JP2003040601A - 水素供給方法 - Google Patents

水素供給方法

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JP2003040601A
JP2003040601A JP2001227223A JP2001227223A JP2003040601A JP 2003040601 A JP2003040601 A JP 2003040601A JP 2001227223 A JP2001227223 A JP 2001227223A JP 2001227223 A JP2001227223 A JP 2001227223A JP 2003040601 A JP2003040601 A JP 2003040601A
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aromatic compound
hydrogen supply
heat
supply method
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Yoshio O
祥生 王
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Kansai Electric Power Co Inc
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Kansai Electric Power Co Inc
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    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
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    • Y02E60/32—Hydrogen storage
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/10—Process efficiency
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  • Filling Or Discharging Of Gas Storage Vessels (AREA)
  • Separation Using Semi-Permeable Membranes (AREA)
  • Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)

Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【課題】エネルギー変換の十字路にある水素の優位性を
高度に発揮しうる新規な水素の輸送、貯蔵および供給方
法を提供する。 【解決手段】水素供給地点において水素と芳香族化合物
とを反応させ、得られた水素化芳香族化合物を水素キャ
リアーとして貯蔵および輸送し、水素利用地点において
脱水素反応に供して水素を分離する。水素化反応装置３
で水素化芳香族化合物が形成され、タンク５に貯蔵さ
れ、輸送手段７により、脱水素装置１１に送れる。こヽ
で脱水素反応により水素と芳香族化合物に分離され水素
は水素利用設備１５へ、また芳香族化合物は再び水素化
反応に利用される。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、水素を輸送し、貯
蔵し、供給する技術に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、地球的規模における環境汚染が、
生態系の存続をも脅かす重大な問題であることが明確に
認識されるに至っている。特に、化石燃料の使用により
排出される炭酸ガスの大気圏蓄積を主要因とする地球の
温暖化が、気象の不安定化など急激な環境変化を顕在化
させつつある。その結果、世界的な規模でのよりクリー
ンなエネルギーの導入が求められている。このために
は、当面は、資源賦存量は豊かであるが炭酸ガス排出量
の高い石炭などの化石燃料を高効率かつ低環境負荷で利
用するための新規な技術の開発するとともに、将来的に
は、化石燃料への依存を低減しつつ、世界に広くかつ豊
富に賦存する再生可能エネルギー(クリーンエネルギー)
源の地球規模での利用を図ることが重要である。
【０００３】しかしながら、再生可能エネルギー資源
は、化石燃料と異なり、そのままの形態では、長距離輸
送、貯蔵などが困難或いは実質的に不可能であることな
どの理由により、その利用は地域的な制約を受けざるを
得ない。
【０００４】この様な制約を受ける再生可能エネルギー
資源を地球的規模で効率的に利用するためには、様々な
種類および形態の再生可能エネルギー資源から得られる
エネルギーを生産段階から流通段階を経て消費段階に至
るまで、一貫して取り扱える形態に変換させる「二次エ
ネルギー体系」の確立が必要である。この様な二次エネ
ルギー体系においては、最もクリーンかつ環境にやさし
い水素が、そのエネルギー媒体としての役割を果たすこ
とが期待されている。水素は、太陽熱、太陽光、石油、
石炭などの一次エネルギー資源ではなく、それらから得
られるエネルギーを変換し、水と作用させて得られる二
次エネルギー資源である。この様に、水素は、各種の一
次エネルギー資源からの変換による生成が容易であり、
また多くの合成燃料へも誘導できるので、「エネルギー
変換の十字路にある媒体」として、高く評価できる。
【０００５】従って、水素は、再生可能なエネルギー資
源を輸送・貯蔵可能な形態とすることにより、化石燃料
と同様に国際市場における取り引きを可能とし、国際的
なエネルギー資源供給の多様化および安定化に資すると
ともに、クリーンなエネルギー資源の国際的で大規模な
導入を促進するものと考えられる。
【０００６】しかしながら、水素は、常温常圧で気体で
あり、エネルギー/体積比が低く、かつ触媒的作用を有
する物質の存在下或いは高温下で爆発的な反応性を示す
ので、その貯蔵、輸送および供給には、特別な技術が必
要である。これまでに、水素ガスを高圧容器に加圧充填
して貯蔵・輸送する方法、水素ガスを液化し、断熱容器
に充填して貯蔵・輸送する方法、水素ガスを水素吸蔵合
金に吸蔵させた金属水素化物の形態による貯蔵・輸送方
法などが一般的に知られている。また、最近は、メタノ
ール、アンモニアなどを水素キャリアとする水素の貯蔵
・輸送法も検討されている。
【０００７】しかしながら、上記の水素の貯蔵・輸送方
法には、技術的に多くの課題が残されている。すなわ
ち、これらの方法は、経済性、エネルギー効率、CO2抑
制効果、安全性などの面において、解決すべき問題点を
有している。例えば、エネルギー効率、安全性などに優
れているといわれる水素吸蔵合金による貯蔵・輸送方法
にも、合金の重量と体積とが大きいので、経済性に劣る
という問題がある。そのため、より効率的な水素貯蔵、
輸送および供給技術の確立が望まれている。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明は、従
来技術の問題点を解消乃至軽減して、「エネルギー変換
の十字路にある水素」としての優位性を発揮しうる新規
な水素の輸送、貯蔵および供給方法を提供することを主
な目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明者は、従来技術の
現状に留意しつつ研究を重ねた結果、水素と芳香族化合
物とを反応させて、水素キャリアーとしての水素化芳香
族化合物を得た後、これを貯蔵および輸送し、需要地に
おいて脱水素反応により水素化芳香族化合物から脱離さ
せた水素を利用する場合には、エネルギー変換の十字路
にある水素としての優位性を発揮させることができるこ
とを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１０】すなわち、本発明は、下記の水素供給方法
を提供するものである。 １．水素供給地点から水素利用地点に水素を供給する方
法において、(1)水素供給地点またはその近傍におい
て、水素と芳香族化合物とを反応させ、生成した水素化
芳香族化合物を貯蔵する工程、(2)水素化芳香族化合物
を前記(1)工程から水素利用地点またはその近傍まで輸
送して、水素化芳香族化合物を貯蔵する工程、(3)貯蔵
されていた水素化芳香族化合物を脱水素反応に供した
後、水素と芳香族化合物とを分離して、水素を利用に供
するとともに、芳香族化合物を貯蔵する工程、(4)上記
工程(1)における水素との反応原料として再使用するた
めに、上記工程(3)において分離された芳香族化合物を
返送して水素供給地点またはその近傍において貯蔵する
工程、および(5)上記工程(1)において発生した水素化反
応熱エネルギーを回収する工程を備えたことを特徴とす
る水素供給方法。 ２．芳香族化合物が、ベンゼン、トルエン、エチルベン
ゼン、ビフェニルおよびナフタレンの少なくとも1種で
ある上記項１に記載の水素供給方法。 ３．水素化芳香族化合物が、シクロヘキサン、メチルシ
クロヘキサン、エチルシクロヘキサンおよびデカリンの
少なくとも1種である上記項１に記載の水素供給方法。 ４．水素化芳香族化合物の貯蔵および輸送と脱水素され
た芳香族化合物の貯蔵および返送とを可搬式の容器を用
いて行う上記項1に記載の水素供給方法。 ５．可搬式の容器が、定形化されている上記項４に記載
の水素供給方法。 ６．可搬式の容器が、収容されている芳香族化合物およ
び/または水素化芳香族化合物が凝固した場合に、これ
を加熱溶解する手段を備えている上記項４または５に記
載の水素供給方法。 ７．上記工程(3)における脱水素反応および生成した水
素と芳香族化合物との分離を、脱水素機能と水素分離機
能とを併有するメンブレンリアクターを用いて、脱水素
反応と水素分離操作とを同一の温度と圧力下に行う上記
項１に記載の水素供給方法。 ８．水素化反応熱エネルギーの回収手段が、熱エネルギ
ーを駆動力とする熱機関、熱を電気エネルギーに変換す
る熱機関、熱を機械エネルギーに変換する熱機関、蓄熱
システムおよびケミカルヒートポンプの少なくとも1種
である上記項１に記載の水素供給方法。
【００１１】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施態様例を示す
図面を参照しつつ、本発明をより詳細に説明する。
【００１２】図１は、本発明の概要を示すフローチャー
トである。水素供給地点或いはその近傍に設置された水
素供給源１からの水素が、水素化反応装置3に送給さ
れ、芳香族化合物との反応に供されて、水素キャリアー
としての水素化芳香族化合物が形成される。水素供給源
１は、特に限定されず、例えば、水素貯蔵タンク、水素
製造装置、水素回収装置、水素運搬船、水素パイプ配管
などが挙げられる。芳香族化合物は、後述の芳香族化合
物貯蔵タンク２１或いは、必要ならば、他の供給源(図
示せず)から供給しても良い。
【００１３】芳香族化合物としては、水素と反応して水
素化芳香族を形成する化合物が好ましく、ベンゼン、ト
ルエン、エチルベンゼン、ビフェニル、ナフタレンなど
が例示される。
【００１４】これらの芳香族化合物の水素反応により、
ベンゼンを例にとるならば、次式で示される様に、シク
ロヘキサンが形成される。
【００１５】
【化１】
【００１６】また、芳香族化合物として、トルエン、エ
チルベンゼン、ビフェニルおよびナフタレンを使用する
場合には、それぞれに対応して、メチルシクロヘキサ
ン、エチルシクロヘキサン、シクロヘキサンおよびデカ
リンが形成される。
【００１７】芳香族化合物の水素化反応は、常法に従っ
て、触媒の存在下に加熱/加圧条件で行えば良い。通
常、平衡反応の見地から、温度は低いほど、また圧力は
高いほど、水素化反応が速やかに進行する。しかしなが
ら、反応温度が低すぎる場合には、反応速度が遅くな
り、効率的に好ましくない。また、圧力が高すぎる場合
には、水素化反応装置３の製造コストが高くなるので、
やはり好ましくない。従って、水素化反応は、通常15〜
800℃程度 (より好ましくは100〜500℃程度)の温度およ
び0.1〜25MPa程度(より好ましくは0.5〜10MPa程度)の圧
力で行う。水素化反応触媒としては、公知の触媒が使用
される。より具体的には、Rh、Ru、Pt、Pd、Ni、Co、Cu
などの金属およびこれら金属の化合物から選ばれた1種
あるいは2種以上をアルミナ、シリカ、ゼオライトなど
の担体に担持させた固体触媒、Niなどの金属の錯体を活
性成分とする液状触媒などが例示される。
【００１８】芳香族化合物の水素化反応は、発熱反応で
あるので、その反応熱を除去しなければ、水素化反応装
置３内の温度が次第に上昇し、シンタリングなどによっ
て水素化触媒が失活する危険性があるのみならず、エネ
ルギーの有効利用の観点からも好ましくない。従って、
水素化反応熱回収装置２５を設けて、水素化反応装置３
の温度を定常範囲内に維持して、水素化反応を安定的に
進行させるとともに、熱エネルギーの回収とその有効利
用を行う。このため、例えば、2つの装置を伝熱液媒流
路２３と２７により連絡して、熱媒体による熱回収を行
う。
【００１９】水素化反応熱回収装置２５としては、公知
の装置或いは設備を使用することができる。より具体的
には、吸収式ヒートポンプ、吸収式冷凍機などの熱エネ
ルギーを駆動力とする熱機関、カリーナサイクル、ラン
キンサイクルなどの熱を電気または機械エネルギーに変
換する熱機関、蓄熱システムなどが用いられる。
【００２０】上記で得られたシクロヘキサンなどの水素
化芳香族化合物は、第一の水素化芳香族化合物タンク５
に送られ、貯蔵される。ここまでの段階は、水素供給地
点側における操作である。
【００２１】第一の水素化芳香族タンク５に貯蔵されて
いる水素化芳香族化合物は、水素利用地点における水素
の需要に応じて、第一の輸送手段７により、第二の水素
化芳香族化合物タンク９に送られた後、脱水素装置１１
において、脱水素反応に供される。
【００２２】水素化芳香族化合物の脱水素反応において
は、シクロヘキサンを例にとるならば、次式で示される
様に、ベンゼンと水素が形成される。
【００２３】
【化２】
【００２４】また、他の水素化芳香族化合物の脱水素反
応においても、同様にして、対応する芳香族化合物と水
素とが形成される。
【００２５】水素化芳香族化合物の脱水素は、公知の手
法に従って、触媒の存在下に加熱/加圧条件で行えば良
い。通常、温度は高いほど、また圧力は低いほど、反応
平衡は水素生成側にシフトし、脱水素反応に有利であ
る。しかしながら、反応温度が高すぎる場合には、副生
成物の生成量が多くなるので、単位体積当たりの水素化
芳香族化合物から取り出せる水素量が少なくなる。ま
た、圧力が大気圧より低い場合には、ガス相反応物の体
積が大きくなり、単位体積触媒あたりの処理能力が低下
するとともに、設備が大型化するので、やはり好ましく
ない。従って、脱水素化反応は、通常15〜800℃程度
(より好ましくは150〜600℃程度)の温度および大気圧〜
1.0MPa（ゲージ圧）程度(より好ましくは0.0001〜1.0MP
a（ゲージ圧）程度)の圧力で行う。
【００２６】脱水素反応触媒としては、公知の触媒、例
えば、Pt、Ru、Pd、Rh、Ni、Cu、Crなどの単一金属の１
種または２種以上、金属および金属酸化物の１種または
２種以上などをアルミナ、シリカ、ゼオライト、活性炭
などの担体に担持したものなどが使用できる。
【００２７】水素化芳香族化合物の脱水素反応生成物
(芳香族化合物と水素との混合物)からの水素分離は、水
素分離装置１３において、公知の方法により行うことが
できる。水素分離方法としては、例えば、金属水素透過
膜による分離法、高分子膜による分離法、吸着剤を用い
るPSA(Pressure Swing Adsorption)法、TSA（Temperatu
re Swing Adsorption）法およびPTSA（Pressure Temper
ature Swing Adsorption）法、深冷法などが挙げられ、
水素分離装置の容量、設置条件などを総合的に考慮し
て、適宜選択される。また、これらの方法は、単独で行
っても良く、或いは２以上の方法を併用して行っても良
い。例えば、水素発生量が少なく、設置場所が制限さ
れ、水素分離装置１３のコンパクト化が要求される場合
には、金属水素透過膜による分離法が、好適である。金
属水素透過膜としては、公知のPd膜、Pd合金膜、水素吸
蔵合金膜、バナジウム膜などの自立膜、またはこれらの
金属をセラミック、金属焼結体などに担持させた支持膜
のいずれを用いても良い。
【００２８】上記の様にして分離された水素は、所定の
水素利用設備１５(燃料電池、水素エンジン、水素燃焼
タービン、水素を用いる二次電池など)で使用される。
この際、必要ならば、水素を貯蔵設備(図示せず)におい
て一時的に貯蔵した後、所定の水素利用設備１５に送
り、使用しても良い。
【００２９】上記の操作により分離された芳香族化合物
は、第一の芳香族化合物タンク１７に貯蔵された後、第
二の輸送手段１９により、第二の芳香族化合物タンク２
１に送られて、貯蔵される。この芳香族化合物は、再び
水素化反応装置３に循環されて、上述の水素化反応によ
り、水素キャリアとして再利用される。
【００３０】上記の一連の操作を反復して行った結果、
水素キャリアとしての芳香族化合物量が減少した場合に
は、適宜芳香族化合物を補充する。
【００３１】なお、上記の脱水素反応の条件によって
は、脱水素により生成する芳香族化合物中に、完全に脱
水素されていない芳香族化合物(部分脱水素体)が一部残
存していることがある。本発明においては、完全に脱水
素された芳香族化合物のみならず、この様な部分脱水素
体を含む混合物をも、芳香族化合物と総称する。
【００３２】図２は、本発明方法の１実施態様を具体的
に示すフローチャートであり、この実施態様において
は、複数の水素利用地点が存在する。H、DおよびTは、
それぞれ水素化反応装置、水素発生装置（これは、脱水
素装置と水素分離装置とを備えている）および中継ステ
ーションを表わす。水素化反応装置Hは水素供給地点側
に設置し、水素発生装置Dは地理的に分散している水素
利用地点側に設置し、また中継ステーションTは、水素
供給地点と地理的に分散している水素利用地点との間に
設置する。各装置乃至設備の効率的な利用のために、通
常水素化反応装置１基に対して、水素発生装置Dをn基(n
＞1)とし、中継ステーションTをm基(m＞１)とし、かつn
＞mとする。
【００３３】この実施態様においては、水素供給地点に
設けられた大型の水素化反応装置Hにおいて、芳香族化
合物と水素とを反応させた後、生成する水素化芳香族化
合物を複数の水素ユーザー(水素利用地点)に送る。地理
的に分散しているそれぞれの水素利用地点では、燃料電
池、水素エンジン、水素燃焼タービン、水素を用いる二
次電池などの所定の水素利用設備が設置されている。こ
れらの水素利用装置では、水素発生装置において水素化
芳香族化合物を小型脱水素装置で処理することにより形
成される芳香族化合物と水素との混合物から、小型水素
分離装置により分離された水素が、利用される。小型水
素分離装置により水素を分離された芳香族化合物は、そ
れぞれ回収され、複数の中継ステーションT1-Tmに送ら
れた後、さらに水素供給地点に設置された大型水素化反
応装置Hに返送されて、再度水素化反応に供される。
【００３４】この様に集中的かつ連続的に水素化反応を
行う場合には、その水素化反応熱が利用しやすく、しか
も利用効率が高くなるので、きわめて有利である。ま
た、地理的に分散しており、しかも水素供給インフラス
トラクチャーが整備されていない水素ユーザーにとって
は、図２に示す様な水素化芳香族化合物を水素キャリア
とする水素供給ネットワークは特に有用であり、システ
ム全体のエネルギー効率を向上させることができる。
【００３５】また、図２に示す水素供給ネットワークに
おいては、水素化反応装置Hが設置されている水素供給
地点と水素発生装置Dが設置されている水素利用地点と
の間で、水素化芳香族化合物(往路)或いは芳香族化合物
(復路)を直接搬送しても良く、或いは水素供給地点と水
素利用地点との間に複数の中継ステーションT1-Tmを設
置し、この中継ステーションを経由して、水素化芳香族
化合物(往路)或いは芳香族化合物(復路)を間接的に搬送
しても良い。或いは、直接搬送方式と間接搬送方式とを
併用しても良い。水素化芳香族化合物および芳香族化合
物の搬送手段としては、パイプ配管、専用タンクローリ
ー、搬送容器を積載するトラックなどを用いることがで
きる。
【００３６】水素化芳香族化合物または芳香族化合物を
搬送容器に充填し、充填容器をトラックで搬送する場合
には、水素化反応装置Hへの取り付けと水素発生装置Dか
らの取り外しとを容易に行いうるカートリッジ式容器を
用いることが、有利である。特に、カートリッジ式容器
を規格化しておく(形状と寸法を統一しておく)場合に
は、互換性があるため、水素化反応装置Hおよび水素発
生装置Dの容量を問わずに、共通利用することができ
る。また、カートリッジ式容器の固定具などを備えた搬
送専用トラックを使用する場合には、輸送中の安全性な
ども確保でき、さらにトラックへの積み込みおよび積み
卸しなども容易となる。
【００３７】冬季において、環境温度が低い場合には、
融点が高い水素化芳香族化合物または芳香族化合物が凝
固することがある。従って、これら化合物を貯蔵するタ
ンク５、９、１７、２１およびカートリッジ式容器に
は、これら化合物の充填および払出を容易にするため
に、化合物加熱手段を設けておくことが望ましい。
【００３８】図３は、内蔵加熱手段を設けたカートリッ
ジ式容器２０の一例の模式的断面図を示す。この容器２
０は、熱交換コイル２６、水素化芳香族化合物または芳
香族化合物の充填口２２および払出口２４を備えてい
る。このような構造の容器を用いることにより、収容し
た水素化芳香族化合物または芳香族化合物が凝固した場
合にも、熱交換コイル２６に熱媒体を流すことにより、
収容物が流動性のある液体になるので、払出が容易にな
る。また、熱交換コイル２６に代えて、電気ヒーターな
どの他の内蔵加熱手段を用いても、同様の効果が得られ
る。さらに、図示はしないが、内蔵加熱手段に代えて、
外部からの加熱手段を設けても良い。
【００３９】水素化芳香族化合物または芳香族化合物を
貯蔵するタンク５、９、１７、２１ならびにこれら化合
物を輸送するパイプ配管、専用ローリータンカーなどに
も、必要に応じて、上記と同様の加熱手段を設けること
ができる。
【００４０】図４は、図１における脱水素装置１１と水
素分離装置１３の2つの機能を兼ね備えた装置(水素発生
装置)の一例を示す模式的断面図である。シクロヘキサ
ンなどの水素化芳香族化合物から水素を取り出すために
は、基本的に水素化芳香族化合物の触媒による脱水素反
応工程および脱水素反応生成物から水素を分離する工程
の2工程が必要である。しかるに、メンブレンリアクタ
ー３０を用いることにより、水素化芳香族化合物の脱水
素反応工程と反応生成物からの水素分離工程とを同時に
行うことができる。
【００４１】すなわち、貯蔵タンク３１に貯蔵されてい
る水素化芳香族化合物を、送液ポンプ３２により、一定
流量でメンブレンリアクター３０に送り込む。脱水素触
媒充填部３６、水素分離膜３７および加熱バーナー４１
を主要構成要素とするメンブレンリアクター３０におい
て、水素化芳香族化合物は、まず脱水素触媒と接触し、
水素と芳香族化合物とが分離する。生成した水素は、触
媒充填層３６からチューブ状水素分離膜３７に向けて移
動し、膜を透過してチューブの内管に流入した後、配管
３８から取り出される。一方、生成した芳香族化合物
は、水素分離膜３７を透過しないので、触媒充填部３６
の底部に流下し、配管４２を通って、芳香族化合物貯蔵
タンク４０に流入する。
【００４２】水素化芳香族化合物の脱水素は、吸熱反応
であるので、水素化芳香族化合物を反応開始温度まで加
熱するために必要な顕熱と潜熱および脱水素反応熱は、
バーナー燃料供給配管３３、送風器３４、ノズル３５、
燃焼室４３および燃焼排ガス配管３８から構成されるバ
ーナーシステム４１により、供給される。
【００４３】水素化芳香族化合物の脱水素触媒として、
前述の公知の脱水素触媒を用いることができる。これら
の脱水素触媒による水素化芳香族化合物の脱水素反応
は、平衡反応であり、通常室温以上の温度で進行する。
脱水素反応は、温度が高いほど、また圧力が低いほど、
効率よく進行する。
【００４４】また、水素分離方法としても、前述の種々
の公知の手法、より好ましくは公知金属水素透過膜によ
る分離法を行うことができる。これらの金属透過膜によ
る水素の分離速度は、通常温度が高いほど、圧力が高い
ほど、速い。
【００４５】従って、脱水素反応条件と水素分離条件と
を適宜設定することによって、メンブレンリアクターの
水素発生能力を最大とすることができる。例えば、Pd-A
g合金膜を分離膜材料とし、Pt-Rh/Al2O3を脱水素触媒と
するメンブレンリアクターを用いて、シクロヘキサンの
脱水素を行う場合には、反応温度250〜450℃程度、圧力
0.1〜0.6Mpa程度の条件下で、メンブレンリアクターの
水素発生能力が最も高くなる。
【００４６】図５は、図１に示す芳香族化合物の水素化
反応装置と水素化反応熱回収装置の一実施形態をより詳
細に示すフローチャートである。
【００４７】芳香族化合物の水素化反応は、発熱平衡反
応であり、熱力学的には、温度が低いほど、また圧力が
高いほど、促進される。従って、水素化反応を安定して
進行させるためには、反応熱を取り除く必要がある。図
５に示す実施態様においては、水素反応を行う水素化反
応ユニット５２にカリーナサイクルユニット５１から構
成される水素化反応熱回収装置を付設する。
【００４８】水素化反応ユニット５２においては、貯蔵
タンク５３に貯蔵されているベンゼンなどの芳香族化合
物を送液ポンプ５４により一定流量で水素化反応塔５５
に送給するとともに、水素供給配管５７から供給される
水素をコンプレッサー５６により所定の水素化反応圧に
圧縮し、所定の水素／芳香族化合物モル比となる様に調
整しつつ、水素化反応塔５５に導入する。その結果、水
素と芳香族化合物は、水素化反応塔５５において、触媒
の存在下に反応して、水素化芳香族化合物に変換され
る。生成した水素化芳香族化合物は、水素化反応塔５５
の底部から配管７０を経由して水素化芳香族化合物貯蔵
タンク６１に流入し、貯蔵される。
【００４９】水素化反応中に発生する反応熱は、冷却コ
イル６０を流れる冷媒に吸収させることにより、除去さ
れる。この際、冷却コイル６０内の冷媒の流量を制御す
ることにより、水素化反応塔５５内の温度を所定範囲に
調整することができる。
【００５０】一方、冷媒により除去された水素化反応熱
を電気に変換するカリーナサイクルは、公知の熱電変換
技術の一例である。図５に示すアンモニアと水の混合物
を作動媒体として用いる場合のカリーナサイクルユニッ
ト５１を参照しつつ、本発明における熱電変換操作を説
明する。図５では、凝縮器６５を出たアンモニアと水の
混合液は、ポンプ６４により再生器６３に送られる。再
生器６３において、アンモニア-水混合液は、気水分離
器６８からの水濃度の高い高温混合液と熱交換すること
により、加熱され、部分蒸発した後、蒸発器６２に流入
する。蒸発器６２において、部分蒸発した水とアンモニ
アとの混合物が、水素化反応ユニット５２において加熱
された冷媒と熱交換して、さらに気化される。このよう
にして気化された水とアンモニアの混合物は、気水分離
器６８に流入し、ここでアンモニア濃度の高い高温蒸気
と水濃度の高い高温液体とに分離される。アンモニア濃
度の高い高温蒸気は、タービン６７に流入し、これを駆
動させて、仕事を行う。一方、水濃度の高い高温液体
は、再生器６３に流入し、凝縮器６５からの低温混合液
と熱交換する。温度が低下した高濃度水は、絞り弁６９
により減圧された後、吸収器６６に送られる。吸収器６
６においては、タービン６７からの高濃度アンモニア水
が再生器６３からの高濃度水に吸収され、アンモニアと
水の混合液に復液されて、サイクルを完成する。
【００５１】このようにして、水素化反応ユニット５２
から除去・回収された水素化反応熱は、アンモニアと水
との混合液を作動媒体とするカリーナサイクルにより、
電気または機械エネルギーに変換される。
【００５２】
【発明の効果】本発明によれば、以下の様な顕著な効果
が達成される。
【００５３】水素供給地点において水素と芳香族化合物
とを反応させ、得られた水素化芳香族化合物を水素キャ
リアーとして貯蔵および輸送し、水素利用地点において
脱水素反応に供して水素を分離することにより、エネル
ギー変換の十字路にある水素としての優位性を高度に発
揮させることができる。
【００５４】また、地理的に分散している複数の小口水
素ユーザーに対し、単一の水素供給地点から水素エネル
ギーを輸送し、供給することができる。
【００５５】さらに、地理的に分散している複数の小口
水素ユーザーから回収された芳香族化合物を水素供給地
点に設置した大型水素化設備で集中的に水素化処理する
ことにより、水素供給・貯蔵・輸送システム全体の効率
が高められる。また、大型水素化設備で集中的に水素化
処理することにより、水素化反応熱の回収と利用を効率
的に行うことができる。
【００５６】さらにまた、水素化芳香族化合物の輸送を
規格化したカートリッジ式容器を用いて行う場合には、
互換性が得られるので、水素化設備と脱水素設備の容量
を問わずに、同一の容器を芳香族化合物と水素化芳香族
化合物の輸送容器として共通利用することができる。
【００５７】また、貯蔵手段および/または輸送手段に
加熱手段を設けておく場合には、低温条件下に凝固した
高沸点の水素化芳香族化合物原料または芳香族化合物を
加熱溶解させることにより、貯蔵手段および/または輸
送手段からの取り出しが容易になる。
【００５８】さらに、水素利用地点に脱水素機能と水素
分離機能とを併せ持つメンブレンリアクターを設置して
おくことにより、脱水素化反応と水素分離を単一の設備
において単一の段階で行うことができるので、これらの
反応を２段階で行う場合に比べて、効率が改善され、設
備のコンパクト化が達成される。
【００５９】さらにまた、芳香族化合物の水素化熱を有
効に利用できるので、システム全体のエネルギー効率が
著しく向上する。
【図面の簡単な説明】
【図１】水素化芳香族化合物を水素キャリアとして使用
する本発明による水素の貯蔵、輸送および供給システム
の概要を示すフローチャートである。
【図２】水素化芳香族化合物を水素キャリアとする水素
供給ネットワークの一例を示すフローチャートである。
【図３】内蔵加熱手段を設けた貯蔵/輸送容器の一例を
示す断面図である。
【図４】本発明における脱水素工程および水素分離工程
を単一段階で行うメンブレンリアクターの一形態を示す
断面図である。
【図５】本発明における水素化反応装置と水素化反応熱
回収装置の一形態を示すフローチャートである。
【符号の説明】
１ 水素供給源 ３ 水素化反応装置 ５ 第一の水素化芳香族化合物タンク ７ 第一の輸送手段 ９ 第二の水素化芳香族化合物タンク １１ 脱水素装置 １３ 水素分離装置 １５ 水素利用設備 １７ 第一の芳香族化合物タンク １９ 第二の輸送手段 ２１ 第二の芳香族化合物タンク ２３ 伝熱液媒流路 ２５ 水素化反応熱回収装置 ２７ 伝熱液媒流路 ２０ カートリッジ式容器 ２２ 水素化芳香族化合物または芳香族化合物の充填口 ２４ 水素化芳香族化合物または芳香族化合物の払出口 ２６ 熱交換コイル ３０ メンブレンリアクター ３１ 貯蔵タンク ３２ 送液ポンプ ３３ バーナー燃料供給配管 ３４ 送風器 ３５ ノズル ３６ 脱水素触媒充填部 ３７ 水素分離膜 ３８ 燃焼排ガス配管 ４０ 芳香族化合物貯蔵タンク ４１ バーナーシステム ４２ 配管 ４３ 燃焼室 ５１ カリーナサイクルユニット ５２ 水素化反応ユニット ５３ 貯蔵タンク ５４ 送液ポンプ ５５ 水素化反応塔 ５６ コンプレッサー ５７ 水素供給配管 ６０ 冷却コイル ６１ 水素化芳香族化合物貯蔵タンク ６２ 蒸発器 ６３ 再生器 ６４ ポンプ ６５ 凝縮器 ６６ 吸収器 ６７ タービン ６８ 気水分離器 ６９ 絞り弁 ７０ 配管
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｆ１７Ｃ 13/00 ３０１ Ｆ１７Ｃ 13/00 ３０１Ｚ

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】水素供給地点から水素利用地点に水素を供
    給する方法において、(1)水素供給地点またはその近傍
    において、水素と芳香族化合物とを反応させ、生成した
    水素化芳香族化合物を貯蔵する工程、(2)水素化芳香族
    化合物を前記(1)工程から水素利用地点またはその近傍
    まで輸送して、水素化芳香族化合物を貯蔵する工程、
    (3)貯蔵されていた水素化芳香族化合物を脱水素反応に
    供した後、水素と芳香族化合物とを分離して、水素を利
    用に供するとともに、芳香族化合物を貯蔵する工程 、
    (4)上記工程(1)における水素との反応原料として再使用
    するために、上記工程(3)において分離された芳香族化
    合物を返送して水素供給地点またはその近傍において貯
    蔵する工程、および(5)上記工程(1)において発生した水
    素化反応熱エネルギーを回収する工程を備えたことを特
    徴とする水素供給方法。
  2. 【請求項２】芳香族化合物が、ベンゼン、トルエン、エ
    チルベンゼン、ビフェニルおよびナフタレンの少なくと
    も1種である請求項１に記載の水素供給方法。
  3. 【請求項３】水素化芳香族化合物が、シクロヘキサン、
    メチルシクロヘキサン、エチルシクロヘキサンおよびデ
    カリンの少なくとも1種である請求項１に記載の水素供
    給方法。
  4. 【請求項４】水素化芳香族化合物の貯蔵および輸送と脱
    水素された芳香族化合物の貯蔵および返送とを可搬式の
    容器を用いて行う請求項1に記載の水素供給方法。
  5. 【請求項５】可搬式の容器が、定形化されている請求項
    ４に記載の水素供給方法。
  6. 【請求項６】可搬式の容器が、収容されている芳香族化
    合物および/または水素化芳香族化合物が凝固した場合
    に、これを加熱溶解する手段を備えている請求項４また
    は５に記載の水素供給方法。
  7. 【請求項７】上記工程(3)における脱水素反応および生
    成した水素と芳香族化合物との分離を、脱水素機能と水
    素分離機能とを併有するメンブレンリアクターを用い
    て、脱水素反応と水素分離操作とを同一の温度と圧力下
    に行う請求項１に記載の水素供給方法。
  8. 【請求項８】水素化反応熱エネルギーの回収手段が、熱
    エネルギーを駆動力とする熱機関、熱を電気エネルギー
    に変換する熱機関、熱を機械エネルギーに変換する熱機
    関、蓄熱システムおよびケミカルヒートポンプの少なく
    とも1種である請求項１に記載の水素供給方法。
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