JP2001352994A - 有機スズ化合物分解剤、その製造方法及びそれを用いた有機スズ化合物の分解方法 - Google Patents
有機スズ化合物分解剤、その製造方法及びそれを用いた有機スズ化合物の分解方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 現在環境汚染の原因となっているトリフェニ
ルスズなどの有機スズ化合物を効果的に分解し、その毒
性を低減し得る有機スズ化合物分解剤を提供する。 【解決手段】 シュードモナス属細菌が生産するシデロ
フォアを活性成分として用いる。
ルスズなどの有機スズ化合物を効果的に分解し、その毒
性を低減し得る有機スズ化合物分解剤を提供する。 【解決手段】 シュードモナス属細菌が生産するシデロ
フォアを活性成分として用いる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、環境汚染の原因の
１つである有機スズ化合物の分解剤、その製造方法及び
それを用いて有機スズ化合物を含有する水溶液を処理し
て、有機スズ化合物を分解する方法に関するものであ
る。
１つである有機スズ化合物の分解剤、その製造方法及び
それを用いて有機スズ化合物を含有する水溶液を処理し
て、有機スズ化合物を分解する方法に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】農業用殺菌剤や船底防汚塗料として多量
に用いられているトリフェニルスズやトリブチルスズな
どの有機スズ化合物は、水棲生物に対して強い毒性を有
する上に、生体内への蓄積性が高く、難分解性であるた
め、沿岸海域における魚類や海草類などの生体濃縮によ
る汚染や貝類の内分泌撹乱作用によるインポセックスに
起因する生殖異常の発生源として大きな社会問題となっ
ている。
に用いられているトリフェニルスズやトリブチルスズな
どの有機スズ化合物は、水棲生物に対して強い毒性を有
する上に、生体内への蓄積性が高く、難分解性であるた
め、沿岸海域における魚類や海草類などの生体濃縮によ
る汚染や貝類の内分泌撹乱作用によるインポセックスに
起因する生殖異常の発生源として大きな社会問題となっ
ている。
【０００３】このため、わが国を始め、諸外国は、有機
スズ含有船底防汚塗料の使用を規制しているが、まだ使
用を規制していない国々も多く、船舶の往来により、海
域汚染レベルは減少がみられず、概ね横ばいの状態が続
いており、有機スズ化合物による海域汚染の問題は、依
然として解決されていない。
スズ含有船底防汚塗料の使用を規制しているが、まだ使
用を規制していない国々も多く、船舶の往来により、海
域汚染レベルは減少がみられず、概ね横ばいの状態が続
いており、有機スズ化合物による海域汚染の問題は、依
然として解決されていない。
【０００４】このように、有機スズ化合物は水に難溶で
あり、微生物に難分解性であることから、海洋中、特に
海底泥中に多く蓄積され、巻き上げや再溶解により、様
々な水棲生物に対して毒性を発揮し続けている。そし
て、この蓄積された有機スズ化合物は、生活環境中で生
分解、光分解、生物による取り込みなどにより、徐々に
消失するものの、その速度は極めて遅々たるものであ
る。
あり、微生物に難分解性であることから、海洋中、特に
海底泥中に多く蓄積され、巻き上げや再溶解により、様
々な水棲生物に対して毒性を発揮し続けている。そし
て、この蓄積された有機スズ化合物は、生活環境中で生
分解、光分解、生物による取り込みなどにより、徐々に
消失するものの、その速度は極めて遅々たるものであ
る。
【０００５】したがって、この有機スズ化合物を分解し
て無害化することは、環境保全の観点から非常に重要な
課題であり、これまで、酸、熱、光などにより有機スズ
化合物を直接分解する方法が多数提案されているが、い
ずれもコストや操作面などで問題を有し、実用化されて
いない。
て無害化することは、環境保全の観点から非常に重要な
課題であり、これまで、酸、熱、光などにより有機スズ
化合物を直接分解する方法が多数提案されているが、い
ずれもコストや操作面などで問題を有し、実用化されて
いない。
【０００６】ところで、最近、有機スズ化合物を分解す
る微生物が見出され、その単離も試みられているが、こ
のような微生物を用いる有機スズ化合物の分解方法は、
分解速度が極めて遅く、実用に供するには不適当であ
る。
る微生物が見出され、その単離も試みられているが、こ
のような微生物を用いる有機スズ化合物の分解方法は、
分解速度が極めて遅く、実用に供するには不適当であ
る。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、このような
事情のもとで、現在環境汚染の原因となっているトリフ
ェニルスズなどの有機スズ化合物を効果的に分解し、そ
の毒性を低減し得る、有機スズ化合物分解剤及びそれを
用いて有機スズ化合物を分解する方法を提供することを
目的としてなされたものである。
事情のもとで、現在環境汚染の原因となっているトリフ
ェニルスズなどの有機スズ化合物を効果的に分解し、そ
の毒性を低減し得る、有機スズ化合物分解剤及びそれを
用いて有機スズ化合物を分解する方法を提供することを
目的としてなされたものである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、環境汚染
の原因の１つである有機スズ化合物の分解について種々
研究を重ね、先にシュードモナス・クロロラフィス（Ｐ
ｓｅｕｄｏｍｏｎａｓｃｈｌｏｒｏｒａｐｈｉｓ）がト
リフェニルスズを分解する能力を有することを見出し報
告したが、さらに研究を進めた結果、この細菌の培養液
中に含まれるシデロフォアが有機スズ化合物分解剤とし
て有効であることを見出し、この知見に基づいて本発明
をなすに至った。
の原因の１つである有機スズ化合物の分解について種々
研究を重ね、先にシュードモナス・クロロラフィス（Ｐ
ｓｅｕｄｏｍｏｎａｓｃｈｌｏｒｏｒａｐｈｉｓ）がト
リフェニルスズを分解する能力を有することを見出し報
告したが、さらに研究を進めた結果、この細菌の培養液
中に含まれるシデロフォアが有機スズ化合物分解剤とし
て有効であることを見出し、この知見に基づいて本発明
をなすに至った。
【０００９】すなわち、本発明は、シュードモナス（Ｐ
ｓｅｕｄｏｍｏｎａｓ）属細菌が生産するシデロフォア
を活性成分としてなる有機スズ化合物分解剤、シュード
モナス（Ｐｓｅｕｄｏｍｏｎａｓ）属細菌の培養液から
菌体を除去したのち、オクタデシル基を官能基として含
む固相カラムを用いて固相抽出することを特徴とする有
機スズ化合物分解剤の製造方法、及び有機スズ化合物を
含む水溶液中にシュードモナス（Ｐｓｅｕｄｏｍｏｎａ
ｓ）属細菌が生産するシデロフォアを添加し、２０〜５
０℃の範囲の温度に保持することを特徴とする有機スズ
化合物の分解方法を提供するものである。
ｓｅｕｄｏｍｏｎａｓ）属細菌が生産するシデロフォア
を活性成分としてなる有機スズ化合物分解剤、シュード
モナス（Ｐｓｅｕｄｏｍｏｎａｓ）属細菌の培養液から
菌体を除去したのち、オクタデシル基を官能基として含
む固相カラムを用いて固相抽出することを特徴とする有
機スズ化合物分解剤の製造方法、及び有機スズ化合物を
含む水溶液中にシュードモナス（Ｐｓｅｕｄｏｍｏｎａ
ｓ）属細菌が生産するシデロフォアを添加し、２０〜５
０℃の範囲の温度に保持することを特徴とする有機スズ
化合物の分解方法を提供するものである。
【００１０】
【発明の実施の形態】本発明の有機スズ化合物分解剤
は、シュードモナス属細菌が生産するシデロフォアを活
性成分としてなるものである。ここでシデロフォアと
は、親鉄剤とも称され、微生物により生産される鉄イオ
ンの輸送及び貯蔵に寄与する低分子の金属キレート化合
物である。このシデロフォアとしては、例えば、シュー
ドモナス・クロロラフィス（Ｐｓｅｕｄｏｍｏｎａｓ
ｃｈｌｏｒｏｒａｐｈｉｓ）やシュードモナス・エルギ
ノーザ（Ｐｓｅｕｄｏｍｏｎａｓ ａｅｒｕｇｉｎｏｓ
ａ）が産生するデフェロキサミンなどを挙げることがで
きる。本発明の有機スズ化合物分解剤としては、これら
の中で、シュードモナス・クロロラフィスが産生するシ
デロフォア、特にシュードモナス・クロロラフィスＣＮ
Ｒ１５株が産生するピヨベルディンが好適である。
は、シュードモナス属細菌が生産するシデロフォアを活
性成分としてなるものである。ここでシデロフォアと
は、親鉄剤とも称され、微生物により生産される鉄イオ
ンの輸送及び貯蔵に寄与する低分子の金属キレート化合
物である。このシデロフォアとしては、例えば、シュー
ドモナス・クロロラフィス（Ｐｓｅｕｄｏｍｏｎａｓ
ｃｈｌｏｒｏｒａｐｈｉｓ）やシュードモナス・エルギ
ノーザ（Ｐｓｅｕｄｏｍｏｎａｓ ａｅｒｕｇｉｎｏｓ
ａ）が産生するデフェロキサミンなどを挙げることがで
きる。本発明の有機スズ化合物分解剤としては、これら
の中で、シュードモナス・クロロラフィスが産生するシ
デロフォア、特にシュードモナス・クロロラフィスＣＮ
Ｒ１５株が産生するピヨベルディンが好適である。
【００１１】このシュードモナス属細菌は、極性鞭毛を
もつグラム陰性好気性桿状の細菌であり、多くの種から
構成され、自然界では、土壌、淡水、海水に広く分布
し、動植物の腐敗、分解に重要な役割を果たしている。
この細菌は分布が広く、多くの有機化合物を分解する能
力をもつので、地球上での炭素循環に大きく寄与してい
ると考えられる。
もつグラム陰性好気性桿状の細菌であり、多くの種から
構成され、自然界では、土壌、淡水、海水に広く分布
し、動植物の腐敗、分解に重要な役割を果たしている。
この細菌は分布が広く、多くの有機化合物を分解する能
力をもつので、地球上での炭素循環に大きく寄与してい
ると考えられる。
【００１２】本発明の有機スズ化合物分解剤を製造する
には、先ずシュードモナス属細菌の菌株を好気的条件下
で、好ましくは液体培地による振とう培養法、静置培養
法、撹拌培養法などによって培養して、培養液を調製す
る。この際の培養法としてはシデロフォアの分泌生産量
に優れる点から、振とう培養法又は撹拌培養法が好適で
ある。
には、先ずシュードモナス属細菌の菌株を好気的条件下
で、好ましくは液体培地による振とう培養法、静置培養
法、撹拌培養法などによって培養して、培養液を調製す
る。この際の培養法としてはシデロフォアの分泌生産量
に優れる点から、振とう培養法又は撹拌培養法が好適で
ある。
【００１３】上記液体培地には、炭素源として、グルコ
ース、グリセリン、マルトース、ラクトース、水飴、デ
キストリン、デンプン、糖蜜、動・植物油などが用いら
れる。また、窒素源として、ビースト、大豆粉、小麦胚
芽、コーンスティープリカー、落花生粉、綿実粉、ペプ
トン、肉エキス、酵母エキス、硫酸アンモニウム、硝酸
ナトリウム、尿素等を使用できる。その他、必要に応
じ、ナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウ
ム、コバルト、塩素、リン酸、硫酸、及びその他のイオ
ンを生成することができる無機塩類を添加することは有
効である。また、菌の発育を助け、シデロフォアの分泌
生産を促進するような有機又は無機の栄養源を適宜添加
することができる。
ース、グリセリン、マルトース、ラクトース、水飴、デ
キストリン、デンプン、糖蜜、動・植物油などが用いら
れる。また、窒素源として、ビースト、大豆粉、小麦胚
芽、コーンスティープリカー、落花生粉、綿実粉、ペプ
トン、肉エキス、酵母エキス、硫酸アンモニウム、硝酸
ナトリウム、尿素等を使用できる。その他、必要に応
じ、ナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウ
ム、コバルト、塩素、リン酸、硫酸、及びその他のイオ
ンを生成することができる無機塩類を添加することは有
効である。また、菌の発育を助け、シデロフォアの分泌
生産を促進するような有機又は無機の栄養源を適宜添加
することができる。
【００１４】培養温度は、通常２０〜３０℃、好ましく
は２５〜２８℃の範囲であり、また培養ｐＨは、通常
７．０〜９．０、好ましくは７．５〜８．５の範囲であ
る。シデロフォアの分泌生産量は、培地や培養条件など
によって異なるが、一般に２〜４日間程度で最高に達す
る。
は２５〜２８℃の範囲であり、また培養ｐＨは、通常
７．０〜９．０、好ましくは７．５〜８．５の範囲であ
る。シデロフォアの分泌生産量は、培地や培養条件など
によって異なるが、一般に２〜４日間程度で最高に達す
る。
【００１５】培養終了後、培養物から遠心分離やフィル
ターろ過などにより菌体を取り除いたのち、得られた培
養液を、例えばオクタデシル基を官能基として含むＣ１
８固相カラムクロマトグラフィーに付し、シデロフォア
を含む活性画分を分取することにより、目的のシデロフ
ォアを得ることができる。
ターろ過などにより菌体を取り除いたのち、得られた培
養液を、例えばオクタデシル基を官能基として含むＣ１
８固相カラムクロマトグラフィーに付し、シデロフォア
を含む活性画分を分取することにより、目的のシデロフ
ォアを得ることができる。
【００１６】本発明においては、このようにして得られ
たシデロフォアを含む画分は、４℃以下で１か月以上安
定であり、希薄溶液のまま有機スズ化合物分解剤として
用いることができる。また、このものを高濃度に濃縮し
て有機スズ化合物分解剤として用いることもできるし、
さらには濃縮物をペースト、混合粉末、錠剤などに加工
して、あるいはセルロース、セラミックス、粒状活性
炭、ポリビニルアルコール、カラギーナンなどの固定化
担体に包括又は付着させ、有機スズ化合物分解剤として
用いることもできる。また、上記濃縮物を、公知の手段
により精製し、この高純度精製品を、上記と同様の形態
で、有機スズ化合物分解剤として用いてもよい。
たシデロフォアを含む画分は、４℃以下で１か月以上安
定であり、希薄溶液のまま有機スズ化合物分解剤として
用いることができる。また、このものを高濃度に濃縮し
て有機スズ化合物分解剤として用いることもできるし、
さらには濃縮物をペースト、混合粉末、錠剤などに加工
して、あるいはセルロース、セラミックス、粒状活性
炭、ポリビニルアルコール、カラギーナンなどの固定化
担体に包括又は付着させ、有機スズ化合物分解剤として
用いることもできる。また、上記濃縮物を、公知の手段
により精製し、この高純度精製品を、上記と同様の形態
で、有機スズ化合物分解剤として用いてもよい。
【００１７】次に、本発明の有機スズ化合物分解剤を用
いて、有機スズ化合物を分解するには、例えばトリフェ
ニルスズ又はトリブチルスズのような有機スズ化合物を
含む水溶液中に、前記のシデロフォアを、その溶液、濃
縮物、粉末、錠剤などの形で添加し、２０〜５０℃、好
ましくは２５〜３５℃の範囲の温度で数時間ないし数１
０時間分解処理する。所望ならば、さらに温度を高めて
分解反応を促進させることもできる。この際のシデロフ
ォアの使用量としては、水溶液中に存在する有機スズ化
合物に基づき、１００モル％以上、好ましくは１００〜
５００モル％の範囲内で選ばれる。このようにして、有
機スズ化合物は、トリフェニルスズの場合、ジフェニル
スズに、またトリブチルスズの場合、ジブチルスズに分
解され、無害化される。
いて、有機スズ化合物を分解するには、例えばトリフェ
ニルスズ又はトリブチルスズのような有機スズ化合物を
含む水溶液中に、前記のシデロフォアを、その溶液、濃
縮物、粉末、錠剤などの形で添加し、２０〜５０℃、好
ましくは２５〜３５℃の範囲の温度で数時間ないし数１
０時間分解処理する。所望ならば、さらに温度を高めて
分解反応を促進させることもできる。この際のシデロフ
ォアの使用量としては、水溶液中に存在する有機スズ化
合物に基づき、１００モル％以上、好ましくは１００〜
５００モル％の範囲内で選ばれる。このようにして、有
機スズ化合物は、トリフェニルスズの場合、ジフェニル
スズに、またトリブチルスズの場合、ジブチルスズに分
解され、無害化される。
【００１８】
【実施例】次に、本発明を実施例により、さらに詳細に
説明するが、本発明はこれらの例によってなんら限定さ
れるものではない。
説明するが、本発明はこれらの例によってなんら限定さ
れるものではない。
【００１９】実施例１ シュードモナス・クロロラフィスＣＮＲ１５株を、液体
培地を用い、ｐＨ７、温度２８℃の好気的条件下で３日
間振とう培養したのち、遠心分離及びフィルターろ過に
より培養物から菌体を取り除き、シデロフォアを含む培
養液２００ミリグラムを得た。次いで、この培養液をオ
クタデシル基を官能基として含むＣ１８固相カラムに供
給し、５０質量％メタノール水を用いて固相抽出を行っ
た。抽出されたシデロフォアを含む５０質量％メタノー
ル水画分を、ロータリエバポレーターにより５ミリリッ
トルまで濃縮して、ピヨベルディンを有効成分として含
む有機スズ化合物分解剤を調製した。次に、このように
して調製されたピヨベルディンを含む有機スズ化合物分
解剤に、５０ｐｐｍ濃度になるようにトリフェニルスズ
を加え、１８℃で反応を行い、トリフェニルスズの分解
により生じるジフェニルスズの濃度を測定した。３時間
反応後のジフェニルスズの生成量は６４．４モル％であ
った。また、図１に、反応時間と、トリフェニルスズ
（Ａ）及びジフェニルスズ（Ｂ）の濃度との関係をグラ
フで示す。なお、有機スズ化合物の定量は液体クロマト
グラフィー及びガスクロマトグラフィーを用いて行っ
た。
培地を用い、ｐＨ７、温度２８℃の好気的条件下で３日
間振とう培養したのち、遠心分離及びフィルターろ過に
より培養物から菌体を取り除き、シデロフォアを含む培
養液２００ミリグラムを得た。次いで、この培養液をオ
クタデシル基を官能基として含むＣ１８固相カラムに供
給し、５０質量％メタノール水を用いて固相抽出を行っ
た。抽出されたシデロフォアを含む５０質量％メタノー
ル水画分を、ロータリエバポレーターにより５ミリリッ
トルまで濃縮して、ピヨベルディンを有効成分として含
む有機スズ化合物分解剤を調製した。次に、このように
して調製されたピヨベルディンを含む有機スズ化合物分
解剤に、５０ｐｐｍ濃度になるようにトリフェニルスズ
を加え、１８℃で反応を行い、トリフェニルスズの分解
により生じるジフェニルスズの濃度を測定した。３時間
反応後のジフェニルスズの生成量は６４．４モル％であ
った。また、図１に、反応時間と、トリフェニルスズ
（Ａ）及びジフェニルスズ（Ｂ）の濃度との関係をグラ
フで示す。なお、有機スズ化合物の定量は液体クロマト
グラフィー及びガスクロマトグラフィーを用いて行っ
た。
【００２０】実施例２ 実施例１において、シュードモナス・クロロラフィスＣ
ＮＲ１５株の代わりに、シュードモナス・エルギノーサ
ＡＴＣＣ１５６９２株を用いた以外は、同様な操作を行
い、デフェロキサミンを有効成分として含む有機スズ化
合物分解剤を調製した。次いで、実施例１と同様にし
て、トリフェニルスズの分解試験を行った。その結果、
２２時間反応後のジフェニルスズの生成量は２３．６モ
ル％であった。
ＮＲ１５株の代わりに、シュードモナス・エルギノーサ
ＡＴＣＣ１５６９２株を用いた以外は、同様な操作を行
い、デフェロキサミンを有効成分として含む有機スズ化
合物分解剤を調製した。次いで、実施例１と同様にし
て、トリフェニルスズの分解試験を行った。その結果、
２２時間反応後のジフェニルスズの生成量は２３．６モ
ル％であった。
【００２１】
【発明の効果】本発明の微生物由来の有機スズ化合物分
解剤は、現在環境汚染が問題となっているトリフェニル
スズなどの有機スズ化合物を効果的に分解し、その毒性
を低減することができる。
解剤は、現在環境汚染が問題となっているトリフェニル
スズなどの有機スズ化合物を効果的に分解し、その毒性
を低減することができる。
【図１】 実施例１における、トリフェニルスズ及びジ
フェニルスズの濃度の経時変化を示すグラフ。
フェニルスズの濃度の経時変化を示すグラフ。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ１２Ｒ 1:38） Ｃ１２Ｒ 1:38） (Ｃ１２Ｎ 1/00 (Ｃ１２Ｎ 1/00 Ｃ１２Ｒ 1:38） Ｃ１２Ｒ 1:38） (Ｃ１２Ｎ 1/20 (Ｃ１２Ｎ 1/20 Ｃ１２Ｒ 1:38） Ｃ１２Ｒ 1:38） (72)発明者 山岡 到保 広島県呉市広末広２丁目２番２号 工業技 術院中国工業技術研究所内 Ｆターム(参考） 2E191 BA11 BC05 BD20 4B064 AE02 AH19 CA02 CE08 DA16 4B065 AA41X BD16 CA56
Claims (4)
- 【請求項１】 シュードモナス（Ｐｓｅｕｄｏｍｏｎａ
ｓ）属細菌が生産するシデロフォアを活性成分としてな
る有機スズ化合物分解剤。 - 【請求項２】 シュードモナス（Ｐｓｅｕｄｏｍｏｎａ
ｓ）属細菌の培養液から菌体を除去したのち、オクタデ
シル基を官能基として含む固相カラムを用いて固相抽出
することを特徴とする有機スズ化合物分解剤の製造方
法。 - 【請求項３】 有機スズ化合物を含む水溶液中にシュー
ドモナス（Ｐｓｅｕｄｏｍｏｎａｓ）属細菌が生産する
シデロフォアを添加し、２０〜５０℃の範囲の温度に保
持することを特徴とする有機スズ化合物の分解方法。 - 【請求項４】 有機スズ化合物がトリフェニルスズ又は
トリブチルスズである請求項３記載の分解方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000175946A JP2001352994A (ja) | 2000-06-12 | 2000-06-12 | 有機スズ化合物分解剤、その製造方法及びそれを用いた有機スズ化合物の分解方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000175946A JP2001352994A (ja) | 2000-06-12 | 2000-06-12 | 有機スズ化合物分解剤、その製造方法及びそれを用いた有機スズ化合物の分解方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001352994A true JP2001352994A (ja) | 2001-12-25 |
Family
ID=18677737
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000175946A Pending JP2001352994A (ja) | 2000-06-12 | 2000-06-12 | 有機スズ化合物分解剤、その製造方法及びそれを用いた有機スズ化合物の分解方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2001352994A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7378037B2 (en) | 2005-06-07 | 2008-05-27 | Miura Co., Ltd. | Organotin compound treatment |
| JP2010252747A (ja) * | 2009-04-28 | 2010-11-11 | Nippon Telegr & Teleph Corp <Ntt> | レジオネラ属菌の検出方法および蛍光物質 |
-
2000
- 2000-06-12 JP JP2000175946A patent/JP2001352994A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7378037B2 (en) | 2005-06-07 | 2008-05-27 | Miura Co., Ltd. | Organotin compound treatment |
| JP2010252747A (ja) * | 2009-04-28 | 2010-11-11 | Nippon Telegr & Teleph Corp <Ntt> | レジオネラ属菌の検出方法および蛍光物質 |
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