JP2002510005A - 燃焼設備の排気ガス内窒素酸化物の触媒還元方法と装置 - Google Patents

燃焼設備の排気ガス内窒素酸化物の触媒還元方法と装置

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JP2002510005A JP2000540916A JP2000540916A JP2002510005A JP 2002510005 A JP2002510005 A JP 2002510005A JP 2000540916 A JP2000540916 A JP 2000540916A JP 2000540916 A JP2000540916 A JP 2000540916A JP 2002510005 A JP2002510005 A JP 2002510005A
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Abstract

(57)【要約】 還元剤水溶液（ＲＬ）を貯蔵することに伴う欠点を除去し、同時に高い配量注入精度を得るために、飽和還元剤溶液（ＲＬ）を、内燃機関（２）の排気ガス（Ａ）に注入する直前に初めて製造する。飽和還元剤溶液（ＲＬ）における規定の平衡濃度を得るため、還元剤溶液（ＲＬ）は混合室（１２）内において温度調節される。溶媒（Ｌ）として排気ガス内に含まれる水蒸気から回収された水が利用され、この結果別個の溶媒貯蔵タンクは不要となる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 本発明は、燃焼設備の排気ガス、特に過剰空気で運転される内燃機関の排気ガ
ス内に含まれる窒素酸化物の触媒還元方法とその装置に関する。
【０００２】 燃焼設備の排気ガス内に含まれる窒素酸化物を減少するために、発電所で実証
されている選択触媒還元法（ＲＣＲ）に相当する窒素酸化物を窒素に還元する装
置および方法が知られている（ドイツ特許出願公開第３６１５０２１号明細書、
ヨーロッパ特許出願公開第０２７７７６５号明細書参照）。このために、いわゆ
るＤｅＮＯX触媒および還元剤としてのアンモニアが使用される。
【０００３】 自動車に採用されている内燃機関、特にディーゼルエンジンの場合、アンモニ
アはその毒性のために車両に搭載できず、触媒で完全に消費される所定の少量の
アンモニアが無害な先駆物質から発生されねばならない。それに適した先駆物質
は、例えば尿素水溶液あるいは固形尿素である。
【０００４】 尿素水溶液は触媒の前で高温排気ガスに導入され、そしてアンモニアが発生さ
れる（ドイツ特許出願公開第３８３００４５号明細書参照）。また異なった方式
において、固形、特に粉末状尿素が排気ガスに導入され、そして同様にアンモニ
アが発生される（ドイツ特許第４３０８５４２号明細書参照）。
【０００５】 移動しながら運転される内燃機関、例えば特に自動車分野に採用されるディー
ゼルエンジンでは、負荷変動により時間的に排気ガス内の窒素酸化物の量が著し
く変化する。その窒素酸化物の発生量の変化に応じ、アンモニアの注入量を変化
させる必要が生ずる。その場合、発生したアンモニアが触媒還元の際に完全に消
費されるか、あるいは少なくとも触媒に貯えられたままになる程度の量の尿素あ
るいは尿素溶液を排気ガスに導入しなければならない。触媒に過剰のアンモニア
が流入すると、このアンモニアは触媒から出て、大気に排出される。これは「す
べり」と呼ばれ、アンモニアの毒性のために避けねばならない。同時に、窒素酸
化物の窒素へのできるだけ高い転換率を得るため、十分な量の還元剤を注入しな
ければならない。従って尿素水溶液ないし尿素の配量注入は非常に重要である。
【０００６】 固形尿素の場合、これを注入する際に必要な配量精度について問題が生ずる。
更に固形尿素の加水分解生成物は沈着し、触媒の効率を悪化させる。
【０００７】 尿素水溶液を利用する場合、尿素水溶液用の非常に大きな貯蔵タンクが必要で
あるという欠点がある。更にこの貯蔵タンクは霜付き防止策を施さねばならず、
また低温時の凍結を防止しなければならない。またあらゆる車両への尿素溶液の
供給を保証するために、ガソリンスタンド系に匹敵するインフラ組織が作られね
ばならない。
【０００８】 本発明の課題は、高い配量注入精度に関連し、高い運転確実性が保証されるよ
うな窒素酸化物の触媒還元方法およびその装置を提供することにある。
【０００９】 本発明によれば、この課題は、燃焼設備の排気ガス、特に過剰空気で運転され
る内燃機関の排気ガス内に含まれる窒素酸化物の触媒還元方法において、排気ガ
スが触媒を貫流し、触媒貫流前の排気ガスに還元剤溶液が注入され、その還元剤
溶液がその注入前に必要に応じて固形還元剤および溶媒から製造されることによ
って解決される。
【００１０】 還元剤溶液は、本質的に触媒で消費される直前に初めて製造される。その還元
剤として好適には尿素が、溶媒として好適には水が利用される。還元剤溶液が注
入の直前に初めて製造されるので、還元剤溶液に対する高価な貯蔵装置を省き、
固形還元剤を単純な貯蔵タンクで携行できる。
【００１１】 本発明に基づく方法の場合、単位時間当たりに発生する窒素酸化物の、できる
だけ高い還元率のために必要な還元剤溶液量しか製造されない。その場合「すべ
り」を防止するために、理論的に得られる転換率以下で運転され、即ち窒素酸化
物の還元にとって必要であるより少量の還元剤が注入される。製造される還元剤
量は燃焼設備ないし内燃機関の運転パラメータに関係し、場合によっては触媒の
運転パラメータに関係する。還元剤溶液の必要量は、特に自動車分野で採用され
る、移動しながら運転される内燃機関では、短い時間間隔で大きく変動する。従
って配量注入精度について厳しい要求が課せられる。この要求は、例えば排気ガ
ス内に固形還元剤を直接注入する場合には非常に満足させ難い。本発明に基づく
方法は、固形還元剤の貯蔵が簡単であるという利点と、還元剤溶液の配量性が良
いという利点が組み合わされている点で優れている。
【００１２】 特に有利には、還元剤溶液は飽和させられ、混合室において所定の温度に温度
調節される。
【００１３】 還元剤溶液が集められるか製造される混合室の温度の安定化あるいは温度調整
によって、還元剤と溶媒とから成る混合物に対する状態図に相当して、正確に規
定された濃度の飽和還元剤溶液が自動的に形成される。その正確に規定された濃
度は、高い配量注入精度を得るために決定的な意味を有する。一般に還元剤溶液
は、その体積を測定しつつ排気ガスに注入されるので、還元剤注入量は還元剤溶
液における還元剤の濃度に決定的に左右される。その濃度は混合室の温度調節に
よって決定され、別個に例えばセンサを介して決定する必要はない。
【００１４】 混合室の温度は、還元剤と溶媒との共融混合物の融点に調整するのが有利であ
る。その共融混合物の温度は溶液が存在する最低温度である。この温度以下では
溶液は固相に移行する。この温度において溶液は専ら液状で存在する。溶液に関
与するパートナー、即ち還元剤および溶媒は共融混合物の温度において既に固形
で存在する。従って溶液の濃度は、たとえ溶媒が余分に存在するときも変化しな
い。この温度において余分な溶媒は固相に移行する。従って共融混合物の場合、
平衡濃度の維持は特に簡単であり、その濃度は薄められない。
【００１５】 還元剤溶液の貯蔵タンクにおける混合室を温度調節すると有利である。これに
よって還元剤溶液を製造するための別個の容器は省ける。また混合室への固形還
元剤の特別な供給管も不要である。還元剤貯蔵タンク内に混合室を配置すること
により、場所が節約され、形状が単純化されるという利点が得られる。
【００１６】 温度調節するためのエネルギ消費および還元剤溶液の貯蔵量をできるだけ小さ
くするために、混合室の体積が制御される。この制御は触媒内で脱窒のために必
要とされる還元剤量に関係して行われる。その体積は、温度調整装置が、例えば
モジュール的に構成され、個々のモジュールが接続あるいは遮断されることによ
って変更できる。この方式によれば、種々の体積の還元剤溶液が温度調節される
。更にその体積は、例えば溶媒の注入制御によって変更できる。この場合、温度
調節のために種々の体積の還元剤溶液が用意される。
【００１７】 排気ガスへの還元剤のできるだけ精確な配量注入を保証できるように、還元剤
溶液の濃度をセンサによって決定するのが有利である。温度安定化のために決定
される濃度に加えての濃度の決定は、運転確実性を高めるための冗長的設計であ
る。センサを介しての濃度の決定を、温度調節に代わって採用することもできる
。
【００１８】 溶媒が排気ガスの排気管に熱的に連結されている供給管を介して供給されるの
が特に有利である。これによって、低温時でも溶媒が凍結しないことが保証され
る。排気ガスから溶媒への熱伝達は、運転確実性を高める働きをする。
【００１９】 溶媒として、特に燃焼設備における燃焼過程中に生ずる水蒸気から回収された
水を利用するのが有利である。これによって溶媒用の特別な貯蔵タンクが省かれ
る。溶媒を別個に還元剤と組み合わせて還元剤溶液の形で携行する必要もない。
排気ガスから溶媒を回収することにより、還元剤溶液用のかさばった貯蔵装置に
比べて、所要場所を狭くし軽量化することができる。この利点は、自動車分野に
おいて非常に価値がある。
【００２０】 上述した本発明のもう１つの課題は、本発明に基づき、燃焼設備の排気ガス、
特に過剰空気で運転される内燃機関の排気ガス内における窒素酸化物の触媒還元
装置において、燃焼設備に接続された排気管であって、その中に排気ガスで貫流
される触媒が配置されている排気管、固形還元剤の貯蔵タンク、固形還元剤と溶
媒とから所望時に還元剤溶液を製造するための混合室および還元剤溶液を排気ガ
ス内に注入するための混合室と排気管とに接続されている注入装置を備えること
によって解決される。
【００２１】 本発明に基づく装置の実施態様は、従属請求項に記載されている。本発明によ
る方法について述べた利点は、本発明による装置においても同様に得られる。
【００２２】 以下図を参照して本発明の実施例を詳細に説明する。
【００２３】 図１において、燃焼設備、特に内燃機関２に、そこで生じた排気ガスＡを排出
するための排気管４が設けられている。排気ガスＡは排気管４を介して触媒６に
導かれ、この触媒６を貫流する。内燃機関２は、特に自動車分野における過剰空
気で移動しながら運転されるディーゼルエンジンである。触媒６は、特に排気ガ
スＡ内に含まれる窒素酸化物を、選択触媒還元法（ＳＣＲ）に基づき還元剤Ｒに
よって環境にやさしい窒素と水とに変換するＤｅＮＯX触媒である。還元剤Ｒと して、特にアンモニアあるいはアンモニア含有化合物が利用される。例えば尿素
は、アンモニアがそこから得られるアンモニア先駆物質である。ここでは、その
先駆物質も還元剤Ｒと呼ぶこととする。
【００２４】 還元剤Ｒは、貯蔵タンク８内に固形あるいは粉末の形で存在している。この貯
蔵タンク８には、そこに溶媒Ｌを供給する供給管１０が開口している。貯蔵タン
ク８は、例えば図示のように水平に延びているか、あるいは垂直に延びている。
貯蔵タンク８はその右側端に移動可能なプランジャ１３を有し、左側端にトラフ
の形をした混合室１２を備えている。そのプランジャ１３は固形還元剤Ｒを左に
押圧搬送する。混合室１２には還元剤Ｒに加えて溶媒Ｌが上から供給される。混
合室１２において溶媒Ｌおよび還元剤Ｒが互いに混合され、その際還元剤溶液Ｒ
Ｌが形成され集められる。
【００２５】 混合室１２には温度調整装置１４が配置されている。この温度調整装置１４に
より、還元剤溶液ＲＬの温度は設定可能な温度に維持される。これによって飽和
還元剤溶液が存在する場合、規定された平衡濃度が自動的に生ずる。還元剤溶液
ＲＬの注入管１６が混合室１２から、例えば弁である注入装置１８まで延びてい
る。この注入装置１８を介して還元剤溶液ＲＬは排気ガスＡ中に、例えばノズル
を介して体積的に配量して注入される。還元剤溶液ＲＬは、触媒６に流入する前
に高温の排気ガスＡと混合される。その際、還元剤水溶液ＲＬから、特に加水分
解触媒（図示せず）における還元によってアンモニアが発生される。
【００２６】 溶媒Ｌは、特に排気ガスＡ内に含まれる水蒸気が凝縮器２０において凝縮した
水である。このために排気ガスＡの一部が、例えばバイパス管２２を介し凝縮器
２０を通して導かれる。その排気ガスＡは、凝縮器２０において水蒸気が凝縮す
るよう十分に冷却される。一般に排気ガスＡの含水量は、必要とされる溶媒Ｌの
量を超えている。従って溶媒Ｌを必要量に調整するために、バイパス管２２に、
例えばフラッパ弁２４が設けられている。その代わりにあるいはそれに加えて、
溶媒供給管１０に同じ目的で弁２５が配置されている。大気温度が低いときに水
が凍結するのを防止するため、溶媒供給管１０は排気管４と熱的に連結されてい
る。そのために、例えば溶媒供給管１０および排気管４に波形板２７が結合、特
に溶接されている。
【００２７】 この触媒還元装置の場合には、更に還元剤Ｒの必要量を求め、それに応じて単
位時間当たりに必要な還元剤溶液ＲＬの体積を制御する制御装置２６が設けられ
ている。移動しながら運転する内燃機関においては、運転中の負荷変動により、
排気ガスＡ内に種々の量の窒素酸化物が生ずる。内燃機関２の運転に応じて、窒
素酸化物の発生量は事情によっては瞬間的に変化する。制御装置２６は、触媒６
内において「すべり」を生ずることなしに窒素酸化物をできるだけ大きく減少す
るという大きな働きをする。
【００２８】 そのため制御装置２６には、内燃機関２の特性データＭおよび補助的あるいは
選択的に触媒６の特性データＫが伝達される。内燃機関２の特性データＭは、特
にその回転数、トルク、運転温度並びにその時点時点の燃料噴射量である。触媒
６の特性データＫは、特に触媒６内に貯えられた還元剤Ｒの充填レベル、触媒活
性並びにその運転温度である。更に制御装置２６に選択的にセンサ２８で得られ
た還元剤溶液ＲＬの濃度Ｃが伝えられる。このため、センサ２８は、例えば混合
室１２と注入装置１８との間に設けられている。
【００２９】 制御装置２６は伝達されたデータを参照し、注入装置１８を介して配量注入す
べき還元剤溶液ＲＬの体積を決定する制御量Ｄを求め、この制御量Ｄは注入装置
１８に伝えられる。また混合室１２への溶媒Ｌの供給量を制御するために、制御
装置２６から弁２５あるいはフラッパ弁２４に制御信号Ｗが伝えられる。制御信
号Ｔで温度調整装置１４が制御される。
【００３０】 混合室１２内における還元剤溶液ＲＬの濃度Ｃは、温度調整装置１４を介して
調整され、維持される設定可能な温度の選定によって決定される。その調整すべ
き温度は、制御装置２６からの制御信号Ｔによって与えられる。この所定の温度
において、還元剤溶液ＲＬ内に正確に規定された平衡濃度が生ずる。還元剤溶液
ＲＬの濃度を正確に保持可能とするため、還元剤Ｒが過剰に存在していると有利
である。還元剤溶液ＲＬが所定の条件下で、平衡濃度に達することが重要である
。特にその温度は共融混合物の温度にされる。尿素と水の場合、この温度は約−
１１℃であり、共融混合物の平衡濃度は、尿素が３２．５重量％である。
【００３１】 温度調整装置はペルチエ素子を含むのがよい。これは特に単純に構成し、簡単
に操作できるからである。温度調整装置１４は、好適には接続ないし遮断可能な
多数のモジュールを有している。接続ないし遮断は、例えば制御信号Ｔを介して
制御される。モジュールの接続ないし遮断により、所定の温度にある温度調節式
混合室１２の体積が調整される。この結果、温度調整のためのエネルギ消費、特
に還元剤溶液ＲＬの冷却エネルギ消費を可能な限り小さくできる。同時に直接必
要な量の還元剤溶液ＲＬしか貯蔵しない。それに加えてあるいはその代わりに、
混合室１２の体積は、還元剤Ｒおよび溶媒Ｌの供給により制御される。このため
、例えばプランジャ１３、弁２５あるいはフラッパ弁２４が制御される。
【００３２】 図２において、還元剤Ｒの貯蔵タンク８のそばに溶媒Ｌの貯蔵タンク８ａが設
けられている。この貯蔵タンク８ａとして、例えば図１に示す凝縮器２０が利用
できる。これらの両貯蔵タンク８、８ａは、混合室１２にそれぞれ配管を介して
接続されている。還元剤Ｒおよび溶媒Ｌの供給は、弁３２を介して制御される。
混合室１２は、モジュール的に構成された温度調整装置１４を用いて温度調整さ
れ、これによって混合室１２内に規定の平衡濃度を持つ飽和還元剤溶液ＲＬが形
成される。この飽和還元剤溶液ＲＬは、混合室１２から注入装置１８を介して排
気ガスＡの中に注入される。
【００３３】 還元剤Ｒの貯蔵タンク８は、特に自動車に採用する場合、２回の点検整備時点
間の時間にわたり十分な量の還元剤Ｒが貯蔵されるように設計される。従って貯
蔵タンク８は、２回の点検整備点間の時間間隔内において生ずる窒素酸化物を還
元するのに十分な量の還元剤Ｒを用立てる。そのような設計では、還元剤Ｒの補
給を行う必要がないので、運転者にとって非常に便利である。還元剤Ｒを準備す
るため、特に液状還元剤溶液ＲＬを準備するために、高価なインフラ組織が不要
であるという大きな利点がある。
【００３４】 溶液Ｌと還元剤Ｒは、図１および図２に記載の方式の代わりに、混合室１２の
前で予め合流させることもできる。その場合、還元剤溶液ＲＬの所望温度は、規
定の平衡濃度を得るために、混合室１２において初めて調整される。
【００３５】 上述した窒素酸化物の触媒還元装置の実施例では、還元剤溶液ＲＬの利点、即
ちその高い配量注入精度と、固形還元剤Ｒの貯蔵上の利点、即ち小さな所要場所
と軽い所要重量の利点とが組み合わさっている。還元剤溶液ＲＬは、必要に応じ
てその注入直前に、初めて還元剤Ｒと溶媒Ｌとから製造される。溶媒Ｌは、特に
自動車の運転中に初めて、例えば排気ガスＡから回収されるので、特別な溶媒Ｌ
用貯蔵タンクは不要となる。製造された還元剤溶液ＲＬの温度調節により、規定
された一定の平衡濃度が得られるので、高い配量注入精度が保証される。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明に基づく触媒排気ガス浄化装置の概略構成図。
【図２】 本発明に基づく触媒排気ガス浄化装置の混合室が別個に配置された実施例の一
部概略構成図。
【符号の説明】
２ 内燃機関 ４ 排気管 ８ 還元剤貯蔵タンク １０ 溶媒供給管 １２ 混合室 １４ 温度調整装置 ２０ 凝縮器 Ａ 排気ガス Ｒ 還元剤 Ｌ 溶媒 ＲＬ 還元剤溶液
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 3G091 AA18 AB05 BA14 CA17 EA01 EA15 4D048 AA06 AB02 AB07 AC03 AC10 CC61 DA01 DA02 DA09 DA10 DA20

Claims (16)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 燃焼設備（２）の排気ガス（Ａ）、特に過剰空気で運転され
    る内燃機関の排気ガス内窒素酸化物の触媒還元方法において、排気ガス（Ａ）が
    触媒（６）を貫流し、触媒貫流前の排気ガス（Ａ）に還元剤溶液（ＲＬ）が注入
    され、その還元剤溶液（ＲＬ）がその注入前に必要に応じて固形還元剤（Ｒ）お
    よび溶媒（Ｌ）から製造されることを特徴とする燃焼設備の排気ガス内窒素酸化
    物の触媒還元方法。
  2. 【請求項２】 還元剤溶液（ＲＬ）が飽和させられ、混合室（１２）におい
    て所定の温度に調節されることを特徴とする請求項１記載の方法。
  3. 【請求項３】 還元剤溶液温度が、還元剤（Ｒ）と溶媒（Ｌ）との共融混合
    物の融点に設定されていることを特徴とする請求項２記載の方法。
  4. 【請求項４】 還元剤溶液（ＲＬ）が、固形還元剤（Ｒ）の貯蔵タンク（８
    ）内で温度調節されることを特徴とする請求項２又は３記載の方法。
  5. 【請求項５】 混合室（１２）の体積が制御されることを特徴とする請求項
    ２ないし４のいずれか１つに記載の方法。
  6. 【請求項６】 還元剤溶液（ＲＬ）の濃度（Ｃ）が決定されることを特徴と
    する請求項１ないし５のいずれか１つに記載の方法。
  7. 【請求項７】 溶媒（Ｌ）が、排気ガス（Ａ）の排気管（４）に熱的に連結
    されている供給管（１０）を介して供給されることを特徴とする請求項１ないし
    ６のいずれか１つに記載の方法。
  8. 【請求項８】 溶媒（Ｌ）として、特に燃焼設備（２）における燃焼過程中
    に生ずる水蒸気から回収された水が利用されることを特徴とする請求項１ないし
    ７のいずれか１つに記載の方法。
  9. 【請求項９】 尿素が固形還元剤（Ｒ）として利用されることを特徴とする
    請求項１ないし８のいずれか１つに記載の方法。
  10. 【請求項１０】 内燃機関（２）の排気ガス（Ａ）、特に過剰空気で運転さ
    れる内燃機関の排気ガス内における窒素酸化物の触媒還元装置において、燃焼設
    備（２）に接続された排気管（４）であってその中に排気ガス（Ａ）が貫流する
    触媒（６）が配置された排気管（４）、固形還元剤（Ｒ）の貯蔵タンク（８）、
    固形還元剤（Ｒ）と溶媒（Ｌ）とから所望時に還元剤溶液（ＲＬ）を製造するた
    めの混合室（１２）および還元剤溶液（ＲＬ）を排気ガス（Ａ）内に注入するた
    めの混合室（１２）と排気管（４）とに接続されている注入装置（１８）を備え
    ることを特徴とする燃焼設備の排気ガス内における窒素酸化物の触媒還元装置。
  11. 【請求項１１】 混合室（１２）に対する温度調整装置（１４）が設けられ
    ていることを特徴とする請求項１０記載の装置。
  12. 【請求項１２】 混合室（１２）が温度調整装置（１４）で予め設定された
    温度、特に溶媒（Ｌ）と還元剤（Ｒ）との共融混合物の融点に調整されているこ
    とを特徴とする請求項１１記載の装置。
  13. 【請求項１３】 温度調整装置（１４）がペルチエ素子を有していることを
    特徴とする請求項１２記載の装置。
  14. 【請求項１４】 混合室（１２）が還元剤貯蔵タンク（８）内に配置されて
    いることを特徴とする請求項１０ないし１３のいずれか１つに記載の装置。
  15. 【請求項１５】 排気管（４）に熱的に連結されている溶媒（Ｌ）の供給管
    （１０）が設けられていることを特徴とする請求項１０ないし１４のいずれか１
    つに記載の装置。
  16. 【請求項１６】 排気ガス（Ａ）内に含まれる水蒸気を凝縮するための凝縮
    器（２０）が設けられ、その凝縮水が溶媒（Ｌ）として溶媒供給管（１０）に供
    給されることを特徴とする請求項１０ないし１５のいずれか１つに記載の装置。
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