JP2001283861A - Battery electrode and nonaqueous electrolyte battery - Google Patents

Battery electrode and nonaqueous electrolyte battery

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JP2001283861A
JP2001283861A JP2000101358A JP2000101358A JP2001283861A JP 2001283861 A JP2001283861 A JP 2001283861A JP 2000101358 A JP2000101358 A JP 2000101358A JP 2000101358 A JP2000101358 A JP 2000101358A JP 2001283861 A JP2001283861 A JP 2001283861A
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negative electrode
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Yusuke Suzuki
祐輔 鈴木
Mashio Shibuya
真志生 渋谷
Tomitaro Hara
富太郎 原
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To improve ion conductivity in a nonaqueous electrolyte. SOLUTION: An inorganic compound with relative dielectric constant of 12 or more is to be contained. With this, the degree of ionic dissociation of a lithium compound that is electrolyte salt included in a nonaqueous electrolyte existing in and around the electrode, is elevated. Thus, ion conductivity of the nonaqueous electrolyte existing in and around the electrode is improved.

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【０００１】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、電池に使用される
電極に関するものであり、さらには、この電極を用いた
非水電解質電池に関するものである。The present invention relates to an electrode used for a battery, and more particularly to a non-aqueous electrolyte battery using the electrode.

【０００２】[0002]

【従来の技術】従来、電子機器用二次電池としては、ニ
ッケル・カドミウム電池及び鉛電池などが使用されてき
た。近年では、電子技術の進歩に伴って電子機器の小型
化及び携帯化が進んでいることから、電子機器用の二次
電池を高エネルギー密度化することが要求されるように
なっている。しかしながら、ニッケル・カドミウム電池
や鉛電池などでは放電電圧が低く、エネルギー密度を十
分に高くすることができない。2. Description of the Related Art Conventionally, nickel-cadmium batteries and lead batteries have been used as secondary batteries for electronic equipment. 2. Description of the Related Art In recent years, as electronic devices have become smaller and more portable with advances in electronic technology, it has become necessary to increase the energy density of secondary batteries for electronic devices. However, in nickel-cadmium batteries and lead batteries, the discharge voltage is low, and the energy density cannot be sufficiently increased.

【０００３】このような状況から、近年、いわゆる非水
電解質電池が盛んに研究開発されるようになってきてい
る。非水電解質電池の特徴としては、放電電圧が高いこ
と、軽量であることなどを挙げることができる。Under these circumstances, so-called non-aqueous electrolyte batteries have been actively researched and developed in recent years. Characteristics of the nonaqueous electrolyte battery include a high discharge voltage and a light weight.

【０００４】[0004]

【発明が解決しようとする課題】ところで、高エネルギ
ー密度を有する非水電解質電池を実現するためには、電
極における活物質を高容量化すると共に、より多く非水
電解質を電池中に封入することが必要である。一般に非
水電解質電池は、活物質の他にセパレータ及び集電体な
どから構成されるが、これらの部材は充放電に関与しな
いことから、非水電解質電池を高エネルギー密度化する
ためには、非水電解質電池内における体積ができるだけ
小さいことが望ましい。By the way, in order to realize a non-aqueous electrolyte battery having a high energy density, it is necessary to increase the capacity of the active material in the electrode and to enclose more non-aqueous electrolyte in the battery. is necessary. Generally, a non-aqueous electrolyte battery is composed of a separator, a current collector, and the like, in addition to an active material.Since these members do not participate in charge and discharge, in order to increase the energy density of the non-aqueous electrolyte battery, It is desirable that the volume in the nonaqueous electrolyte battery be as small as possible.

【０００５】セパレータ及び集電体を減らす方法とし
て、活物質の厚さをできるだけ厚く形成し、電極面積を
できるだけ小さく形成するという方法が挙げられる。し
かしながら、活物質を厚く形成することは負荷特性を低
下させることにつながることが一般的に知られており、
高い負荷特性を維持したまま活物質を厚く形成すること
は非水電解質や電極の作製方法を最適なものとする上で
も不可能であった。As a method of reducing the number of separators and current collectors, there is a method of forming the active material as thick as possible and forming the electrode area as small as possible. However, it is generally known that forming an active material thickly leads to a decrease in load characteristics,
It was impossible to form a thick active material while maintaining high load characteristics, even when optimizing the method of manufacturing the nonaqueous electrolyte and the electrode.

【０００６】本発明はこのような従来の実状に鑑みて提
案されたものであり、非水電解質電池に適用したとき
に、負荷特性が高くなる電極を提供することを目的とす
る。また、活物質を厚く形成したときにも、高い負荷特
性を有する非水電解質電池を提供することを目的とす
る。The present invention has been proposed in view of such a conventional situation, and it is an object of the present invention to provide an electrode having high load characteristics when applied to a non-aqueous electrolyte battery. It is another object of the present invention to provide a nonaqueous electrolyte battery having high load characteristics even when the active material is formed thick.

【０００７】[0007]

【課題を解決するための手段】上記非水電解質電池とし
ては、リチウムの溶解・析出を利用したリチウム電池
や、リチウムイオンのドープ・脱ドープを利用したリチ
ウムイオン電池等が知られているが、いずれの電池にお
いても、リチウムイオンの電解質中での伝導性が電池性
能に大きく関わっている。As the non-aqueous electrolyte battery, a lithium battery utilizing the dissolution and precipitation of lithium and a lithium ion battery utilizing doping and undoping of lithium ions are known. In any of the batteries, the conductivity of lithium ions in the electrolyte greatly affects battery performance.

【０００８】したがって、高容量で、且つ負荷特性、低
温特性、サイクル特性に優れた電池を実現するには、非
水電解質電池の電解質中のリチウムイオンのイオン伝導
性を如何に高めるかが重要な課題となる。Therefore, in order to realize a battery having a high capacity and excellent load characteristics, low temperature characteristics and cycle characteristics, it is important how to increase the ion conductivity of lithium ions in the electrolyte of a non-aqueous electrolyte battery. Will be an issue.

【０００９】このような観点から鋭意研究を行った結
果、発明者らは、負極及び正極などの電池用電極におけ
るイオン伝導性を向上させることが、非水電解質全体の
イオン伝導性向上に大きく寄与することを見いだすに至
った。As a result of intensive studies from such a viewpoint, the inventors have found that improving the ionic conductivity of the battery electrodes such as the negative electrode and the positive electrode greatly contributes to the improvement of the ionic conductivity of the entire nonaqueous electrolyte. To find something to do.

【００１０】上述の目的を達成するために、本発明の電
極は、集電体上に活物質を含む電極合剤層が形成されて
なる電池用電極において、上記電極合剤層は、比誘電率
１２以上の無機化合物を含有することを特徴とする。[0010] In order to achieve the above object, an electrode of the present invention is a battery electrode comprising an electrode material layer containing an active material formed on a current collector. It is characterized by containing an inorganic compound having a ratio of 12 or more.

【００１１】また、本発明に係る非水電解質電池は、正
極、負極及び非水電解質を備えてなる。そして、上記正
極及び／又は負極は、集電体上に活物質を含む電極合剤
層が形成されてなり、当該電極合剤層が比誘電率１２以
上の無機化合物を含有する電池用電極であることを特徴
とする。A non-aqueous electrolyte battery according to the present invention comprises a positive electrode, a negative electrode, and a non-aqueous electrolyte. The positive electrode and / or the negative electrode are formed by forming an electrode mixture layer containing an active material on a current collector, and the electrode mixture layer is a battery electrode containing an inorganic compound having a relative dielectric constant of 12 or more. There is a feature.

【００１２】電極中に誘電性を有する無機化合物を添加
すると、この無機化合物は、電極合剤層中、又は電極近
傍に存在する非水電解質中の電解質塩（リチウム塩）の
解離度を向上させる。そして、電極合剤中、又は電極近
傍に存在する非水電解質においては、イオン伝導性が大
幅に向上される。このために、電極合剤が厚く形成され
たとしても、電極合剤中におけるイオン伝導性が良好な
ものとなる。そして、この電極を非水電解質電池に適用
したときにも、負荷特性が良好なものとなる。When an inorganic compound having a dielectric property is added to the electrode, the inorganic compound improves the degree of dissociation of the electrolyte salt (lithium salt) in the non-aqueous electrolyte in the electrode mixture layer or in the vicinity of the electrode. . And, in the non-aqueous electrolyte existing in the electrode mixture or in the vicinity of the electrode, the ionic conductivity is greatly improved. For this reason, even if the electrode mixture is formed thick, the ionic conductivity in the electrode mixture becomes good. Also, when this electrode is applied to a non-aqueous electrolyte battery, the load characteristics are good.

【００１３】また、この電極を使用した非水電解質電池
においては、電極合剤中におけるリチウムイオンの伝導
性が良好なものとなり、電池系全体の内部インピーダン
スが低減されて、優れた負荷特性、低温特性が実現され
る。また、リチウムイオンのイオン伝導性の向上は、高
容量化やサイクル特性の点でも有利であり、これら特性
も向上する。In a non-aqueous electrolyte battery using this electrode, the conductivity of lithium ions in the electrode mixture is good, the internal impedance of the whole battery system is reduced, and excellent load characteristics and low temperature The characteristics are realized. In addition, the improvement of the ion conductivity of lithium ions is advantageous in terms of high capacity and cycle characteristics, and these characteristics are also improved.

【００１４】[0014]

【発明の実施の形態】以下、本発明を適用した電極や非
水電解質電池について、図面を参照しながら詳細に説明
する。DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Hereinafter, an electrode and a nonaqueous electrolyte battery to which the present invention is applied will be described in detail with reference to the drawings.

【００１５】なお、以下では、電極及び非水電解質電池
を構成する各薄膜の構成や材料等について例示するが、
本発明は、例示する非水電解質電池に限定されるもので
はなく、所望とする目的や性能に応じて各薄膜の構成や
材料などを選択すればよい。In the following, the configuration and material of each thin film constituting the electrode and the non-aqueous electrolyte battery will be described.
The present invention is not limited to the exemplified non-aqueous electrolyte battery, and the configuration and material of each thin film may be selected according to the desired purpose and performance.

【００１６】電池用電極は、例えば金属などからなる集
電体上に、活物質を含む電極合剤層が形成されてなる。
この電極合剤層は、電極が正極であれば、後述するよう
な正極活物質を含み、電極が負極であれば、後述するよ
うな負極活物質を含む。更に、必要に応じて結着剤及び
導電剤などが加えられる。An electrode for a battery is obtained by forming an electrode mixture layer containing an active material on a current collector made of, for example, a metal.
When the electrode is a positive electrode, the electrode mixture layer contains a positive electrode active material as described later, and when the electrode is a negative electrode, it contains a negative electrode active material as described later. Further, a binder and a conductive agent are added as needed.

【００１７】本発明の電池用電極においては、これらに
加えて比誘電率が１２以上である無機化合物が含まれて
いる。The battery electrode of the present invention further contains an inorganic compound having a relative dielectric constant of 12 or more.

【００１８】比誘電率が１２以上である無機化合物とし
ては、強誘電性を有するものと、常誘電性を有するもの
とがあるが、比誘電率が１２以上であれば何れであって
もよい。また、比誘電率は高い方が望ましい。強誘電性
を有する無機化合物の具体例としては、ＢａＴｉＯ3 、
ＴｉＯ2 等が挙げられる。また、常誘電性を有する無機
化合物の例としては、ＢａＯ等が挙げられる。As the inorganic compound having a relative dielectric constant of 12 or more, there are a compound having ferroelectricity and a compound having paraelectricity, and any compound having a relative dielectric constant of 12 or more may be used. . Further, it is desirable that the relative dielectric constant is high. Specific examples of the ferroelectric inorganic compound include BaTiO 3 ,
TiO 2 and the like. Examples of the paraelectric inorganic compound include BaO and the like.

【００１９】これらの物質は化学的に安定であるため、
非水電解質に対して不溶性もしくは難溶性である。ま
た、イオンとして解離することもない。また、これらの
物質は電気化学的にも安定であるため、電極と反応する
こともない。Since these substances are chemically stable,
Insoluble or poorly soluble in non-aqueous electrolytes. In addition, it does not dissociate as ions. In addition, since these substances are electrochemically stable, they do not react with the electrodes.

【００２０】以上の説明からも明らかなように、本発明
を適用した電池用電極は、電極合剤層中及び電極近傍に
存在する非水電解質中の電解質塩の解離度が向上し、イ
オン伝導性が向上する。このため、非水電解質電池に適
用したときにも、電池の負荷特性が良好なものとなる。As is clear from the above description, the electrode for a battery to which the present invention is applied has an improved dissociation degree of the electrolyte salt in the non-aqueous electrolyte in the electrode mixture layer and in the vicinity of the electrode, and has a high ionic conductivity. The performance is improved. For this reason, even when applied to a non-aqueous electrolyte battery, the load characteristics of the battery are good.

【００２１】以下、本発明を適用した電極を使用して作
製した非水電解質電池について説明する。Hereinafter, a non-aqueous electrolyte battery manufactured using the electrode to which the present invention is applied will be described.

【００２２】非水電解質電池１は、図１に示すように、
帯状の正極２と、帯状の負極３とが、セパレータ４を介
して密着状態で巻回された電池素子が、電池缶５の内部
に収容されてなる。そして、電池缶５には非水電解質が
注入される。As shown in FIG. 1, the non-aqueous electrolyte battery 1
A battery element in which a strip-shaped positive electrode 2 and a strip-shaped negative electrode 3 are wound in close contact with a separator 4 interposed therebetween is housed in a battery can 5. Then, a non-aqueous electrolyte is injected into the battery can 5.

【００２３】正極２は、正極活物質と結着剤とを含有す
る正極合剤を集電体上に塗布、乾燥することにより作製
される。集電体には例えばアルミニウム箔等の金属箔が
用いられる。The positive electrode 2 is produced by applying a positive electrode mixture containing a positive electrode active material and a binder on a current collector and drying the mixture. A metal foil such as an aluminum foil is used for the current collector.

【００２４】正極活物質としては、目的とする電池の種
類に応じて、金属酸化物、金属硫化物、又は特定の高分
子を使用することができる。As the positive electrode active material, a metal oxide, a metal sulfide, or a specific polymer can be used depending on the type of the intended battery.

【００２５】例えば、リチウムの溶解・析出を利用した
リチウム電池とする場合、ＴｉＳ2、ＭｏＳ2 、ＮｂＳ
ｅ2 、Ｖ2Ｏ5等のリチウムを含まない金属硫化物あるい
は酸化物、さらにはポリアセチレン、ポリピロール等の
高分子を使用することもできる。For example, in the case of a lithium battery utilizing the dissolution and deposition of lithium, TiS 2 , MoS 2 , NbS
Metal sulfides or oxides not containing lithium, such as e 2 and V 2 O 5 , and polymers such as polyacetylene and polypyrrole can also be used.

【００２６】リチウムイオンのドープ・脱ドープを利用
したリチウムイオン電池とする場合には、ＬｉxＭＯ
2（式中Ｍは一種以上の遷移金属を表し、ｘは電池の充
放電状態によって異なり、通常０．０５以上、１．１０
以下である。）を主体とするリチウム複合酸化物等を使
用することができる。このリチウム複合酸化物を構成す
る遷移金属Ｍとしては、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｎ等が好まし
い。このようなリチウム複合酸化物の具体例としてはＬ
ｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＮｉyＣｏ1-yＯ2 （式
中、０＜ｙ＜１である。）、ＬｉＭｎ2Ｏ4、ＬｉＭＰＯ
4 （式中ＭはＦｅ等、一種以上の遷移金属を表す）等を
挙げることができる。When a lithium ion battery utilizing doping / dedoping of lithium ions is used, Li x MO
2 (wherein M represents one or more transition metals, x varies depending on the charge / discharge state of the battery, and is usually 0.05 or more, 1.10
It is as follows. ) Can be used. As the transition metal M constituting the lithium composite oxide, Co, Ni, Mn, or the like is preferable. Specific examples of such a lithium composite oxide include L
iCoO 2 , LiNiO 2 , LiNi y Co 1-y O 2 (where 0 <y <1), LiMn 2 O 4 , LiMPO
4 (where M represents one or more transition metals such as Fe).

【００２７】リチウム複合酸化物は、高電圧を発生で
き、エネルギー密度的に優れた正極活物質となる。正極
活物質には、これらの正極活物質の複数種を併せて使用
してもよい。また、以上のような正極活物質を使用して
正極活物質を形成するときには、公知の導電剤や結着剤
等を添加することができる。The lithium composite oxide can generate a high voltage and is a positive electrode active material excellent in energy density. A plurality of these positive electrode active materials may be used in combination as the positive electrode active material. In addition, when the positive electrode active material is formed using the above-described positive electrode active material, a known conductive agent, a binder, and the like can be added.

【００２８】負極３は、負極活物質と結着剤とを含有す
る負極合剤を、集電体上に塗布、乾燥することにより作
製される。上記集電体には、例えば銅箔等の金属箔が用
いられる。The negative electrode 3 is manufactured by applying a negative electrode mixture containing a negative electrode active material and a binder on a current collector and drying the mixture. For the current collector, for example, a metal foil such as a copper foil is used.

【００２９】負極活物質としては、例えば、リチウムの
溶解・析出を利用したリチウム電池とする場合、金属リ
チウムや、リチウムを吸蔵・放出することが可能なリチ
ウム合金等を用いることができる。As the negative electrode active material, for example, in the case of a lithium battery utilizing the dissolution and precipitation of lithium, metallic lithium, a lithium alloy capable of inserting and extracting lithium, and the like can be used.

【００３０】リチウムイオンのドープ・脱ドープを利用
したリチウムイオン電池とする場合には、難黒鉛化炭素
系や黒鉛系の炭素材料を使用することができる。より具
体的には、黒鉛類、メソカーボンマイクロビーズ、メソ
フェーズカーボンファイバー等の炭素繊維、熱分解炭素
類、コークス類（ピッチコークス、ニードルコークス、
石油コークス）、ガラス状炭素類、有機高分子化合物焼
成体（フェノール樹脂、フラン樹脂等を適当な温度で焼
成し炭素化したもの）、及び活性炭などの炭素材料を使
用することができる。このような材料から負極を形成す
るときには、公知の結着剤などを添加することができ
る。In the case of a lithium ion battery utilizing doping / dedoping of lithium ions, a non-graphitizable carbon-based or graphite-based carbon material can be used. More specifically, carbon fibers such as graphites, mesocarbon microbeads, mesophase carbon fibers, pyrolytic carbons, cokes (pitch coke, needle coke,
Petroleum coke), vitreous carbons, organic polymer compound fired bodies (phenol resins, furan resins, etc. fired at an appropriate temperature and carbonized), and carbon materials such as activated carbon can be used. When forming a negative electrode from such a material, a known binder or the like can be added.

【００３１】非水電解質は、電解質塩を非水溶媒に溶解
して調製される。The non-aqueous electrolyte is prepared by dissolving an electrolyte salt in a non-aqueous solvent.

【００３２】非水溶媒としては、従来より非水電解液に
使用されている種々の非水溶媒を使用することができ
る。例えば、炭酸プロピレン、炭酸エチレン、ジメトキ
シエタン、炭酸ジメチル、炭酸ジエチル、γ−ブチロラ
クトン、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロ
フラン、１，３−ジオキソラン、４−メチル−１，３−
ジオキソラン、ジエチルエーテル、スルホラン、メチル
スルホラン、酪酸メチルスルホラン、アセトニトリル、
プロピオンニトリル、プロピオン酸メチル等を使用する
ことができる。これらの非水溶媒は単独で使用してもよ
く、複数種を混合して使用してもよい。As the non-aqueous solvent, various non-aqueous solvents conventionally used for non-aqueous electrolytes can be used. For example, propylene carbonate, ethylene carbonate, dimethoxyethane, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, γ-butyrolactone, tetrahydrofuran, 2-methyltetrahydrofuran, 1,3-dioxolan, 4-methyl-1,3-
Dioxolane, diethyl ether, sulfolane, methyl sulfolane, methyl sulfolane butyrate, acetonitrile,
Propion nitrile, methyl propionate and the like can be used. These non-aqueous solvents may be used alone or in combination of two or more.

【００３３】電解質塩としては、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＢＦ
4 、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2 、ＬｉＮ
（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2等のうち少なくとも１つの化合物を使
用することが望ましい。As the electrolyte salt, LiPF 6 , LiBF
4 , LiCF 3 SO 3 , LiN (CF 3 SO 2 ) 2 , LiN
It is desirable to use at least one compound of (C 2 F 5 SO 2 ) 2 and the like.

【００３４】以上の正極２と、負極３とを、セパレータ
４を介して密着させ、渦巻型に多数回巻回することによ
り電池素子が構成される。The above-described positive electrode 2 and negative electrode 3 are brought into close contact with each other with a separator 4 interposed therebetween, and are wound spirally many times to form a battery element.

【００３５】次に、その内側にニッケルメッキを施した
鉄製の電池缶５の底部に絶縁板６を挿入し、さらに電池
素子を収納する。Next, the insulating plate 6 is inserted into the bottom of the nickel-plated iron battery can 5 and further accommodates the battery element.

【００３６】そして負極３の集電をとるために、例えば
ニッケルからなる負極リード７の一端を負極３に圧着さ
せ、他端を電池缶５に溶接する。これにより、電池缶５
は、負極３と導通されることとなり、非水電解液電池１
の外部負極端子となる。To collect the current of the negative electrode 3, one end of a negative electrode lead 7 made of, for example, nickel is pressed against the negative electrode 3 and the other end is welded to the battery can 5. Thereby, the battery can 5
Is electrically connected to the negative electrode 3 and the nonaqueous electrolyte battery 1
External negative terminal.

【００３７】また、正極２の集電をとるために、例えば
アルミニウムからなる正極リード８の一端を正極２に取
り付け、他端を電流遮断用薄板９を介して電池蓋１０と
電気的に接続する。この電流遮断用薄板９は、電池内圧
に応じて電流を遮断するものである。これにより、電池
蓋１０は正極２と導通をもつこととなり、非水電解質電
池１の外部正極端子となる。In order to collect the current of the positive electrode 2, one end of a positive electrode lead 8 made of, for example, aluminum is attached to the positive electrode 2, and the other end is electrically connected to the battery lid 10 through a current interrupting thin plate 9. . The current interrupting thin plate 9 interrupts the current in accordance with the internal pressure of the battery. As a result, the battery lid 10 has conductivity with the positive electrode 2 and serves as an external positive electrode terminal of the nonaqueous electrolyte battery 1.

【００３８】次に、この電池缶５の中に非水電解液を注
入する。この非水電解液は、先に述べたように電解質塩
を非水溶媒に溶解させて調製される。Next, a non-aqueous electrolyte is injected into the battery can 5. This non-aqueous electrolyte is prepared by dissolving an electrolyte salt in a non-aqueous solvent as described above.

【００３９】最後に、アスファルトを塗布した絶縁封口
ガスケット１１を介して電池缶５をかしめることにより
電池蓋１０が固定されて円筒型の非水電解質電池１が作
製される。Finally, the battery lid 5 is fixed by caulking the battery can 5 through the insulating sealing gasket 11 coated with asphalt, and the cylindrical nonaqueous electrolyte battery 1 is manufactured.

【００４０】以上の構成の非水電解質電池１は、正極２
又は負極３、あるいはそれらの両方に比誘電率が１２以
上の無機化合物が含有されている。この比誘電率が１２
以上の無機化合物は、正極２に含有される場合には正極
合剤中に加えられ、負極３に含有される場合には負極合
剤中に加えられる。このため、電極合剤層中又は電極の
近傍に存在する非水電解質の解離度が向上し、イオン伝
導性が良好となる。The non-aqueous electrolyte battery 1 having the above-described configuration includes the positive electrode 2
Alternatively, the negative electrode 3 or both of them contain an inorganic compound having a relative dielectric constant of 12 or more. When the relative permittivity is 12
The above inorganic compound is added to the positive electrode mixture when contained in the positive electrode 2, and is added to the negative electrode mixture when contained in the negative electrode 3. For this reason, the degree of dissociation of the non-aqueous electrolyte existing in the electrode mixture layer or in the vicinity of the electrode is improved, and the ionic conductivity is improved.

【００４１】以上の説明からも明らかなように、非水電
解質電池１は、正極２又は負極３、あるいはそれらの両
方に比誘電率が１２以上の無機化合物が含有されている
ため、電極合剤層中又は電極の近傍に存在する非水電解
質の解離度が向上し、イオン伝導性が良好となる。この
ため、非水電解質電池１全体のイオン伝導性が良好なも
のとなり、内部インピーダンスが低減される。また、非
水電解質電池１は、正極２又は負極３、あるいはそれら
の両方の活物質を厚く形成しても負荷特性が良好なもの
となる。As is clear from the above description, since the nonaqueous electrolyte battery 1 contains the inorganic compound having a relative dielectric constant of 12 or more in the positive electrode 2 or the negative electrode 3, or both of them, the electrode mixture The dissociation degree of the nonaqueous electrolyte existing in the layer or in the vicinity of the electrode is improved, and the ionic conductivity is improved. For this reason, the ionic conductivity of the whole nonaqueous electrolyte battery 1 becomes good, and the internal impedance is reduced. In addition, the nonaqueous electrolyte battery 1 has good load characteristics even when the positive electrode 2 or the negative electrode 3 or both of them are formed thick.

【００４２】したがって、優れた負荷特性、低温特性が
実現されるばかりか、高容量化が図られ、サイクル特性
も大幅に改善される。Accordingly, not only excellent load characteristics and low-temperature characteristics are realized, but also the capacity is increased, and the cycle characteristics are greatly improved.

【００４３】なお、本実施の形態に係る非水電解質電池
は、円筒型、角型、コイン型、ボタン型等、その形状に
ついては特に限定されることはない。また、図２及び図
３に示すような薄型や、大型などの種々の大きさにする
ことができる。The shape of the nonaqueous electrolyte battery according to the present embodiment, such as a cylindrical type, a square type, a coin type, and a button type, is not particularly limited. In addition, various sizes such as a thin type and a large size as shown in FIGS. 2 and 3 can be used.

【００４４】また、上記においては、液系の非水電解質
を使用し電池缶を使用した例について説明してきたが、
例えば、上記非水電解質としてゲル状電解質や固体電解
質等を使用した場合には、電池缶を用いずラミネートフ
ィルムを外装材とする薄型電池とすることもできる。In the above description, an example using a battery can and using a liquid nonaqueous electrolyte has been described.
For example, when a gel electrolyte, a solid electrolyte, or the like is used as the nonaqueous electrolyte, a thin battery using a laminate film as an exterior material without using a battery can can be provided.

【００４５】ゲル状電解質や固体電解質は、基本的に
は、電解質塩、この電解質塩を溶解する非水溶媒、非水
溶媒を保持する高分子マトリクスからなる。The gel electrolyte or the solid electrolyte basically comprises an electrolyte salt, a non-aqueous solvent dissolving the electrolyte salt, and a polymer matrix holding the non-aqueous solvent.

【００４６】ここで、非水溶媒や電解質塩としては、液
系の非水電解質と同様の非水溶媒、電解質塩を使用する
ことが可能である。Here, as the non-aqueous solvent and the electrolyte salt, the same non-aqueous solvent and electrolyte salt as the liquid non-aqueous electrolyte can be used.

【００４７】高分子マトリクスとしては、ポリビニリデ
ンフルオライド、ポリアクリロニトリル、ポリエチレン
オキシド、ポリプロピレンオキシド、ポリメタクリルニ
トリル等が挙げられ、使用形態（ゲル状、固体状等）等
に応じてこれらから選択して使用される。Examples of the polymer matrix include polyvinylidene fluoride, polyacrylonitrile, polyethylene oxide, polypropylene oxide, polymethacrylonitrile, and the like. used.

【００４８】図２及び図３は、薄型の形状を有する非水
電解質電池２０の構成例を示すものであり、この非水電
解質電池２０は、正極活物質層を有する正極２１と、負
極活物質層を有する負極２２とが、セパレータ２３を介
して重ね合わされることによって形成された電池素子２
４が、外装フィルム２５の内部に封入されてなる。FIGS. 2 and 3 show a configuration example of a nonaqueous electrolyte battery 20 having a thin shape. The nonaqueous electrolyte battery 20 includes a positive electrode 21 having a positive electrode active material layer and a negative electrode active material. Battery element 2 formed by laminating negative electrode 22 having a layer with separator 23 interposed therebetween
4 is enclosed in the exterior film 25.

【００４９】上記正極２１の集電体は正極リード２６と
接続されており、負極２２の集電体は負極リード２７と
接続されている。そして、これら正極リード２６及び負
極リード２７は、外装フィルム２５とのシール部に樹脂
フィルム２８が介在され、絶縁性が確保されるととも
に、一端が外部に引き出されている。The current collector of the positive electrode 21 is connected to a positive electrode lead 26, and the current collector of the negative electrode 22 is connected to a negative electrode lead 27. The positive electrode lead 26 and the negative electrode lead 27 have a resin film 28 interposed in a sealing portion with the exterior film 25 to ensure insulation, and one end is drawn out.

【００５０】また、上記正極２１と負極２２の活物質層
上には、それぞれゲル状電解質層が含浸固化されてお
り、これらゲル状電解質層が互いに対向するように正極
２１と負極２２とがセパレータ２３を介して重ね合わさ
れている。A gel electrolyte layer is impregnated and solidified on each of the active material layers of the positive electrode 21 and the negative electrode 22, and the positive electrode 21 and the negative electrode 22 are separated from each other so that the gel electrolyte layers face each other. 23 are superimposed.

【００５１】したがって、正極２１及び負極２２にもゲ
ル状電解質、あるいはこれに含まれる電解質塩が溶解さ
れた非水溶媒が一部含浸される。Therefore, the positive electrode 21 and the negative electrode 22 are also partially impregnated with the gel electrolyte or the non-aqueous solvent in which the electrolyte salt contained therein is dissolved.

【００５２】このとき、正極２１又は負極２２、あるい
はそれら両方に比誘電率が１２以上の無機化合物を含有
させれば、先の非水電解質電池１と同様、内部インピー
ダンスが低減され、負荷特性、低温特性、容量、サイク
ル特性が大幅に改善される。At this time, if the positive electrode 21 and / or the negative electrode 22 contain an inorganic compound having a relative dielectric constant of 12 or more, the internal impedance is reduced as in the case of the nonaqueous electrolyte battery 1, and the load characteristics and Low temperature characteristics, capacity and cycle characteristics are greatly improved.

【００５３】[0053]

【実施例】次に、本発明を適用した非水電解質電池にお
けるサイクル寿命、重負荷特性、及び低温特性につい
て、実施例に基づいて説明する。EXAMPLES Next, cycle life, heavy load characteristics, and low-temperature characteristics of a nonaqueous electrolyte battery to which the present invention is applied will be described based on examples.

【００５４】実施例１ まず、負極を作製した。先ず、粉砕した黒鉛粉末を８０
重量部と、結着剤であるポリビニリデンフルオライドを
１０重量部とを混合し、負極合剤を作製した。次に、こ
の負極合剤をＮ−メチル−２−ピロリドンに分散させて
スラリー状とした。次に、これに対して１０重量部のＢ
ａＴｉＯ3を加えて均一に分散させた。次に、これを負
極集電体となる厚さが１０μｍであり、帯状である銅箔
の片面に均一に塗布した後に乾燥させた。そして、ロー
ルプレス機で圧縮成型することによって負極を作製し
た。 Example 1 First, a negative electrode was manufactured. First, the crushed graphite powder was mixed with 80
By weight, 10 parts by weight of polyvinylidene fluoride as a binder was mixed to prepare a negative electrode mixture. Next, this negative electrode mixture was dispersed in N-methyl-2-pyrrolidone to form a slurry. Next, 10 parts by weight of B
aTiO 3 was added and uniformly dispersed. Next, this was uniformly coated on one side of a strip-shaped copper foil having a thickness of 10 μm to be a negative electrode current collector and then dried. And the negative electrode was produced by compression-molding with a roll press machine.

【００５５】つぎに、正極を作製した。先ず、ＬｉＣＯ
3とＣｏＣＯ3とを０．５モル対１．０モルの比で混合
し、これに対して空気中において９００℃で５時間の焼
成を施すことによって、ＬｉＣｏＯ2を作製した。次
に、このＬｉＣｏＯ2を８６重量部と、導電剤である黒
鉛を６重量部と、結着剤であるポリビニリデンフルオラ
イドを３重量部とを混合して正極合剤を作製した。次
に、これをＮ−メチル−２−ピロリドンに分散させてス
ラリー状とした。次に、５重量部のＢａＴｉＯ3を加え
て均一に分散させた。次に、これを正極集電体となる厚
さが２０μｍであり、帯状であるアルミニウム箔の片面
に均一に塗布した後に乾燥させた。そして、ロールプレ
ス機で圧縮成型することによって正極を作製した。Next, a positive electrode was prepared. First, LiCO
LiCoO 2 was produced by mixing 3 and CoCO 3 at a ratio of 0.5 mol: 1.0 mol and subjecting the mixture to calcination in air at 900 ° C. for 5 hours. Next, 86 parts by weight of this LiCoO 2 , 6 parts by weight of graphite as a conductive agent, and 3 parts by weight of polyvinylidene fluoride as a binder were mixed to prepare a positive electrode mixture. Next, this was dispersed in N-methyl-2-pyrrolidone to form a slurry. Next, 5 parts by weight of BaTiO 3 was added and uniformly dispersed. Next, this was uniformly applied on one side of a strip-shaped aluminum foil having a thickness of 20 μm to be a positive electrode current collector, and then dried. Then, a positive electrode was produced by compression molding with a roll press machine.

【００５６】つぎに、非水電解質を作製した。炭酸エチ
レン（ＥＣ）を１５重量部と、炭酸プロピレン（ＰＣ）
を１５重量部と、炭酸ジエチル５０重量部と、電解質塩
であるＬｉＰＦ6を２０重量部とを混合し、非水電解質
を作製した。Next, a non-aqueous electrolyte was prepared. 15 parts by weight of ethylene carbonate (EC) and propylene carbonate (PC)
Was mixed with 50 parts by weight of diethyl carbonate and 20 parts by weight of LiPF 6 as an electrolyte salt to prepare a non-aqueous electrolyte.

【００５７】最後に、正極と負極とを微孔性ポリプロピ
レンフィルムからなるセパレータを介して圧着し、巻層
体を形成した。そして、巻層体を電池缶へ収容し、非水
電解質を注入して非水電解質電池を作製した。Finally, the positive electrode and the negative electrode were pressure-bonded via a separator made of a microporous polypropylene film to form a wound body. Then, the wound body was accommodated in a battery can, and a non-aqueous electrolyte was injected to produce a non-aqueous electrolyte battery.

【００５８】実施例２ まず、負極を作製した。先ず、粉砕した黒鉛粉末を７
１．１重量部と、結着剤であるポリビニリデンフルオラ
イドを８．９重量部とを混合し、負極合剤を作製した。
次に、この負極合剤をＮ−メチル−２−ピロリドンに分
散させてスラリー状とした。次に、これに対して２０重
量部のＢａＴｉＯ3を加えて均一に分散させた。次に、
これを負極集電体となる厚さが１０μｍであり、帯状で
ある銅箔の片面に均一に塗布した後に乾燥させた。そし
て、ロールプレス機で圧縮成型することによって負極を
作製した。 Example 2 First, a negative electrode was manufactured. First, pulverized graphite powder was
1.1 parts by weight and 8.9 parts by weight of polyvinylidene fluoride as a binder were mixed to prepare a negative electrode mixture.
Next, this negative electrode mixture was dispersed in N-methyl-2-pyrrolidone to form a slurry. Next, 20 parts by weight of BaTiO 3 was added thereto and uniformly dispersed. next,
This was uniformly coated on one surface of a strip-shaped copper foil having a thickness of 10 μm to be a negative electrode current collector, and then dried. And the negative electrode was produced by compression-molding with a roll press machine.

【００５９】つぎに、正極を作製した。先ず、ＬｉＣＯ
3とＣｏＣＯ3とを０．５モル対１．０モルの比で混合
し、これに対して空気中において９００℃で５時間の焼
成を施すことによって、ＬｉＣｏＯ2を作製した。次
に、このＬｉＣｏＯ2を７２．４重量部と、導電剤であ
る黒鉛を５．１重量部と、結着剤であるポリビニリデン
フルオライドを２．５重量部とを混合して正極合剤を作
製した。次に、これをＮ−メチル−２−ピロリドンに分
散させてスラリー状とした。次に、２０重量部のＢａＴ
ｉＯ3を加えて均一に分散させた。次に、これを正極集
電体となる厚さが２０μｍであり、帯状であるアルミニ
ウム箔の片面に均一に塗布した後に乾燥させた。そし
て、ロールプレス機で圧縮成型することによって正極を
作製した。Next, a positive electrode was prepared. First, LiCO
LiCoO 2 was produced by mixing 3 and CoCO 3 at a ratio of 0.5 mol: 1.0 mol and subjecting the mixture to calcination in air at 900 ° C. for 5 hours. Next, 72.4 parts by weight of this LiCoO 2 , 5.1 parts by weight of graphite as a conductive agent, and 2.5 parts by weight of polyvinylidene fluoride as a binder were mixed to form a positive electrode mixture. Was prepared. Next, this was dispersed in N-methyl-2-pyrrolidone to form a slurry. Next, 20 parts by weight of BaT
iO 3 was added and dispersed uniformly. Next, this was uniformly applied on one side of a strip-shaped aluminum foil having a thickness of 20 μm to be a positive electrode current collector, and then dried. Then, a positive electrode was produced by compression molding with a roll press machine.

【００６０】つぎに、非水電解質を作製した。炭酸エチ
レン（ＥＣ）を１５重量部と、炭酸プロピレン（ＰＣ）
を１５重量部と、炭酸ジエチル５０重量部と、電解質塩
であるＬｉＰＦ6を２０重量部とを混合し、非水電解質
を作製した。Next, a non-aqueous electrolyte was prepared. 15 parts by weight of ethylene carbonate (EC) and propylene carbonate (PC)
Was mixed with 50 parts by weight of diethyl carbonate and 20 parts by weight of LiPF 6 as an electrolyte salt to prepare a non-aqueous electrolyte.

【００６１】最後に、正極と負極とを微孔性ポリプロピ
レンフィルムからなるセパレータを介して圧着し、巻層
体を形成した。そして、巻層体を電池缶へ収容し、非水
電解質を注入して非水電解質電池を作製した。Finally, the positive electrode and the negative electrode were pressure-bonded via a separator made of a microporous polypropylene film to form a wound body. Then, the wound body was accommodated in a battery can, and a non-aqueous electrolyte was injected to produce a non-aqueous electrolyte battery.

【００６２】実施例３ 正極活物質及び負極活物質に対してＢａＴｉＯ3の代わ
りにＴｉＯ2を加えた以外は、実施例１と同様の方法に
よって非水電解質電池を作製した。 Example 3 A non-aqueous electrolyte battery was manufactured in the same manner as in Example 1 except that TiO 2 was added to the positive electrode active material and the negative electrode active material instead of BaTiO 3 .

【００６３】実施例４ 負極を作製するときに、粉砕した黒鉛粉末を９０重量部
と、結着剤であるポリビニリデンフルオライドを１０重
量部とを混合した以外は、実施例１と同様の方法によっ
て非水電解質電池を作製した。 Example 4 A negative electrode was prepared in the same manner as in Example 1 except that 90 parts by weight of ground graphite powder and 10 parts by weight of polyvinylidene fluoride as a binder were mixed. Thus, a non-aqueous electrolyte battery was manufactured.

【００６４】実施例５ 正極を作製するときに、ＬｉＣｏＯ2を９０．５重量部
と、導電剤である黒鉛を６．３重量部と、結着剤である
ポリビニリデンフルオライドを３．２重量部とを混合し
た以外は、実施例１と同様の方法によって非水電解質電
池を作製した。 Example 5 In preparing a positive electrode, 90.5 parts by weight of LiCoO 2 , 6.3 parts by weight of graphite as a conductive agent, and 3.2 parts by weight of polyvinylidene fluoride as a binder. A non-aqueous electrolyte battery was produced in the same manner as in Example 1 except that the components were mixed.

【００６５】実施例６ 正極活物質及び負極活物質に対してＢａＴｉＯ3の代わ
りにＢａＯを加えた以外は、実施例１と同様の方法によ
って非水電解質電池を作製した。 Example 6 A non-aqueous electrolyte battery was manufactured in the same manner as in Example 1 except that BaO was added to the positive electrode active material and the negative electrode active material instead of BaTiO 3 .

【００６６】実施例７ まず、正極活物質及び負極活物質を実施例１と同様の方
法によって作製した。 Example 7 First, a positive electrode active material and a negative electrode active material were produced in the same manner as in Example 1.

【００６７】つぎに、ゲル状電解質を作製した。先ず、
炭酸エチレン（ＥＣ）を１２重量部と、炭酸プロピレン
（ＰＣ）を１２重量部と、電解質塩であるＬｉＰＦ6を
６重量部とを混合して可塑剤を調整した。次に、これに
対して分子量が６０００００であるブロック共重合ポリ
（ビニリデンフルオライド−ｃｏ−ヘキサフルオロプロ
ピレン）を１０重量部と、炭酸ジエチルを６０重量部と
を混合して溶解させた。次に、これを負極活物質と正極
活物質との片面に均一に塗布して含浸させた。そして、
常温で８時間放置することによって炭酸ジエチルを気化
させて除去し、ゲル状電解質を作製した。Next, a gel electrolyte was prepared. First,
A plasticizer was prepared by mixing 12 parts by weight of ethylene carbonate (EC), 12 parts by weight of propylene carbonate (PC), and 6 parts by weight of LiPF 6 as an electrolyte salt. Next, 10 parts by weight of block copolymer poly (vinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene) having a molecular weight of 600,000 and 60 parts by weight of diethyl carbonate were mixed and dissolved. Next, this was uniformly applied to one surface of the negative electrode active material and one surface of the positive electrode active material and impregnated. And
By leaving the mixture at room temperature for 8 hours, diethyl carbonate was vaporized and removed to prepare a gel electrolyte.

【００６８】最後に、上述したようにゲル状電解質が塗
布された正極活物質と負極活物質とを、ゲル状電解質が
塗布された面を合わせて圧着し、電池素子を形成した。
そして、この電池素子を外装フィルムへ収容し、２．５
ｃｍ×４．０ｃｍ×０．３ｍｍのサイズであるゲル状電
解質電池を作製した。Finally, the positive electrode active material and the negative electrode active material to which the gel electrolyte was applied as described above were pressed together with the surfaces to which the gel electrolyte was applied to form a battery element.
Then, the battery element is housed in an exterior film, and
A gel electrolyte battery having a size of cm × 4.0 cm × 0.3 mm was prepared.

【００６９】実施例８ 正極活物質において黒鉛粉末の代わりにＭｇ2Ｓｉを加
えた以外は、実施例１と同様の方法によって非水電解質
電池を作製した。 Example 8 A non-aqueous electrolyte battery was manufactured in the same manner as in Example 1 except that Mg 2 Si was added instead of the graphite powder in the positive electrode active material.

【００７０】比較例１ まず、負極を作製した。先ず、粉砕した黒鉛粉末を９０
重量部と、結着剤であるポリビニリデンフルオライドを
１０重量部とを混合し、負極合剤を作製した。次に、こ
の負極合剤をＮ−メチル−２−ピロリドンに分散させて
スラリー状とした。次に、これを負極集電体となる厚さ
が１０μｍであり、帯状である銅箔の片面に均一に塗布
した後に乾燥させた。そして、ロールプレス機で圧縮成
型することによって負極を作製した。 Comparative Example 1 First, a negative electrode was manufactured. First, the ground graphite powder is
By weight, 10 parts by weight of polyvinylidene fluoride as a binder was mixed to prepare a negative electrode mixture. Next, this negative electrode mixture was dispersed in N-methyl-2-pyrrolidone to form a slurry. Next, this was uniformly coated on one side of a strip-shaped copper foil having a thickness of 10 μm to be a negative electrode current collector and then dried. And the negative electrode was produced by compression-molding with a roll press machine.

【００７１】つぎに、正極を作製した。先ず、ＬｉＣＯ
3とＣｏＣＯ3とを０．５モル対１．０モルの比で混合
し、これに対して空気中において９００℃で５時間の焼
成を施すことによって、ＬｉＣｏＯ2を作製した。次
に、このＬｉＣｏＯ2を９０．５重量部と、導電剤であ
る黒鉛を６．３重量部と、結着剤であるポリビニリデン
フルオライドを３．２重量部とを混合して正極合剤を作
製した。次に、これをＮ−メチル−２−ピロリドンに分
散させてスラリー状とした。次に、これを正極集電体と
なる厚さが２０μｍであり、帯状であるアルミニウム箔
の片面に均一に塗布した後に乾燥させた。そして、ロー
ルプレス機で圧縮成型することによって正極を作製し
た。Next, a positive electrode was prepared. First, LiCO
LiCoO 2 was produced by mixing 3 and CoCO 3 at a ratio of 0.5 mol: 1.0 mol and subjecting the mixture to calcination in air at 900 ° C. for 5 hours. Next, 90.5 parts by weight of this LiCoO 2 , 6.3 parts by weight of graphite as a conductive agent, and 3.2 parts by weight of polyvinylidene fluoride as a binder were mixed to form a positive electrode mixture. Was prepared. Next, this was dispersed in N-methyl-2-pyrrolidone to form a slurry. Next, this was uniformly applied on one side of a strip-shaped aluminum foil having a thickness of 20 μm to be a positive electrode current collector, and then dried. Then, a positive electrode was produced by compression molding with a roll press machine.

【００７２】つぎに、非水電解質を作製した。炭酸エチ
レン（ＥＣ）を１５重量部と、炭酸プロピレン（ＰＣ）
を１５重量部と、炭酸ジエチル５０重量部と、電解質塩
であるＬｉＰＦ6を２０重量部とを混合し、非水電解質
を作製した。Next, a non-aqueous electrolyte was prepared. 15 parts by weight of ethylene carbonate (EC) and propylene carbonate (PC)
Was mixed with 50 parts by weight of diethyl carbonate and 20 parts by weight of LiPF 6 as an electrolyte salt to prepare a non-aqueous electrolyte.

【００７３】最後に、正極と負極とを微孔性ポリプロピ
レンフィルムからなるセパレータを介して圧着し、巻層
体を形成した。そして、巻層体を電池缶へ収容し、非水
電解質を注入して非水電解質電池を作製した。Finally, the positive electrode and the negative electrode were pressure-bonded via a separator made of a microporous polypropylene film to form a wound body. Then, the wound body was accommodated in a battery can, and a non-aqueous electrolyte was injected to produce a non-aqueous electrolyte battery.

【００７４】比較例２ 正極活物質及び負極活物質に対してＢａＴｉＯ3の代わ
りにＡｌ2Ｏ3を加えた以外は、実施例１と同様の方法に
よって非水電解質電池を作製した。 Comparative Example 2 A non-aqueous electrolyte battery was manufactured in the same manner as in Example 1 except that Al 2 O 3 was added instead of BaTiO 3 to the positive electrode active material and the negative electrode active material.

【００７５】比較例３ まず、正極活物質及び負極活物質を比較例１と同様の方
法によって作製した。つぎに、ゲル状電解質を実施例７
と同様の方法によって作製した。最後に、実施例７と同
様の方法によって電池素子を形成して外装フィルムへ収
容し、２．５ｃｍ×４．０ｃｍ×０．３ｍｍのサイズで
あるゲル状電解質電池を作製した。 Comparative Example 3 First, a positive electrode active material and a negative electrode active material were prepared in the same manner as in Comparative Example 1. Next, the gel electrolyte was used in Example 7.
It was produced by the same method as in the above. Finally, a battery element was formed in the same manner as in Example 7 and housed in an exterior film to produce a gel electrolyte battery having a size of 2.5 cm × 4.0 cm × 0.3 mm.

【００７６】比較例４ 正極活物質において黒鉛粉末の代わりにＭｇ2Ｓｉを加
えた以外は、比較例１と同様の方法によって非水電解質
電池を作製した。 Comparative Example 4 A non-aqueous electrolyte battery was manufactured in the same manner as in Comparative Example 1, except that Mg 2 Si was added instead of the graphite powder in the positive electrode active material.

【００７７】実施例１〜実施例８、及び比較例１〜比較
例４で作製された非水電解質電池について、以下に示す
方法によってサイクル寿命、重負荷特性、及び低温特性
を測定した。With respect to the nonaqueous electrolyte batteries prepared in Examples 1 to 8 and Comparative Examples 1 to 4, cycle life, heavy load characteristics, and low temperature characteristics were measured by the following methods.

【００７８】＜サイクル寿命＞理論容量の２時間率放電
（１／２Ｃ）において５００回の充放電サイクル試験を
行い、次のように評価した。先ず、各電池に対して２３
℃で定電流定電圧充電を上限４．２Ｖまで１０時間行っ
た。次に、２時間率放電（１／２Ｃ）を終始電圧３．２
Ｖまで行った。放電容量はこのように決定し、更に、こ
れから求められる平均電圧から時間率放電での出力を、
サイクル初期の５時間率放電（１／５Ｃ）に対する１０
０分率として計算した。<Cycle Life> A charge / discharge cycle test was performed 500 times in a 2 hour rate discharge (1/2 C) of the theoretical capacity, and the following evaluation was made. First, 23 for each battery
C. and constant-current constant-voltage charging was performed for 10 hours up to an upper limit of 4.2 V. Next, a 2-hour rate discharge (1 / 2C) was performed at a voltage of 3.2 throughout.
V. The discharge capacity is determined in this way, and the output at the time-rate discharge is calculated from the average voltage obtained from this.
10 for 5 hour rate discharge (1 / 5C) at the beginning of cycle
Calculated as 0 fraction.

【００７９】＜負荷特性＞理論容量の１／３時間率放電
（３Ｃ）を行い、次のように評価した。先ず、各電池に
対して先ず、各電池に対して２３℃で定電流定電圧充電
を上限４．２Ｖまで１０時間行った。次に、１／３時間
率放電（３Ｃ）を終始電圧３．２Ｖまで行った。放電容
量はこのように決定し、更に、これから求められる平均
電圧から各時間率放電での出力を、５時間率放電（１／
５Ｃ）に対する１００分率として計算した。<Load Characteristics> 1/3 hour rate discharge (3C) of the theoretical capacity was performed and evaluated as follows. First, each battery was first subjected to constant current and constant voltage charging at 23 ° C. to an upper limit of 4.2 V for 10 hours. Next, 1/3 hour rate discharge (3C) was performed to a voltage of 3.2 V throughout. The discharge capacity was determined in this way, and the output at each time-rate discharge was calculated from the average voltage obtained from this.
5C).

【００８０】＜低温特性＞理論容量の２時間率放電（１
／２Ｃ）を低温下で行い、次のように評価した。先ず、
各電池に対して２３℃で定電流定電圧充電を上限４．２
Ｖまで１０時間行った。次に、２時間率放電（１／２
Ｃ）を終始電圧３．２Ｖまで、−２０℃にて行った。更
に、これから求められる平均電圧から時間率放電での出
力を、常温（２３℃）での５時間率放電（１／５Ｃ）に
対する１００分率として算出した。<Low-Temperature Characteristics> A two-hour rate discharge of theoretical capacity (1
/ 2C) at a low temperature and evaluated as follows. First,
The upper limit of constant current and constant voltage charging at 23 ° C. for each battery is 4.2.
V to 10 hours. Next, a 2-hour rate discharge (1/2
C) was performed at −20 ° C. until a voltage of 3.2 V throughout. Further, the output at the time rate discharge was calculated from the average voltage obtained as a percentage of 5 hour rate discharge (１ ／ C) at normal temperature (23 ° C.).

【００８１】上述した実施例１〜実施例８及び比較例１
〜比較例４について、サイクル寿命、重負荷特性、及び
低温特性を測定した結果を、表１に示す。Examples 1 to 8 and Comparative Example 1
Table 1 shows the results of measuring the cycle life, heavy load characteristics, and low temperature characteristics of Comparative Example 4 to Comparative Example 4.

【００８２】[0082]

【表１】 [Table 1]

【００８３】表１から、正極活物質中にＢａＴｉＯ3が
５重量部〜２０重量部含まれており、負極活物質中にＢ
ａＴｉＯ3が１０重量部〜２０重量部含まれている実施
例１及び実施例２は、ＢａＴｉＯ3が含まれていない比
較例１と比較して、サイクル寿命、重負荷特性、及び低
温特性が向上していることが判明した。As shown in Table 1, the cathode active material contains 5 to 20 parts by weight of BaTiO 3 , and the anode active material contains BTiO 3.
Example 1 and Example 2 in which aTiO 3 is contained in an amount of 10 to 20 parts by weight have improved cycle life, heavy load characteristics, and low-temperature characteristics as compared with Comparative Example 1 in which BaTiO 3 is not included. Turned out to be.

【００８４】また、正極活物質ＴｉＯ2が５重量部含ま
れており、負極活物質中にＴｉＯ2が１０重量部含まれ
ている実施例３においても、ＴｉＯ2が含まれていない
比較例１と比較して、サイクル寿命、重負荷特性、及び
低温特性が向上していることが判明した。[0084] It also includes a cathode active material TiO 2 is 5 parts by weight, also in Example 3 that contains TiO 2 is 10 parts by weight in the negative electrode active material, Comparative Example 1 which does not contain TiO 2 It was found that the cycle life, heavy load characteristics, and low-temperature characteristics were improved as compared with those of Comparative Example 1.

【００８５】また、正極活物質中にのみＢａＴｉＯ3が
５重量部含まれている実施例４においても、ＢａＴｉＯ
3が含まれていない比較例１と比較して、サイクル寿
命、重負荷特性、及び低温特性が向上していることが判
明した。In Example 4 in which 5 parts by weight of BaTiO 3 was contained only in the positive electrode active material, BaTiO 3 was used.
It was found that the cycle life, heavy load characteristics, and low-temperature characteristics were improved as compared with Comparative Example 1 in which No. 3 was not included.

【００８６】また、負極活物質中にのみＢａＴｉＯ3が
１０重量部含まれている実施例５においても、ＢａＴｉ
Ｏ3が含まれていない比較例１と比較して、サイクル寿
命、重負荷特性、及び低温特性が向上していることが判
明した。Also, in Example 5 in which 10 parts by weight of BaTiO 3 was contained only in the negative electrode active material,
It was found that the cycle life, heavy load characteristics, and low-temperature characteristics were improved as compared with Comparative Example 1 containing no O 3 .

【００８７】また、正極活物質中にＢａＯが５重量部含
まれており、負極活物質中にＢａＯが１０重量部含まれ
ている実施例６においても、ＴｉＯ2が含まれていない
比較例１と比較して、サイクル寿命、重負荷特性、及び
低温特性が向上していることが判明した。In Example 6 in which the cathode active material contained 5 parts by weight of BaO and 10 parts by weight of BaO in the anode active material, Comparative Example 1 containing no TiO 2 was used. It was found that the cycle life, heavy load characteristics, and low-temperature characteristics were improved as compared with those of Comparative Example 1.

【００８８】また、正極活物質中にＢａＴｉＯ3が５重
量部含まれており、負極活物質中にＢａＴｉＯ3が１０
重量部含まれており、且つ非水電解質としてゲル状電解
質が使用されている実施例７においても、ＢａＴｉＯ3
が含まれていない比較例３と比較して、サイクル寿命、
重負荷特性、及び低温特性が向上していることが判明し
た。The cathode active material contains 5 parts by weight of BaTiO 3 , and the anode active material contains 10 parts by weight of BaTiO 3.
Included parts, also in Example 7 gel electrolyte is used as and non-aqueous electrolyte, BaTiO 3
Cycle life compared with Comparative Example 3 in which
It was found that the heavy load characteristics and the low temperature characteristics were improved.

【００８９】また、正極活物質中にＢａＴｉＯ3が５重
量部含まれており、負極活物質中にＢａＴｉＯ3が１０
重量部含まれており、且つ正極活物質において黒鉛粉末
の代わりにＭｇ2Ｓｉが使用されている実施例８におい
ても、ＢａＴｉＯ3が含まれていない比較例４よりも、
サイクル寿命、重負荷特性、及び低温特性が向上してい
ることが判明した。[0089] It also includes BaTiO 3 5 parts by weight in the positive electrode active material, the BaTiO 3 in the negative electrode active material 10
In Example 8 in which Mg 2 Si was used in place of the graphite powder in the positive electrode active material, even in Comparative Example 4 in which BaTiO 3 was not contained,
It was found that the cycle life, heavy load characteristics, and low temperature characteristics were improved.

【００９０】また、正極活物質中に比誘電率が１２未満
であるＡｌ2Ｏ3が５重量部含まれており、負極活物質中
に比誘電率が１２未満であるＡｌ2Ｏ3が１０重量部含ま
れている比較例２においては、正極活物質中にＢａＴｉ
Ｏ3が５重量部含まれており、負極活物質中にＢａＴｉ
Ｏ3が１０重量部含まれている実施例１と比較して、サ
イクル寿命、重負荷特性、及び低温特性が低下している
ことが判明した。[0090] The dielectric constant in the positive electrode active material contains Al 2 O 3 is 5 parts by weight is less than 12, in the negative electrode active material Al 2 O 3 dielectric constant of less than 12 10 In Comparative Example 2 which is contained in parts by weight, BaTi is contained in the positive electrode active material.
O 3 is contained by 5 parts by weight, and BaTi is contained in the negative electrode active material.
It was found that the cycle life, heavy load characteristics, and low-temperature characteristics were lower than those in Example 1 in which O 3 was contained by 10 parts by weight.

【００９１】[0091]

【発明の効果】以上の説明からも明らかなように、本発
明に係る電極においては、比誘電率が１２以上である無
機化合物が含まれているため、電極内及び周囲に存在す
る非水電解質に含まれる電解質塩であるリチウム化合物
の解離度が向上する。As is clear from the above description, since the electrode according to the present invention contains an inorganic compound having a relative dielectric constant of 12 or more, the nonaqueous electrolyte existing in and around the electrode is contained. The degree of dissociation of a lithium compound which is an electrolyte salt contained in is improved.

【００９２】また、上記電極を用いた非水電解質電池で
は、電極合剤層中又は電極の近傍に存在する非水電解質
の解離度が向上し、イオン伝導性が良好となる。このた
め、非水電解質電池全体のイオン伝導性が良好なものと
なり、内部インピーダンスが低減される。また、本発明
に係る非水電解質電池は、正極又は負極、あるいはそれ
らの両方の活物質を厚く形成しても負荷特性が良好なも
のとなる。In a non-aqueous electrolyte battery using the above-mentioned electrode, the degree of dissociation of the non-aqueous electrolyte existing in the electrode mixture layer or in the vicinity of the electrode is improved, and the ionic conductivity is improved. For this reason, the ionic conductivity of the whole nonaqueous electrolyte battery becomes good, and the internal impedance is reduced. Further, the nonaqueous electrolyte battery according to the present invention has good load characteristics even when the active material of the positive electrode, the negative electrode, or both of them is formed thick.

【００９３】したがって、優れた負荷特性、低温特性が
実現されるばかりか、高容量化が図られ、サイクル特性
も大幅に改善される。Therefore, not only excellent load characteristics and low-temperature characteristics are realized, but also the capacity is increased, and the cycle characteristics are greatly improved.

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

【図１】本発明を適用した非水電解質電池の実施の一形
態を示す縦断面図である。FIG. 1 is a longitudinal sectional view showing one embodiment of a nonaqueous electrolyte battery to which the present invention is applied.

【図２】本発明を適用した非水電解質電池の他の実施の
形態を示す平面図である。FIG. 2 is a plan view showing another embodiment of the nonaqueous electrolyte battery to which the present invention is applied.

【図３】同非水電解質電池の断面図である。FIG. 3 is a sectional view of the nonaqueous electrolyte battery.

【符号の説明】 ０ 非水電解質電池、２ 正極、３ 負極、４ セパレ
ータ、５ 電池缶、６絶縁板、７ 負極リード、８ 正
極リード、９ 電流遮断用薄板、１０ 電池蓋、１１
絶縁封口ガスケット[Description of Signs] 0 Non-aqueous electrolyte battery, 2 positive electrode, 3 negative electrode, 4 separator, 5 battery can, 6 insulating plate, 7 negative electrode lead, 8 positive electrode lead, 9 thin plate for current interruption, 10 battery cover, 11
Insulation sealing gasket

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 原 富太郎 東京都品川区北品川６丁目７番35号 ソニ ー株式会社内 Ｆターム(参考） 5H029 AJ02 AJ03 AJ05 AJ06 AK02 AK03 AK05 AK16 AL06 AL07 AL08 AL12 AM02 AM03 AM04 AM05 AM07 BJ02 BJ03 BJ14 DJ08 EJ05 HJ16 5H050 AA02 AA07 AA08 AA12 BA16 BA17 CA02 CA07 CA08 CA09 CA11 CA20 CB07 CB08 CB09 CB12 DA09 EA12 FA05 HA16 ────────────────────────────────────────────────── ─── Continuing on the front page (72) Inventor Tomitaro Hara 6-35, Kita-Shinagawa, Shinagawa-ku, Tokyo Sony Corporation F-term (reference) 5H029 AJ02 AJ03 AJ05 AJ06 AK02 AK03 AK05 AK16 AL06 AL07 AL08 AL12 AM02 AM03 AM04 AM05 AM07 BJ02 BJ03 BJ14 DJ08 EJ05 HJ16 5H050 AA02 AA07 AA08 AA12 BA16 BA17 CA02 CA07 CA08 CA09 CA11 CA20 CB07 CB08 CB09 CB12 DA09 EA12 FA05 HA16

Claims (9)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項１】 集電体上に活物質を含む電極合剤層が形
成されてなる電池用電極において、上記電極合剤層は、
比誘電率１２以上の無機化合物を含有することを特徴と
する電極。In a battery electrode comprising an electrode mixture layer containing an active material formed on a current collector, the electrode mixture layer comprises:
An electrode comprising an inorganic compound having a relative dielectric constant of 12 or more. 【請求項２】 上記無機化合物は、強誘電性を有するこ
とを特徴とする請求項１記載の電極。2. The electrode according to claim 1, wherein said inorganic compound has ferroelectricity. 【請求項３】 上記無機化合物は、ＢａＴｉＯ3、及び
／又はＴｉＯ2であることを特徴とする請求項２記載の
電極。3. The electrode according to claim 2 , wherein the inorganic compound is BaTiO 3 and / or TiO 2 . 【請求項４】 上記無機化合物は、常誘電性を有するこ
とを特徴とする請求項１記載の電極。4. The electrode according to claim 1, wherein the inorganic compound has a paraelectric property. 【請求項５】 正極、負極及び非水電解質を備えてなる
非水電解質電池において、 上記正極及び／又は負極は、集電体上に活物質を含む電
極合剤層が形成されてなり、当該電極合剤層が比誘電率
１２以上の無機化合物を含有する電池用電極であること
を特徴とする非水電解質電池。5. A non-aqueous electrolyte battery comprising a positive electrode, a negative electrode, and a non-aqueous electrolyte, wherein the positive electrode and / or the negative electrode are formed by forming an electrode mixture layer containing an active material on a current collector. A nonaqueous electrolyte battery, wherein the electrode mixture layer is a battery electrode containing an inorganic compound having a relative dielectric constant of 12 or more. 【請求項６】 上記無機化合物は、強誘電性を有するこ
とを特徴とする請求項５記載の非水電解質電池。6. The non-aqueous electrolyte battery according to claim 5, wherein the inorganic compound has ferroelectricity. 【請求項７】 上記無機化合物は、ＢａＴｉＯ3、及び
／又はＴｉＯ2であることを特徴とする請求項６記載の
非水電解質電池。7. The non-aqueous electrolyte battery according to claim 6, wherein the inorganic compound is BaTiO 3 and / or TiO 2 . 【請求項８】 上記無機化合物は、常誘電性を有するこ
とを特徴とする請求項５記載の非水電解質電池。8. The non-aqueous electrolyte battery according to claim 5, wherein said inorganic compound has paraelectricity. 【請求項９】 上記負極は、リチウムをドープ・脱ドー
プし得る物質を活物質として含み、 上記正極は、リチウム複合酸化物を活物質として含むこ
とを特徴とする請求項５記載の非水電解質電池。9. The non-aqueous electrolyte according to claim 5, wherein the negative electrode contains a material capable of doping / dedoping lithium as an active material, and the positive electrode contains a lithium composite oxide as an active material. battery.
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