JP2002179412A - 立方晶スピネル型窒化ケイ素の分離、精製方法 - Google Patents
立方晶スピネル型窒化ケイ素の分離、精製方法Info
- Publication number
- JP2002179412A JP2002179412A JP2000379336A JP2000379336A JP2002179412A JP 2002179412 A JP2002179412 A JP 2002179412A JP 2000379336 A JP2000379336 A JP 2000379336A JP 2000379336 A JP2000379336 A JP 2000379336A JP 2002179412 A JP2002179412 A JP 2002179412A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- silicon nitride
- cubic spinel
- pressure phase
- low
- type silicon
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
Links
Landscapes
- Silicon Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 立方晶スピネル型窒化ケイ素中に含まれる不
純物としての未反応の低圧相窒化ケイ素を効率良く分
離、精製して純度を高めることができる立方晶スピネル
型窒化ケイ素の分離、精製方法を提供する。 【解決手段】 立方晶スピネル型窒化ケイ素の分離、精
製は、反応容器１内に立方晶スピネル型窒化ケイ素と低
圧相窒化ケイ素の混合粉末１２と、フッ化水素酸及び硝
酸又は硫酸の混酸溶液１３とを収容し、加熱状態で反応
させることにより行われる。それにより、低圧相窒化ケ
イ素がフッ化水素酸と反応し、立方晶スピネル型窒化ケ
イ素中における未反応の低圧相窒化ケイ素が分離、精製
される。混酸溶液１３を作用させる温度は、１１０〜１
６０℃の範囲が好ましい。また、立方晶スピネル型窒化
ケイ素と未反応の低圧相窒化ケイ素とが粉末で、各粉末
の粒子径が１０μｍ以下であることが望ましい。
純物としての未反応の低圧相窒化ケイ素を効率良く分
離、精製して純度を高めることができる立方晶スピネル
型窒化ケイ素の分離、精製方法を提供する。 【解決手段】 立方晶スピネル型窒化ケイ素の分離、精
製は、反応容器１内に立方晶スピネル型窒化ケイ素と低
圧相窒化ケイ素の混合粉末１２と、フッ化水素酸及び硝
酸又は硫酸の混酸溶液１３とを収容し、加熱状態で反応
させることにより行われる。それにより、低圧相窒化ケ
イ素がフッ化水素酸と反応し、立方晶スピネル型窒化ケ
イ素中における未反応の低圧相窒化ケイ素が分離、精製
される。混酸溶液１３を作用させる温度は、１１０〜１
６０℃の範囲が好ましい。また、立方晶スピネル型窒化
ケイ素と未反応の低圧相窒化ケイ素とが粉末で、各粉末
の粒子径が１０μｍ以下であることが望ましい。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、立方晶スピネル型
窒化ケイ素中における未反応の低圧相窒化ケイ素を分離
して精製するための立方晶スピネル型窒化ケイ素の分
離、精製方法に関するものである。
窒化ケイ素中における未反応の低圧相窒化ケイ素を分離
して精製するための立方晶スピネル型窒化ケイ素の分
離、精製方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】立方晶スピネル型窒化ケイ素は、極最近
になって合成方法が開発された。すなわち、ケイ素（Ｓ
ｉ）と窒素（Ｎ2）を反応させたり、低圧相窒化ケイ素
（α−Ｓｉ3Ｎ4、β−Ｓｉ3Ｎ4、アモルファスＳｉ3Ｎ4
など）を衝撃圧縮法を含む１５ＧＰａ、２０００Ｋ以上
の高温高圧で処理したりすることにより、立方晶スピネ
ル型窒化ケイ素が得られる。このようにして得られた立
方晶スピネル型窒化ケイ素を工業的に応用するために
は、立方晶スピネル型窒化ケイ素の純度を高める必要が
あった。
になって合成方法が開発された。すなわち、ケイ素（Ｓ
ｉ）と窒素（Ｎ2）を反応させたり、低圧相窒化ケイ素
（α−Ｓｉ3Ｎ4、β−Ｓｉ3Ｎ4、アモルファスＳｉ3Ｎ4
など）を衝撃圧縮法を含む１５ＧＰａ、２０００Ｋ以上
の高温高圧で処理したりすることにより、立方晶スピネ
ル型窒化ケイ素が得られる。このようにして得られた立
方晶スピネル型窒化ケイ素を工業的に応用するために
は、立方晶スピネル型窒化ケイ素の純度を高める必要が
あった。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】ところが、低圧相窒化
ケイ素の高温高圧処理で立方晶スピネル型窒化ケイ素へ
の転換率を１００％に近づけるためには、５０万気圧以
上の超高圧の条件が要求される。このような超高圧の条
件は大掛かりな装置を必要とし、そのコストも嵩むこと
から、工業的に採用することは困難である。従って、低
圧相窒化ケイ素の高温高圧処理は、５０万気圧よりかな
り低い圧力で行われることになる。その場合、高温高圧
処理による生成物は、立方晶スピネル型窒化ケイ素のほ
かに不純物として未反応の低圧相窒化ケイ素を含むこと
となり、その低圧相窒化ケイ素を分離し、精製する必要
がある。
ケイ素の高温高圧処理で立方晶スピネル型窒化ケイ素へ
の転換率を１００％に近づけるためには、５０万気圧以
上の超高圧の条件が要求される。このような超高圧の条
件は大掛かりな装置を必要とし、そのコストも嵩むこと
から、工業的に採用することは困難である。従って、低
圧相窒化ケイ素の高温高圧処理は、５０万気圧よりかな
り低い圧力で行われることになる。その場合、高温高圧
処理による生成物は、立方晶スピネル型窒化ケイ素のほ
かに不純物として未反応の低圧相窒化ケイ素を含むこと
となり、その低圧相窒化ケイ素を分離し、精製する必要
がある。
【０００４】本発明は、上記のような従来技術に存在す
る問題点に着目してなされたものである。その目的とす
るところは、立方晶スピネル型窒化ケイ素中に含まれる
不純物としての未反応の低圧相窒化ケイ素を効率良く分
離、精製して純度を高めることができる立方晶スピネル
型窒化ケイ素の分離、精製方法を提供することにある。
る問題点に着目してなされたものである。その目的とす
るところは、立方晶スピネル型窒化ケイ素中に含まれる
不純物としての未反応の低圧相窒化ケイ素を効率良く分
離、精製して純度を高めることができる立方晶スピネル
型窒化ケイ素の分離、精製方法を提供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
めに、第１の発明の立方晶スピネル型窒化ケイ素の分
離、精製方法は、低圧相窒化ケイ素を高温高圧処理する
ことによって得られ、未反応の低圧相窒化ケイ素を含有
する立方晶スピネル型窒化ケイ素に、フッ化水素酸と硝
酸又は硫酸との混酸溶液を加熱状態で作用させ、立方晶
スピネル型窒化ケイ素中における低圧相窒化ケイ素を分
離して精製することを特徴とするものである。
めに、第１の発明の立方晶スピネル型窒化ケイ素の分
離、精製方法は、低圧相窒化ケイ素を高温高圧処理する
ことによって得られ、未反応の低圧相窒化ケイ素を含有
する立方晶スピネル型窒化ケイ素に、フッ化水素酸と硝
酸又は硫酸との混酸溶液を加熱状態で作用させ、立方晶
スピネル型窒化ケイ素中における低圧相窒化ケイ素を分
離して精製することを特徴とするものである。
【０００６】第２の発明の立方晶スピネル型窒化ケイ素
の分離、精製方法は、第１の発明において、前記混酸溶
液を１１０〜１６０℃の温度条件下で作用させるもので
ある。
の分離、精製方法は、第１の発明において、前記混酸溶
液を１１０〜１６０℃の温度条件下で作用させるもので
ある。
【０００７】第３の発明の立方晶スピネル型窒化ケイ素
の分離、精製方法は、第１又は第２の発明において、前
記立方晶スピネル型窒化ケイ素と未反応の低圧相窒化ケ
イ素とは粉末であって、各粉末の粒子径が１０μｍ以下
であるものである。
の分離、精製方法は、第１又は第２の発明において、前
記立方晶スピネル型窒化ケイ素と未反応の低圧相窒化ケ
イ素とは粉末であって、各粉末の粒子径が１０μｍ以下
であるものである。
【０００８】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施形態について
詳細に説明する。立方晶スピネル型窒化ケイ素（高圧相
窒化ケイ素）の分離、精製方法は、低圧相窒化ケイ素を
高圧処理することによって得られ、未反応の低圧相窒化
ケイ素を含有する立方晶スピネル型窒化ケイ素に、フッ
化水素酸と硝酸又は硫酸との混酸溶液を加熱状態で作用
させ、立方晶スピネル型窒化ケイ素中における低圧相窒
化ケイ素を分離して精製するものである。
詳細に説明する。立方晶スピネル型窒化ケイ素（高圧相
窒化ケイ素）の分離、精製方法は、低圧相窒化ケイ素を
高圧処理することによって得られ、未反応の低圧相窒化
ケイ素を含有する立方晶スピネル型窒化ケイ素に、フッ
化水素酸と硝酸又は硫酸との混酸溶液を加熱状態で作用
させ、立方晶スピネル型窒化ケイ素中における低圧相窒
化ケイ素を分離して精製するものである。
【０００９】立方晶スピネル型窒化ケイ素は高圧相窒化
ケイ素であって、低圧相窒化ケイ素を高圧処理すること
によって得られる。この場合の圧力は２０〜８０ＧＰａ
の範囲内で適宜設定される。高圧になれば不純物として
の低圧相窒化ケイ素は減少するが、工業的に採用するこ
とは困難であるため、通常は上記範囲のうち低い圧力で
実施される。圧力が２０ＧＰａ未満の場合には立方晶ス
ピネル型窒化ケイ素を収率良く得ることができず、８０
ＧＰａを越える場合には装置が大掛かりなものとなり、
そのコストも嵩むこととなり好ましくない。
ケイ素であって、低圧相窒化ケイ素を高圧処理すること
によって得られる。この場合の圧力は２０〜８０ＧＰａ
の範囲内で適宜設定される。高圧になれば不純物として
の低圧相窒化ケイ素は減少するが、工業的に採用するこ
とは困難であるため、通常は上記範囲のうち低い圧力で
実施される。圧力が２０ＧＰａ未満の場合には立方晶ス
ピネル型窒化ケイ素を収率良く得ることができず、８０
ＧＰａを越える場合には装置が大掛かりなものとなり、
そのコストも嵩むこととなり好ましくない。
【００１０】上記の圧力で高圧処理することにより数千
度の高温に達し、低圧相窒化ケイ素が高圧相である立方
晶スピネル型窒化ケイ素に転移する。このようにして得
られた立方晶スピネル型窒化ケイ素には、未反応の低圧
相窒化ケイ素が含まれる。従って、得られる立方晶スピ
ネル型窒化ケイ素の粉末は、低圧相窒化ケイ素の粉末と
の混合粉末となる。
度の高温に達し、低圧相窒化ケイ素が高圧相である立方
晶スピネル型窒化ケイ素に転移する。このようにして得
られた立方晶スピネル型窒化ケイ素には、未反応の低圧
相窒化ケイ素が含まれる。従って、得られる立方晶スピ
ネル型窒化ケイ素の粉末は、低圧相窒化ケイ素の粉末と
の混合粉末となる。
【００１１】次に、立方晶スピネル型窒化ケイ素中に含
まれる低圧相窒化ケイ素の分離、精製方法について説明
する。分離、精製の対象となる立方晶スピネル型窒化ケ
イ素と低圧相窒化ケイ素との混合粉末は、微粉末、具体
的には粒子径が１０μｍ以下の粉末であることが好まし
く、１μｍ以下の粉末であることがさらに好ましい。し
かも、それらの粒子径の分布ができるだけ均一であるこ
とが望ましい。１０μｍを越える大きな粒子が存在した
り、粒子径に不揃いがあると、立方晶スピネル型窒化ケ
イ素粉末に覆われた低圧相窒化ケイ素粉末が存在した
り、大きな粒子径の低圧相窒化ケイ素粉末が混在して溶
解が進まなかったり、溶解に時間を要したりして好まし
くない。また、立方晶スピネル型窒化ケイ素と低圧相窒
化ケイ素との混合粉末の比表面積、水分等も、後述する
フッ化水素酸との反応に影響があるため、考慮すること
が望ましい。
まれる低圧相窒化ケイ素の分離、精製方法について説明
する。分離、精製の対象となる立方晶スピネル型窒化ケ
イ素と低圧相窒化ケイ素との混合粉末は、微粉末、具体
的には粒子径が１０μｍ以下の粉末であることが好まし
く、１μｍ以下の粉末であることがさらに好ましい。し
かも、それらの粒子径の分布ができるだけ均一であるこ
とが望ましい。１０μｍを越える大きな粒子が存在した
り、粒子径に不揃いがあると、立方晶スピネル型窒化ケ
イ素粉末に覆われた低圧相窒化ケイ素粉末が存在した
り、大きな粒子径の低圧相窒化ケイ素粉末が混在して溶
解が進まなかったり、溶解に時間を要したりして好まし
くない。また、立方晶スピネル型窒化ケイ素と低圧相窒
化ケイ素との混合粉末の比表面積、水分等も、後述する
フッ化水素酸との反応に影響があるため、考慮すること
が望ましい。
【００１２】立方晶スピネル型窒化ケイ素の分離、精製
は、立方晶スピネル型窒化ケイ素中に含まれる低圧相窒
化ケイ素とフッ化水素酸（フッ酸）との次のような
（１）式に示す反応に基づいて行われる。
は、立方晶スピネル型窒化ケイ素中に含まれる低圧相窒
化ケイ素とフッ化水素酸（フッ酸）との次のような
（１）式に示す反応に基づいて行われる。
【００１３】 Ｓｉ3Ｎ4 ＋ １２ＨＦ ＝ ４ＮＨ3 ＋ ３ＳｉＦ4 ・・・（１） この反応では、１モルの低圧相窒化ケイ素に対して１２
モルのフッ化水素が反応する。従って、１回で処理でき
る立方晶スピネル型窒化ケイ素と低圧相窒化ケイ素との
混合粉末の量は、この粉末中の立方晶スピネル型窒化ケ
イ素の濃度とフッ化水素量で規定される。ルシャトリエ
の法則に従って、この化学反応は圧力が高くなると右に
優先的に進行する。圧力は１〜２００気圧の範囲である
ことが好ましい。１気圧未満では反応の進行が十分では
なく、２００気圧を越えると耐用圧力の高い反応容器の
製作は技術的に困難になるとともに、高価なものとなる
ため、好ましくない。この圧力は１０〜１００気圧の範
囲がさらに好ましい。
モルのフッ化水素が反応する。従って、１回で処理でき
る立方晶スピネル型窒化ケイ素と低圧相窒化ケイ素との
混合粉末の量は、この粉末中の立方晶スピネル型窒化ケ
イ素の濃度とフッ化水素量で規定される。ルシャトリエ
の法則に従って、この化学反応は圧力が高くなると右に
優先的に進行する。圧力は１〜２００気圧の範囲である
ことが好ましい。１気圧未満では反応の進行が十分では
なく、２００気圧を越えると耐用圧力の高い反応容器の
製作は技術的に困難になるとともに、高価なものとなる
ため、好ましくない。この圧力は１０〜１００気圧の範
囲がさらに好ましい。
【００１４】上記の反応後には低圧相窒化ケイ素（Ｓｉ
3Ｎ4）が分解して窒素がアンモニアになり、ケイ素が四
フッ化ケイ素になるので、その量を考慮して必要なフッ
化水素酸を加える。
3Ｎ4）が分解して窒素がアンモニアになり、ケイ素が四
フッ化ケイ素になるので、その量を考慮して必要なフッ
化水素酸を加える。
【００１５】立方晶スピネル型窒化ケイ素の分離、精製
のために使用される酸は、フッ化水素酸と硝酸又は硫酸
との混酸溶液である。すなわち、混酸溶液としては、フ
ッ化水素酸と硝酸の溶液、フッ化水素酸と硝酸と硫酸の
溶液及びフッ化水素酸と硫酸の溶液がある。硝酸又は硫
酸は、前記低圧相窒化ケイ素とフッ化水素酸の反応の触
媒として作用する。反応を促進させるために、フッ化水
素酸の量はモル比で低圧相窒化ケイ素の２０〜２００倍
であることが望ましい。このモル比が２０倍未満では反
応を促進させる効果が少なく、２００倍を越えても反応
促進の効果はそれ以上望めず、かえって未反応のフッ化
水素酸が残存して好ましくない。
のために使用される酸は、フッ化水素酸と硝酸又は硫酸
との混酸溶液である。すなわち、混酸溶液としては、フ
ッ化水素酸と硝酸の溶液、フッ化水素酸と硝酸と硫酸の
溶液及びフッ化水素酸と硫酸の溶液がある。硝酸又は硫
酸は、前記低圧相窒化ケイ素とフッ化水素酸の反応の触
媒として作用する。反応を促進させるために、フッ化水
素酸の量はモル比で低圧相窒化ケイ素の２０〜２００倍
であることが望ましい。このモル比が２０倍未満では反
応を促進させる効果が少なく、２００倍を越えても反応
促進の効果はそれ以上望めず、かえって未反応のフッ化
水素酸が残存して好ましくない。
【００１６】分離、精製は、加熱、加圧状態で所定時間
処理することにより行われる。その場合の加熱温度と時
間の関係は、１６０℃では１時間以内、１５０℃で２時
間、１４０℃で４時間、１３０℃では８時間である。つ
まり、反応温度が１０℃下がると、反応時間はおよそ２
倍となる。さらに、低圧相窒化ケイ素の量や粒子径が大
きくなれば、それらに比例して反応時間を要することと
なる。反応温度は、１１０〜１６０℃が好ましい。反応
温度が１１０℃未満では反応時間が長くなり過ぎて工業
的な条件としては不適当であり、１６０℃を越えると低
圧相窒化ケイ素とフッ化水素酸とを選択的に反応させる
効果が低下する。
処理することにより行われる。その場合の加熱温度と時
間の関係は、１６０℃では１時間以内、１５０℃で２時
間、１４０℃で４時間、１３０℃では８時間である。つ
まり、反応温度が１０℃下がると、反応時間はおよそ２
倍となる。さらに、低圧相窒化ケイ素の量や粒子径が大
きくなれば、それらに比例して反応時間を要することと
なる。反応温度は、１１０〜１６０℃が好ましい。反応
温度が１１０℃未満では反応時間が長くなり過ぎて工業
的な条件としては不適当であり、１６０℃を越えると低
圧相窒化ケイ素とフッ化水素酸とを選択的に反応させる
効果が低下する。
【００１７】処理時間に関しては、０．１μｍ以下の立
方晶スピネル型窒化ケイ素粉末と低圧相窒化ケイ素の粉
末の混合粉末の場合、１６０℃の温度で加熱時間や放冷
時間を除いた反応時間は１時間で十分である。以上のよ
うな化学的処理後の立方晶スピネル型窒化ケイ素粉末
は、濾過などの固液分離手段によって混酸溶液から分離
される。これにより、精製された純度の高い立方晶スピ
ネル型窒化ケイ素粉末が得られる。
方晶スピネル型窒化ケイ素粉末と低圧相窒化ケイ素の粉
末の混合粉末の場合、１６０℃の温度で加熱時間や放冷
時間を除いた反応時間は１時間で十分である。以上のよ
うな化学的処理後の立方晶スピネル型窒化ケイ素粉末
は、濾過などの固液分離手段によって混酸溶液から分離
される。これにより、精製された純度の高い立方晶スピ
ネル型窒化ケイ素粉末が得られる。
【００１８】なお、化学的処理に関する装置及び操作方
法の具体的条件は、日本工業規格ＪＩＳ Ｒ １６０３
−１９９４「ファインセラミックス用窒化ケイ素微粉末
の化学的分析法」（平成６年４月１日改正）や学術誌An
alytical Chemistry １９６８年４０巻 １６８２〜
１６８６頁掲載のB.Bernas著「A new method for decom
position and comprehensive analysis of silicates b
y atomic absorptionspectrometry」等を参考にして決
定される。ちなみに、後者の学術誌AnalyticalChemistr
yには、ケイ酸塩（酸化物）をフッ化水素酸などの酸で
処理する方法が記載されている。
法の具体的条件は、日本工業規格ＪＩＳ Ｒ １６０３
−１９９４「ファインセラミックス用窒化ケイ素微粉末
の化学的分析法」（平成６年４月１日改正）や学術誌An
alytical Chemistry １９６８年４０巻 １６８２〜
１６８６頁掲載のB.Bernas著「A new method for decom
position and comprehensive analysis of silicates b
y atomic absorptionspectrometry」等を参考にして決
定される。ちなみに、後者の学術誌AnalyticalChemistr
yには、ケイ酸塩（酸化物）をフッ化水素酸などの酸で
処理する方法が記載されている。
【００１９】上記の実施形態により発揮される効果を以
下にまとめて説明する。 ・ 実施形態で説明した立方晶スピネル型窒化ケイ素の
分離、精製方法によれば、フッ化水素酸は硝酸又は硫酸
の存在下で加熱状態にて、立方晶スピネル型窒化ケイ素
と反応することなく、ほとんど低圧相窒化ケイ素と反応
する。このため、立方晶スピネル型窒化ケイ素中に含ま
れる不純物としての未反応の低圧相窒化ケイ素が効率良
く分離、精製される。従って、立方晶スピネル型窒化ケ
イ素の純度を高めることができる ・ 混酸溶液を１１０〜１６０℃の温度条件にて作用さ
せることにより、低圧相窒化ケイ素とフッ化水素酸との
反応を効率良く進行させることができる。例えば、１６
０℃で作用させることにより、低圧相窒化ケイ素とフッ
化水素酸とを選択的に１時間以内の短時間のうちに反応
させることができる。
下にまとめて説明する。 ・ 実施形態で説明した立方晶スピネル型窒化ケイ素の
分離、精製方法によれば、フッ化水素酸は硝酸又は硫酸
の存在下で加熱状態にて、立方晶スピネル型窒化ケイ素
と反応することなく、ほとんど低圧相窒化ケイ素と反応
する。このため、立方晶スピネル型窒化ケイ素中に含ま
れる不純物としての未反応の低圧相窒化ケイ素が効率良
く分離、精製される。従って、立方晶スピネル型窒化ケ
イ素の純度を高めることができる ・ 混酸溶液を１１０〜１６０℃の温度条件にて作用さ
せることにより、低圧相窒化ケイ素とフッ化水素酸との
反応を効率良く進行させることができる。例えば、１６
０℃で作用させることにより、低圧相窒化ケイ素とフッ
化水素酸とを選択的に１時間以内の短時間のうちに反応
させることができる。
【００２０】・ 立方晶スピネル型窒化ケイ素と未反応
の低圧相窒化ケイ素とが粉末であって、各粉末の粒子径
が１０μｍ以下であることにより、低圧相窒化ケイ素の
粉末を容易に混酸溶液に溶解させることができ、低圧相
窒化ケイ素とフッ化水素酸との反応を効率良く進行させ
ることができる。
の低圧相窒化ケイ素とが粉末であって、各粉末の粒子径
が１０μｍ以下であることにより、低圧相窒化ケイ素の
粉末を容易に混酸溶液に溶解させることができ、低圧相
窒化ケイ素とフッ化水素酸との反応を効率良く進行させ
ることができる。
【００２１】
【実施例】以下、実施例及び比較例を挙げて前記実施形
態をさらに具体的に説明する。 （実施例１）図１は本発明を実施するための反応容器を
例示したものである。すなわち、反応容器１を構成する
外壁２は有底円筒状に形成され、その開口部には第１フ
ランジ３が突出形成されている。この外壁２はステンレ
ス鋼製で、１８０℃の温度で８０気圧の圧力に耐え得る
強度を有している。フランジ３の外周面には雄ねじ４が
螺刻されている。外壁２の内部には有底円筒状の内壁５
が嵌合されている。この内壁５はフッ素樹脂製で、高温
の酸に対する耐久性を備えている。内壁５の開口部には
第２フランジ６が突設され、その第２フランジ６には段
差状に形成された環状係合部７が突出形成されている。
態をさらに具体的に説明する。 （実施例１）図１は本発明を実施するための反応容器を
例示したものである。すなわち、反応容器１を構成する
外壁２は有底円筒状に形成され、その開口部には第１フ
ランジ３が突出形成されている。この外壁２はステンレ
ス鋼製で、１８０℃の温度で８０気圧の圧力に耐え得る
強度を有している。フランジ３の外周面には雄ねじ４が
螺刻されている。外壁２の内部には有底円筒状の内壁５
が嵌合されている。この内壁５はフッ素樹脂製で、高温
の酸に対する耐久性を備えている。内壁５の開口部には
第２フランジ６が突設され、その第２フランジ６には段
差状に形成された環状係合部７が突出形成されている。
【００２２】反応容器１の蓋体８は有蓋円筒状に形成さ
れ、その内周面には雌ねじ９が螺刻されている。この蓋
体８の雌ねじ９が外壁２の雄ねじ４に螺合され、内圧に
対する耐久性を発揮できるようになっている。蓋体８の
内奥部には蓋内壁１０が嵌合され、その中心部には前記
内壁５の環状係合部７に係合する係合凹部１１が凹設さ
れている。そして、内壁５の内部には立方晶スピネル型
窒化ケイ素粉末５０重量％と低圧相窒化ケイ素（β型窒
化ケイ素）の粉末５０重量％の混合粉末１２が収容され
るとともに、フッ化水素酸と硝酸又は硫酸との混酸溶液
１３が注入されるようになっている。
れ、その内周面には雌ねじ９が螺刻されている。この蓋
体８の雌ねじ９が外壁２の雄ねじ４に螺合され、内圧に
対する耐久性を発揮できるようになっている。蓋体８の
内奥部には蓋内壁１０が嵌合され、その中心部には前記
内壁５の環状係合部７に係合する係合凹部１１が凹設さ
れている。そして、内壁５の内部には立方晶スピネル型
窒化ケイ素粉末５０重量％と低圧相窒化ケイ素（β型窒
化ケイ素）の粉末５０重量％の混合粉末１２が収容され
るとともに、フッ化水素酸と硝酸又は硫酸との混酸溶液
１３が注入されるようになっている。
【００２３】さて、試料粉末量約２００ｍｇの混合粉末
１２と、濃度４６重量％のフッ化水素酸（低圧相窒化ケ
イ素に対して１００倍モル）５ｍｌと、濃度６９重量％
の硝酸１ｍｌとの混酸溶液１３を反応容器１の内壁５内
部（内容積２３ｍｌ）に注入した。そして、温度１６０
℃、圧力２０気圧で１、２、４，８及び１６時間化学処
理を行った。反応容器１の温度が室温に冷却した後、溶
解しなかった試料は反応容器１から取り出し、水洗し乾
燥した。得られた窒化ケイ素の回収率は約４５％から約
２９％であり、それらをＸ線回折にて同定した。その結
果を図２に示した。
１２と、濃度４６重量％のフッ化水素酸（低圧相窒化ケ
イ素に対して１００倍モル）５ｍｌと、濃度６９重量％
の硝酸１ｍｌとの混酸溶液１３を反応容器１の内壁５内
部（内容積２３ｍｌ）に注入した。そして、温度１６０
℃、圧力２０気圧で１、２、４，８及び１６時間化学処
理を行った。反応容器１の温度が室温に冷却した後、溶
解しなかった試料は反応容器１から取り出し、水洗し乾
燥した。得られた窒化ケイ素の回収率は約４５％から約
２９％であり、それらをＸ線回折にて同定した。その結
果を図２に示した。
【００２４】図２において、Aは処理前の立方晶スピネ
ル型窒化ケイ素粉末５０重量％と低圧相窒化ケイ素の粉
末５０重量％の混合粉末で、BからFは順に反応時間１、
２、４，８及び１６時間処理後の試料についてのＸ線回
折図である。その結果、BからFのいずれの試料も１００
％立方晶スピネル型窒化ケイ素であることが明らかにな
った。従って、１６０℃、１時間の化学処理で低圧相窒
化ケイ素粉末は完全にフッ化水素酸と反応し、室温に放
冷後溶液中にあり、立方晶スピネル型窒化ケイ素は極わ
ずかに反応するものの、大部分は反応せず、固体のまま
である。よって、この固体を採取することで立方晶スピ
ネル型窒化ケイ素を分離、精製することができた。
ル型窒化ケイ素粉末５０重量％と低圧相窒化ケイ素の粉
末５０重量％の混合粉末で、BからFは順に反応時間１、
２、４，８及び１６時間処理後の試料についてのＸ線回
折図である。その結果、BからFのいずれの試料も１００
％立方晶スピネル型窒化ケイ素であることが明らかにな
った。従って、１６０℃、１時間の化学処理で低圧相窒
化ケイ素粉末は完全にフッ化水素酸と反応し、室温に放
冷後溶液中にあり、立方晶スピネル型窒化ケイ素は極わ
ずかに反応するものの、大部分は反応せず、固体のまま
である。よって、この固体を採取することで立方晶スピ
ネル型窒化ケイ素を分離、精製することができた。
【００２５】なお、前記実施形態を次のように変更して
具体化することもできる。 ・ 内壁５及び蓋内壁１０を省略したり、第１フランジ
３を省略したりした構成の反応容器１を用いてもよい。
具体化することもできる。 ・ 内壁５及び蓋内壁１０を省略したり、第１フランジ
３を省略したりした構成の反応容器１を用いてもよい。
【００２６】・ 反応容器１の形状を球形状、角筒状等
となるように構成してもよい。さらに、実施形態より把
握される技術的思想について以下に記載する。 ・ 前記混酸溶液を加圧状態で作用させる請求項１から
請求項３のいずれか一項に記載の立方晶スピネル型窒化
ケイ素の分離、精製方法。この製造方法によれば、低圧
相窒化ケイ素とフッ化水素酸との反応を促進させること
ができる。
となるように構成してもよい。さらに、実施形態より把
握される技術的思想について以下に記載する。 ・ 前記混酸溶液を加圧状態で作用させる請求項１から
請求項３のいずれか一項に記載の立方晶スピネル型窒化
ケイ素の分離、精製方法。この製造方法によれば、低圧
相窒化ケイ素とフッ化水素酸との反応を促進させること
ができる。
【００２７】・ 前記低圧相窒化ケイ素に対するフッ化
水素酸のモル比は２０〜２００倍である請求項1から請
求項３のいずれか一項に記載の立方晶スピネル型窒化ケ
イ素の分離、精製方法。この製造方法によれば、低圧相
窒化ケイ素とフッ化水素酸の反応を促進させることがで
きる。
水素酸のモル比は２０〜２００倍である請求項1から請
求項３のいずれか一項に記載の立方晶スピネル型窒化ケ
イ素の分離、精製方法。この製造方法によれば、低圧相
窒化ケイ素とフッ化水素酸の反応を促進させることがで
きる。
【００２８】
【発明の効果】以上、詳述したように、本発明によれば
次のような効果を奏する。第１の発明の立方晶スピネル
型窒化ケイ素の分離、精製方法によれば、立方晶スピネ
ル型窒化ケイ素中に含まれる不純物としての未反応の低
圧相窒化ケイ素を効率良く分離、精製し、立方晶スピネ
ル型窒化ケイ素の純度を高めることができる。
次のような効果を奏する。第１の発明の立方晶スピネル
型窒化ケイ素の分離、精製方法によれば、立方晶スピネ
ル型窒化ケイ素中に含まれる不純物としての未反応の低
圧相窒化ケイ素を効率良く分離、精製し、立方晶スピネ
ル型窒化ケイ素の純度を高めることができる。
【００２９】第２の発明の立方晶スピネル型窒化ケイ素
の分離、精製方法によれば、第１の発明の効果に加え、
低圧相窒化ケイ素とフッ化水素酸との反応を効率良く進
行させることができる。
の分離、精製方法によれば、第１の発明の効果に加え、
低圧相窒化ケイ素とフッ化水素酸との反応を効率良く進
行させることができる。
【００３０】第３の発明の立方晶スピネル型窒化ケイ素
の分離、精製方法によれば、第１又は第２の発明の効果
に加え、低圧相窒化ケイ素の粉末を容易に溶解させて、
低圧相窒化ケイ素とフッ化水素酸との反応を効率良く進
行させることができる。
の分離、精製方法によれば、第１又は第２の発明の効果
に加え、低圧相窒化ケイ素の粉末を容易に溶解させて、
低圧相窒化ケイ素とフッ化水素酸との反応を効率良く進
行させることができる。
【図１】 立方晶スピネル型窒化ケイ素の分離、精製装
置を分解して示す縦断面図。
置を分解して示す縦断面図。
【図２】 実施例の立方晶スピネル型窒化ケイ素を示す
Ｘ線回折図。
Ｘ線回折図。
１…立方晶スピネル型窒化ケイ素の分離、精製するため
の反応容器。
の反応容器。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 矢島 祥行 茨城県つくば市並木１丁目１番地 科学技 術庁 無機材質研究所 内 (72)発明者 高橋 勝彦 愛知県知多郡美浜町美浜緑苑３−３−13 (72)発明者 伊藤 憲治 愛知県知多郡武豊町字熊野21−１−21
Claims (3)
- 【請求項１】 低圧相窒化ケイ素を高圧処理することに
よって得られ、未反応の低圧相窒化ケイ素を含有する立
方晶スピネル型窒化ケイ素に、フッ化水素酸と硝酸又は
硫酸との混酸溶液を加熱状態で作用させ、立方晶スピネ
ル型窒化ケイ素中における低圧相窒化ケイ素を分離して
精製することを特徴とする立方晶スピネル型窒化ケイ素
の分離、精製方法。 - 【請求項２】 前記混酸溶液を１１０〜１６０℃の温度
条件下で作用させる請求項１に記載の立方晶スピネル型
窒化ケイ素の分離、精製方法。 - 【請求項３】 前記立方晶スピネル型窒化ケイ素と未反
応の低圧相窒化ケイ素とは粉末であって、各粉末の粒子
径が１０μｍ以下である請求項１又は請求項２に記載の
立方晶スピネル型窒化ケイ素の分離、精製方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000379336A JP4412694B2 (ja) | 2000-12-13 | 2000-12-13 | 立方晶スピネル型窒化ケイ素の分離、精製方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000379336A JP4412694B2 (ja) | 2000-12-13 | 2000-12-13 | 立方晶スピネル型窒化ケイ素の分離、精製方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002179412A true JP2002179412A (ja) | 2002-06-26 |
| JP4412694B2 JP4412694B2 (ja) | 2010-02-10 |
Family
ID=18847730
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000379336A Expired - Fee Related JP4412694B2 (ja) | 2000-12-13 | 2000-12-13 | 立方晶スピネル型窒化ケイ素の分離、精製方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP4412694B2 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6589899B2 (en) * | 2000-10-12 | 2003-07-08 | National Institute For Research In Inorganic Materials | Spinel type sialon, spinel type silicon oxynitride and methods for producing their powders |
| US7438883B2 (en) * | 2003-04-23 | 2008-10-21 | Nof Corporation | High-pressure phase silicon nitride having a cubic spinel structure and the manufacturing method |
-
2000
- 2000-12-13 JP JP2000379336A patent/JP4412694B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6589899B2 (en) * | 2000-10-12 | 2003-07-08 | National Institute For Research In Inorganic Materials | Spinel type sialon, spinel type silicon oxynitride and methods for producing their powders |
| US7438883B2 (en) * | 2003-04-23 | 2008-10-21 | Nof Corporation | High-pressure phase silicon nitride having a cubic spinel structure and the manufacturing method |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP4412694B2 (ja) | 2010-02-10 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US5688477A (en) | Process for reacting dissociated zircon with gaseous hydrogen fluoride | |
| CN102046529B (zh) | 制备纯硅的方法和系统 | |
| US5403563A (en) | Apparatus for silicon nitride precursor solids recovery | |
| CN101269793A (zh) | 一种硼氢化钠的制备方法 | |
| AU722963B2 (en) | Treatment of a chemical | |
| JP4412694B2 (ja) | 立方晶スピネル型窒化ケイ素の分離、精製方法 | |
| CN103159190A (zh) | 一种超纯氮化物粉体的制备方法 | |
| US3349126A (en) | Integrated ammonia and urea process | |
| JP3548800B2 (ja) | スピネル型サイアロンの分離・精製法 | |
| CN115432676A (zh) | 一种多级流化床制备高质量氮化硅粉体的系统及方法 | |
| RU2048559C1 (ru) | Способ переработки циркониевого концентрата | |
| CN111153783A (zh) | 一种以六氟丙烯为原料生产六氟丙酮三水化合物的工艺方法和装置 | |
| US4582696A (en) | Method of making a special purity silicon nitride powder | |
| US3411882A (en) | Production of boron nitride | |
| CN115432674B (zh) | 一种多级流化床制备高质量氮化硅粉体的方法 | |
| JPS63162511A (ja) | 窒化ケイ素の製造方法 | |
| US5958355A (en) | Process for reacting a zirconia based material | |
| Xingrong et al. | Synthesis of cordierite powder from blast furnace slag | |
| EP1021373A2 (en) | Method for producing uranium oxide from uranium tetrafluoride, silicon, and a gaseous oxide | |
| JP2024114005A (ja) | 高純度炭化ケイ素の製造方法及び炭化ケイ素の高純度化方法 | |
| RU2026814C1 (ru) | Способ получения высокочистого кремния | |
| CN114634167B (zh) | 一种制备纯相Si2N2O空心球形粉体的系统及方法 | |
| JP3752530B2 (ja) | アルコールおよび炭酸エステルの混合物を用いるケイ素のアルコキシドの製造方法 | |
| JPH0456767B2 (ja) | ||
| JPS59169911A (ja) | 高純度微粉窒化ケイ素の製造方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20071115 |
|
| A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20091023 |
|
| TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20091104 |
|
| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 |
|
| A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20091116 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20121127 Year of fee payment: 3 |
|
| R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 Ref document number: 4412694 Country of ref document: JP Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20131127 Year of fee payment: 4 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| S533 | Written request for registration of change of name |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313533 |
|
| R350 | Written notification of registration of transfer |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |