JP2003027241A - プラズマ気相反応による二酸化炭素を可燃性ガスへ転化する方法 - Google Patents

プラズマ気相反応による二酸化炭素を可燃性ガスへ転化する方法

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 電力効率が良く、比較的簡単でメンテナンス
に手間がかからない装置を使用してプラズマ気相反応に
より二酸化炭素を可燃性ガスに転化する方法を提供す
る。 【解決手段】 二酸化炭素と水素および/または水蒸気
からなる原料ガスを103 Pa以下の低圧力でマイクロ
波プラズマ発生手段を備えている反応チャンバーに連続
的に導入し、プラズマ生成によって原料ガスから発生し
たラジカルを反応チャンバー内に固定して配置された触
媒に接触させた後、少なくとも一酸化炭素を含む可燃性
ガスを反応チャンバー外部へ連続的に取出すことを特徴
とする二酸化炭素を可燃性ガスへ転化する方法。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【背景技術】本発明は、プラズマ気相反応により二酸化
炭素を可燃性ガスへ転化する方法に関する。
【0002】地球温暖化の原因である大気中の二酸化炭
素放出の削減は世界的な社会問題である。プラズマ気相
反応を利用して二酸化炭素をメタン、メタノールなどの
可燃性ガスに転化しようとする試みは特開2000−2
46061号に見られる。この方法は触媒金属で形成し
た一方の電極と触媒金属回収板とした対極の間を放電に
よるプラズマ発生空間とすると同時に、一方の電極から
触媒金属を蒸気、クラスターあるいは超微粒子として反
応場に分散させ、例えば二酸化炭素を水素によって接触
還元してメタン、メタノールまたはホルムアルデヒドに
転化しようとするものである。
【0003】しかしながらアーク放電により電極の触媒
金属が蒸気となって消耗し、また蒸気等になった触媒金
属が対極の触媒金属回収板以外の反応チャンバー壁にも
沈着するので定期的なクリーニングを必要とする。さら
にアーク放電を利用するプラズマ気相反応は一般に高い
投入電力を必要とする一方で1〜10Paでの低圧力で
運転されるので消費電力あたりの生成ガス収量が低いと
いう問題がある。またこのような低圧力に反応チャンバ
ーを維持するため高価な超真空ポンプを必要とし、その
消費電力も大きい上、連続的プラズマ生成のためアルゴ
ン、ヘリウムなどの高価な希ガスのチャンバーへの導入
が必要である。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】そこで本発明は、プラ
ズマ発生にマイクロ波を用い、プラズマ雰囲気に触媒金
属を分散させる代りに触媒固定床を用いることにより、
反応チャンバーをクリーンに維持することができるプラ
ズマ気相反応による二酸化炭素の加燃性ガスへの転化方
法を提供する。
【0005】
【課題を解決するための手段】本発明は、二酸化炭素と
水素および/または水蒸気からなる原料ガスを103
a以下の低圧力でマイクロ波プラズマ発生手段を備えて
いる反応チャンバーに連続的に導入し、プラズマ生成に
よって原料ガスから発生したラジカルを反応チャンバー
内に固定して配置した触媒と接触させた後少なくとも一
酸化炭素を含む可燃性ガスを反応チャンバー外部へ連続
的に取出すことを特徴とるす二酸化炭素を可燃性ガスへ
転化する方法に関する。
【0006】一具体例によれば、反応チャンバーはプラ
ズマが生成される入口側区域と、可燃性ガス排気口側区
域とに多孔仕切板によって分離される。多孔仕切板は例
えば銅、ニッケル、鉄などによって代表される触媒金属
によって形成される。原料ガスから発生したラジカルが
この仕切板を通過する時に触媒と接触する。これに加
え、仕切板の上流側、下流側またはその両側に隣接して
配置した触媒金属、あるいはバナジウムもしくはチタン
の酸化物などよりなるセラミックの追加触媒床を併用す
ることができる。
【0007】さらに前記プラズマ発生領域に窓を設け、
そこから特定波長の光を照射し、反応を促進することが
できる。
【0008】
【詳論】プラズマ気相反応において、二酸化炭素は水素
と下記反応式1に従ってメタンと水に転化され、また水
と下記反応式2に従ってメタンと酸素とに転化されると
考えられる。
【0009】 CO2 +4H2 →〔C〕+2〔O〕+8〔H〕 →CH4 +2H2 O (1) CO2 +2H2 O→〔C〕+4〔O〕+4〔H〕 →CH4 +2O2 (2)
【0010】しかしながら実際のプラズマ反応では一旦
解離したラジカルの再結合などにより多様な反応が発生
し、想定したとおりの反応が起こるとは限らない。上記
の水素および水との反応では相対的に一酸化炭素が多く
生成し、メタンは水素との反応において一酸化炭素に次
いで多く生成する。
【0011】この事実は、図1の概念図に示した装置を
使用した実験によって確かめられた。
【0012】本発明においては、プラズマ発生手段とし
て電力効率、プラズマ生成圧力、装置のメンテナンスな
どの点で有利なマイクロ波励起方式を採用する。図示す
るように、内部を103 Pa以下の低圧力に保つことが
できる反応(真空)チャンバーの上端に石英ガラスを介
して導波管を接続し、マイクロ波を反応チャンバーに向
かって入射する。反応チャンバーは触媒となる金属、例
えば銅、ニッケル、鉄等でつくった多孔板によって上下
に仕切られ、仕切板と石英ガラスの間の空間をプラズマ
発生領域とする。この領域には原料混合ガスの導入口が
設けられ、ここから例えば二酸化炭素と水素および/ま
たは水蒸気がプラズマ生成のためこの領域に送り込まれ
る。
【0013】多孔仕切板下方の領域はプラズマ中で解離
したラジカルが引続いて反応する領域である。この領域
には生成ガスの排気口が設けられており、真空ポンプに
よって反応チャンバー内部を低圧力に維持するようにな
っている。
【0014】装置の基本構造は以上のとおりであるが、
反応をさらに効率化する目的で気体との接触面積および
接触時間を増大するための追加の手段を備えることがで
きる。このため1)プラズマ生成室の炉壁材に銅、ニッ
ケル、白金、SUS304(Ni,Fe,Crの合金)
を用いてガス接触面積を増大する、2)仕切板そのもの
の厚みを増したり、触媒金属製のハニカム、コルゲート
と平板を巻回積層したコイル、もしくは仕切板上に剣山
状の突起を林立させる、3)仕切板の下方にかごを取付
け、その中に触媒金属のフォイル、ワイヤー、ウール、
スポンジなどを通気状態で詰め、これを下方の加熱手段
により加熱して追加の触媒として役立たせるなどであ
る。また金属に代えて酸化バナジウム、酸化チタンなど
の酸化物セラミックを用いることもできる。
【0015】反応を促進するための他の手段は、反応チ
ャンバーのプラズマ発生領域の壁に窓を設け、そこから
特定波長の光を照射することである。任意の波長域の光
を照射することができるが、紫外域の光が好ましい。
【0016】図示した実験用装置においては排気口へF
T−IR(フリーエ変換赤外分光光度計)が接続されて
いるが、これは反応生成ガス中の成分を分析するために
設置したものである。実際の装置においては固体表面へ
の吸着、溶媒中への溶解などによって望まない副生成物
を除去し、可燃性ガスの品質を高めるための装置へ接続
されるであろう。
【0017】
【実施例】図1の概念図に示した装置を使用して以下の
実験を行った。 1.マイクロ波出力 3KW 2.チャンバー容積 500×500×H250mm 3.多孔仕切板 厚み5mmの純銅多孔板 4.追加触媒 イ.純銅箔 Cu ロ.純ニッケル箔 Ni ハ.直径0.6m、長さ約2mの白金線 Pt 5.加熱テーブル温度 室温(加熱せず) 6.原料混合ガス それぞれのガスは流量計により独立に所定流量に調節
し、予備混合したのちトータル流量36L/hr(60
0ml/min)で反応チャンバーへ導入した。 6.プラズマ生成領域の圧力 400Pa 7.生成ガスの分析 排気口に取り付けたFT−IR工業ガス分析計によって
測定した。ただしこれは排気口へ気密に取付けていない
のでその吸引口から大気も同時に吸引され、反応ガスは
約1/300に希釈される。 8.結果 原料混合ガスの組成を変え、かつ追加触媒有り無しの条
件で実験をくり返し、生成ガス中の一酸化炭素とメタン
の濃度、および未反応二酸化炭素濃度を測定して表に示
す結果を得た。
【0018】
【表1】
【0019】表1の結果から、CO2 :H2 :H2 O=
1:1:1の場合大量の一酸化炭素の生成が認められ、
またH2 を除外してCO2 :H2 O混合比を1:1とし
た場合、およびH2 Oを除外してCO2 :H2 混合比を
1:1ないし1:4に変えた場合もやはり大量の一酸化
炭素が生成した。これらの実験におけるCOガス約80
0〜2,000ppmは分析時ガスは約1/300に希
釈されていることを考慮すると、反応チャンバー内にお
いては25%〜60%のCO濃度に相当する。
【0020】H2 Oを除外し、CO2 :H2 モル比を
1:2以上とした場合10〜15ppmの濃度でメタン
ガスの生成が確認された。この濃度は約1/300の希
釈率を考慮すると反応チャンバー内においては約0.3
%〜1.0%のCH4 濃度に相当する。
【0021】COガスも可燃性ガスとしてそれ自体有用
であり、また例えばカルボニル化有機合成反応の原料と
して有用であるから、本発明は二酸化炭素と水蒸気から
一酸化炭素の新しい合成法としても価値がある。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明方法を実施するための装置の概略図であ
る。
フロントページの続き Fターム(参考) 4G046 JA05 JB01 JB12 4G075 AA03 BA05 BA06 BD01 CA26 CA32 CA47 CA54 CA65 DA02 DA12 EA02 EA05 EB01 EB31 EC09 4K030 AA14 EA03 FA01 FA06 JA09 KA12

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】二酸化炭素と水素および/または水蒸気か
    らなる原料ガスを103 Pa以下の低圧力でマイクロ波
    プラズマ発生手段を備えている反応チャンバーに連続的
    に導入し、プラズマ生成によって原料ガスから発生した
    ラジカルを反応チャンバー内に固定して配置された触媒
    に接触させた後、少なくとも一酸化炭素を含む可燃性ガ
    スを反応チャンバー外部へ連続的に取出すことを特徴と
    する二酸化炭素を可燃性ガスへ転化する方法。
  2. 【請求項2】前記反応チャンバーは多孔仕切板によって
    原料ガス入口側区域と生成ガス排気口区域とに分離され
    ており、前記入口側区域においてプラズマが生成し、前
    記触媒は多孔仕切板自体であるか、または該仕切板とそ
    れに隣接して配置された追加の触媒である請求項1の方
    法。
  3. 【請求項3】触媒物質は銅、ニッケル、白金、鉄、クロ
    ムまたはこれらの金属を含む合金であるか、またはチタ
    ンまたはバナジウムの酸化物である請求項1または2の
    方法。
  4. 【請求項4】反応チャンバーの入口側区域へ特定波長の
    光を照射することをさらに含む請求項1ないし3のいず
    れかの方法。
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