JP2002321973A - マイクロ波誘電体組成物及びその製造方法 - Google Patents
マイクロ波誘電体組成物及びその製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 タングステンブロンズ型擬似固溶体に他の元
素を一部置換処理することにより、従来とは異なった比
誘電率・品質係数・共振周波数の温度係数を有した新規
なマイクロ波誘電体組成物を開発する。 【解決手段】 本発明に係るマイクロ波誘電体組成物
は、Ｂａ６−３ｘ（Ｒ１−ｙＢｉｙ）８＋２ｘＴｉ１８
Ｏ５４で表されるタングステンブロンズ型擬似固溶体か
らなり、Ｒは希土類元素であり、組成比ｘは０．５≦ｘ
≦０．７の範囲にあり、組成比ｙは０≦ｙ≦０．５の範
囲にあることを特徴としている。更に、本発明のマイク
ロ波誘電体組成物は、Ｂａ４（Ｒ１−ｙＢｉｙ）
９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４で表されるタングステンブロ
ンズ型擬似固溶体からなり、ここでＲは希土類元素であ
り、組成比ｙは０≦ｙ≦０．５の範囲にあることを特徴
としている。
素を一部置換処理することにより、従来とは異なった比
誘電率・品質係数・共振周波数の温度係数を有した新規
なマイクロ波誘電体組成物を開発する。 【解決手段】 本発明に係るマイクロ波誘電体組成物
は、Ｂａ６−３ｘ（Ｒ１−ｙＢｉｙ）８＋２ｘＴｉ１８
Ｏ５４で表されるタングステンブロンズ型擬似固溶体か
らなり、Ｒは希土類元素であり、組成比ｘは０．５≦ｘ
≦０．７の範囲にあり、組成比ｙは０≦ｙ≦０．５の範
囲にあることを特徴としている。更に、本発明のマイク
ロ波誘電体組成物は、Ｂａ４（Ｒ１−ｙＢｉｙ）
９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４で表されるタングステンブロ
ンズ型擬似固溶体からなり、ここでＲは希土類元素であ
り、組成比ｙは０≦ｙ≦０．５の範囲にあることを特徴
としている。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は携帯電話等の移動体
通信において誘電体共振器・誘電体基板・誘電体アンテ
ナ等に利用されるマイクロ波誘電体組成物に関し、更に
詳細には、優れた誘電率・品質係数・共振周波数の温度
係数を有した新規なマイクロ波誘電体組成物及びその製
造方法に関する。
通信において誘電体共振器・誘電体基板・誘電体アンテ
ナ等に利用されるマイクロ波誘電体組成物に関し、更に
詳細には、優れた誘電率・品質係数・共振周波数の温度
係数を有した新規なマイクロ波誘電体組成物及びその製
造方法に関する。
【０００２】
【従来技術】最近の通信情報量の増加は高周波化を促進
し、３ＧＨｚ〜３０ＧＨｚのマイクロ波による通信が目
覚ましい勢いで展開されている。その代表は携帯電話で
あり、回路部品の小型化と高品質化を通して、携帯電話
の小型化・軽量化・高機能化が追求され、その普及は急
速である。
し、３ＧＨｚ〜３０ＧＨｚのマイクロ波による通信が目
覚ましい勢いで展開されている。その代表は携帯電話で
あり、回路部品の小型化と高品質化を通して、携帯電話
の小型化・軽量化・高機能化が追求され、その普及は急
速である。
【０００３】発信器とフィルターは通信機器の重要な部
品で、マイクロ波信号を送信及び受信する回路素子であ
る。この回路素子にセラミックスの誘電体が利用され、
マイクロ波に共振して送受信を行うから、マイクロ波誘
電体共振器と称される。このマイクロ波誘電体共振器の
高品質化と低価格化によって、今日の携帯電話の普及が
見られるようになった。
品で、マイクロ波信号を送信及び受信する回路素子であ
る。この回路素子にセラミックスの誘電体が利用され、
マイクロ波に共振して送受信を行うから、マイクロ波誘
電体共振器と称される。このマイクロ波誘電体共振器の
高品質化と低価格化によって、今日の携帯電話の普及が
見られるようになった。
【０００４】このマイクロ波誘電体共振器には、次の３
種の性質が要求されている。 （１）比誘電率（εｒ）が大きいこと： 真空中のマイ
クロ波の波長をλ０、共振周波数の波長をλとすると、
この誘電体中の波長λはλ＝λ０／√εｒとなる。共振
器の寸法を√εｒ分の１にすることができるため、共振
器の小型化が可能になる。
種の性質が要求されている。 （１）比誘電率（εｒ）が大きいこと： 真空中のマイ
クロ波の波長をλ０、共振周波数の波長をλとすると、
この誘電体中の波長λはλ＝λ０／√εｒとなる。共振
器の寸法を√εｒ分の１にすることができるため、共振
器の小型化が可能になる。
【０００５】（２）品質係数（Ｑ・ｆ）が大きいこと：
誘電体中をマイクロ波が通過するときにエネルギー損
失があり、これを誘電損失ｔａｎδで表す。いわゆるＱ
値はＱ＝１／ｔａｎδで与えられるから、誘電損失が小
さいものはＱ値が大きくなる。このＱ値は共振周波数ｆ
に依存し、Ｑ・ｆ＝一定の関係が成立している。このＱ
・ｆを品質係数と呼び、誘電体損失の評価に用いてい
る。
誘電体中をマイクロ波が通過するときにエネルギー損
失があり、これを誘電損失ｔａｎδで表す。いわゆるＱ
値はＱ＝１／ｔａｎδで与えられるから、誘電損失が小
さいものはＱ値が大きくなる。このＱ値は共振周波数ｆ
に依存し、Ｑ・ｆ＝一定の関係が成立している。このＱ
・ｆを品質係数と呼び、誘電体損失の評価に用いてい
る。
【０００６】（３）共振周波数の温度特性（τｆ）がゼ
ロに近いこと： 共振周波数が温度によって変化しない
ためには、回路系の共振周波数の温度特性（τｆ）をゼ
ロにするか、又はゼロに近づけることが望ましい。
ロに近いこと： 共振周波数が温度によって変化しない
ためには、回路系の共振周波数の温度特性（τｆ）をゼ
ロにするか、又はゼロに近づけることが望ましい。
【０００７】これらの条件を満足する材料開発が進めら
れているが、現実には３条件を全て具有する材料開発は
なかなか困難である。そこで、高誘電率材料、高品質係
数材料、低温度係数材料など、それぞれの特徴を生かし
た材料開発が集中的に行われている。
れているが、現実には３条件を全て具有する材料開発は
なかなか困難である。そこで、高誘電率材料、高品質係
数材料、低温度係数材料など、それぞれの特徴を生かし
た材料開発が集中的に行われている。
【０００８】例えば、携帯電話・ＰＨＳ等の１ＧＨｚ帯
では、ＢａＯ・Ｎｄ２Ｏ３・ＴｉＯ２系等の高誘電率材
料が用いられ、衛星放送用ダウンコンバーター等の１０
ＧＨｚ帯では高いＱ値を有する複合ペロブスカイト材料
等が用いられている。つまり、周波数領域に合わせて、
材料を使い分けながら新材料の開発が行われつつある。
では、ＢａＯ・Ｎｄ２Ｏ３・ＴｉＯ２系等の高誘電率材
料が用いられ、衛星放送用ダウンコンバーター等の１０
ＧＨｚ帯では高いＱ値を有する複合ペロブスカイト材料
等が用いられている。つまり、周波数領域に合わせて、
材料を使い分けながら新材料の開発が行われつつある。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】このような中で、本発
明者等は新規特性を有する新材料を鋭意研究し、マイク
ロ波誘電体組成物として、Ｂａ６−３ＸＲ８＋２ＸＴｉ
１８Ｏ５４（Ｒは希土類元素、０．５≦ｘ≦０．７）な
る誘電体組成物を想到し、特願平１０−２７４００５号
として既に特許出願している。
明者等は新規特性を有する新材料を鋭意研究し、マイク
ロ波誘電体組成物として、Ｂａ６−３ＸＲ８＋２ＸＴｉ
１８Ｏ５４（Ｒは希土類元素、０．５≦ｘ≦０．７）な
る誘電体組成物を想到し、特願平１０−２７４００５号
として既に特許出願している。
【００１０】このマイクロ波誘電体組成物は、ＢａＯと
Ｒ２Ｏ３とＴｉＯ２の３成分系からなり、ＢａＯ・Ｒ２
Ｏ３・４ＴｉＯ２組成を中心とするタングステンブロン
ズ型擬似固溶体である。このタングステンブロンズ型擬
似固溶体は、比誘電率εｒが約８０で、品質係数Ｑ・ｆ
が約１００００（ＧＨｚ）以下、また共振周波数の温度
係数τｆが１００（ｐｐｍ／℃）以上という高度の特性
を有している。
Ｒ２Ｏ３とＴｉＯ２の３成分系からなり、ＢａＯ・Ｒ２
Ｏ３・４ＴｉＯ２組成を中心とするタングステンブロン
ズ型擬似固溶体である。このタングステンブロンズ型擬
似固溶体は、比誘電率εｒが約８０で、品質係数Ｑ・ｆ
が約１００００（ＧＨｚ）以下、また共振周波数の温度
係数τｆが１００（ｐｐｍ／℃）以上という高度の特性
を有している。
【００１１】本発明者等は、このタングステンブロンズ
型擬似固溶体の高度の特性を更に発展させるため、この
タングステンブロンズ型擬似固溶体に特殊の物性処理を
施すことを着想するに到った。
型擬似固溶体の高度の特性を更に発展させるため、この
タングステンブロンズ型擬似固溶体に特殊の物性処理を
施すことを着想するに到った。
【００１２】具体的には、本発明の目的は、タングステ
ンブロンズ型擬似固溶体に他の元素を一部置換処理する
ことにより、従来とは異なった比誘電率・品質係数・共
振周波数の温度係数からなるマイクロ波誘電特性を開発
することであり、このような特性を有するマイクロ波誘
電体組成物及びその製造方法を開発することである。
ンブロンズ型擬似固溶体に他の元素を一部置換処理する
ことにより、従来とは異なった比誘電率・品質係数・共
振周波数の温度係数からなるマイクロ波誘電特性を開発
することであり、このような特性を有するマイクロ波誘
電体組成物及びその製造方法を開発することである。
【００１３】
【課題を解決するための手段】請求項１の発明は、Ｂａ
６−３ｘ（Ｒ１−ｙＢｉｙ）８＋２ｘＴｉ１８Ｏ５４で
表されるタングステンブロンズ型擬似固溶体からなり、
Ｒは希土類元素であり、組成比ｘは０．５≦ｘ≦０．７
の範囲にあり、組成比ｙは０≦ｙ≦０．５の範囲にある
ことを特徴とするマイクロ波誘電体組成物である。
６−３ｘ（Ｒ１−ｙＢｉｙ）８＋２ｘＴｉ１８Ｏ５４で
表されるタングステンブロンズ型擬似固溶体からなり、
Ｒは希土類元素であり、組成比ｘは０．５≦ｘ≦０．７
の範囲にあり、組成比ｙは０≦ｙ≦０．５の範囲にある
ことを特徴とするマイクロ波誘電体組成物である。
【００１４】請求項２の発明は、Ｂａ４（Ｒ１−ｙＢｉ
ｙ）９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４で表されるタングステン
ブロンズ型擬似固溶体からなり、Ｒは希土類元素であ
り、組成比ｙは０≦ｙ≦０．５の範囲にあることを特徴
とするマイクロ波誘電体組成物である。
ｙ）９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４で表されるタングステン
ブロンズ型擬似固溶体からなり、Ｒは希土類元素であ
り、組成比ｙは０≦ｙ≦０．５の範囲にあることを特徴
とするマイクロ波誘電体組成物である。
【００１５】請求項３の発明は、前記希土類元素ＲはＳ
ｍ、Ｎｄ、Ｐｒ及びＬａから選ばれた１種以上の希土類
元素から構成される請求項１又は２に記載のマイクロ波
誘電体組成物である。
ｍ、Ｎｄ、Ｐｒ及びＬａから選ばれた１種以上の希土類
元素から構成される請求項１又は２に記載のマイクロ波
誘電体組成物である。
【００１６】請求項４の発明は、原料としてＢａＣＯ３
（又はＢａＯ）、Ｒ２Ｏ３、Ｂｉ２Ｏ３及びＴｉＯ２を
所要重量だけ混合して微粉化し、この微粉を乾燥後７０
０〜１２００℃で仮焼してパウダーを生成し、このパウ
ダーを有機バインダーと共に混合して目的形状体に成形
し、この目的形状体を１２００〜１７００℃で本焼成す
ることを特徴とするマイクロ波誘電体組成物の製造方法
である。
（又はＢａＯ）、Ｒ２Ｏ３、Ｂｉ２Ｏ３及びＴｉＯ２を
所要重量だけ混合して微粉化し、この微粉を乾燥後７０
０〜１２００℃で仮焼してパウダーを生成し、このパウ
ダーを有機バインダーと共に混合して目的形状体に成形
し、この目的形状体を１２００〜１７００℃で本焼成す
ることを特徴とするマイクロ波誘電体組成物の製造方法
である。
【００１７】
【発明の実施の形態】本発明者等は、携帯電話や衛星放
送などの遠隔通信技術の普及のため、共振子の小型化を
可能にするマイクロ波誘電セラミックスの研究を行って
きた。その中で、タングステンブロンズ型擬似固溶体が
高性能のマイクロ波誘電特性を示すことを発見した。
送などの遠隔通信技術の普及のため、共振子の小型化を
可能にするマイクロ波誘電セラミックスの研究を行って
きた。その中で、タングステンブロンズ型擬似固溶体が
高性能のマイクロ波誘電特性を示すことを発見した。
【００１８】本発明で云うタングステンブロンズ型擬似
固溶体とは、Ｂａ６−３ｘＲ８＋２ｘＴｉ１８Ｏ
５４（Ｒは希土類元素）の組成式で表される固溶体であ
る。この固溶体は、ＢａＯ−Ｒ２Ｏ３−ＴｉＯ２からな
る三元系のＴｉＯ２リッチ領域において、ＢａＴｉＯ３
とＲ２Ｔｉ３Ｏ９の組成を結合する線上に位置する。
固溶体とは、Ｂａ６−３ｘＲ８＋２ｘＴｉ１８Ｏ
５４（Ｒは希土類元素）の組成式で表される固溶体であ
る。この固溶体は、ＢａＯ−Ｒ２Ｏ３−ＴｉＯ２からな
る三元系のＴｉＯ２リッチ領域において、ＢａＴｉＯ３
とＲ２Ｔｉ３Ｏ９の組成を結合する線上に位置する。
【００１９】本発明者等は前記組成式Ｂａ６−３ｘＲ
８＋２ｘＴｉ１８Ｏ５４（ＲはＳｍ・Ｎｄ・Ｐｒ・Ｌａ
等の希土類元素）で表されるタングステンブロンズ型擬
似固溶体を長年にわたって研究してきた。
８＋２ｘＴｉ１８Ｏ５４（ＲはＳｍ・Ｎｄ・Ｐｒ・Ｌａ
等の希土類元素）で表されるタングステンブロンズ型擬
似固溶体を長年にわたって研究してきた。
【００２０】図１は本発明に係るタングステンブロンズ
型擬似固溶体の結晶構造図である。この化合物の基本構
造式は、［Ｒ８＋２ｘＢａ２−３ｘＶｘ］Ａ１［Ｂ
ａ４］Ａ２［Ｖ４］ＣＴｉ１８Ｏ５４でも表される。こ
こで、Ｖは空孔、Ａ１サイトは２×２ペロブスカイトブ
ロックの中の菱形（ｒｈｏｍｂｉｃ）、Ａ２サイトは五
角形（ｐｅｎｔａｇｏｎａｌ）、これらのＡ１サイトと
Ａ２サイトは大きなイオンを含み、Ｃサイトは通常空孔
の三角形（ｔｒｉｇｏｎａｌ）である。
型擬似固溶体の結晶構造図である。この化合物の基本構
造式は、［Ｒ８＋２ｘＢａ２−３ｘＶｘ］Ａ１［Ｂ
ａ４］Ａ２［Ｖ４］ＣＴｉ１８Ｏ５４でも表される。こ
こで、Ｖは空孔、Ａ１サイトは２×２ペロブスカイトブ
ロックの中の菱形（ｒｈｏｍｂｉｃ）、Ａ２サイトは五
角形（ｐｅｎｔａｇｏｎａｌ）、これらのＡ１サイトと
Ａ２サイトは大きなイオンを含み、Ｃサイトは通常空孔
の三角形（ｔｒｉｇｏｎａｌ）である。
【００２１】上式から分かるように、Ａ１サイトにはＲ
・Ｂａ・Ｖが存在し、Ａ２サイトにはＢａが存在し、Ｃ
サイトにはＶが存在する。組成比ｘを変化させながら、
このタングステンブロンズ型擬似固溶体のマイクロ波誘
電特性を測定したところ、０．５≦ｘ≦０．７の範囲に
おける誘電特性が極めて良好な値を示した。
・Ｂａ・Ｖが存在し、Ａ２サイトにはＢａが存在し、Ｃ
サイトにはＶが存在する。組成比ｘを変化させながら、
このタングステンブロンズ型擬似固溶体のマイクロ波誘
電特性を測定したところ、０．５≦ｘ≦０．７の範囲に
おける誘電特性が極めて良好な値を示した。
【００２２】この組成比ｘの範囲内で更にマイクロ波誘
電特性を精細に測定したところ、ｘ＝２／３で品質係数
Ｑ・ｆが最高の値を示した。ｘ＝２／３では、前記基本
構造式は、［Ｒ９＋１／３Ｖ２／３］Ａ１［Ｂａ４］
Ａ２［Ｖ４］ＣＴｉ１８Ｏ５４となる。
電特性を精細に測定したところ、ｘ＝２／３で品質係数
Ｑ・ｆが最高の値を示した。ｘ＝２／３では、前記基本
構造式は、［Ｒ９＋１／３Ｖ２／３］Ａ１［Ｂａ４］
Ａ２［Ｖ４］ＣＴｉ１８Ｏ５４となる。
【００２３】つまり、ｘ＝２／３では、Ａ１サイトには
ＲとＶ、Ａ２サイトにはＢａ、ＣサイトにはＶが存在し
ている。換言すると、Ａ１サイトに希土類元素Ｒと空孔
Ｖが偏在し、Ａ２サイトにはＢａだけが偏在した状態
が、最大のＱ・ｆ値を与えると考えられる。従って、本
発明では、ＲとＢａが各サイトに完全に分離した状態、
つまりｘ＝２／３を中心として、０．５≦ｘ≦０．７の
組成範囲を発明の範囲としている。
ＲとＶ、Ａ２サイトにはＢａ、ＣサイトにはＶが存在し
ている。換言すると、Ａ１サイトに希土類元素Ｒと空孔
Ｖが偏在し、Ａ２サイトにはＢａだけが偏在した状態
が、最大のＱ・ｆ値を与えると考えられる。従って、本
発明では、ＲとＢａが各サイトに完全に分離した状態、
つまりｘ＝２／３を中心として、０．５≦ｘ≦０．７の
組成範囲を発明の範囲としている。
【００２４】本発明は、このタングステンブロンズ型擬
似固溶体において、希土類元素Ｒの一部をＢｉに置換す
ることによって新規な誘電特性が発現することを発見し
てなされた。置換割合をｙで表すと、このタングステン
ブロンズ型擬似固溶体は、Ｂａ６−３ｘ（Ｒ１−ｙＢｉ
ｙ）８＋２ｘＴｉ１８Ｏ５４（Ｒは希土類元素）の組成
式で表される。
似固溶体において、希土類元素Ｒの一部をＢｉに置換す
ることによって新規な誘電特性が発現することを発見し
てなされた。置換割合をｙで表すと、このタングステン
ブロンズ型擬似固溶体は、Ｂａ６−３ｘ（Ｒ１−ｙＢｉ
ｙ）８＋２ｘＴｉ１８Ｏ５４（Ｒは希土類元素）の組成
式で表される。
【００２５】Ａ１、Ａ２、Ｃの各サイトを用いると、前
記タングステンブロンズ型擬似固溶体の基本構造式は、
［（Ｒ１−ｙＢｉｙ）８＋２ｘＢａ２−３ｘＶｘ］Ａ１
［Ｂａ４］Ａ２［Ｖ４］ＣＴｉ１８Ｏ５４で表される。
ＢｉイオンはＲイオンと置換するから、Ｒイオンと同じ
Ａ１サイトに位置する。
記タングステンブロンズ型擬似固溶体の基本構造式は、
［（Ｒ１−ｙＢｉｙ）８＋２ｘＢａ２−３ｘＶｘ］Ａ１
［Ｂａ４］Ａ２［Ｖ４］ＣＴｉ１８Ｏ５４で表される。
ＢｉイオンはＲイオンと置換するから、Ｒイオンと同じ
Ａ１サイトに位置する。
【００２６】このタングステンブロンズ型擬似固溶体の
置換比ｙは０〜０．５まで変化されたが、ｙが大きくな
るに従って、比誘電率εｒは増大し、品質係数Ｑ・ｆは
減少し、温度係数τｆは約ｙ＝０．１で最小になるよう
に変化する。従って、置換比ｙを大きくすれば、比誘電
率εｒを任意に増大させることができる。
置換比ｙは０〜０．５まで変化されたが、ｙが大きくな
るに従って、比誘電率εｒは増大し、品質係数Ｑ・ｆは
減少し、温度係数τｆは約ｙ＝０．１で最小になるよう
に変化する。従って、置換比ｙを大きくすれば、比誘電
率εｒを任意に増大させることができる。
【００２７】品質係数Ｑ・ｆは置換比ｙの増加に対し減
少するから、置換比ｙ＝０のときが最大をとる。これに
対し、温度係数τｆはｙの途中でミニマムとなるから、
τｆがゼロに近い置換比ｙが最も温度変化が小さくな
る。従って、本発明によれば、置換比を適切に設定する
ことにより、従来のタングステンブロンズ型擬似固溶体
よりも高性能のマイクロ波誘電体組成物を実現すること
が可能である。
少するから、置換比ｙ＝０のときが最大をとる。これに
対し、温度係数τｆはｙの途中でミニマムとなるから、
τｆがゼロに近い置換比ｙが最も温度変化が小さくな
る。従って、本発明によれば、置換比を適切に設定する
ことにより、従来のタングステンブロンズ型擬似固溶体
よりも高性能のマイクロ波誘電体組成物を実現すること
が可能である。
【００２８】本発明に係るタングステンブロンズ型擬似
固溶体の最高品質の組成物は、組成比ｘが２／３の組成
物である。ｙ＝０のとき、ｘ＝２／３の組成物が最大の
Ｑ・ｆ値を与えていた。そこで、本発明では、ｘ＝２／
３の固溶体において最高品質となることを利用して、こ
の最高品質に設定した状態で希土類元素のＲイオンに対
しＢｉイオンを置換させて、置換型のタングステンブロ
ンズ型擬似固溶体が得られた。
固溶体の最高品質の組成物は、組成比ｘが２／３の組成
物である。ｙ＝０のとき、ｘ＝２／３の組成物が最大の
Ｑ・ｆ値を与えていた。そこで、本発明では、ｘ＝２／
３の固溶体において最高品質となることを利用して、こ
の最高品質に設定した状態で希土類元素のＲイオンに対
しＢｉイオンを置換させて、置換型のタングステンブロ
ンズ型擬似固溶体が得られた。
【００２９】従って、ｘ＝２／３におけるタングステン
ブロンズ型擬似固溶体の組成式は、Ｂａ４（Ｒ１−ｙＢ
ｉｙ）９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４（Ｒは希土類元素）で
与えられ、Ａ１・Ａ２・Ｃサイトを明示した構造式は、
［（Ｒ１−ｙＢｉｙ）９＋１／３Ｖｘ］Ａ１［Ｂａ４］
Ａ２［Ｖ４］ＣＴｉ１８Ｏ５４で表される。この構造式
では、Ａ１サイトにＲ・Ｂｉ・Ｖが位置し、Ａ２サイト
にＶが位置することになる。
ブロンズ型擬似固溶体の組成式は、Ｂａ４（Ｒ１−ｙＢ
ｉｙ）９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４（Ｒは希土類元素）で
与えられ、Ａ１・Ａ２・Ｃサイトを明示した構造式は、
［（Ｒ１−ｙＢｉｙ）９＋１／３Ｖｘ］Ａ１［Ｂａ４］
Ａ２［Ｖ４］ＣＴｉ１８Ｏ５４で表される。この構造式
では、Ａ１サイトにＲ・Ｂｉ・Ｖが位置し、Ａ２サイト
にＶが位置することになる。
【００３０】希土類元素Ｒには、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎ
ｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅ
ｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕがあり、この中でもＳｍ、Ｎｄ、
Ｐｒ、Ｌａが優秀なマイクロ波誘電特性を与える。Ｒは
１種の希土類元素を意味するだけでなく、ＳｍとＬａの
ように、２種以上の希土類元素の混合を意味する場合も
含む。
ｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅ
ｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕがあり、この中でもＳｍ、Ｎｄ、
Ｐｒ、Ｌａが優秀なマイクロ波誘電特性を与える。Ｒは
１種の希土類元素を意味するだけでなく、ＳｍとＬａの
ように、２種以上の希土類元素の混合を意味する場合も
含む。
【００３１】一例として、Ｓｍだけを含む固溶体の組成
式は、Ｂａ６−３ｘ（Ｓｍ１−ｙＢｉｙ）８＋２ｘＴｉ
１８Ｏ５４となり、ｘ＝２／３では、Ｂａ４（Ｓｍ
１−ｙＢｉｙ）９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４と表される。
また、Ｓｍを１−ｚ含み、Ｌａをｚ含む２成分系の場合
には、Ｂａ６−３ｘ（（Ｓｍ１−ｚＬａｚ）１−ｙＢｉ
ｙ）８＋２ｘＴｉ１８Ｏ５４となり、ｘ＝２／３では、
Ｂａ４（（Ｓｍ１−ｚＬａｚ）１−ｙＢｉｙ）
９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４と表される。例えばｚ＝０．
２では、Ｓｍが８０％、Ｌａが２０％の２成分系であ
る。
式は、Ｂａ６−３ｘ（Ｓｍ１−ｙＢｉｙ）８＋２ｘＴｉ
１８Ｏ５４となり、ｘ＝２／３では、Ｂａ４（Ｓｍ
１−ｙＢｉｙ）９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４と表される。
また、Ｓｍを１−ｚ含み、Ｌａをｚ含む２成分系の場合
には、Ｂａ６−３ｘ（（Ｓｍ１−ｚＬａｚ）１−ｙＢｉ
ｙ）８＋２ｘＴｉ１８Ｏ５４となり、ｘ＝２／３では、
Ｂａ４（（Ｓｍ１−ｚＬａｚ）１−ｙＢｉｙ）
９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４と表される。例えばｚ＝０．
２では、Ｓｍが８０％、Ｌａが２０％の２成分系であ
る。
【００３２】本発明に係るＢｉ置換型のタングステンブ
ロンズ型擬似固溶体は、所要量のＢａＣＯ３（又はＢａ
Ｏ）、Ｒ２Ｏ３、ＴｉＯ２及びＢｉ２Ｏ３を出発物質と
して、混合パウダー化、仮焼、成形、本焼成を施して目
的形状体が製造される。
ロンズ型擬似固溶体は、所要量のＢａＣＯ３（又はＢａ
Ｏ）、Ｒ２Ｏ３、ＴｉＯ２及びＢｉ２Ｏ３を出発物質と
して、混合パウダー化、仮焼、成形、本焼成を施して目
的形状体が製造される。
【００３３】
【実施例】以下に、本発明に係るマイクロ波誘電体組成
物及びその製造方法の実施例を図面に従って詳細に説明
する。
物及びその製造方法の実施例を図面に従って詳細に説明
する。
【００３４】［実施例１：マイクロ波誘電体組成物の製
造］目的形状体として簡単な形状のディスクが製造され
た。純度９９．９％のＢａＣＯ３、Ｓｍ２Ｏ３、Ｂｉ２
Ｏ３及びＴｉＯ２が原料出発物質として使われた。混合
物の組成は次のＢｉ置換型のタングステンブロンズ型擬
似固溶体になるように設計された。即ち、固溶体はＢａ
６−３ｘ（Ｓｍ１−ｙＢｉｙ）８＋２ｘＴｉ１８Ｏ５４
で、ｘ＝２／３に設定され、ｙ値は０．０〜０．３まで
変化された。
造］目的形状体として簡単な形状のディスクが製造され
た。純度９９．９％のＢａＣＯ３、Ｓｍ２Ｏ３、Ｂｉ２
Ｏ３及びＴｉＯ２が原料出発物質として使われた。混合
物の組成は次のＢｉ置換型のタングステンブロンズ型擬
似固溶体になるように設計された。即ち、固溶体はＢａ
６−３ｘ（Ｓｍ１−ｙＢｉｙ）８＋２ｘＴｉ１８Ｏ５４
で、ｘ＝２／３に設定され、ｙ値は０．０〜０．３まで
変化された。
【００３５】この出発組成を持った混合物がアルミナ乳
鉢の中でエタノールとともに２時間パウダー化され、そ
の後乾燥されて、７００〜１２００℃の温度で大気中に
て仮焼された。仮焼されたパウダーに有機バインダーと
してポリビニルルコールが添加され、メッシュに通して
等粒化された後、１トン／ｃｍ２の圧力で直径１２ｍ
ｍ、厚さ６ｍｍのディスクにプレス成形された。ディス
クは大気中で１２８０〜１４６０℃で２時間焼結され
て、目的とするＢｉ置換型のタングステンブロンズ型擬
似固溶体が完成された。
鉢の中でエタノールとともに２時間パウダー化され、そ
の後乾燥されて、７００〜１２００℃の温度で大気中に
て仮焼された。仮焼されたパウダーに有機バインダーと
してポリビニルルコールが添加され、メッシュに通して
等粒化された後、１トン／ｃｍ２の圧力で直径１２ｍ
ｍ、厚さ６ｍｍのディスクにプレス成形された。ディス
クは大気中で１２８０〜１４６０℃で２時間焼結され
て、目的とするＢｉ置換型のタングステンブロンズ型擬
似固溶体が完成された。
【００３６】［実施例２：製造された固溶体の物性測
定］焼結されたディスクサンプルの結晶体はＮｉ薄膜の
フィルターにより単色化されたＣｕＫα線を用いたＸ線
粉末回折法（ＸＲＰＤ）によってＸ線分析された。この
固溶体の正確な格子定数は、９９．９９％Ｓｉを用いた
ステップ走査測定技術を利用し、前記ＸＲＰＤパターン
を精細化する全粉末パターン分解法プログラム（ＷＰＰ
Ｄ）を使って得られた。
定］焼結されたディスクサンプルの結晶体はＮｉ薄膜の
フィルターにより単色化されたＣｕＫα線を用いたＸ線
粉末回折法（ＸＲＰＤ）によってＸ線分析された。この
固溶体の正確な格子定数は、９９．９９％Ｓｉを用いた
ステップ走査測定技術を利用し、前記ＸＲＰＤパターン
を精細化する全粉末パターン分解法プログラム（ＷＰＰ
Ｄ）を使って得られた。
【００３７】結晶相は後方散乱電子イメージングとエネ
ルギー分散Ｘ線解析を用いて観察された。温度を２０〜
８０℃に変化させて、誘電率εｒ、無負荷Ｑ値、共振周
波数の温度係数τｆがハッキ・コールマン法を用いて測
定された。このとき、ＴＥ０１１モードにある一対の平
行導電Ａｇプレートが使用された。
ルギー分散Ｘ線解析を用いて観察された。温度を２０〜
８０℃に変化させて、誘電率εｒ、無負荷Ｑ値、共振周
波数の温度係数τｆがハッキ・コールマン法を用いて測
定された。このとき、ＴＥ０１１モードにある一対の平
行導電Ａｇプレートが使用された。
【００３８】前述したＷＰＰＤ法によって、固溶体結晶
の格子定数ａ、ｂ、ｃが測定され、表１にＢｉ組成比ｙ
に関して纏められている。
の格子定数ａ、ｂ、ｃが測定され、表１にＢｉ組成比ｙ
に関して纏められている。
【００３９】図２は表１をグラフ化したもので、ｙ＝０
〜０．３を有したＢａ４（Ｓｍ１−ｙＢｉｙ）
９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４固溶体の単位胞の格子定数図
である。格子定数のａ、ｂ及びｃが組成ｙの関数として
示されている。全ての格子定数はＢｉ添加量の増加に従
って直線的に増加する。これらの格子定数がｙ＝０．０
５で左右に変化を有しているように見えるが、直線の上
下にばらついているので、これ以上の詳細は現在のとこ
ろ分からない。
〜０．３を有したＢａ４（Ｓｍ１−ｙＢｉｙ）
９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４固溶体の単位胞の格子定数図
である。格子定数のａ、ｂ及びｃが組成ｙの関数として
示されている。全ての格子定数はＢｉ添加量の増加に従
って直線的に増加する。これらの格子定数がｙ＝０．０
５で左右に変化を有しているように見えるが、直線の上
下にばらついているので、これ以上の詳細は現在のとこ
ろ分からない。
【００４０】図３はｙ＝０〜０．３におけるＢａ４（Ｓ
ｍ１−ｙＢｉｙ）９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４固溶体の単
位胞の体積を示している。単位胞の体積は表１の格子定
数から計算され、Ｂｉ添加量の増加に従って直線的に増
加することが分かる。格子定数と同様に、体積を示す実
験点も直線の上下にかなりばらついているので、これ以
上の細部の検討は今後の課題である。
ｍ１−ｙＢｉｙ）９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４固溶体の単
位胞の体積を示している。単位胞の体積は表１の格子定
数から計算され、Ｂｉ添加量の増加に従って直線的に増
加することが分かる。格子定数と同様に、体積を示す実
験点も直線の上下にかなりばらついているので、これ以
上の細部の検討は今後の課題である。
【００４１】図４はｙ＝０〜０．３の固溶体からなるデ
ィスクの後方散乱電子イメージである。ｙ＝０．１以上
で、Ｂａ、Ｔｉ、Ｏからなる暗黒色をした２次相が急激
に増加する。ｙ＝０で見られる微小な暗黒点のほとんど
は微小孔であった。２次相の発現の確定的な理由は現在
のところ不明であるが、一つの仮説として過剰に添加さ
れたＢｉが凝結したのではないかと考えられる。
ィスクの後方散乱電子イメージである。ｙ＝０．１以上
で、Ｂａ、Ｔｉ、Ｏからなる暗黒色をした２次相が急激
に増加する。ｙ＝０で見られる微小な暗黒点のほとんど
は微小孔であった。２次相の発現の確定的な理由は現在
のところ不明であるが、一つの仮説として過剰に添加さ
れたＢｉが凝結したのではないかと考えられる。
【００４２】次に、前記固溶体に関し、ハッキ・コール
マン法により、比誘電率εｒ、品質係数Ｑ・ｆ及び温度
係数τｆが測定された。これらの物性値は組成比ｙと共
に表２に纏められている。
マン法により、比誘電率εｒ、品質係数Ｑ・ｆ及び温度
係数τｆが測定された。これらの物性値は組成比ｙと共
に表２に纏められている。
【００４３】図５はＢａ４（Ｓｍ１−ｙＢｉｙ）
９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４固溶体の誘電特性図である。
図５は表２をグラフ化したもので、比誘電率εｒは組成
比ｙの増加と共に次第に増加し、逆に品質係数Ｑ・ｆは
次第に減少する。共振周波数の温度特性τｆはｙ＝０．
１をミニマム点として左右に増加する傾向を示す。
９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４固溶体の誘電特性図である。
図５は表２をグラフ化したもので、比誘電率εｒは組成
比ｙの増加と共に次第に増加し、逆に品質係数Ｑ・ｆは
次第に減少する。共振周波数の温度特性τｆはｙ＝０．
１をミニマム点として左右に増加する傾向を示す。
【００４４】比誘電率εｒ及び品質係数Ｑ・ｆの直線は
ｙ＝０．１で少し折れ曲っており、共振周波数の温度係
数τｆはｙ＝０．１でミニマムをとっている。これらの
グラフが同一点で変化していることは、これらの変化が
共通の理由から発生していることを暗示している。しか
し、現段階では、これらの理由の詳細は不明である。
ｙ＝０．１で少し折れ曲っており、共振周波数の温度係
数τｆはｙ＝０．１でミニマムをとっている。これらの
グラフが同一点で変化していることは、これらの変化が
共通の理由から発生していることを暗示している。しか
し、現段階では、これらの理由の詳細は不明である。
【００４５】図５から分かるように、組成比ｙが増加す
るに従い比誘電率εｒは増加する。このことは、必要と
する比誘電率εｒの値を得るために組成比ｙを適切に調
整すればよいことを意味する。同様に、温度係数τｆを
ゼロに近づけるように組成比ｙを制御すればよい。組成
比ｙの増加は品質係数Ｑ・ｆの減少を誘導するから、ε
ｒ、τｆ、Ｑ・ｆの３個のパラメータの総合性能を良く
するように組成比ｙを調整することになる。
るに従い比誘電率εｒは増加する。このことは、必要と
する比誘電率εｒの値を得るために組成比ｙを適切に調
整すればよいことを意味する。同様に、温度係数τｆを
ゼロに近づけるように組成比ｙを制御すればよい。組成
比ｙの増加は品質係数Ｑ・ｆの減少を誘導するから、ε
ｒ、τｆ、Ｑ・ｆの３個のパラメータの総合性能を良く
するように組成比ｙを調整することになる。
【００４６】本発明は上記実施例に限定されるものでは
なく、本発明の技術的思想を逸脱しない範囲における種
々の変形例、設計変更もその技術的範囲内に包含される
ことは云うまでもない。
なく、本発明の技術的思想を逸脱しない範囲における種
々の変形例、設計変更もその技術的範囲内に包含される
ことは云うまでもない。
【００４７】
【発明の効果】請求項１の発明によれば、Ｂａ６−３ｘ
（Ｒ１−ｙＢｉｙ）８＋２ｘＴｉ１８Ｏ５４で表される
タングステンブロンズ型擬似固溶体（Ｒは希土類元素、
０．５≦ｘ≦０．７、０≦ｙ≦０．５）からマイクロ波
誘電体組成物を構成することにより、従来よりも高い比
誘電率εｒのマイクロ波誘電体組成物を提供できる。
（Ｒ１−ｙＢｉｙ）８＋２ｘＴｉ１８Ｏ５４で表される
タングステンブロンズ型擬似固溶体（Ｒは希土類元素、
０．５≦ｘ≦０．７、０≦ｙ≦０．５）からマイクロ波
誘電体組成物を構成することにより、従来よりも高い比
誘電率εｒのマイクロ波誘電体組成物を提供できる。
【００４８】請求項２の発明によれば、Ｂａ４（Ｒ
１−ｙＢｉｙ）９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４で表されるタ
ングステンブロンズ型擬似固溶体（Ｒは希土類元素、０
≦ｙ≦０．５）からマイクロ波誘電体組成物を構成する
ことにより、従来よりも高い比誘電率εｒのマイクロ波
誘電体組成物を提供でき、またゼロ近傍の共振周波数の
温度係数τｆを有したマイクロ波誘電体組成物を提供で
きる。
１−ｙＢｉｙ）９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４で表されるタ
ングステンブロンズ型擬似固溶体（Ｒは希土類元素、０
≦ｙ≦０．５）からマイクロ波誘電体組成物を構成する
ことにより、従来よりも高い比誘電率εｒのマイクロ波
誘電体組成物を提供でき、またゼロ近傍の共振周波数の
温度係数τｆを有したマイクロ波誘電体組成物を提供で
きる。
【００４９】請求項３の発明によれば、前記ＲをＳｍ、
Ｎｄ、Ｐｒ及びＬａから選ばれた１種以上の希土類元素
から構成することによって、より高性能の誘電特性を有
したマイクロ波誘電体組成物を提供できる。
Ｎｄ、Ｐｒ及びＬａから選ばれた１種以上の希土類元素
から構成することによって、より高性能の誘電特性を有
したマイクロ波誘電体組成物を提供できる。
【００５０】請求項４の発明によれば、原料としてＢａ
ＣＯ３（又はＢａＯ）、Ｒ２Ｏ３、Ｂｉ２Ｏ３及びＴｉ
Ｏ２を所要重量だけ混合してセラミックス製造工程を経
ることにより、タングステンブロンズ型擬似固溶体にＢ
ｉを添加した新規のマイクロ波誘電体組成物を製造する
ことができる。
ＣＯ３（又はＢａＯ）、Ｒ２Ｏ３、Ｂｉ２Ｏ３及びＴｉ
Ｏ２を所要重量だけ混合してセラミックス製造工程を経
ることにより、タングステンブロンズ型擬似固溶体にＢ
ｉを添加した新規のマイクロ波誘電体組成物を製造する
ことができる。
【図１】本発明に係るタングステンブロンズ型擬似固溶
体の結晶構造図である。
体の結晶構造図である。
【図２】ｙ＝０〜０．３を有したＢａ４（Ｓｍ１−ｙＢ
ｉｙ）９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４固溶体の単位胞の格子
定数図である。
ｉｙ）９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４固溶体の単位胞の格子
定数図である。
【図３】ｙ＝０〜０．３におけるＢａ４（Ｓｍ１−ｙＢ
ｉｙ）９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４固溶体の単位胞の体積
図である。
ｉｙ）９＋１／３Ｔｉ１８Ｏ５４固溶体の単位胞の体積
図である。
【図４】ｙ＝０〜０．３の固溶体からなるディスクの後
方散乱電子イメージ図である。
方散乱電子イメージ図である。
【図５】Ｂａ４（Ｓｍ１−ｙＢｉｙ）９＋１／３Ｔｉ
１８Ｏ５４固溶体の誘電特性図である。
１８Ｏ５４固溶体の誘電特性図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 原田 昭雄 大坂府大阪市城東区放出西２丁目７番19号 大研化学工業株式会社内 (72)発明者 大里 齊 愛知県名古屋市天白区天白町平針住宅13街 区28号 (72)発明者 今枝 雅樹 愛知県春日井市高森台８−２−２、20− 503 Ｆターム(参考） 4G031 AA06 AA07 AA11 AA35 BA09 CA01 GA01 GA02 GA05 GA11 5G303 AA02 AA05 AA10 AB06 AB08 AB11 BA12 CA01 CB03 CB05 CB15 CB22 CB26 CB35 CB41 DA04 DA05 5J006 HC07
Claims (4)
- 【請求項１】 Ｂａ６−３ｘ（Ｒ１−ｙＢｉｙ）
８＋２ｘＴｉ１８Ｏ５４で表されるタングステンブロン
ズ型擬似固溶体からなり、Ｒは希土類元素であり、組成
比ｘは０．５≦ｘ≦０．７の範囲にあり、組成比ｙは０
≦ｙ≦０．５の範囲にあることを特徴とするマイクロ波
誘電体組成物。 - 【請求項２】 Ｂａ４（Ｒ１−ｙＢｉｙ）９＋１／３Ｔ
ｉ１８Ｏ５４で表されるタングステンブロンズ型擬似固
溶体からなり、Ｒは希土類元素であり、組成比ｙは０≦
ｙ≦０．５の範囲にあることを特徴とするマイクロ波誘
電体組成物。 - 【請求項３】 前記希土類元素ＲはＳｍ、Ｎｄ、Ｐｒ及
びＬａから選ばれた１種以上の希土類元素から構成され
る請求項１又は２に記載のマイクロ波誘電体組成物。 - 【請求項４】 原料としてＢａＣＯ３（又はＢａＯ）、
Ｒ２Ｏ３、Ｂｉ２Ｏ３及びＴｉＯ２を所要重量だけ混合
して微粉化し、この微粉を乾燥後７００〜１２００℃で
仮焼してパウダーを生成し、このパウダーを有機バイン
ダーと共に混合して目的形状体に成形し、この目的形状
体を１２００〜１７００℃で本焼成することを特徴とす
るマイクロ波誘電体組成物の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001168843A JP2002321973A (ja) | 2001-04-25 | 2001-04-25 | マイクロ波誘電体組成物及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001168843A JP2002321973A (ja) | 2001-04-25 | 2001-04-25 | マイクロ波誘電体組成物及びその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002321973A true JP2002321973A (ja) | 2002-11-08 |
Family
ID=19010996
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001168843A Pending JP2002321973A (ja) | 2001-04-25 | 2001-04-25 | マイクロ波誘電体組成物及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2002321973A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN102603289A (zh) * | 2011-01-19 | 2012-07-25 | 太阳诱电株式会社 | 陶瓷组合物及电子部件 |
| WO2023160504A1 (zh) * | 2022-02-24 | 2023-08-31 | 华为技术有限公司 | 介电陶瓷、介质陶瓷材料、滤波器、射频单元和通信设备 |
-
2001
- 2001-04-25 JP JP2001168843A patent/JP2002321973A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN102603289A (zh) * | 2011-01-19 | 2012-07-25 | 太阳诱电株式会社 | 陶瓷组合物及电子部件 |
| JP2012148919A (ja) * | 2011-01-19 | 2012-08-09 | Taiyo Yuden Co Ltd | セラミックス組成物及び電子部品 |
| WO2023160504A1 (zh) * | 2022-02-24 | 2023-08-31 | 华为技术有限公司 | 介电陶瓷、介质陶瓷材料、滤波器、射频单元和通信设备 |
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