JP2001147160A - マルチチャンネル２次元分光方法 - Google Patents
マルチチャンネル２次元分光方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 単一粒子（ミクロ）吸収分光・２次元光共鳴
分光を確実に実現することができるマルチチャンネル２
次元分光方法を提供する。 【解決手段】 広帯域プローブ光を分光して外部変調に
よって試料に誘起された変化スペクトルを、マルチチャ
ンネルロックインアンプ１１，１３により多チャンネル
同時にロックイン検出し、同じ測定時間ではチャンネル
数をＮとして√Ｎ倍のＳ／Ｎ向上、同じＳ／Ｎではパラ
メータを連続的に変化して２次元分光を行えることか
ら、単一粒子（ミクロ）吸収分光・２次元光共鳴分光を
可能にする。
分光を確実に実現することができるマルチチャンネル２
次元分光方法を提供する。 【解決手段】 広帯域プローブ光を分光して外部変調に
よって試料に誘起された変化スペクトルを、マルチチャ
ンネルロックインアンプ１１，１３により多チャンネル
同時にロックイン検出し、同じ測定時間ではチャンネル
数をＮとして√Ｎ倍のＳ／Ｎ向上、同じＳ／Ｎではパラ
メータを連続的に変化して２次元分光を行えることか
ら、単一粒子（ミクロ）吸収分光・２次元光共鳴分光を
可能にする。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、マルチチャンネル
２次元分光方法に係り、特に、単一粒子分光、２次元光
共鳴分光方法に関するものである。
２次元分光方法に係り、特に、単一粒子分光、２次元光
共鳴分光方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】マルチチャンネル分光では、ＣＣＤカメ
ラやＭＣＰを用いての発光スペクトル・発光パターンの
測定や、広い波長範囲をカバーするパルスレーザー光源
と組み合わせての吸収変化スペクトルの測定等があり、
単一粒子レベルの分光測定では、顕微・近接場分光の手
法を用いての発光・励起スペクトル測定とＦＭ（周波数
変調）分光等、２次元分光では、ラジオ波の周波数領域
での２次元ＮＭＲ（核磁気共鳴）等が挙げられる。
ラやＭＣＰを用いての発光スペクトル・発光パターンの
測定や、広い波長範囲をカバーするパルスレーザー光源
と組み合わせての吸収変化スペクトルの測定等があり、
単一粒子レベルの分光測定では、顕微・近接場分光の手
法を用いての発光・励起スペクトル測定とＦＭ（周波数
変調）分光等、２次元分光では、ラジオ波の周波数領域
での２次元ＮＭＲ（核磁気共鳴）等が挙げられる。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記し
た従来の分光観測方法には、下記のような問題点があ
る。
た従来の分光観測方法には、下記のような問題点があ
る。
【０００４】近年、顕微・近接場分光の発達により、単
一粒子（分子、固体中局在中心、半導体量子点等）レベ
ルの分光観測は普通のものとなってきたが、ほとんどの
計測は発光測定にとどまっている。単一粒子での吸収分
光は励起スペクトル測定、あるいはＦＭ（周波数変調）
分光が行われているにすきない。励起スペクトルは吸収
スペクトルと等価でなく、ＦＭ分光はＭＨｚ程度までの
鋭い構造のみに敏感で、適用範囲が狭い。単一粒子レベ
ルの分光スペクトルをＦ（ω、ａ）、つまり周波数ω、
パラメータａの関数として２次元で測定することはＣＣ
Ｄカメラを使える発光スペクトルを除いては困難であ
る。
一粒子（分子、固体中局在中心、半導体量子点等）レベ
ルの分光観測は普通のものとなってきたが、ほとんどの
計測は発光測定にとどまっている。単一粒子での吸収分
光は励起スペクトル測定、あるいはＦＭ（周波数変調）
分光が行われているにすきない。励起スペクトルは吸収
スペクトルと等価でなく、ＦＭ分光はＭＨｚ程度までの
鋭い構造のみに敏感で、適用範囲が狭い。単一粒子レベ
ルの分光スペクトルをＦ（ω、ａ）、つまり周波数ω、
パラメータａの関数として２次元で測定することはＣＣ
Ｄカメラを使える発光スペクトルを除いては困難であ
る。
【０００５】全固体で広い波長範囲をカバーするパルス
レーザー光源と、ＣＣＤカメラによるマルチチャンネル
吸収分光システムも普及してきており、試料の励起によ
る吸収変化スペクトルをマルチチャンネルで測定できる
が、この組み合わせではパルスの光子密度が大き過ぎ
て、単一粒子に適用しても強励起の極限しか検出でき
ず、信号強度も微弱なレベル（１０-3以下の変化）は測
定できない。つまり、単一粒子の信号レベルは最大でも
１０-3以下であり、また、その光学非線形性は弱励起極
限（単一光子レベル）でも起こり、最も興味があるのは
まさにその領域であるが、全く適用できない。
レーザー光源と、ＣＣＤカメラによるマルチチャンネル
吸収分光システムも普及してきており、試料の励起によ
る吸収変化スペクトルをマルチチャンネルで測定できる
が、この組み合わせではパルスの光子密度が大き過ぎ
て、単一粒子に適用しても強励起の極限しか検出でき
ず、信号強度も微弱なレベル（１０-3以下の変化）は測
定できない。つまり、単一粒子の信号レベルは最大でも
１０-3以下であり、また、その光学非線形性は弱励起極
限（単一光子レベル）でも起こり、最も興味があるのは
まさにその領域であるが、全く適用できない。
【０００６】２次元核磁気共鳴（２Ｄ−ＮＭＲ）は有機
物質の構造を同定する強力で、かつ標準的な手法となっ
ている。２次元核磁気共鳴では、信号はラジオ波（ＭＨ
ｚ）の周波数領域のため、パルス間隔ｔ1 を変えながら
時間（ｔ2 ）分解信号を測定し、フーリエ変換によりＦ
（ω1 、ω2 ）の２次元データを得ることができる。
物質の構造を同定する強力で、かつ標準的な手法となっ
ている。２次元核磁気共鳴では、信号はラジオ波（ＭＨ
ｚ）の周波数領域のため、パルス間隔ｔ1 を変えながら
時間（ｔ2 ）分解信号を測定し、フーリエ変換によりＦ
（ω1 、ω2 ）の２次元データを得ることができる。
【０００７】光周波数の領域でも、フォトンエコーによ
る量子ビートの観測から、物質の電子準位の相関を測定
する手法は普及しているが、測定するエネルギー範囲が
狭く、半導体励起子共鳴等、ごく狭い範囲に応用は限ら
れてきた。
る量子ビートの観測から、物質の電子準位の相関を測定
する手法は普及しているが、測定するエネルギー範囲が
狭く、半導体励起子共鳴等、ごく狭い範囲に応用は限ら
れてきた。
【０００８】これは電子遷移の周波数領域では、２次元
フーリエ変換してＦ（ω1 ，ω2 ）を得るためのｆ（ｔ
1 ，ｔ2 ）の測定で、エコー信号を光の周期の時間分解
能で、かつ、２次元で精密に測定することが困難なため
である。
フーリエ変換してＦ（ω1 ，ω2 ）を得るためのｆ（ｔ
1 ，ｔ2 ）の測定で、エコー信号を光の周期の時間分解
能で、かつ、２次元で精密に測定することが困難なため
である。
【０００９】このように、従来は、２Ｄ−ＮＭＲと同様
に２つの時間を掃引するか、パルス遅延時間を掃引し、
実時間については分光器とＣＣＤカメラでフーリエ変換
するか、この２つの方法に限られていた。
に２つの時間を掃引するか、パルス遅延時間を掃引し、
実時間については分光器とＣＣＤカメラでフーリエ変換
するか、この２つの方法に限られていた。
【００１０】しかし、前者では非現実的な測定時間がか
かること、後者ではロックイン検出が使えないため信号
強度を大きくする必要があるという欠点があった。
かること、後者ではロックイン検出が使えないため信号
強度を大きくする必要があるという欠点があった。
【００１１】一般に、単一粒子レベルの信号や２次元分
光でなくても、１０-3以下の微弱なスペクトル変化を測
定するには、従来は波長をスキャンして１点１点ロック
イン検出するしか方法がなかった。
光でなくても、１０-3以下の微弱なスペクトル変化を測
定するには、従来は波長をスキャンして１点１点ロック
イン検出するしか方法がなかった。
【００１２】本発明は、上記問題点を除去し、単一粒子
吸収分光・２次元光共鳴分光を確実に実現することがで
きるマルチチャンネル２次元分光方法を提供することを
目的とする。
吸収分光・２次元光共鳴分光を確実に実現することがで
きるマルチチャンネル２次元分光方法を提供することを
目的とする。
【００１３】
【課題を解決するための手段】本発明は、上記目的を達
成するために、 〔１〕マルチチャンネル２次元分光方法において、分光
スペクトルをマルチチャンネルロックインアンプにより
多チャンネル同時にロックイン検出することを特徴とす
る。
成するために、 〔１〕マルチチャンネル２次元分光方法において、分光
スペクトルをマルチチャンネルロックインアンプにより
多チャンネル同時にロックイン検出することを特徴とす
る。
【００１４】〔２〕上記〔１〕記載のマルチチャンネル
２次元分光方法において、光、電場、磁場、圧力等の外
部からの変調によって試料に誘起された発光、吸収、反
射スペクトルの変化を、分光装置と、光検出器と、マル
チチャンネルロックインアンプを用いて多チャンネル同
時にロックイン検出することを特徴とする。
２次元分光方法において、光、電場、磁場、圧力等の外
部からの変調によって試料に誘起された発光、吸収、反
射スペクトルの変化を、分光装置と、光検出器と、マル
チチャンネルロックインアンプを用いて多チャンネル同
時にロックイン検出することを特徴とする。
【００１５】〔３〕上記〔１〕記載のマルチチャンネル
２次元分光方法において、周波数ｆ 1 によって変調され
た光、電場、磁場、圧力等によって試料に誘起された吸
収（反射）スペクトル変化を、周波数ｆ2 によって変調
された広帯域プローブ光と、分光装置と、光検出器と、
マルチチャンネルダブルロックインアンプを用いて前記
周波数ｆ1 とｆ2 の相関した成分としてマルチチャンネ
ルダブルロックインアンプにより多チャンネル同時にロ
ックイン検出することを特徴とする。
２次元分光方法において、周波数ｆ 1 によって変調され
た光、電場、磁場、圧力等によって試料に誘起された吸
収（反射）スペクトル変化を、周波数ｆ2 によって変調
された広帯域プローブ光と、分光装置と、光検出器と、
マルチチャンネルダブルロックインアンプを用いて前記
周波数ｆ1 とｆ2 の相関した成分としてマルチチャンネ
ルダブルロックインアンプにより多チャンネル同時にロ
ックイン検出することを特徴とする。
【００１６】〔４〕上記〔１〕記載のマルチチャンネル
２次元分光方法において、前記周波数ｆ1 ，ｆ2 によっ
て変調された光、電場、磁場、圧力等によって試料に誘
起された発光、吸収、反射スペクトル変化のうち、前記
周波数ｆ1 とｆ2 の相関した成分のみを分光装置と、光
検出器と、マルチチャンネルダブルロックインアンプを
用いて多チャンネル同時にロックイン検出することを特
徴とする。
２次元分光方法において、前記周波数ｆ1 ，ｆ2 によっ
て変調された光、電場、磁場、圧力等によって試料に誘
起された発光、吸収、反射スペクトル変化のうち、前記
周波数ｆ1 とｆ2 の相関した成分のみを分光装置と、光
検出器と、マルチチャンネルダブルロックインアンプを
用いて多チャンネル同時にロックイン検出することを特
徴とする。
【００１７】〔５〕上記〔１〕記載のマルチチャンネル
２次元分光方法において、２つの広帯域パルス光ビーム
によって励起された試料からのフォトンエコー信号を、
実時間ｔ1 、２つのパルス間の遅延時間ｔ2 の関数とし
て測定し、２次元フーリエ変換して電子遷移間、電子遷
移−振動遷移間の相関を測定する２次元光共鳴分光を行
う時、前記実時間ｔ1 に関するフーリエ変換を分光装置
で行い、マルチチャンネルロックインアンプによって多
チャンネル同時にロックイン検出することを特徴とす
る。
２次元分光方法において、２つの広帯域パルス光ビーム
によって励起された試料からのフォトンエコー信号を、
実時間ｔ1 、２つのパルス間の遅延時間ｔ2 の関数とし
て測定し、２次元フーリエ変換して電子遷移間、電子遷
移−振動遷移間の相関を測定する２次元光共鳴分光を行
う時、前記実時間ｔ1 に関するフーリエ変換を分光装置
で行い、マルチチャンネルロックインアンプによって多
チャンネル同時にロックイン検出することを特徴とす
る。
【００１８】〔６〕上記〔５〕記載のマルチチャンネル
２次元分光方法において、周波数ｆ 1 、ｆ2 によって変
調された２つの広帯域パルス光ビームによって励起され
た試料からのフォトンエコー信号を、実時間ｔ1 、２つ
のパルス間の遅延時間ｔ2 の関数として測定し、２次元
フーリエ変換して電子遷移間、電子遷移−振動遷移間の
相関を測定する２次元光共鳴分光を行う時、実時間ｔ1
に関するフーリエ変換を分光装置で行い、前記周波数ｆ
1 とｆ2 の相関した成分をマルチチャンネルダブルロッ
クインアンプによって多チャンネル同時にロックイン検
出することを特徴とする。
２次元分光方法において、周波数ｆ 1 、ｆ2 によって変
調された２つの広帯域パルス光ビームによって励起され
た試料からのフォトンエコー信号を、実時間ｔ1 、２つ
のパルス間の遅延時間ｔ2 の関数として測定し、２次元
フーリエ変換して電子遷移間、電子遷移−振動遷移間の
相関を測定する２次元光共鳴分光を行う時、実時間ｔ1
に関するフーリエ変換を分光装置で行い、前記周波数ｆ
1 とｆ2 の相関した成分をマルチチャンネルダブルロッ
クインアンプによって多チャンネル同時にロックイン検
出することを特徴とする。
【００１９】〔７〕上記〔１〕記載のマルチチャンネル
２次元分光方法において、光、電場、磁場、圧力等の外
部からの変調によって単一粒子に誘起された発光、吸
収、反射スペクトルの変化を、顕微光学や近接場光学の
光学装置と、分光装置と、光検出器と、マルチチャンネ
ルロックインアンプを用いて多チャンネル同時にロック
イン検出することを特徴とする。
２次元分光方法において、光、電場、磁場、圧力等の外
部からの変調によって単一粒子に誘起された発光、吸
収、反射スペクトルの変化を、顕微光学や近接場光学の
光学装置と、分光装置と、光検出器と、マルチチャンネ
ルロックインアンプを用いて多チャンネル同時にロック
イン検出することを特徴とする。
【００２０】〔８〕上記〔１〕記載のマルチチャンネル
２次元分光方法において、波長によって異なる変調周波
数を持つ広帯域励起光によって励起された試料からの発
光強度をマルチチャンネルロックインアンプによって多
周波数同時ロックイン検出し、励起スペクトルを多チャ
ンネル同時に検出することを特徴とする。
２次元分光方法において、波長によって異なる変調周波
数を持つ広帯域励起光によって励起された試料からの発
光強度をマルチチャンネルロックインアンプによって多
周波数同時ロックイン検出し、励起スペクトルを多チャ
ンネル同時に検出することを特徴とする。
【００２１】
〔９〕上記〔２〕記載のマルチチャンネル
２次元分光方法において、前記光検出器をＮ×Ｍ個２次
元に並べ、試料の変調スペクトルの空間パターンをマル
チチャンネルロックインアンプによって多チャンネル同
時にロックイン検出することを特徴とする。
２次元分光方法において、前記光検出器をＮ×Ｍ個２次
元に並べ、試料の変調スペクトルの空間パターンをマル
チチャンネルロックインアンプによって多チャンネル同
時にロックイン検出することを特徴とする。
【００２２】〔１０〕上記〔２〕記載のマルチチャンネ
ル２次元分光方法において、前記光検出器をＮ×Ｍ個２
次元ｘ，ｙ平面に並べ、外部変調によって試料に誘起さ
れた変化を光検出し、分光装置によってｘ方向に波長分
解し、光学装置でｙ方向に空間分解した２次元パターン
をパラメータを掃引しながらマルチチャンネルロックイ
ンアンプによって多チャンネル同時にロックイン検出す
ることを特徴とする。
ル２次元分光方法において、前記光検出器をＮ×Ｍ個２
次元ｘ，ｙ平面に並べ、外部変調によって試料に誘起さ
れた変化を光検出し、分光装置によってｘ方向に波長分
解し、光学装置でｙ方向に空間分解した２次元パターン
をパラメータを掃引しながらマルチチャンネルロックイ
ンアンプによって多チャンネル同時にロックイン検出す
ることを特徴とする。
【００２３】上記したように、マルチチャンネル２次元
分光、単一粒子分光、２次元光共鳴分光において、外部
変調によって試料に誘起された変化を分光装置とマルチ
チャンネルロックインアンプを用いて多チャンネル同時
にロックイン検出する。
分光、単一粒子分光、２次元光共鳴分光において、外部
変調によって試料に誘起された変化を分光装置とマルチ
チャンネルロックインアンプを用いて多チャンネル同時
にロックイン検出する。
【００２４】また、マルチチャンネルロックインアンプ
による単一粒子吸収分光・２次元光共鳴分光法におい
て、２次元光共鳴分光（２つのパラメータがともに光周
波数）の場合は、２本の広帯域（フェムト秒）パルスを
用いて（広帯域インコヒーレント光源でも可能）、その
遅延時間τ、実時間ｔの関数として、（位相分解）量子
ビートを測定し、２次元フーリエ変換して、各エネルギ
ーピークが相関しているか否かの２次元プロットを得る
とき、実時間ｔに関するフーリエ変換は分光装置で行
い、マルチチャンネルロックインで多チャンネル同時に
測定する。
による単一粒子吸収分光・２次元光共鳴分光法におい
て、２次元光共鳴分光（２つのパラメータがともに光周
波数）の場合は、２本の広帯域（フェムト秒）パルスを
用いて（広帯域インコヒーレント光源でも可能）、その
遅延時間τ、実時間ｔの関数として、（位相分解）量子
ビートを測定し、２次元フーリエ変換して、各エネルギ
ーピークが相関しているか否かの２次元プロットを得る
とき、実時間ｔに関するフーリエ変換は分光装置で行
い、マルチチャンネルロックインで多チャンネル同時に
測定する。
【００２５】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態を図を
参照しながら説明する。
参照しながら説明する。
【００２６】図１は本発明の実施例を示すマルチチャン
ネルロックインアンプによる単一粒子（ミクロ）吸収分
光・２次元光共鳴分光システムの構成図、図２はバンド
ルファイバーアレーの模式図、図３はそのバンドルファ
イバーアレーの検出側の模式図である。ここでは、光変
調による吸収変化スペクトルの測定方法を例に示す。
ネルロックインアンプによる単一粒子（ミクロ）吸収分
光・２次元光共鳴分光システムの構成図、図２はバンド
ルファイバーアレーの模式図、図３はそのバンドルファ
イバーアレーの検出側の模式図である。ここでは、光変
調による吸収変化スペクトルの測定方法を例に示す。
【００２７】この図において、１はポンプ（励起）光、
２はプローブ光であり、それぞれの光は音響光学素子
（ＡＯＭ）３とチョッパー（またはシャッター）４で、
ｆ1 ＝１ｋＨｚ−１ＭＨｚ、ｆ2 ＝０．００１Ｈｚ−１
００Ｈｚの周波数で強度変調されている。５は試料、６
は分光器、７はマルチチャンネル検出器であり、バンド
ルファイバーアレー８、光検出器（ＰＤ）９により構成
される。
２はプローブ光であり、それぞれの光は音響光学素子
（ＡＯＭ）３とチョッパー（またはシャッター）４で、
ｆ1 ＝１ｋＨｚ−１ＭＨｚ、ｆ2 ＝０．００１Ｈｚ−１
００Ｈｚの周波数で強度変調されている。５は試料、６
は分光器、７はマルチチャンネル検出器であり、バンド
ルファイバーアレー８、光検出器（ＰＤ）９により構成
される。
【００２８】図２に示すように、バンドルファイバーア
レー８は、７×１２８本の光ファイバーで構成され、図
３に示すように、検出器側で７本ずつ束ねられている。
レー８は、７×１２８本の光ファイバーで構成され、図
３に示すように、検出器側で７本ずつ束ねられている。
【００２９】また、１０はマルチチャンネルロックイン
アンプシステム、１１は第１のマルチチャンネルロック
インアンプであり、１２８ｃｈのディジタルシグナルプ
ロセッサーロックインアンプ１２を備えており、この第
１のマルチチャンネルロックインアンプ１１には音響光
学素子３の駆動周波数ｆ1 が参照周波数として入力され
る。
アンプシステム、１１は第１のマルチチャンネルロック
インアンプであり、１２８ｃｈのディジタルシグナルプ
ロセッサーロックインアンプ１２を備えており、この第
１のマルチチャンネルロックインアンプ１１には音響光
学素子３の駆動周波数ｆ1 が参照周波数として入力され
る。
【００３０】更に、１３は第２のマルチチャンネルロッ
クインアンプであり、１２８ｃｈのディジタルシグナル
プロセッサーロックインアンプ１４を備えており、この
第２のマルチチャンネルロックインアンプ１３にはチョ
ッパー（シャッター）４の周波数ｆ2 が参照周波数とし
て入力される。また、第１および第２のマルチチャンネ
ルロックインアンプ１１，１３には、コンピュータ１５
が接続されている。
クインアンプであり、１２８ｃｈのディジタルシグナル
プロセッサーロックインアンプ１４を備えており、この
第２のマルチチャンネルロックインアンプ１３にはチョ
ッパー（シャッター）４の周波数ｆ2 が参照周波数とし
て入力される。また、第１および第２のマルチチャンネ
ルロックインアンプ１１，１３には、コンピュータ１５
が接続されている。
【００３１】この図に示すように、広帯域プローブ光を
分光して励起光によって誘起された吸収変化スペクトル
（ｆ1 変調成分）を、マルチチャンネルロックインアン
プシステム１０により多チャンネル同時にロックイン検
出する。これにより、従来と比較して同じ測定時間では
チャンネル数をＮとすると、Ｎ1/2 倍のＳ／Ｎの向上、
同じＳ／Ｎではパラメータａを連続的に変化してスペク
トルＦ（ω，ａ）を測定する２次元分光が可能になる。
分光して励起光によって誘起された吸収変化スペクトル
（ｆ1 変調成分）を、マルチチャンネルロックインアン
プシステム１０により多チャンネル同時にロックイン検
出する。これにより、従来と比較して同じ測定時間では
チャンネル数をＮとすると、Ｎ1/2 倍のＳ／Ｎの向上、
同じＳ／Ｎではパラメータａを連続的に変化してスペク
トルＦ（ω，ａ）を測定する２次元分光が可能になる。
【００３２】図１の励起光による光変調以外にも、電場
Ｅ・磁場Ｂ・圧力Ｐなどの変調による分光も可能であ
る。パラメータａとしては、２つのパルスの遅延時間
τ、エネルギーω、試料位置ｘ、励起光強度Ｉ、電場
Ｅ、磁場Ｂ、圧力Ｐなどがある。
Ｅ・磁場Ｂ・圧力Ｐなどの変調による分光も可能であ
る。パラメータａとしては、２つのパルスの遅延時間
τ、エネルギーω、試料位置ｘ、励起光強度Ｉ、電場
Ｅ、磁場Ｂ、圧力Ｐなどがある。
【００３３】特に、請求項５，６の２次元光共鳴分光
（パラメータが光周波数ω）の場合は、図４に示すよう
に、周波数範囲が試料の関心のある電子遷移の周波数を
すべてカバーする２本の広帯域（フェムト秒）パルス１
６，１７を用いて（広帯域インコヒーレント光源でも可
能）、その遅延時間τ、実時間ｔの関数として、（位相
分解）量子ビート信号１８を測定し、２次元フーリエ変
換して、図５に示すように、各エネルギーピークが相関
しているか否かの２次元プロット１９を得る。
（パラメータが光周波数ω）の場合は、図４に示すよう
に、周波数範囲が試料の関心のある電子遷移の周波数を
すべてカバーする２本の広帯域（フェムト秒）パルス１
６，１７を用いて（広帯域インコヒーレント光源でも可
能）、その遅延時間τ、実時間ｔの関数として、（位相
分解）量子ビート信号１８を測定し、２次元フーリエ変
換して、図５に示すように、各エネルギーピークが相関
しているか否かの２次元プロット１９を得る。
【００３４】図５において、対角線上のピーク（自己相
関）２０は必ず現れ、非対角ピーク２１は２つのレベル
間の相関があるときのみ現れる。この時、実時間ｔに関
するフーリエ変換は分光器６で行い、マルチチャンネル
検出器７とマルチチャンネルロックインアンプシステム
１０で高感度検出すれば、上記遅延時間τに関する掃引
のみを行えばよい。相関がある場合は分光した後も遅延
時間τの関数として２つのレベル間の差周波数で振動す
るビート信号が検出できる。
関）２０は必ず現れ、非対角ピーク２１は２つのレベル
間の相関があるときのみ現れる。この時、実時間ｔに関
するフーリエ変換は分光器６で行い、マルチチャンネル
検出器７とマルチチャンネルロックインアンプシステム
１０で高感度検出すれば、上記遅延時間τに関する掃引
のみを行えばよい。相関がある場合は分光した後も遅延
時間τの関数として２つのレベル間の差周波数で振動す
るビート信号が検出できる。
【００３５】この時、励起パルスの散乱光が信号（試料
の透過率変化）に重なるので、周波数ｆ1 とｆ2 で２つ
のビーム（高繰り返しのパルス列よりなる）を強度変調
し、散乱光を避けて周波数ｆ1 とｆ2 の相関した信号成
分のみを抽出するために、ダブルロックインが必要とな
る。
の透過率変化）に重なるので、周波数ｆ1 とｆ2 で２つ
のビーム（高繰り返しのパルス列よりなる）を強度変調
し、散乱光を避けて周波数ｆ1 とｆ2 の相関した信号成
分のみを抽出するために、ダブルロックインが必要とな
る。
【００３６】図６にその復調手順を示す。周波数ｆ1 と
ｆ2 で強度変調されたポンプ光２２〔図６（ａ）〕とプ
ローブ光２３〔図６（ｂ）〕を用いると、試料のプロー
ブ光の透過光の方向には、ポンプ光の散乱光と信号成分
が重なった検出光（ビーム）２４〔図６（ｃ）〕が来
る。
ｆ2 で強度変調されたポンプ光２２〔図６（ａ）〕とプ
ローブ光２３〔図６（ｂ）〕を用いると、試料のプロー
ブ光の透過光の方向には、ポンプ光の散乱光と信号成分
が重なった検出光（ビーム）２４〔図６（ｃ）〕が来
る。
【００３７】第１のマルチチャンネルロックインアンプ
１１で周波数ｆ1 成分を復調した後の出力２５〔図６
（ｄ）〕を第２のマルチチャンネルロックインアンプ１
３でさらに周波数ｆ2 について復調すると、信号成分の
みに比例した振幅２６〔図６（ｅ）〕が取り出せる。Ｔ
1 ，Ｔ2 は第１、第２ロックインアンプの出力の低域通
過フィルタ（ｌｏｗ ｐａｓｓ ｆｉｌｔｅｒ）の時定
数で、周波数ｆ1 ，ｆ2と以下のような関係を満たして
いる。
１１で周波数ｆ1 成分を復調した後の出力２５〔図６
（ｄ）〕を第２のマルチチャンネルロックインアンプ１
３でさらに周波数ｆ2 について復調すると、信号成分の
みに比例した振幅２６〔図６（ｅ）〕が取り出せる。Ｔ
1 ，Ｔ2 は第１、第２ロックインアンプの出力の低域通
過フィルタ（ｌｏｗ ｐａｓｓ ｆｉｌｔｅｒ）の時定
数で、周波数ｆ1 ，ｆ2と以下のような関係を満たして
いる。
【００３８】Ｔ1 ≫１／ｆ1 ｆ2 ＝１／（２πＴ1 ） Ｔ2 ≫１／ｆ2 一般に、２次元光共鳴分光以外の場合でも、周波数ｆ1
で変調されている励起光の散乱、発光、電波等を避ける
ために、ダブルロックインが必要となる場合が多い。
で変調されている励起光の散乱、発光、電波等を避ける
ために、ダブルロックインが必要となる場合が多い。
【００３９】ミクロ吸収分光が実現すれば、双極子近似
が成り立たない局在した光子場をミクロなプローブを入
れることで誘起して多重極子遷移を直接誘起し、その遷
移強度から波動関数の情報を得ることができる。
が成り立たない局在した光子場をミクロなプローブを入
れることで誘起して多重極子遷移を直接誘起し、その遷
移強度から波動関数の情報を得ることができる。
【００４０】ミクロ吸収分光は、更にナノスペースでの
化学反応や生体の分子レベル（ＤＮＡ、ＡＴＰ、酵素
等）の研究に極めて有用である。
化学反応や生体の分子レベル（ＤＮＡ、ＡＴＰ、酵素
等）の研究に極めて有用である。
【００４１】２次元光共鳴が実現すれば、未知試料の混
合物の個々の吸収スペクトルの分離、層状固体試料（基
板上に載った薄膜試料等）で各層からの寄与の分離とい
った分析の現場での応用ばかりでなく、格子振動の周波
数で行えば（この時、必ずしもＩＲパルスを使う必要は
なく、ラマン遷移を利用してもよい）、振動間の結合定
数が分かることから、格子構造の詳しい同定ができる
（このアプローチは２次元ラマン分光として始まったば
かりだが、現在のところまだデモの域を出ていない）。
合物の個々の吸収スペクトルの分離、層状固体試料（基
板上に載った薄膜試料等）で各層からの寄与の分離とい
った分析の現場での応用ばかりでなく、格子振動の周波
数で行えば（この時、必ずしもＩＲパルスを使う必要は
なく、ラマン遷移を利用してもよい）、振動間の結合定
数が分かることから、格子構造の詳しい同定ができる
（このアプローチは２次元ラマン分光として始まったば
かりだが、現在のところまだデモの域を出ていない）。
【００４２】しかし、最も重要なのは、次の点である。
複雑な化合物（有機化合物、固体、結晶場中の局在中
心、錯体等）があるとき、その電子遷移は化合物を構成
する原子、分子の元の電子遷移を反映している。線形の
吸収スペクトルでは色々な電子遷移間の相互関係が分か
らない。これを２次元に展開することで、電子遷移のｏ
ｒｉｇｉｎの同定が簡単になり、極めて強力な分光手段
が得られる。
複雑な化合物（有機化合物、固体、結晶場中の局在中
心、錯体等）があるとき、その電子遷移は化合物を構成
する原子、分子の元の電子遷移を反映している。線形の
吸収スペクトルでは色々な電子遷移間の相互関係が分か
らない。これを２次元に展開することで、電子遷移のｏ
ｒｉｇｉｎの同定が簡単になり、極めて強力な分光手段
が得られる。
【００４３】その他に、本発明は光励起による発光スペ
クトル測定、励起スペクトル測定にも適用可能である。
前者においては、励起光を周波数ｆ1 で変調し、試料か
らの発光スペクトルのみを背景光から区別して波長スキ
ャンを行わないで測定できる。特に赤外発光を測定する
とき、背景輻射が発光スペクトルに重なるので有用であ
る。また、周波数ｆ1 とｆ2 で変調された２本の励起光
で光励起した試料からの発光を測定して、周波数ｆ1 と
ｆ2 に相関した非線形発光スペクトルを容易に得ること
ができる（請求項４に係る発明に対応）。
クトル測定、励起スペクトル測定にも適用可能である。
前者においては、励起光を周波数ｆ1 で変調し、試料か
らの発光スペクトルのみを背景光から区別して波長スキ
ャンを行わないで測定できる。特に赤外発光を測定する
とき、背景輻射が発光スペクトルに重なるので有用であ
る。また、周波数ｆ1 とｆ2 で変調された２本の励起光
で光励起した試料からの発光を測定して、周波数ｆ1 と
ｆ2 に相関した非線形発光スペクトルを容易に得ること
ができる（請求項４に係る発明に対応）。
【００４４】後者においては、励起光としてω1 からω
N のＮ個の光周波数をもつマルチビームを用い、各ωi
ごとに異なる変調周波数ｆi を与えておく。この励起光
で励起された試料からある光周波数ωk の発光を単一の
光検出器で検出し、その出力の周波数ｆ1 からｆN 成分
をＮチャンネルロックインで独立に復調すれば、ωkを
モニタ周波数とする励起スペクトルがマルチチャンネル
検出でき、ωk を変化して容易に２次元励起スペクトル
を得ることができる（請求項８に係る発明に対応）。
N のＮ個の光周波数をもつマルチビームを用い、各ωi
ごとに異なる変調周波数ｆi を与えておく。この励起光
で励起された試料からある光周波数ωk の発光を単一の
光検出器で検出し、その出力の周波数ｆ1 からｆN 成分
をＮチャンネルロックインで独立に復調すれば、ωkを
モニタ周波数とする励起スペクトルがマルチチャンネル
検出でき、ωk を変化して容易に２次元励起スペクトル
を得ることができる（請求項８に係る発明に対応）。
【００４５】更に、本発明は次元を３以上の多次元に容
易に拡張することができる。例えば、光検出器をＮ×Ｍ
個２次元に並べ、外部変調によって誘起された試料から
の発光・透過・反射光の変化を２次元で空間分解するこ
とで、試料の空間情報を得る。波長可変の分光フィルタ
を用いてパラメータとして波長を掃引すれば、分光スペ
クトルが２次元空間の各点で得られ、３次元分光となる
（請求項９に係る発明に対応）。
易に拡張することができる。例えば、光検出器をＮ×Ｍ
個２次元に並べ、外部変調によって誘起された試料から
の発光・透過・反射光の変化を２次元で空間分解するこ
とで、試料の空間情報を得る。波長可変の分光フィルタ
を用いてパラメータとして波長を掃引すれば、分光スペ
クトルが２次元空間の各点で得られ、３次元分光となる
（請求項９に係る発明に対応）。
【００４６】また、この２次元検出器をイメージ分光器
（入射スリット上の空間パターンがそのまま出射される
分光器）の出口集点面に置けば、横軸波長、縦軸空間の
２次元変調スペクトルが得られる（請求項１０に係る発
明に対応）。
（入射スリット上の空間パターンがそのまま出射される
分光器）の出口集点面に置けば、横軸波長、縦軸空間の
２次元変調スペクトルが得られる（請求項１０に係る発
明に対応）。
【００４７】なお、本発明は上記実施例に限定されるも
のではなく、本発明の趣旨に基づいて種々の変形が可能
であり、それらを本発明の範囲から排除するものではな
い。
のではなく、本発明の趣旨に基づいて種々の変形が可能
であり、それらを本発明の範囲から排除するものではな
い。
【００４８】
【発明の効果】以上、詳細に説明したように、本発明に
よれば、以下のような効果を奏することができる。
よれば、以下のような効果を奏することができる。
【００４９】（Ａ）単一粒子（ミクロ）吸収分光・２次
元光共鳴分光をチャンネル数の平方根に比例するＳ／Ｎ
の向上によって確実に表現することができる。
元光共鳴分光をチャンネル数の平方根に比例するＳ／Ｎ
の向上によって確実に表現することができる。
【００５０】（Ｂ）外部変調によって試料に誘起された
１０-3以下の微弱な分光スペクトル変化をマルチチャン
ネルで波長スキャンなしで測定できることにより、パラ
メータを連続的に変えて詳細な分光データを得ることが
できる。
１０-3以下の微弱な分光スペクトル変化をマルチチャン
ネルで波長スキャンなしで測定できることにより、パラ
メータを連続的に変えて詳細な分光データを得ることが
できる。
【００５１】（Ｃ）ミクロ吸収分光が実現すれば、双極
子近似が成り立たない局在した光子場をミクロなプロー
ブを入れることで誘起して多重極子遷移を直接誘起し、
その遷移強度から波動関数の情報を得ることができる。
子近似が成り立たない局在した光子場をミクロなプロー
ブを入れることで誘起して多重極子遷移を直接誘起し、
その遷移強度から波動関数の情報を得ることができる。
【００５２】（Ｄ）２次元光共鳴分光により、未知試料
の混合物の個々の吸収スペクトルの分離、層状固体試料
（基板上に載った薄膜試料など）で各層からの寄与の分
離、格子振動の周波数で行って振動間の結合定数が分か
ることから格子構造の詳しい同定ができる。
の混合物の個々の吸収スペクトルの分離、層状固体試料
（基板上に載った薄膜試料など）で各層からの寄与の分
離、格子振動の周波数で行って振動間の結合定数が分か
ることから格子構造の詳しい同定ができる。
【００５３】（Ｅ）複雑な化合物（有機化合物、固体、
結晶場中の局在中心、錯体等）があるとき、その電子遷
移は化合物を構成する原子、分子の元の電子遷移を反映
している。線形の吸収スペクトルでは色々な電子遷移間
の相互関係が分からないが、本発明によれば、これを２
次元に展開することにより、電子遷移のｏｒｉｇｉｎの
同定が簡単になり、極めて強力な分光手段が得られる。
結晶場中の局在中心、錯体等）があるとき、その電子遷
移は化合物を構成する原子、分子の元の電子遷移を反映
している。線形の吸収スペクトルでは色々な電子遷移間
の相互関係が分からないが、本発明によれば、これを２
次元に展開することにより、電子遷移のｏｒｉｇｉｎの
同定が簡単になり、極めて強力な分光手段が得られる。
【図１】本発明の実施例を示すマルチチャンネルロック
インアンプによる単一粒子（ミクロ）吸収分光・２次元
光共鳴分光システムの構成図である。
インアンプによる単一粒子（ミクロ）吸収分光・２次元
光共鳴分光システムの構成図である。
【図２】本発明の実施例を示すバンドルファイバーアレ
ーの模式図である。
ーの模式図である。
【図３】本発明の実施例を示すバンドルファイバーアレ
ーの検出側の模式図である。
ーの検出側の模式図である。
【図４】本発明の実施例を示す２次元光共鳴分光の説明
図である。
図である。
【図５】本発明の実施例を示す量子ビートを測定し、２
次元フーリエ変換して、各エネルギーピークが相関して
いるか否かの２次元プロットを示す図である。
次元フーリエ変換して、各エネルギーピークが相関して
いるか否かの２次元プロットを示す図である。
【図６】本発明の実施例を示す分光方法による復調手順
を示す図である。
を示す図である。
１ ポンプ（励起）光 ２ プローブ光 ３ 音響光学素子（ＡＯＭ） ４ チョッパー（シャッター） ５ 試料（ｓａｍｐｌｅ） ６ 分光器（ｍｏｎｏｃｈｒｏｍａｔｏｒ） ７ マルチチャンネル検出器 ８ バンドルファイバーアレー ９ 光検出器（ＰＤ） １０ マルチチャンネルロックインアンプシステム １１ 第１のマルチチャンネルロックインアンプ １２，１４ ディジタルシグナルプロセッサーロック
インアンプ １３ 第２のマルチチャンネルロックインアンプ １５ コンピュータ １６，１７ ２本の広帯域（フェムト秒）パルス １８ 量子ビート信号 １９ ２次元プロット ２０ 対角ピーク ２１ 非対角ピーク ２２ 周波数ｆ1 で強度変調されたポンプ光 ２３ 周波数ｆ2 で強度変調されたプローブ光 ２４ 検出光（ビーム） ２５ 第１（１段目）のロックインアンプの出力 ２６ 第２（２段目）のロックインアンプの出力
インアンプ １３ 第２のマルチチャンネルロックインアンプ １５ コンピュータ １６，１７ ２本の広帯域（フェムト秒）パルス １８ 量子ビート信号 １９ ２次元プロット ２０ 対角ピーク ２１ 非対角ピーク ２２ 周波数ｆ1 で強度変調されたポンプ光 ２３ 周波数ｆ2 で強度変調されたプローブ光 ２４ 検出光（ビーム） ２５ 第１（１段目）のロックインアンプの出力 ２６ 第２（２段目）のロックインアンプの出力
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 2G020 BA04 BA18 CA02 CA14 CB05 CB14 CB23 CC48 CC63 CD06 2G043 AA01 CA07 EA13 FA09 HA05 HA11 HA12 KA08 KA09 LA03 MA04 2G059 AA01 BB10 EE01 EE12 FF10 GG01 JJ17 JJ23 JJ24 KK04
Claims (10)
- 【請求項１】 分光スペクトルをマルチチャンネルロッ
クインアンプにより多チャンネル同時にロックイン検出
することを特徴とするマルチチャンネル２次元分光方
法。 - 【請求項２】 請求項１記載のマルチチャンネル２次元
分光方法において、光、電場、磁場、圧力等の外部から
の変調によって試料に誘起された発光、吸収、反射スペ
クトルの変化を、分光装置と、光検出器と、マルチチャ
ンネルロックインアンプを用いて多チャンネル同時にロ
ックイン検出することを特徴とするマルチチャンネル２
次元分光方法。 - 【請求項３】 請求項１記載のマルチチャンネル２次元
分光方法において、周波数ｆ1 によって変調された光、
電場、磁場、圧力等によって試料に誘起された吸収（反
射）スペクトル変化を、周波数ｆ2 によって変調された
広帯域プローブ光と、分光装置と、光検出器と、マルチ
チャンネルダブルロックインアンプを用いて前記周波数
ｆ1 とｆ2 の相関した成分としてマルチチャンネルダブ
ルロックインアンプにより多チャンネル同時にロックイ
ン検出することを特徴とするマルチチャンネル２次元分
光方法。 - 【請求項４】 請求項１記載のマルチチャンネル２次元
分光方法において、前記周波数ｆ1 ，ｆ2 によって変調
された光、電場、磁場、圧力等によって試料に誘起され
た発光、吸収、反射スペクトル変化のうち、前記周波数
ｆ1 とｆ2 の相関した成分のみを分光装置と、光検出器
と、マルチチャンネルダブルロックインアンプを用いて
多チャンネル同時にロックイン検出することを特徴とす
るマルチチャンネル２次元分光方法。 - 【請求項５】 請求項１記載のマルチチャンネル２次元
分光方法において、２つの広帯域パルス光ビームによっ
て励起された試料からのフォトンエコー信号を、実時間
ｔ1 、２つのパルス間の遅延時間ｔ2 の関数として測定
し、２次元フーリエ変換して電子遷移間、電子遷移−振
動遷移間の相関を測定する２次元光共鳴分光を行う時、
前記実時間ｔ1 に関するフーリエ変換を分光装置で行
い、マルチチャンネルロックインアンプによって多チャ
ンネル同時にロックイン検出することを特徴とするマル
チチャンネル２次元分光方法。 - 【請求項６】 請求項５記載のマルチチャンネル２次元
分光方法において、周波数ｆ1 、ｆ2 によって変調され
た２つの広帯域パルス光ビームによって励起された試料
からのフォトンエコー信号を、実時間ｔ1 、２つのパル
ス間の遅延時間ｔ2 の関数として測定し、２次元フーリ
エ変換して電子遷移間、電子遷移−振動遷移間の相関を
測定する２次元光共鳴分光を行う時、実時間ｔ1 に関す
るフーリエ変換を分光装置で行い、前記周波数ｆ1 とｆ
2 の相関した信号成分をマルチチャンネルダブルロック
インアンプによって多チャンネル同時にロックイン検出
することを特徴とするマルチチャンネル２次元分光方
法。 - 【請求項７】 請求項１記載のマルチチャンネル２次元
分光方法において、光、電場、磁場、圧力等の外部から
の変調によって単一粒子に誘起された発光、吸収、反射
スペクトルの変化を、顕微光学や近接場光学の光学装置
と、分光装置と、光検出器と、マルチチャンネルロック
インアンプを用いて多チャンネル同時にロックイン検出
することを特徴とするマルチチャンネル２次元分光方
法。 - 【請求項８】 請求項１記載のマルチチャンネル２次元
分光方法において、波長によって異なる変調周波数を持
つ広帯域励起光によって励起された試料からの発光強度
をマルチチャンネルロックインアンプによって多周波数
同時ロックイン検出し、励起スペクトルを多チャンネル
同時に検出することを特徴とするマルチチャンネル２次
元分光方法。 - 【請求項９】 請求項２記載のマルチチャンネル２次元
分光方法において、前記光検出器をＮ×Ｍ個２次元に並
べ、試料の変調スペクトルの空間パターンをマルチチャ
ンネルロックインアンプによって多チャンネル同時にロ
ックイン検出することを特徴とするマルチチャンネル多
次元分光方法。 - 【請求項１０】 請求項２記載のマルチチャンネル２次
元分光方法において、前記光検出器をＮ×Ｍ個２次元
ｘ，ｙ平面に並べ、外部変調によって試料に誘起された
変化を光検出し、分光装置によってｘ方向に波長分解
し、光学装置でｙ方向に空間分解した２次元パターンを
パラメータを掃引しながらマルチチャンネルロックイン
アンプによって多チャンネル同時にロックイン検出する
ことを特徴とするマルチチャンネル多次元分光方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP32891899A JP3568847B2 (ja) | 1999-11-19 | 1999-11-19 | マルチチャンネル２次元分光方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP32891899A JP3568847B2 (ja) | 1999-11-19 | 1999-11-19 | マルチチャンネル２次元分光方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001147160A true JP2001147160A (ja) | 2001-05-29 |
| JP3568847B2 JP3568847B2 (ja) | 2004-09-22 |
Family
ID=18215557
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP32891899A Expired - Fee Related JP3568847B2 (ja) | 1999-11-19 | 1999-11-19 | マルチチャンネル２次元分光方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3568847B2 (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2003227796A (ja) * | 2001-10-09 | 2003-08-15 | Carl Zeiss Jena Gmbh | 深部分解による試料把握のための方法および配置 |
| JP2011180570A (ja) * | 2010-02-02 | 2011-09-15 | Kyoto Univ | 蛍光顕微鏡装置 |
| CN104048948A (zh) * | 2014-03-20 | 2014-09-17 | 中国科学院物理研究所 | 一种基于光参量放大的飞秒时间分辨多道锁相荧光光谱仪 |
| KR20220103085A (ko) * | 2018-08-21 | 2022-07-21 | 비아비 솔루션즈 아이엔씨. | 다중 스펙트럼 센서 기반 비상 상태 감지기 |
| JP7437651B2 (ja) | 2020-03-12 | 2024-02-26 | 国立大学法人横浜国立大学 | 分光器、分光システム、波長演算装置、分光方法、波長測定方法、及び波長算出方法 |
-
1999
- 1999-11-19 JP JP32891899A patent/JP3568847B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2003227796A (ja) * | 2001-10-09 | 2003-08-15 | Carl Zeiss Jena Gmbh | 深部分解による試料把握のための方法および配置 |
| JP2011180570A (ja) * | 2010-02-02 | 2011-09-15 | Kyoto Univ | 蛍光顕微鏡装置 |
| CN104048948A (zh) * | 2014-03-20 | 2014-09-17 | 中国科学院物理研究所 | 一种基于光参量放大的飞秒时间分辨多道锁相荧光光谱仪 |
| KR20220103085A (ko) * | 2018-08-21 | 2022-07-21 | 비아비 솔루션즈 아이엔씨. | 다중 스펙트럼 센서 기반 비상 상태 감지기 |
| KR102638266B1 (ko) | 2018-08-21 | 2024-02-19 | 비아비 솔루션즈 아이엔씨. | 다중 스펙트럼 센서 기반 비상 상태 감지기 |
| JP7437651B2 (ja) | 2020-03-12 | 2024-02-26 | 国立大学法人横浜国立大学 | 分光器、分光システム、波長演算装置、分光方法、波長測定方法、及び波長算出方法 |
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3568847B2 (ja) | 2004-09-22 |
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