JP2002327011A - 押出ラミネート加工用エチレン重合体樹脂 - Google Patents
押出ラミネート加工用エチレン重合体樹脂Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 良好なネックイン性を保持しつつ、より優れ
たドローダウン性を有する押出ラミネート加工用エチレ
ン重合体樹脂を提供すること。 【解決手段】 １９０℃におけるＭＦＲが５ｇ／１０ｍ
ｉｎ以上であり、かつ、温度１３０℃、一軸伸長速度
１．０ｓ-1、一軸伸長歪み１．５〜３．０における一軸
伸長粘度の歪み硬化度λが０．４〜０．７６である押出
ラミネート加工用エチレン重合体樹脂。エチレン重合体
樹脂が、低密度ポリエチレンである前記押出ラミネート
加工用エチレン重合体樹脂。
たドローダウン性を有する押出ラミネート加工用エチレ
ン重合体樹脂を提供すること。 【解決手段】 １９０℃におけるＭＦＲが５ｇ／１０ｍ
ｉｎ以上であり、かつ、温度１３０℃、一軸伸長速度
１．０ｓ-1、一軸伸長歪み１．５〜３．０における一軸
伸長粘度の歪み硬化度λが０．４〜０．７６である押出
ラミネート加工用エチレン重合体樹脂。エチレン重合体
樹脂が、低密度ポリエチレンである前記押出ラミネート
加工用エチレン重合体樹脂。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は高速加工性に優れた
押出ラミネート加工用エチレン重合体樹脂に関する。
押出ラミネート加工用エチレン重合体樹脂に関する。
【０００２】
【従来の技術】エチレン重合体樹脂、中でも低密度ポリ
エチレンを用いて押出ラミネート加工する場合、加工速
度を高速化するとエチレン重合体樹脂のドローダウン性
不良による樹脂切れが発生する。このドローダウン性を
改良するために、ＭＦＲの高いエチレン重合体樹脂を使
用する方法が用いられてきたが、ネックインが大きくな
る（ネックイン性不良）という問題があった。
エチレンを用いて押出ラミネート加工する場合、加工速
度を高速化するとエチレン重合体樹脂のドローダウン性
不良による樹脂切れが発生する。このドローダウン性を
改良するために、ＭＦＲの高いエチレン重合体樹脂を使
用する方法が用いられてきたが、ネックインが大きくな
る（ネックイン性不良）という問題があった。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】押出ラミネート加工時
には樹脂は、ダイスから押し出されてロールに引き取ら
れるまでの間に引き取り方向に伸張変形を受けるが、こ
のような伸張変形においては一般に、伸張速度が高くな
る（即ち伸張歪みが増加する）と伸張粘度が増加する。
伸張速度が高い場合と低い場合との伸張粘度の比が大き
く、かつＭＦＲの高いラミネート成形用ポリエチレン
が、ドローダウン性およびネックイン性に優れると特開
２０００−３１９３２２号公報に記載されている。しか
しながら、該公報に記載のラミネート成形用ポリエチレ
ンのドローダウン性は未だ十分なものではなかった。こ
のような状況下、本発明が解決しようとする課題、即ち
本発明の目的は、良好なネックイン性を保持しつつ、よ
り優れたドローダウン性を有する押出ラミネート加工用
エチレン重合体樹脂を提供することにある。
には樹脂は、ダイスから押し出されてロールに引き取ら
れるまでの間に引き取り方向に伸張変形を受けるが、こ
のような伸張変形においては一般に、伸張速度が高くな
る（即ち伸張歪みが増加する）と伸張粘度が増加する。
伸張速度が高い場合と低い場合との伸張粘度の比が大き
く、かつＭＦＲの高いラミネート成形用ポリエチレン
が、ドローダウン性およびネックイン性に優れると特開
２０００−３１９３２２号公報に記載されている。しか
しながら、該公報に記載のラミネート成形用ポリエチレ
ンのドローダウン性は未だ十分なものではなかった。こ
のような状況下、本発明が解決しようとする課題、即ち
本発明の目的は、良好なネックイン性を保持しつつ、よ
り優れたドローダウン性を有する押出ラミネート加工用
エチレン重合体樹脂を提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、ある水準
以上のＭＦＲを示し、そして伸張歪みの増加に対する伸
張粘度の増加の程度（伸張粘度の歪み硬化度）が高すぎ
ずかつ低すぎないエチレン重合体樹脂が、前記課題解決
の糸口となることを見出し、本発明を完成させるに至っ
た。即ち本発明は、１９０℃におけるＭＦＲが５ｇ／１
０ｍｉｎ以上であり、かつ、温度１３０℃、一軸伸長速
度１．０ｓ-1、一軸伸長歪み１．５〜３．０における一
軸伸長粘度の歪み硬化度λが０．４〜０．７６である押
出ラミネート加工用エチレン重合体樹脂により前記課題
を解決するものである。以下、本発明を詳細に説明す
る。
以上のＭＦＲを示し、そして伸張歪みの増加に対する伸
張粘度の増加の程度（伸張粘度の歪み硬化度）が高すぎ
ずかつ低すぎないエチレン重合体樹脂が、前記課題解決
の糸口となることを見出し、本発明を完成させるに至っ
た。即ち本発明は、１９０℃におけるＭＦＲが５ｇ／１
０ｍｉｎ以上であり、かつ、温度１３０℃、一軸伸長速
度１．０ｓ-1、一軸伸長歪み１．５〜３．０における一
軸伸長粘度の歪み硬化度λが０．４〜０．７６である押
出ラミネート加工用エチレン重合体樹脂により前記課題
を解決するものである。以下、本発明を詳細に説明す
る。
【０００５】
【発明の実施の形態】本発明の押出ラミネート加工用エ
チレン重合体樹脂は、１９０℃におけるＭＦＲが５ｇ／
１０ｍｉｎ以上であり、かつ、温度１３０℃、一軸伸長
速度１．０ｓ -1、一軸伸長歪み１．５〜３．０における
一軸伸長粘度の歪み硬化度λが０．４〜０．７６であ
る。該ＭＦＲが低すぎるとドローダウン性が不良とな
る。また該ＭＦＲが過大であるとネックイン性が悪化し
てくる。該ＭＦＲとして好ましくは６〜５０ｇ／１０分
であり、より好ましくは７〜４０ｇ／１０分、さらに好
ましくは１０〜３０ｇ／１０分である。該歪み硬化度λ
が高すぎるとドローダウン性が不良となり、逆に低すぎ
るとネックインが不良となる。該歪み硬化度λとして好
ましくは０．４５〜０．７３であり、より好ましくは
０．５〜０．７１であり、特に好ましくは０．５３〜
０．７である。
チレン重合体樹脂は、１９０℃におけるＭＦＲが５ｇ／
１０ｍｉｎ以上であり、かつ、温度１３０℃、一軸伸長
速度１．０ｓ -1、一軸伸長歪み１．５〜３．０における
一軸伸長粘度の歪み硬化度λが０．４〜０．７６であ
る。該ＭＦＲが低すぎるとドローダウン性が不良とな
る。また該ＭＦＲが過大であるとネックイン性が悪化し
てくる。該ＭＦＲとして好ましくは６〜５０ｇ／１０分
であり、より好ましくは７〜４０ｇ／１０分、さらに好
ましくは１０〜３０ｇ／１０分である。該歪み硬化度λ
が高すぎるとドローダウン性が不良となり、逆に低すぎ
るとネックインが不良となる。該歪み硬化度λとして好
ましくは０．４５〜０．７３であり、より好ましくは
０．５〜０．７１であり、特に好ましくは０．５３〜
０．７である。
【０００６】一軸伸長粘度の歪み硬化度λとは、一軸伸
長粘度計によって測定された一軸伸長粘度の過渡応答
（図１参照）において、測定開始後、一軸伸張歪みの増
加に従い徐々に一軸伸長粘度が上昇する領域（線形領
域）から外れて一軸伸長粘度が立ち上がった領域（非線
形領域；図１の伸張速度１ｓ-1のプロットでは一軸伸長
歪みが１以上の領域）で一軸伸長粘度の上昇の程度を表
す指標であり、次のように測定される。すなわち、まず
一軸伸長粘度計（例えば、レオメトリック・サイエンテ
ィフィック・エフ・イー社製 商品名：ＲＭＥ）を用い
て、測定温度１３０℃で、歪み速度０．１ｓ-1および
１．０ｓ-1での一軸伸長粘度の過渡応答を測定する。歪
み速度１．０ｓ-1で一軸伸長粘度が立ち上がった後の時
間において、歪み速度１．０ｓ-1での一軸伸長粘度をη
１とし、歪み速度０．１ｓ-1での一軸伸長粘度をη２と
する。両者の比をη１／η２とすると、この値が歪み速
度１．０ｓ-1で一軸伸長粘度が立ち上がる程度を表すひ
とつの指標となる。η１／η２の対数（ｌｎ（η１／η
２））を歪み速度１．０ｓ-1での一軸伸長歪み１．５、
２．０、２．５および３．０において求めプロットする
と図２に示すような関係が得られる。なお、歪み速度
１．０ｓ-1での一軸伸長歪み１．５、２．０、２．５お
よび３．０は、それぞれ測定開始後１．５ｓ、２．０
ｓ、２．５ｓおよび３．０ｓでの歪みである。このプロ
ット（図２）について最小二乗法により直線の傾きを求
め、該傾きを一軸伸長粘度の歪み硬化度λとする。この
ような伸長粘度の歪み硬化度、及びその測定方法につい
ては、例えば、小山清人、日本レオロジー学会誌、Ｖｏ
ｌ．１９、１７４〜１８０頁（１９９１年）にも記載さ
れている。
長粘度計によって測定された一軸伸長粘度の過渡応答
（図１参照）において、測定開始後、一軸伸張歪みの増
加に従い徐々に一軸伸長粘度が上昇する領域（線形領
域）から外れて一軸伸長粘度が立ち上がった領域（非線
形領域；図１の伸張速度１ｓ-1のプロットでは一軸伸長
歪みが１以上の領域）で一軸伸長粘度の上昇の程度を表
す指標であり、次のように測定される。すなわち、まず
一軸伸長粘度計（例えば、レオメトリック・サイエンテ
ィフィック・エフ・イー社製 商品名：ＲＭＥ）を用い
て、測定温度１３０℃で、歪み速度０．１ｓ-1および
１．０ｓ-1での一軸伸長粘度の過渡応答を測定する。歪
み速度１．０ｓ-1で一軸伸長粘度が立ち上がった後の時
間において、歪み速度１．０ｓ-1での一軸伸長粘度をη
１とし、歪み速度０．１ｓ-1での一軸伸長粘度をη２と
する。両者の比をη１／η２とすると、この値が歪み速
度１．０ｓ-1で一軸伸長粘度が立ち上がる程度を表すひ
とつの指標となる。η１／η２の対数（ｌｎ（η１／η
２））を歪み速度１．０ｓ-1での一軸伸長歪み１．５、
２．０、２．５および３．０において求めプロットする
と図２に示すような関係が得られる。なお、歪み速度
１．０ｓ-1での一軸伸長歪み１．５、２．０、２．５お
よび３．０は、それぞれ測定開始後１．５ｓ、２．０
ｓ、２．５ｓおよび３．０ｓでの歪みである。このプロ
ット（図２）について最小二乗法により直線の傾きを求
め、該傾きを一軸伸長粘度の歪み硬化度λとする。この
ような伸長粘度の歪み硬化度、及びその測定方法につい
ては、例えば、小山清人、日本レオロジー学会誌、Ｖｏ
ｌ．１９、１７４〜１８０頁（１９９１年）にも記載さ
れている。
【０００７】本発明で用いられるエチレン重合体樹脂と
は、エチレンを重合して得られる樹脂であってポリエチ
レン結晶構造を有する熱可塑性樹脂を意味し、エチレン
の単独重合体、あるいは、エチレンから誘導される繰り
返し単位を５０重量％以上含有するエチレンと炭素原子
数３〜１８のα−オレフィンとの共重合体、またはエチ
レンと少なくとも１種の他のモノマーとの共重合体が好
ましい。該α−オレフィンとしてプロピレン、ブテン−
１、４−メチルペンテン−１、ヘキセン−１、オクテン
−１、デセン−１を例示することができる。該他のモノ
マーとして共役ジエン（例えばブタジエンやイソプレ
ン）、非共役ジエン（例えば１，４ペンタジエン）、ア
クリル酸、アクリル酸エステル（例えばアクリル酸メチ
ルやアクリル酸エチル）、メタクリル酸、メタクリル酸
エステル（例えばメタクリル酸メチルやメタクリル酸エ
チル）および酢酸ビニルを例示することができる。
は、エチレンを重合して得られる樹脂であってポリエチ
レン結晶構造を有する熱可塑性樹脂を意味し、エチレン
の単独重合体、あるいは、エチレンから誘導される繰り
返し単位を５０重量％以上含有するエチレンと炭素原子
数３〜１８のα−オレフィンとの共重合体、またはエチ
レンと少なくとも１種の他のモノマーとの共重合体が好
ましい。該α−オレフィンとしてプロピレン、ブテン−
１、４−メチルペンテン−１、ヘキセン−１、オクテン
−１、デセン−１を例示することができる。該他のモノ
マーとして共役ジエン（例えばブタジエンやイソプレ
ン）、非共役ジエン（例えば１，４ペンタジエン）、ア
クリル酸、アクリル酸エステル（例えばアクリル酸メチ
ルやアクリル酸エチル）、メタクリル酸、メタクリル酸
エステル（例えばメタクリル酸メチルやメタクリル酸エ
チル）および酢酸ビニルを例示することができる。
【０００８】エチレン重合体樹脂として例えば、超低密
度ポリエチレン；低密度ポリエチレン；中密度ポリエチ
レン；高密度ポリエチレン；エチレン−プロピレン共重
合体、エチレン−ブテン−１共重合体、エチレン−４−
メチルペンテン−１共重合体、エチレン−ヘキセン−１
共重合体、エチレン−オクテン−１共重合体、エチレン
−デセン−１共重合体などのエチレンと炭素原子数３〜
１８のα−オレフィンとの共重合体；エチレンと共役ジ
エン（例えばブタジエンやイソプレン）との共重合体；
エチレンと非共役ジエン（例えば１，４ペンタジエン）
との共重合体；エチレンとアクリル酸、メタクリル酸ま
たは酢酸ビニルなどとの共重合体；および、これらの樹
脂を、例えばα、β−不飽和カルボン酸やその誘導体
（例えばアクリル酸やアクリル酸メチル）、または脂環
族カルボン酸やその誘導体（例えば無水マレイン酸）で
変性（例えばグラフト変性）した樹脂を挙げることがで
きる。
度ポリエチレン；低密度ポリエチレン；中密度ポリエチ
レン；高密度ポリエチレン；エチレン−プロピレン共重
合体、エチレン−ブテン−１共重合体、エチレン−４−
メチルペンテン−１共重合体、エチレン−ヘキセン−１
共重合体、エチレン−オクテン−１共重合体、エチレン
−デセン−１共重合体などのエチレンと炭素原子数３〜
１８のα−オレフィンとの共重合体；エチレンと共役ジ
エン（例えばブタジエンやイソプレン）との共重合体；
エチレンと非共役ジエン（例えば１，４ペンタジエン）
との共重合体；エチレンとアクリル酸、メタクリル酸ま
たは酢酸ビニルなどとの共重合体；および、これらの樹
脂を、例えばα、β−不飽和カルボン酸やその誘導体
（例えばアクリル酸やアクリル酸メチル）、または脂環
族カルボン酸やその誘導体（例えば無水マレイン酸）で
変性（例えばグラフト変性）した樹脂を挙げることがで
きる。
【０００９】本発明の押出ラミネート加工用エチレン重
合体樹脂としては低密度ポリエチレンが好ましい。前記
低密度ポリエチレンとは、有機過酸化物や酸素等の遊離
基発生剤を使用してエチレンを高圧下にラジカル重合す
ることによって得られるものであり、密度が０．９１５
〜０．９３０ｇ／ｃｍ3である。低密度ポリエチレンの
１９０℃におけるＭＦＲは、好ましくは６〜５０ｇ／１
０分、より好ましくは７〜４０ｇ／１０分、さらに好ま
しくは１０〜３０ｇ／１０分である。本発明の押出ラミ
ネート加工用エチレン重合体樹脂としては、低密度ポリ
エチレン同士を混合することにより、前記パラメータを
満足するものを調整して使用することも好適に実施され
る。
合体樹脂としては低密度ポリエチレンが好ましい。前記
低密度ポリエチレンとは、有機過酸化物や酸素等の遊離
基発生剤を使用してエチレンを高圧下にラジカル重合す
ることによって得られるものであり、密度が０．９１５
〜０．９３０ｇ／ｃｍ3である。低密度ポリエチレンの
１９０℃におけるＭＦＲは、好ましくは６〜５０ｇ／１
０分、より好ましくは７〜４０ｇ／１０分、さらに好ま
しくは１０〜３０ｇ／１０分である。本発明の押出ラミ
ネート加工用エチレン重合体樹脂としては、低密度ポリ
エチレン同士を混合することにより、前記パラメータを
満足するものを調整して使用することも好適に実施され
る。
【００１０】また、使用する低密度ポリエチレン以外の
エチレン系樹脂を併用してもよく、その場合の本発明の
押出ラミネート加工用エチレン重合体樹脂としては、低
密度ポリエチレン（Ａ）５０〜９９重量％、および、該
（Ａ）以外のエチレン系樹脂（Ｂ）１〜５０重量％から
なる組成物（但し、該（Ａ）と該（Ｂ）との合計を１０
０重量％とする表記である）が好ましい。
エチレン系樹脂を併用してもよく、その場合の本発明の
押出ラミネート加工用エチレン重合体樹脂としては、低
密度ポリエチレン（Ａ）５０〜９９重量％、および、該
（Ａ）以外のエチレン系樹脂（Ｂ）１〜５０重量％から
なる組成物（但し、該（Ａ）と該（Ｂ）との合計を１０
０重量％とする表記である）が好ましい。
【００１１】かかるエチレン系樹脂（Ｂ）は、当該
（Ａ）以外のエチレン重合体樹脂であり、好ましいエチ
レン系樹脂（Ｂ）として、以下（１）〜（３）のいずれ
かの樹脂またはそれらの任意の組み合わせの混合物を例
示することができる。 （１）エチレンとα−オレフィンとをシングルサイト触
媒の存在下に重合させて得られるエチレン−α−オレフ
ィン共重合体（Ｅ１） （２）超低密度ポリエチレン（Ｅ２） （３）前記（１）以外のエチレン−α−オレフィン共重
合体（Ｅ３）
（Ａ）以外のエチレン重合体樹脂であり、好ましいエチ
レン系樹脂（Ｂ）として、以下（１）〜（３）のいずれ
かの樹脂またはそれらの任意の組み合わせの混合物を例
示することができる。 （１）エチレンとα−オレフィンとをシングルサイト触
媒の存在下に重合させて得られるエチレン−α−オレフ
ィン共重合体（Ｅ１） （２）超低密度ポリエチレン（Ｅ２） （３）前記（１）以外のエチレン−α−オレフィン共重
合体（Ｅ３）
【００１２】前記のエチレン−α−オレフィン共重合体
（Ｅ１）とは、密度が０．８７０〜０．９３０ｇ／ｃｍ
3のエチレンと炭素原子数３〜１８のα−オレフィンと
の共重合体を意味する。該α−オレフィンとして、例え
ば、プロピレン、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン
−１、４−メチルペンテン−１、オクテン−１、デセン
−１、ドデセン−１、テトラデセン−１、ヘキサデセン
−１、オクタデセン−１等が挙げられる。エチレン−α
−オレフィン共重合体（Ｅ１）の１９０℃におけるメル
トフローレート（ＭＦＲ）は、好ましくは１〜５０ｇ／
１０分、より好ましくは２〜４０ｇ／１０分、さらによ
り好ましくは３〜３０ｇ／１０分である。
（Ｅ１）とは、密度が０．８７０〜０．９３０ｇ／ｃｍ
3のエチレンと炭素原子数３〜１８のα−オレフィンと
の共重合体を意味する。該α−オレフィンとして、例え
ば、プロピレン、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン
−１、４−メチルペンテン−１、オクテン−１、デセン
−１、ドデセン−１、テトラデセン−１、ヘキサデセン
−１、オクタデセン−１等が挙げられる。エチレン−α
−オレフィン共重合体（Ｅ１）の１９０℃におけるメル
トフローレート（ＭＦＲ）は、好ましくは１〜５０ｇ／
１０分、より好ましくは２〜４０ｇ／１０分、さらによ
り好ましくは３〜３０ｇ／１０分である。
【００１３】エチレン−α−オレフィン共重合体（Ｅ
１）の好ましい製造方法として、エチレンとα−オレフ
ィンとを、シングルサイト触媒、例えばシクロペンタジ
エン形アニオン骨格を有する基を持つ遷移金属化合物を
用いて得られる重合用触媒（メタロセン触媒）の存在下
に気相重合法で重合させる製造方法を例示することがで
きる（例えば特開平３−２３４７１７号公報参照）。
１）の好ましい製造方法として、エチレンとα−オレフ
ィンとを、シングルサイト触媒、例えばシクロペンタジ
エン形アニオン骨格を有する基を持つ遷移金属化合物を
用いて得られる重合用触媒（メタロセン触媒）の存在下
に気相重合法で重合させる製造方法を例示することがで
きる（例えば特開平３−２３４７１７号公報参照）。
【００１４】超低密度ポリエチレン（Ｅ２）とは、密度
が０．８８０ｇ／ｃｍ3〜０．９１０ｇ／ｃｍ3のエチレ
ンと炭素原子数が３〜１８のα−オレフィンとの共重合
体を意味する。該密度は、好ましくは０．８８２〜０．
９０９ｇ／ｃｍ3、より好ましくは０．８８５〜０．９
０８ｇ／ｃｍ3である。該α−オレフィンとして、前記
エチレン−α−オレフィン共重合体（Ｅ１）の場合と同
じα−オレフィンを例示することができる。超低密度ポ
リエチレン（Ｅ２）の１９０℃におけるＭＦＲは、好ま
しくは１〜５０ｇ／１０分、より好ましくは２〜４０ｇ
／１０分、さらに好ましくは３〜３０ｇ／１０分であ
る。
が０．８８０ｇ／ｃｍ3〜０．９１０ｇ／ｃｍ3のエチレ
ンと炭素原子数が３〜１８のα−オレフィンとの共重合
体を意味する。該密度は、好ましくは０．８８２〜０．
９０９ｇ／ｃｍ3、より好ましくは０．８８５〜０．９
０８ｇ／ｃｍ3である。該α−オレフィンとして、前記
エチレン−α−オレフィン共重合体（Ｅ１）の場合と同
じα−オレフィンを例示することができる。超低密度ポ
リエチレン（Ｅ２）の１９０℃におけるＭＦＲは、好ま
しくは１〜５０ｇ／１０分、より好ましくは２〜４０ｇ
／１０分、さらに好ましくは３〜３０ｇ／１０分であ
る。
【００１５】エチレン−α−オレフィン共重合体（Ｅ
３）とは、前記エチレン−α−オレフィン共重合体（Ｅ
１）以外の密度が０．９１０〜０．９３０ｇ／ｃｍ3の
エチレンと炭素原子数３〜１８のα−オレフィンとの共
重合体を意味する。該密度は、好ましくは０．９１２〜
０．９２９ｇ／ｃｍ3、より好ましくは０．９１５〜
０．９２８ｇ／ｃｍ3である。該α−オレフィンとし
て、前記エチレン−α−オレフィン共重合体（Ｅ１）の
場合と同じα−オレフィンを例示することができる。エ
チレン−α−オレフィン共重合体（Ｅ３）の１９０℃に
おけるＭＦＲは、好ましくは１〜５０ｇ／１０分、より
好ましくは２〜４０ｇ／１０分、さらに好ましくは３〜
３０ｇ／１０分である。
３）とは、前記エチレン−α−オレフィン共重合体（Ｅ
１）以外の密度が０．９１０〜０．９３０ｇ／ｃｍ3の
エチレンと炭素原子数３〜１８のα−オレフィンとの共
重合体を意味する。該密度は、好ましくは０．９１２〜
０．９２９ｇ／ｃｍ3、より好ましくは０．９１５〜
０．９２８ｇ／ｃｍ3である。該α−オレフィンとし
て、前記エチレン−α−オレフィン共重合体（Ｅ１）の
場合と同じα−オレフィンを例示することができる。エ
チレン−α−オレフィン共重合体（Ｅ３）の１９０℃に
おけるＭＦＲは、好ましくは１〜５０ｇ／１０分、より
好ましくは２〜４０ｇ／１０分、さらに好ましくは３〜
３０ｇ／１０分である。
【００１６】エチレン−α−オレフィン共重合体（Ｅ
３）の製造方法は特に限定されないが、エチレン−α−
オレフィン共重合体（Ｅ１）の製造方法であるエチレン
とα−オレフィンとをシングルサイト触媒の存在下に重
合させる製造方法を除く。該製造方法として、エチレン
とα−オレフィンとをマルチサイト触媒（従来型固体触
媒）の存在下に重合させる製造方法を例示することがで
きる（例えば特開平７−３１６２２０号公報参照）。
３）の製造方法は特に限定されないが、エチレン−α−
オレフィン共重合体（Ｅ１）の製造方法であるエチレン
とα−オレフィンとをシングルサイト触媒の存在下に重
合させる製造方法を除く。該製造方法として、エチレン
とα−オレフィンとをマルチサイト触媒（従来型固体触
媒）の存在下に重合させる製造方法を例示することがで
きる（例えば特開平７−３１６２２０号公報参照）。
【００１７】本発明の押出ラミネート加工用エチレン重
合体樹脂は、本発明の目的を損なわない範囲で必要に応
じて、中和剤、酸化防止剤、熱安定剤、耐候剤、滑剤、
紫外線吸収剤、帯電防止剤、アンチブロッキング剤、防
曇剤、気泡防止剤、分散剤、難燃剤、抗菌剤、蛍光増白
剤等の公知の添加剤、さらに、染料、顔料等の着色剤で
例示される他の成分と組み合わせて用いてもよい。
合体樹脂は、本発明の目的を損なわない範囲で必要に応
じて、中和剤、酸化防止剤、熱安定剤、耐候剤、滑剤、
紫外線吸収剤、帯電防止剤、アンチブロッキング剤、防
曇剤、気泡防止剤、分散剤、難燃剤、抗菌剤、蛍光増白
剤等の公知の添加剤、さらに、染料、顔料等の着色剤で
例示される他の成分と組み合わせて用いてもよい。
【００１８】本発明の押出ラミネート加工用エチレン重
合体樹脂が樹脂組成物である場合のその製造方法は特に
限定されない。該製造方法として、各成分を公知の混練
機で溶融混練して樹脂組成物を製造する方法を例示する
ことができる。混練機として、例えば単軸混練押出機、
多軸混練押出機、バンバリーミキサー等が挙げられる。
溶融混練条件は、混練時の剪断、加熱温度、剪断による
発熱などによって溶融樹脂の劣化が起こらない限り、特
に制限されない。
合体樹脂が樹脂組成物である場合のその製造方法は特に
限定されない。該製造方法として、各成分を公知の混練
機で溶融混練して樹脂組成物を製造する方法を例示する
ことができる。混練機として、例えば単軸混練押出機、
多軸混練押出機、バンバリーミキサー等が挙げられる。
溶融混練条件は、混練時の剪断、加熱温度、剪断による
発熱などによって溶融樹脂の劣化が起こらない限り、特
に制限されない。
【００１９】本発明の押出ラミネート加工用エチレン重
合体樹脂は高速での押出ラミネート加工に好適に使用さ
れる。本発明の押出ラミネート加工用エチレン重合体樹
脂は、好ましくは加工速度２００〜６００ｍ／分での押
出ラミネート加工用エチレン重合体樹脂として、より好
ましくは３００〜５００ｍ／分での押出ラミネート加工
用エチレン重合体樹脂として使用される。
合体樹脂は高速での押出ラミネート加工に好適に使用さ
れる。本発明の押出ラミネート加工用エチレン重合体樹
脂は、好ましくは加工速度２００〜６００ｍ／分での押
出ラミネート加工用エチレン重合体樹脂として、より好
ましくは３００〜５００ｍ／分での押出ラミネート加工
用エチレン重合体樹脂として使用される。
【００２０】本発明の押出ラミネート加工用エチレン重
合体樹脂は、食品、医薬・医療品、化粧品及びその他産
業資材や工業資材等の包装用途に用いられる。更に、本
発明の押出ラミネート加工用エチレン重合体樹脂は、例
えばアルミニウム箔、鉄などの金属材料などへの押出ラ
ミネートにも用いられる。
合体樹脂は、食品、医薬・医療品、化粧品及びその他産
業資材や工業資材等の包装用途に用いられる。更に、本
発明の押出ラミネート加工用エチレン重合体樹脂は、例
えばアルミニウム箔、鉄などの金属材料などへの押出ラ
ミネートにも用いられる。
【００２１】
【実施例】以下、本発明を実施例に基づき説明するが、
本発明はこれらの例によって何ら限定されるものではな
い。実施例および比較例で用いた評価方法は以下のとお
りである。
本発明はこれらの例によって何ら限定されるものではな
い。実施例および比較例で用いた評価方法は以下のとお
りである。
【００２２】１．メルトフローレート（ＭＦＲ）：ＪＩ
Ｓ Ｋ６７６０−１９８１に従い１９０℃で測定した。
Ｓ Ｋ６７６０−１９８１に従い１９０℃で測定した。
【００２３】２．密度：ＪＩＳ Ｋ６７６０−１９８１
に従って測定した。
に従って測定した。
【００２４】３．一軸伸長粘度の歪み硬化度（λ）：試
験する樹脂を１５０℃にて熱プレス成形して、１５０ｍ
ｍ×１５０ｍｍ×２ｍｍのシートを得た。このシートを
７ｍｍ×７０ｍｍ×２ｍｍに切り出したものをサンプル
として用い、レオメトリック・サイエンティフィック・
エフ・イー株式会社製の一軸伸長粘度測定装置（商品
名：ＲＭＥ）を用いて、温度１３０℃、歪み速度０．１
ｓ-1および１．０ｓ-1にて一軸伸長粘度の過渡応答を測
定した。測定開始から１．５、２．０、２．５、および
３．０ｓでの、歪み速度１．０ｓ -1での一軸伸長粘度η
１と、歪み速度０．１ｓ-1での一軸伸長粘度η２との比
η１／η２を求めた。次に各測定時間でのη１／η２の
対数値ｌｎ（η１／η２）と一軸伸長歪みεとの関係に
おける直線勾配を、最小二乗法にて求めて、一軸伸長粘
度の歪み硬化度λとした。
験する樹脂を１５０℃にて熱プレス成形して、１５０ｍ
ｍ×１５０ｍｍ×２ｍｍのシートを得た。このシートを
７ｍｍ×７０ｍｍ×２ｍｍに切り出したものをサンプル
として用い、レオメトリック・サイエンティフィック・
エフ・イー株式会社製の一軸伸長粘度測定装置（商品
名：ＲＭＥ）を用いて、温度１３０℃、歪み速度０．１
ｓ-1および１．０ｓ-1にて一軸伸長粘度の過渡応答を測
定した。測定開始から１．５、２．０、２．５、および
３．０ｓでの、歪み速度１．０ｓ -1での一軸伸長粘度η
１と、歪み速度０．１ｓ-1での一軸伸長粘度η２との比
η１／η２を求めた。次に各測定時間でのη１／η２の
対数値ｌｎ（η１／η２）と一軸伸長歪みεとの関係に
おける直線勾配を、最小二乗法にて求めて、一軸伸長粘
度の歪み硬化度λとした。
【００２５】４．最高巻取速度：試験する樹脂を、東洋
精機社製メルトテンションテスターＭＴ−５０１Ｄ３型
を用いて、温度１５０℃、サンプル量５ｇ、余熱５分、
押出速度５．７ｍｍ／分にて、長さ１ｃｍ、直径２．１
ｍｍのオリフィスから押し出したストランドを直径５０
ｍｍのローラーで巻取速度１０ｒｐｍにて巻取開始し、
巻取速度を高くして、樹脂が切れて巻き取れなくなった
時の巻取速度を、最高巻取速度として測定した。この値
はドローダウン性評価の指標の一つとなり、この値が高
いほど、ドローダウン性にも優れる傾向となる.
精機社製メルトテンションテスターＭＴ−５０１Ｄ３型
を用いて、温度１５０℃、サンプル量５ｇ、余熱５分、
押出速度５．７ｍｍ／分にて、長さ１ｃｍ、直径２．１
ｍｍのオリフィスから押し出したストランドを直径５０
ｍｍのローラーで巻取速度１０ｒｐｍにて巻取開始し、
巻取速度を高くして、樹脂が切れて巻き取れなくなった
時の巻取速度を、最高巻取速度として測定した。この値
はドローダウン性評価の指標の一つとなり、この値が高
いほど、ドローダウン性にも優れる傾向となる.
【００２６】実施例および比較例で用いたエチレン系樹
脂は以下のとおりである。
脂は以下のとおりである。
【００２７】ポリエチレン樹脂（ａ）：住友化学工業
（株）製の商品名がスミカセン Ｌ７２８なる低密度ポ
リエチレンであって、ＭＦＲは７．５ｇ／１０分、密度
は９１９ｋｇ／ｍ3 であった。
（株）製の商品名がスミカセン Ｌ７２８なる低密度ポ
リエチレンであって、ＭＦＲは７．５ｇ／１０分、密度
は９１９ｋｇ／ｍ3 であった。
【００２８】ポリエチレン樹脂（ｂ）：住友化学工業
（株）製の商品名がスミカセン Ｇ７２０なる低密度ポ
リエチレンであって、ＭＦＲは６．７ｇ／１０分、密度
は９２２ｋｇ／ｍ3 であった。
（株）製の商品名がスミカセン Ｇ７２０なる低密度ポ
リエチレンであって、ＭＦＲは６．７ｇ／１０分、密度
は９２２ｋｇ／ｍ3 であった。
【００２９】ポリエチレン樹脂（ｃ）：住友化学工業
（株）製の商品名がスミカセン Ｌ４０５なる低密度ポ
リエチレンであって、ＭＦＲは３．７ｇ／１０分、密度
は９２４ｋｇ／ｍ3 であった。
（株）製の商品名がスミカセン Ｌ４０５なる低密度ポ
リエチレンであって、ＭＦＲは３．７ｇ／１０分、密度
は９２４ｋｇ／ｍ3 であった。
【００３０】ポリエチレン樹脂（ｄ）：オートクレーブ
式反応器にて、反応温度２４５℃、反応圧力１４８ＭＰ
ａの条件で、開始剤としてパーオキサイドを用いてエチ
レンの重合を行った。得られた低密度ポリエチレンのＭ
ＦＲは１４．８ｇ／１０分、密度は９２０ｋｇ／ｍ3 で
あった。
式反応器にて、反応温度２４５℃、反応圧力１４８ＭＰ
ａの条件で、開始剤としてパーオキサイドを用いてエチ
レンの重合を行った。得られた低密度ポリエチレンのＭ
ＦＲは１４．８ｇ／１０分、密度は９２０ｋｇ／ｍ3 で
あった。
【００３１】エチレン系樹脂（ｅ）：住友化学工業
（株）製の商品名がエクセレンＦＸ ＣＸ４００２なる
エチレン−ヘキセン−１共重合体（メタロセン触媒を用
いて得られた直鎖状低密度ポリエチレン）であって、Ｍ
ＦＲは７．３ｇ／１０分、密度は８８１ｋｇ／ｍ3 であ
った。
（株）製の商品名がエクセレンＦＸ ＣＸ４００２なる
エチレン−ヘキセン−１共重合体（メタロセン触媒を用
いて得られた直鎖状低密度ポリエチレン）であって、Ｍ
ＦＲは７．３ｇ／１０分、密度は８８１ｋｇ／ｍ3 であ
った。
【００３２】［実施例１］ポリエチレン樹脂（ａ）７５
重量部と、ポリエチレン樹脂（ｂ）２５重量部とをスク
リュ径が４０ｍｍである単軸押出機を用い、温度２１０
℃にて溶融混練してポリエチレン樹脂組成物を得た。得
られたポリエチレン樹脂組成物は、ＭＦＲが高く、歪み
硬化度λが高すぎないので、最高巻取速度が高く、ドロ
ーダウン性に優れる。またＭＦＲは高すぎず、歪み硬化
度λは高いのでネックイン性にも優れる。（表１参照）
重量部と、ポリエチレン樹脂（ｂ）２５重量部とをスク
リュ径が４０ｍｍである単軸押出機を用い、温度２１０
℃にて溶融混練してポリエチレン樹脂組成物を得た。得
られたポリエチレン樹脂組成物は、ＭＦＲが高く、歪み
硬化度λが高すぎないので、最高巻取速度が高く、ドロ
ーダウン性に優れる。またＭＦＲは高すぎず、歪み硬化
度λは高いのでネックイン性にも優れる。（表１参照）
【００３３】［実施例２］ポリエチレン樹脂（ａ）５０
重量部と、ポリエチレン樹脂（ｂ）５０重量部とをスク
リュ径が４０ｍｍである単軸押出機を用い、温度２１０
℃にて溶融混練してポリエチレン樹脂組成物を得た。得
られたポリエチレン樹脂組成物は、ＭＦＲが高く、歪み
硬化度λが高すぎないので、最高巻取速度が高く、ドロ
ーダウン性に優れる。またＭＦＲは高すぎず、歪み硬化
度λは高いのでネックイン性にも優れる。（表１参照）
重量部と、ポリエチレン樹脂（ｂ）５０重量部とをスク
リュ径が４０ｍｍである単軸押出機を用い、温度２１０
℃にて溶融混練してポリエチレン樹脂組成物を得た。得
られたポリエチレン樹脂組成物は、ＭＦＲが高く、歪み
硬化度λが高すぎないので、最高巻取速度が高く、ドロ
ーダウン性に優れる。またＭＦＲは高すぎず、歪み硬化
度λは高いのでネックイン性にも優れる。（表１参照）
【００３４】［実施例３］ポリエチレン樹脂（ｄ）は、
ＭＦＲが高く、歪み硬化度λが高すぎないので、最高巻
取速度が高く、ドローダウン性に優れる。またＭＦＲは
高すぎず、歪み硬化度λは高いのでネックイン性にも優
れる。（表１参照）
ＭＦＲが高く、歪み硬化度λが高すぎないので、最高巻
取速度が高く、ドローダウン性に優れる。またＭＦＲは
高すぎず、歪み硬化度λは高いのでネックイン性にも優
れる。（表１参照）
【００３５】［実施例４］ポリエチレン樹脂（ａ）７０
重量部と、エチレン系樹脂（ｅ）３０重量部とをスクリ
ュ径が４０ｍｍである単軸押出機を用い、温度２１０℃
にて溶融混練してポリエチレン樹脂組成物を得た。得ら
れたポリエチレン樹脂組成物は、ＭＦＲが高く、歪み硬
化度λが高すぎないので、最高巻取速度が高く、ドロー
ダウン性に優れる。またＭＦＲは高すぎず、歪み硬化度
λは高いのでネックイン性にも優れる。（表１参照）
重量部と、エチレン系樹脂（ｅ）３０重量部とをスクリ
ュ径が４０ｍｍである単軸押出機を用い、温度２１０℃
にて溶融混練してポリエチレン樹脂組成物を得た。得ら
れたポリエチレン樹脂組成物は、ＭＦＲが高く、歪み硬
化度λが高すぎないので、最高巻取速度が高く、ドロー
ダウン性に優れる。またＭＦＲは高すぎず、歪み硬化度
λは高いのでネックイン性にも優れる。（表１参照）
【００３６】［比較例１］ポリエチレン樹脂（ａ）は、
ＭＦＲが高すぎず、歪み硬化度λが高いので、ネックイ
ン性は良好であるが、歪み硬化度λが高すぎるので、最
高巻取速度が低くドローダウン性に劣る。（表１参照）
ＭＦＲが高すぎず、歪み硬化度λが高いので、ネックイ
ン性は良好であるが、歪み硬化度λが高すぎるので、最
高巻取速度が低くドローダウン性に劣る。（表１参照）
【００３７】［比較例２］ポリエチレン樹脂（ｃ）は、
ＭＦＲが低く、歪み硬化度λも高いので、ネックイン性
は良好であるが、ＭＦＲが低く、歪み硬化度λが高すぎ
るので、最高巻取速度が低くドローダウン性に劣る。
（表１参照）
ＭＦＲが低く、歪み硬化度λも高いので、ネックイン性
は良好であるが、ＭＦＲが低く、歪み硬化度λが高すぎ
るので、最高巻取速度が低くドローダウン性に劣る。
（表１参照）
【００３８】［比較例３］ポリエチレン樹脂（ｂ）は、
ＭＦＲが高くて、歪み硬化度λが低いので、最高巻取速
度が高くドローダウン性に優れる。しかし、歪み硬化度
λが低すぎるので、ネックイン性に劣る。（表１参照）
ＭＦＲが高くて、歪み硬化度λが低いので、最高巻取速
度が高くドローダウン性に優れる。しかし、歪み硬化度
λが低すぎるので、ネックイン性に劣る。（表１参照）
【００３９】
【表１】
【００４０】
【発明の効果】以上、詳述したように本発明によれば、
良好なネックイン性を保持しつつ、より優れたドローダ
ウン性を有する押出ラミネート加工用エチレン重合体樹
脂が提供される。本発明によれば、２００ｍ／分以上の
ドローダウン性（高速加工性）をも実現することがで
き、本発明の工業的価値はすこぶる大きい。
良好なネックイン性を保持しつつ、より優れたドローダ
ウン性を有する押出ラミネート加工用エチレン重合体樹
脂が提供される。本発明によれば、２００ｍ／分以上の
ドローダウン性（高速加工性）をも実現することがで
き、本発明の工業的価値はすこぶる大きい。
【図１】図１は、一軸伸張粘度の過度応答を示すプロッ
トの例である。
トの例である。
【図２】図２は、一軸伸張歪みとｌｎ（η１／η２）と
の関係を示すプロットの例である。
の関係を示すプロットの例である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 4F207 AA07 AG03 KA01 KA17 KB13 4J100 AA02P AA03Q AA04Q AA16Q AA17Q AA19Q AA21Q AJ02Q AL02Q AS04Q
Claims (2)
- 【請求項１】１９０℃におけるＭＦＲが５ｇ／１０ｍｉ
ｎ以上であり、かつ、温度１３０℃、一軸伸長速度１．
０ｓ-1、一軸伸長歪み１．５〜３．０における一軸伸長
粘度の歪み硬化度λが０．４〜０．７６であることを特
徴とする押出ラミネート加工用エチレン重合体樹脂。 - 【請求項２】エチレン重合体樹脂が、低密度ポリエチレ
ンであることを特徴とする請求項１記載の押出ラミネー
ト加工用エチレン重合体樹脂。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001281186A JP2002327011A (ja) | 2001-01-24 | 2001-09-17 | 押出ラミネート加工用エチレン重合体樹脂 |
Applications Claiming Priority (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001016109 | 2001-01-24 | ||
| JP2001056479 | 2001-03-01 | ||
| JP2001-56479 | 2001-03-01 | ||
| JP2001-16109 | 2001-03-01 | ||
| JP2001281186A JP2002327011A (ja) | 2001-01-24 | 2001-09-17 | 押出ラミネート加工用エチレン重合体樹脂 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002327011A true JP2002327011A (ja) | 2002-11-15 |
Family
ID=27345806
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001281186A Pending JP2002327011A (ja) | 2001-01-24 | 2001-09-17 | 押出ラミネート加工用エチレン重合体樹脂 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2002327011A (ja) |
Cited By (5)
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|---|---|---|---|---|
| JP2003001690A (ja) * | 2001-06-26 | 2003-01-08 | Fuji Photo Film Co Ltd | 支持体の製造方法 |
| KR100715612B1 (ko) | 2005-12-06 | 2007-05-07 | 호남석유화학 주식회사 | 압출 라미네이션용 폴리에틸렌 수지 조성물 |
| JP2010144134A (ja) * | 2008-12-22 | 2010-07-01 | Japan Polyethylene Corp | 積層用ポリエチレン系樹脂材料、それを用いた積層体、発泡加工紙並びに断熱容器及びその製造方法 |
| JP2013220616A (ja) * | 2012-04-18 | 2013-10-28 | Japan Steel Works Ltd:The | フィルム製造方法 |
| JP2019044011A (ja) * | 2017-08-30 | 2019-03-22 | キョーラク株式会社 | 発泡成形用樹脂、発泡成形体、発泡成形体の製造方法 |
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| JP2000319322A (ja) * | 1999-05-11 | 2000-11-21 | Tosoh Corp | ラミネート成形用ポリエチレンおよびその製造方法 |
-
2001
- 2001-09-17 JP JP2001281186A patent/JP2002327011A/ja active Pending
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| US11434342B2 (en) | 2017-08-30 | 2022-09-06 | Kyoraku Co., Ltd. | Resin for foam molding, foam molded article, and method for producing foam molded article |
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