JP2002198061A - 二重集電体カソード構造を用いた短絡安全特性を有するアルカリ金属電気化学セル - Google Patents

二重集電体カソード構造を用いた短絡安全特性を有するアルカリ金属電気化学セル

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 二重集電体カソード構造を用いた短絡安全特
性を有するアルカリ金属電気化学セルを構成しようとす
る。 【解決手段】 アノードと、比較的低エネルギー密度を
有するが比較的高率の放電能力を有する第１カソード活
物質と、比較的高エネルギー密度を有するが比較的低率
の放電能力を有する第２カソード活物質からなり、第１
カソード活物質が、第２カソード活物質と短絡回路をな
し、第２カソード活物質がアノードと対面するように構
成されたカソードと、アノードおよびカソードと作用す
る電解液とを具備してなる電気化学セルである。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、化学エネルギーの
電気エネルギーへの変換に関する。より詳しく説明する
と、本発明は、比較的低エネルギー密度を有するが比較
的高率（レート）の放電能力を有し、二つの集電体間に
挟持されてなる第１カソード活物質と、比較的高エネル
ギー密度を有するが比較的低率の放電能力を有し、集電
体の反対側部と接触している第２カソード活物質からな
る新規なサンドイッチ状カソード設計に関する。このカ
ソード設計は、その増大したエネルギー密度において、
インプラント（植え込み）可能な医用デバイス関連の電
源に適用することが期待され、一方では短絡状態下で比
較的安全性を提供するアプリケーションに有利である。
【０００２】
【従来の技術】電気化学セルの容量は、電極集合体設計
およびパッキング効率に依存するだけでなく、使用され
る活物質のタイプにも依存する。例えば、リチウム・セ
ルにおいて、銀酸化バナジウム（ＳＶＯ）、特にε‐相
銀酸化バナジウム（ＡｇＶ2 Ｏ5. 5 ）がカソード活物質
として好ましいことが一般的に認識されている。この活
物質は１．３７Ａｈ／ｍｌの理論上の体積容量を有して
いる。これに比較すると、ＣＦX 物質（ｘ＝１．１）の
理論上の体積容量は２．４２Ａｈ／ｍｌであり、これは
ε‐相銀酸化バナジウムの１．７７倍である。
【０００３】ＣＦX のような高い容量の物質をＳＶＯの
ような高率放電能力のカソード物質と混合して使用する
試みは、ウエイス（Ｗｅｉｓｓ）他による米国特許第
５，１８０，６４２号で報告されている。しかし、この
種のカソード混合物質で作られた電気化学セルは低率放
電の容量を有している。カソード混合物の一部としてＣ
Ｆ X を使用することによってセルの理論上の容量を増大
しようとする試みは、高率放電のアプリケーションにお
いては、その可能電力出力の低下によってその一部が相
殺されることになる。
【０００４】本発明の出願人に譲渡され、ここでは参考
例として取り入れるタケウチ他による米国特許第５，６
１４，３３１号は、中間的な放電率のＣＦX セルを使用
してインプラント可能な細動除去装置の回路に電力を供
給し、同時にＳＶＯセルを使用して装置のために高率の
アプリケーション下で電源を提供する方法を開示してい
る。この方法の利点は、高電力のＳＶＯエネルギーの全
てが、コンデンサの充電のような高い電力供給のために
リザーブされ、他方一般に低電力要求を旨とする、例え
ば心拍をモニターするためのデバイス・モニター機能が
大容量のＣＦx システムによって提供される。しかし、
このバッテリ構造は、高電力セル（ＳＶＯ）と低電力セ
ル（ＣＦx ）の容量を平衡させ、両セルの有効寿命の終
端を同じか、または近くに到達するように非常に注意深
い設計が必要である。それにもかかわらず、このような
平衡を保つことは、特定患者の変動するデバイス使用条
件のために、これを達成することがきわめて困難であ
る。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明は電極
設計の新しい概念を提供することによってリチウム電気
化学セルの性能を改善することに向けられている。新規
な電極形態は、増大したエネルギー密度が所望され、他
方、短絡条件下では比較的安全性を提供する適用例に特
に有利である。さらに、このセルはインプラント可能な
医用デバイスへの適用のように、セルの交換手順を念頭
に置く場合に有利な、寿命の予測性を有している。
【０００６】これらのニーズを満たすための、新規なサ
ンドイッチ状カソード設計は、比較的低エネルギー密度
を有するが比較的高率の可能出力を有する第１カソード
活物質、例えばＳＶＯを二つの集電体間に挟持し、比較
的高エネルギー密度を有するが比較的低率の可能出力を
有する第２カソード活物質、例えばＣＦx を、集電体の
互いに背反した側部と接触させることで提供される。こ
の種の代表的なカソード設計は、ＣＦx ／集電体／ＳＶ
Ｏ／集電体／ＣＦx の形態になる。
【０００７】本発明の上述の目的および他の目的は、次
の説明を参照することによって当該技術に習熟した人に
とってよりいっそう明白になろう。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明による電気化学セ
ルは、元素の周期律表のＩＡ族、ＩＩＡ族およびＩＩＩ
Ｂ族から選択された金属のアノードを備えている。この
種のアノード活物質にはリチウム、ナトリウム、カリウ
ム等、およびこれらの合金および、例えばＬｉ‐Ｓｉ、
Ｌｉ‐Ａｌ、Ｌｉ‐Ｂ、Ｌｉ‐ＭｇおよびＬｉ‐Ｓｉ‐
Ｂ合金を含む金属間化合物および金属間化合物が含まれ
る。別のアノードはリチウム‐アルミニウム合金のよう
なリチウム合金からなる。しかし、重量でアルミニウム
量が増せば増すほど、セルのエネルギー密度がますます
低下する。
【０００９】アノードの形状は種々であるが、好ましく
はアノードは薄い金属シート、またはアノード金属の箔
であって、好ましくはチタン、チタン合金またはニッケ
ルの金属アノード集電体上にプレスされるか、またはロ
ールされて、アノード要素が形成される。銅、タングス
テンおよびチタンもアノード集電体として適切な物質で
ある。本発明の代表的なセルにおいて、アノード要素は
アノード集電体と同じ物質、すなわち、好ましくはニッ
ケルまたはチタンからなる長尺タブないしリード線を有
し、ケース負電位型における導電性金属のセル・ケース
に、溶接などで一体形成されるか、または溶接によって
接続されている。別の方法において、アノードはある他
の幾何学形態、例えばボビン状、シリンダー状またはペ
レットのように形成され、交互低面型のセル設計が許容
される。
【００１０】本発明の電気化学セルはさらにセルの他の
電極として作用する導電性物質のカソードを備えてい
る。このカソードは固体物質であるのが好ましく、また
カソードにおける電気化学反応はイオンの交換を含み、
これがアノードからカソードに原子形態または分子形態
で移動する。固体カソードは、炭素質の化学物質の第１
活物質と、金属要素、金属酸化物、金属酸化物と金属硫
化物との混合物、およびこれらの組み合わせである第２
活物質とからなる。第２活物質の金属酸化物、金属酸化
物と金属硫化物との混合物は、比較的低いエネルギー密
度を有しているが、第１炭素質物質よりも比較的高率の
放電能力を有している。
【００１１】より詳しく説明すると、第１活物質は第２
活物質と比較して、比較的高いエネルギー密度と比較的
低率の可能出力を有している。この第１活物質は好まし
くは、コークス、炭または活性炭素のような炭素の黒鉛
性および非黒鉛性形態を含む炭素およびフッ素から調製
できる炭素質化合物である。フッ素化炭素が、式（ＣＦ
x ）n で表わされ、ここにｘが約０．１から１．９、好
ましくは約０．５と１．２との間で変化し、また、（Ｃ
2 Ｆ）n において、ｎが幅広く変化するモノマー・ユニ
ットの数である。
【００１２】本発明のサンドイッチ状カソード設計は、
化学的添加、または反応によって形成されるか、あるい
は種々の金属酸化物、金属硫化物および／または金属元
素と密着し、好ましくは熱処理中にゾル‐ゲル形成、化
学蒸着または混合状態における熱水合成によって形成さ
れた第２活物質をさらに含んでいる。これによって形成
された活物質は、ＩＢ、ＩＩＢ、ＩＩＩＢ、ＩＶＢ、Ｖ
Ｂ、ＶＩＢ、ＶＩＩＢおよびＶＩＩＩ族の金属、酸化物
および硫化物を含んでおり、貴金属および／または他の
酸化物および硫化混合物を含んでいる。好ましい第２カ
ソード活物質は、少なくとも銀およびバナジウムの反応
生成物である。
【００１３】一つの好ましい混合金属酸化物は、一般式
ＳＭx Ｖ2 Ｏy を有する遷移金属酸化物であって、ここ
にＳＭとは元素の周期律表のＩＢからＶＩＩＢおよびＶ
ＩＩＩ族から選択された金属であり、また一般式におい
てｘは約０．３０から２．０で、ｙが約４．５から６．
０である。説明の便宜上であって、これに限定すること
を意図したものではないが、一つの代表的なカソード活
物質は、一般式、ＡｇxＶ2 Ｏy を有する銀バナジウム
酸化物の多くの相の一つ、すなわち、前記一般式におい
て、ｘ＝０．３５とｙ＝５．８を有するβ‐相と、前記
一般式において、ｘ＝０．８０とｙ＝５．４０を有する
γ‐相と、前記一般式において、ｘ＝１．０とｙ＝５．
５を有するε‐相と、これらの相の組み合わせ、および
これらを混合した銀バナジウム酸化物からなる。このよ
うなカソード活物質のより詳しい説明は、本発明の出願
人に譲渡されたリアン他による米国特許第４，３１０，
６０９号に開示されており、ここではこれを参考例とし
て取り入れる。
【００１４】別の好ましい複合遷移金属酸化物カソード
物質には、Ｖ2 Ｏz が含まれる。ここにｚ≦５であり、
銀（ＩＩ）、銀（Ｉ）または銀（Ｏ）の酸化状態にある
銀を有するＡｇ2 Ｏと、銅（ＩＩ）、銅（Ｉ）または銅
（Ｏ）のいずれかの銅のＣｕＯと結合され、一般式、Ｃ
ｕx Ａｇy Ｖ2 Ｏz （ＣＳＶＯ）を有する混合金属酸化
物を提供するものである。従って、複合カソード活物質
は、金属酸化物‐金属酸化物‐金属酸化物、金属‐金属
酸化物‐金属酸化物、または金属‐金属‐金属酸化物と
して説明でき、またＣｕx Ａｇy Ｖ2 Ｏz で見出される
物質成分の範囲は好ましくは約０．０１≦ｚ≦６．５で
ある。ＣＳＶＯの一般的な形態は、Ｃｕ0. 16Ａｇ0.67Ｖ
2 Ｏz であって、ｚが約５．５、またＣｕ0.5 Ａｇ0.5
Ｖ2 Ｏz であって、ｚが約５．７５である。酸素含有量
はｚで表わされるが、これはＣＳＶＯ中の酸素の正確な
化学量論的比率が、カソード物質が空気または酸素のよ
うな酸化雰囲気で調製されるか、またはアルゴン、窒素
およびヘリウムのような不活性雰囲気で調製されるかに
よって非常に左右されるからである。このカソード活物
質のより詳しい説明については、タケウチ他による米国
特許第５，４７２，８１０号およびタケウチ他による同
第５，５１６，３４０号を参照するものとする。なお、
両特許は本発明の出願人に譲渡されたものであり、ここ
では参考例として取り入れる。
【００１５】広義において、本発明による範囲によって
意図されていることは、このサンドイッチ形態のカソー
ド設計の第１活物質が第２活物質よりも比較的高いエネ
ルギー密度を有するが、比較的低率（レート）の可能出
力を有していることである。フッ素化炭素に加えて、Ａ
ｇ2 Ｏ、Ａｇ2 Ｏ2 、ＣｕＦ2 、Ａｇ2 ＣｒＯ4 、Ｍｎ
Ｏ2 およびＳＶＯ自体さえも第１活物質として有利であ
り、また銀バナジウム酸化物および銅／銀バナジウム酸
化物に加えて、Ｖ2 Ｏ5 、ＭｎＯ2 、ＬｉＣｏＯ 2 、Ｌ
ｉＮｉＯ2 、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 、ＴｉＳ2 、Ｃｕ2 Ｓ、Ｆ
ｅＳ、ＦｅＳ2 ，銅酸化物、銅酸化物バナジウム、およ
びこれらの混合物が第２活物質として有利である。
【００１６】いくつかの活物質の真密度および理論上の
体積容量を表１にリストする。 表１ 物質 真密度（ｇ／ｍｌ） 理論上の容量（Ａｈ／ｍｌ） ＣＦx ２．７０ ２．４２ Ａｇ2 Ｏ2 ７．４８ ３．２４ Ａｇ2 Ｏ ７．１４ １．６５ ＡｇＶ2 Ｏ5.5 ４．３４ １．３７
【００１７】表１のデータは、ＣＦx 、Ａｇ2 Ｏ2 、Ａ
ｇ2 Ｏのすべてが、ＳＶＯの理論上の体積容量よりも高
い体積容量を有している。表１にリストされた銀含有物
質の各々は、バインダーおよび導電性添加物の存在なし
に集電体に容易に接着される凝集性ペレットに圧縮する
ことができることも判明した。これは、これらの銀含有
物質が、本発明によるサンドイッチ状カソード設計にお
ける第２活物質として有利であることを意味している。
実際において、電極物質をその真密度に圧搾することは
極めて困難であり、また理論上の容量が表１にリストさ
れた容量よりも小さい。表２は実験結果に基づいた上述
のカソード物質の実際の密度と、実際の体積容量のリス
トである。
【００１８】 表２ 物質 実際の密度 理論上の真密度の％ 実際の容量 ・ （ｇ／ｍｌ） （Ａｈ／ｍｌ） ＡｇＶ２Ｏ5.5 ３．４０* ７８．３ １．０７ （９４％） ＡｇＶ２Ｏ5.5 ４．１０ ９４．５ １．２９ （１００％） ＣＦx （９１％） １．４１* ５２．２ １．２７ Ａｇ2 Ｏ（１００％） ６．５７ ９２．０ １．５２ Ａｇ2 Ｏ2 （１００％）６．０１ ８０．３ ２．６２ ＊活物質の実際の密度。不活物質はバインダと導電性添加物を含む。
【００１９】表２のデータは、酸化銀物質がＣＦx およ
びＳＶＯの同じ体積よりも大きい放電容量を提供するこ
とを示している。純粋なＳＶＯが、９４％のＳＶＯ、３
％のＰＴＦＴバインダおよび３％の導電性希釈剤からな
るカソード電極製剤よりも２１％多い体積容量を提供す
る。表２にリストされた容量の数値は、各物質の完全な
還元に基づいた理論上の値である。
【００２０】本発明による電気化学セルに組み入れるた
めにサンドイッチ電極に製作する前に、上述したように
調製された第１および第２カソード活物質は、粉体フル
オロ‐ポリマーのようなバインダ物質と混合されるのが
好ましく、より好ましくはカソード混合物の約１ないし
約５重量％で存在する粉体ポリテトラフルオロエチレン
または粉体ポリふっ化ビニリデンと混合される。さら
に、約１０重量％までの導電性希釈剤をカソード混合物
に添加して導電性を改善するのが好ましい。この目的で
適切な物質には、粉体ニッケル、アルミニウム、チタン
およびステンレススチールのようなアセチレン・ブラッ
ク、カーボン・ブラックおよび／またはグラファイトの
ような金属粉が含まれる。従って、好ましいカソード活
性混合物には、約３重量％で存在する粉体フルオロポリ
マー・バインダと、約３重量％で存在する導電性希釈剤
と、約９４重量％のカソード活物質が含まれている。
【００２１】本発明による電気化学セルに組み入れるカ
ソード要素は、第１および第２カソード活物質を、適切
な集電体に圧延、延展または圧搾することによって準備
する。この集電体は、ステンレススチール、チタン、タ
ンタル、プラチナ、金、アルミニウム、コバルト／ニッ
ケル合金、モリブデンおよびクロムを含有する高度合金
化フェライト・ステンレススチールおよびニッケル‐、
クロム‐およびモリブデン‐含有合金からなるグループ
から選択される。好ましい集電体物質はチタンであり、
最も好ましくはチタン・カソード集電体が、グラファイ
ト／炭素のペイントの施された薄層を有するものであ
る。上述したように準備されたカソードは、少なくとも
一つまたはそれ以上のアノード物質のプレートと作用的
に関連付けられた形態に、あるいは「ゼリーリロール」
に似た構において対応するアノード物質の細長片ととも
に巻回された整形細長片とすることができる。
【００２２】内部短絡状態を回避するために、サンドイ
ッチ状カソードが適切なセパレータ物質によってＩＡ、
ＩＩＡまたはＩＩＩＢ族のアノードから分離される。こ
のセパレータは電気絶縁性物質からなり、またセパレー
タ物質は、アノードおよびカソード活物質と化学反応せ
ず、また電解液と化学的に反応せず、かつ、不溶性であ
る。さらに、セパレータ物質は、セルの電気化学反応
中、電解液がこれを通過するのに十分な多孔性を有して
いる。例示可能なセパレータ物質には、フルオロポリマ
ー・ファイバーから織られた布を含んでいる。このファ
イバー（繊維）には、ポリふっ化ビニリデン、ポリエチ
レンテトラフルオロエチレン、ポリエチレンクロロトリ
フルオロエチレンが含まれ、これを単独で使用するか、
または、フルオロポリマー・マイクロポーラス・フィル
ム、不織ガラス、ポリプロピレン、ポリエチレン、グラ
ス・ファイバー物質、セラミックス、名称ＺＩＴＥＸ
（ケムプラスト・インコーポレイテッド）の下に市場で
入手できるポリテトラフルオロエチレン膜、名称ＣＥＬ
ＧＡＲＤ（セラニーズ・プラスチック・カンパニ・イン
コーポレイテッド）の下に市場で入手できるポリプロピ
レン膜、および名称ＤＥＸＩＧＬＡＳ（Ｃ．Ｈ．Ｄｅｘ
ｔｅｒ，Ｄｉｖ．，デキスタ・コーポレーション）の下
に市場で入手できる膜がある。
【００２３】本発明の電気化学セルは、セルの電気化学
反応中にアノード電極とカソード電極間でイオンが移動
するための媒体として作用する非水溶性、イオン電導性
電解液をさらに含んでいる。電極における電気化学反応
は、アノードからカソードに移動する原子または分子の
形態でのイオン変換を含んでいる。従って、本発明に適
した非水溶性電解液は、アノード物質とカソード物質に
対して実質上不活性であり、またイオン・トランスポー
トに必要とする物理的特性、すなわち、低粘度、低表面
張力および湿潤性を呈する。
【００２４】適切な電解液は、非水溶性溶媒に溶融する
無機質のイオン電導性塩を有している。またより好まし
くは、電解質は、低粘度溶媒と高（絶対）誘電率溶媒と
からなる非プロトン性有機溶媒の混合物に溶融するイオ
ン化アルカリ金属塩を含んでいる。無機イオン電導性塩
は、アノード・イオンの移動のための媒介物として作用
し、カソード活物質とインターカレートないし反応す
る。イオン形成アルカリ金属塩は、アノードを形成する
アルカリ金属に類似しているか、同様のものが好まし
い。
【００２５】リチウムからなるアノードの場合におい
て、電解質のアルカリ金属塩はリチウムをベースとする
塩である。アノードからカソードにアルカリ金属イオン
を輸送するための媒介物として有利な既知のリチウム塩
は、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＡｓＦ6 、ＬｉＳｂ
Ｆ6 、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＯ2 、ＬｉＡｌＣｌ4 、Ｌｉ
ＧａＣｌ4 、ＬｉＣ（ＳＯ2 ＣＦ3 ）3 、ＬｉＮ（ＳＯ
2 ＣＦ3 ）2 、ＬｉＳＣＮ、ＬｉＯ3 ＳＣＦ3 、ＬｉＣ
6 Ｆ5 ＳＯ3 、ＬｉＯ2 ＣＣＦ3 、ＬｉＳＯ6 Ｆ、Ｌｉ
Ｂ（Ｃ6 Ｈ5 ）4 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 およびこれらの混
合物を含んでいる。
【００２６】本発明に有利な低粘度溶媒は、テトラハイ
ドロフラン（ＴＨＦ）、メチルアセテート（ＭＡ）、ジ
グリム、トリグリム、テトラグリム、ジメチル炭酸塩
（ＤＭＣ）、１，２‐ジメトキシエタン（ＤＭＥ）、
１，２‐ジエトキシエタン（ＤＥＥ）、１‐エトキシ、
２‐メトキシエタン（ＥＭＥ）、エチル・メチル炭酸
塩、メチル・プロピル炭酸塩、エチル・プロピル炭酸
塩、ジエチル炭酸塩、ジプロピル炭酸塩、およびこれら
の混合物のようなエステル、線状エーテルと環状エーテ
ルおよびジアルキル炭酸塩を含み、高誘電率溶媒は、プ
ロピレン炭酸塩（ＰＣ）、エチレン炭酸塩（ＥＣ）、ブ
チレン炭酸塩、アセトニトリル、ジメチル・スルホキシ
ド、ジメチル・フォルムアミド、ジメチル・アセタミ
ド、γ‐バレロラクト、γ‐ブチロラクトン（ＧＢ
Ｌ）、Ｎ‐メチル‐ピロロリジン（ＮＭＰ）、およびそ
の混合物のような環状カーホボネート、環状エステルお
よび環状アミドを含んでいる。本発明において、好まし
いアノードはリチウム金属であり、また好ましい電解液
は、好ましい高誘電率溶媒としての炭酸プロピレンと好
ましい低粘度溶媒としての１、２‐ジメトキシエタンの
混合物の体積比５０：５０中に溶融した０．８Ｍから
１．５ＭのＬｉＡｓＦ6 またはＬｉＰＦ6 である。
【００２７】本発明によれば、比較的低い電力、すなわ
ち、低い放電率（レート）であるが比較的高いエネルギ
ー密度、すなわち、体積容量を提供するＣＦx カソード
物質と、比較的低いエネルギー密度であるが比較的高率
を有するＳＶＯカソード物質がそれぞれ集電体スクリー
ンの背反側部上に圧搾され、これによって両物質が集電
体に直接接触するようになる。従って、一つの代表的な
カソード・プレートは次のような形態を有する： ・ ＣＦx ／集電体／ＳＶＯ／集電体／ＣＦx 本発明の重要な観点は、低率カソード物質（この場合Ｃ
Ｆx 物質）が集電体と直接接触を維持することである。
【００２８】本発明の別の実施例は、低率カソード物質
間に挟持され、またこれと直接接触した低容量／高率物
質を有している。このカソード設計は次のような形態を
有する： ・ ＣＦx ／集電体／ＣＦx ／ＳＶＯ／ＣＦx ／集
電体／ＣＦx
【００２９】本発明の別の重要な観点は、低容量物質が
好ましくは低率カソード物質（高容量または低容量のい
ずれでも）の二つの層間に配置されることである。換言
すれば、代表的なＳＶＯ物質は決してリチウム・アノー
ドと直面しない。さらに、高率カソード物質は、上述の
第２例で明示したように直接接触させるか、または上述
の第１実施例のように集電体を介して並列接続すること
によって低率物質と短絡しなければならない。
【００３０】ＣＦx 物質がＳＶＯ物質よりも相当高い、
すなわち、約１．７７倍の体積容量を有しているので、
最終セル容量を最適にするために、ＣＦx 物質の量を最
大にし、また使用するＳＶＯ物質の量を最少にし、なお
も工学的に実用をなし、かつ、電気化学性能において許
容される要点に一致させる。
【００３１】さらに、有効寿命が終了した旨の指示は、
標準Ｌｉ／ＳＶＯセルの寿命の場合と同じである。ま
た、本発明によるＳＶＯ電極物質とＣＦx 電極物質は、
同時に寿命が尽きるように決定することができる。両電
極物質の有効寿命の最後が同時に到達するので、エネル
ギー容量がまったく無駄にならない。
【００３２】本発明のセルは、比較的低い電力を必要と
するインプラント可能な医用デバイスに、中間放電率で
電力を供給するのに特に最適である。代表的なデバイス
は心臓ペースメーカーである。この種のデバイスにおい
て、デバイスの信頼でき、かつ、予想可能な寿命末期
（ＥＯＬ）または交換末期指示器（ＥＲＩ）を有してい
ることが重要である。Ｌｉ／ＣＦx セルが、これらのタ
イプの適用例のための電源として普通許容されるが、一
方でこの化学的性質は、いくぶん急激な下降線になるそ
の寿命の最終直前まで、比較的平坦、すなわち、一定し
た放電曲線を示すものである。これがために医療専門家
が交換手術の時期を知り、その計画を立てることを困難
にしている。
【００３３】従って、ＣＦx セルの放電特性について論
ずることに加えて、カソード電極のＳＶＯ要素が予想可
能で分かりやすいＥＯＬ放電曲線を提供することを付記
しておく。本発明によるカソードの放電において、ＳＶ
Ｏ要素は、約３．６ボルトから約３．２ボルトの第１電
圧プラトー（平坦部）を通って約２．８ボルトまで用い
得る電源を構成する。約２．８ボルトにおいて、ＣＦx
要素は、約２．６ボルトまで放電し、この時点でＣＦx
物質が本質的に枯渇する。次に、ＳＶＯ物質が２．０ボ
ルトまでＥＯＬに再度放電する。約２．６ボルトのＬｉ
／ＳＶＯセルの放電は第２電圧プラトーと呼ばれてい
る。この態様において、本カソード形態が、交換手術の
ために非常に信頼性があり、かつ、予想可能なＥＯＬ指
示を伴うセルを提供する。
【００３４】他の代表的なカソード形態は、リチウムの
アノードと、 ・ ＣＦx がリチウム・アノードと対面するＣＦx ／
集電体／ＳＶＯ、 ・ Ａｇ2 Ｏがリチウム・アノードと対面するＡｇ2
Ｏ／集電体／ＳＶＯ、および ・ Ａｇ２Ｏ２がリチウム・アノードと対面するＡｇ
2 Ｏ2 ／集電体／ＳＶＯ、の形態を有するカソードを提
供する工程を含んでいる。
【００３５】ここに説明した発明の概念に対する種々の
修正も、添付の請求の範囲によって規定されたような本
発明の精神と範囲から逸脱することなく、当該技術に習
熟した人にとっては自明であることが明らかである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｍ 4/58 Ｈ０１Ｍ 4/58 4/66 4/66 Ａ (72)発明者 エスター エス、タケウチ アメリカ合衆国、ニューヨーク州 14051、 イースト アムハースト、サン ラファエ ル コート 38 Ｆターム(参考） 5H017 AA03 AS02 AS10 BB06 BB08 CC01 DD05 EE00 EE05 EE06 5H024 AA01 AA12 BB18 CC07 CC16 DD15 EE01 EE03 FF15 FF16 FF17 FF18 FF19 FF31 HH02 HH15 5H050 AA02 AA15 BA06 CA02 CA05 CA07 CA08 CA09 CA10 CA11 CA14 CA29 CB12 DA02 DA04 DA06 DA08 FA02 FA18 GA03 GA22 HA02 HA12

Claims (38)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 ａ）アノードと； ｂ）比較的低エネルギー密度を有するが比較的高率の放
    電能力を有する第１カソード活物質と、比較的高エネル
    ギー密度を有するが比較的低率の放電能力を有する第２
    カソード活物質からなり、第１カソード活物質が、第２
    カソード活物質と短絡回路をなし、第２カソード活物質
    がアノードと対面するように構成されたカソードと； ｃ）アノードおよびカソードを活性化する電解液と； を具備してなる電気化学セル。
  2. 【請求項２】 アノードがアルカリ金属であり、また電
    解液が非水性化学物質であることを特徴とする請求項１
    に記載の電気化学セル。
  3. 【請求項３】 第１カソード活物質が、ＳＶＯ、ＣＳＶ
    Ｏ、Ｖ2 Ｏ5 、ＭｎＯ2、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ
    2 、ＬｉＭｎＯ2 、ＣｕＯ2 、ＴｉＳ2 、Ｃｕ2 Ｓ、Ｆ
    ｅＳ、ＦｅＳ2 、酸化銅、酸化バナジウム銅およびこれ
    らの混合物からなるグループから選択されることを特徴
    とする請求項１に記載の電気化学セル。
  4. 【請求項４】 第２カソード活物質が、ＣＦx 、Ａｇ2
    Ｏ、Ａｇ2 Ｏ2 、ＣｕＦ、Ａｇ2 ＣｒＯ4 、ＭｎＯ2 、
    ＳＶＯおよびこれらの混合物からなるグループから選択
    されることを特徴とする請求項１に記載の電気化学セ
    ル。
  5. 【請求項５】 カソードがＣＦx ／集電体／ＳＶＯ／集
    電体／ＣＦx の構造をなすことを特徴とする請求項１に
    記載の電気化学セル。
  6. 【請求項６】 カソードがＣＦx ／集電体／ＣＦx ／Ｓ
    ＶＯ／ＣＦx ／集電体／ＣＦx の構造をなすことを特徴
    とする請求項１に記載の電気化学セル。
  7. 【請求項７】 アノードがリチウムであり、カソードが
    ＣＦx ／集電体／ＳＶＯの構造をなし、ＣＦx がリチウ
    ム・アノードと対面していることを特徴とする請求項１
    に記載の電気化学セル。
  8. 【請求項８】 ａ）アノードと； ｂ）比較的低エネルギー密度を有するが比較的高率の放
    電能力を有する第１カソード活物質と、比較的高エネル
    ギー密度を有するが比較的低率の放電能力を有する第２
    カソード活物質からなり、第１カソード活物質が、第１
    と第２集電体間に挟持されており、第２カソード活物質
    が第１および第２集電体の少なくとも一つと接触し、且
    つ第１カソード活物質と対向するとともにアノードと対
    面しているカソードと； ｃ）アノードおよびカソードを活性化する電解液と； を具備してなる電気化学セル。
  9. 【請求項９】 アノードがアルカリ金属であり、また電
    解液が非水性化学物質であることを特徴とする請求項８
    に記載の電気化学セル。
  10. 【請求項１０】 第１カソード活物質が、ＳＶＯ、ＣＳ
    ＶＯ、Ｖ2 Ｏ5 、ＭｎＯ 2 、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ
    2 、ＬｉＭｎＯ2 、ＣｕＯ2 、ＴｉＳ2 、Ｃｕ2Ｓ、Ｆ
    ｅＳ、ＦｅＳ2 、酸化銅、酸化バナジウム銅、およびこ
    れらの混合物からなるグループから選択されることを特
    徴とする請求項８に記載の電気化学セル。
  11. 【請求項１１】 第２カソード活物質が、ＣＦx 、Ａｇ
    2 Ｏ、Ａｇ2 Ｏ2 、ＣｕＦ、Ａｇ2 ＣｒＯ4 、ＭｎＯ2
    およびこれらの混合物からなるグループから選択される
    ことを特徴とする請求項８に記載の電気化学セル。
  12. 【請求項１２】 第１および第２集電体が、ステンレス
    ・スチール、チタン、タンタル、プラチナ、金、アルミ
    ニウム、コバルト／ニッケル合金、モリブデンとクロム
    を包含する高合金フェライト・ステンレス・スチール、
    およびニッケル−クロム、およびモリブデン含有合金か
    らなるグループから選択されることを特徴とする請求項
    ８に記載の電気化学セル。
  13. 【請求項１３】 第１と第２集電体が、グラファイト／
    炭素物質、イリジウム、酸化イリジウムおよびその上に
    設けられたプラチナからなるグループから選択されたコ
    ーティングを有するチタンであることを特徴とする請求
    項８に記載の電気化学セル。
  14. 【請求項１４】 アノードがリチウムであり、第１カソ
    ード活物質がＳＶＯであり、第２カソード活物質がＣＦ
    x であり、また第１と第２集電体がチタンであることを
    特徴とする請求項８に記載の電気化学セル。
  15. 【請求項１５】 カソードがＣＦx ／第１集電体／ＳＶ
    Ｏ／第２集電体／ＣＦxの構造をなすことを特徴とする
    請求項８に記載の電気化学セル。
  16. 【請求項１６】 カソードがＣＦx ／第１集電体／ＣＦ
    x ／ＳＶＯ／ＣＦx ／第２集電体／ＣＦx の構造をなす
    ことを特徴とする請求項８に記載の電気化学セル。
  17. 【請求項１７】 電解質が非水性化学物質であり、エス
    テル、線状エーテル、環状エーテル、ジアルキル炭酸
    塩、およびこれらの混合物から選択された第１溶媒と、
    環状炭酸塩、環状エステル、環状アミド、およびこれら
    の混合物から選択された第２溶媒を有することを特徴と
    する請求項８に記載の電気化学セル。
  18. 【請求項１８】 第１溶媒が、テトラハイドロフラン
    （ＴＨＦ）、メチルアセテート（ＭＡ）、ジジルム，ト
    リジルム、テトラジルム、ジメチル炭酸塩（ＤＭＣ）、
    １，２‐ジメトキシエタン（ＤＭＥ）、１，２‐ジエト
    キシエタン（ＤＥＥ）、１‐エトキシ，２‐メトキシエ
    タン（ＥＭＥ）、エチル・メチル炭酸塩、メチル・プロ
    ピル炭酸塩、エチル・プロピル炭酸塩、ジエチル炭酸
    塩、ジプロピル炭酸塩、およびこれらの混合物からなる
    グループから選択され、また第２溶媒がプロピレン炭酸
    塩（ＰＣ）、エチレン炭酸塩（ＥＣ）、ブチレン炭酸
    塩、アセトニトリル、ジメチル・スルホキシド、ジメチ
    ル・フォルムアミド、ジメチル・アセタミド、γ‐バレ
    ロラクトン、γ‐ブチロラクトン（ＧＢＬ）、Ｎ‐メチ
    ル‐ピロロリジン（ＮＭＰ）、およびその混合物からな
    るグループから選択されることを特徴とする請求項１７
    に記載の電気化学セル。
  19. 【請求項１９】 ＬｉＰＦ6 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＡｓＦ
    6 、ＬｉＳｂＦ6 、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＯ2 、ＬｉＡｌ
    Ｃｌ4 、ＬｉＧａＣｌ4 、ＬｉＣ（ＳＯ2 ＣＦ3）3 、
    ＬｉＮ（ＳＯ2 ＣＦ3 ）2 、ＬｉＳＣＮ、ＬｉＯ3 ＳＣ
    Ｆ3 、ＬｉＣ6 Ｆ 5 ＳＯ3 、ＬｉＯ2 ＣＣＦ3 、ＬｉＳ
    Ｏ6 Ｆ、ＬｉＢ（Ｃ6 Ｈ5 ）4 、ＬｉＣＦ 3 ＳＯ3 、お
    よびこれらの化合物からなるグループから選択されたリ
    チウム塩を含むことを特徴とする請求項８に記載の電気
    化学セル。
  20. 【請求項２０】 電解液が、第１溶媒としてプロピレン
    炭酸塩の体積比で５０：５０の混合物で溶解された０．
    ８Ｍから１．５ＭのＬｉＡｓＦ6 またはＬｉＰＦ 6 と第
    ２溶媒として１，２‐ジメソキシエタンであることを特
    徴とする請求項８に記載の電気化学セル。
  21. 【請求項２１】 ａ）アノードと； ｂ）比較的低エネルギー密度を有するが比較的高率の放
    電能力を有する第１カソード活物質と、比較的高エネル
    ギー密度を有するが比較的低率の放電能力を有する第２
    カソード活物質からなり、第１カソード活物質が、互い
    に間隔を有する第１および第２主要側部を有し、且つそ
    れら側部の少なくとも一つが少なくとも一つの集電体と
    接触し、第２カソード活物質が第１カソード活物質の反
    対側で少なくとも一つの集電体と接触し、且つアノード
    と対面するように構成されたカソードと； ｃ）アノードおよびカソードを活性化する電解液と； を具備してなる電気化学セル。
  22. 【請求項２２】 第１カソード活物質が、ＳＶＯ、ＣＳ
    ＶＯ、Ｖ2 Ｏ5 、ＭｎＯ 2 、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ
    2 、ＬｉＭｎＯ2 、ＣｕＯ2 、ＴｉＳ2 、Ｃｕ2Ｓ、Ｆ
    ｅＳ、ＦｅＳ2 、酸化銅、酸化バナジウム銅、およびこ
    れらの混合物からなるグループから選択されることを特
    徴とする請求項２１に記載の電気化学セル。
  23. 【請求項２３】 第２カソード活物質が、ＣＦx 、Ａｇ
    2 Ｏ、Ａｇ2 Ｏ2 、ＣｕＦ、Ａｇ2 ＣｒＯ4 、ＭｎＯ2
    およびこれらの混合物からなるグループから選択される
    ことを特徴とする請求項２１に記載の電気化学セル。
  24. 【請求項２４】 少なくとも一つの集電体が、ステンレ
    ス・スチール、チタン、タンタル、プラチナ、金、アル
    ミニウム、コバルト／ニッケル合金、モリブデンとクロ
    ムを包含する高合金フェライト・ステンレス・スチー
    ル、およびニッケル‐クロム、およびモリブデン含有合
    金からなるグループから選択されることを特徴とする請
    求項２１に記載の電気化学セル。
  25. 【請求項２５】 アノードがリチウムであり、カソード
    がＣＦx ／集電体／ＳＶＯの構造をなし、ＣＦx がリチ
    ウム・アノードと対面していることを特徴とする請求項
    ２１に記載の電気化学セル。
  26. 【請求項２６】 アノードがリチウムであり、カソード
    がＡｇ2 Ｏ／集電体／ＳＶＯの構造をなし、Ａｇ2 Ｏが
    リチウム・アノードと対面していることを特徴とする請
    求項２１に記載の電気化学セル。
  27. 【請求項２７】 アノードがリチウムであり、カソード
    がＡｇ2 Ｏ2 ／集電体／ＳＶＯの構造をなし、Ａｇ2 Ｏ
    2 がリチウム・アノードと対面していることを特徴とす
    る請求項２１に記載の電気化学セル。
  28. 【請求項２８】 ａ）リチウム・アノードと； ｂ）ＳＶＯ、ＣＳＶＯ、Ｖ2 Ｏ5 、ＭｎＯ2 、ＬｉＣｏ
    Ｏ2 、ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＭｎＯ2 、ＣｕＯ2 、ＴｉＳ
    2 、Ｃｕ2 Ｓ、ＦｅＳ、ＦｅＳ2 、酸化銅、酸化バナジ
    ウム銅、およびこれらの混合物からなるグループから選
    択された第１カソード活物質と、ＣＦx 、Ａｇ2 Ｏ、Ａ
    ｇ2 Ｏ2 、ＣｕＦ、Ａｇ2 ＣｒＯ4 、ＭｎＯ2 およびこ
    れらの混合物からなるグループから選択される第２カソ
    ード活物質とを有し、第１カソード活物質が、第１と第
    ２集電体間に挟持されており、第２カソード活物質が第
    １カソード活物質の反対側で第１および第２集電体の少
    なくとも一つと接触し、且つアノードと対面するように
    構成されたカソードと； ｃ）アノードおよびカソードを活性化する電解液と； を具備してなる電気化学セル。
  29. 【請求項２９】 ａ）アノードを準備する工程と； ｂ）比較的低エネルギー密度を有するが比較的高率の放
    電能力を有する第１カソード活物質と、比較的高エネル
    ギー密度を有するが比較的低率の放電能力を有する第２
    カソード活物質からなり、第１カソード活物質が、第２
    カソード活物質と短絡回路をなし、第２カソード活物質
    がアノードと対面しているカソードを準備する工程と； ｃ）アノードおよびカソードを電解液で活性化させる工
    程と； を含む電気化学セルを提供する方法。
  30. 【請求項３０】 アルカリ金属のアノードと、非水性化
    学物質からなる電解液を提供することを特徴とする請求
    項２９に記載の方法。
  31. 【請求項３１】 第１カソード活物質をＳＶＯ、ＣＳＶ
    Ｏ、Ｖ2 Ｏ5 、ＭｎＯ2、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ
    2 、ＬｉＭｎＯ2 、ＣｕＯ2 、ＴｉＳ2 、Ｃｕ2 Ｓ、Ｆ
    ｅＳ、ＦｅＳ2 、酸化銅、酸化バナジウム銅、およびこ
    れらの混合物からなるグループから選択する工程を含む
    ことを特徴とする請求項２９に記載の方法。
  32. 【請求項３２】 第２カソード活物質をＣＦx 、Ａｇ2
    Ｏ、Ａｇ2 Ｏ2 、ＣｕＦ、Ａｇ2 ＣｒＯ4 、ＭｎＯ2 お
    よびこれらの混合物からなるグループから選択する工程
    を含むことを特徴とする請求項２９に記載の方法。
  33. 【請求項３３】 アノードがリチウムであり、第１カソ
    ード活物質がＳＶＯであり、第２カソード活物質がＣＦ
    x であって、このＣＦx をアノードと対面させて配置
    し、中間のチタン集電体によってＳＶＯと短絡させる工
    程を含むことを特徴とする請求項２９に記載の方法。
  34. 【請求項３４】 ＣＦx ／集電体／ＳＶＯ／集電体／Ｃ
    Ｆx の構造を有するカソードを準備する工程を含むこと
    を特徴とする請求項２９に記載の方法。
  35. 【請求項３５】 ＣＦx ／集電体／ＣＦx ／ＳＶＯ／Ｃ
    Ｆx ／集電体／ＣＦx の構造を有するカソードを提供す
    る工程を含むことを特徴とする請求項２９に記載の方
    法。
  36. 【請求項３６】 リチウムのアノードと、ＣＦx ／集電
    体／ＳＶＯの構造をなし、ＣＦx がリチウム・アノード
    と対面しているカソードとを準備する工程を含むことを
    特徴とする請求項２９に記載の方法。
  37. 【請求項３７】 リチウムのアノードと、ＡｇＯ／集電
    体／ＳＶＯの構造をなし、ＡｇＯがリチウム・アノード
    と対面しているカソードとを準備する工程を含むことを
    特徴とする請求項２９に記載の方法。
  38. 【請求項３８】 リチウムのアノードと、Ａｇ2 Ｏ2 ／
    集電体／ＳＶＯの構造をなし、Ａｇ2 Ｏ2 がリチウム・
    アノードと対面しているカソードとを準備する工程を含
    むことを特徴とする請求項２９に記載の方法。
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