JP2002535541A - 内燃機関の排ガス中に含まれる窒素酸化物の触媒的変換方法 - Google Patents

内燃機関の排ガス中に含まれる窒素酸化物の触媒的変換方法

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Abstract

(57)【要約】 内燃機関の排ガス中に含まれる窒素酸化物の触媒的変換法では、脱硝触媒の手前の排ガスの流れ方向に、窒素酸化物濃度に応じて還元剤（Ｒ）を添加して排ガスに添加する。運転パラメータ（Ｔ）の限界値（Ｔmin）及び／又はこの運転パラメータ（Ｔ）から導出される値の限界値を下回るか又は上回る場合、還元剤（Ｒ）を窒素酸化物濃度に対し化学量論比以上で添加する。その後還元剤（Ｒ）の添加を終わらせるか又は化学量論比以下で添加する。特に内燃機関の変動する運転状態で窒素酸化物の高度の平均転化率を達成できる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 本発明は、排ガスの流れ方向に、脱硝触媒の手前の窒素酸化物濃度に応じて、
還元剤を排ガスに添加する、内燃機関の排ガス中に含まれる窒素酸化物の触媒的
な変換方法に関する。
【０００２】 窒素酸化物を選択的に触媒還元（ＳＣＲ）する場合、窒素酸化物を含む排ガス
に還元剤、通常はアンモニア又はアンモニアを遊離させる物質、例えば尿素水溶
液を添加しなければならない。この還元剤は、窒素酸化物と共に、通常例えばバ
ナジウム、モリブデン及び／又は酸化タングステンのような金属酸化物を添加さ
れた酸化チタンをベースとする、所謂ＳＣＲ触媒により、環境に差し障りのない
窒素、酸素及び水に変換される。
【０００３】 排ガスの発生源（エンジン、燃焼装置）、とりわけ車両機関の場合に起こるよ
うな非定常的な運転では、窒素酸化物濃度、排ガス質量流量及び排ガス温度は大
きな範囲で変化する。この事実は、排ガス中に添加する還元剤に厳しい配量方法
及び配量精度を要求する。
【０００４】 現在公知の通常の還元剤添加方法では、還元剤を排ガス中に、窒素酸化物流量
に比例して入れる。その際還元剤の溢流、特にアンモニアの溢流を確実に回避す
るため、排ガスに供給する還元剤流量を窒素酸化物濃度に関連して明らかに化学
量論比以下に選択しなければならない。しかしそのためこの触媒の触媒活性は不
都合にも完全には利用されず、従って基本的にこの触媒で達成可能な比較的高度
の転化率は、この配量方法によっては達成することができない。
【０００５】 ドイツ特許出願公開第３７２１５７２号明細書から、還元剤の配量のためエン
ジンの出力及び回転数を参考にすることが公知である。
【０００６】 更に欧州特許出願公開第０５５５７４６号明細書から、排ガス温度が所定の限
界値を下回る場合、還元剤の添加を完全に中断し、温度の限界値を取り戻してか
ら初めて内燃機関の負荷の大きさ及び回転数に応じて還元剤の添加を再開するこ
とが公知である。
【０００７】 更に欧州特許出願公開第０５１５８５７号明細書から、還元剤をパルス状に化
学量論比以上で添加し、２つのパルス間の時間区間内は還元剤を添加せずに「空
走行」させる方法が公知である。この方法の場合、触媒床内の一定の個所で閾値
として決定されている高度のＮＨ3濃度が気相中に生じたときに初めて、化学量
論比以上での還元剤のパルス状の添加を停止する。
【０００８】 欧州特許出願公開第３６２４８３号明細書から、パルス幅を排ガス質量流量及
び窒素酸化物濃度に応じて調整する、パルス幅変調形の非連続的添加方法が公知
である。
【０００９】 しかしこれらの４方法とも、前記の欠点を付随して持つものである。
【００１０】 更に国際特許出願公開第９６／０４９８０号明細書から、内燃機関のスタート
時中だけ及び低下した、そして場合によってはほぼ一定した排ガス温度で、触媒
の温度依存性の蓄積容量を考慮しながら運転する際に、還元剤を窒素酸化物濃度
に対して化学量論比以上で添加することが公知である。そうでないとき、還元剤
は化学量論比以下で添加する。
【００１１】 この方法においても、基本的にこの触媒で達成可能な、比較的高度の転化率を
全ての範囲で達成することはできない。
【００１２】 従って本発明の課題は、触媒の触媒活性を一層よく利用して、内燃機関の排ガ
ス中に含まれる窒素酸化物を触媒的に変換する方法を提供することにある。
【００１３】 この課題は、冒頭に記載した請求項１の方法に関連して、 ａ）配量精度に影響を及ぼす内燃機関の運転パラメータを測定し、その際添加
は、運転パラメータの限界値を下回る及び／又は上回る場合に、もはや不可能で
あるか又は辛うじて限定的に可能なものであり、 ｂ）この限界値及び／又は運転パラメータから導出された大きさの限界値を下
回るか又は上回る場合に、還元剤を窒素酸化物濃度に関連して化学量論比以上で
添加し、 ｃ）その後還元剤の添加を終わらせるか又は化学量論比以下で添加を続ける ことにより解決される。
【００１４】 本方法は、触媒の還元剤の蓄積物を利用するものである。本方法に従って作動
するＳＣＲ制御装置が、還元剤の添加にとって不都合な内燃機関の運転状態の始
まりを識別すると、添加分量を例えば短期的に高め、こうして触媒内に還元剤を
蓄積し、更に窒素酸化物の還元プロセスに、この蓄積された還元剤を添加に不都
合な運転状態の間にも使用する（蓄積物の放出）。
【００１５】 それにより、特に内燃機関の運転状態が変動するときも、窒素酸化物の比較的
高度の平均転化率が達成される。
【００１６】 本方法の極めて有利な実施形態では、運転パラメータから導出される値は、時
間に基づく運転パラメータの微分値又は運転パラメータの時間間隔をおいた測定
値の差を算出することで求められる。このように行う本方法によれば、還元剤の
添加にとって不都合な運転状態を極めて迅速かつ早期に識別できる。
【００１７】 例えば限界値を下回るか又は上回る場合、一定した量の還元剤を添加する。
【００１８】 好ましくは化学量論比以上で添加される還元剤の量は、微分もしくは差の算出
により運転パラメータから導出される値に応じて調整される。それに応じて、例
えば適切な添加の時間区間幅が調節される。
【００１９】 本方法の他の有利な実施形態によれば、化学量論比以上で添加される還元剤の
量は、運転パラメータの限界値もしくはこれから導出される値の限界値をどれ程
上回るか又は下回るかに応じて調整される。
【００２０】 更に好ましくは、化学量論比以上で添加される還元剤の量は、特に脱硝触媒の
温度に依存する蓄積容量に応じて調整される。
【００２１】 本方法の他の有利に実施態様によれば、化学量論比以上で添加される還元剤の
量の値を記憶する。それには、例えば電子的記憶媒体を使用する。
【００２２】 次いでこの記憶した値を、還元剤配量装置を制御する更なる過程で参照する。
これは、化学量論比以上で添加した後に、予想に反してすぐには不都合な比較的
長期の添加条件が生じず、その代わりに直ちに良好な添加条件が生じた場合に特
に重要である。即ちこの状況で、上記の有利な方法を使って還元剤を蓄積する触
媒の過剰充填及び還元剤の漏出を回避できる。
【００２３】 運転パラメータは、排ガス温度、排ガス質量流量、内燃機関の負荷の大きさ又
は内燃機関の回転数であると有利である。
【００２４】 運転パラメータが排ガス温度であれば、微分商の形成により排ガス温度から導
出される値の限界値を下回る（又は上回る）場合、化学量論比以上の添加を開始
すると特に有利である。即ち温度センサはしばしば極めて緩慢であり、排ガス温
度が限界値を下回っていることが、遅れた時点でやっと確認される。それに対し
て、温度の推移を微分する場合、いわば「予め想定して」不都合な運転状態を極
めて早期に識別できる。
【００２５】 本方法の１実施例を図１に基づき以下に詳述する。
【００２６】 図１は時間ｔ（秒単位）に基づく種々の曲線の推移を示す。Ｔは脱硝触媒 （
図示せず）の手前で測定した排ガスの温度推移である。第１の時点ｔ1で排ガ ス
温度Ｔは、それ以下ではもはや信頼性を持って添加が行えない限界値Ｔmin以下
に低下する。第１の時点ｔ1で、例えば化学量論比以上の添加を開始し、それ か
ら時間を遅らせて再調整することも可能である。
【００２７】 それに対し本発明に従う実施例では、より早い時点ｔ０で既に温度推移の微分
商の形成により限界を越えた温度の降下が認められたとき、即ち絶対値的には上
限を越える温度変動が認められたとき、化学量論比以上の添加を開始する。その
際排ガス温度の限界値Ｔminの代わりに、排ガスの温度推移Ｔの上昇の限界値 が
確定される。
【００２８】 本発明方法によれば、その場合還元剤Ｒは化学量論比以上の最大限度値Ｒmax
で添加される。図示の例では、添加はより遅い第２の時点ｔ2に対し僅かに遅れ
て始まる。
【００２９】 約１０秒遅い第３の時点ｔ3で還元剤Ｒの添加を終える。第２の時点ｔ2と第３
の時点ｔ3との間の時間区間（化学量論比以上の添加時間区間）の幅及び／又は
最大限度値Ｒmaxは、脱硝触媒の蓄積容量の基準である、触媒の温度に応じて調
整される。
【００３０】 ＮＯX１で触媒の手前の窒素酸化物濃度を、またＮＯX２で触媒の後方の窒素酸
化物濃度をグラフに表す。
【００３１】 化学量論比以上の添加時間区間で添加される還元剤分量（主として第２の時点
ｔ2と第３の時点ｔ3との間にＲと記す曲線の下の面積に対応する）は触媒中に蓄
積され、第３の時点ｔ3後の時間中に働く。こうして第３の時点ｔ3と第４の時点
ｔ4との時間区間内でも、たとえ排ガス温度Ｔが限界値Ｔmin以下への降下により
この時間区間内の添加が不可能であったとしても窒素酸化物の分解は起こる。
【００３２】 第４の時点ｔ4で排ガスの温度推移Ｔの上昇は極めて大きく、時間的に遅れた
第５の時点Ｔ5で還元剤の添加が再び始まる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明の方法を説明するための線図である。
【符号の説明】
Ｒ 還元剤の添加値 Ｔ 運転パラメータ（触媒の手前の排ガス温度） Ｔmin 排ガス温度の限界値 Ｒmax 還元剤の最大の添加値
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 3G091 AA02 AB05 BA01 BA14 CA13 CA17 DA01 DA10 DB05 DB07 DB10 EA01 EA03 EA17 EA21 EA30 EA33 FA16 FB01 FB10 FB12 GB01W GB10W HA36 HA37 HA42 HB03

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 排ガスの流れ方向に、脱硝触媒の手前の窒素酸化物濃度に応
    じ還元剤（Ｒ）を配量して排ガスに添加する、内燃機関の排ガス中に含まれる窒
    素酸化物を触媒的に変換する方法において、 ａ）配量精度に影響を及ぼす内燃機関の運転パラメータを測定し、その際配量は 運転パラメータ（Ｔ）の限界値（Ｔmin）を下回る及び／又は上回る場合に、 もはや不可能であるか又は辛うじて限定的に可能なものであり、 ｂ）この限界値（Ｔmin）及び／又は運転パラメータ（Ｔ）から導出された値
    の限界値を下回るか又は上回る場合に、還元剤（Ｒ）を窒素酸化物濃度に関し
    て化学量論比以上で添加し、 ｃ）その後還元剤（Ｒ）の添加を終えるか又は化学量論比以下で添加を続ける ことを特徴とする内燃機関の排ガス中に含まれる窒素酸化物の触媒的変換方法。
  2. 【請求項２】 運転パラメータ（Ｔ）から導出される値を、この運転パラメ
    ータを時間的に微分することにより、又は運転パラメータの時間的に間隔をおい
    た測定値の差の形成により求めることを特徴とする請求項１記載の方法。
  3. 【請求項３】 化学量論比以上で添加する還元剤の量を、運転パラメータか
    ら微分により又は減算により算出された値に応じて調整することを特徴とする請
    求項２記載の方法。
  4. 【請求項４】 化学量論比以上で添加する還元剤の量（Ｒmax）を、運転パ
    ラメータ（Ｔ）の限界値（Ｔmin）もしくはこのパラメータから算出された大き
    さの限界値をどれ程上回っているか、或いは下回っているかによって調整するこ
    とを特徴とする請求項１乃至３のｌつに記載の方法。
  5. 【請求項５】 化学量論比以上で添加する還元剤の量を、特に温度依存性の
    脱硝触媒の蓄積容量に応じて調整することを特徴とする請求項１乃至４の１つに
    記載の方法。
  6. 【請求項６】 化学量論比以上で添加する還元剤の量の値を記憶することを
    特徴とする請求項１乃至５の１つに記載の方法。
  7. 【請求項７】 運転パラメータが排ガス温度（Ｔ）であることを特徴とする
    請求項１乃至６の１つに記載の方法。
  8. 【請求項８】 運転パラメータが排ガスの質量流量であることを特徴とする
    請求項１乃至７の１つに記載の方法。
  9. 【請求項９】 運転パラメータが内燃機関の負荷の大きさであることを特徴
    とする請求項１乃至８の１つに記載の方法。
  10. 【請求項１０】 運転パラメータが内燃機関の回転数であることを特徴とす
    る請求項１乃至９の１つに記載の方法。
JP2000594558A 1999-01-19 2000-01-10 内燃機関の排ガス中に含まれる窒素酸化物の触媒的変換方法 Withdrawn JP2002535541A (ja)

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