JP2001271006A - 多層膜被覆粉体およびその製造方法 - Google Patents
多層膜被覆粉体およびその製造方法Info
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- Organic Chemistry (AREA)
- Developing Agents For Electrophotography (AREA)
- Pigments, Carbon Blacks, Or Wood Stains (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 基材が粉体の場合において、特定波長光の反
射強度が大きくなるように、各被覆膜の膜厚設計がなさ
れ、該設計膜厚となるように膜厚監視用分光光度特性を
補正して製造された多層膜被覆粉体およびその製造方法
を提供する。 【解決手段】 屈折率の異なる少なくとも２層の被覆層
を基体粒子上に有し、かつ特定の波長の光を反射する多
層膜被覆粉体およびその製造方法において、基体粒子の
材質、被覆層の数、各被覆層の被覆順序、各被覆層の材
質および所望の反射光波長を選定した多層膜被覆平板体
の場合の多層膜反射強度Ｒflatを基体粒子の形状および
粒径による補正をした多層膜被覆粉体の反射強度Ｒ
（λ）値が、所望の波長で最大値または最小値になるよ
うに各被覆層の膜厚を求め、この求めた膜厚値になるよ
うに製造することを特徴とする。
射強度が大きくなるように、各被覆膜の膜厚設計がなさ
れ、該設計膜厚となるように膜厚監視用分光光度特性を
補正して製造された多層膜被覆粉体およびその製造方法
を提供する。 【解決手段】 屈折率の異なる少なくとも２層の被覆層
を基体粒子上に有し、かつ特定の波長の光を反射する多
層膜被覆粉体およびその製造方法において、基体粒子の
材質、被覆層の数、各被覆層の被覆順序、各被覆層の材
質および所望の反射光波長を選定した多層膜被覆平板体
の場合の多層膜反射強度Ｒflatを基体粒子の形状および
粒径による補正をした多層膜被覆粉体の反射強度Ｒ
（λ）値が、所望の波長で最大値または最小値になるよ
うに各被覆層の膜厚を求め、この求めた膜厚値になるよ
うに製造することを特徴とする。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は多層膜被覆粉体およ
びその製造方法に関し、特に基体粒子表面への光干渉多
層膜の被覆制御がなされ、カラートナー、カラーイン
キ、塗料あるいは化粧品用顔料等に使用可能な多層膜被
覆磁性粉体およびその製造方法に関する。
びその製造方法に関し、特に基体粒子表面への光干渉多
層膜の被覆制御がなされ、カラートナー、カラーイン
キ、塗料あるいは化粧品用顔料等に使用可能な多層膜被
覆磁性粉体およびその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】基材表面に光干渉多層薄膜を被覆する
と、多層薄膜からの波長選択的光反射により、基材を着
色することができる。平板はもとより、粉粒体状の基材
に対しても着色することができる。色特性すなわち光反
射特性は、多層薄膜の膜数、および各膜の屈折率、膜厚
等によって制御される。多層薄膜の被覆制御は、各層被
覆後毎の分光反射曲線の実測値を設計値にフィッティン
グすることにより行われる。この制御は、特に基材が平
板の場合であれば、Ｍａｘｗｅｌｌの電磁方程式の平面
波解を設計値として精密に行うことができる。一般に、
入射光波長λの光が全部でN層の多層膜積層部に入射角
φN+1をもって入射する場合、ｎj、ｄjを下から第ｊ番
目の層（以下、第ｊ層ともいう）の屈折率、膜厚とし、
φjを第ｊ層への光の入射角として、平面波についてＭ
ａｘｗｅｌｌの式を展開すると、第ｊ層からその直上の
第ｊ＋１層への振幅反射強度をＲ j+1,jとして
と、多層薄膜からの波長選択的光反射により、基材を着
色することができる。平板はもとより、粉粒体状の基材
に対しても着色することができる。色特性すなわち光反
射特性は、多層薄膜の膜数、および各膜の屈折率、膜厚
等によって制御される。多層薄膜の被覆制御は、各層被
覆後毎の分光反射曲線の実測値を設計値にフィッティン
グすることにより行われる。この制御は、特に基材が平
板の場合であれば、Ｍａｘｗｅｌｌの電磁方程式の平面
波解を設計値として精密に行うことができる。一般に、
入射光波長λの光が全部でN層の多層膜積層部に入射角
φN+1をもって入射する場合、ｎj、ｄjを下から第ｊ番
目の層（以下、第ｊ層ともいう）の屈折率、膜厚とし、
φjを第ｊ層への光の入射角として、平面波についてＭ
ａｘｗｅｌｌの式を展開すると、第ｊ層からその直上の
第ｊ＋１層への振幅反射強度をＲ j+1,jとして
【０００３】
【数７】
【０００４】なる漸化式が得られる。ここに式中ｒ
j+1,jは第ｊ＋１層、第ｊ層間界面のフレネル反射係数
であり、ｐ偏光（電場が入射面に平行な成分）について
は、
j+1,jは第ｊ＋１層、第ｊ層間界面のフレネル反射係数
であり、ｐ偏光（電場が入射面に平行な成分）について
は、
【０００５】
【数８】
【０００６】ｓ偏光（電場が入射面に垂直な成分）につ
いては
いては
【０００７】
【数９】
【０００８】で与えられる。これらを解くことから、Ｎ
層積層部からの振幅反射率Ｒflat(λ,θ)が得られる。
層積層部からの振幅反射率Ｒflat(λ,θ)が得られる。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】しかし、基材が粉体の
場合においては、多層薄膜からの光反射特性を精密に制
御するのに必要な理論解析解が存在しないため、膜厚設
計値として何ら補正を行わずに上記（式１）の解を代用
した場合、各層被覆後毎のフィッティングによって、最
終層被覆後の反射率値が目標値から遠ざかってしまう場
合が生じてしまう。また、適切な膜厚設計値が得られた
場合でも、多層膜被覆粉体における実際の製膜作業にお
いては、設計値通りの膜厚になるまで実膜厚を監視しな
がら行うことは不可能である。そのため、製膜作業中の
膜厚の監視は、各被覆層を被覆した被覆物体の反射強度
が最大値または最小値になる波長を分光光度計にて測定
し、この波長より算出・推定することが考えられる。す
なわち、ある被覆層を所望の膜厚に製膜しようとする場
合には、被覆物体の分光光度特性を監視しながら、該膜
厚に相対する最大または最小反射波長値に達した時点で
製膜作業を終了させることが考えられる。
場合においては、多層薄膜からの光反射特性を精密に制
御するのに必要な理論解析解が存在しないため、膜厚設
計値として何ら補正を行わずに上記（式１）の解を代用
した場合、各層被覆後毎のフィッティングによって、最
終層被覆後の反射率値が目標値から遠ざかってしまう場
合が生じてしまう。また、適切な膜厚設計値が得られた
場合でも、多層膜被覆粉体における実際の製膜作業にお
いては、設計値通りの膜厚になるまで実膜厚を監視しな
がら行うことは不可能である。そのため、製膜作業中の
膜厚の監視は、各被覆層を被覆した被覆物体の反射強度
が最大値または最小値になる波長を分光光度計にて測定
し、この波長より算出・推定することが考えられる。す
なわち、ある被覆層を所望の膜厚に製膜しようとする場
合には、被覆物体の分光光度特性を監視しながら、該膜
厚に相対する最大または最小反射波長値に達した時点で
製膜作業を終了させることが考えられる。
【００１０】しかしながら基材が粉体の場合において
は、各被覆膜を、分光光度計にて測定される最大または
最小反射波長が所望の値になるように製膜すると、最終
的に得られる多層膜被覆粉体が、所望の波長で所望の反
射強度とならないという問題も生じた。これは、基材粉
体の粒子形状および粒子径に依存する各被覆層の曲率に
よって、光干渉効果に基づく、最大または最小反射波長
測定値と膜厚との関係に狂いが生じるためと推定され
る。
は、各被覆膜を、分光光度計にて測定される最大または
最小反射波長が所望の値になるように製膜すると、最終
的に得られる多層膜被覆粉体が、所望の波長で所望の反
射強度とならないという問題も生じた。これは、基材粉
体の粒子形状および粒子径に依存する各被覆層の曲率に
よって、光干渉効果に基づく、最大または最小反射波長
測定値と膜厚との関係に狂いが生じるためと推定され
る。
【００１１】したがって、本発明は、基材が粉体の場合
において、特定波長光の反射強度が大きくなるように、
各被覆膜の膜厚設計がなされ、該設計膜厚となるように
膜厚監視用分光光度特性を補正して製造された多層膜被
覆粉体およびその製造方法に関する。
において、特定波長光の反射強度が大きくなるように、
各被覆膜の膜厚設計がなされ、該設計膜厚となるように
膜厚監視用分光光度特性を補正して製造された多層膜被
覆粉体およびその製造方法に関する。
【００１２】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記の問
題が生ずる理由を鋭意検討した結果、粉体への光の入射
角が平板のように一定していないこと、及び被覆粒子毎
の膜内の光路長が平板のように一定していないことが主
たる理由であると推定するに至り、そこで、多層被覆平
板体からの光反射を与える式に、特定の補正を行うこと
によって、本発明を成すに至った。
題が生ずる理由を鋭意検討した結果、粉体への光の入射
角が平板のように一定していないこと、及び被覆粒子毎
の膜内の光路長が平板のように一定していないことが主
たる理由であると推定するに至り、そこで、多層被覆平
板体からの光反射を与える式に、特定の補正を行うこと
によって、本発明を成すに至った。
【００１３】即ち、本発明は以下の通りである。 （１）屈折率の異なる少なくとも２層の被覆層を基体粒
子上に有し、かつ特定の波長の光を反射する多層膜被覆
粉体において、基体粒子の材質、被覆層の数、各被覆層
の被覆順序、各被覆層の材質および所望の反射光波長を
選定した多層膜被覆平板体の場合の多層膜反射強度Ｒ
flatを基体粒子の形状および粒径による補正をした多層
膜被覆粉体の反射強度Ｒ（λ）値が、所望の波長で最大
値または最小値になるように各被覆層の膜厚を求め、こ
の求めた膜厚値になるように製造したことを特徴とする
多層膜被覆粉体。
子上に有し、かつ特定の波長の光を反射する多層膜被覆
粉体において、基体粒子の材質、被覆層の数、各被覆層
の被覆順序、各被覆層の材質および所望の反射光波長を
選定した多層膜被覆平板体の場合の多層膜反射強度Ｒ
flatを基体粒子の形状および粒径による補正をした多層
膜被覆粉体の反射強度Ｒ（λ）値が、所望の波長で最大
値または最小値になるように各被覆層の膜厚を求め、こ
の求めた膜厚値になるように製造したことを特徴とする
多層膜被覆粉体。
【００１４】（２）基体粒子の形状による補正が、選定
した基体粒子の材質、被覆層の数、各被覆層の被覆順
序、各被覆層の材質および所望の反射光波長に基づく事
項を多層膜反射強度を求める下記漸化式１
した基体粒子の材質、被覆層の数、各被覆層の被覆順
序、各被覆層の材質および所望の反射光波長に基づく事
項を多層膜反射強度を求める下記漸化式１
【００１５】
【数１０】
【００１６】（式中、Ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層と
その直上の層との間の振幅反射強度、 ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層とその直上の層との間の
界面のフレネル反射係数、 Ｒj,j-1：下から第ｊ−１番目の層とその直上の層との
間の振幅反射強度、 ２δj：下から第ｊ番目の層における位相差、 λ：所望の反射光波長、 ｎj：下から第ｊ番目の層の屈折率、 ｄj：下から第ｊ番目の層の膜厚、 φj：下から第ｊ番目の層への光の入射角。） に代入して得られたＲflat値をさらに下記式２
その直上の層との間の振幅反射強度、 ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層とその直上の層との間の
界面のフレネル反射係数、 Ｒj,j-1：下から第ｊ−１番目の層とその直上の層との
間の振幅反射強度、 ２δj：下から第ｊ番目の層における位相差、 λ：所望の反射光波長、 ｎj：下から第ｊ番目の層の屈折率、 ｄj：下から第ｊ番目の層の膜厚、 φj：下から第ｊ番目の層への光の入射角。） に代入して得られたＲflat値をさらに下記式２
【００１７】
【数１１】
【００１８】に適用させ、Ｒ（λ）値が所望の波長で最
大値または最小値になるように各被覆層の膜厚を求める
ことにより行われたことを特徴とする前記（１）の多層
膜被覆粉体。
大値または最小値になるように各被覆層の膜厚を求める
ことにより行われたことを特徴とする前記（１）の多層
膜被覆粉体。
【００１９】（３）基体粒子の粒径による補正が、選定
した基体粒子上に選定した各被覆層を段階的に数種類に
膜厚を変えて被覆して粒径補正用膜被覆粉体とし、該粒
径補正用膜被覆粉体の各被覆層の実膜厚値（ｄM）を測
定し、また、該膜被覆粉体のそれぞれを分光光度計にて
測定しそれぞれの粒径補正用膜被覆粉体の各被覆層の光
学膜厚（ｎｄ）を求め、各粒径補正用膜被覆粉体の各被
覆層の実膜厚値と屈折率（ｎ）との積（ｎｄM）に対す
る各被覆層の光学膜厚（ｎｄ）の比（ｎｄ／ｎｄM）を
求め、多層膜反射強度を求める下記漸化式１
した基体粒子上に選定した各被覆層を段階的に数種類に
膜厚を変えて被覆して粒径補正用膜被覆粉体とし、該粒
径補正用膜被覆粉体の各被覆層の実膜厚値（ｄM）を測
定し、また、該膜被覆粉体のそれぞれを分光光度計にて
測定しそれぞれの粒径補正用膜被覆粉体の各被覆層の光
学膜厚（ｎｄ）を求め、各粒径補正用膜被覆粉体の各被
覆層の実膜厚値と屈折率（ｎ）との積（ｎｄM）に対す
る各被覆層の光学膜厚（ｎｄ）の比（ｎｄ／ｎｄM）を
求め、多層膜反射強度を求める下記漸化式１
【００２０】
【数１２】
【００２１】（式中、Ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層と
その直上の層との間の振幅反射強度、 ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層とその直上の層との間の
界面のフレネル反射係数、 Ｒj,j-1：下から第ｊ−１番目の層とその直上の層との
間の振幅反射強度、 ２δj：下から第ｊ番目の層における位相差、 λ：所望の反射光波長、 ｎj：下から第ｊ番目の層の屈折率、 ｄj：下から第ｊ番目の層の膜厚、 φj：下から第ｊ番目の層への光の入射角。） の２δjに上記比（ｎｄ／ｎｄM）値を乗じて各被覆層を
有する粉体の分光光度特性を補正し、該補正分光光度特
性になるように各被覆層を製膜することにより行われた
ことを特徴とする前記（１）の多層膜被覆粉体。
その直上の層との間の振幅反射強度、 ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層とその直上の層との間の
界面のフレネル反射係数、 Ｒj,j-1：下から第ｊ−１番目の層とその直上の層との
間の振幅反射強度、 ２δj：下から第ｊ番目の層における位相差、 λ：所望の反射光波長、 ｎj：下から第ｊ番目の層の屈折率、 ｄj：下から第ｊ番目の層の膜厚、 φj：下から第ｊ番目の層への光の入射角。） の２δjに上記比（ｎｄ／ｎｄM）値を乗じて各被覆層を
有する粉体の分光光度特性を補正し、該補正分光光度特
性になるように各被覆層を製膜することにより行われた
ことを特徴とする前記（１）の多層膜被覆粉体。
【００２２】（４）前記粒径補正用膜被覆粉体の各被覆
層の実膜厚値（ｄM）の測定が、該粒径補正用膜被覆粉
体のそれぞれを切断しその切断面から測定することによ
り行われたことを特徴とする前記（３）の多層膜被覆粉
体。 （５）前記粒径補正用膜被覆粉体の切断が、集束イオン
ビーム加工により行われたことを特徴とする前記（４）
の多層膜被覆粉体。
層の実膜厚値（ｄM）の測定が、該粒径補正用膜被覆粉
体のそれぞれを切断しその切断面から測定することによ
り行われたことを特徴とする前記（３）の多層膜被覆粉
体。 （５）前記粒径補正用膜被覆粉体の切断が、集束イオン
ビーム加工により行われたことを特徴とする前記（４）
の多層膜被覆粉体。
【００２３】（６）屈折率の異なる少なくとも２層の被
覆層を基体粒子上に有し、かつ特定の波長の光を反射す
る多層膜被覆粉体の製造方法において、基体粒子の材
質、被覆層の数、各被覆層の被覆順序、各被覆層の材質
および所望の反射光波長を選定した多層膜被覆平板体の
場合の多層膜反射強度Ｒflatを基体粒子の形状および粒
径による補正をした多層膜被覆粉体の反射強度Ｒ（λ）
値が、所望の波長で最大値または最小値になるように各
被覆層の膜厚を求め、この求めた膜厚値になるように製
造することを特徴とする多層膜被覆粉体の製造方法。
覆層を基体粒子上に有し、かつ特定の波長の光を反射す
る多層膜被覆粉体の製造方法において、基体粒子の材
質、被覆層の数、各被覆層の被覆順序、各被覆層の材質
および所望の反射光波長を選定した多層膜被覆平板体の
場合の多層膜反射強度Ｒflatを基体粒子の形状および粒
径による補正をした多層膜被覆粉体の反射強度Ｒ（λ）
値が、所望の波長で最大値または最小値になるように各
被覆層の膜厚を求め、この求めた膜厚値になるように製
造することを特徴とする多層膜被覆粉体の製造方法。
【００２４】（７）基体粒子の形状による補正が、選定
した基体粒子の材質、被覆層の数、各被覆層の被覆順
序、各被覆層の材質および所望の反射光波長に基づく事
項を多層膜反射強度を求める下記漸化式１
した基体粒子の材質、被覆層の数、各被覆層の被覆順
序、各被覆層の材質および所望の反射光波長に基づく事
項を多層膜反射強度を求める下記漸化式１
【００２５】
【数１３】
【００２６】（式中、Ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層と
その直上の層との間の振幅反射強度、 ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層とその直上の層との間の
界面のフレネル反射係数、 Ｒj,j-1：下から第ｊ−１番目の層とその直上の層との
間の振幅反射強度、 ２δj：下から第ｊ番目の層における位相差、 λ：所望の反射光波長、 ｎj：下から第ｊ番目の層の屈折率、 ｄj：下から第ｊ番目の層の膜厚、 φj：下から第ｊ番目の層への光の入射角。） に代入して得られたＲflat値をさらに下記式２
その直上の層との間の振幅反射強度、 ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層とその直上の層との間の
界面のフレネル反射係数、 Ｒj,j-1：下から第ｊ−１番目の層とその直上の層との
間の振幅反射強度、 ２δj：下から第ｊ番目の層における位相差、 λ：所望の反射光波長、 ｎj：下から第ｊ番目の層の屈折率、 ｄj：下から第ｊ番目の層の膜厚、 φj：下から第ｊ番目の層への光の入射角。） に代入して得られたＲflat値をさらに下記式２
【００２７】
【数１４】
【００２８】に適用させ、Ｒ（λ）値が所望の波長で最
大値または最小値になるように各被覆層の膜厚を求める
ことにより行うことを特徴とする前記（６）の多層膜被
覆粉体の製造方法。
大値または最小値になるように各被覆層の膜厚を求める
ことにより行うことを特徴とする前記（６）の多層膜被
覆粉体の製造方法。
【００２９】（８）基体粒子の粒径による補正が、選定
した基体粒子上に選定した各被覆層を段階的に数種類に
膜厚を変えて被覆して粒径補正用膜被覆粉体とし、該粒
径補正用膜被覆粉体の各被覆層の実膜厚値（ｄM）を測
定し、また、該膜被覆粉体のそれぞれを分光光度計にて
測定しそれぞれの粒径補正用膜被覆粉体の各被覆層の光
学膜厚（ｎｄ）を求め、各粒径補正用膜被覆粉体の各被
覆層の実膜厚値と屈折率（ｎ）との積（ｎｄM）に対す
る各被覆層の光学膜厚（ｎｄ）の比（ｎｄ／ｎｄM）を
求め、多層膜反射強度を求める下記漸化式１
した基体粒子上に選定した各被覆層を段階的に数種類に
膜厚を変えて被覆して粒径補正用膜被覆粉体とし、該粒
径補正用膜被覆粉体の各被覆層の実膜厚値（ｄM）を測
定し、また、該膜被覆粉体のそれぞれを分光光度計にて
測定しそれぞれの粒径補正用膜被覆粉体の各被覆層の光
学膜厚（ｎｄ）を求め、各粒径補正用膜被覆粉体の各被
覆層の実膜厚値と屈折率（ｎ）との積（ｎｄM）に対す
る各被覆層の光学膜厚（ｎｄ）の比（ｎｄ／ｎｄM）を
求め、多層膜反射強度を求める下記漸化式１
【００３０】
【数１５】
【００３１】（式中、Ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層と
その直上の層との間の振幅反射強度、 ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層とその直上の層との間の
界面のフレネル反射係数、 Ｒj,j-1：下から第ｊ−１番目の層とその直上の層との
間の振幅反射強度、 ２δj：下から第ｊ番目の層における位相差、 λ：所望の反射光波長、 ｎj：下から第ｊ番目の層の屈折率、 ｄj：下から第ｊ番目の層の膜厚、 φj：下から第ｊ番目の層への光の入射角。） の２δjに上記比（ｎｄ／ｎｄM）値を乗じて各被覆層を
有する粉体の分光光度特性を補正し、該補正分光光度特
性になるように各被覆層を製膜することにより行うこと
を特徴とする前記（６）の多層膜被覆粉体の製造方法。
その直上の層との間の振幅反射強度、 ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層とその直上の層との間の
界面のフレネル反射係数、 Ｒj,j-1：下から第ｊ−１番目の層とその直上の層との
間の振幅反射強度、 ２δj：下から第ｊ番目の層における位相差、 λ：所望の反射光波長、 ｎj：下から第ｊ番目の層の屈折率、 ｄj：下から第ｊ番目の層の膜厚、 φj：下から第ｊ番目の層への光の入射角。） の２δjに上記比（ｎｄ／ｎｄM）値を乗じて各被覆層を
有する粉体の分光光度特性を補正し、該補正分光光度特
性になるように各被覆層を製膜することにより行うこと
を特徴とする前記（６）の多層膜被覆粉体の製造方法。
【００３２】（９）前記粒径補正用膜被覆粉体の各被覆
層の実膜厚値（ｄM）の測定が、該粒径補正用膜被覆粉
体のそれぞれを切断しその切断面から測定することによ
り行うことを特徴とする前記（８）の多層膜被覆粉体の
製造方法。 （１０）前記粒径補正用膜被覆粉体の切断が、集束イオ
ンビーム加工により行うことを特徴とする前記（９）の
多層膜被覆粉体の製造方法。
層の実膜厚値（ｄM）の測定が、該粒径補正用膜被覆粉
体のそれぞれを切断しその切断面から測定することによ
り行うことを特徴とする前記（８）の多層膜被覆粉体の
製造方法。 （１０）前記粒径補正用膜被覆粉体の切断が、集束イオ
ンビーム加工により行うことを特徴とする前記（９）の
多層膜被覆粉体の製造方法。
【００３３】
【発明の実施の形態】以下に、本発明の多層膜被覆粉体
およびその製造方法について詳細に説明する。本発明の
多層膜被覆粉体を製造するにあたり、予め、基体粒子の
材質、基体粒子の粒径、被覆層の数、各被覆層の被覆順
序、各被覆層の材質、所望の反射光波長を選定する必要
がある。特に、基体粒子および各被覆層の材質を選定す
るということは、それらの屈折率を自ずと特定すること
となる。基体粒子および各被覆層の屈折率の特定は、各
層間のフレネル反射係数、振幅反射強度の算出に関与す
る。基体粒子の粒径を選定することにより、基体粒子お
よび多層膜の曲率を特定する。曲率が特定されなけれ
ば、後述する膜厚監視用分光光度特性の補正が困難にな
る。被覆層の数を選定することにより、後述するＲflat
値の特定に関与する。
およびその製造方法について詳細に説明する。本発明の
多層膜被覆粉体を製造するにあたり、予め、基体粒子の
材質、基体粒子の粒径、被覆層の数、各被覆層の被覆順
序、各被覆層の材質、所望の反射光波長を選定する必要
がある。特に、基体粒子および各被覆層の材質を選定す
るということは、それらの屈折率を自ずと特定すること
となる。基体粒子および各被覆層の屈折率の特定は、各
層間のフレネル反射係数、振幅反射強度の算出に関与す
る。基体粒子の粒径を選定することにより、基体粒子お
よび多層膜の曲率を特定する。曲率が特定されなけれ
ば、後述する膜厚監視用分光光度特性の補正が困難にな
る。被覆層の数を選定することにより、後述するＲflat
値の特定に関与する。
【００３４】基体粒子が平板体の場合の多層膜反射強度
Ｒflatは、予め選定された基体粒子の材質（屈折率）、
被覆層数、各被覆層の被覆順序、各被覆層の材質（屈折
率）、所望の反射光波長を、下記漸化式１に当てはめて
解くことにより求められる。
Ｒflatは、予め選定された基体粒子の材質（屈折率）、
被覆層数、各被覆層の被覆順序、各被覆層の材質（屈折
率）、所望の反射光波長を、下記漸化式１に当てはめて
解くことにより求められる。
【００３５】
【数１６】
【００３６】（式中、Ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層と
その直上の層との間の振幅反射強度、 ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層とその直上の層との間の
界面のフレネル反射係数、 Ｒj,j-1：下から第ｊ−１番目の層とその直上の層との
間の振幅反射強度、 ２δj：下から第ｊ番目の層における位相差、 λ：所望の反射光波長、 ｎj：下から第ｊ番目の層の屈折率、 ｄj：下から第ｊ番目の層の膜厚、 φj：下から第ｊ番目の層への光の入射角。）
その直上の層との間の振幅反射強度、 ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層とその直上の層との間の
界面のフレネル反射係数、 Ｒj,j-1：下から第ｊ−１番目の層とその直上の層との
間の振幅反射強度、 ２δj：下から第ｊ番目の層における位相差、 λ：所望の反射光波長、 ｎj：下から第ｊ番目の層の屈折率、 ｄj：下から第ｊ番目の層の膜厚、 φj：下から第ｊ番目の層への光の入射角。）
【００３７】上記の様にして得られた多層膜反射強度Ｒ
flatを基体粒子の形状により補正する手法としては特に
限定されないが、該Ｒflat値をさらに下記式２
flatを基体粒子の形状により補正する手法としては特に
限定されないが、該Ｒflat値をさらに下記式２
【００３８】
【数１７】
【００３９】に適用させ、Ｒ（λ）値が所望の波長で最
大値または最小値になるように各被覆層の膜厚を求める
ことにより行う手法が好ましい。
大値または最小値になるように各被覆層の膜厚を求める
ことにより行う手法が好ましい。
【００４０】Ｒflat値を上記式２に適用させるというこ
とは、多層膜被覆粉体への光入射角の角度分布を１個の
被覆半球への光入射角度分布に近似することにより上記
式１の解を補正することを意味する。この各被覆膜の膜
厚を求める場合には、コンピュータによるシュミレーシ
ョンで行うことが効率的である。
とは、多層膜被覆粉体への光入射角の角度分布を１個の
被覆半球への光入射角度分布に近似することにより上記
式１の解を補正することを意味する。この各被覆膜の膜
厚を求める場合には、コンピュータによるシュミレーシ
ョンで行うことが効率的である。
【００４１】次いで、各被覆膜を、上記のようにして求
められた膜厚になるように、基体粒子上に製膜する。但
し、先にも述べたが、多層膜被覆粉体における実際の製
膜作業においては、設計値通りの膜厚になるまで実膜厚
を直接監視しながら行うことは不可能であり、そのた
め、製膜作業中の膜厚の監視は、各被覆層を被覆した被
覆物体の反射強度が最大値または最小値になる波長を分
光光度計にて測定し、該膜厚に相対する最大または最小
反射波長値に達した時点で製膜作業を終了させることが
考えられる。しかしながら基材が粉体の場合において
は、その粒子形状および粒子径に依存する各被覆層の曲
率によって、最大または最小反射波長測定値と膜厚との
関係に狂いが生じ、分光光度計にて測定される最大また
は最小反射波長が所望の値になるように製膜すると、最
終的に得られる多層膜被覆粉体が、所望の波長で所望の
反射強度とならないという問題が生じる。
められた膜厚になるように、基体粒子上に製膜する。但
し、先にも述べたが、多層膜被覆粉体における実際の製
膜作業においては、設計値通りの膜厚になるまで実膜厚
を直接監視しながら行うことは不可能であり、そのた
め、製膜作業中の膜厚の監視は、各被覆層を被覆した被
覆物体の反射強度が最大値または最小値になる波長を分
光光度計にて測定し、該膜厚に相対する最大または最小
反射波長値に達した時点で製膜作業を終了させることが
考えられる。しかしながら基材が粉体の場合において
は、その粒子形状および粒子径に依存する各被覆層の曲
率によって、最大または最小反射波長測定値と膜厚との
関係に狂いが生じ、分光光度計にて測定される最大また
は最小反射波長が所望の値になるように製膜すると、最
終的に得られる多層膜被覆粉体が、所望の波長で所望の
反射強度とならないという問題が生じる。
【００４２】そのため、基体粒子の形状および粒子径に
依存する各被覆層の曲率による補正が必要になる。この
補正手法としては、特に限定されないが、選定した基体
粒子上に選定した各被覆層を段階的に数種類に膜厚を変
えて被覆して粒径補正用膜被覆粉体とし、該粒径補正用
膜被覆粉体の各被覆層の実膜厚値（ｄM）を測定し、ま
た、該膜被覆粉体のそれぞれを分光光度計にて測定しそ
れぞれの粒径補正用膜被覆粉体の各被覆層の光学膜厚
（ｎｄ）を求め、各粒径補正用膜被覆粉体の各被覆層の
実膜厚値と屈折率（ｎ）との積（ｎｄM）に対する各被
覆層の光学膜厚（ｎｄ）の比（ｎｄ／ｎｄM）を求め、
多層膜反射強度を求める上記漸化式１の２δjに上記比
（ｎｄ／ｎｄM）値を乗じて各被覆層を有する粉体の分
光光度特性を補正し、該補正分光光度特性になるように
各被覆層を製膜することにより行わうことが好ましい。
依存する各被覆層の曲率による補正が必要になる。この
補正手法としては、特に限定されないが、選定した基体
粒子上に選定した各被覆層を段階的に数種類に膜厚を変
えて被覆して粒径補正用膜被覆粉体とし、該粒径補正用
膜被覆粉体の各被覆層の実膜厚値（ｄM）を測定し、ま
た、該膜被覆粉体のそれぞれを分光光度計にて測定しそ
れぞれの粒径補正用膜被覆粉体の各被覆層の光学膜厚
（ｎｄ）を求め、各粒径補正用膜被覆粉体の各被覆層の
実膜厚値と屈折率（ｎ）との積（ｎｄM）に対する各被
覆層の光学膜厚（ｎｄ）の比（ｎｄ／ｎｄM）を求め、
多層膜反射強度を求める上記漸化式１の２δjに上記比
（ｎｄ／ｎｄM）値を乗じて各被覆層を有する粉体の分
光光度特性を補正し、該補正分光光度特性になるように
各被覆層を製膜することにより行わうことが好ましい。
【００４３】なお、上記粒径補正用膜被覆粉体の各被覆
層の実膜厚値（ｄM）を測定するさいの手法としては、
特に限定されないが、該粒径補正用膜被覆粉体のそれぞ
れを切断しその切断面から測定することにより行うこと
が好ましい。また、前記粒径補正用膜被覆粉体を切断す
る際には、集束イオンビーム（ＦＩＢ）加工により行う
ことが、その切断面が明瞭になり、各被覆層の実膜厚値
（ｄM）を測定に好適である。
層の実膜厚値（ｄM）を測定するさいの手法としては、
特に限定されないが、該粒径補正用膜被覆粉体のそれぞ
れを切断しその切断面から測定することにより行うこと
が好ましい。また、前記粒径補正用膜被覆粉体を切断す
る際には、集束イオンビーム（ＦＩＢ）加工により行う
ことが、その切断面が明瞭になり、各被覆層の実膜厚値
（ｄM）を測定に好適である。
【００４４】次いで、各被覆膜が、上記のようにして求
められた補正分光光度特性になるように、多層膜被覆粉
体を製造する。本発明の多層膜被覆粉体に用いられる基
体粒子としては、予めその材質、粒径を選定するのであ
れば、特に限定されず、金属を含む無機物でも、有機物
でもよく磁性体、誘電体、導電体および絶縁体等でもよ
い。基体が金属の場合、鉄、ニッケル、クロム、チタ
ン、アルミニウム等、どのような金属でもよいが、その
磁性を利用するものにおいては、鉄等磁性を帯びるもの
が好ましい。これらの金属は合金でも良く、前記の磁性
を有するものであるときには、強磁性合金を使用するこ
とが好ましい。また、その粉体の基体が金属化合物の場
合には、その代表的なものとして前記した金属の酸化物
が挙げられるが、例えば、鉄、ニッケル、クロム、チタ
ン、アルミニウム、ケイ素等の他、カルシウム、マグネ
シウム、バリウム等の酸化物、あるいはこれらの複合酸
化物でも良い。さらに、金属酸化物以外の金属化合物と
しては、金属窒化物、金属炭化物、金属硫化物、金属フ
ッ化物、金属炭酸塩、金属燐酸塩などを挙げることがで
きる。
められた補正分光光度特性になるように、多層膜被覆粉
体を製造する。本発明の多層膜被覆粉体に用いられる基
体粒子としては、予めその材質、粒径を選定するのであ
れば、特に限定されず、金属を含む無機物でも、有機物
でもよく磁性体、誘電体、導電体および絶縁体等でもよ
い。基体が金属の場合、鉄、ニッケル、クロム、チタ
ン、アルミニウム等、どのような金属でもよいが、その
磁性を利用するものにおいては、鉄等磁性を帯びるもの
が好ましい。これらの金属は合金でも良く、前記の磁性
を有するものであるときには、強磁性合金を使用するこ
とが好ましい。また、その粉体の基体が金属化合物の場
合には、その代表的なものとして前記した金属の酸化物
が挙げられるが、例えば、鉄、ニッケル、クロム、チタ
ン、アルミニウム、ケイ素等の他、カルシウム、マグネ
シウム、バリウム等の酸化物、あるいはこれらの複合酸
化物でも良い。さらに、金属酸化物以外の金属化合物と
しては、金属窒化物、金属炭化物、金属硫化物、金属フ
ッ化物、金属炭酸塩、金属燐酸塩などを挙げることがで
きる。
【００４５】さらに、基体粒子として、金属以外では、
半金属、非金属の化合物、特に酸化物、炭化物、窒化物
であり、シリカ、ガラスビーズ等を使用することができ
る。その他の無機物としてはシラスバルーン（中空ケイ
酸粒子）などの無機中空粒子、微小炭素中空球（クレカ
スフェアー）、電融アルミナバブル、アエロジル、ホワ
イトカーボン、シリカ微小中空球、炭酸カルシウム微小
中空球、炭酸カルシウム、パーライト、タルク、ベント
ナイト、合成雲母、白雲母、など雲母類、カオリン等を
用いることができる。
半金属、非金属の化合物、特に酸化物、炭化物、窒化物
であり、シリカ、ガラスビーズ等を使用することができ
る。その他の無機物としてはシラスバルーン（中空ケイ
酸粒子）などの無機中空粒子、微小炭素中空球（クレカ
スフェアー）、電融アルミナバブル、アエロジル、ホワ
イトカーボン、シリカ微小中空球、炭酸カルシウム微小
中空球、炭酸カルシウム、パーライト、タルク、ベント
ナイト、合成雲母、白雲母、など雲母類、カオリン等を
用いることができる。
【００４６】有機物としては、樹脂粒子が好ましい。樹
脂粒子の具体例としては、セルロースパウダー、酢酸セ
ルロースパウダー、ポリアミド、エポキシ樹脂、ポリエ
ステル、メラミン樹脂、ポリウレタン、酢酸ビニル樹
脂、ケイ素樹脂、アクリル酸エステル、メタアクリル酸
エステル、スチレン、エチレン、プロピレン及びこれら
の誘導体の重合または共重合により得られる球状または
破砕の粒子などが挙げられる。特に好ましい樹脂粒子は
アクリル酸またはメタアクリル酸エステルの重合により
得られる球状のアクリル樹脂粒子である。但し、樹脂粒
子を基体とする場合、乾燥における加熱温度は樹脂の融
点以下でなければならない。
脂粒子の具体例としては、セルロースパウダー、酢酸セ
ルロースパウダー、ポリアミド、エポキシ樹脂、ポリエ
ステル、メラミン樹脂、ポリウレタン、酢酸ビニル樹
脂、ケイ素樹脂、アクリル酸エステル、メタアクリル酸
エステル、スチレン、エチレン、プロピレン及びこれら
の誘導体の重合または共重合により得られる球状または
破砕の粒子などが挙げられる。特に好ましい樹脂粒子は
アクリル酸またはメタアクリル酸エステルの重合により
得られる球状のアクリル樹脂粒子である。但し、樹脂粒
子を基体とする場合、乾燥における加熱温度は樹脂の融
点以下でなければならない。
【００４７】基体の形状としては、球体、亜球状体、正
多面体等の等方体、直方体、回転楕円体、菱面体、板状
体、針状体（円柱、角柱）などの多面体、さらに粉砕物
のような全く不定形な粉体も使用可能である。これらの
基体は、粒径については特に限定するものでないが、
０．０１μｍ〜数ｍｍの範囲のものが好ましい。
多面体等の等方体、直方体、回転楕円体、菱面体、板状
体、針状体（円柱、角柱）などの多面体、さらに粉砕物
のような全く不定形な粉体も使用可能である。これらの
基体は、粒径については特に限定するものでないが、
０．０１μｍ〜数ｍｍの範囲のものが好ましい。
【００４８】また、基体粒子の比重としては、０．１〜
１０．５の範囲のものが用いられるが、得られた粉体を
液体等に分散させて使用する場合には、流動性、浮遊性
の面から０．１〜５．５が好ましく、より好ましくは
０．１〜２．８、更に、好ましくは０．５〜１．８の範
囲である。得られた粉体を液体等に分散させて使用する
場合、基体の比重が０．１未満では液体中の浮力が大き
すぎ、膜を多層あるいは非常に厚くする必要があり、不
経済である。一方、１０．５を超えると、浮遊させるた
めの膜が厚くなり、同様に不経済である。
１０．５の範囲のものが用いられるが、得られた粉体を
液体等に分散させて使用する場合には、流動性、浮遊性
の面から０．１〜５．５が好ましく、より好ましくは
０．１〜２．８、更に、好ましくは０．５〜１．８の範
囲である。得られた粉体を液体等に分散させて使用する
場合、基体の比重が０．１未満では液体中の浮力が大き
すぎ、膜を多層あるいは非常に厚くする必要があり、不
経済である。一方、１０．５を超えると、浮遊させるた
めの膜が厚くなり、同様に不経済である。
【００４９】前記の選定された基体粒子上に、選定した
材質、被覆数、被覆順序の各被覆膜を、多層膜被覆粉体
の反射強度Ｒ（λ）値が所望の波長で最高値または最小
値になるように求めた膜厚となるように、製膜する。製
膜する被覆膜としては、選定した材質、被覆数、被覆順
序、求められた膜厚のものとする以外は、特に限定され
ないが、金属化合物、有機物等からなるものが挙げられ
る。
材質、被覆数、被覆順序の各被覆膜を、多層膜被覆粉体
の反射強度Ｒ（λ）値が所望の波長で最高値または最小
値になるように求めた膜厚となるように、製膜する。製
膜する被覆膜としては、選定した材質、被覆数、被覆順
序、求められた膜厚のものとする以外は、特に限定され
ないが、金属化合物、有機物等からなるものが挙げられ
る。
【００５０】前記金属化合物としては、金属酸化物や金
属硫化物、金属セレン化物、金属テルル化物、金属フッ
化物を挙げることができる。より具体的には、酸化亜
鉛、酸化アルミニウム、酸化カドミウム、酸化チタン、
酸化ジルコニウム、酸化タンタル、酸化ケイ素、酸化ア
ンチモン、酸化ネオジウム、酸化ランタン、酸化ビスマ
ス、酸化セリウム、酸化錫、酸化マグネシウム、酸化リ
チウム、酸化鉛、硫化カドミウム、硫化亜鉛、硫化アン
チモン、セレン化カドミウム、テルル化カドミウム、フ
ッ化カルシウム、フッ化ナトリウム、フッ化アルミニウ
ム３ナトリウム、フッ化リチウム、フッ化マグネシウム
等を好適に使用できる。
属硫化物、金属セレン化物、金属テルル化物、金属フッ
化物を挙げることができる。より具体的には、酸化亜
鉛、酸化アルミニウム、酸化カドミウム、酸化チタン、
酸化ジルコニウム、酸化タンタル、酸化ケイ素、酸化ア
ンチモン、酸化ネオジウム、酸化ランタン、酸化ビスマ
ス、酸化セリウム、酸化錫、酸化マグネシウム、酸化リ
チウム、酸化鉛、硫化カドミウム、硫化亜鉛、硫化アン
チモン、セレン化カドミウム、テルル化カドミウム、フ
ッ化カルシウム、フッ化ナトリウム、フッ化アルミニウ
ム３ナトリウム、フッ化リチウム、フッ化マグネシウム
等を好適に使用できる。
【００５１】以下に、前記金属化合物膜の製膜方法につ
いて説明する。製膜方法としては、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法
あるいはスプレードライ法等の気相蒸着法により、基体
粒子の表面に直接、蒸着する方法が可能である。しかし
ながら、本発明者らが先に提案した特開平６−２２８６
０４号公報、特開平７−９０３１０号公報、国際公開Ｗ
Ｏ９６／２８２６９号公報に記載されている有機溶媒中
での金属アルコキシドの加水分解による固相析出法（金
属アルコキシド法）や、特開平１１−１３１１０２号公
報に記載の水溶液中での金属塩からの反応による固相析
出法（水系法）等が好ましい。
いて説明する。製膜方法としては、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法
あるいはスプレードライ法等の気相蒸着法により、基体
粒子の表面に直接、蒸着する方法が可能である。しかし
ながら、本発明者らが先に提案した特開平６−２２８６
０４号公報、特開平７−９０３１０号公報、国際公開Ｗ
Ｏ９６／２８２６９号公報に記載されている有機溶媒中
での金属アルコキシドの加水分解による固相析出法（金
属アルコキシド法）や、特開平１１−１３１１０２号公
報に記載の水溶液中での金属塩からの反応による固相析
出法（水系法）等が好ましい。
【００５２】なお、上記製膜方法において、金属アルコ
キシド法は原料として高価な金属アルコキシドや、反応
溶媒として比較的高価で危険性のある有機溶媒を必要と
する。このため、製造装置または設備等も防爆仕様にし
なければならず、更に、コストパーフォマンスが悪くな
る。この点からも金属アルコキシド法に比べ水系法が好
ましい。
キシド法は原料として高価な金属アルコキシドや、反応
溶媒として比較的高価で危険性のある有機溶媒を必要と
する。このため、製造装置または設備等も防爆仕様にし
なければならず、更に、コストパーフォマンスが悪くな
る。この点からも金属アルコキシド法に比べ水系法が好
ましい。
【００５３】前記有機物としては、特に限定されるもの
ではないが、好ましくは樹脂である。樹脂の具体例とし
ては、セルロース、酢酸セルロース、ポリアミド、エポ
キシ樹脂、ポリエステル、メラミン樹脂、ポリウレタ
ン、酢酸ビニル樹脂、ケイ素樹脂、アクリル酸エステ
ル、メタアクリル酸エステル、スチレン、エチレン、プ
ロピレン及びこれらの誘導体の重合体または共重合体な
どが挙げられる。 （１）有機物膜（樹脂膜）を形成する場合、 ａ．液相中、基体粒子を分散させて乳化重合させること
により、その粒子の上に樹脂膜を形成させる方法（液相
中での重合法）や、ｂ．気相中での製膜法（ＣＶＤ）
（ＰＶＤ）等が採られる。
ではないが、好ましくは樹脂である。樹脂の具体例とし
ては、セルロース、酢酸セルロース、ポリアミド、エポ
キシ樹脂、ポリエステル、メラミン樹脂、ポリウレタ
ン、酢酸ビニル樹脂、ケイ素樹脂、アクリル酸エステ
ル、メタアクリル酸エステル、スチレン、エチレン、プ
ロピレン及びこれらの誘導体の重合体または共重合体な
どが挙げられる。 （１）有機物膜（樹脂膜）を形成する場合、 ａ．液相中、基体粒子を分散させて乳化重合させること
により、その粒子の上に樹脂膜を形成させる方法（液相
中での重合法）や、ｂ．気相中での製膜法（ＣＶＤ）
（ＰＶＤ）等が採られる。
【００５４】本発明の多層膜被覆粉体の内、１／４λ交
互膜被覆粉体を製造する場合の例を以下に示すが、本発
明の多層膜被覆粉体は１／４λ交互膜被覆粉体に限定さ
れるものではない。例えば、前述の基体粒子が高屈折率
の物質からなるものであれば、その上に低屈折率の被覆
膜を設け、さらにその上に高屈折率の被覆膜、またさら
に、その上に低屈折率の被覆膜と、順次交互に設ける。
また、基体粒子が低屈折率のものならば、その上に高屈
折率の被覆膜、さらにその上に低屈折率の被覆膜、また
さらにその上に、高屈折率の被覆膜と、順次設ける。
互膜被覆粉体を製造する場合の例を以下に示すが、本発
明の多層膜被覆粉体は１／４λ交互膜被覆粉体に限定さ
れるものではない。例えば、前述の基体粒子が高屈折率
の物質からなるものであれば、その上に低屈折率の被覆
膜を設け、さらにその上に高屈折率の被覆膜、またさら
に、その上に低屈折率の被覆膜と、順次交互に設ける。
また、基体粒子が低屈折率のものならば、その上に高屈
折率の被覆膜、さらにその上に低屈折率の被覆膜、また
さらにその上に、高屈折率の被覆膜と、順次設ける。
【００５５】
【実施例】以下に本発明を実施例によって更に具体的に
説明するが、本発明の範囲は、これらによって何ら限定
されるものではない。 〔実施例１〕波長４３０nm光に対して最大反射を示すよ
うな１／４λ交互膜被覆粉体を製造する。 （基体粒子および被覆層の選定）基体粒子としては、粒
径１．８μｍのＢＡＳＦ社製球状鉄粉（商品名ＨＱ）を
選定した。被覆層としては、該基体粒子上に、ＳｉＯ2
とＴｉＯ2との交互４層構造のものを選定した。
説明するが、本発明の範囲は、これらによって何ら限定
されるものではない。 〔実施例１〕波長４３０nm光に対して最大反射を示すよ
うな１／４λ交互膜被覆粉体を製造する。 （基体粒子および被覆層の選定）基体粒子としては、粒
径１．８μｍのＢＡＳＦ社製球状鉄粉（商品名ＨＱ）を
選定した。被覆層としては、該基体粒子上に、ＳｉＯ2
とＴｉＯ2との交互４層構造のものを選定した。
【００５６】上記の選定した基体粒子（ＢＡＳＦ社製球
状鉄粉ＨＱ）および被覆層構造に基づいて、下記式１を
解くことによって得られるＲflat値を下記式２に適用さ
せ、波長４３０ｎｍ光に対して最大反射を示すように各
被覆膜の厚さの計算値を求めた。
状鉄粉ＨＱ）および被覆層構造に基づいて、下記式１を
解くことによって得られるＲflat値を下記式２に適用さ
せ、波長４３０ｎｍ光に対して最大反射を示すように各
被覆膜の厚さの計算値を求めた。
【００５７】
【数１８】
【００５８】（式中、Ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層と
その直上の層との間の振幅反射強度、 ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層とその直上の層との間の
界面のフレネル反射係数、 Ｒj,j-1：下から第ｊ−１番目の層とその直上の層との
間の振幅反射強度、 ２δj：下から第ｊ番目の層における位相差、 λ：所望の反射光波長、 ｎj：下から第ｊ番目の層の屈折率、 ｄj：下から第ｊ番目の層の膜厚、 φj：下から第ｊ番目の層への光の入射角。）
その直上の層との間の振幅反射強度、 ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層とその直上の層との間の
界面のフレネル反射係数、 Ｒj,j-1：下から第ｊ−１番目の層とその直上の層との
間の振幅反射強度、 ２δj：下から第ｊ番目の層における位相差、 λ：所望の反射光波長、 ｎj：下から第ｊ番目の層の屈折率、 ｄj：下から第ｊ番目の層の膜厚、 φj：下から第ｊ番目の層への光の入射角。）
【００５９】
【数１９】
【００６０】上記式１および２により求めた各被覆膜の
膜厚計算値は、第１層目ＳｉＯ2膜で６０．３ｎｍ、第
２層目ＴｉＯ2膜て４９．２ｎｍ、第３層目ＳｉＯ2膜で
７０．６ｎｍ、第４層目ＴｉＯ2膜て４３．６ｎｍであ
った。またその場合の、各被覆膜の相対反射率の計算値
は、図１の通りとなる。
膜厚計算値は、第１層目ＳｉＯ2膜で６０．３ｎｍ、第
２層目ＴｉＯ2膜て４９．２ｎｍ、第３層目ＳｉＯ2膜で
７０．６ｎｍ、第４層目ＴｉＯ2膜て４３．６ｎｍであ
った。またその場合の、各被覆膜の相対反射率の計算値
は、図１の通りとなる。
【００６１】（第１層目ＳｉＯ2膜粒径補正用膜被覆粉
体の製造）上記の選定された基体粒子（ＢＡＳＦ社製球
状鉄粉ＨＱ）上に、ＳｉＯ2膜をその製膜反応条件を変
化させて８種類作成した。この際のＳｉＯ2膜の製膜は
国際特許公開ＷＯ９６／２８２６９号公報に記載の金属
アルコキシドの加水分解法によって行った。８種類の第
１層目ＳｉＯ2膜粒径補正用膜被覆粉体を集束イオンビ
ーム（ＦＩＢ）加工により切断し、それらの断面から電
子顕微鏡で実膜厚値（ｄM）を測定したところ、下記表
１の通りとなった。
体の製造）上記の選定された基体粒子（ＢＡＳＦ社製球
状鉄粉ＨＱ）上に、ＳｉＯ2膜をその製膜反応条件を変
化させて８種類作成した。この際のＳｉＯ2膜の製膜は
国際特許公開ＷＯ９６／２８２６９号公報に記載の金属
アルコキシドの加水分解法によって行った。８種類の第
１層目ＳｉＯ2膜粒径補正用膜被覆粉体を集束イオンビ
ーム（ＦＩＢ）加工により切断し、それらの断面から電
子顕微鏡で実膜厚値（ｄM）を測定したところ、下記表
１の通りとなった。
【００６２】
【表１】
【００６３】また上記８種類の第１層目ＳｉＯ2膜粒径
補正用膜被覆粉体が最大吸収として有する波長を分光光
度計で測定し、その最大吸収波長値を４で除した値を光
学膜厚値（ｎｄ）とした。図２に上記８種類の第１層目
ＳｉＯ2膜粒径補正用膜被覆粉体の実膜厚値（ｄM）と光
学膜厚値（ｎｄ）の関係曲線（破線）を示した。また、
上記式１および２で得られる実膜厚値（ｄM）と光学膜
厚値（ｎｄ）の関係の計算値を実線で示す。
補正用膜被覆粉体が最大吸収として有する波長を分光光
度計で測定し、その最大吸収波長値を４で除した値を光
学膜厚値（ｎｄ）とした。図２に上記８種類の第１層目
ＳｉＯ2膜粒径補正用膜被覆粉体の実膜厚値（ｄM）と光
学膜厚値（ｎｄ）の関係曲線（破線）を示した。また、
上記式１および２で得られる実膜厚値（ｄM）と光学膜
厚値（ｎｄ）の関係の計算値を実線で示す。
【００６４】（第１層目ＳｉＯ2膜の膜厚計算値に相当
する分光光度特性の補正および製膜）図２に示される実
膜厚値（ｄM）と光学膜厚値（ｎｄ）の関係曲線から、
上記式１および２により求めた第１層目ＳｉＯ2膜の膜
厚計算値（６０．３ｎｍ）に相当する光学膜厚値を求
め、その求めた光学膜厚値を前記式１のｎjｄjに代入
し、図４の（Ａ）に示すような分光光度曲線の計算値を
得、反射バレーが現れるλ値（４２０ｎｍ）を求めた。
この求めたλ値（４２０ｎｍ）に反射バレーが現れるよ
うに第１層目ＳｉＯ2膜を実際に製膜した。なお、第１
層目ＳｉＯ2膜の製膜は粒径補正用膜被覆粉体と同様
に、国際特許公開ＷＯ９６／２８２６９号公報に記載の
金属アルコキシドの加水分解法によって行った。
する分光光度特性の補正および製膜）図２に示される実
膜厚値（ｄM）と光学膜厚値（ｎｄ）の関係曲線から、
上記式１および２により求めた第１層目ＳｉＯ2膜の膜
厚計算値（６０．３ｎｍ）に相当する光学膜厚値を求
め、その求めた光学膜厚値を前記式１のｎjｄjに代入
し、図４の（Ａ）に示すような分光光度曲線の計算値を
得、反射バレーが現れるλ値（４２０ｎｍ）を求めた。
この求めたλ値（４２０ｎｍ）に反射バレーが現れるよ
うに第１層目ＳｉＯ2膜を実際に製膜した。なお、第１
層目ＳｉＯ2膜の製膜は粒径補正用膜被覆粉体と同様
に、国際特許公開ＷＯ９６／２８２６９号公報に記載の
金属アルコキシドの加水分解法によって行った。
【００６５】（第２層目ＴｉＯ2膜粒径補正用膜被覆粉
体の製造）前記基体粒子（ＢＡＳＦ社製球状鉄粉ＨＱ）
上に４２０ｎｍに反射バレーが現れるように第１層目Ｓ
ｉＯ2膜（６０．３ｎｍ）を製膜したＳｉＯ2膜被覆粉体
上に、ＴｉＯ2膜をその製膜反応条件を変化させて３種
類作成した。この際のＴｉＯ2膜の製膜は、前記ＳｉＯ2
膜と同様に、国際特許公開ＷＯ９６／２８２６９号公報
に記載の金属アルコキシドの加水分解法によって行っ
た。３種類の第２層目ＴｉＯ2膜粒径補正用膜被覆粉体
を、前記第１層目ＳｉＯ2膜粒径補正用膜被覆粉体と同
様に、集束イオンビーム（ＦＩＢ）加工により切断し、
それらの断面から電子顕微鏡で実膜厚値（ｄM）を測定
したところ、下記表２の通りとなった。
体の製造）前記基体粒子（ＢＡＳＦ社製球状鉄粉ＨＱ）
上に４２０ｎｍに反射バレーが現れるように第１層目Ｓ
ｉＯ2膜（６０．３ｎｍ）を製膜したＳｉＯ2膜被覆粉体
上に、ＴｉＯ2膜をその製膜反応条件を変化させて３種
類作成した。この際のＴｉＯ2膜の製膜は、前記ＳｉＯ2
膜と同様に、国際特許公開ＷＯ９６／２８２６９号公報
に記載の金属アルコキシドの加水分解法によって行っ
た。３種類の第２層目ＴｉＯ2膜粒径補正用膜被覆粉体
を、前記第１層目ＳｉＯ2膜粒径補正用膜被覆粉体と同
様に、集束イオンビーム（ＦＩＢ）加工により切断し、
それらの断面から電子顕微鏡で実膜厚値（ｄM）を測定
したところ、下記表２の通りとなった。
【００６６】
【表２】
【００６７】また上記３種類の第２層目ＴｉＯ2膜粒径
補正用膜被覆粉体が最大反射として有する波長を分光光
度計で測定し、その最大反射波長値を４で除した値を光
学膜厚値（ｎｄ）とした。図３に上記３種類の第２層目
ＴｉＯ2膜粒径補正用膜被覆粉体の実膜厚値（ｄM）と光
学膜厚値（ｎｄ）の関係曲線（破線）を示した。また、
上記式１および２で得られる実膜厚値（ｄM）と光学膜
厚値（ｎｄ）の関係の計算値を実線で示す。
補正用膜被覆粉体が最大反射として有する波長を分光光
度計で測定し、その最大反射波長値を４で除した値を光
学膜厚値（ｎｄ）とした。図３に上記３種類の第２層目
ＴｉＯ2膜粒径補正用膜被覆粉体の実膜厚値（ｄM）と光
学膜厚値（ｎｄ）の関係曲線（破線）を示した。また、
上記式１および２で得られる実膜厚値（ｄM）と光学膜
厚値（ｎｄ）の関係の計算値を実線で示す。
【００６８】（第２層目ＴｉＯ2膜の膜厚計算値に相当
する分光光度特性の補正および製膜）図３に示される実
膜厚値（ｄM）と光学膜厚値（ｎｄ）の関係曲線から、
上記式１および２により求めた第２層目ＴｉＯ2膜の膜
厚計算値（４９．２ｎｍ）に相当する光学膜厚値を求
め、その求めた光学膜厚値を前記式１のｎjｄjに代入
し、図４の（Ｂ）に示すような分光光度曲線の計算値を
得、反射ピークが現れるλ値（４００ｎｍ）を求めた。
この求めたλ値（４００ｎｍ）に反射ピークが現れるよ
うに第２層目ＴｉＯ2膜を実際に製膜した。なお、第２
層目ＴｉＯ2膜の製膜は、第１層目ＳｉＯ2膜と同様に、
国際特許公開ＷＯ９６／２８２６９号公報に記載の金属
アルコキシドの加水分解法によって行った。
する分光光度特性の補正および製膜）図３に示される実
膜厚値（ｄM）と光学膜厚値（ｎｄ）の関係曲線から、
上記式１および２により求めた第２層目ＴｉＯ2膜の膜
厚計算値（４９．２ｎｍ）に相当する光学膜厚値を求
め、その求めた光学膜厚値を前記式１のｎjｄjに代入
し、図４の（Ｂ）に示すような分光光度曲線の計算値を
得、反射ピークが現れるλ値（４００ｎｍ）を求めた。
この求めたλ値（４００ｎｍ）に反射ピークが現れるよ
うに第２層目ＴｉＯ2膜を実際に製膜した。なお、第２
層目ＴｉＯ2膜の製膜は、第１層目ＳｉＯ2膜と同様に、
国際特許公開ＷＯ９６／２８２６９号公報に記載の金属
アルコキシドの加水分解法によって行った。
【００６９】（第３層目ＳｉＯ2膜および第４層目Ｔｉ
Ｏ2膜の粒径補正用膜被覆粉体の製造並びに膜厚計算値
に相当する分光光度特性の補正および製膜）第３層目Ｓ
ｉＯ2膜および第４層目ＴｉＯ2膜についても、第１層目
ＳｉＯ2膜および第２層目ＴｉＯ2膜と同様に、粒径補正
用膜被覆粉体の作成と膜厚計算値に相当する分光光度特
性の補正および製膜を行った。但し、第３層目ＳｉＯ2
膜および第４層目ＴｉＯ2膜については、実膜厚値
（ｄ M）と光学膜厚値（ｎｄ）の関係が、前記式１およ
び式２により得られる計算値と極めて近似していたた
め、膜厚計算値に相当する分光光度特性の補正は実質的
に不要であった。これは外側の被覆膜になるほど曲率が
小さくなり、平板体に近くなるためと考えられる。な
お、図４の（Ｃ）および（Ｄ）に、第３層目ＳｉＯ2膜
および第４層目ＴｉＯ2膜の分光光度曲線の計算値を示
す。また、第３層目ＳｉＯ2膜および第４層目ＴｉＯ2膜
の製膜についても、第１層目ＳｉＯ2膜および第２層目
ＴｉＯ2膜と同様に、国際特許公開ＷＯ９６／２８２６
９号公報に記載の金属アルコキシドの加水分解法によっ
て行った。
Ｏ2膜の粒径補正用膜被覆粉体の製造並びに膜厚計算値
に相当する分光光度特性の補正および製膜）第３層目Ｓ
ｉＯ2膜および第４層目ＴｉＯ2膜についても、第１層目
ＳｉＯ2膜および第２層目ＴｉＯ2膜と同様に、粒径補正
用膜被覆粉体の作成と膜厚計算値に相当する分光光度特
性の補正および製膜を行った。但し、第３層目ＳｉＯ2
膜および第４層目ＴｉＯ2膜については、実膜厚値
（ｄ M）と光学膜厚値（ｎｄ）の関係が、前記式１およ
び式２により得られる計算値と極めて近似していたた
め、膜厚計算値に相当する分光光度特性の補正は実質的
に不要であった。これは外側の被覆膜になるほど曲率が
小さくなり、平板体に近くなるためと考えられる。な
お、図４の（Ｃ）および（Ｄ）に、第３層目ＳｉＯ2膜
および第４層目ＴｉＯ2膜の分光光度曲線の計算値を示
す。また、第３層目ＳｉＯ2膜および第４層目ＴｉＯ2膜
の製膜についても、第１層目ＳｉＯ2膜および第２層目
ＴｉＯ2膜と同様に、国際特許公開ＷＯ９６／２８２６
９号公報に記載の金属アルコキシドの加水分解法によっ
て行った。
【００７０】本実施例により得られたＳｉＯ2−ＴｉＯ2
交互４層被覆粉体は鮮やかな青色粉であった。この粉体
における各被覆膜を被覆後の実際の分光光度曲線を図５
に示すと、第４層目ＴｉＯ2膜被覆後に、４３０ｎｍで
相対反射率１．４５の反射ピークが得られた。これは、
第２層目ＴｉＯ2膜被覆後に４３０ｎｍで得られた反射
ピークの相対反射率（１．３１）よりも高い値であっ
た。なお、相対反射率とは、被覆粉からの反射率を基体
粒子からの反射率で除した値である。
交互４層被覆粉体は鮮やかな青色粉であった。この粉体
における各被覆膜を被覆後の実際の分光光度曲線を図５
に示すと、第４層目ＴｉＯ2膜被覆後に、４３０ｎｍで
相対反射率１．４５の反射ピークが得られた。これは、
第２層目ＴｉＯ2膜被覆後に４３０ｎｍで得られた反射
ピークの相対反射率（１．３１）よりも高い値であっ
た。なお、相対反射率とは、被覆粉からの反射率を基体
粒子からの反射率で除した値である。
【００７１】〔比較例１〕（多層膜被覆平板体に基づく
膜厚設計） 上記実施例１で選定した基体粒子（ＢＡＳＦ社製球状鉄
粉ＨＱ）および被覆層構造に基づいて、前記式１を解く
ことによって波長４３０nm光に対してＲflat値が最大反
射を示すように各被覆膜の厚さおよび分光光度曲線の計
算値を求めた。各被覆膜の膜厚計算値は、第１層目Ｓｉ
Ｏ2膜で５４．５ｎｍ、第２層目ＴｉＯ2膜て４６．０ｎ
ｍ、第３層目ＳｉＯ2膜で６３．３ｎｍ、第４層目Ｔｉ
Ｏ2膜て４７．５ｎｍであった。また、各被覆膜の相対
反射率の計算値は、図６の通りとなった。
膜厚設計） 上記実施例１で選定した基体粒子（ＢＡＳＦ社製球状鉄
粉ＨＱ）および被覆層構造に基づいて、前記式１を解く
ことによって波長４３０nm光に対してＲflat値が最大反
射を示すように各被覆膜の厚さおよび分光光度曲線の計
算値を求めた。各被覆膜の膜厚計算値は、第１層目Ｓｉ
Ｏ2膜で５４．５ｎｍ、第２層目ＴｉＯ2膜て４６．０ｎ
ｍ、第３層目ＳｉＯ2膜で６３．３ｎｍ、第４層目Ｔｉ
Ｏ2膜て４７．５ｎｍであった。また、各被覆膜の相対
反射率の計算値は、図６の通りとなった。
【００７２】各被覆膜を図６で示される反射バレーまた
はピークになるように製膜した。なお、各被覆膜の製膜
については、上記実施例１と同様に、国際特許公開ＷＯ
９６／２８２６９号公報に記載の金属アルコキシドの加
水分解法によって行った。上記のような多層膜被覆平板
体に基づく膜厚設計によりして作成したＳｉＯ2−Ｔｉ
Ｏ2交互４層被覆粉体における各被覆膜を被覆後の実際
の分光光度曲線を図７に示す。その結果、第４層目Ｔｉ
Ｏ2膜被覆後に４３０ｎｍで得られた反射ピークの相対
反射率は１．３３であり、第２層目ＴｉＯ2膜被覆後に
４３０ｎｍで得られた反射ピークの相対反射率（１．３
３）と同じであり、膜数が増大しても相対反射率は増大
しなかった。
はピークになるように製膜した。なお、各被覆膜の製膜
については、上記実施例１と同様に、国際特許公開ＷＯ
９６／２８２６９号公報に記載の金属アルコキシドの加
水分解法によって行った。上記のような多層膜被覆平板
体に基づく膜厚設計によりして作成したＳｉＯ2−Ｔｉ
Ｏ2交互４層被覆粉体における各被覆膜を被覆後の実際
の分光光度曲線を図７に示す。その結果、第４層目Ｔｉ
Ｏ2膜被覆後に４３０ｎｍで得られた反射ピークの相対
反射率は１．３３であり、第２層目ＴｉＯ2膜被覆後に
４３０ｎｍで得られた反射ピークの相対反射率（１．３
３）と同じであり、膜数が増大しても相対反射率は増大
しなかった。
【００７３】〔比較例２〕（各被覆膜の分光光度特性の
補正を省いた系） 実施例1において、粒径補正用膜被覆粉体の作成と膜厚
計算値に相当する分光光度特性の補正を行わなかった以
外は、実施例１と同様の手法で、即ち、各被覆膜が図１
で示される反射バレーまたはピークを示すように各被覆
膜を製膜し、ＳｉＯ2−ＴｉＯ2交互４層被覆粉体を作成
した。その結果、得られた粉体の４３０ｎｍで得られた
反射ピークの相対反射率は１．２４８と、実施例1で得
られた粉体（相対反射率１．４５）よりも小さくなっ
た。また、用いられた基体粒子（ＢＡＳＦ社製球状鉄粉
ＨＱ）と同じ材質の平板基材に前記比較例１で求められ
た膜厚計算値の各被覆膜を製膜し、ＳｉＯ2−ＴｉＯ2交
互４層被覆平板体としたものは、４３０ｎｍにおける相
対反射率は１．２５５であった。よって、上記実施例1
において粒径補正用膜被覆粉体の作成と膜厚計算値に相
当する分光光度特性の補正を行わなずに作成したＳｉＯ
2−ＴｉＯ2交互４層被覆粉体は、同材質の基材に同構造
の被覆層を設けた多層膜被覆平板体よりも相対反射率が
小さくなることもわかった。
補正を省いた系） 実施例1において、粒径補正用膜被覆粉体の作成と膜厚
計算値に相当する分光光度特性の補正を行わなかった以
外は、実施例１と同様の手法で、即ち、各被覆膜が図１
で示される反射バレーまたはピークを示すように各被覆
膜を製膜し、ＳｉＯ2−ＴｉＯ2交互４層被覆粉体を作成
した。その結果、得られた粉体の４３０ｎｍで得られた
反射ピークの相対反射率は１．２４８と、実施例1で得
られた粉体（相対反射率１．４５）よりも小さくなっ
た。また、用いられた基体粒子（ＢＡＳＦ社製球状鉄粉
ＨＱ）と同じ材質の平板基材に前記比較例１で求められ
た膜厚計算値の各被覆膜を製膜し、ＳｉＯ2−ＴｉＯ2交
互４層被覆平板体としたものは、４３０ｎｍにおける相
対反射率は１．２５５であった。よって、上記実施例1
において粒径補正用膜被覆粉体の作成と膜厚計算値に相
当する分光光度特性の補正を行わなずに作成したＳｉＯ
2−ＴｉＯ2交互４層被覆粉体は、同材質の基材に同構造
の被覆層を設けた多層膜被覆平板体よりも相対反射率が
小さくなることもわかった。
【００７４】
【発明の効果】本発明の多層膜被覆粉体およびその製造
方法によれば、特定波長光の反射強度が大きくなるよう
な各被覆膜の膜厚設計が適切になされ、また、該設計膜
厚となるような膜厚監視用分光光度特性の補正が適切に
なされた。
方法によれば、特定波長光の反射強度が大きくなるよう
な各被覆膜の膜厚設計が適切になされ、また、該設計膜
厚となるような膜厚監視用分光光度特性の補正が適切に
なされた。
【図１】実施例１における、式１および２により求めた
各被覆膜の相対反射率の計算値を示す図である。
各被覆膜の相対反射率の計算値を示す図である。
【図２】実施例１における、第１層目ＳｉＯ2膜粒径補
正用膜被覆粉体の実膜厚値（ｄM）と光学膜厚値（ｎ
ｄ）の関係曲線（破線）を示す図である。
正用膜被覆粉体の実膜厚値（ｄM）と光学膜厚値（ｎ
ｄ）の関係曲線（破線）を示す図である。
【図３】実施例１における、第２層目ＴｉＯ2膜粒径補
正用膜被覆粉体の実膜厚値（ｄM）と光学膜厚値（ｎ
ｄ）の関係曲線（破線）を示す図である。
正用膜被覆粉体の実膜厚値（ｄM）と光学膜厚値（ｎ
ｄ）の関係曲線（破線）を示す図である。
【図４】実施例１における、式１および２並びに粒径に
よる補正により求めた各被覆膜の相対反射率の計算値を
示す図である。
よる補正により求めた各被覆膜の相対反射率の計算値を
示す図である。
【図５】実施例１において、実際に製造した多層膜被覆
粉体の各被覆膜の相対反射率を示す図である。
粉体の各被覆膜の相対反射率を示す図である。
【図６】比較例１における、式１および２による補正を
行わずに求めた各被覆膜の相対反射率の計算値を示す図
である。
行わずに求めた各被覆膜の相対反射率の計算値を示す図
である。
【図７】比較例１において、実際に製造した多層膜被覆
粉体の各被覆膜の相対反射率を示す図である。
粉体の各被覆膜の相対反射率を示す図である。
フロントページの続き (72)発明者 新子 貴史 東京都西多摩郡日の出町平井８番地１ 日 鉄鉱業株式会社内 (72)発明者 中塚 勝人 宮城県仙台市太白区茂庭台四丁目３番５の 1403号 Ｆターム(参考） 2H005 AA02 CA21 4J037 EE03 FF02
Claims (10)
- 【請求項１】 屈折率の異なる少なくとも２層の被覆層
を基体粒子上に有し、かつ特定の波長の光を反射する多
層膜被覆粉体において、 基体粒子の材質、被覆層の数、各被覆層の被覆順序、各
被覆層の材質および所望の反射光波長を選定した多層膜
被覆平板体の場合の多層膜反射強度Ｒflatを基体粒子の
形状および粒径による補正をした多層膜被覆粉体の反射
強度Ｒ（λ）値が、所望の波長で最大値または最小値に
なるように各被覆層の膜厚を求め、この求めた膜厚値に
なるように製造したことを特徴とする多層膜被覆粉体。 - 【請求項２】 基体粒子の形状による補正が、 選定した基体粒子の材質、被覆層の数、各被覆層の被覆
順序、各被覆層の材質および所望の反射光波長に基づく
事項を多層膜反射強度を求める下記漸化式１ 【数１】 （式中、Ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層とその直上の層
との間の振幅反射強度、 ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層とその直上の層との間の
界面のフレネル反射係数、 Ｒj,j-1：下から第ｊ−１番目の層とその直上の層との
間の振幅反射強度、 ２δj：下から第ｊ番目の層における位相差、 λ：所望の反射光波長、 ｎj：下から第ｊ番目の層の屈折率、 ｄj：下から第ｊ番目の層の膜厚、 φj：下から第ｊ番目の層への光の入射角。） に代入して得られたＲflat値をさらに下記式２ 【数２】 に適用させ、Ｒ（λ）値が所望の波長で最大値または最
小値になるように各被覆層の膜厚を求めることにより行
われたことを特徴とする請求項１記載の多層膜被覆粉
体。 - 【請求項３】 基体粒子の粒径による補正が、 選定した基体粒子上に選定した各被覆層を段階的に数種
類に膜厚を変えて被覆して粒径補正用膜被覆粉体とし、
該粒径補正用膜被覆粉体の各被覆層の実膜厚値（ｄM）
を測定し、また、該膜被覆粉体のそれぞれを分光光度計
にて測定しそれぞれの粒径補正用膜被覆粉体の各被覆層
の光学膜厚（ｎｄ）を求め、各粒径補正用膜被覆粉体の
各被覆層の実膜厚値と屈折率（ｎ）との積（ｎｄM）に
対する各被覆層の光学膜厚（ｎｄ）の比（ｎｄ／ｎ
ｄM）を求め、 多層膜反射強度を求める下記漸化式１ 【数３】 （式中、Ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層とその直上の層
との間の振幅反射強度、 ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層とその直上の層との間の
界面のフレネル反射係数、 Ｒj,j-1：下から第ｊ−１番目の層とその直上の層との
間の振幅反射強度、 ２δj：下から第ｊ番目の層における位相差、 λ：所望の反射光波長、 ｎj：下から第ｊ番目の層の屈折率、 ｄj：下から第ｊ番目の層の膜厚、 φj：下から第ｊ番目の層への光の入射角。） の２δjに上記比（ｎｄ／ｎｄM）値を乗じて各被覆層を
有する粉体の分光光度特性を補正し、該補正分光光度特
性になるように各被覆層を製膜することにより行われた
ことを特徴とする請求項１記載の多層膜被覆粉体。 - 【請求項４】 前記粒径補正用膜被覆粉体の各被覆層の
実膜厚値（ｄM）の測定が、該粒径補正用膜被覆粉体の
それぞれを切断しその切断面から測定することにより行
われたことを特徴とする請求項３記載の多層膜被覆粉
体。 - 【請求項５】 前記粒径補正用膜被覆粉体の切断が、集
束イオンビーム加工により行われたことを特徴とする請
求項４記載の多層膜被覆粉体。 - 【請求項６】 屈折率の異なる少なくとも２層の被覆層
を基体粒子上に有し、かつ特定の波長の光を反射する多
層膜被覆粉体の製造方法において、 基体粒子の材質、被覆層の数、各被覆層の被覆順序、各
被覆層の材質および所望の反射光波長を選定した多層膜
被覆平板体の場合の多層膜反射強度Ｒflatを基体粒子の
形状および粒径による補正をした多層膜被覆粉体の反射
強度Ｒ（λ）値が、所望の波長で最大値または最小値に
なるように各被覆層の膜厚を求め、この求めた膜厚値に
なるように製造することを特徴とする多層膜被覆粉体の
製造方法。 - 【請求項７】 基体粒子の形状による補正が、 選定した基体粒子の材質、被覆層の数、各被覆層の被覆
順序、各被覆層の材質および所望の反射光波長に基づく
事項を多層膜反射強度を求める下記漸化式１ 【数４】 （式中、Ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層とその直上の層
との間の振幅反射強度、 ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層とその直上の層との間の
界面のフレネル反射係数、 Ｒj,j-1：下から第ｊ−１番目の層とその直上の層との
間の振幅反射強度、 ２δj：下から第ｊ番目の層における位相差、 λ：所望の反射光波長、 ｎj：下から第ｊ番目の層の屈折率、 ｄj：下から第ｊ番目の層の膜厚、 φj：下から第ｊ番目の層への光の入射角。） に代入して得られたＲflat値をさらに下記式２ 【数５】 に適用させ、Ｒ（λ）値が所望の波長で最大値または最
小値になるように各被覆層の膜厚を求めることにより行
うことを特徴とする請求項６記載の多層膜被覆粉体の製
造方法。 - 【請求項８】 基体粒子の粒径による補正が、 選定した基体粒子上に選定した各被覆層を段階的に数種
類に膜厚を変えて被覆して粒径補正用膜被覆粉体とし、
該粒径補正用膜被覆粉体の各被覆層の実膜厚値（ｄM）
を測定し、また、該膜被覆粉体のそれぞれを分光光度計
にて測定しそれぞれの粒径補正用膜被覆粉体の各被覆層
の光学膜厚（ｎｄ）を求め、各粒径補正用膜被覆粉体の
各被覆層の実膜厚値と屈折率（ｎ）との積（ｎｄM）に
対する各被覆層の光学膜厚（ｎｄ）の比（ｎｄ／ｎ
ｄM）を求め、 多層膜反射強度を求める下記漸化式１ 【数６】 （式中、Ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層とその直上の層
との間の振幅反射強度、 ｒj+1,j：下から第ｊ番目の層とその直上の層との間の
界面のフレネル反射係数、 Ｒj,j-1：下から第ｊ−１番目の層とその直上の層との
間の振幅反射強度、 ２δj：下から第ｊ番目の層における位相差、 λ：所望の反射光波長、 ｎj：下から第ｊ番目の層の屈折率、 ｄj：下から第ｊ番目の層の膜厚、 φj：下から第ｊ番目の層への光の入射角。） の２δjに上記比（ｎｄ／ｎｄM）値を乗じて各被覆層を
有する粉体の分光光度特性を補正し、該補正分光光度特
性になるように各被覆層を製膜することにより行うこと
を特徴とする請求項６記載の多層膜被覆粉体の製造方
法。 - 【請求項９】 前記粒径補正用膜被覆粉体の各被覆層の
実膜厚値（ｄM）の測定が、該粒径補正用膜被覆粉体の
それぞれを切断しその切断面から測定することにより行
うことを特徴とする請求項８記載の多層膜被覆粉体の製
造方法。 - 【請求項１０】 前記粒径補正用膜被覆粉体の切断が、
集束イオンビーム加工により行うことを特徴とする請求
項９記載の多層膜被覆粉体の製造方法。
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