JP2002357694A - 放射性金属廃棄物からのジルコニウム回収方法 - Google Patents
放射性金属廃棄物からのジルコニウム回収方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 放射能レベルを下げながら、ジルコニウム主
体の放射性金属廃棄物からジルコニウムを回収する方法
を得ることを目的とする。 【解決手段】 ジルコニウム主体の放射性金属廃棄物を
３３５℃で塩素処理し、得られた塩化ジルコニウムを主
成分として含む気体混合物を１００℃に冷却し、得られ
た塩化ジルコニウムを主成分として含む固体混合物に放
射能の高い元素の安定同位体を添加する。その後、同様
に、安定同位体添加後の固体混合物を塩化処理し、冷却
する。
体の放射性金属廃棄物からジルコニウムを回収する方法
を得ることを目的とする。 【解決手段】 ジルコニウム主体の放射性金属廃棄物を
３３５℃で塩素処理し、得られた塩化ジルコニウムを主
成分として含む気体混合物を１００℃に冷却し、得られ
た塩化ジルコニウムを主成分として含む固体混合物に放
射能の高い元素の安定同位体を添加する。その後、同様
に、安定同位体添加後の固体混合物を塩化処理し、冷却
する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】この発明は、ジルコニウム主
体の放射性金属廃棄物からのジルコニウム回収方法に関
するものである。
体の放射性金属廃棄物からのジルコニウム回収方法に関
するものである。
【０００２】
【従来の技術】核燃料の再処理工場や原子力発電所か
ら、核燃料被覆管やチャンネルボックスなどのジルコニ
ウム主体の放射性金属廃棄物が発生する。
ら、核燃料被覆管やチャンネルボックスなどのジルコニ
ウム主体の放射性金属廃棄物が発生する。
【０００３】このようなジルコニウム主体の放射性金属
廃棄物は、放射能レベルが高いため、現在、再利用され
ずに廃棄されている。
廃棄物は、放射能レベルが高いため、現在、再利用され
ずに廃棄されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、将来的
に、原子力関連施設から発生する廃棄物の量が増大する
ことが考えられ、また現在の社会的情勢も廃棄物を減ら
す方向にある。このため、このようなジルコニウム主体
の放射性金属廃棄物からジルコニウムを回収し、廃棄物
量を減らすことが必要になってくる。また、回収したジ
ルコニウムを再利用することを考えると、放射能レベル
を下げながら、ジルコニウムを回収する必要がある。
に、原子力関連施設から発生する廃棄物の量が増大する
ことが考えられ、また現在の社会的情勢も廃棄物を減ら
す方向にある。このため、このようなジルコニウム主体
の放射性金属廃棄物からジルコニウムを回収し、廃棄物
量を減らすことが必要になってくる。また、回収したジ
ルコニウムを再利用することを考えると、放射能レベル
を下げながら、ジルコニウムを回収する必要がある。
【０００５】この発明は以上の観点からなされたもの
で、放射能レベルを下げながら、ジルコニウム主体の放
射性金属廃棄物からジルコニウムを回収する方法を得る
ことを目的とする。
で、放射能レベルを下げながら、ジルコニウム主体の放
射性金属廃棄物からジルコニウムを回収する方法を得る
ことを目的とする。
【０００６】なお、ジルコニウム主体の放射性金属廃棄
物からのジルコニウム回収に関連する技術として、スラ
グ溶融法、ＨＡＬＯＸ処理法、及び『日本原子力学会
「２０００年秋の大会」の予稿集，５９４ページ，“塩
化物揮発法による燃料集合体廃棄物からのウランの除
去” 』に示された技術があるが、これらの技術はいず
れも放射能レベルを下げることを考慮しておらず、本願
発明の技術的思想と異なるものである。
物からのジルコニウム回収に関連する技術として、スラ
グ溶融法、ＨＡＬＯＸ処理法、及び『日本原子力学会
「２０００年秋の大会」の予稿集，５９４ページ，“塩
化物揮発法による燃料集合体廃棄物からのウランの除
去” 』に示された技術があるが、これらの技術はいず
れも放射能レベルを下げることを考慮しておらず、本願
発明の技術的思想と異なるものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】この発明に係る放射性金
属廃棄物からのジルコニウム回収方法は、ジルコニウム
主体の放射性金属廃棄物をハロゲンガス中で熱処理し
て、ジルコニウムのハロゲン化物を主成分として含む気
体混合物を得る一次ハロゲン化処理工程と、一次ハロゲ
ン化処理工程で得られた気体混合物を凝縮して、ジルコ
ニウムのハロゲン化物を主成分として含む固体混合物を
得る一次凝縮工程と、一次凝縮工程で得られた固体混合
物に、放射能を下げるべき元素の安定同位体を添加する
安定同位体添加工程と、安定同位体添加後の固体混合物
をハロゲンガス中で熱処理して、ジルコニウムのハロゲ
ン化物を主成分として含む気体混合物を得る二次ハロゲ
ン化処理工程と、二次ハロゲン化処理工程で得られた気
体混合物を凝縮して、ジルコニウムのハロゲン化物を主
成分として含む固体混合物を得る二次凝縮工程とを有す
るものである。
属廃棄物からのジルコニウム回収方法は、ジルコニウム
主体の放射性金属廃棄物をハロゲンガス中で熱処理し
て、ジルコニウムのハロゲン化物を主成分として含む気
体混合物を得る一次ハロゲン化処理工程と、一次ハロゲ
ン化処理工程で得られた気体混合物を凝縮して、ジルコ
ニウムのハロゲン化物を主成分として含む固体混合物を
得る一次凝縮工程と、一次凝縮工程で得られた固体混合
物に、放射能を下げるべき元素の安定同位体を添加する
安定同位体添加工程と、安定同位体添加後の固体混合物
をハロゲンガス中で熱処理して、ジルコニウムのハロゲ
ン化物を主成分として含む気体混合物を得る二次ハロゲ
ン化処理工程と、二次ハロゲン化処理工程で得られた気
体混合物を凝縮して、ジルコニウムのハロゲン化物を主
成分として含む固体混合物を得る二次凝縮工程とを有す
るものである。
【０００８】この発明に係る放射性金属廃棄物からのジ
ルコニウム回収方法は、一次ハロゲン化処理工程及び二
次ハロゲン化処理工程において、ハロゲンガスとして、
塩素ガス、臭素ガス、またはヨウ素ガスを用いるもので
ある。
ルコニウム回収方法は、一次ハロゲン化処理工程及び二
次ハロゲン化処理工程において、ハロゲンガスとして、
塩素ガス、臭素ガス、またはヨウ素ガスを用いるもので
ある。
【０００９】
【発明の実施の形態】以下、この発明の実施の一形態を
説明する。 実施の形態１．核燃料の再処理工場や原子力発電所か
ら、核燃料被覆管やチャンネルボックスなどの放射性金
属廃棄物が発生する。核燃料被覆管やチャンネルボック
スなどはジルコニウム合金で形成されているため、この
放射性金属廃棄物は、ジルコニウム（Ｚｒ）を主体とす
る。その他、この放射性金属廃棄物中には、ジルコニウ
ム合金の成分元素であるコバルト（Ｃｏ）、クロム（Ｃ
ｒ）、ニオブ（Ｎｂ）、銅（Ｃｕ）、ハフニウム（Ｈ
ｆ）、鉄（Ｆｅ）、スズ（Ｓｎ）、ニッケル（Ｎｉ）、
マンガン（Ｍｎ）、ケイ素（Ｓｉ）、チタン（Ｔｉ）、
タングステン（Ｗ）、ウラン（Ｕ）などが含まれてい
る。また、この放射性金属廃棄物中には、核燃料被覆管
やチャンネルボックスなどを原子炉内で使用したときに
生成した60Ｃｏ、 59Ｎｉ、113 Ｓｎ、125 Ｓｂ、94Ｎｂ
などの放射性同位体や、原子炉内で使用したときに付着
したウラン（Ｕ）などが含まれている。このような放射
性同位体などにより、この放射性金属廃棄物の放射能レ
ベルは高い。
説明する。 実施の形態１．核燃料の再処理工場や原子力発電所か
ら、核燃料被覆管やチャンネルボックスなどの放射性金
属廃棄物が発生する。核燃料被覆管やチャンネルボック
スなどはジルコニウム合金で形成されているため、この
放射性金属廃棄物は、ジルコニウム（Ｚｒ）を主体とす
る。その他、この放射性金属廃棄物中には、ジルコニウ
ム合金の成分元素であるコバルト（Ｃｏ）、クロム（Ｃ
ｒ）、ニオブ（Ｎｂ）、銅（Ｃｕ）、ハフニウム（Ｈ
ｆ）、鉄（Ｆｅ）、スズ（Ｓｎ）、ニッケル（Ｎｉ）、
マンガン（Ｍｎ）、ケイ素（Ｓｉ）、チタン（Ｔｉ）、
タングステン（Ｗ）、ウラン（Ｕ）などが含まれてい
る。また、この放射性金属廃棄物中には、核燃料被覆管
やチャンネルボックスなどを原子炉内で使用したときに
生成した60Ｃｏ、 59Ｎｉ、113 Ｓｎ、125 Ｓｂ、94Ｎｂ
などの放射性同位体や、原子炉内で使用したときに付着
したウラン（Ｕ）などが含まれている。このような放射
性同位体などにより、この放射性金属廃棄物の放射能レ
ベルは高い。
【００１０】図１はこのようなジルコニウム主体の放射
性金属廃棄物からジルコニウムを回収する方法を示す工
程図である。
性金属廃棄物からジルコニウムを回収する方法を示す工
程図である。
【００１１】このようなジルコニウム主体の放射性金属
廃棄物からジルコニウムを回収する場合、先ず、この放
射性金属廃棄物をハロゲンガス中で熱処理する（一次ハ
ロゲン化処理工程；ステップＳ１）。ハロゲンガス中で
熱処理すると、この放射性金属廃棄物中に含まれている
種々の元素のハロゲン化物が生成する。生成した各ハロ
ゲン化物は熱処理温度におけるそれぞれの飽和蒸気圧に
到達するまで揮発し、残渣廃棄物と分離される。ハロゲ
ンガス中での熱処理はジルコニウムのハロゲン化物の飽
和蒸気圧が高い温度で行う。ハロゲンガス中での熱処理
により、ジルコニウムのハロゲン化物を主成分として含
み、放射性金属廃棄物中に含まれているジルコニウム以
外の元素のハロゲン化物を不純物として含む気体混合物
が得られる。
廃棄物からジルコニウムを回収する場合、先ず、この放
射性金属廃棄物をハロゲンガス中で熱処理する（一次ハ
ロゲン化処理工程；ステップＳ１）。ハロゲンガス中で
熱処理すると、この放射性金属廃棄物中に含まれている
種々の元素のハロゲン化物が生成する。生成した各ハロ
ゲン化物は熱処理温度におけるそれぞれの飽和蒸気圧に
到達するまで揮発し、残渣廃棄物と分離される。ハロゲ
ンガス中での熱処理はジルコニウムのハロゲン化物の飽
和蒸気圧が高い温度で行う。ハロゲンガス中での熱処理
により、ジルコニウムのハロゲン化物を主成分として含
み、放射性金属廃棄物中に含まれているジルコニウム以
外の元素のハロゲン化物を不純物として含む気体混合物
が得られる。
【００１２】ジルコニウムの塩化物、臭化物、ヨウ化物
はジルコニウムのフッ化物に比べて低温で揮発し易いた
め、ハロゲンガスとして、塩素ガス、臭素ガス、または
ヨウ素ガスを用いることが望ましい。また、ジルコニウ
ムの塩化物、臭化物、ヨウ化物の飽和蒸気圧は２５０℃
から３５０℃の範囲で高いため、そのような温度範囲で
熱処理することが望ましい。
はジルコニウムのフッ化物に比べて低温で揮発し易いた
め、ハロゲンガスとして、塩素ガス、臭素ガス、または
ヨウ素ガスを用いることが望ましい。また、ジルコニウ
ムの塩化物、臭化物、ヨウ化物の飽和蒸気圧は２５０℃
から３５０℃の範囲で高いため、そのような温度範囲で
熱処理することが望ましい。
【００１３】例えば、上述したジルコニウム主体の放射
性金属廃棄物中に含まれている代表的な元素の塩化物の
３３５℃における飽和蒸気圧を、各塩化物の生成反応式
とともに以下に示す。
性金属廃棄物中に含まれている代表的な元素の塩化物の
３３５℃における飽和蒸気圧を、各塩化物の生成反応式
とともに以下に示す。
【００１４】 Ｚｒ＋２Ｃｌ2 →ＺｒＣｌ4 １．０ａｔｍ Ｃｏ＋Ｃｌ2 →ＣｏＣｌ2 ３．８×１０-10 ａｔｍ Ｎｉ＋Ｃｌ2 →ＮｉＣｌ2 ８．６×１０-11 ａｔｍ Ｓｎ＋Ｃｌ2 →ＳｎＣｌ2 ２．４×１０-3ａｔｍ ２Ｓｂ＋３Ｃｌ2 →２ＳｂＣｌ3 ７．２ａｔｍ ２Ｎｂ＋５Ｃｌ2 →２ＮｂＣｌ5 ２．０ａｔｍ Ｕ＋２Ｃｌ2 →ＵＣｌ4 ４．３×１０-7ａｔｍ
【００１５】その後、ジルコニウムのハロゲン化物を主
成分として含む気体混合物を冷却する（一次凝縮工程；
ステップＳ２）。冷却すると、気体混合物中に含まれて
いる各ハロゲン化物は冷却温度におけるそれぞれの飽和
蒸気圧に到達するまで凝縮し、凝縮しなかったハロゲン
化物と分離される。凝縮は、ジルコニウムのハロゲン化
物の飽和蒸気圧が低く、分離すべき元素のハロゲン化物
の飽和蒸気圧が高い温度で行う。冷却により、ジルコニ
ウムのハロゲン化物を主成分として含み、気体混合物中
に含まれているジルコニウム以外の元素のハロゲン化物
を不純物として含む固体混合物が得られる。
成分として含む気体混合物を冷却する（一次凝縮工程；
ステップＳ２）。冷却すると、気体混合物中に含まれて
いる各ハロゲン化物は冷却温度におけるそれぞれの飽和
蒸気圧に到達するまで凝縮し、凝縮しなかったハロゲン
化物と分離される。凝縮は、ジルコニウムのハロゲン化
物の飽和蒸気圧が低く、分離すべき元素のハロゲン化物
の飽和蒸気圧が高い温度で行う。冷却により、ジルコニ
ウムのハロゲン化物を主成分として含み、気体混合物中
に含まれているジルコニウム以外の元素のハロゲン化物
を不純物として含む固体混合物が得られる。
【００１６】例えば、塩化アンチモン（ＳｂＣｌ3 ）や
塩化ニオブ（ＮｂＣｌ5 ）は、１００℃で高い飽和蒸気
圧を示すため、ジルコニウムのハロゲン化物を主成分と
して含む気体混合物を１００℃で冷却すると、塩化アン
チモン（ＳｂＣｌ3 ）や塩化ニオブ（ＮｂＣｌ5 ）の大
部分がジルコニウムのハロゲン化物を主成分として含む
固体混合物から分離される。
塩化ニオブ（ＮｂＣｌ5 ）は、１００℃で高い飽和蒸気
圧を示すため、ジルコニウムのハロゲン化物を主成分と
して含む気体混合物を１００℃で冷却すると、塩化アン
チモン（ＳｂＣｌ3 ）や塩化ニオブ（ＮｂＣｌ5 ）の大
部分がジルコニウムのハロゲン化物を主成分として含む
固体混合物から分離される。
【００１７】一次凝縮処理工程で凝縮しなかったハロゲ
ン化物は、後段でトラップ処理され回収される。トラッ
プ処理の方法として、冷却する方法や、他の化合物と反
応させる方法などがある。
ン化物は、後段でトラップ処理され回収される。トラッ
プ処理の方法として、冷却する方法や、他の化合物と反
応させる方法などがある。
【００１８】その後、ジルコニウムのハロゲン化物を主
成分として含む固体混合物に、放射能を下げるべき（す
なわち、放射能の高い）元素の安定同位体を、固体混合
物と同じハロゲン化物の形で添加する（安定同位体添加
工程；ステップＳ３）。安定同位体は最終的に得られる
ジルコニウム金属材料の放射能が目的値以下になるよう
に添加する。その後、安定同位体添加後の固体混合物を
上述した場合と同様にハロゲンガス中で熱処理する（二
次ハロゲン化処理工程；ステップＳ４）。ハロゲンガス
中での熱処理により、ジルコニウムのハロゲン化物を主
成分として含む気体混合物が得られ、残存ハロゲン化物
と分離される。その後、ジルコニウムのハロゲン化物を
主成分として含む気体混合物を上述した場合と同様に冷
却する（二次凝縮工程；ステップＳ５）。冷却により、
ジルコニウムのハロゲン化物を主成分として含む固体混
合物が得られ、凝縮しなかったハロゲン化物と分離され
る。
成分として含む固体混合物に、放射能を下げるべき（す
なわち、放射能の高い）元素の安定同位体を、固体混合
物と同じハロゲン化物の形で添加する（安定同位体添加
工程；ステップＳ３）。安定同位体は最終的に得られる
ジルコニウム金属材料の放射能が目的値以下になるよう
に添加する。その後、安定同位体添加後の固体混合物を
上述した場合と同様にハロゲンガス中で熱処理する（二
次ハロゲン化処理工程；ステップＳ４）。ハロゲンガス
中での熱処理により、ジルコニウムのハロゲン化物を主
成分として含む気体混合物が得られ、残存ハロゲン化物
と分離される。その後、ジルコニウムのハロゲン化物を
主成分として含む気体混合物を上述した場合と同様に冷
却する（二次凝縮工程；ステップＳ５）。冷却により、
ジルコニウムのハロゲン化物を主成分として含む固体混
合物が得られ、凝縮しなかったハロゲン化物と分離され
る。
【００１９】一次凝縮工程で得られた固体混合物と二次
凝縮工程で得られた固体混合物とを比較した場合、一定
量のジルコニウムに対する放射能は、二次凝縮工程で得
られた固体混合物の方が一次凝縮工程で得られた固体混
合物より低い。これは、安定同位体を添加することによ
り、安定同位体を添加した元素における放射性同位体の
存在比が低下し、その結果、二次ハロゲン化処理工程で
得られた気体混合物中及び二次凝縮工程で得られた固体
混合物中での、安定同位体を添加した元素における放射
性同位体の存在比が低下するためである。
凝縮工程で得られた固体混合物とを比較した場合、一定
量のジルコニウムに対する放射能は、二次凝縮工程で得
られた固体混合物の方が一次凝縮工程で得られた固体混
合物より低い。これは、安定同位体を添加することによ
り、安定同位体を添加した元素における放射性同位体の
存在比が低下し、その結果、二次ハロゲン化処理工程で
得られた気体混合物中及び二次凝縮工程で得られた固体
混合物中での、安定同位体を添加した元素における放射
性同位体の存在比が低下するためである。
【００２０】その後、二次凝縮工程で得られた、ジルコ
ニウムのハロゲン化物を主成分として含む固体混合物
を、公知の処理方法を用いて、純度が高く放射能レベル
が低いジルコニウム金属材料に仕上げる。好ましくは、
ＡＳＴＭ規格を満たすジルコニウム金属材料に仕上げ
る。
ニウムのハロゲン化物を主成分として含む固体混合物
を、公知の処理方法を用いて、純度が高く放射能レベル
が低いジルコニウム金属材料に仕上げる。好ましくは、
ＡＳＴＭ規格を満たすジルコニウム金属材料に仕上げ
る。
【００２１】図２はジルコニウム主体の放射性金属廃棄
物を上述した方法で処理した場合における、放射性同位
体の存在量と放射能の変化の計算結果を示す表図であ
る。
物を上述した方法で処理した場合における、放射性同位
体の存在量と放射能の変化の計算結果を示す表図であ
る。
【００２２】計算に用いたジルコニウム主体の放射性金
属廃棄物中の各元素の存在量は、１．０×１０6 ｇのジ
ルコニウム（Ｚｒ）に対して、コバルト（Ｃｏ）の安定
同位体が１８ｇ、コバルト（Ｃｏ）の放射性同位体であ
る60Ｃｏが６ｇ、ニッケル（Ｎｉ）の安定同位体が７０
ｇ、ニッケル（Ｎｉ）の放射性同位体である59Ｎｉが
１．５ｇ、63Ｎｉが０．４ｇ、スズ（Ｓｎ）の安定同位
体が１．５×１０4 ｇ、スズ（Ｓｎ）の放射性同位体で
ある113 Ｓｎが６．６×１０-5ｇである。この場合、コ
バルト（Ｃｏ）の放射性同位体である60Ｃｏの放射能は
２．６×１０14ベクレル、ニッケル（Ｎｉ）の放射性同
位体である59Ｎｉ及び63Ｎｉの放射能はそれぞれ３．７
×１０9 ベクレル、４．７×１０11ベクレル、スズ（Ｓ
ｎ）の放射性同位体である113 Ｓｎの放射能は３．６×
１０5 ベクレルである。
属廃棄物中の各元素の存在量は、１．０×１０6 ｇのジ
ルコニウム（Ｚｒ）に対して、コバルト（Ｃｏ）の安定
同位体が１８ｇ、コバルト（Ｃｏ）の放射性同位体であ
る60Ｃｏが６ｇ、ニッケル（Ｎｉ）の安定同位体が７０
ｇ、ニッケル（Ｎｉ）の放射性同位体である59Ｎｉが
１．５ｇ、63Ｎｉが０．４ｇ、スズ（Ｓｎ）の安定同位
体が１．５×１０4 ｇ、スズ（Ｓｎ）の放射性同位体で
ある113 Ｓｎが６．６×１０-5ｇである。この場合、コ
バルト（Ｃｏ）の放射性同位体である60Ｃｏの放射能は
２．６×１０14ベクレル、ニッケル（Ｎｉ）の放射性同
位体である59Ｎｉ及び63Ｎｉの放射能はそれぞれ３．７
×１０9 ベクレル、４．７×１０11ベクレル、スズ（Ｓ
ｎ）の放射性同位体である113 Ｓｎの放射能は３．６×
１０5 ベクレルである。
【００２３】このような放射性金属廃棄物を３３５℃で
塩化処理し、得られた気体混合物を１００℃で凝縮した
とすると、得られた固体混合物中での各元素の存在量
は、１．０×１０6 ｇのジルコニウム（Ｚｒ）に対し
て、コバルト（Ｃｏ）の安定同位体が２．４×１０
-4ｇ、コバルト（Ｃｏ）の放射性同位体である60Ｃｏが
６．０×１０-5ｇ、ニッケル（Ｎｉ）の安定同位体が
５．４×１０-5ｇ、ニッケル（Ｎｉ）の放射性同位体で
ある59Ｎｉが１，１×１０-6ｇ、63Ｎｉが２．７×１０
-7ｇ、スズ（Ｓｎ）の安定同位体が３．０×１０3 ｇ、
スズ（Ｓｎ）の放射性同位体である113 Ｓｎが１．３×
１０-5ｇとなる。この場合、コバルト（Ｃｏ）の放射性
同位体である60Ｃｏの放射能は２．６×１０9 ベクレ
ル、ニッケル（Ｎｉ）の放射性同位体である59Ｎｉ及び
63Ｎｉの放射能はそれぞれ３．３×１０3 ベクレル、
５．９×１０5 ベクレル、スズ（Ｓｎ）の放射性同位体
である113 Ｓｎの放射能は４．０×１０4 ベクレルとな
る。
塩化処理し、得られた気体混合物を１００℃で凝縮した
とすると、得られた固体混合物中での各元素の存在量
は、１．０×１０6 ｇのジルコニウム（Ｚｒ）に対し
て、コバルト（Ｃｏ）の安定同位体が２．４×１０
-4ｇ、コバルト（Ｃｏ）の放射性同位体である60Ｃｏが
６．０×１０-5ｇ、ニッケル（Ｎｉ）の安定同位体が
５．４×１０-5ｇ、ニッケル（Ｎｉ）の放射性同位体で
ある59Ｎｉが１，１×１０-6ｇ、63Ｎｉが２．７×１０
-7ｇ、スズ（Ｓｎ）の安定同位体が３．０×１０3 ｇ、
スズ（Ｓｎ）の放射性同位体である113 Ｓｎが１．３×
１０-5ｇとなる。この場合、コバルト（Ｃｏ）の放射性
同位体である60Ｃｏの放射能は２．６×１０9 ベクレ
ル、ニッケル（Ｎｉ）の放射性同位体である59Ｎｉ及び
63Ｎｉの放射能はそれぞれ３．３×１０3 ベクレル、
５．９×１０5 ベクレル、スズ（Ｓｎ）の放射性同位体
である113 Ｓｎの放射能は４．０×１０4 ベクレルとな
る。
【００２４】このように、１回目の塩化処理及び凝縮処
理により、ジルコニウム（Ｚｒ）に対する各元素の存在
量が低下し、各放射性同位体の放射能も低下する。しか
し、ニッケル（Ｎｉ）の放射性同位体である59Ｎｉ及び
63Ｎｉの放射能は許容範囲まで低下するが、コバルト
（Ｃｏ）の放射性同位体である60Ｃｏ及びスズ（Ｓｎ）
の放射性同位体である113 Ｓｎの放射能は許容範囲まで
低下しない。そこで、１回目の塩化処理及び凝縮処理に
より得られた固体混合物に、コバルト（Ｃｏ）の安定同
位体を２．０ｇ、スズ（Ｓｎ）の安定同位体を２×１０
4 ｇ添加し、３３５℃で塩化処理し、得られた気体混合
物を１００℃で凝縮したとすると、得られた固体混合物
中での各元素の存在量は、１．０×１０6 ｇのジルコニ
ウム（Ｚｒ）に対して、コバルト（Ｃｏ）の安定同位体
が２．４×１０-4ｇ、コバルト（Ｃｏ）の放射性同位体
である60Ｃｏが７．０×１０-9ｇ、スズ（Ｓｎ）の安定
同位体が３．０×１０3 ｇ、スズ（Ｓｎ）の放射性同位
体である113 Ｓｎが１．８×１０-6ｇとなる。この場
合、コバルト（Ｃｏ）の放射性同位体である60Ｃｏの放
射能は２．９×１０4 ベクレル、スズ（Ｓｎ）の放射性
同位体である113 Ｓｎの放射能は５．４×１０3 ベクレ
ルとなり、コバルト（Ｃｏ）の放射性同位体である60Ｃ
ｏ及びスズ（Ｓｎ）の放射性同位体である113 Ｓｎの放
射能は許容範囲まで低下する。
理により、ジルコニウム（Ｚｒ）に対する各元素の存在
量が低下し、各放射性同位体の放射能も低下する。しか
し、ニッケル（Ｎｉ）の放射性同位体である59Ｎｉ及び
63Ｎｉの放射能は許容範囲まで低下するが、コバルト
（Ｃｏ）の放射性同位体である60Ｃｏ及びスズ（Ｓｎ）
の放射性同位体である113 Ｓｎの放射能は許容範囲まで
低下しない。そこで、１回目の塩化処理及び凝縮処理に
より得られた固体混合物に、コバルト（Ｃｏ）の安定同
位体を２．０ｇ、スズ（Ｓｎ）の安定同位体を２×１０
4 ｇ添加し、３３５℃で塩化処理し、得られた気体混合
物を１００℃で凝縮したとすると、得られた固体混合物
中での各元素の存在量は、１．０×１０6 ｇのジルコニ
ウム（Ｚｒ）に対して、コバルト（Ｃｏ）の安定同位体
が２．４×１０-4ｇ、コバルト（Ｃｏ）の放射性同位体
である60Ｃｏが７．０×１０-9ｇ、スズ（Ｓｎ）の安定
同位体が３．０×１０3 ｇ、スズ（Ｓｎ）の放射性同位
体である113 Ｓｎが１．８×１０-6ｇとなる。この場
合、コバルト（Ｃｏ）の放射性同位体である60Ｃｏの放
射能は２．９×１０4 ベクレル、スズ（Ｓｎ）の放射性
同位体である113 Ｓｎの放射能は５．４×１０3 ベクレ
ルとなり、コバルト（Ｃｏ）の放射性同位体である60Ｃ
ｏ及びスズ（Ｓｎ）の放射性同位体である113 Ｓｎの放
射能は許容範囲まで低下する。
【００２５】以上のように、この実施の形態１によれ
ば、ジルコニウム主体の放射性金属廃棄物に対して１回
目のハロゲン化処理及び凝縮処理を行った後、得られた
固体混合物に放射能の高い元素の安定同位体を添加し、
２回目のハロゲン化処理及び凝縮処理を行うので、不純
物を少なくするとともに、放射能レベルを低くすること
ができる効果が得られる。
ば、ジルコニウム主体の放射性金属廃棄物に対して１回
目のハロゲン化処理及び凝縮処理を行った後、得られた
固体混合物に放射能の高い元素の安定同位体を添加し、
２回目のハロゲン化処理及び凝縮処理を行うので、不純
物を少なくするとともに、放射能レベルを低くすること
ができる効果が得られる。
【００２６】
【発明の効果】以上のように、この発明によれば、ジル
コニウム主体の放射性金属廃棄物をハロゲンガス中で熱
処理して、ジルコニウムのハロゲン化物を主成分として
含む気体混合物を得る一次ハロゲン化処理工程と、一次
ハロゲン化処理工程で得られた気体混合物を凝縮して、
ジルコニウムのハロゲン化物を主成分として含む固体混
合物を得る一次凝縮工程と、一次凝縮工程で得られた固
体混合物に、放射能を下げるべき元素の安定同位体を添
加する安定同位体添加工程と、安定同位体添加後の固体
混合物をハロゲンガス中で熱処理して、ジルコニウムの
ハロゲン化物を主成分として含む気体混合物を得る二次
ハロゲン化処理工程と、二次ハロゲン化処理工程で得ら
れた気体混合物を凝縮して、ジルコニウムのハロゲン化
物を主成分として含む固体混合物を得る二次凝縮工程と
を有するように放射性金属廃棄物からのジルコニウム回
収方法を構成したので、不純物を少なくするとともに、
放射能レベルを低くすることができる放射性金属廃棄物
からのジルコニウム回収方法が得られる効果がある。
コニウム主体の放射性金属廃棄物をハロゲンガス中で熱
処理して、ジルコニウムのハロゲン化物を主成分として
含む気体混合物を得る一次ハロゲン化処理工程と、一次
ハロゲン化処理工程で得られた気体混合物を凝縮して、
ジルコニウムのハロゲン化物を主成分として含む固体混
合物を得る一次凝縮工程と、一次凝縮工程で得られた固
体混合物に、放射能を下げるべき元素の安定同位体を添
加する安定同位体添加工程と、安定同位体添加後の固体
混合物をハロゲンガス中で熱処理して、ジルコニウムの
ハロゲン化物を主成分として含む気体混合物を得る二次
ハロゲン化処理工程と、二次ハロゲン化処理工程で得ら
れた気体混合物を凝縮して、ジルコニウムのハロゲン化
物を主成分として含む固体混合物を得る二次凝縮工程と
を有するように放射性金属廃棄物からのジルコニウム回
収方法を構成したので、不純物を少なくするとともに、
放射能レベルを低くすることができる放射性金属廃棄物
からのジルコニウム回収方法が得られる効果がある。
【００２７】この発明によれば、一次ハロゲン化処理工
程及び二次ハロゲン化処理工程において、ハロゲンガス
として、塩素ガス、臭素ガス、またはヨウ素ガスを用い
るように放射性金属廃棄物からのジルコニウム回収方法
を構成したので、ハロゲン化処理工程での熱処理温度が
低い放射性金属廃棄物からのジルコニウム回収方法が得
られる効果がある。
程及び二次ハロゲン化処理工程において、ハロゲンガス
として、塩素ガス、臭素ガス、またはヨウ素ガスを用い
るように放射性金属廃棄物からのジルコニウム回収方法
を構成したので、ハロゲン化処理工程での熱処理温度が
低い放射性金属廃棄物からのジルコニウム回収方法が得
られる効果がある。
【図１】ジルコニウム主体の放射性金属廃棄物からジル
コニウムを回収する方法を示す工程図である。
コニウムを回収する方法を示す工程図である。
【図２】放射性同位体の存在量と放射能の変化の計算結
果を示す表図である。
果を示す表図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 安池 由幸 千葉県柏市高田1201 財団法人 産業創造 研究所内 Ｆターム(参考） 4D004 AA16 AB09 BA05 CA27 CA32 CA34 CC01 4G048 AA06 AB01 AE02
Claims (2)
- 【請求項１】 ジルコニウム主体の放射性金属廃棄物を
ハロゲンガス中で熱処理して、ジルコニウムのハロゲン
化物を主成分として含む気体混合物を得る一次ハロゲン
化処理工程と、 一次ハロゲン化処理工程で得られた気体混合物を凝縮し
て、ジルコニウムのハロゲン化物を主成分として含む固
体混合物を得る一次凝縮工程と、 一次凝縮工程で得られた固体混合物に、放射能を下げる
べき元素の安定同位体を添加する安定同位体添加工程
と、 安定同位体添加後の固体混合物をハロゲンガス中で熱処
理して、ジルコニウムのハロゲン化物を主成分として含
む気体混合物を得る二次ハロゲン化処理工程と、 二次ハロゲン化処理工程で得られた気体混合物を凝縮し
て、ジルコニウムのハロゲン化物を主成分として含む固
体混合物を得る二次凝縮工程とを有することを特徴とす
る放射性金属廃棄物からのジルコニウム回収方法。 - 【請求項２】 一次ハロゲン化処理工程及び二次ハロゲ
ン化処理工程において、ハロゲンガスとして、塩素ガ
ス、臭素ガス、またはヨウ素ガスを用いることを特徴と
する請求項１記載の放射性金属廃棄物からのジルコニウ
ム回収方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001165305A JP2002357694A (ja) | 2001-05-31 | 2001-05-31 | 放射性金属廃棄物からのジルコニウム回収方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001165305A JP2002357694A (ja) | 2001-05-31 | 2001-05-31 | 放射性金属廃棄物からのジルコニウム回収方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002357694A true JP2002357694A (ja) | 2002-12-13 |
Family
ID=19007991
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001165305A Pending JP2002357694A (ja) | 2001-05-31 | 2001-05-31 | 放射性金属廃棄物からのジルコニウム回収方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2002357694A (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100743462B1 (ko) * | 2006-03-22 | 2007-07-27 | 한국원자력연구원 | 사용후핵연료 폐피복관의 산화막 및 오염층 제거에 의한방사능 저감방법 |
| JP2013101066A (ja) * | 2011-11-09 | 2013-05-23 | Hitachi-Ge Nuclear Energy Ltd | ジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置および方法 |
| KR101597900B1 (ko) | 2014-09-23 | 2016-02-26 | 한국원자력연구원 | 사용후핵연료 폐 피복관 처리방법 |
| WO2017203567A1 (ja) * | 2016-05-23 | 2017-11-30 | 株式会社日立製作所 | 放射性核種の分離方法および放射性核種の分離装置 |
| CN114480849A (zh) * | 2022-01-05 | 2022-05-13 | 中国原子能科学研究院 | 一种回收废锆包壳中锆元素的装置及方法 |
-
2001
- 2001-05-31 JP JP2001165305A patent/JP2002357694A/ja active Pending
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100743462B1 (ko) * | 2006-03-22 | 2007-07-27 | 한국원자력연구원 | 사용후핵연료 폐피복관의 산화막 및 오염층 제거에 의한방사능 저감방법 |
| JP2013101066A (ja) * | 2011-11-09 | 2013-05-23 | Hitachi-Ge Nuclear Energy Ltd | ジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置および方法 |
| KR101597900B1 (ko) | 2014-09-23 | 2016-02-26 | 한국원자력연구원 | 사용후핵연료 폐 피복관 처리방법 |
| WO2017203567A1 (ja) * | 2016-05-23 | 2017-11-30 | 株式会社日立製作所 | 放射性核種の分離方法および放射性核種の分離装置 |
| CN114480849A (zh) * | 2022-01-05 | 2022-05-13 | 中国原子能科学研究院 | 一种回收废锆包壳中锆元素的装置及方法 |
| CN114480849B (zh) * | 2022-01-05 | 2023-08-18 | 中国原子能科学研究院 | 一种回收废锆包壳中锆元素的装置及方法 |
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