JP2002201069A - 誘電体磁器組成物およびこれを用いた通信機器用デバイス - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】マイクロ波、ミリ波などの高周波領域で安定し
て高強度を有し、比誘電率が低く、低損失で静電容量の
温度係数が小さい誘電体組成物を提供する。 【解決手段】少なくとも第一成分と第二成分と第三成分
からなり、第一成分がAl₂O₃、MgOおよびROa（ただし、R
は、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、TbおよびGdから選ばれる
少なくとも一種の元素であり、aは前記Rの価数に応じて
化学量論的に定まる数値である。）を含有し、第二成分
がSiO₂であり、第三成分がSiO₂およびB₂O₃から選ばれる
少なくとも一種を含む２成分以上からなるガラス組成物
を含有する誘電体磁器組成物(3)とする。この誘電体磁
器組成物(3)は、例えば電極(4)と積層してバンドパスフ
ィルタとする。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、特にマイクロ波、
ミリ波などの高周波帯域で共振器、フィルタ、アンテナ、
コンデンサ、インダクタ、回路基板などとして使用され
るデバイスに有用な誘電体磁器組成物とその製造方法、
およびこのような誘電体磁器組成物を用いて構成した通
信機器用デバイスに関するものである。

【０００２】

【従来の技術】近年、移動体通信などの普及に伴い、通
信機器のフィルタ用材料として誘電体磁器が広く用いら
れている。このような誘電体磁器には、誘電損失（tan
δ）が低い、すなわちその逆数のQ値が高いこと、静電
容量の温度係数（TCC）の絶対値が小さいこと、さらに
抗折強度が高いことが求められている。

【０００３】今後、通信システムではさらに高周波化が
進展し、使用される電波の波長が短くなってくると予想
される。したがって、加工精度や導体損失を考慮する
と、比誘電率の低い誘電体に対する需要が大きくなって
くると考えられる。従来の誘電体磁器組成物で比誘電率
の低いものとしては、例えば特開昭６２−１７３７９７
号公報に開示されているようなAl₂O₃にガラスを添加し
た系の誘電体磁器組成物が提案されている。

【０００４】しかし、Al₂O₃にガラスを添加した系の誘
電体磁器組成物は、比誘電率は１０以下と小さいが、TC
Cが１００ｐｐｍ／℃程度の大きな値を有する。このよ
うな事情から、比誘電率はこの系と同等以下でTCCがよ
りゼロに近い誘電体磁器組成物が望まれている。本発明
者らは既に特開平11-228216号公報において、比誘電率
が低く、低損失で、共振周波数の温度係数が小さい誘電
体磁器組成物を提案しているが、さらに比誘電率が低
く、誘電損失（tanδ）の逆数のQ値が高く、静電容量の
温度係数（TCC）の絶対値が小さい誘電体磁器組成物が
求められている。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、前記従来の
問題を解決するため、低温で焼成可能であり、安定して
高強度を有し、しかも従来のものに比べてさらに比誘電
率が低く、誘電損失（tanδ）の逆数のQ値が高く、静電
容量の温度係数（TCC）の絶対値が小さい誘電体磁器組
成物、およびこの誘電体磁器組成物を利用した、ミリ波
やマイクロ波などの高周波帯域における使用に適した通
信機器用デバイスを提供することを目的とする。

【０００６】

【課題を解決するための手段】前記目的を達成するた
め、本発明の誘電体磁器組成物は、少なくとも第一成分
と第二成分と第三成分からなる誘電体磁器組成物であっ
て、第一成分がAl₂O₃、MgOおよびROa（ただし、Rは、L
a、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、TbおよびGdから選ばれる少な
くとも一種の元素であり、aは前記Rの価数に応じて化学
量論的に定まる数値である。）を含有し、第二成分がSi
O₂であり、第三成分がSiO₂およびB₂O₃から選ばれる少な
くとも一種を含む２成分以上からなるガラス組成物を含
有することを特徴とする。

【０００７】次に本発明の誘電体磁器組成物の製造方法
は、SiO₂およびB₂O₃から選ばれる少なくとも一種を含む
２成分以上からなる第三成分を予備加熱溶融した後、急
冷してガラス組成物とし、Al₂O₃、MgOおよびROa（ただ
し、Rは、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、TbおよびGdから選
ばれる少なくとも一種の元素であり、aは前記Rの価数に
応じて化学量論的に定まる数値である。）を含む第一成
分と、SiO₂を含む第二成分と、前記第三成分とを所定量
秤量して粉末化と混合を行い、造粒した後、成形し、前
熱処理した後、本焼成することを特徴とする。

【０００８】次に本発明の通信機器用デバイスは、少な
くとも第一成分と第二成分と第三成分からなり、第一成
分がAl₂O₃、MgOおよびROa（ただし、Rは、La、Ce、Pr、
Nd、Sm、Eu、TbおよびGdから選ばれる少なくとも一種の
元素であり、aは前記Rの価数に応じて化学量論的に定ま
る数値である。）を含有し、第二成分がSiO₂であり、第
三成分がSiO₂およびB₂O₃から選ばれる少なくとも一種を
含む２成分以上からなるガラス組成物を含有する誘電体
磁器組成物成形体を含むことを特徴とする。

【０００９】

【発明の実施の形態】本発明は、Al₂O₃、MgOおよびROa
を含有する第一成分と第二成分であるSiO₂および第三成
分であるSiO₂およびB₂O₃から選ばれる少なくとも一種を
含む２成分以上からなるガラス組成物を含有する。ただ
し、Rは、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、TbおよびGdから選
ばれる少なくとも一種の元素であり、aは、前記Rの価数
に応じて化学量論的に定まる数値である。aは、一般に
はRの価数をｎとしてｎ/２と表され、例えばRが３価で
ある場合には３/２、Rが４価である場合には２となる。

【００１０】このような誘電体磁器組成物とすることに
より、比誘電率が低く低損失で、しかも静電容量の温度
係数（TCC）の絶対値が小さい各種デバイスを構成する
ことが可能となる。この誘電体磁器組成物は、上記組成
で表される成分を主成分として含むことが好ましい。

【００１１】さらに具体的には、上記第一成分を、組成
xAlO_3/2−yMgO−zROaにより表示して、ｘ≧55、ｙ≧0.
5、ｚ≧0.5およびｘ＋ｙ＋ｚ＝100となるように含むこ
とが好ましい。

【００１２】また、上記第二成分を、40重量％以下の割
合で含むことが好ましい。

【００１３】さらに、上記第三成分を、90重量％以下の
割合で含むことが好ましい。前記第三成分がAl₂O₃、ZrO
₂、TiO₂、BaO、SrO、CaO、MgO、La₂O₃、PbO、ZnO、Li
₂O、Na ₂O、およびK₂Oから選ばれる少なくとも一種の酸
化物を含むことが好ましい。

【００１４】また、前記第一成分は結晶相であることが
好ましい。

【００１５】また、前記第二成分は、面間隔が０.３３
〜０.３４nmの範囲内にある粉末X線回折ピークが最強と
なる結晶相であることが好ましい。

【００１６】また、上記誘電体磁器組成物は、上記第一
成分を含む結晶相と、面間隔が０.３３〜０.３４nmの範
囲内にある粉末X線回折ピークが最強となる結晶相であ
る上記第二成分を含む結晶相と、上記第三成分を含むガ
ラス相とを含むことが好ましい。

【００１７】また、上記誘電体磁器組成物は、前記第一
成分のMgOの粒径が１〜１０μmの範囲内にあることが好
ましい。

【００１８】また、上記誘電体磁器組成物は、前記第一
成分が、さらにSiO₂、B₂O₃から選ばれる少なくとも一種
を含むガラス組成物を１０重量％以下の割合で含有する
ことが好ましい。

【００１９】次に本発明の方法においては、前記本焼成
の温度は、８００℃以上１１００℃以下であることが好
ましい。

【００２０】また前記第一成分中のMgOが１１００℃以
上で予備焼成されていることが好ましい。

【００２１】また第三成分の予備加熱溶融温度が８００
℃以上１７００℃以下であることが好ましい。

【００２２】また前記成形が、プレス成形であることが
好ましい。

【００２３】また前記誘電体磁器組成物の前熱処理の温
度が、３５０℃以上８００℃以下であることが好まし
い。

【００２４】次に本発明の通信機器用デバイスにおいて
は、誘電体磁器組成物からなる誘電体層と、さらにAg、
Au、CuおよびPtから選ばれる少なくとも一種の金属を主
成分とする導体層とを積層して形成した積層体を含むこ
とが好ましい。本発明の通信用機器デバイスには、誘電
体フィルタ、誘電体共振器、誘電体アンテナ、コンデン
サ、インダクタ、回路基板などが含まれる。

【００２５】本発明の通信機器用デバイスの一例とし
て、積層型のバンドパスフィルタについて図面を用いて
説明する。図１に示すように、バンドパスフィルタ１の
外部には端子電極２が複数個設けられている。このバン
ドパスフィルタ１の組み立て展開図は図２に示すとおり
であり、本発明の誘電体磁器組成物からなる誘電体層３
と、金属を主成分とする導体層（内部電極４）とが積層
されている。この積層型のバンドパスフィルタは、小型
化に有利であり、例えば携帯電話に使用される。また温
度特性が良好であり、狭帯域で高減衰のデバイスへの応
用が期待できる。

【００２６】以下、本発明の誘電体磁器組成物からなる
成型体を得るための方法の例について説明する。

【００２７】本発明の誘電体磁器組成物を製造するため
の出発原料としては、各構成元素の酸化物、炭酸塩、硝
酸塩、有機金属塩などを用いる。純度は９９％以上が望
ましいが特に限定されない。これらの原料を、上記組成
範囲になるように秤量し、混合する。混合は、ボールミ
ル、媒体攪拌ミル、乳鉢などで行い、湿式、乾式いずれ
により混合しても良い。湿式の場合、溶媒としては、
水、アルコール、エーテルなどを用いることもできる。
必要に応じて乾燥させた混合物をるつぼに入れ、熱処理
する。るつぼとしては、ムライト、アルミナ、白金など
からなるものが良い。熱処理温度は８００〜１７００℃
が好ましい。

【００２８】ガラス化が必要な場合には溶融物を急冷す
る。急冷は、加熱により溶融させた原料を、水中に滴下
させる、金属板に滴下させるなどの方法により行うこと
ができる。得られた熱処理物は、上記混合と同様の方法
により粉砕する。粉砕に際しては、必要に応じて乾燥を
施しても良い。このようにして誘電体結晶粉末およびガ
ラス粉末を得る。誘電体結晶粉末とガラス粉末は、必要
に応じて上記混合と同様の方法により混合し、乾燥す
る。

【００２９】次に得られた粉末を造粒する。造粒方法と
しては、バインダを加えて混練し、メッシュを通して造
粒する方法、スプレードライなどで市販の造粒装置を用
いて造粒する方法などが挙げられる。バインダとして
は、ポリビニルアルコール系、ワックス系、アクリル系
などを用いることができる。また、バインダの添加量と
しては、粉末に対して１〜２５重量％が好ましい。な
お、上記メッシュの開口径としては、１００〜１０００
μｍの範囲が好ましい。

【００３０】引き続いて造粒粉末をプレス成型する。成
型法としては、金型を用いた一軸加圧成型、静水圧成型
などが好ましい。成型圧は、１００〜２０００ｋｇ/ｃ
ｍ²の範囲がよい。得られた成型体を、大気中などの酸
化性雰囲気３５０〜８００℃で熱処理することによりバ
インダ成分を飛散させ、さらに８００〜１１００℃の範
囲で焼成する。焼成雰囲気は、中性であっても酸化性で
あってもよく特に限定されない。

【００３１】以上に説明したような方法により、焼結体
とした誘電体磁器組成物を得ることができる。この誘電
体磁器は、従来から用いられてきた方法により、適宜金
属導体などと組み合わされて各種通信機器用デバイスと
される。

【００３２】以上説明したように、本発明によれば、Al
₂O₃、MgOおよびROa（Rは、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb
およびGdから選ばれる少なくとも一種の元素であり、a
は、前記Rの価数に応じて化学量論的に定まる数値）を
含有する第一成分と第二成分であるSiO₂および第三成分
であるSiO₂およびB₂O₃から選ばれる少なくとも一種を含
む２成分以上からなるガラス組成物を含むような誘電体
磁器組成物とすることにより、低い比誘電率と実用的な
誘電損失と絶対値が小さい静電容量温度係数（TCC）と
を兼ね備えた誘電体磁気組成物を提供することができ
る。また、第一成分中のMgOの焼成温度が１１００℃以
上にすることにより、安定した誘電体磁器組成物を提供
することができる。また、第一成分中のMgOの原料粒径
を１〜１０μmにすることにより、安定した誘電体磁器
組成物を提供することができる。さらに、前記第一成分
が、SiO₂およびB₂O₃から選ばれる少なくとも一種を含む
ガラス組成物を10重量％以下の割合で含有することによ
り、安定した誘電体磁器組成物を提供することができ
る。このような誘電体磁気組成物により、マイクロ波や
ミリ波などの帯域における使用に適した通信機器用デバ
イスを構成することができる。この通信機器用デバイス
は、例えば、導体層との積層体を含む積層型のデバイス
として用いることもできる。

【００３３】

【実施例】以下、実施例により本発明をさらに詳細に説
明する。

【００３４】なお、以下の実施例において、上記第一成
分の特性評価は、合成後の第一成分の生成相をX線回折
法（線源 CuKα）により調べることにより行った。主
な生成相は、マグネトプランバイト相（MP）、ペロブス
カイト相（PE）および未反応のアルミナ相（Al）であっ
た。図３に第一成分のX線回折ピークを示す。MP相の生
成率は、次の式（数１）に示す各生成相（MP、PE、Al
相）のピーク強度（ I ）比によって簡易的に算出し、
評価した。

【００３５】

【数１】

【００３６】また、上記誘電体磁器組成物の特性評価
は、比誘電率、誘電損失（Ｑ値）、静電容量の温度係数
（TCC）および抗折強度について実施した。比誘電率と
誘電損失（Ｑ値）とは、ネットワークアナライザを用い
て誘電体共振法により求めた。このときの共振周波数
は、３〜１０GHzとした。TCCは、焼結体の静電容量を８
５℃から２０℃まで測定し、最小二乗法により算出し
た。また、抗折強度は、四点曲げ法により測定した。

【００３７】（実施例１）出発原料として、Al₂O₃、Mg
O、La₂O₃、CeO₂、Pr₆O₁₁、Nd₂O₃、Sm₂O₃およびGd₂O₃を
用いた。これらの出発原料を、組成式：xAlO_3/2−yMgO
−zROａ（R：La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd）により表したと
きのx、y、zが表１の種々の値になるように配合した。

【００３８】次にガラス粉末を以下の方法により作製し
た。出発原料として、SiO₂、B₂O₃、Al₂O₃、CaCO₃、SrCO
₃、BaCO₃、La₂O₃、ZrO₂、TiO₂、MgO、PbO、ZnO、Li₂C
O₃、Na ₂CO₃およびK₂CO₃を用いた。これらの出発原料
を、全量が６０ｇとなるように適宜選択して配合した。
エタノール１３０ｃｃ、直径１０ｍｍのジルコニア製玉
石６００ｇとともに、容量６００ｃｃのポリエチレン製
ポットに入れ、１８時間回転させて混合、粉砕を行っ
た。スラリー状の混合物を金属製のバットに入れ、１５
０℃で乾燥させた。乾燥物を白金製るつぼに入れ、ふた
をし、１３００℃で溶融させた後、溶融物を水中に入れ
急冷した。得られたガラスを混合と同様の方法により粉
砕し、乾燥させ、ガラス粉末を得た。

【００３９】上記誘電体粉末（第一成分）とSiO₂（第二
成分）とガラス粉末（第三成分）を、それぞれ２０ｇ、
１０ｇ、３０ｇと、全量が６０ｇとなるように配合し
た。これを純水９０ｃｃ、直径５ｍｍのジルコニア製玉
石６００ｇおよび直径１０ｍｍのジルコニア製玉石２０
０ｇとともに、容量６００ｃｃのポリエチレン製ポット
に入れ、２０時間回転させて混合、粉砕を行った。スラ
リー状の混合物を金属製のパレットに入れ、１５０℃で
乾燥させた。得られた誘電体粉末に、２５重量％のポリ
ビニルアルコール系のバインダを加え、混練し、開口径
３０μｍのメッシュを通して造粒した。造粒粉を金型に
充填し、５００ｋｇ/ｃｍ²の圧力で一軸加圧して成型し
た。この成型体を空気中６００℃で２時間保持してバイ
ンダ成分を飛散させた後、８５０〜１０５０℃の温度範
囲で焼成した。焼結体の寸法は、直径約１１ｍｍ、高さ
約７ｍｍとなった。上記範囲内における種々の温度で焼
成して得た焼結体のうち、密度が最高となったものにつ
いて誘電特性の評価を上記記載の方法により実施した。
作成したガラスの組成を表２に、得られた焼結体の組成
と特性を表１にそれぞれ示す。

【００４０】

【表１】

【００４１】

【表２】

【００４２】表１に示した試料No.１〜１４のうち、５
５重量％を下回るAlO_3/2を添加したＮｏ．１について
は、未焼結となった。さらに、０．５重量％を下回るMg
Oを添加したNo.９および０．５重量％を下回るROaを添
加したNo.１４については、静電容量の温度係数TCCは１
００ｐｐｍ/℃以上となった。しかし、＃印を付した試
料（No.１,９,１４）を除いては、比誘電率が１０以下
と小さく、静電容量の温度係数TCCは１００ｐｐｍ/℃以
下と良好な特性となることが分かった。

【００４３】このように上記組成式により示される酸化
物にSiO₂およびガラス組成物を加えた誘電体磁器組成物
によれば、低い誘電率と実用的なQf積およびTCCとを実
現できた。

【００４４】（実施例２）実施例１と同様の方法により
誘電体粉末を得た。この誘電体粉末の組成は、４４AlO
_3/2−３MgO−４ROａ（R：La、Nd、Sm、Gd、aは前記Rの
価数に応じて化学量論的に定まる数値である。）とし
た。また、ガラス粉末も実施例１と同様の方法により得
た。

【００４５】上記誘電体粉末（第一成分）とSiO₂（第二
成分）とガラス粉末（第三成分）を、全量が６０ｇとな
るように適宜選択して配合し、実施例１と同様の方法で
焼結体を得た。焼結体の寸法は、直径約１１ｍｍ、高さ
約７ｍｍとなった。上記範囲内における種々の温度で焼
成して得た焼結体の誘電特性の評価を上記記載の方法に
より実施した。作成したガラスの組成を表２に、得られ
た焼結体の組成と特性を表３にそれぞれ示す。

【００４６】

【表３】

【００４７】表３に示した試料のうち、９０重量％以上
を超えるガラス組成物を添加したNo.２７およびNo.２８
については、Qf積が低くなって誘電特性の測定ができな
くなった。さらに４０重量％を超える第二成分のSiO₂を
添加した試料No.３２およびNo.３３については、未焼結
となった。一方、その他の誘電体磁器組成物について
は、１０５０℃以下の低温で焼結し、８以下の比誘電
率、６０００GHz以上のQf積、１００ｐｐｍ/℃よりも低
い（絶対値が１００ｐｐｍ/℃以下である）TCC値という
良好な特性を得ることができた。このように、上記組成
式により示される酸化物にSiO₂を４０重量％以下の割合
で加え、さらに、ガラス組成物を９０重量％以下の割合
で加えた誘電体磁器組成物によれば、低い誘電率と実用
的なQf積およびTCCとを実現できた。

【００４８】また、これら良好な特性を得られた誘電体
磁器組成物のうち、特に試料No.２５およびNo.２９につ
いては、TCCが１０ｐｐｍ/℃以下の特性を得ることがで
きた。さらに試料No.２４を除いたものについては、９
５０℃以下の低温で焼成することができた。

【００４９】また、本実施例で作成した焼結体の生成相
を、X線回折により解析した結果、面間隔が０.３３〜
０.３４nmの範囲内にある粉末X線回折ピークが最強とな
るSiO ₂が主成分と思われる相が検出された。

【００５０】表３において、No.36は特開平11-228216号
公報に開示された発明の例であり、第２成分を添加しな
い比較例である。本発明の範囲内にあるNo.30-31とNo.3
6を比較すると、No.30-31の方が比誘電率（εr）が低
く、誘電損失（tanδ）の逆数のQf値が高く、静電容量
の温度係数（TCC）の絶対値が小さい誘電体磁器組成物
であることがわかる。

【００５１】（実施例３）出発原料として、Al₂O₃、MgO
およびGd₂O₃を用いた。これらの出発原料を、組成式：
４４AlO_3/2−３MgO−４GdO_3/2となるように配合した。
このときのMgOの焼成温度と粒径は、表４、５となるよ
うにした。また、ガラス粉末は実施例１と同様の方法に
より得た。

【００５２】上記誘電体粉末（第一成分）とSiO₂（第二
成分）とガラス粉末（第三成分）を、それぞれ２０ｇ、
１０ｇ、３０ｇと、全量が６０ｇとなるように配合し、
実施例１と同様の方法で焼結体を得た。焼結体の寸法
は、直径約１１ｍｍ、高さ約７ｍｍとなった。上記範囲
内における種々の温度で焼成して得た焼結体のうち、密
度が最高となったものについて誘電特性の評価を上記記
載の方法により実施した。得られた焼結体の特性を表
４、５にそれぞれ示す。

【００５３】

【表４】

【００５４】

【表５】

【００５５】表４に示した試料のうち、MgOの焼成温度
が１０００℃以下のNo.４１および４２については、MP
相生成率は７５％以下と低く、誘電体磁器組成物の焼成
温度も１０００℃以上と高かった。一方、MgOの焼成温
度が１１００℃以上のNo.４３〜４６の試料について
は、MP相生成率は８５％以上と高かった。また、誘電体
磁器組成物は９５０℃以下の低温で焼成し、８以下の比
誘電率、１１０００GHz以上のQf積、２５ppm/℃よりも
低いTCC値、さらに２００MPaよりも大きな抗折強度とい
う優れた特性が得られた。このように、MgOを１１００
℃以上で焼成した誘電体磁器組成物によれば、MP相生成
率が高く、低い誘電率と実用的なQf積、TCC、および抗
折強度を実現できた。

【００５６】また、これら良好な特性を得られた誘電体
磁器組成物のうち、特に試料No.４５については、１０p
pm/℃以下のTCCを得ることができた。

【００５７】表５に示した試料のうち、MgOの粒径が１
μmより小さい試料No.５１および５２については、MP相
生成率が７５％以下と小さく、誘電体磁器組成物の焼成
温度も１０００℃以上と高かった。また、MgOの粒径が
１１μmよりも大きな試料No.５７については、MP相生成
率が８５％より小さく、抗折強度も２００MPaよりも小
さかった。一方、MgOの粒径が１〜１０μmのNo.５３〜
５６の試料については、MP相生成率は８０％以上と高か
った。また、誘電体磁器組成物は９５０℃以下の低温で
焼成し、８以下の比誘電率、１２０００GHz以上のQf
積、２５ppm/℃よりも低いTCC値、さらに２００MPaより
も大きな抗折強度という優れた特性が得られた。このよ
うに、粒径を１〜１０μmにしたMgOを用いた誘電体磁器
組成物によれば、MP相生成率が高く、低い誘電率と実用
的なQf積、TCC、および抗折強度を実現できた。

【００５８】また、これら良好な特性を得られた誘電体
磁器組成物のうち、特に試料No.５５については、１０p
pm/℃以下のTCCを得ることができた。

【００５９】（実施例４）出発原料として、Al₂O₃、MgO
およびGd₂O₃を用いた。これらの出発原料に、実施例１
と同様の方法により得たガラス粉末を加えて、誘電体粉
末を配合した。ガラス粉末の出発原料として、SiO₂、B₂
O₃、Al₂O₃、CaCO₃、BaCO₃、La₂O₃およびZnOを用いた。
また、この誘電体粉末の組成は、４４AlO_3/2−３MgO−
４GdO_3/2とした。

【００６０】上記誘電体粉末（第一成分）とSiO₂（第二
成分）とガラス粉末（第三成分）を、全量が６０ｇとな
るように適宜選択して配合し、実施例１と同様の方法で
焼結体を得た。焼結体の寸法は、直径約１１ｍｍ、高さ
約７ｍｍとなった。上記範囲内における種々の温度で焼
成して得た焼結体の誘電特性の評価を上記記載の方法に
より実施した。作成したガラスの組成を表６に、得られ
た焼結体の組成および特性を表７に示す。

【００６１】

【表６】

【００６２】

【表７】

【００６３】表７に示した試料のうち、ガラスを添加し
ない試料No.６１については、MP相生成率は７５％以下
と小さく、誘電体磁器組成物の抗折強度も２００MPaよ
りも小さかった。また、ガラスを１１wt％添加した試料
No.７０および７１については、MP相生成率は１００％
に達しているが、誘電体磁器組成物のTCCは５０ppm/℃
よりも大きく、抗折強度も２００MPaよりも小さかっ
た。一方、ガラスを１〜１０wt％添加した試料No.６２
〜６９については、MP相生成率は９５％以上と高かっ
た。また、誘電体磁器組成物は、８以下の比誘電率、７
０００GHz以上のQf積、５０ppm/℃よりも低いTCC値、さ
らに２００MPaよりも大きな抗折強度という優れた特性
が得られた。このように、Al₂O₃、MgOおよびGd₂O₃にガ
ラス粉末を加えて配合した第一成分を用いた誘電体磁器
組成物によれば、MP相生成率が高く、低い誘電率と実用
的なQf積、TCC、および抗折強度を実現できた。

【００６４】また、これら良好な特性を得られた誘電体
磁器組成物のうち、特に試料No.６２〜６５について
は、焼成温度が９５０℃以下の低温で焼成することがで
きた。さらに、試料No.６４については、２０ppm/℃以
下のTCCおよび２５０MPa以上の抗折強度を得ることがで
きた。

【００６５】上記実施例で作製した誘電体粉末をグリー
ンシートにし、Agペーストを印刷して、加圧圧着し、個
片に切断したものを焼成すると、良好な積層体が得られ
た。このように、本発明で得られる誘電体磁気組成物
は、Ag、Au、Cu、Pd等の金属からなる層と積層した積層
構造を有するデバイスとして用いることができる。ま
た、上記実施例からも明らかなように、上記各誘電体組
成物は、上記のような金属と適宜組み合わせることによ
り、特性評価帯域としたGHz帯域において特に優れた高
周波デバイスとして利用できる。

【００６６】なお、上記説明したような製造方法によれ
ば、Zr、Ti、Si、Fe、Ca等の元素が製造中に混入した
り、出発原料に混入している場合が考えられる。しか
し、このような不純物は、本発明の上記目的が達成され
る限り混入しても構わない。ただし、不純物濃度は、酸
化物換算で全量中０.２％以下とすることが好ましい。

【００６７】

【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
Al₂O₃、MgOおよびROa（Rは、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、
TbおよびGdから選ばれる少なくとも一種の元素であり、
aは、前記Rの価数に応じて化学量論的に定まる数値）を
含有する第一成分と第二成分であるSiO₂および第三成分
であるSiO₂およびB₂O₃から選ばれる少なくとも一種を含
む２成分以上からなるガラス組成物を含むような誘電体
磁器組成物とすることにより、低い比誘電率と実用的な
誘電損失と絶対値が小さい静電容量温度係数（TCC）と
を兼ね備えた誘電体磁気組成物を提供することができ
る。このような誘電体磁気組成物により、マイクロ波や
ミリ波などの帯域における使用に適した通信機器用デバ
イスを構成することができる。この通信機器用デバイス
は、例えば、導体層との積層体を含む積層型のデバイス
として用いることもできる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の一実施例の積層型のバンドパスフィル
タの斜視図である。

【図２】本発明の一実施例の積層型のバンドパスフィル
タの組み立て展開図である。

【図３】本発明の一実施例の第一成分のX線回折図であ
る。

【符号の説明】

１ バンドパスフィルタ ２ 端子電極 ３ 誘電体層 ４ 導体層（内部電極）

フロントページの続き (72)発明者 勝村 英則 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 Ｆターム(参考） 4G030 AA02 AA03 AA04 AA07 AA08 AA09 AA10 AA11 AA13 AA16 AA17 AA32 AA35 AA36 AA37 AA40 AA61 BA09 BA20 CA01 CA03 GA09 GA11 GA19 GA28 5E082 FF14 FG25 5J006 HC07

Claims (19)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】少なくとも第一成分と第二成分と第三成分
   からなる誘電体磁器組成物であって、 第一成分がAl₂O₃、MgOおよびROa（ただし、Rは、La、C
   e、Pr、Nd、Sm、Eu、TbおよびGdから選ばれる少なくと
   も一種の元素であり、aは前記Rの価数に応じて化学量論
   的に定まる数値である。）を含有し、 第二成分がSiO₂であり、 第三成分がSiO₂およびB₂O₃から選ばれる少なくとも一種
   を含む２成分以上からなるガラス組成物を含有すること
   を特徴とする誘電体磁器組成物。
2. 【請求項２】前記第一成分が、組成式xAlO_3/2−yMgO−z
   ROaにより表示して、ｘ≧５５、ｙ≧０.５、ｚ≧０.５
   およびｘ＋ｙ＋ｚ＝１００となるように含まれる請求項
   １に記載の誘電体磁器組成物。
3. 【請求項３】前記第一成分が、５重量％以上５０重量％
   以下の割合で含まれる請求項１に記載の誘電体磁気組成
   物。
4. 【請求項４】前記第二成分が、０重量％を越え４０重量
   ％以下の割合で含まれる請求項１に記載の誘電体磁気組
   成物。
5. 【請求項５】前記第三成分が、０重量％を越え９０重量
   ％以下の割合で含まれる請求項１に記載の誘電体磁気組
   成物。
6. 【請求項６】前記第三成分が、さらにAl₂O₃、ZrO₂、TiO
   ₂、BaO、SrO、CaO、MgO、La₂O₃、PbO、ZnO、Li₂O、Na₂O
   およびK₂Oから選ばれる少なくとも一種の酸化物を含む
   請求項１に記載の誘電体磁器組成物。
7. 【請求項７】前記第一成分が結晶相である請求項１に記
   載の誘電体磁気組成物。
8. 【請求項８】前記第二成分が、面間隔が０.３３〜０.３
   ４nmの範囲内にある粉末X線回折ピークが最強となる結
   晶相である請求項１に記載の誘電体磁気組成物。
9. 【請求項９】前記第一成分を含む結晶相と、面間隔が
   ０.３３〜０.３４nmの範囲内にある粉末X線回折ピーク
   が最強となる結晶相である前記第二成分を含む結晶相
   と、前記第三成分を含むガラス相とを含む請求項１に記
   載の誘電体磁器組成物。
10. 【請求項１０】前記第一成分中のMgOの粒径が１〜１０
    μmの範囲内ある請求項１に記載の誘電体磁器組成物。
11. 【請求項１１】前記第一成分が、さらにSiO₂およびB₂O₃
    から選ばれる少なくとも一種を含むガラス組成物を10重
    量％以下の割合で含有する請求項１に記載の誘電体磁器
    組成物。
12. 【請求項１２】SiO₂およびB₂O₃から選ばれる少なくとも
    一種を含む２成分以上からなる第三成分を予備加熱溶融
    した後、急冷してガラス組成物とし、 Al₂O₃、MgOおよびROa（ただし、Rは、La、Ce、Pr、Nd、
    Sm、Eu、TbおよびGdから選ばれる少なくとも一種の元素
    であり、aは前記Rの価数に応じて化学量論的に定まる数
    値である。）を含む第一成分と、 SiO₂を含む第二成分と、 前記第三成分とを所定量秤量して粉末化と混合を行い、 造粒した後、成形し、前熱処理した後、本焼成すること
    を特徴とする誘電体磁器組成物の製造方法。
13. 【請求項１３】前記本焼成の温度が、８００℃以上１１
    ００℃以下である請求項１２に記載の方法。
14. 【請求項１４】前記第一成分中のMgOが１１００℃以上
    で予備焼成されている請求項１２に記載の方法。
15. 【請求項１５】第三成分の予備加熱溶融温度が８００℃
    以上１７００℃以下である請求項１２に記載の方法。
16. 【請求項１６】前記成形が、プレス成形である請求項１
    ２に記載の方法。
17. 【請求項１７】前記誘電体磁器組成物の前熱処理の温度
    が、３５０℃以上８００℃以下である請求項１２に記載
    の方法。
18. 【請求項１８】少なくとも第一成分と第二成分と第三成
    分からなり、 第一成分がAl₂O₃、MgOおよびROa（ただし、Rは、La、C
    e、Pr、Nd、Sm、Eu、TbおよびGdから選ばれる少なくと
    も一種の元素であり、aは前記Rの価数に応じて化学量論
    的に定まる数値である。）を含有し、 第二成分がSiO₂であり、 第三成分がSiO₂およびB₂O₃から選ばれる少なくとも一種
    を含む２成分以上からなるガラス組成物を含有する誘電
    体磁器組成物成形体を含むことを特徴とする通信機器用
    デバイス。
19. 【請求項１９】誘電体磁器組成物からなる誘電体層と、
    さらにAg、Au、CuおよびPtから選ばれる少なくとも一種
    の金属を主成分とする導体層とを積層して形成した積層
    体を含む請求項１８に記載の通信機器用デバイス。