JP2002062254A - 粒子分散材料中の粒子充填構造の測定技術、及びそれを用いた評価装置 - Google Patents
粒子分散材料中の粒子充填構造の測定技術、及びそれを用いた評価装置Info
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- G01N21/23—Bi-refringence
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- Analysing Materials By The Use Of Radiation (AREA)
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 従来の粒子分散材料の測定技術が持つ欠点
を改善し、粒子状材料の内部構造（粒子状材料の充填構
造又は分散状態）を測定する方法を提供する。 【解決手段】 不定形マトリックスを持つ粒子分散材料
の内部構造（粒子状材料の充填構造又は分散状態）をそ
の光学的異方性に基づいて観察し、測定する方法であっ
て、粒子状材料を原料とし、液状材料に混合して得た粒
子分散材料の内部構造（粒子状材料の充填構造又は分散
状態）を、液状材料分子の局所的な再配列に基づく光弾
性、又は粒子状材料と液状材料の屈折率差を利用して可
視化し、観察することを特徴とする粒子分散材料の内部
構造の測定方法、及びその測定原理を用いた評価装置。 【効果】 液状材料を母材（マトリックス）又は分散
媒とする粒子分散材料の内部構造（粒子状材料の充填構
造又は分散状態）を観察する技術や評価装置を提供する
ことができ、とくに内部構造同定の必要性の高い絶縁材
料や半導体封止材料の構造解析技術、製造工程管理技術
として好適である。
を改善し、粒子状材料の内部構造（粒子状材料の充填構
造又は分散状態）を測定する方法を提供する。 【解決手段】 不定形マトリックスを持つ粒子分散材料
の内部構造（粒子状材料の充填構造又は分散状態）をそ
の光学的異方性に基づいて観察し、測定する方法であっ
て、粒子状材料を原料とし、液状材料に混合して得た粒
子分散材料の内部構造（粒子状材料の充填構造又は分散
状態）を、液状材料分子の局所的な再配列に基づく光弾
性、又は粒子状材料と液状材料の屈折率差を利用して可
視化し、観察することを特徴とする粒子分散材料の内部
構造の測定方法、及びその測定原理を用いた評価装置。 【効果】 液状材料を母材（マトリックス）又は分散
媒とする粒子分散材料の内部構造（粒子状材料の充填構
造又は分散状態）を観察する技術や評価装置を提供する
ことができ、とくに内部構造同定の必要性の高い絶縁材
料や半導体封止材料の構造解析技術、製造工程管理技術
として好適である。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、不定形マトリック
スを持つ粒子分散材料の内部構造の測定方法、及びその
装置に関するものであり、更に詳しくは、粒子状材料を
原料とし、液状材料に混合して得た粒子分散材料の内部
構造（粒子状材料の充填構造又は分散状態）を、液状材
料分子の局所的な再配列に基づく光弾性、又は粒子状材
料と液状材料の屈折率差を利用して可視化し、観察して
測定する方法、及びそれに用いる評価装置に関するもの
である。
スを持つ粒子分散材料の内部構造の測定方法、及びその
装置に関するものであり、更に詳しくは、粒子状材料を
原料とし、液状材料に混合して得た粒子分散材料の内部
構造（粒子状材料の充填構造又は分散状態）を、液状材
料分子の局所的な再配列に基づく光弾性、又は粒子状材
料と液状材料の屈折率差を利用して可視化し、観察して
測定する方法、及びそれに用いる評価装置に関するもの
である。
【０００２】
【従来の技術】粒子分散材料は、絶縁材料、電極・導電
材料、電気粘性流体、化学機械研磨用スラリー、射出成
形や鋳込み成形などのセラミック成形プロセス原料など
として使用されるとともに、近年では、半導体素子の保
護・絶縁などを目的とした封止材料に広く利用されるよ
うになっている。ＶＬＳＩ化の進展に伴う素子の微細化
に対応するために、微小な電極間への注入や任意形状化
を実現する粒子分散材料の低粘性・高成形性は不可欠で
ある。
材料、電気粘性流体、化学機械研磨用スラリー、射出成
形や鋳込み成形などのセラミック成形プロセス原料など
として使用されるとともに、近年では、半導体素子の保
護・絶縁などを目的とした封止材料に広く利用されるよ
うになっている。ＶＬＳＩ化の進展に伴う素子の微細化
に対応するために、微小な電極間への注入や任意形状化
を実現する粒子分散材料の低粘性・高成形性は不可欠で
ある。
【０００３】しかし、この材料分野の科学的な検討は未
だ端緒にあり、粘性や成形性に関する検討は経験的なも
のにとどまっている。例えば、充填する粒子の粒子径分
布幅が広く、粒子径が大きなものほど、低粘性化を図り
得るというようなものである。このような紋切り型の知
見のみでは、半導体封止材料などに要求される精度の精
密化などへの対応に限界があることが指摘されていた
（例えば、萩原伸介、”半導体用封止材の開発現況”、
プラスチックス、Ｖｏｌ．４９、ｐ．５８、１９９８；
北野武、”フィラー充填高分子溶融液のレオロジー特
性”、Ｆｉｌｌｅｒ、Ｖｏｌ．３、ｐ．９６、１９９
８）。
だ端緒にあり、粘性や成形性に関する検討は経験的なも
のにとどまっている。例えば、充填する粒子の粒子径分
布幅が広く、粒子径が大きなものほど、低粘性化を図り
得るというようなものである。このような紋切り型の知
見のみでは、半導体封止材料などに要求される精度の精
密化などへの対応に限界があることが指摘されていた
（例えば、萩原伸介、”半導体用封止材の開発現況”、
プラスチックス、Ｖｏｌ．４９、ｐ．５８、１９９８；
北野武、”フィラー充填高分子溶融液のレオロジー特
性”、Ｆｉｌｌｅｒ、Ｖｏｌ．３、ｐ．９６、１９９
８）。
【０００４】粒子分散材料中に、充填・分散された粒子
状材料の分布状態の「直接的」な評価法としては、分散
材料の一部を採取して表面研磨し、光学顕微鏡や走査型
電子顕微鏡（ＳＥＭ）の反射像を観察する方法が一般的
である。例えば、特開平１０―２９２０５５は、ＳＥＭ
を用いる前者の方法を開示し、また、特開平９―３０２
２１０は、粒子分散度の均一性評価に光学顕微鏡法を応
用している。しかし、このような方法は、表面加工によ
る粒子の分布状態の変化の危険性があるうえ、得られる
情報は光源からの光の反射面のみ、すなわち、２次元的
情報に限られ、粒子状材料の分布状態をそのまま広域に
評価することはできなかった。
状材料の分布状態の「直接的」な評価法としては、分散
材料の一部を採取して表面研磨し、光学顕微鏡や走査型
電子顕微鏡（ＳＥＭ）の反射像を観察する方法が一般的
である。例えば、特開平１０―２９２０５５は、ＳＥＭ
を用いる前者の方法を開示し、また、特開平９―３０２
２１０は、粒子分散度の均一性評価に光学顕微鏡法を応
用している。しかし、このような方法は、表面加工によ
る粒子の分布状態の変化の危険性があるうえ、得られる
情報は光源からの光の反射面のみ、すなわち、２次元的
情報に限られ、粒子状材料の分布状態をそのまま広域に
評価することはできなかった。
【０００５】同様の直接的な評価法として、光源からの
光が透過可能な厚みに薄片化して透過像を観察する方法
がある。例えば、特開昭６１―１２２５４３、特開平５
―２３２０１０には、光学顕微鏡による透過像を用いる
方法が開示されている。この方法によれば、加工の悪影
響や２次元的観察の問題は解決される。確かに、この方
法により、充填された粒子状材料そのものを確認するこ
とはできる。しかし、それだけでは、粒子と樹脂との界
面の結合状態や、粒子が分散系内部で２次的に構成する
凝集状態までは評価することはできない。現在、必要性
の高まっている粒子―樹脂・分散材料のレオロジー特性
は、粒子−樹脂界面相互作用や、凝集体内部の樹脂成分
が支配的な因子と考えられており、その評価が不可欠で
あるが、従来の方法では、後記する実施例においても詳
説するように、これに対応することは不可能であった。
光が透過可能な厚みに薄片化して透過像を観察する方法
がある。例えば、特開昭６１―１２２５４３、特開平５
―２３２０１０には、光学顕微鏡による透過像を用いる
方法が開示されている。この方法によれば、加工の悪影
響や２次元的観察の問題は解決される。確かに、この方
法により、充填された粒子状材料そのものを確認するこ
とはできる。しかし、それだけでは、粒子と樹脂との界
面の結合状態や、粒子が分散系内部で２次的に構成する
凝集状態までは評価することはできない。現在、必要性
の高まっている粒子―樹脂・分散材料のレオロジー特性
は、粒子−樹脂界面相互作用や、凝集体内部の樹脂成分
が支配的な因子と考えられており、その評価が不可欠で
あるが、従来の方法では、後記する実施例においても詳
説するように、これに対応することは不可能であった。
【０００６】反射観察法の欠点を補う、比較的大容量の
粒子分散材料を評価する方法として、分散系の粘性係
数、電気抵抗や引張強度などを測定し、粒子状材料の分
布状態を間接的に推定する方法もあった。例えば、特開
平６―２２９９８４や特開平１１―６４２６０は、電気
抵抗を測定する方法の例であり、特開平１０―３１１７
８３は、引張強度を測定する方法の例である。これらの
方法でも、粒子−樹脂界面相互作用や、粒子凝集構造な
ど、局所的な情報を得るには不十分である。
粒子分散材料を評価する方法として、分散系の粘性係
数、電気抵抗や引張強度などを測定し、粒子状材料の分
布状態を間接的に推定する方法もあった。例えば、特開
平６―２２９９８４や特開平１１―６４２６０は、電気
抵抗を測定する方法の例であり、特開平１０―３１１７
８３は、引張強度を測定する方法の例である。これらの
方法でも、粒子−樹脂界面相互作用や、粒子凝集構造な
ど、局所的な情報を得るには不十分である。
【０００７】以上の問題の要因の１つは、分散系内部構
造を観察し、これと分散系の機械的特性・レオロジー特
性・電磁気特性などとを相関化するという方法が、液状
材料を母材（マトリックス）又は分散媒とする場合に確
立されていない点にあると考えられる。例えば、粒子状
材料の分散媒が固形（例えば、セラミック材料系など）
の分散系で普遍的な、光学顕微鏡や走査型電子顕微鏡
（ＳＥＭ）などによる測定方法を不定形のマトリックス
を持つ粒子分散材料に適用する場合の方法論が用意され
ていない点に問題があると思われる。同様の着眼点に基
づく検討は、マトリックスが固形の分散系でも開始され
つつある。
造を観察し、これと分散系の機械的特性・レオロジー特
性・電磁気特性などとを相関化するという方法が、液状
材料を母材（マトリックス）又は分散媒とする場合に確
立されていない点にあると考えられる。例えば、粒子状
材料の分散媒が固形（例えば、セラミック材料系など）
の分散系で普遍的な、光学顕微鏡や走査型電子顕微鏡
（ＳＥＭ）などによる測定方法を不定形のマトリックス
を持つ粒子分散材料に適用する場合の方法論が用意され
ていない点に問題があると思われる。同様の着眼点に基
づく検討は、マトリックスが固形の分散系でも開始され
つつある。
【０００８】従来、ＳＥＭを用いる方法は、表面加工に
より粒子の分布状態が変化する危険性があるうえ、得ら
れる情報は光源からの光の反射面のみ、すなわち、２次
元的情報に限られ、粒子状材料の分布状態をそのまま広
域に評価することはできなかった。この点について、分
散系内部に含まれる粒子状材料と気孔との界面の屈折率
の違いなどを利用して、透過像を用いて評価する方法が
提案されている（Ｋ．Ｕｅｍａｔｓｕ、”Ｉｍｍｅｒｓ
ｉｏｎ ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ ｆｏｒ ｄｅｔａｉｌ
ｅｄ ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ ｏｆ ｄｅ
ｆｅｃｔｓ ｉｎ ｃｅｒａｍｉｃ ｐｏｗｄｅｒｓ
ａｎｄ ｇｒｅｅｎ ｂｏｄｉｅｓ”、Ｐｏｗｄｅｒ
Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ、Ｖｏｌ．８８、ｐ．２９１，１
９９６）。この方法によれば、加工の悪影響や２次元的
観察の問題は解決される。同様の評価方法の確立が、液
状材料・粒子分散材料において不可欠である。
より粒子の分布状態が変化する危険性があるうえ、得ら
れる情報は光源からの光の反射面のみ、すなわち、２次
元的情報に限られ、粒子状材料の分布状態をそのまま広
域に評価することはできなかった。この点について、分
散系内部に含まれる粒子状材料と気孔との界面の屈折率
の違いなどを利用して、透過像を用いて評価する方法が
提案されている（Ｋ．Ｕｅｍａｔｓｕ、”Ｉｍｍｅｒｓ
ｉｏｎ ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ ｆｏｒ ｄｅｔａｉｌ
ｅｄ ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ ｏｆ ｄｅ
ｆｅｃｔｓ ｉｎ ｃｅｒａｍｉｃ ｐｏｗｄｅｒｓ
ａｎｄ ｇｒｅｅｎ ｂｏｄｉｅｓ”、Ｐｏｗｄｅｒ
Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ、Ｖｏｌ．８８、ｐ．２９１，１
９９６）。この方法によれば、加工の悪影響や２次元的
観察の問題は解決される。同様の評価方法の確立が、液
状材料・粒子分散材料において不可欠である。
【０００９】粒子−液状材料・分散系において、液状材
料を樹脂系材料とした場合には、高分子材料の一種とみ
ることができる。高分子材料系では、印加された応力に
よる光弾性特性評価や、プラスチックレンズの複屈折率
の測定、液晶材料中の分子配向特性評価などに、偏光観
察を用いることが一般的に利用されている。しかし、従
来、粒子―樹脂・分散材料において、樹脂ではなく、粒
子の特性を評価するために、これを用いることは試みら
れてこなかった。その理由は、同材料分野で一般的に用
いられる粒子状材料は、（非晶質）ＳｉＯ2 粒子であ
り、等方的な結晶構造を持つ（もしくは、結晶構造を持
たない）材料に、この観察方法が適用できるとは、直感
的には考えられないためであったと思われる。
料を樹脂系材料とした場合には、高分子材料の一種とみ
ることができる。高分子材料系では、印加された応力に
よる光弾性特性評価や、プラスチックレンズの複屈折率
の測定、液晶材料中の分子配向特性評価などに、偏光観
察を用いることが一般的に利用されている。しかし、従
来、粒子―樹脂・分散材料において、樹脂ではなく、粒
子の特性を評価するために、これを用いることは試みら
れてこなかった。その理由は、同材料分野で一般的に用
いられる粒子状材料は、（非晶質）ＳｉＯ2 粒子であ
り、等方的な結晶構造を持つ（もしくは、結晶構造を持
たない）材料に、この観察方法が適用できるとは、直感
的には考えられないためであったと思われる。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、このような
従来の粒子分散材料の測定技術が持つ欠点を克服し、粒
子分散材料中の粒子状材料の内部構造（粒子状材料の充
填構造又は分散状態）を、液状材料分子の局所的な再配
列に基づく光弾性、又は粒子状材料と液状材料の屈折率
差を利用して可視化し、観察して測定する方法、及びそ
の測定原理を用いた評価装置を提供することを技術的課
題として開発されたものである。
従来の粒子分散材料の測定技術が持つ欠点を克服し、粒
子分散材料中の粒子状材料の内部構造（粒子状材料の充
填構造又は分散状態）を、液状材料分子の局所的な再配
列に基づく光弾性、又は粒子状材料と液状材料の屈折率
差を利用して可視化し、観察して測定する方法、及びそ
の測定原理を用いた評価装置を提供することを技術的課
題として開発されたものである。
【００１１】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、高分子系
材料で行われている光弾性特性や光学的異方性の評価手
法に着目した。すなわち、本発明者らは、粒子分散材料
を調製する際に、粒子状材料の充填構造が不均一となっ
たり２次的な凝集を作れば、周りの液状材料に応力を与
え、そうでない部分より高分子などの配向性が増加する
こと、また、粒子状材料と液状材料の境界部分に気泡が
発生したり、あるいは異種材料から成る界面自身（異な
る屈折率から成る接合面）が、光学的な異方体となるこ
と、これらは、光学的歪みを有し、対角位の観察などで
評価し得ること、と考え、以上の着想を実現すべく鋭意
検討し、充填する粒子状材料の粒子径分布など粒子の１
次的な特性や、調製方法や評価試料条件などの影響を種
々検討した結果、粒子状材料の充填構造や分散状態をそ
の光学的異方性に基づいて同定可能なことを見出し、か
かる知見に基づいて、本発明を完成するに至った。
材料で行われている光弾性特性や光学的異方性の評価手
法に着目した。すなわち、本発明者らは、粒子分散材料
を調製する際に、粒子状材料の充填構造が不均一となっ
たり２次的な凝集を作れば、周りの液状材料に応力を与
え、そうでない部分より高分子などの配向性が増加する
こと、また、粒子状材料と液状材料の境界部分に気泡が
発生したり、あるいは異種材料から成る界面自身（異な
る屈折率から成る接合面）が、光学的な異方体となるこ
と、これらは、光学的歪みを有し、対角位の観察などで
評価し得ること、と考え、以上の着想を実現すべく鋭意
検討し、充填する粒子状材料の粒子径分布など粒子の１
次的な特性や、調製方法や評価試料条件などの影響を種
々検討した結果、粒子状材料の充填構造や分散状態をそ
の光学的異方性に基づいて同定可能なことを見出し、か
かる知見に基づいて、本発明を完成するに至った。
【００１２】すなわち、本発明は、粒子状材料を原料と
し、液状材料に混合して得た不定形マトリックスを持つ
粒子分散材料中の、内部構造である粒子状材料の充填構
造や分散状態を、液状材料の光弾性効果や粒子―液境界
部の有する光学的異方性などを利用して測定する方法、
及びそれに用いる評価装置を提供することを目的とする
ものである。
し、液状材料に混合して得た不定形マトリックスを持つ
粒子分散材料中の、内部構造である粒子状材料の充填構
造や分散状態を、液状材料の光弾性効果や粒子―液境界
部の有する光学的異方性などを利用して測定する方法、
及びそれに用いる評価装置を提供することを目的とする
ものである。
【００１３】上記課題を解決するために、本発明では以
下のような構成が採用される。 （１）不定形マトリックスを持つ粒子分散材料の内部構
造（粒子状材料の充填構造又は分散状態）をその光学的
異方性に基づいて観察し、測定する方法であって、粒子
状材料を原料とし、液状材料に混合して得た粒子分散材
料の内部構造（粒子状材料の充填構造又は分散状態）
を、液状材料分子の局所的な再配列に基づく光弾性、又
は粒子状材料と液状材料の屈折率差を利用して可視化
し、観察することを特徴とする粒子分散材料の内部構造
の測定方法。 （２）粒子状材料が、ＳｉＯ2 系材料又はＡｌＮ系材料
であることを特徴とする前記（１）記載の粒子分散材料
の内部構造の測定方法。 （３）液状材料が、樹脂系材料であることを特徴とする
前記（１）記載の粒子分散材料の内部構造の測定方法。 （４）前記（１）〜（３）のいずれかに記載の測定方法
に使用するための評価装置であって、２枚の偏光素子、
光源又は電子線源、透過像の観察手段、試料設置手段を
構成要素として含有し、２枚の偏光素子間に透過観察用
薄片試料を設置し、単色光を１枚目の偏光素子で偏光化
して試料へ照射し、試料中の凝集体などの光学的異方性
部で複屈折後、２枚目の偏光素子で再度偏光し、透過像
の観察手段で観察して、対角位や干渉などの光学的挙動
を評価するようにしたことを特徴とする評価装置。 （５）試料が、粒子分散材料を光源又は電子線源からの
単色光が透過できる厚さに薄片化したものであることを
特徴とする前記（４）に記載の評価装置。 （６）ハロゲン光を照射することを特徴とする前記
（４）に記載の評価装置。
下のような構成が採用される。 （１）不定形マトリックスを持つ粒子分散材料の内部構
造（粒子状材料の充填構造又は分散状態）をその光学的
異方性に基づいて観察し、測定する方法であって、粒子
状材料を原料とし、液状材料に混合して得た粒子分散材
料の内部構造（粒子状材料の充填構造又は分散状態）
を、液状材料分子の局所的な再配列に基づく光弾性、又
は粒子状材料と液状材料の屈折率差を利用して可視化
し、観察することを特徴とする粒子分散材料の内部構造
の測定方法。 （２）粒子状材料が、ＳｉＯ2 系材料又はＡｌＮ系材料
であることを特徴とする前記（１）記載の粒子分散材料
の内部構造の測定方法。 （３）液状材料が、樹脂系材料であることを特徴とする
前記（１）記載の粒子分散材料の内部構造の測定方法。 （４）前記（１）〜（３）のいずれかに記載の測定方法
に使用するための評価装置であって、２枚の偏光素子、
光源又は電子線源、透過像の観察手段、試料設置手段を
構成要素として含有し、２枚の偏光素子間に透過観察用
薄片試料を設置し、単色光を１枚目の偏光素子で偏光化
して試料へ照射し、試料中の凝集体などの光学的異方性
部で複屈折後、２枚目の偏光素子で再度偏光し、透過像
の観察手段で観察して、対角位や干渉などの光学的挙動
を評価するようにしたことを特徴とする評価装置。 （５）試料が、粒子分散材料を光源又は電子線源からの
単色光が透過できる厚さに薄片化したものであることを
特徴とする前記（４）に記載の評価装置。 （６）ハロゲン光を照射することを特徴とする前記
（４）に記載の評価装置。
【００１４】
【発明の実施の形態】次に、本発明について更に詳細に
説明する。本発明の重要な要件は、粒子分散材料の光学
的異方性の利用にあり、粒子状材料の材料系としては、
例えば、半導体素子用の封止材料で多用されるＳｉＯ2
又はＡｌＮが好適なものとして例示されるが、これらに
限らず、例えば、Ａｌ2 Ｏ3 、ＳｉＣ、Ｓｉ3 Ｎ4 など
の他の酸化物系、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｃｕ、Ａ
ｌ、Ａｕ−Ｐｄなどの金属系も当然適用可能であり、特
に制限はない。また、結晶性についても制限は無く、結
晶性粒子であれば容易に、非晶質系でも上記で説明した
ように評価可能である。
説明する。本発明の重要な要件は、粒子分散材料の光学
的異方性の利用にあり、粒子状材料の材料系としては、
例えば、半導体素子用の封止材料で多用されるＳｉＯ2
又はＡｌＮが好適なものとして例示されるが、これらに
限らず、例えば、Ａｌ2 Ｏ3 、ＳｉＣ、Ｓｉ3 Ｎ4 など
の他の酸化物系、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｃｕ、Ａ
ｌ、Ａｕ−Ｐｄなどの金属系も当然適用可能であり、特
に制限はない。また、結晶性についても制限は無く、結
晶性粒子であれば容易に、非晶質系でも上記で説明した
ように評価可能である。
【００１５】媒体である液状材料としては、イオン交換
水や蒸留水などの水系、エタノールなどの有機非水系の
ほか、樹脂系、例えば、レゾール型やノボラック型のフ
ェノール樹脂、ビスフェノール型クレゾールノボラック
多官能型のエポキシ樹脂、ハロゲン化樹脂など、常温で
固形タイプの樹脂材料や、常温で液状タイプの次世代半
導体素子用の封止材料で多用される樹脂材料が好適なも
のとして例示されるが、これらに特に制限されるもので
はない。
水や蒸留水などの水系、エタノールなどの有機非水系の
ほか、樹脂系、例えば、レゾール型やノボラック型のフ
ェノール樹脂、ビスフェノール型クレゾールノボラック
多官能型のエポキシ樹脂、ハロゲン化樹脂など、常温で
固形タイプの樹脂材料や、常温で液状タイプの次世代半
導体素子用の封止材料で多用される樹脂材料が好適なも
のとして例示されるが、これらに特に制限されるもので
はない。
【００１６】粒子分散材料の調製方法としては、例え
ば、ニーダー、２軸ミル、３本ロールミル、ヘンシェル
ミキサー、遊星運動を利用した混合方法、粉砕や剪断応
力を利用した機械的複合化法（固相法）、液体中の複数
成分の均一分散性を利用する液相法、ガス中での運動力
などを利用する気相法などの各種複合化技術などが例示
されるが、特に制限されるものではなく、本発明は、い
ずれの方法で調製された分散材料にも適用できる。本発
明が適用される粒子分散材料の具体的な例としては、例
えば、重量割合７０〜９０％（対・液状材料）のＳｉＯ
2 粒子、及びノボラック型フェノール樹脂を可塑剤とと
もに予備混合後、１５０〜１８０℃に加熱したニーダー
で混練して、板状の複合成形体とし、これを粉砕して得
た顆粒状原料粉体をペレット状に成形した半導体封止材
料タブレットが例示される。
ば、ニーダー、２軸ミル、３本ロールミル、ヘンシェル
ミキサー、遊星運動を利用した混合方法、粉砕や剪断応
力を利用した機械的複合化法（固相法）、液体中の複数
成分の均一分散性を利用する液相法、ガス中での運動力
などを利用する気相法などの各種複合化技術などが例示
されるが、特に制限されるものではなく、本発明は、い
ずれの方法で調製された分散材料にも適用できる。本発
明が適用される粒子分散材料の具体的な例としては、例
えば、重量割合７０〜９０％（対・液状材料）のＳｉＯ
2 粒子、及びノボラック型フェノール樹脂を可塑剤とと
もに予備混合後、１５０〜１８０℃に加熱したニーダー
で混練して、板状の複合成形体とし、これを粉砕して得
た顆粒状原料粉体をペレット状に成形した半導体封止材
料タブレットが例示される。
【００１７】得られた粒子分散材料の内部構造（粒子状
材料の充填構造又は分散状態）を光学的に反射又は透過
観察する。この際の技術的要件は、基本的には、試料へ
照射する光源や電子線源、偏光素子、反射又は透過像の
観察手段、試料設置手段などであるが、粒子分散材料か
ら反射もしくは透過された光などの光学的異方性を測定
できれば、どのような構成を用いてもよい。雰囲気調整
などが不要な簡便な方法として、例えば、２枚の偏光素
子間に透過観察用薄片試料を設置し、単色光を１枚目の
偏光素子で偏光化して試料へ照射し、試料中の凝集体な
ど光学的異方性部で複屈折後、２枚目の偏光素子で再度
偏光し、対角位や干渉などの光学的挙動を測定し、評価
する方法が例示されるが、これらは特に制限されるもの
ではない。
材料の充填構造又は分散状態）を光学的に反射又は透過
観察する。この際の技術的要件は、基本的には、試料へ
照射する光源や電子線源、偏光素子、反射又は透過像の
観察手段、試料設置手段などであるが、粒子分散材料か
ら反射もしくは透過された光などの光学的異方性を測定
できれば、どのような構成を用いてもよい。雰囲気調整
などが不要な簡便な方法として、例えば、２枚の偏光素
子間に透過観察用薄片試料を設置し、単色光を１枚目の
偏光素子で偏光化して試料へ照射し、試料中の凝集体な
ど光学的異方性部で複屈折後、２枚目の偏光素子で再度
偏光し、対角位や干渉などの光学的挙動を測定し、評価
する方法が例示されるが、これらは特に制限されるもの
ではない。
【００１８】透過観察を用いる際は、粒子分散材料を薄
片試料化する。この時の技術的要件は、用いる光源や電
子線源からの単色光などが透過できる厚さにすることの
みであり、その方法についても、特に制限されない。本
発明の測定方法で使用される装置の具体的な例として
は、２枚の偏光素子、光源又は電子線源、透過像の観察
手段、試料設置手段を構成要素として含有し、２枚の偏
光素子間に透過観察用薄片試料を設置し、単色光を１枚
目の偏光素子で偏光化して試料へ照射し、試料中の凝集
体などの光学的異方性部で複屈折後、２枚目の偏光素子
で再度偏光し、透過像の観察手段で観察して、対角位や
干渉などの光学的挙動を評価する装置、板状に加工した
粒子分散材料を偏光顕微鏡で偏光量を微調整して観察す
る装置、上記の半導体封止材料タブレットの製造プロセ
スで、ニーダー混練後、又はペレット状に成形後の製造
ラインに、偏光素子を計装設備として設置してｉｎ−ｓ
ｉｔｕ測定し、タブレットを破壊することなく評価し、
不良品のみを取り除く手段、といった構成例が挙げられ
る。
片試料化する。この時の技術的要件は、用いる光源や電
子線源からの単色光などが透過できる厚さにすることの
みであり、その方法についても、特に制限されない。本
発明の測定方法で使用される装置の具体的な例として
は、２枚の偏光素子、光源又は電子線源、透過像の観察
手段、試料設置手段を構成要素として含有し、２枚の偏
光素子間に透過観察用薄片試料を設置し、単色光を１枚
目の偏光素子で偏光化して試料へ照射し、試料中の凝集
体などの光学的異方性部で複屈折後、２枚目の偏光素子
で再度偏光し、透過像の観察手段で観察して、対角位や
干渉などの光学的挙動を評価する装置、板状に加工した
粒子分散材料を偏光顕微鏡で偏光量を微調整して観察す
る装置、上記の半導体封止材料タブレットの製造プロセ
スで、ニーダー混練後、又はペレット状に成形後の製造
ラインに、偏光素子を計装設備として設置してｉｎ−ｓ
ｉｔｕ測定し、タブレットを破壊することなく評価し、
不良品のみを取り除く手段、といった構成例が挙げられ
る。
【００１９】
【実施例】次に、実施例に基づいて本発明を具体的に説
明するが、本発明は、以下の実施例によって何ら限定さ
れるものではない。 実施例 （１）方法 汎用的な酸化珪素原料の溶融プロセスで製造された、平
均粒子径１０数〜数１０μｍの、２種類の粒子径分布の
非晶質・球状ＳｉＯ2 粒子を実験に供した。図１及び２
に、粒子径分布幅の広い粒子と狭い粒子のＳＥＭ写真及
びそれらの粒子径を示す。粒子径分布幅の広い粒子は、
狭い粒子に比べ、樹脂系材料に同量混合する場合に粒径
の大きな粒子の間に小さい粒子を充填することができ、
凝集などの光学的異方性の少ない試料を調製することが
できる。それぞれのＳｉＯ2 粒子と、ビスフェノールＡ
型液状エポキシ樹脂を、粒子の樹脂に対する重量割合を
７０％で混合し、公転回転数１８００ｒｐｍ・自転回転
数６００ｒｐｍで５分間混練し、粒子―樹脂・分散材料
を作製した。得られた粒子−樹脂・分散材料を約５０μ
ｍに薄片化して作製した試料を２枚の高分子製偏光板間
に設置し、ハロゲン光を透過させてその透過・偏光像を
観察した。
明するが、本発明は、以下の実施例によって何ら限定さ
れるものではない。 実施例 （１）方法 汎用的な酸化珪素原料の溶融プロセスで製造された、平
均粒子径１０数〜数１０μｍの、２種類の粒子径分布の
非晶質・球状ＳｉＯ2 粒子を実験に供した。図１及び２
に、粒子径分布幅の広い粒子と狭い粒子のＳＥＭ写真及
びそれらの粒子径を示す。粒子径分布幅の広い粒子は、
狭い粒子に比べ、樹脂系材料に同量混合する場合に粒径
の大きな粒子の間に小さい粒子を充填することができ、
凝集などの光学的異方性の少ない試料を調製することが
できる。それぞれのＳｉＯ2 粒子と、ビスフェノールＡ
型液状エポキシ樹脂を、粒子の樹脂に対する重量割合を
７０％で混合し、公転回転数１８００ｒｐｍ・自転回転
数６００ｒｐｍで５分間混練し、粒子―樹脂・分散材料
を作製した。得られた粒子−樹脂・分散材料を約５０μ
ｍに薄片化して作製した試料を２枚の高分子製偏光板間
に設置し、ハロゲン光を透過させてその透過・偏光像を
観察した。
【００２０】（２）結果 図３に、通常光による粒子−樹脂分散系の透過像の一例
を示す。粒子―樹脂・分散材料中に充填された粒子の大
きさの違いは確認できるが、粒子−樹脂界面や凝集体な
どは不明瞭で、これのみで評価するには至らない。
を示す。粒子―樹脂・分散材料中に充填された粒子の大
きさの違いは確認できるが、粒子−樹脂界面や凝集体な
どは不明瞭で、これのみで評価するには至らない。
【００２１】図４に、本発明の方法による、透過・偏光
像の写真の一例を示す。粒子径分布幅の広い粒子の粒子
−樹脂分散系の場合は、白く輝く部分として検出される
光学的異方性が比較的少ないことがわかる（図４−
ａ））。しかし、粒子径分布幅の狭い粒子の粒子−樹脂
分散系の場合は、輝部が多く検出され、粒子状材料の凝
集体など光学的異方性部を評価できることがわかった
（図４−ｂ））。
像の写真の一例を示す。粒子径分布幅の広い粒子の粒子
−樹脂分散系の場合は、白く輝く部分として検出される
光学的異方性が比較的少ないことがわかる（図４−
ａ））。しかし、粒子径分布幅の狭い粒子の粒子−樹脂
分散系の場合は、輝部が多く検出され、粒子状材料の凝
集体など光学的異方性部を評価できることがわかった
（図４−ｂ））。
【００２２】
【発明の効果】本発明によれば、１）不定形マトリック
スを持つ粒子分散材料の内部構造（粒子状材料の充填構
造又は分散状態）を可視化して観察し、測定することが
できる、２）例えば、エポキシ樹脂中の微粒子の分散状
況をビジュアル化することができる、３）粒子―樹脂・
分散材料中に含まれている粒子状材料の充填構造や分散
状態をｉｎ−ｓｉｔｕで測定することができる、４）粒
子−樹脂・分散材料の加工などを行わずに分散系が本来
持っている状態で測定する方法や評価装置を提供するこ
とができる、５）特に、半導体封止材料の評価方法とし
て好適である、という格別の効果が奏される。
スを持つ粒子分散材料の内部構造（粒子状材料の充填構
造又は分散状態）を可視化して観察し、測定することが
できる、２）例えば、エポキシ樹脂中の微粒子の分散状
況をビジュアル化することができる、３）粒子―樹脂・
分散材料中に含まれている粒子状材料の充填構造や分散
状態をｉｎ−ｓｉｔｕで測定することができる、４）粒
子−樹脂・分散材料の加工などを行わずに分散系が本来
持っている状態で測定する方法や評価装置を提供するこ
とができる、５）特に、半導体封止材料の評価方法とし
て好適である、という格別の効果が奏される。
【図１】２種類の粒子径分布の非晶質・球状ＳｉＯ2 粒
子のＳＥＭ写真である。
子のＳＥＭ写真である。
【図２】実施例で用いた非晶質・球状ＳｉＯ2 粒子の粒
子径分布である。
子径分布である。
【図３】粒子―樹脂・分散材料の通常光による透過像で
ある。
ある。
【図４】粒子―樹脂・分散材料の透過・偏光像である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 2G001 AA03 BA07 BA11 CA03 GA06 KA20 MA04 NA07 RA01 RA20 2G059 AA05 BB16 BB20 DD01 EE01 EE02 FF01 JJ19 KK04
Claims (6)
- 【請求項１】 不定形マトリックスを持つ粒子分散材料
の内部構造（粒子状材料の充填構造又は分散状態）をそ
の光学的異方性に基づいて観察し、測定する方法であっ
て、粒子状材料を原料とし、液状材料に混合して得た粒
子分散材料の内部構造（粒子状材料の充填構造又は分散
状態）を、液状材料分子の局所的な再配列に基づく光弾
性、又は粒子状材料と液状材料の屈折率差を利用して可
視化し、観察することを特徴とする粒子分散材料の内部
構造の測定方法。 - 【請求項２】 粒子状材料が、ＳｉＯ2 系材料又はＡｌ
Ｎ系材料であることを特徴とする請求項１記載の粒子分
散材料の内部構造の測定方法。 - 【請求項３】 液状材料が、樹脂系材料であることを特
徴とする請求項１記載の粒子分散材料の内部構造の測定
方法。 - 【請求項４】 請求項１〜３のいずれかに記載の測定方
法に使用するための評価装置であって、２枚の偏光素
子、光源又は電子線源、透過像の観察手段、試料設置手
段を構成要素として含有し、２枚の偏光素子間に透過観
察用薄片試料を設置し、単色光を１枚目の偏光素子で偏
光化して試料へ照射し、試料中の凝集体などの光学的異
方性部で複屈折後、２枚目の偏光素子で再度偏光し、透
過像の観察手段で観察して、対角位や干渉などの光学的
挙動を評価するようにしたことを特徴とする評価装置。 - 【請求項５】 試料が、粒子分散材料を光源又は電子線
源からの単色光が透過できる厚さに薄片化したものであ
ることを特徴とする請求項４に記載の評価装置。 - 【請求項６】 ハロゲン光を照射することを特徴とする
請求項４に記載の評価装置。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000246644A JP2002062254A (ja) | 2000-08-16 | 2000-08-16 | 粒子分散材料中の粒子充填構造の測定技術、及びそれを用いた評価装置 |
| US09/748,004 US6747739B2 (en) | 2000-08-16 | 2000-12-27 | Observing techniques and its evaluation equipments of filler packing-structure for resin polymer composite filled with ceramic filler-powder |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000246644A JP2002062254A (ja) | 2000-08-16 | 2000-08-16 | 粒子分散材料中の粒子充填構造の測定技術、及びそれを用いた評価装置 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002062254A true JP2002062254A (ja) | 2002-02-28 |
Family
ID=18736915
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000246644A Pending JP2002062254A (ja) | 2000-08-16 | 2000-08-16 | 粒子分散材料中の粒子充填構造の測定技術、及びそれを用いた評価装置 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US6747739B2 (ja) |
| JP (1) | JP2002062254A (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR20050074958A (ko) * | 2002-10-04 | 2005-07-19 | 가부시끼가이샤 이테크 | 비가열 경화형 결합제 및 그것을 이용한 성형체의 제조방법 |
| US8030376B2 (en) | 2006-07-12 | 2011-10-04 | Minusnine Technologies, Inc. | Processes for dispersing substances and preparing composite materials |
| CN114839212B (zh) * | 2022-05-06 | 2023-11-10 | 江苏富乐华功率半导体研究院有限公司 | 一种陶瓷浆料混胶均匀性预检测方法 |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4786802A (en) * | 1987-01-06 | 1988-11-22 | Hitachi, Ltd. | Apparatus for measuring photoelasticity |
| US5903352A (en) * | 1995-01-27 | 1999-05-11 | Canon Kabushiki Kaisha | Apparatus and method for measuring optical anisotropy |
-
2000
- 2000-08-16 JP JP2000246644A patent/JP2002062254A/ja active Pending
- 2000-12-27 US US09/748,004 patent/US6747739B2/en not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| US20020021442A1 (en) | 2002-02-21 |
| US6747739B2 (en) | 2004-06-08 |
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