JP2002128706A - 気相酸化反応システムの制御方法および制御装置 - Google Patents

気相酸化反応システムの制御方法および制御装置

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JP2002128706A
JP2002128706A JP2000321739A JP2000321739A JP2002128706A JP 2002128706 A JP2002128706 A JP 2002128706A JP 2000321739 A JP2000321739 A JP 2000321739A JP 2000321739 A JP2000321739 A JP 2000321739A JP 2002128706 A JP2002128706 A JP 2002128706A
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phase oxidation
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reaction
oxidation reaction
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JP2000321739A
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Itaru Sawaki
至 沢木
Hisato Doke
久人 道家
Hideo Suwa
秀男 諏訪
Yasunori Ishimura
泰則 石村
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 触媒の存在下、炭化水素と酸素含有ガスとを
反応させる気相酸化反応システムの反応装置内の温度分
布の変動に追従して、反応温度の安定制御を可能にする
簡単で、オペレータの操作負担の少ない温度制御手段を
提供する。 【解決手段】 気相酸化反応処理を行う反応装置と、反
応装置から排出された反応生成物、副生成物、不要成分
を分離あるいは除去する分離装置とを有する気相酸化反
応システムの制御方法であって、反応装置内の複数の測
定点の温度を検出し、検出した複数の測定点の温度から
所定の演算により代表温度を算出し、算出した代表温度
に基づいて反応装置内の反応温度を所望値に制御するこ
とを特徴とする気相酸化反応システムの制御方法。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、気相酸化反応シス
テムの制御方法及び制御装置に関するものであり、触媒
の存在下で、炭化水素と酸素含有ガスとを反応させる気
相酸化反応システムを安定に運転可能にする制御技術を
提供する。
【0002】
【従来の技術】触媒の存在下で、炭化水素及び酸素含有
ガスを反応させる気相酸化反応としては、例えば炭化水
素の接触酸化方法があり、炭素数4の炭化水素の酸化に
よる無水マレイン酸の製造や、炭素数3の炭化水素のア
ンモ酸化によるアクリロニトリルの製造、エチレンのオ
キシクロリネーションによる二塩化エチレンの製造など
が広く知られている。
【0003】近年、これらの気相酸化反応において、目
的とする生成物を効率的に生産するために、反応装置で
の炭化水素の転化率を低く抑えることで生成物への選択
率を向上させる一方で、未反応の炭化水素を回収して反
応装置に循環させるリサイクル法が提案されている。こ
のような気相酸化反応システムの従来例の概略構成を図
3に示す。
【0004】図3の従来例システムは、少なくとも一つ
の反応装置1と、一つ又はそれ以上の分離装置2−A〜
2−Nと、リサイクルループ3とを有する。反応装置1
に供給される炭化水素、酸素、空気あるいは不活性ガス
及びその他の気相原料の新規供給分は、それぞれ流量指
示調整器4、5、6、7により、流量F1、F2、F
3、F4に調整される。また図示省略されているが、反
応装置1には触媒を存在させている。
【0005】反応装置1からの反応生成物や副生成物、
あるいは不要成分は、分離装置2−A〜2−Nのそれぞ
れから任意に取り出されあるいは除去される。R点は反
応装置1からの排出流、A点は第一番目の分離装置2−
Aからの排出流、…、N点は第N番目の分離装置2−N
からの排出流を示す。最終又は第N番目の分離装置2−
Nからの排出流は、供給流の一部としてリサイクルルー
プ3を介して反応装置1にリサイクルされる。このリサ
イクル流量はF5で表わされる。これにより、反応装置
1の入口の合計流量は、(F1+F2+F3+F4+F
5)で与えられる。
【0006】従来、このような気相酸化反応システムを
安定に運転するために、反応装置内の温度や反応装置も
しくは分離装置からの排出流の組成を監視しつつ運転条
件を手動で微調整しながら運転する方法が多くとられて
いた。しかしながら、反応温度を一定に制御するだけで
は、原料ガスの流量、反応圧力、触媒の反応活性等の変
化に伴って、原料ガスの転化率や製品の収率が変化する
ため、長期間の安定運転には十分ではない。一方、反応
装置や分離装置の排出流の組成を連続的に監視し、この
組成を一定に保つように反応条件、例えば反応温度、を
制御することが有用であることは従来から知られていた
が、実際には上記したような変動があった時には反応温
度だけではなく、反応装置内の温度分布もまた変化する
ために、ある一点の温度を制御する方法では十分ではな
かった。実際に、反応装置内のある点の温度は低下して
いるにも関わらず、他の点の温度が上昇することもあ
り、ある一点の温度と反応量の間には一定の相関関係が
得られないこともあった。
【0007】一方、反応装置への供給流量や組成を変化
させる場合には、反応装置内の温度分布の変化が起こり
やすいために、反応装置出口の組成を監視しながら、手
動で反応温度を調整する必要があった。また、反応装置
で反応しなかった原料を回収して反応装置に戻して再使
用するリサイクルシステムでは、反応装置での反応の変
動がリサイクル流を通じて反応装置に戻ってくるため
に、反応装置入口の流量や組成の変動が起こり、これに
より反応装置内の温度分布が変化し、更には反応装置や
分離装置の排出流の組成や流量も変動するため、この組
成を一定に保つように反応温度を制御することは困難で
あると同時にリサイクルシステム全体を一定の条件で運
転することにつながらない、という問題があった。
【0008】
【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は、気相
酸化反応システムの反応装置内の温度分布の変動に追従
して、反応温度の安定制御を可能にする簡単でオペレー
タの操作負担の少ない温度制御手段を提供することにあ
り、特に、気相酸化反応システムがリサイクルシステム
を含むものである場合にも有効な温度制御手段を提供す
ることにある。
【0009】
【課題を解決するための手段】本発明は、上記した課題
を解決するために、反応装置内の温度を複数の測定点で
測定していったんは温度分布を求め、次に演算により、
その温度分布を制御上で温度分布を適切に代表しうる単
一の温度(代表温度という)に変換し、変換した単一の
温度(代表温度)を用いて、以後温度分布の状態を意識
する必要なしに、反応温度を簡単かつ安定に制御できる
ようにしたものである。
【0010】これにより、本発明による気相酸化反応シ
ステムの制御方法および制御装置は、以下のように構成
される。 (1)気相酸化反応処理を行う反応装置と、反応装置か
ら排出された反応生成物、副生成物、不要成分を分離あ
るいは除去する分離装置とを有する気相酸化反応システ
ムの制御方法であって、反応装置内の複数の測定点の温
度を検出し、検出した複数の測定点の温度から所定の演
算により代表温度を算出し、算出した代表温度に基づい
て反応装置内の反応温度を所望値に制御することを特徴
とする気相酸化反応システムの制御方法。
【0011】(2)前項(1)において、反応装置内の
反応温度の制御は、反応装置内の除熱管に流す冷媒の流
量を制御するものであることを特徴とする気相酸化反応
システムの制御方法。 (3)前項(1)において、代表温度は、複数の測定点
の温度を累和あるいは相加平均する演算により算出する
ことを特徴とする気相酸化反応システムの制御方法。
【0012】(4)前項(1)において、代表温度は、
複数の測定点の温度を加重和あるいは加重平均する演算
により算出することを特徴とする気相酸化反応システム
の制御方法。 (5)前項(1)において、代表温度は、nを2以上の
整数として、n個の測定点の温度を加重累積してn乗根
をとる相乗平均演算により算出することを特徴とする気
相酸化反応システムの制御方法。
【0013】(6)前項(1)ないし(5)のいずれか
において、気相酸化反応システムは、リサイクル流を有
するものであることを特徴とする気相酸化反応システム
の制御方法。 (7)気相酸化反応処理を行う反応装置と、反応装置か
ら排出された反応生成物、副生成物、不要成分を分離あ
るいは除去する分離装置とを有する気相酸化反応システ
ムの制御装置であって、反応装置内の複数の測定点の温
度を検出する反応温度検出部と、検出された複数の測定
点の温度に基づいて所定の演算により代表温度を算出す
る代表温度演算部と、算出された代表温度に基づいて反
応装置内の反応温度を所望値に制御する反応温度制御部
と、を備えていることを特徴とする気相酸化反応システ
ムの制御装置。
【0014】(8)前項(7)において、反応温度制御
部は、反応装置内の除熱管に流す冷媒の流量を制御する
ものであることを特徴とする気相酸化反応システムの制
御装置。 (9)前項(7)において、代表温度演算部は、複数の
測定点の温度を累和あるいは相加平均する演算により代
表温度を算出することを特徴とする気相酸化反応システ
ムの制御装置。
【0015】(10)前項(7)において、代表温度演
算部は、複数の測定点の温度を加重和あるいは加重平均
する演算により代表温度を算出することを特徴とする気
相酸化反応システムの制御装置。 (11)前項(7)において、代表温度演算部は、nを
2以上の整数として、n個の測定点の温度を加重累積し
てn乗根をとる相乗平均演算により代表温度を算出する
ことを特徴とする気相酸化反応システムの制御装置。
【0016】(12)前項(7)ないし(11)のいず
れかにおいて、気相酸化反応システムは、リサイクル流
を有するものであることを特徴とする気相酸化反応シス
テムの制御装置。図1に示す1具体例を用いて、本発明
の原理を説明する。図1において、1は反応装置であ
り、炭化水素や、酸素、空気または不活性ガス、その他
の原料を供給される。反応装置1内にはその反応に適当
な触媒を存在させ、気相酸化反応処理を行う。
【0017】2は反応温度検出部であり、反応装置1内
の複数の測定点(n点とする)での温度を検出する。3
は代表温度演算部であり、反応温度検出部2で検出され
た反応装置1内のn点の温度について、予め定められた
演算を実行し、n点の温度が示している温度分布に対応
した一つの代表温度を算出する。
【0018】4は除熱管であり、管内を流れる冷媒によ
り反応装置内部を冷却する。5は調節弁であり、温度制
御時に除熱管4に流す冷媒の流量を調節するために操作
される。6は反応温度制御部であり、代表温度演算部3
で算出された代表温度と設定されている目標温度とを比
較して制御偏差を求め、それに基づき調節弁5を操作し
て、除熱管4を流れる冷媒の流量を変更する。
【0019】これらの反応温度検出部2、代表温度演算
部3、反応温度制御部6、調節弁5は単一の制御ループ
を形成している。反応装置1内の温度分布を示すn点の
測定点の温度をTi (i=1,2,3,……,n)、代
表温度をTd で表わすと、反応温度検出部2で検出され
たn個の温度T1 ,T2 ,T3 ,……,Tn は、代表温
度演算部3に入力されて、所定の演算式 Td =f(T1 ,2 ,T3 ,……,Tn ) を用いて単一の代表温度Td に変換される。この演算式
は、n個の測定点温度T 1 ,T2 ,T3 ,……,Tn
各値をそれぞれ単一の代表温度Td に反映可能にするも
のである。しかし、たとえば反応装置1内の測定点の位
置により反応温度が異なることや、温度制御時の除熱管
4による冷却効果が各測定点に及ぼす作用に量的、時間
的違いが生じることなどから、測定点温度T1 ,T2
3 ,……,Tn の各値を代表温度Td に反映させる度
合いを、測定点ごとに異ならせることが望ましい場合が
ある。このようなときには、各測定点の温度に適切な重
み付けをして、演算を行う必要がある。
【0020】
【発明の実施の形態】図2に、本発明の1実施形態によ
る気相酸化反応システムの温度制御フローを示す。図2
において、21は、反応装置であり、炭化水素や、酸
素、空気または不活性ガス、その他の原料あるいはリサ
イクル流を供給されて、気相酸化反応処理を行う。な
お、図示省略されているが、反応装置1から排出される
反応生成物、副生成物、不要成分を分離あるいは除去す
るための任意数の分離装置が、図3の従来例システムに
示されているのと同様に結合されている。
【0021】22−1,22−2,22−3,…,22
−i,…,22−nは、n個の温度指示器であり、それ
ぞれは反応装置21内の複数の測定点(n点とする)で
の反応温度T1 ,T2 ,T3 ,…,Ti , …,Tn を検
出する。なお本例では、温度指示器22−iの測定点i
が、除熱管23における冷媒流量操作によって、反応装
置21中で最も早く温度変化の応答が現れる位置とされ
る。
【0022】23は、除熱管であり、管内に流される冷
媒により反応装置21の内部が冷却される。24は、調
節弁であり、温度制御時に除熱管23に流す冷媒の流量
を調節するために操作される。25は、代表温度演算部
であり、温度指示器22−1,22−2,22−3,
…,22−i,…,22−nで検出された反応装置21
内のn点の温度T1 ,T 2 ,T3 ,…,Ti , …,Tn
について、予め定められた演算式により代表温度算出演
算を実行し、n点の温度が示している温度分布に唯一対
応した一つの代表温度Td を算出する。
【0023】26は、代表温度演算処理25によって算
出された代表温度計算値Td である。27は、オペレー
タにより実際に設定されている代表温度目標設定値TS
である。28は、温度操作量演算処理であり、代表温度
d と代表温度目標設定値TSとを比較して、温度目標
値を修正操作するための温度設定値操作量を算出する。
【0024】29は、算出された温度設定値操作量であ
る。30は、温度設定値操作量を用いて修正操作された
結果の温度目標値Tr である。本実施形態においては、
反応装置21内のn点の温度指示器のうち、冷媒流量操
作によって、最も早く温度変化の応答が現れる位置に設
置された温度指示器22−iの測定温度Ti を温度目標
値Tr に一致させるように制御が行われる。この温度目
標値Tr が、温度制御ループにおける実際の目標値とな
る。
【0025】31は、温度偏差演算処理であり、温度指
示器22−iの測定温度Ti を目標値Tr と比較して温
度偏差ΔT=Tr −Ti を算出する。32は、冷媒操作
量演算処理であり、算出された温度偏差ΔTから、この
ΔTを0に近づけるのに必要な除熱管23に流す冷媒の
流量操作量Pf を算出する。流量操作量Pf の値は、た
とえば調節弁24の開度を表す。もしもΔT=Tr −T
i >0であれば、Pf は冷媒の流量を増加させる大きな
開度値となり、またΔT=Tr −Ti <0であれば、P
f は冷媒の流量を減少させる小さな開度値となる。
【0026】33は、冷媒流量操作であり、算出された
流量操作量Pf に基づき調節弁24の開度を操作し、除
熱管23を流れる冷媒の流量を調節して、反応温度を制
御する。上記説明においては、温度制御ループは、演算
された代表温度をマスター、温度変化応答の最も早い温
度測定点の温度をスレーブとした、カスケード制御とし
ているが、本発明は上記カスケード制御に限定されるも
のではなく、代表温度目標値と代表温度演算値の偏差か
ら直接冷媒操作量を演算して制御する方法等、通常知ら
れているいかなる制御方法を採用しても構わない。
【0027】気相酸化反応には、固定床反応器、流動床
反応器、あるいは輸送床反応器等が用いられるが、本発
明の方法はそのどの反応器形式に対しても有効に適用す
ることができる。中でも流動床反応器に適用すると効果
的である。 制御変数と操作変数について 図2の実施の形態では、反応装置21の反応温度を制御
する制御ループにおける制御変数は、反応装置内のn点
の測定点の温度Ti ,…,Tn から算出された代表温度
d であり、この代表温度Td を目標温度Tr に一致さ
せるように、反応装置内で温度変更操作に最も敏感に応
答する測定点iの温度Ti を制御している。そしてこの
場合の制御ループの操作変数は、冷媒流量を調節する調
節弁24の開度となっている。しかし、操作変数はこれ
に限られるものではなく、反応装置の温度を制御できる
任意の公知手段において適切な操作変数を自由に選択す
ることができる。ただし、気相酸化反応は発熱反応であ
るため、反応装置の温度制御は、冷却(除熱)制御に限
られる。この場合の温度制御手段には、冷媒の温度と流
量がある。冷媒を用いた冷却量の調節方法としては、従
来次のようなものが知られている。
【0028】冷媒の流量を一定とし、冷媒の温度を操
作することで、冷却量を調節 冷媒の温度を一定とし、冷媒の流量を操作すること
で、冷却量を調節 一定温度の冷媒を流し、除熱伝面の面積を調節するこ
とで、冷却量を調節 上記、、を任意に組み合わせて、冷却量を調節 また気相酸化反応処理に通常用いられる反応装置には、
固定床反応器、流動床反応器、輸送床反応器などがあ
り、それらの任意の反応器において、そこに設けられて
いる温度制御手段の操作変数を使用することができる。
それぞれの温度制御手段の操作変数の例を以下に示す。
【0029】[A]温度制御手段が冷媒の温度の場合の
操作変数の例 a:冷媒が飽和液体の場合の圧力調節弁の開度 b:冷媒温度を別の温度制御流体との熱交換で調節する
場合の温度制御流体の流量調節弁の開度 c:冷媒温度を直接または間接に調節する温度制御装置
の出力等 [B]温度制御手段が冷媒の流量の場合の操作変数の例 a:冷媒の流量調節弁の開度 b:冷媒循環ポンプの出力等 代表温度演算について 図2の代表温度演算処理25において、反応装置内の2
点以上の任意のn点の温度測定値から代表温度(Td
を求めるための一般的な演算式を以下に示す。
【0030】
【数1】Td =f(α1 ,α2 ,…,αi ,…,αn
1 ,T2 ,…,Ti ,…,T n ) ここで、αi :任意の定数 Ti :個々の温度測定値 具体的な演算式の例を下記に示すが、演算式の形式はこ
れに限定されるものではない。
【0031】
【数2】
【0032】
【発明の効果】本発明により、一定の条件での長期間に
わたる運転においてはもちろん、運転条件(供給ガス
量、反応圧力、或いはガス線速等)を変更し、反応装置
内の温度分布が変化する際にも良好に反応状態を一定に
維持可能となる。特に、反応装置で反応しなかった原料
を回収して反応装置に供給するリサイクルシステムに於
いては従来と比べて極めて安定した運転が可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の制御方法の一実施態様を示すフローを
示す図。
【図2】本発明の一実施態様を示すシステムの温度制御
フローを示す図。
【図3】従来の気相酸化システムの概略構成図。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 諏訪 秀男 岡山県倉敷市潮通三丁目10番地 三菱化学 株式会社水島事業所内 (72)発明者 石村 泰則 岡山県倉敷市潮通三丁目10番地 三菱化学 株式会社水島事業所内 Fターム(参考) 4H006 AA02 AA04 AC30 AC44 AC46 AC54 BC13 BE14 BE30

Claims (12)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 気相酸化反応処理を行う反応装置と、反
    応装置から排出された反応生成物、副生成物、不要成分
    を分離あるいは除去する分離装置とを有する気相酸化反
    応システムの制御方法であって、 反応装置内の複数の測定点の温度を検出し、 検出した複数の測定点の温度から所定の演算により代表
    温度を算出し、 算出した代表温度に基づいて反応装置内の反応温度を所
    望値に制御することを特徴とする気相酸化反応システム
    の制御方法。
  2. 【請求項2】 請求項1において、反応装置内の反応温
    度の制御は、反応装置内の除熱管に流す冷媒の流量を制
    御するものであることを特徴とする気相酸化反応システ
    ムの制御方法。
  3. 【請求項3】 請求項1において、代表温度は、複数の
    測定点の温度を累和あるいは相加平均する演算により算
    出することを特徴とする気相酸化反応システムの制御方
    法。
  4. 【請求項4】 請求項1において、代表温度は、複数の
    測定点の温度を加重和あるいは加重平均する演算により
    算出することを特徴とする気相酸化反応システムの制御
    方法。
  5. 【請求項5】 請求項1において、代表温度は、nを2
    以上の整数として、n個の測定点の温度を加重累積して
    n乗根をとる相乗平均演算により算出することを特徴と
    する気相酸化反応システムの制御方法。
  6. 【請求項6】 請求項1ないし請求項5のいずれかにお
    いて、気相酸化反応システムは、リサイクル流を有する
    ものであることを特徴とする気相酸化反応システムの制
    御方法。
  7. 【請求項7】 気相酸化反応処理を行う反応装置と、反
    応装置から排出された反応生成物、副生成物、不要成分
    を分離あるいは除去する分離装置とを有する気相酸化反
    応システムの制御装置であって、 反応装置内の複数の測定点の温度を検出する反応温度検
    出部と、 検出された複数の測定点の温度に基づいて所定の演算に
    より代表温度を算出する代表温度演算部と、 算出された代表温度に基づいて反応装置内の反応温度を
    所望値に制御する反応温度制御部と、を備えていること
    を特徴とする気相酸化反応システムの制御装置。
  8. 【請求項8】 請求項7において、反応温度制御部は、
    反応装置内の除熱管に流す冷媒の流量を制御するもので
    あることを特徴とする気相酸化反応システムの制御装
    置。
  9. 【請求項9】 請求項7において、代表温度演算部は、
    複数の測定点の温度を累和あるいは相加平均する演算に
    より代表温度を算出することを特徴とする気相酸化反応
    システムの制御装置。
  10. 【請求項10】 請求項7において、代表温度演算部
    は、複数の測定点の温度を加重和あるいは加重平均する
    演算により代表温度を算出することを特徴とする気相酸
    化反応システムの制御装置。
  11. 【請求項11】 請求項7において、代表温度演算部
    は、nを2以上の整数として、n個の測定点の温度を加
    重累積してn乗根をとる相乗平均演算により代表温度を
    算出することを特徴とする気相酸化反応システムの制御
    装置。
  12. 【請求項12】 請求項7ないし請求項11のいずれか
    において、気相酸化反応システムは、リサイクル流を有
    するものであることを特徴とする気相酸化反応システム
    の制御装置。
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