JP2001158071A

JP2001158071A - 積層ポリエステルフィルム

Info

Publication number: JP2001158071A
Application number: JP34286899A
Authority: JP
Inventors: Katsuhiko Sugiura; 克彦杉浦; Nobukatsu Wakabayashi; 信克若林
Original assignee: Mitsubishi Engineering Plastics Corp
Current assignee: Mitsubishi Engineering Plastics Corp
Priority date: 1999-12-02
Filing date: 1999-12-02
Publication date: 2001-06-12

Abstract

(57)【要約】【目的】耐熱性、柔軟性と強度のバランス、耐衝撃
性、耐ピンホール性、透明性、ガスバリア性、保香性に
優れ、且つヒートシール性に優れた積層ポリエステルフ
ィルムを提供する。【解決手段】（ａ）ポリテトラメチレンテレフタレー
ト系樹脂からなる層と（ｂ）ポリエステルエーテル樹脂
からなる層とを積層してなる積層ポリエステルフィルム
であって、該ポリエステルエーテル樹脂が、テレフタル
酸またはそのエステル誘導体を主成分とするジカルボン
酸成分とテトラメチレングリコールおよびポリテトラメ
チレンオキシドグリコールを主成分とするジオール成分
を重合してなりポリテトラメチレンオキシドセグメント
の割合が５〜３０重量％である積層ポリエステルフィル
ム。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は積層ポリエステルフ
ィルムに関し、詳しくは異なる複数のポリエステル樹脂
を積層してなる積層ポリエステルフィルム及び該積層ポ
リエステルフィルムからなる包装袋に関する。

【０００２】

【従来の技術】ポリエステルフィルムとしては、ポリエ
チレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルムと略
称）が各種用途に使用されてきている。ＰＥＴフィルム
は耐熱性、電気絶縁性、ガスバリア性、保香性等が優れ
ているが、無延伸フィルムは柔軟性が乏しく、破れやす
く、ピンホールが発生し易いという欠点がある。こうし
た欠点を改良するため２軸延伸ＰＥＴフィルムが、電気
絶縁フィルム、写真フィルム、オーディオ、ビデオ等の
テープに使用されている。

【０００３】しかし２軸延伸ＰＥＴフィルムは、食品等
の包装袋としての用途においては、柔軟性が不十分であ
り、融点が高くヒートシール性も不十分である。このた
め２軸延伸ＰＥＴフィルムはポリエチレン等のシーラン
トフィルムを接着剤を介して貼り合わせ積層することに
よりヒートシールを可能にしている。ポリエステルフィ
ルムとしてはＰＥＴフィルム以外にポリテトラメチレン
テレフタレートフィルム（ＰＢＴフィルムと略称）があ
る。しかしＰＢＴフィルムもＰＥＴフィルム同様、柔軟
性が不十分でありヒートシール性も必ずしも満足できる
ものではない。

【０００４】柔軟性を改良する方法としては、長鎖脂肪
族ジカルボン酸、長鎖脂肪族グリコール等の各種柔軟化
成分を共重合する方法がある。柔軟性を改良するもうひ
とつの方法としては熱可塑性エラストマーのような柔軟
材料をブレンドする方法がある。こうしたエラストマー
は一般にポリエステル樹脂との相溶性が不十分であり少
量の添加で白化し不透明となり、添加の目的が充分達成
されないという不具合がある。例えば、ポリエステル系
熱可塑性エラストマーは、ソフトセグメント部分の相溶
性が乏しく５％程度の少量混合でも相分離が発生して白
濁するため透明性の良い柔軟化フィルムを得ることは困
難であり、更に、耐熱性、ガスバリア性、保香性が低下
しやすい。ヒートシール性の改良する方法としては、融
点降下を目的としてテレフタール酸以外の長鎖の脂肪族
ジカルボン酸や長鎖脂肪族グリコール等を共重合する方
法や接着成分をブレンドする方法などが考えられている
が、そうした場合の改良の程度は必ずしも十分ではなか
った。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、耐熱
性、柔軟性と強度のバランス、耐衝撃性、耐ピンホール
性、透明性、ガスバリア性、保香性に優れ、且つヒート
シール性に優れた積層ポリエステルフィルム及び該積層
ポリエステルフィルムからなる包装袋を提供することに
ある。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明は上述の問題を解
決するためになされたものであり、その要旨は、（ａ）
ポリテトラメチレンテレフタレート系樹脂からなる層と
（ｂ）ポリエステルエーテル樹脂からなる層とを積層し
てなる積層ポリエステルフィルムであって、該ポリエス
テルエーテル樹脂が、テレフタル酸またはそのエステル
誘導体を主成分とするジカルボン酸成分とテトラメチレ
ングリコールおよびポリテトラメチレンオキシドグリコ
ールを主成分とするジオール成分を重合してなりポリテ
トラメチレンオキシドセグメントの割合が５〜３０重量
％であることを特徴とする積層ポリエステルフィルムに
存する。

【０００７】以下、本発明につき詳細に説明する。本発
明における（ａ）ポリテトラメチレンテレフタレート系
樹脂は、ジカルボン酸の主成分がテレフタル酸又はその
エステル誘導体であり、グリコールの主成分がテトラメ
チレングリコールであるポリテトラメチレンテレフタレ
ートである熱可塑性ポリエステルである。ポリテトラメ
チレンテレフタレート系樹脂が共重合体である場合、テ
レフタル酸以外のジカルボン酸又はそのエステル誘導体
及び／又はテトラメチレングリコール以外のグリコール
が用いられる。

【０００８】テレフタル酸以外の芳香族ジカルボン酸と
しては、イソフタル酸、フタル酸、２，６-ナフタレン
ジカルボン酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、ビス
（４，４′−カルボキシフェニル）メタン、アントラセ
ンジカルボン酸、４，４′−ジ゛フェニルエーテルジカ
ルボン酸、およびこれらのエステル誘導体等が挙げられ
る。脂肪族ジカルボン酸としては、アジピン酸、セバシ
ン酸、アゼライン酸、ダイマー酸等およびこれらのエス
テル誘導体等が挙げられる。脂環族ジカルボン酸とし
て、１，４シクロヘキサンジカルボン酸、４，４′−ジ
シクロヘキシルジカルボン酸およびこれらのエステル誘
導体等が挙げられる。

【０００９】テトラメチレングリコール以外のグリコー
ルとしては、エチレングリコール、トリメチレングリコ
ール、プロピレングリコール、ジエチレングリコール、
１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオー
ル、ネオペンチルグリコール、デカメチレングリコー
ル、１，４−シクロヘキサンジメタノール、４，４′−
ジシクロヘキシルヒドロキシメタン、４，４′−ジシク
ロヘキシルヒドロキシプロパン、ビスフェノールＡエチ
レンオキシド付加ジオール、ポリエチレンオキシドグリ
コール、ポリプロピレンオキシドグリコール等が挙げら
れる。また、グリセリン、トリメチロールプロパン等の
トリオールなども用いることもできる。

【００１０】ポリテトラメチレンテレフタレート系樹脂
としては、好ましくは、テレフタル酸又はそのエステル
誘導体９０モル％以上であるジカルボン酸成分とテトラ
メチレングリコール９０モル％以上であるグリコール成
分とを縮合してなる重合体が挙げられ、より好ましくは
テレフタル酸又はジメチルテレフタレートとテトラメチ
レングリコールとを縮合して得られるポリテトラメチレ
ンテレフタレート（ＰＢＴ）が挙げられる。

【００１１】ポリテトラメチレンテレフタレート系樹脂
の曲げ弾性率は、ＡＳＴＭＤ７９０規定の１／４”試
験片での測定で、好ましくは２．２〜２．７ＧＰａであ
り、より好ましくは２．３〜２．６ＧＰａである。曲げ
弾性率が２．２ＧＰａ未満であると結晶性が不十分であ
り、２．７ＧＰａを越えると引張伸度が不十分である。

【００１２】ポリテトラメチレンテレフタレート系樹脂
の溶液粘度〔η〕は、テトラクロルエタンとフェノール
が重量比５０／５０を溶媒として３０℃での測定で、好
ましくは０．７〜２．０であり、より好ましくは０．９
〜１．６である。ポリテトラメチレンテレフタレート系
樹脂の溶液粘度が低すぎるとフィルム製膜がしにくくか
つフィルムの靱性が不十分であり、高すぎるとフィルム
製膜性が損なわれる。

【００１３】ポリテトラメチレンテレフタレート系樹脂
がＰＢＴである場合、ＰＢＴの融点は、ＤＳＣ法昇温速
度２０℃／ｍｉｎで測定したときの融解ピーク温度であ
り、好ましくは２２２〜２２７℃である。ポリテトラメ
チレンテレフタレート系樹脂がポリテトラメチレンテレ
フタレート共重合体である場合、ポリテトラメチレンテ
レフタレート共重合体の融点は、ＤＳＣ法昇温速度２０
℃／ｍｉｎで測定したときの融解ピーク温度で、好まし
くは２２０〜２３０℃である。

【００１４】本発明における（ｂ）ポリエステルエーテ
ル樹脂は、テレフタル酸またはそのエステル誘導体を主
成分とするジカルボン酸成分とテトラメチレングリコー
ルおよびポリテトラメチレンオキシドグリコールを主成
分とするジオール成分を重合してなるポリエステルエー
テル樹脂であり、ポリテトラメチレンオキシドセグメン
トの割合は５〜３０重量％である。ポリテトラメチレン
オキシドセグメントの割合が５重量％未満であると柔軟
化効果が不十分であり、３０重量％を越えると強度、ガ
ス透過度、透明性が不十分である。ポリテトラメチレン
オキシドセグメントの割合は好ましくは８〜２８重量％
であり、より好ましくは１０〜２５重量％である。

【００１５】ポリテトラメチレンオキシドグリコールの
数平均分子量は、好ましくは３００〜６，０００であ
り、より好ましくは５００〜４，０００である。数平均
分子量が小さすぎると柔軟化効果が不十分になりやす
く、大きすぎると強度、耐熱性、透明性が不十分になり
やすい。

【００１６】ポリテトラメチレンオキシドグリコールの
数平均分子量は、末端基の水酸基を過剰の無水酢酸又は
無水フタル酸と反応させ残余の無水酢酸又は無水フタル
酸を水で分解して酸とし、この酸をアルカリ滴定で定量
することによって、ポリテトラメチレンオキシドグリコ
ールの末端水酸基に消費された無水酢酸又は無水フタル
酸の量を求めることによって測定することができる。

【００１７】ポリエステルエーテル樹脂の曲げ弾性率
は、ＡＳＴＭＤ７９０規定の１／４”試験片での測定
で、好ましくは０．２〜１．５ＧＰａであり、より好ま
しくは０．３〜１．０ＧＰａである。曲げ弾性率が０．
２ＧＰａ未満であると強度が不十分であり、１．５ＧＰ
ａを越えると柔軟性付与効果が不十分である。

【００１８】ポリエステルエーテル樹脂の溶液粘度
〔η〕は、テトラクロルエタンとフェノールが重量比５
０／５０を溶媒として３０℃での測定で、好ましくは
０．７〜２．０であり、より好ましくは０．９〜１．６
である。ポリエステルエーテル樹脂の溶液粘度が低すぎ
たり高すぎるとフィルム製膜性が損なわれる。ポリエス
テルエーテル樹脂の融点は２００〜２２５℃であり、よ
り好ましくは２１０〜２２２℃である。

【００１９】ポリエステルエーテル樹脂としては、テレ
フタル酸またはそのエステル誘導体以外のジカルボン酸
成分及び／又はテトラメチレングリコールおよびポリテ
トラメチレンオキシドグリコール以外のジオール成分を
用いて共重合したポリエステルエーテル樹脂であっても
よい。

【００２０】テレフタル酸またはそのエステル誘導体以
外のジカルボン酸成分としては、イソフタル酸、フタル
酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，５−ナフタ
レンジカルボン酸、ビス（４，４′−カルボキシフェニ
ル）メタン、アントラセンジカルボン酸、４，４′−ジ
゛フェニルエーテルジカルボン酸等の芳香族ジカルボン
酸、１，４シクロヘキサンジカルボン酸、４，４′−ジ
シクロヘキシルジカルボン酸等の脂環族ジカルボン酸、
およびアジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、ダイマ
ー酸等の脂肪族ジカルボン酸若しくはそのエステル誘導
体からなる成分などが挙げられる。機械的性質やガス透
過性や耐熱性の点から、芳香族ジカルボン酸の割合は、
全ジカルボン酸中好ましくは７０モル％以上であり、よ
り好ましくはテレフタル酸が全ジカルボン酸中７０モル
％以上である。

【００２１】テトラメチレングリコール及びポリテトラ
メチレンオキシドグリコール以外のグリコール成分とし
ては、炭素数２〜２０の脂肪族ジオール、脂環族ジオー
ル、ビスフェノール誘導体などが挙げられる。テトラメ
チレングリコールおよびポリテトラメチレンオキシドグ
リコール以外のグリコール成分の具体例としては、エチ
レングリコール、トリメチレングリコール、プロピレン
グリコール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキ
サンジオール、ネオペンチルグリコール、デカメチレン
グリコール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、
４，４′−ジシクロヘキシルヒドロキシメタン、４，
４′−ジシクロヘキシルヒドロキシプロパン、ビスフェ
ノールＡエチレンオキシド付加ジオール、ポリエチレン
オキシドグリコール、ポリプロピレンオキシドグリコー
ル等およびこれらの混合系が挙げられる。さらに、グリ
セリン、トリメチロールプロパン等のトリオールなども
使用できる。

【００２２】本発明におけるポリテトラメチレンテレフ
タレート系樹脂およびポリエステルエーテル樹脂は、従
来から知られている重縮合法により製造することができ
る。ポリテトラメチレンテレフタレート樹脂の製造方法
としては、例えば、テレフタル酸ジメチルエステルにテ
トラメチレングリコールを所定量の割合で混合して、
錫、チタン、亜鉛、マンガン、ゲルマニウム等のアルコ
ラート、塩化物または酸化物のような触媒存在下、約１
５０〜２５０℃で加熱反応させ、エステル交換反応でメ
タノールを留出させる。ついで１０ｍｍＨｇ以下の減圧
度にて、２００〜２８０℃で加熱重縮合させポリテトラ
メチレンテレフタレートを得、カッティングすることで
そのペレットを得ることができる。この重合反応から抜
き出しの任意の工程で熱安定剤等を添加することもでき
る。

【００２３】ポリエステルエーテル樹脂の製造方法とし
ては、例えば、テレフタル酸ジメチルエステルにテトラ
メチレングリコールおよびポリテトラメチレンオキシド
グリコールを所定量の割合で添加して、錫、チタン、亜
鉛、マンガン、ゲルマニウム等のアルコラート、塩化物
または酸化物のような触媒存在下、約１５０〜２５０℃
で加熱反応させ、エステル交換反応でメタノールを留出
させる。ついで１０ｍｍＨｇ以下の減圧度にて、２００
〜２８０℃で加熱重縮合させポリエステルエーテルを
得、カッティングすることでそのペレットを得ることが
できる。

【００２４】ポリエステルエーテル樹脂を得る際、ポリ
テトラメチレンオキシドグリコールを先に加えてエステ
ル交換の後テトラメチレングルコールを添加し引き続き
エステル交換し更に重縮合することによりブロック性を
たかめた樹脂とすることもできる。またテレフタル酸と
テトラメチレングリコール、ポリテトラメチレンオキシ
ドグリコールを直接重縮合することもできる。

【００２５】さらに、溶融重縮合して得られたポリテト
ラメチレンテレフタレート系樹脂ペレットやポリエステ
ルエーテル樹脂ペレットを不活性ガス気流下、融点以下
１７０〜２１０℃の高温で加熱処理したり、加熱減圧
処理する、いわゆる固相重合法によりさらに分子量を高
めることもできる。

【００２６】ポリテトラメチレンテレフタレート系樹脂
およびポリエステルエーテル樹脂は、成形に先立ち、滑
剤、潤滑剤、アンチブロッキング材、熱安定剤、酸化安
定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、充填剤等各種助剤を必
用に応じて添加することができる。その添加の形態は直
添、マスターバッチ添加、練り混み添加等の方法で行う
ことができる。

【００２７】アンチブロッキング材としては、微粉シリ
カ、微粉カオリン、微粉炭酸カルシウム等の無機微粒
子、架橋ポリメタクリル酸メチル、架橋ポリスチレンの
ような有機球状微粒子などが挙げられ、それらの粒径は
０．１〜１０μ程度である。

【００２８】滑剤、潤滑剤としては、ステアリン酸カル
シウム、ステアリン酸マグネシウム等の滑剤、長鎖脂肪
酸エステル類や長鎖有機酸塩類などが挙げられ、熱安定
剤、酸化安定剤としては、ヒンダートフェノール系酸化
防止剤、チオエーテル系熱安定剤、フォスファイト系熱
安定剤などが挙げられ、光安定剤、紫外線吸収剤として
は、ヒンダートアミン系光安定剤、トリアジン系紫外線
吸収剤、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤などが挙げられ
る。滑剤、潤滑剤、アンチブロッキング材、熱安定剤、
酸化安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤などの添加量は、
それぞれ、樹脂に対して０．０１〜１０重量％程度であ
るが、この値に制約されるものではない。フィルム外
観、衛生上、リサイクルの観点からは少ない方が好まし
い。

【００２９】本発明の積層ポリエステルフィルムは、ポ
リテトラメチレンテレフタレート系樹脂からなる層とポ
リエステルエーテル樹脂からなる層とを積層してなる複
数層の積層フィルムであり、好ましくは２層の積層フィ
ルムである。３以上の層からなる積層フィルムの場合、
例えば、ポリテトラメチレンテレフタレート系樹脂から
なる層とポリエステルエーテル樹脂からなる層の間に中
間層を設けることもできるし、ポリテトラメチレンテレ
フタレート系樹脂からなる層の片側にポリエステルエー
テル樹脂からなる層をもう一方の側に別の層を設けるこ
ともできる。

【００３０】積層ポリエステルフィルムは、無配向フィ
ルム、一軸配向延伸フィルムまたは二軸配向延伸フィル
ムであることが好ましい。ポリエステル積層フィルムの
厚みは、好ましくは５〜３００μｍであり、より好まし
くは１０〜２００μｍであり、最も好ましくは２０〜１
００μｍである。ポリエステル積層フィルムの厚みが５
μｍ以下であると強度やガスバリア性が不十分となりや
すく、３００μｍを越えると柔軟性や透明性が不十分に
なりやすい。

【００３１】積層ポリエステルフィルムにおいて、ポリ
テトラメチレンテレフタレート系樹脂からなる層厚みと
ポリエステルエーテル樹脂からなる層厚みとの比率は、
好ましくは９０／１０〜１０／９０であり、より好まし
くは８０／２０〜２０／８０である。ポリテトラメチレ
ンテレフタレート系樹脂からなる層厚みが小さすぎると
ガスバリア性が不十分であり、大きすぎると柔軟性が不
十分である。

【００３２】積層ポリエステルフィルムが無延伸である
場合、厚さ２５μｍのフィルムで測定した値で、フィル
ム引張強度は５０〜１００ＭＰａ程度であり、ヤング率
は０．５〜２ＧＰａ程度である。積層ポリエステルフィ
ルムが延伸フィルムである場合、厚さ１５μｍのフィル
ムで測定した値で、延伸方向の強度は延伸倍率にもよる
が６０〜３００ＭＰａ程度であり、ヤング率は１〜３Ｇ
Ｐａ程度である。

【００３３】本発明の積層ポリエステルフィルムの製造
方法としては、Ｔダイ製膜機やインフレーション製膜機
を用い、共押出法にて製膜する方法が好ましい。Ｔダイ
法により製造する場合、シリンダー温度２２０〜２６０
℃で押出し、５〜９０℃のロールでフィルム化する。フ
ィルムの透明性が必用なときには冷却キャストロール温
度を低くする。透明性の不必要な用途に向けにはキャス
トロール温度を高くしてもよい。引き続きロール縦延伸
またはテンター横延伸等で１軸延伸フィルムをまた縦延
伸後横延伸して２軸延伸フィルムが得られる。延伸後、
１８０〜２１０℃程度の温度で熱セットするのが好まし
い。

【００３４】インフレーション法により製造する場合に
は、前記同様のシリンダー温度設定で２層円形ダイ中で
溶融樹脂を合流させ押し出し、空冷もしくは水冷法によ
り、ブローアップ比０．７〜１．７程度でブローアップ
した後に冷却してフィルムを巻き取る。水冷により急冷
することにより透明度の高い積層フィルムが得られる。

【００３５】本発明の包装袋は、積層ポリエステルフィ
ルムからなり、外層がポリテトラメチレンテレフタレー
ト系樹脂であり、内層がポリエステルエーテル樹脂であ
る。本発明の包装袋は、積層ポリエステルフィルム、好
ましくはポリエステルエーテル樹脂からなる層をヒート
シールすることにより容易にシールをすることができ
る。

【００３６】

【実施例】以下、本発明を実施例により更に詳細に説明
するが、本発明はその要旨を越えない限り、以下の実施
例に限定されるものではない。実施例および比較例にお
ける評価方法は次のとおりである。（１）引張り強度および引張り伸度の測定：フィルムか
ら１５ｍｍ幅に機械方向に長さ１００ｍｍの試験片を切
り出し、ＡＳＴＭＤ−８８２に従って、２３℃下チャ
ック間５０ｍｍで、２００ｍｍ／ｍｉｎの引張り速度で
測定した。

【００３７】（２）ヤング率の測定：引張強度および引
張伸度の測定におけると同様な試験片で２３℃下チャッ
ク間２００ｍｍで、４ｍｍ／ｍｉｎの引張り速度で測定
し、２％伸び率の強度から算出した。（３）フィルム衝撃強度の測定：フィルムインパクトテ
スター（オリエンテック社ＩＦＴ６０型）により２３
℃、５５％ＲＨにおけるフィルム衝撃強度を測定した。

【００３８】（４）ヒートシール強度および破断伸度の
測定：幅２００ｍｍ長さ２００ｍｍのフィルムを切り出
し、２枚重ね合わせ端部より約２０ｍｍの位置を幅３０
０ｍｍ、シール幅１０ｍｍの熱板ヒートシーラーで、２
１０℃、圧力２０ＭＰａ（２ｋｇ／ｃｍ^２）で１秒シー
ルした。ヒートシール試料のシールラインに直角に幅１
５ｍｍとなるように試験片を切り出し、引張り速度５０
ｍｍ／ｍｉｎでＴ型剥離強度を測定してヒートシール強
度を求めた。またこの試験における破壊様式を観察し、
以下の表示とした。○：シール強度大でフィルム破断、
△：シール部の剥離、×：シール端部の破断

【００３９】（５）ヘイズの測定：６０×６０ｍｍの試
験片を引き取り幅方向に４ケ所切り出し、ヘイズメータ
ーでヘイズを測定し、平均値を求めた。（６）酸素透過度の測定：透過面積４．７ｃｍ^２のフィ
ルムにより、ＪＩＳＫ７１２６等圧法で、２３℃下の
酸素透過度を測定した。

【００４０】実施例および比較例における使用樹脂は以
下である。（ａ）ポリテトラメチレンテレフタレート系樹脂：テレ
フタール酸ジメチルとテトラメチレングリコールとを用
いて重合して得られた〔η〕１．２、融点２２５℃、曲
げ弾性率２．４２ＧＰａのポリテトラメチレンテレフタ
レート（以下ＰＢＴ−１と称する。）

【００４１】（ｂ）ポリエステルエーテル樹脂：テレフ
タール酸ジメチルとテトラメチレングリコール、数平均
分子量１０００のポリテトラメチレンオキシドグリコー
ルを用いて共重合して得られた、ポリテトラメチレンオ
キシドセグメント含有量が１０ｗｔ％であり〔η〕１．
１５、融点２２２℃、曲げ弾性率０．７２ＧＰａのポリ
エステルエーテル樹脂（以下、ＰＥＥ−１と称する。）

【００４２】（ｃ）ポリエステルエーテル樹脂：テレフ
タール酸ジメチルとテトラメチレングリコール、数平均
数分子量１０００のポリテトラメチレンオキシドグリコ
ールから共重合し、ポリテトラメチレンオキシドセグメ
ント含有量が２０重量％で〔η〕１．３０、融点２１６
℃、曲げ弾性率０．３７ＧＰａのポリエステルエーテル
樹脂（以下、ＰＥＥ−２と称する。）

【００４３】〔実施例１〕ＰＢＴ−１およびＰＥＥ−１
を１２０℃で８時間乾燥後、直径４０ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝２
２の押出機を用い、ＰＢＴ−１はシリンダー温度２７０
℃、ＰＥＥ−１はシリンダー温度２５０℃で押出し２層
Ｔダイ温度２５０℃、キャスティングロール温度２５℃
でキャスト面側をＰＥＥ−１とした厚さ５０μｍの積層
フィルムを得た。厚み比率はＰＢＴ−１を３０％、ＰＥ
Ｅ−１を７０％とした。この実質的に分子配向していな
い積層フィルムを用いて各種評価を行った。評価結果を
表−１に示した。ヒートシールはＰＥＥ−１側でおこな
った。ヒートシール強度測定時の破壊様式はヒートシー
ル部以外でのフィルム破断であり良好なシール強度を示
した。

【００４４】〔実施例２〕ＰＢＴ−１およびＰＥＥ−２
を１２０℃で８時間乾燥後、直径４０ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝２
２の押出機を用い、ＰＢＴ−１はシリンダー温度２６０
℃、ＰＥＥ−１はシリンダー温度２４０℃で押出し２層
Ｔダイ温度２４０℃、キャスティングロール温度２５℃
でキャスト面側をＰＥＥ−２とした厚さ５０μｍの積層
フィルムを得た。厚み比率はＰＢＴ−１からなる層を３
０％、ＰＥＥ−２からなる層が７０％であった。この実
質的に分子配向していない積層フィルムを用いて各種評
価を行った。評価結果を表−１に示した。ヒートシール
はＰＥＥ−２側でおこなった。ヒートシール強度測定時
の破壊様式はヒートシール部以外でのフィルム破断であ
り良好なシール強度を示した。

【００４５】〔実施例３〕厚み比率をＰＢＴ−１からな
る層を５０％、ＰＥＥ−２からなる層を５０％とした以
外は実施例２と同様にして、厚さ５０μｍの積層フィル
ムを得た。ヒートシールはＰＥＥ−２側でおこなった。
ヒートシール強度測定時の破壊様式はヒートシール部以
外でのフィルム破断であり良好なシール強度を示した。〔実施例４〕厚み比率をＰＢＴ−１からなる層を５０
％、ＰＥＥ−２からなる層を５０％とした以外は実施例
２と同様にして、２層Ｔダイで、厚み１３５μの積層フ
ィルムを製膜した。このフィルムを用い、延伸機にて６
０℃雰囲気下倍率３倍で同時２軸延伸し、次いで２００
℃で１分ヒートセットし、厚み１５μｍの２軸延伸積層
フィルムを得た。得られたフィルムにつき、各種評価を
行った。評価結果を表−１に示す。ヒートシール強度測
定時の破壊様式はヒートシール部以外でのフィルム破断
であり良好なシール強度を示した。

【００４６】〔比較例１〕ＰＢＴ−１を乾燥後単層Ｔダ
イ押し出し機を用いて、実施例１と同様な条件で製膜し
５０μｍのフィルムを得た。この実質的に分子配向して
いない単層フィルムを用いて各種評価を行った。評価結
果を表−１に示した。ヒートシール強度の評価において
は強度が不十分であったので、シール時間を４秒にし測
定した。ヒートシール強度測定時の破壊様式はヒートシ
ール部で界面破壊するケースとシール端部での脆性的フ
ィルム破断のケースが混合しており、シールの安定性が
やや不良であった。

【００４７】〔比較例２〕ＰＥＥ−２を用いて単層Ｔダ
イ押し出し機にて実施例１と同様な条件で製膜し５０μ
ｍのフィルムを得た。この実質的に分子配向していない
単層フィルムを用いて各種評価を行った。結果を表−１
に示した。ヒートシール強度測定時の破壊様式は非ヒー
トシール部での延性的フィルム破断であった。

【００４８】〔比較例３〕溶液粘度０．６５のポリエチ
レンテレフタレート（ＰＥＴ）を用い、シリンダー温度
２８０℃、Ｔダイ温度２６５℃、キャストロール温度２
５℃で単層５０μｍの実質的に無配向のフィルムを得
た。このフィルムを用いて各種評価を行った。ヒートシ
ール試験においてはフィルムが溶融融着破断したので、
ヒートシールバー温度を徐々に下げていき１００℃でフ
ィルム溶融が回避されヒートシールが行え、強度試験に
供したところ強度は３０ｇ／１５ｍｍ〜１７００ｇ／１
５ｍｍにばらつき、シール面の界面剥離とシール面での
フィルム破断が混合していた。シールバー温度９５℃で
は３０ｇ／１５ｍｍ程度の強度でシール面の界面剥離で
あり充分な強度が得られなかった。

【００４９】

【表１】

【００５０】

【発明の効果】本発明の積層ポリエステルフィルムは、
耐熱性、柔軟性と強度のバランス、耐衝撃性、耐ピンホ
ール性、透明性、ガスバリア性、保香性に優れており、
且つヒートシール性にも優れており、食品用途等の包装
用としてに非常に有用である。本発明の包装袋は、ヒー
トシール性に優れておりシールを容易に且つ確実に行う
ことができ各種品目の包装袋として非常に有用である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者若林信克神奈川県平塚市東八幡５丁目６番２号三菱エンジニアリングプラスチックス株式会社技術センター内Ｆターム(参考） 4F071 AA45 AA47 AA88 AF17Y AH04 BA01 BB06 BB08 BC01 BC12 4F100 AK41B AK41J AK42A AK54B AK54J AL01B AL06A BA02 BA15 EH20 EJ37A GB15 JA06B JA07B JA20A JC00 JD02 JJ03 JK04A JK04B JK07 JK10 JK13 JK14 JL12 JL13B JN01 YY00 YY00A YY00B 4J029 AA03 AB05 AB07 AC01 AC02 AD01 AD06 AD10 AE03 BA02 BA03 BA04 BA05 BA08 BA10 BD07A BD10 BF09 BF25 BF26 CA02 CA06 CB05A CB06A CB10A CC04A CC05A CC06A CD03 CD07 CF08 FC03 FC05 GA22 HA01 HB01 HB03A JA061 JA091 JB131 JE182 JF181 JF321 JF361 JF371 JF541 KB02 KD01 KD07 KE02 KH08

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】（ａ）ポリテトラメチレンテレフタレー
ト系樹脂からなる層と（ｂ）ポリエステルエーテル樹脂
からなる層とを積層してなる積層ポリエステルフィルム
であって、該ポリエステルエーテル樹脂が、テレフタル
酸またはそのエステル誘導体を主成分とするジカルボン
酸成分とテトラメチレングリコールおよびポリテトラメ
チレンオキシドグリコールを主成分とするジオール成分
を重合してなりポリテトラメチレンオキシドセグメント
の割合が５〜３０重量％であることを特徴とする積層ポ
リエステルフィルム。
【請求項２】（ａ）ポリテトラメチレンテレフタレー
ト系樹脂が、テレフタル酸又はそのエステル誘導体９０
モル％以上であるジカルボン酸成分とテトラメチレング
リコール９０モル％以上であるグリコール成分とを縮合
してなる重合体であることを特徴とする請求項１に記載
の積層ポリエステルフィルム。
【請求項３】（ａ）ポリテトラメチレンテレフタレー
ト系樹脂の曲げ弾性率が、ＡＳＴＭＤ７９０規定の１
／４”試験片での測定で、２．２〜２．７ＧＰａである
ことを特徴とする請求項１又は２に記載の積層ポリエス
テルフィルム。
【請求項４】（ａ）ポリテトラメチレンテレフタレー
ト系樹脂の溶液粘度〔η〕が、テトラクロルエタンとフ
ェノールが重量比５０／５０を溶媒として３０℃での測
定で、０．７〜２．０であることを特徴とする請求項１
ないし３のいずれかに記載の積層ポリエステルフィル
ム。
【請求項５】ポリテトラメチレンオキシドグリコール
の数平均分子量が５００〜６，０００であることを特徴
とする請求項１ないし４のいずれかに記載の積層ポリエ
ステルフィルム。
【請求項６】（ｂ）ポリエステルエーテル樹脂の曲げ
弾性率が、ＡＳＴＭＤ７９０規定の１／４”試験片での
測定で、０．２〜１．５ＧＰａであることを特徴とする
請求項１ないし５のいずれかに記載の積層ポリエステル
フィルム。
【請求項７】（ｂ）ポリエステルエーテル樹脂の溶液
粘度〔η〕が、テトラクロルエタンとフェノールが重量
比５０／５０を溶媒として３０℃での測定で、０．７〜
２．０であることを特徴とする請求項１ないし６のいず
れかに記載の積層ポリエステルフィルム。
【請求項８】積層ポリエステルフィルムの厚みが、５
〜３００μｍであることを特徴とする請求項１ないし７
のいずれかに記載のポリエステル積層フィルム。
【請求項９】（ａ）ポリテトラメチレンテレフタレー
ト系樹脂からなる層厚みと（ｂ）ポリエステルエーテル
樹脂からなる層厚みとの比率が９０／１０〜１０／９０
であることを特徴とする請求項１ないし８のいずれかに
記載の積層ポリエステルフィルム。
【請求項１０】（ａ）ポリテトラメチレンテレフタレ
ート系樹脂からなる層と（ｂ）ポリエステルエーテル系
樹脂からなる層とが共押出により形成されていることを
特徴とする請求項１〜９のいずれかに記載の積層ポリエ
ステルフィルム。
【請求項１１】積層ポリエステルフィルムが、無配向
フィルムであることを特徴とする請求項１ないし１０の
いずれかに記載のポリエステル積層フィルム。
【請求項１２】積層ポリエステルフィルムが、一軸又
は二軸で配向された延伸フィルムであることを特徴とす
る請求項１ないし１０のいずれかに記載のポリエステル
積層フィルム。
【請求項１３】請求項１ないし１２のいずれかに記載
の積層ポリエステルフィルムからなり、外層がポリテト
ラメチレンテレフタレート系樹脂層であり、内層がポリ
エステルエーテル樹脂層であることを特徴とする包装
袋。
【請求項１４】ポリエステルエーテル樹脂層がヒート
シールされていることを特徴とする請求項１３に記載の
包装袋。