JP2001153995A - 酸性水溶液中からテクネチウムを環状アミド化合物により分離回収する方法 - Google Patents
酸性水溶液中からテクネチウムを環状アミド化合物により分離回収する方法Info
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- JP2001153995A JP2001153995A JP33322699A JP33322699A JP2001153995A JP 2001153995 A JP2001153995 A JP 2001153995A JP 33322699 A JP33322699 A JP 33322699A JP 33322699 A JP33322699 A JP 33322699A JP 2001153995 A JP2001153995 A JP 2001153995A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 酸性水溶液中に存在するＴｃ（ＶＩＩ）イオ
ン（化学形はＴｃＯ4 -）を、環状アミド化合物を用いて
抽出する方法。 【解決手段】 使用済核燃料の再処理工程におけるテク
ネチウム除染工程からのＴｃ含有酸性溶液をＴＢＰ抽出
溶媒で抽出処理してＵ、Ｐｕを抽出溶媒に回収し、その
Ｔｃ含有抽出残液を環状アミド抽出溶媒で抽出処理して
Ｔｃを抽出溶媒に回収し、そのＴｃ含有抽出溶媒を炭酸
塩ストリップ液で逆抽出してＴｃを回収する方法。
ン（化学形はＴｃＯ4 -）を、環状アミド化合物を用いて
抽出する方法。 【解決手段】 使用済核燃料の再処理工程におけるテク
ネチウム除染工程からのＴｃ含有酸性溶液をＴＢＰ抽出
溶媒で抽出処理してＵ、Ｐｕを抽出溶媒に回収し、その
Ｔｃ含有抽出残液を環状アミド抽出溶媒で抽出処理して
Ｔｃを抽出溶媒に回収し、そのＴｃ含有抽出溶媒を炭酸
塩ストリップ液で逆抽出してＴｃを回収する方法。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は酸性水溶液中に存在
するＴｃ（ＶＩＩ）イオン（化学形はＴｃＯ4 -）を、環
状アミド化合物を用いて抽出する方法に係わる。本発明
は、特に、使用済核燃料のピューレックス法再処理工程
の第一サイクルに設けられたテクネチウム除染工程から
出てくるストリップ液（テクネチウムを含有する）を対
象とし、その中に含まれるウラン、プルトニウムが、リ
ン酸トリブチル（ＴＢＰ、抽出剤）によって回収された
後の廃液中から、テクネチウムを回収するために用いら
れる。
するＴｃ（ＶＩＩ）イオン（化学形はＴｃＯ4 -）を、環
状アミド化合物を用いて抽出する方法に係わる。本発明
は、特に、使用済核燃料のピューレックス法再処理工程
の第一サイクルに設けられたテクネチウム除染工程から
出てくるストリップ液（テクネチウムを含有する）を対
象とし、その中に含まれるウラン、プルトニウムが、リ
ン酸トリブチル（ＴＢＰ、抽出剤）によって回収された
後の廃液中から、テクネチウムを回収するために用いら
れる。
【０００２】
【従来の技術】使用済核燃料の再処理工程においては、
核分裂性物質であるウラン、プルトニウムが分離回収さ
れる。又核分裂生成物の一つであるテクネチウムは、酸
性水溶液中ではＴｃ（ＶＩＩ）イオン（化学形はＴｃＯ
4 -）として存在し、上記第一サイクルにおいて、ウラ
ン、プルトニウムと共に抽出され易い。Ｔｃ（ＶＩＩ）
イオンがウランとプルトニウムを分離する分配工程に流
れ込むと、その触媒的作用により、ウランとプルトニウ
ムの酸化還元反応等が影響を受け、結果としてその分離
性能が悪化する。そのため、最近の再処理工場では、第
一サイクルにテクネチウム除染工程を設け、ウラン、プ
ルトニウムを抽出した有機溶媒からテクネチウムを洗浄
除去し、そのテクネチウムは最終的に高レベル廃液に入
れられる。このテクネチウムについては、分離回収する
方策は何ら取られていない。
核分裂性物質であるウラン、プルトニウムが分離回収さ
れる。又核分裂生成物の一つであるテクネチウムは、酸
性水溶液中ではＴｃ（ＶＩＩ）イオン（化学形はＴｃＯ
4 -）として存在し、上記第一サイクルにおいて、ウラ
ン、プルトニウムと共に抽出され易い。Ｔｃ（ＶＩＩ）
イオンがウランとプルトニウムを分離する分配工程に流
れ込むと、その触媒的作用により、ウランとプルトニウ
ムの酸化還元反応等が影響を受け、結果としてその分離
性能が悪化する。そのため、最近の再処理工場では、第
一サイクルにテクネチウム除染工程を設け、ウラン、プ
ルトニウムを抽出した有機溶媒からテクネチウムを洗浄
除去し、そのテクネチウムは最終的に高レベル廃液に入
れられる。このテクネチウムについては、分離回収する
方策は何ら取られていない。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】テクネチウム（Ｔｃ）
は最終的に高レベル廃液に入れられるため、その処理処
分戦略ではガラス固化体として深地層処分場に処分され
る。この廃棄物固化体は、超長期的には地下水に浸食さ
れ、含まれる放射性核種は地下水中に浸出して様々な移
行機構と経路によりバリアーとしての地層中を移動す
る。Ｔｃは99Ｔｃという長半減期（約２１万年）核種で
あって崩壊による放射能減衰は期待出来ない。
は最終的に高レベル廃液に入れられるため、その処理処
分戦略ではガラス固化体として深地層処分場に処分され
る。この廃棄物固化体は、超長期的には地下水に浸食さ
れ、含まれる放射性核種は地下水中に浸出して様々な移
行機構と経路によりバリアーとしての地層中を移動す
る。Ｔｃは99Ｔｃという長半減期（約２１万年）核種で
あって崩壊による放射能減衰は期待出来ない。
【０００４】さらにＴｃＯ4 -という陰イオンが安定であ
るので、地層中での移行速度が比較的大きいとされる。
その結果、廃棄物深地層処分におけるリスク評価では問
題核種となっている。そこで、Ｔｃの高レベル廃液から
の分離回収と核反応によるその安定化が検討されている
が、未だに満足できる化学分離法は開発されていない。
るので、地層中での移行速度が比較的大きいとされる。
その結果、廃棄物深地層処分におけるリスク評価では問
題核種となっている。そこで、Ｔｃの高レベル廃液から
の分離回収と核反応によるその安定化が検討されている
が、未だに満足できる化学分離法は開発されていない。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明は、使用済核燃料
の再処理工場において、Ｔｃが高レベル廃液に入り込む
前、即ち、再処理工程の第一サイクルに設けられたテク
ネチウム除染工程（ウラン、プルトニウムを抽出した有
機溶媒からテクネチウムを洗浄除去する工程）から出て
くるＴｃストリップ液（Ｔｃを含有する硝酸酸性水溶
液）について、その中に含まれるウラン、プルトニウム
をリン酸トリブチル（ＴＢＰ、抽出剤）溶媒によって回
収した後の抽残液から、環状アミドによりＴｃを抽出分
離するものである。
の再処理工場において、Ｔｃが高レベル廃液に入り込む
前、即ち、再処理工程の第一サイクルに設けられたテク
ネチウム除染工程（ウラン、プルトニウムを抽出した有
機溶媒からテクネチウムを洗浄除去する工程）から出て
くるＴｃストリップ液（Ｔｃを含有する硝酸酸性水溶
液）について、その中に含まれるウラン、プルトニウム
をリン酸トリブチル（ＴＢＰ、抽出剤）溶媒によって回
収した後の抽残液から、環状アミドによりＴｃを抽出分
離するものである。
【０００６】即ち、本発明は、使用済核燃料の再処理工
程におけるテクネチウム除染工程からのＴｃ含有酸性溶
液を、ＴＢＰ抽出溶媒で抽出処理してＵ、Ｐｕを抽出溶
媒に回収し、そのＴｃ含有抽出残液を環状アミド抽出溶
媒で抽出処理してＴｃを抽出溶媒に回収し、そのＴｃ含
有抽出溶媒からＴｃを炭酸塩ストリップ液で逆抽出して
回収する方法である。
程におけるテクネチウム除染工程からのＴｃ含有酸性溶
液を、ＴＢＰ抽出溶媒で抽出処理してＵ、Ｐｕを抽出溶
媒に回収し、そのＴｃ含有抽出残液を環状アミド抽出溶
媒で抽出処理してＴｃを抽出溶媒に回収し、そのＴｃ含
有抽出溶媒からＴｃを炭酸塩ストリップ液で逆抽出して
回収する方法である。
【０００７】これは、高レベル廃液中からＴｃを分離す
るよりも優れて有利である。なぜなら、高レベル廃液中
には極めて多種多量の核分裂生成物が存在しており、Ｔ
ｃを高純度で分離する目標を達成するには、困難が予想
されるからである。
るよりも優れて有利である。なぜなら、高レベル廃液中
には極めて多種多量の核分裂生成物が存在しており、Ｔ
ｃを高純度で分離する目標を達成するには、困難が予想
されるからである。
【０００８】高い酸性度の上記水溶液からのＴｃの選択
的分離回収には、カルボニル官能基を有する環状アミド
化合物、即ち、Ｃ4 Ｈ7 Ｒ1 ＣＯＮＲ2 （バレロラクタ
ム：６員環）又はＣ5 Ｈ9 Ｒ1 ＣＯＮＲ2 （カプロラク
タム：７員環）（ここでＲ1，Ｒ2 は有機鎖）〔有機鎖
のＲ1 はＣ6 Ｈ13（ヘキシル基）、Ｃ8 Ｈ17（オクチル
基）等であり、Ｒ2 はＣ8 Ｈ17（オクチル基）、Ｃ4 Ｈ
9 （Ｃ2 Ｈ5 ）ＣＨＣＨ2 （２−エチルヘキシル基）等
である〕を用いる。
的分離回収には、カルボニル官能基を有する環状アミド
化合物、即ち、Ｃ4 Ｈ7 Ｒ1 ＣＯＮＲ2 （バレロラクタ
ム：６員環）又はＣ5 Ｈ9 Ｒ1 ＣＯＮＲ2 （カプロラク
タム：７員環）（ここでＲ1，Ｒ2 は有機鎖）〔有機鎖
のＲ1 はＣ6 Ｈ13（ヘキシル基）、Ｃ8 Ｈ17（オクチル
基）等であり、Ｒ2 はＣ8 Ｈ17（オクチル基）、Ｃ4 Ｈ
9 （Ｃ2 Ｈ5 ）ＣＨＣＨ2 （２−エチルヘキシル基）等
である〕を用いる。
【０００９】
【発明の実施の形態】本発明における、使用済核燃料の
ビューレックス法再処理工程の第一サイクルに設けられ
たテクネチウム除染工程から出て来る、Ｕ、Ｐｕを負荷
した抽出溶媒を洗浄したＴｃ含有ストリップ液（Ｕ、Ｐ
ｕが残存する）から、Ｔｃを環状アミド化合物を使用し
て抽出分離する工程を図２に基づいて説明する。
ビューレックス法再処理工程の第一サイクルに設けられ
たテクネチウム除染工程から出て来る、Ｕ、Ｐｕを負荷
した抽出溶媒を洗浄したＴｃ含有ストリップ液（Ｕ、Ｐ
ｕが残存する）から、Ｔｃを環状アミド化合物を使用し
て抽出分離する工程を図２に基づいて説明する。
【００１０】（１） 再処理ビューレックス工程第一サ
イクルのＵ、Ｐｕ共抽出工程において、使用済燃料溶解
液をＴＢＰ抽出溶媒と向流接触させて溶媒中にＵ、Ｐｕ
を抽出する（この有機溶媒には大部分のＴｃも抽出され
る）。この抽出溶媒を共抽出工程の末端で洗浄液で洗浄
後、テクネチウム除染工程に導入する。その際に生じた
共抽出工程の抽出残液は高レベル廃液として集められ
る。
イクルのＵ、Ｐｕ共抽出工程において、使用済燃料溶解
液をＴＢＰ抽出溶媒と向流接触させて溶媒中にＵ、Ｐｕ
を抽出する（この有機溶媒には大部分のＴｃも抽出され
る）。この抽出溶媒を共抽出工程の末端で洗浄液で洗浄
後、テクネチウム除染工程に導入する。その際に生じた
共抽出工程の抽出残液は高レベル廃液として集められ
る。
【００１１】（２） テクネチウム除染工程において、
共抽出工程からの抽出溶媒をＴｃストリップ液である５
Ｍ硝酸水溶液と向流接触させてＴｃを酸溶液に逆抽出
し、この溶液をＴｃストリップ液として取り出す。Ｔｃ
が酸溶液で洗浄除去された後の精製Ｕ、Ｐｕ含有溶媒を
除染工程の末端で洗浄液で洗浄して除染工程から回収す
る。
共抽出工程からの抽出溶媒をＴｃストリップ液である５
Ｍ硝酸水溶液と向流接触させてＴｃを酸溶液に逆抽出
し、この溶液をＴｃストリップ液として取り出す。Ｔｃ
が酸溶液で洗浄除去された後の精製Ｕ、Ｐｕ含有溶媒を
除染工程の末端で洗浄液で洗浄して除染工程から回収す
る。
【００１２】（３） Ｕ−Ｐｕ抽出段において、テクネ
チウム除染工程から取り出された一部のＵ、Ｐｕを含有
するＴｃストリップ液をＴＢＰ抽出溶媒と向流接触させ
てＵ、Ｐｕを抽出溶媒中に抽出回収し、抽出段末端で洗
浄液で洗浄後Ｕ、Ｐｕ再処理主工程に循環する。一方、
抽出されなかったＴｃを含有する抽出残液をこの抽出段
からＴｃフィードとして取り出す。なお、従来は、この
Ｔｃ含有抽残液は高レベル廃液貯槽に導入されてガラス
固化体処理されていた。
チウム除染工程から取り出された一部のＵ、Ｐｕを含有
するＴｃストリップ液をＴＢＰ抽出溶媒と向流接触させ
てＵ、Ｐｕを抽出溶媒中に抽出回収し、抽出段末端で洗
浄液で洗浄後Ｕ、Ｐｕ再処理主工程に循環する。一方、
抽出されなかったＴｃを含有する抽出残液をこの抽出段
からＴｃフィードとして取り出す。なお、従来は、この
Ｔｃ含有抽残液は高レベル廃液貯槽に導入されてガラス
固化体処理されていた。
【００１３】（４） Ｔｃ抽出段において、Ｕ−Ｐｕ抽
出段から取り出されたＴｃフィードを環状アミド抽出溶
媒と向流接触させてＴｃを抽出する。Ｔｃ含有抽出溶媒
はＴｃ抽出段の末端で洗浄液で洗浄した後Ｔｃ逆抽出段
に導入する。その際に生じたこの抽出段における抽出残
液は高レベル廃液に集められる。
出段から取り出されたＴｃフィードを環状アミド抽出溶
媒と向流接触させてＴｃを抽出する。Ｔｃ含有抽出溶媒
はＴｃ抽出段の末端で洗浄液で洗浄した後Ｔｃ逆抽出段
に導入する。その際に生じたこの抽出段における抽出残
液は高レベル廃液に集められる。
【００１４】（５） Ｔｃ逆抽出段において、Ｔｃ抽出
段から取り出されたＴｃ含有抽出溶媒をストリップ液
（炭酸塩溶液）と向流接触させ、Ｔｃをストリップ液中
に逆抽出した液をＴｃプロダクトとしてこの抽出段から
取り出す。Ｔｃを含有しない使用済環状アミド抽出溶媒
を環状アミド抽出溶媒としてＴｃ抽出段にリサイクルし
て再使用する。
段から取り出されたＴｃ含有抽出溶媒をストリップ液
（炭酸塩溶液）と向流接触させ、Ｔｃをストリップ液中
に逆抽出した液をＴｃプロダクトとしてこの抽出段から
取り出す。Ｔｃを含有しない使用済環状アミド抽出溶媒
を環状アミド抽出溶媒としてＴｃ抽出段にリサイクルし
て再使用する。
【００１５】
【実施例】次の３種類の環状アミド抽出剤が使用され
た。
た。
【００１６】（１） ３−オクチル−Ｎ−（２−エチル
ヘキシル）カプロラクタム（３ＯＥＨＣＬＡ）と５−オ
クチル−Ｎ−（２−エチルヘキシル）カプロラクタム
（５ＯＥＨＣＬＡ）の混合物（３，５，ＯＥＨＣＬＡと
略す） （２） ３−オクチル−Ｎ−オクチルカプロラクタム
（３ＯＯＣＬＡ）と５−オクチル−Ｎ−オクチルカプロ
ラクタム（５ＯＯＣＬＡ）の混合物（３，５，ＯＯＣＬ
Ａと略す） （３） ３−オクチル−Ｎ−（２−エチルヘキシル）バ
レロラクタム（３ＯＥＨＶＬＡ）と４−オクチル−Ｎ−
（２−エチルヘキシル）バレロラクタム（４ＯＥＨＶＬ
Ａ）の混合物（３，４，ＯＥＨＶＬＡと略す）をそれぞ
れｎ−ドデカンで希釈して抽出剤濃度を１．０ｍｏｌ／
ｄｍ3とした有機溶媒を、１．１５×１０-3ｍｏｌ／ｄ
ｍ3のＨＴｃＯ4 を含む硝酸水溶液と攪拌して平衡にさ
せた。
ヘキシル）カプロラクタム（３ＯＥＨＣＬＡ）と５−オ
クチル−Ｎ−（２−エチルヘキシル）カプロラクタム
（５ＯＥＨＣＬＡ）の混合物（３，５，ＯＥＨＣＬＡと
略す） （２） ３−オクチル−Ｎ−オクチルカプロラクタム
（３ＯＯＣＬＡ）と５−オクチル−Ｎ−オクチルカプロ
ラクタム（５ＯＯＣＬＡ）の混合物（３，５，ＯＯＣＬ
Ａと略す） （３） ３−オクチル−Ｎ−（２−エチルヘキシル）バ
レロラクタム（３ＯＥＨＶＬＡ）と４−オクチル−Ｎ−
（２−エチルヘキシル）バレロラクタム（４ＯＥＨＶＬ
Ａ）の混合物（３，４，ＯＥＨＶＬＡと略す）をそれぞ
れｎ−ドデカンで希釈して抽出剤濃度を１．０ｍｏｌ／
ｄｍ3とした有機溶媒を、１．１５×１０-3ｍｏｌ／ｄ
ｍ3のＨＴｃＯ4 を含む硝酸水溶液と攪拌して平衡にさ
せた。
【００１７】その際のＴｃ（ＶＩＩ）イオンの抽出分配
比；ＤTcの硝酸濃度依存性を図１に示す。硝酸濃度１ｍ
ｏｌ／ｄｍ3付近では、３，４，ＯＥＨＶＬＡによるＤ
Tcは約１０であった。図１から、３種類の環状アミド化
合物がＴｃ抽出溶媒として使用することができるが、
３，４，ＯＥＨＶＬＡが最も適していることがわかる。
比；ＤTcの硝酸濃度依存性を図１に示す。硝酸濃度１ｍ
ｏｌ／ｄｍ3付近では、３，４，ＯＥＨＶＬＡによるＤ
Tcは約１０であった。図１から、３種類の環状アミド化
合物がＴｃ抽出溶媒として使用することができるが、
３，４，ＯＥＨＶＬＡが最も適していることがわかる。
【００１８】
【発明の効果】本発明における、使用済核燃料のピュー
レックス法再処理工程の第一サイクルに設けられたテク
ネチウム除染工程から出てくるストリップ液から、リン
酸トリブチル抽出溶媒によってＵ、Ｐｕを回収した後の
廃液を環状アミド抽出溶媒でＴｃを回収することによ
り、従来の高レベル廃棄物としての固化−処分方式にお
けるテクネチウムの浸出、移行の影響に関する課題を解
決するとともに、従来考えられていた高レベル廃液中か
らＴｃを分離する方式よりもより効率的にＴｃを回収す
ることができた。それは、高レベル廃液中には極めて多
種多量の核分裂生成物が存在しており、Ｔｃを高純度で
抽出分離することが困難であるからである。
レックス法再処理工程の第一サイクルに設けられたテク
ネチウム除染工程から出てくるストリップ液から、リン
酸トリブチル抽出溶媒によってＵ、Ｐｕを回収した後の
廃液を環状アミド抽出溶媒でＴｃを回収することによ
り、従来の高レベル廃棄物としての固化−処分方式にお
けるテクネチウムの浸出、移行の影響に関する課題を解
決するとともに、従来考えられていた高レベル廃液中か
らＴｃを分離する方式よりもより効率的にＴｃを回収す
ることができた。それは、高レベル廃液中には極めて多
種多量の核分裂生成物が存在しており、Ｔｃを高純度で
抽出分離することが困難であるからである。
【図１】 １．０ｍｏｌ／ｄｍ3環状アミドードデカン
によるＴｃ抽出分配比（ＤTc）の硝酸濃度依存性を示す
図である。
によるＴｃ抽出分配比（ＤTc）の硝酸濃度依存性を示す
図である。
【図２】 再処理抽出工程の第一サイクルにおける本法
によるテクネチウムの抽出分離フローシートを示す図で
ある。
によるテクネチウムの抽出分離フローシートを示す図で
ある。
Claims (1)
- 【請求項１】 環状アミド化合物、即ち、Ｃ4 Ｈ7 Ｒ1
ＣＯＮＲ2 （バレロラクタム：６員環）又はＣ5 Ｈ9 Ｒ
1 ＣＯＮＲ2 （カプロラクタム：７員環）（ここで
Ｒ1 ，Ｒ2 は有機鎖）を用いて、酸性水溶液からテクネ
チウムを選択的に分離回収する方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP33322699A JP4148435B2 (ja) | 1999-11-24 | 1999-11-24 | 酸性水溶液中からテクネチウムを環状アミド化合物により分離回収する方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP33322699A JP4148435B2 (ja) | 1999-11-24 | 1999-11-24 | 酸性水溶液中からテクネチウムを環状アミド化合物により分離回収する方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001153995A true JP2001153995A (ja) | 2001-06-08 |
| JP4148435B2 JP4148435B2 (ja) | 2008-09-10 |
Family
ID=18263740
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP33322699A Expired - Fee Related JP4148435B2 (ja) | 1999-11-24 | 1999-11-24 | 酸性水溶液中からテクネチウムを環状アミド化合物により分離回収する方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP4148435B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100961832B1 (ko) | 2008-04-25 | 2010-06-08 | 한국원자력연구원 | 고 알카리 탄산염 용액 계를 사용하는 사용후핵연료의우라늄 분리회수방법과 그 장치 |
-
1999
- 1999-11-24 JP JP33322699A patent/JP4148435B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100961832B1 (ko) | 2008-04-25 | 2010-06-08 | 한국원자력연구원 | 고 알카리 탄산염 용액 계를 사용하는 사용후핵연료의우라늄 분리회수방법과 그 장치 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP4148435B2 (ja) | 2008-09-10 |
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