JP2002079515A

JP2002079515A - 熱可塑性樹脂組成物及びゴム組成物の製造方法

Info

Publication number: JP2002079515A
Application number: JP2000271724A
Authority: JP
Inventors: Ryuzo Tomomatsu; 龍蔵友松; Takahiro Hirai; 隆宥平井
Original assignee: CALP Corp
Current assignee: Idemitsu Fine Composites Co Ltd
Priority date: 2000-09-07
Filing date: 2000-09-07
Publication date: 2002-03-19

Abstract

(57)【要約】【課題】物性バランスに優れた充填剤含有熱可塑
性樹脂組成物を生産性良く製造することができる方法を
提供すること。【解決手段】少なくとも熱可塑性樹脂及び／又はゴム
と充填剤を含む組成物を製造する方法であって、充填剤
として、圧縮された充填剤を用い、二軸部のＬ／Ｄ（長
さ／径）が１２以上であるスクリューを備え、かつ二軸
部端部においてせき止め構造を有する二軸混練部と、単
軸押出部とからなる混練押出機を用いて、少なくとも熱
可塑性樹脂及び／又はゴムと充填剤を溶融混練させる熱
可塑性樹脂組成物又はゴム組成物の製造方法である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、物性バランスに優
れた充填剤含有熱可塑性樹脂組成物又は充填剤含有ゴム
組成物を生産性良く製造する方法及び該製造方法により
得られる組成物に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】従来から、プラスチック材料に剛性を付
与する手段として、充填剤を充填する方法が多用されて
いるが、近年、さらにプラスチック材料に対する物性の
向上の要求とコスト低減の要求が高まっている。物性の
向上を図るには、微細な充填剤を用いると効果的である
が、充填剤を微細化するとその嵩比重が小さくなり、こ
のため、充填剤と樹脂とを溶融混練する際の混練速度
（得られる組成物の吐出量）の低下、充填剤の分級に伴
う組成物の品質安定性の低下、作業性等の低下の問題
が、非微細化充填剤を用いた場合よりも顕著なものとな
っている。例えば、自動車内外装部材や家電品の材料と
して多用されているタルク充填ポリプロピレン樹脂の場
合、微細な充填剤の嵩比重を高めるために、圧縮したタ
ルクを用いて上記問題を解決する試みがなされている
（特開平４−３０６２６１号公報）。しかしながら、こ
の圧縮タルクは、樹脂と共に混練する際の分散性が、非
圧縮タルクと比べて劣ることから、混練により得られた
組成物からなる成形体は、外観上の問題はないものの、
充分な物性を有するものとはいえない。

【０００３】一方、製品コストの低減を目的として、非
微細化充填剤である通常のタルクを高濃度に充填したマ
スターバッチを用いて組成物を製造する方法がよく知ら
れている。この製造法は、射出成形や押出成形等におけ
る成形時に、このマスターバッチをニートレジンで希釈
して用いる。マスターバッチの製造方法としては、同方
向噛合い型等の二軸押出機や単軸押出機等を用いて非微
細化タルクを混練する方法があるが、この場合、タルク
の分散性等は向上するが、タルクを高濃度に混練するに
は限界があり、かつタルクの粒径が大きいため物性の向
上は達成され得なかった。また、マスターバッチを製造
する他の方法として、ゲレーション法や、バンバリーミ
キサーによる混練等のバッチ方式が採用されている。し
かしながら、ゲレーション法は、タルクの粒径が小さい
と、製造時間が長くなり、また、ベース樹脂のＭＩ（メ
ルトインデックス）、タルクの粒径やタルクの使用量等
の影響を強く受けるため、所望の組成を有するマスター
バッチを製造することができないという問題があり、タ
ルクの分散性も不十分である。また、バンバリーミキサ
ーによる混練では、生産性（作業性等）に問題があり、
微細な充填剤を高濃度に混練するには限界がある。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記事情に
鑑みなされたもので、微細な充填剤を高濃度に含有する
熱可塑性樹脂組成物又はゴム組成物を生産性良く製造す
る方法及び該製造方法により得られる、物性バランスの
優れる組成物を提供することを目的とするものである。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
を解決するために鋭意研究を重ねた結果、少なくとも熱
可塑性樹脂及び／又はゴムと圧縮された充填剤を、特定
の混練押出機を用いて混練押出することにより、生産性
（組成物の吐出量、フィード部における充填剤の分級に
伴う品質安定性、作業性）が向上し、かつ充填剤の高嵩
比重化に伴う充填剤の分散不良が引き起こされることが
なく、かつ得られる熱可塑性樹脂組成物等の物性が低下
することがないことを見出した。本発明はかかる知見に
基づいて完成したものである。すなわち、本発明は、少
なくとも熱可塑性樹脂及び／又はゴムと充填剤を含む組
成物を混練押出機を用いて製造する方法であって、充填
剤として、圧縮された充填剤を用い、混練押出機とし
て、二軸部のＬ／Ｄ（長さ／径）が１２以上であるスク
リューを備え、かつ二軸部端部においてせき止め構造を
有する二軸混練部と、単軸押出部とからなる混練押出機
を用いて、少なくとも熱可塑性樹脂及び／又はゴムと充
填剤を溶融混練させることを特徴とする熱可塑性樹脂組
成物又はゴム組成物の製造方法を提供するものである。

【０００６】

【発明の実施の形態】本発明で用いる熱可塑性樹脂とし
ては、ポリプロピレン，ポリエチレン等のポリオレフィ
ン系樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリカーボネート樹脂、
ポリアセタール樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド等
が挙げられる。ゴムとしては、天然ゴム、合成ゴムが挙
げられ、合成ゴムとしては、エチレン−プロピレンゴ
ム，エチレン−オクテン・１ゴム等のオレフィン系ゴ
ム、スチレン−ブタジエンゴム，ニトリル−ブタジエン
ゴム，クロロプレンゴム等が挙げられる。なお、以下の
説明は主として熱可塑性樹脂についてのものであるが、
ゴムの場合も同様である。充填剤としてはタルクが好ま
しいが、嵩比重が小さいために生産性が問題となってい
る、タルク以外の充填剤を圧縮して用いることもでき
る。特に、最近、環境対策としての検討が増加している
木粉がその一例として挙げられる。充填剤としては、こ
の他に炭酸カルシウム，水酸化マグネシウム，カオリン
（ケイ酸アルミニウム），シリカ、パーライト，セリサ
イト，ケイソウ土，亜硫酸カルシウム，マイカ，チタン
酸カリウムなどが挙げられる。圧縮される前の充填剤の
平均粒径は、レーザー式測定法による測定値で１５μｍ
以下であることが好ましい。平均粒径が１５μｍを超え
ると、圧縮による二次凝集体の形成が困難となり、ま
た、嵩比重を高める効果が小さくなる。嵩比重を高める
ことにより生産性（組成物の吐出量、品質安定性、作業
性）等が向上する点から、圧縮される前の充填剤の平均
粒径は８μｍ以下であることがより好ましく、６μｍ以
下が特に好ましい。

【０００７】本発明においては、これらの充填剤を圧縮
することによりその嵩比重を高くしたものを用いる。こ
こで、嵩比重とは、〔充填剤の重量（ｇ）／充填剤の体
積（ｃｍ³〕をいう。圧縮された充填剤の嵩比重は0.４
〜1.５が好ましく、より好ましくは0.５５〜1.５、特に
好ましくは0.７５〜1.５である。この嵩比重が0.４未満
であると、充填剤が分級しやすくなり、かつ組成物の吐
出量を向上させる効果が不十分となり、また、原料のプ
リブレンド工程において圧縮された充填剤が解砕しやす
い。また、嵩比重が小さいと、高濃度混練の場合に樹脂
が溶融せず、充填剤がダイスから噴出する傾向がある。
一方、嵩比重が高いほど樹脂が溶融しやすくなり、高濃
度混練が可能であるが、嵩比重が1.５を超えると、混練
時に充填剤の分散性が良好でなくなるおそれがある。ま
た、圧縮された充填剤の形状は、分散性を良好なものと
する点から、チップ状等のものではなく粒子状のものが
好ましい。チップ状とは、長径が約２〜１０ｍｍ、短径
が約２〜５ｍｍの直方体状のものをいう。粒子状とは、
チップ状以外のものをいい、長径と短径とがほぼ等しい
形状のものである。圧縮充填剤の製造法は特に限定され
るものではないが、充填剤を加圧処理又は減圧処理する
ことにより得ることができる。加圧処理は、ローラコン
パクタ（栗本工業社製，ＭＲＣＰ）により行うことがで
きる。このローラコンパクタは、二本のロールで圧縮す
る片持ちタイプのものであり、一方のロールの圧力によ
り嵩比重を調整することができる。圧縮充填剤の形状
は、後工程のグラニュレーターで、粒子状やチップ状な
どに調整することができる。充填剤としては、以上に述
べた平均粒径、嵩比重及び形状等を満たす点から、タル
クが最も好ましい。

【０００８】圧縮された充填剤の充填量（熱可塑性組成
物又はゴム組成物における含有量）は、組成物中１〜９
０質量％とすることができる。この充填量が５０質量％
を超える高濃度の充填剤を含有する熱可塑性樹脂組成物
又はゴム組成物は、製品のコストダウンを目的としてマ
スターバッチとして使用することができる。マスターバ
ッチとして使用する場合、射出成形等の成形時に、例え
ばニートポリプロピレンとドライブレンドしてマスター
バッチを希釈し、成形される。この場合、成形機にミキ
シングノズルを設置しなくても、本発明の製造方法によ
り得られるマスターバッチは、物性が低下することがな
い。但し、顔料のマスターバッチ等を用いて成形時に着
色する場合は、顔料の分散ムラが発生しやすいため、ミ
キシングノズルを設置する方が好ましい。本発明に係る
組成物には、有機過酸化物、酸化防止剤、耐候剤、帯電
防止剤、顔料等を、熱可塑性樹脂組成物の使用目的に応
じて適宜添加することができる。

【０００９】本発明の製造方法においては、特定の混練
押出機として、二軸部のＬ／Ｄ（長さ／径）が１２以上
であるスクリューを備え、かつ二軸部端部においてせき
止め構造を有する二軸混練部と、単軸押出部とからなる
混練押出機を用いる。二軸部のＬ／Ｄは２０以上が好ま
しく、より好ましくは２５以上である。Ｌ／Ｄが１２未
満では充填剤の分散が不充分となり、充填剤を高濃度か
つ分散性良く熱可塑性樹脂組成物に充填するができな
い。スクリューの回転数は、製造する組成物の特性に応
じて１０〜１５００ｒｐｍとすることができる。例え
ば、射出用途の高流動組成物を製造する場合、高流動組
成物は粘度が低く、剪断応力を得る必要があるため、回
転数が多い方が好ましい。一方、押出し用途の組成物を
製造する場合、分子切断が起こり易くなり、粘度の低下
が起こるため、スクリューの回転数は少ない方が好まし
い。また、二軸部のスクリューには、同回転数よりも異
なる回転数を与えることが、混練効果の点から好まし
い。通常、回転数比は１：１：１程度とされる。せき止
め構造は、二軸部端部のスクリュー溝を浅く形成してケ
ーシング（後述する図１参照）との間隙をわずかにし、
かつ細かいピッチとしたものであり、このせき止め構造
により、通過する配合成分の流量が最小限に規制される
と共に、混練が充分に行われる。

【００１０】二軸混練部のスクリューは、充填剤の分散
と組成物の吐出量を考慮して、非噛合い異方向型である
ことが好ましい。スクリューの形状はロータ型であるこ
とが好ましい。また、このスクリューのネジ構造は、後
述する図２に示すような２条ネジであることが好まし
い。スクリュー及びロータは、それぞれセグメントにな
っており、必要に応じてロータの位置やＬ／Ｄ、あるい
はチップクリアランス等で混練を調節することができ
る。二軸混練部は、組成物の要求特性に応じて、混練部
における配合成分の滞留時間が調整できるように、その
終端に樹脂量を調節する機能を有することが好ましい。
このような機能としては、オリフィス調整機能を例示す
ることができる。また、二軸混練部と単軸押出部とは一
体構造でことあるは必ずしも必要ではなく、上記の要件
を満たす混練押出機であればタンデム型のものであって
もかまわないが、一体構造であることが好ましい。本発
明において混練押出機としては、図１〜図３に示す特開
平７−８８９２６号公報に記載の連続混練押出装置を使
用することができる。この装置は、金属製のケーシング
１に内装された第１軸３と、これよりも短い第２軸４と
を備えたものであり、基部側から（図１において右側か
ら）供給された配合成分は、溶融、混練されて先端側に
送られ、吐出される。

【００１１】図１は装置の平面の断面を示し、図２は図
１におけるＡ−Ａ断面図であり、図３は図１におけるＢ
−Ｂ断面図である。図１に示すように、ケーシング１は
全体筒状に形成されており、略中央で左右に２分割され
ている。分割部分は蝶番１ａにより回転可能に支持さ
れ、矢示Ｆ方向に折れ曲がるようになっている。なお、
このケーシング１の分割部分には別部材とした接続部材
１ｂが介挿されている。ケーシング１内には、円筒状シ
リンダ２１、２つの円筒状シリンダを連結したまゆ型シ
リンダ２０、及び接続部材１ｂ内に形成された２つの軸
受けシリンダ２２及び２３が形成されている。まゆ型シ
リンダ２０内には、スクリュー部２を各々形成した第１
軸３及び第２軸４が並列に配置されている。これら第１
軸３及び第２軸４は、スクリュー基部３０及び３１を介
してケーシング１に嵌挿されている。これら第１軸３と
第２軸４の基端部は、ケーシング１外部に設置した図示
しないギアボックスに挿入され、ベアリングで回転自在
に支持されている。

【００１２】また、第２軸４の先端の送出スクリュー部
４ａは、この部分とシリンダ２２との間に溶融樹脂が介
在することにより所定位置に保持されるので、第２軸４
全体が回転自在に支持される。同様に、第１軸４の中間
部の送出スクリュー部５ａは、この部分とシリンダ２３
との間に溶融樹脂が介在することにより一定位置に保持
されるので、第１軸３全体が回転自在に支持される。そ
して、第１軸３及び第２軸４の中央部分は互いに接触し
ないように対峙し、これらの中途には一対ずつのミキシ
ングロータ部１２及び１３が各々設けられている。この
ミキシングロータ部１２及び１３は、対向する第１ロー
タ部１２ａ，１２ｂ及び第２ロータ部１３ａ，１３ｂか
らなっており、図示のように互いに離れた位置に形成さ
れている。そして、第１ロータ部１２ａと第２ロータ部
１３ａとの間には第２スクリュー２ａが、また、第１ロ
ータ部１２ｂと第２ロータ部１３ｂとの間には第２スク
リュー２ｂが各々形成されている。

【００１３】第１軸３は延長軸部５を有しており、この
延長軸部５は円筒状シリンダ２１内に回転自在に内装さ
れ、この全長にわたってスクリュー５ｂが形成されてい
る。この延長軸部５の基端側は接続部材１ｂ内に保持さ
れ、この部分にはせき止め構造として、スクリュー溝を
浅く形成してケーシング２３との間隙をわずかにし、か
つ細かいピッチとした流量規制スクリュー５ａが形成さ
れている。この流量規制スクリュー５ａ部では、通過す
る配合成分の流量が最小限に規制されると共に、配合成
分の混練が充分に行われるようになっている。上記のよ
うな構成により、ケーシング１内には第１軸及び第２軸
４が並列する二軸スクリュー部６と、延長軸部５部分か
らなる単軸スクリュー部７とが形成されている。ケーシ
ング１における第１軸及び第２軸４の各々の基端部の付
近には、二軸スクリュ部６に連通する材料供給口８が形
成されている。この材料供給口８には、図示しない供給
装置から配合成分が送られる。

【００１４】一方、ケーシング１における延長軸部５の
先端部９側には、組成物の吐出口１０が設けられてい
る。さらにケーシング１において延長軸部５の基端部側
に脱揮口３２が形成されている。延長軸部５の基端部側
におけるケーシング１には、バルブ部１１が設けられて
いる。このバルブ部１１は次のように構成されている。
まず、送出スクリュー４ａの先端側に空室１４を形成
し、この空室１４の一部に小径な通路１６を設けて、こ
の空室１４とシリンダ２１とを連通させている。空室１
４内には外部から筒状の弁体１５を挿通させ、この弁体
１５は矢印Ｈ方向において前進後退動可能となってい
る。そして弁体１５が通路１６に接近するほど空室１４
の容積が小さくなるので、配合成分の流路が狭くなるよ
うになっている。バルブ部１１は、二軸スクリュー部６
と単軸スクリュー部７とを連通するものであり、単軸ス
クリュー部７へ至る溶融樹脂をバイパスさせて流量を調
整するものである。そして第２軸４の一端には送出スク
リュー部４ａが形成され、流量規制スクリュー部５ａに
よりせき止められたほとんどの溶融樹脂を集めてバルブ
部１１を介して、ケーシング２１内に樹脂を圧送するよ
うになっている。

【００１５】なお前記流量調節機構としては他の構成と
してもよく、例えば第１軸３を軸方向に移動可能とし
て、第１軸３とこの周囲にあるケーシング内面に形成し
た凹凸部により弁体を形成し、流路の開閉度を調整する
構造にすることも可能である。次に、上記の連続混練押
出装置の動作について説明する。材料供給口８より投入
された配合成分は、第１軸及び第２軸４のスクリュー部
２により矢示Ｇ方向に送られ、第１ロータ部１２ａ，１
２ｂにより粗練りが行なわれ、樹脂が半溶融状態となっ
て樹脂材料の密度が上昇する。このように樹脂の密度を
上昇させることにより、第２スクリュー２ａ，２ｂでの
樹脂の搬送能力が高められ押出量を多くすることができ
る。このときの第１軸及び第２軸４の回転数は１０〜１
５００ｒｐｍである。第２スクリュー２ａ，２ｂで送ら
れた樹脂材料は第２ロータ部１３ａ，１３ｂで完全に溶
融、混練が行われる。溶融、混練された樹脂は、送出ス
クリュー部４ａによって空室１４内へ送られ、弁体１５
によって流量を調節されながら通路１６を通過してケー
シング２１内に送られる。このように流量を調節するこ
とにより、二軸混練部６での配合成分の混練滞留時間及
び配合成分の充填度を調整できるので、バルブ部１１を
作動させることによって混練度合いを自由に設定でき
る。このため樹脂の状態に応じてバルブ部１１の開閉度
をコントロールして、配合成分に常に均一な混練を与え
ることができる。

【００１６】また、二組のロータ部である第１ロータ部
１２及び第２ロータ部１３を設けたので、樹脂の溶融、
混練作用が強化され押出量が大幅に増加する。さらに、
接続部材１ｂ内の流量規制スクリュー部５ａ及び送出ス
クリュー部４ａは各々、独立に支持されており、これら
とシリンダ２２及び２３との間に樹脂が充満することに
より軸受作用が生じるため、高回転域で各スクリューが
カジリを起こすことを防止できる。そして、上記のよう
にして溶融、混練調整された組成物は、単軸スクリュー
部７へ送られ、脱揮口３２から必要な脱揮がされた後、
延長軸部５にて順次送られて吐出口１０から押出され
る。

【００１７】本発明の製造方法により得られる組成物の
うち、熱可塑性樹脂がプロピレンであって充填剤がタル
クであるものは、高性能であることを要求される自動車
内外装部材を形成するための組成物として好適なもので
ある。また、本発明の製造方法によれば、充填剤が高濃
度に充填されたマスターバッチを得ることができ、この
マスターバッチは、タルクが高濃度に充填されたマスタ
ーバッチを必要とする自動車内外装部材や家電品の材料
として有用なものである。なお、現行のマスターバッチ
は、ゲレーション法により製造されるものであり、配合
の自由度がない。具体的には、ゲル化時における造粒の
可否は、配合組成に制約を受け、また、ゴム系のマスタ
ーバッチの製造は困難である。これに対し、本発明の製
造方法は、配合の制約を受けることがなく、目的に応じ
て所望の配合とすることができる。

【００１８】

【実施例】以下に、実施例に基づいて本発明をさらに具
体的に説明するが、本発明はこれらの実施例により何ら
制限されるものではない。実施例１及び比較例１〜３（ＰＰ７３／ゴム４／タルク
２３質量％含有組成物）熱可塑性樹脂組成物の配合は、ポリプロピレン（出光石
油化学社製，Ｊ−７６２ＨＰ）７３質量％、エチレン−
オクテン・１共重合ゴム〔デュポン・ダウエラストマー
社製，ＥＧ８８４２〕４質量％及びタルク（富士タルク
社製，ＴＰＡ−２５）２３質量％とした。タルクとして
は、そのままの非圧縮タルク（嵩比重0.１４）又はロー
ラコンパクタ（栗本工業社製，ＭＲＣＰ）により圧縮し
て嵩比重を0.７０とした粒子状タルク（表１においては
「0.７０タルク」と記す、以下同様）を用いた。なお、
嵩比重は、タルクを容積５６０ｃｍ³の計量カップに充
満するまで注ぎ、軽くタッピングした後、カップの容積
に相当するタルクの重量を測定することにより求めた。
上記成分を、二軸混練部と単軸押出部とが一体構造とな
っている混練押出機（シーティーイー社製，ＨＴＭ型２
軸連続混練押出機，Ｄ＝５０ｍｍ，Ｌ／Ｄ＝２２、以下
ＨＴＭと記す場合もある。）又は単軸押出機（中谷機械
社製，ＮＶＣ，Ｄ＝５０ｍｍ、以下ＮＶＣと記す場合も
ある。）により混練し、押出してペレットを製造した。
ＨＴＭによる混練押出しは、混練温度２２０℃、スクリ
ュ−回転数３００ｒｐｍで行い、ＮＶＣよる混練押出し
は、混練温度２２０℃、スクリュ−回転数１００ｒｐｍ
で行った。混練時に、ペレットを３分間採取し、この重
量を測定し、１時間当たりの採取量に換算した重量を吐
出量とした。なお、上記ＨＴＭ型２軸連続混練押出機に
おいて、スクリューは非噛合い異方向型のものであり、
スクリューのネジ構造は２条ネジであり、二軸混練部の
端部には、前記のようなせき止め構造と、樹脂流量を調
節するオリフィス調整機能を有している。このせき止め
構造とオリフィス調整機能により、熱可塑性樹脂組成物
の吐出量を調節した。実施例１では、オリフィス開度を
１００％とした。また、上記ＮＶＣのスクリューはダル
メージ型である。得られたペレットを、射出成形機（日
精樹脂工業社製，ＦＥ１２０）により、成形温度２２０
℃、金型温度５０℃の条件で成形してサンプルを作製
し、以下の方法により物性を評価した。結果を表１に示
す。表１に示すように、実施例１では、曲げ弾性率及び
吐出量が共に高い値を示したが、比較例では曲げ弾性率
及び吐出量が、実施例１よりも低下した。

【００１９】（物性評価）（１）メルトインデックス（ＭＩ）ペレットを用い、ＪＩＳＫ７２１０に準拠し、２３
０℃、荷重２1.２Ｎで測定した。（２）曲げ弾性率ＪＩＳＫ７１７１に準拠し、曲げ速度５ｍｍ／分、
スパン１００ｍｍで測定した。（３）ＩＺＯＤ衝撃強度ＪＩＳＫ７１７１に準拠して測定した。（４）白色度ＪＩＳＫ７１０５に準拠して測定した。

【００２０】

【表１】

【００２１】実施例２及び比較例４（ＰＰ４０／タルク
６０質量％含有組成物）熱可塑性樹脂組成物の配合は、ポリプロピレン（出光石
油化学社製，Ｊ−７８４ＨＰ）４０質量％及び上記と同
様に圧縮して嵩比重を0.７０とした粒子状タルク６０質
量％とした。これらの成分を、上記ＨＴＭ又は二軸押出
部のスクリューが同方向噛合い型の混練押出機（池貝鉄
工社製，ＰＣＭ，Ｄ＝４５ｍｍ，Ｌ／Ｄ＝３２，せき止
め構造なし、以下ＰＣＭと記す場合がある。）を用いて
混練し、押出してペレットを製造した。ＰＣＭよる混練
押出しは、混練温度２３０℃、スクリュ−回転数１５０
ｒｐｍで行った。なお、ＰＣＭは、混練部と押出部が同
一の２軸で構成されたものである。以下、実施例１と同
様にしてサンプルを作製し、物性を評価した。結果を表
２に示す。表２に示すように、ＰＣＭでは曲げ弾性率が
低下した。

【００２２】

【表２】

【００２３】実施例３及び比較例５（タルク６０質量％
含有組成物の希釈品）実施例２及び比較例４でそれぞれ得られたタルク６０質
量％含有組成物をマスターバッチとし、ポリプロピレン
（出光石油化学社製，Ｊ−７８４ＨＰ）５０質量％及び
このマスターバッチ５０質量％をドライブレンドし、実
施例１で用いた射出成形機（但し、ミキシングノズルな
し）で成形してサンプルを作製し、上記の方法により物
性を評価した。結果を表３に示す。

【００２４】

【表３】

【００２５】実施例４，５及び比較例６〜８（ＰＰ３０
／タルク７０質量％含有組成物）熱可塑性樹脂組成物の配合は、ポリプロピレン（出光石
油化学社製，Ｊ−７８４ＨＰ）３０質量％、及び非圧縮
タルク（嵩比重＝0.１４）、上記と同様に圧縮して嵩比
重を0.７０とした粒子状タルク又は嵩比重を0.９８とし
た粒子状タルク７０質量％とした。これらの成分を、上
記ＨＴＭ、ＰＣＭ若しくはタンデムタイプの混練押出機
（コスモテック社製，ＣＣＭ，Ｄ＝１３０ｍｍ，Ｌ／Ｄ
＝６，せき止め構造あり、以下ＣＣＭと記す場合があ
る。）により混練し、押出した。ＨＴＭによる混練押出
しは、混練温度２２０℃、スクリュ−回転数３００ｒｐ
ｍで行い、ＰＣＭよる混練押出しは、混練温度２３０
℃、スクリュ−回転数１５０ｒｐｍで行い、ＣＣＭよる
混練押出しは、混練温度２４０℃、スクリュ−回転数３
００ｒｐｍで行った。ＨＴＭではペレットが得られた
が、ＰＣＭ及びＣＣＭではペレットを製造することがで
きなかった。ゲレーション法として、ヘンシェルミキサ
ーを用い、１８０℃で配合成分をゲル化させ、これを冷
却槽に移し、造粒機にてペレット得た。このペレット及
び上記で得られたペレットを用いて実施例１と同様にし
てサンプルを作製し、物性を評価した。結果を表４に示
す。表４に示すように、ゲレーション法では曲げ弾性率
及び白色度が共に、ＨＴＭを用いた場合よりも低下し
た。

【００２６】

【表４】

【００２７】実施例６，７及び比較例９（タルク７０質
量％含有組成物の希釈品）上記で得られたタルク７０質量％含有組成物をマスター
バッチとし、ポリプロピレン（出光石油化学社製，Ｊ−
７８４ＨＰ）５７質量％及びこのマスターバッチ４３質
量％ををドライブレンドし、実施例１で用いた射出成形
機（但し、ミキシングノズルなし）で成形してサンプル
を作製し、上記の方法により物性を評価した。結果を表
５に示す。

【００２８】

【表５】

【００２９】実施例８及び比較例１０（タルク８０質量
％含有組成物）熱可塑性樹脂組成物の配合は、ポリプロピレン（出光石
油化学社製，Ｊ−６０７１ＨＰ）２０質量％及び上記と
同様に圧縮して嵩比重を0.７０とした粒子状タルク８０
質量％とした。これらの成分を、上記ＨＴＭを用いて混
練したところ、造粒不可であった。嵩比重0.７０の粒子
状タルクの代わりに嵩比重0.９８の粒子状タルクを用い
たところ、造粒することができた（実施例８）。一方、
嵩比重0.７０の粒子状タルクの代わりに非圧縮タルクを
用いたところ、上記ＨＴＭでは造粒不可であった（比較
例１０）。なお、造粒不可とは、樹脂が溶融せず、充填
剤が押出機先端のダイスから噴出したことを意味する。

【００３０】実施例９及び比較例１１（ゴム３０／タル
ク７０質量％含有組成物）エチレン−オクテン・１共重合ゴム（デュポン・ダウエ
ラストマー社製，ＥＧ８８４２）３０質量％及び上記と
同様にして嵩比重を0.７０に圧縮した粒子状タルク７０
質量％を上記ＨＴＭを用いて混練し、押出してゴム組成
物（ゴムマスターバッチ）を得た。次に、ポリプロピレ
ン（出光石油化学社製，Ｊ−７８４ＨＰ）７０質量％及
び上記で得られたゴムマスターバッチ３０質量％をドラ
イブレンドし、実施例１で用いた射出成形機（但し、ミ
キシングノズルなし）で成形してサンプルを作製し（希
釈品）、上記の方法により物性を評価した。また、ポリ
プロピレン（出光石油化学社製，Ｊ−７８４ＨＰ）７０
質量％、エチレン−オクテン・１共重合ゴム（デュポン
・ダウエラストマー社製，ＥＧ８８４２）９質量％及び
上記と同様の非圧縮タルク（嵩比重＝0.１４）２１質量
％をＮＶＣにより混練し、押出し、ペレットにしたもの
を上記と同じ条件で射出成形してサンプルを作製し、上
記の方法により物性を評価した。結果を表６に示す。表
６から、本発明の方法により製造されたゴムマスターバ
ッチを用いて製造されたゴム成形品は、ゴムマスターバ
ッチを用いない従来の方法により製造されたゴム成形品
と同等の物性を有するものであることがわかる。

【００３１】

【表６】

【００３２】実施例１０及び比較例１２（ＰＰ７３／ゴ
ム４／タルク２３質量％含有組成物）熱可塑性樹脂組成物の配合は、実施例１と同様に、ポリ
プロピレン（出光石油化学社製，Ｊ−７６２ＨＰ）７３
質量％、エチレン−オクテン・１共重合ゴム〔デュポン
・ダウエラストマー社製，ＥＧ８８４２〕４質量％及び
タルク（富士タルク社製，ＴＰＡ−２５）２３質量％と
した。タルクとしては、実施例１で用いたローラコンパ
クタにより圧縮した後、後工程のグラニュレーターにて
得た、長径が約７ｍｍで、嵩比重0.７８のチップ状タル
クを用いた。実施例１と同様にして、またはＣＣＭによ
りペレットを製造した。ＣＣＭよる混練押出しは、混練
温度２４０℃、スクリュ−回転数３００ｒｐｍで行っ
た。これらのペレットを用いて実施例１と同様にしてサ
ンプルを作製し、物性を評価した。その結果を、圧縮タ
ルクを用いた実施例１の結果と共に表７に示す。ＨＴＭ
を用いた場合は、圧縮タルクの形状（粒子状、チップ
状）によらずほぼ同等の物性を示した。一方、ＣＣＭを
用いた場合は、曲げ弾性率及びＩＺＯＤ衝撃強度が低下
し、チップ状タルクの影響が現れていることがわかる。
サンプルの表面にはタルクの凝集が原因となる外観不良
は見られず、外観は良好であった。

【００３３】

【表７】

【００３４】

【発明の効果】本発明によれば、物性バランスに優れた
充填剤含有熱可塑性樹脂組成物を生産性良く製造するこ
とができる。また、充填剤を高濃度に含有する組成物を
得ることができ、この組成物は、マスターバッチとして
好適である。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明で用いる混練押出機の一例を示す断面図
である。

【図２】図１におけるＡ−Ａ断面図である。

【図３】図１におけるＢ−Ｂ断面図である。

【符号の説明】

１ケーシング２スクリュー部３第１軸４第２軸５延長軸部６二軸スクリュー部７単軸スクリュー部８材料供給口９端部１０吐出口

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩテーマコート゛(参考）Ｃ０８Ｌ 101/00 Ｃ０８Ｌ 101/00 // Ｂ２９Ｋ 21:00 Ｂ２９Ｋ 21:00 101:12 101:12 105:16 105:16 Ｆターム(参考） 4F070 AA13 AA15 AB09 AB16 AC22 AC27 AE01 FA03 FB06 FC06 4F201 AA45 AB11 AR12 BA01 BC01 BC02 BC12 BC15 BC37 BK02 BK13 BK25 BK26 BK28 BK33 BK40 BK42 BK75 BQ05 BQ35 4J002 AA01W AC00W AC00X AC07W AC07X AC08W AC08X AC09W AC09X AH00Y BB00W BB05W BB05X BB12W BB15W BB15X DE076 DE186 DE236 DG046 DJ006 DJ016 DJ036 DJ046 DJ056 FD01Y FD016 GN00

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】少なくとも熱可塑性樹脂及び／又はゴム
と充填剤を含む組成物を混練押出機を用いて製造する方
法であって、充填剤として、圧縮された充填剤を用い、
混練押出機として、二軸部のＬ／Ｄ（長さ／径）が１２
以上であるスクリューを備え、かつ二軸部端部において
せき止め構造を有する二軸混練部と、単軸押出部とから
なる混練押出機を用いて、少なくとも熱可塑性樹脂及び
／又はゴムと充填剤を溶融混練させることを特徴とする
熱可塑性樹脂組成物又はゴム組成物の製造方法。
【請求項２】二軸混練部のスクリューが、非噛合い異
方向型である請求項１に記載の製造方法。
【請求項３】二軸混練部のスクリューが、そのネジ構
造が２条ネジである請求項１又は２に記載の製造方法。
【請求項４】二軸混練部が、その端部に配合成分の流
量を調節する機能を有するものである請求項１〜３のい
ずれかに記載の製造方法。
【請求項５】混練押出機が、二軸混練部と単軸押出部
とが一体構造のものである請求項１〜４のいずれかに記
載の製造方法。
【請求項６】充填剤が、圧縮される前の平均粒径が１
５μｍ以下のものである請求項１〜５のいずれかに記載
の製造方法。
【請求項７】充填剤が、加圧処理又は減圧処理により
圧縮されたものである請求項１〜６のいずれかに記載の
製造方法。
【請求項８】圧縮された充填剤が、その形状が粒子状
のものである請求項１〜７のいずれかに記載の製造方
法。
【請求項９】充填剤がタルクである請求項１〜８のい
ずれかに記載の製造方法。
【請求項１０】熱可塑性樹脂がポリオレフィン系樹脂
である請求項１〜９のいずれかに記載の製造方法。
【請求項１１】請求項１〜１０のいずれかに記載の方
法により製造された熱可塑性樹脂組成物又はゴム組成
物。