JP2001076737A - 燃料電池用セパレーター - Google Patents

燃料電池用セパレーター

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 導電性や強度等の諸特性に加えて、表面が十
分に親水性であり、しかもこの親水性が長期間安定して
維持され、更に金属イオンの溶出も少ない燃料電池用セ
パレーターを提供する。 【解決手段】 膨脹黒鉛と結合材とを含む成形体Aの反
応ガス流通側表面に、親水性を有する不織布4がその一
方の面を露出し、かつ他方の面を成形体A中に埋設して
一体化されていることを特徴とする燃料電池用セパレー
ター。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、燃料電池用セパレ
ーターに関し、さらに詳しくは、表面が親水化された膨
脹黒鉛製燃料電池用セパレーターに関する。
【0002】
【従来の技術】一般に、燃料電池は、複数の単位セルを
数十〜数百個直接重ねて所定の電圧を得ている。単位セ
ルは、最も基本的な構造の場合、「セパレーター/アノ
ード/固体高分子膜/カソード/セパレーター」という
構成であり、セパレータは図3に示すように、平板部1
aと平板部1aの表面1bに形成された凸状部2とを有
する成形体Aであり、隣接する凸状部2によって形成さ
れる複数のチャネル3が形成される。そして、例えば固
体高分子型の燃料電池であれば、アノード側のセパレー
ターのチャネル3には水素ガスやメタノールガス等
(「燃料ガス」と総称する)が流され、カソード側のセ
パレーターのチャネル3には酸素ガスや空気(「酸化ガ
ス」と総称する)が流される。
【0003】上記燃料電池のセパレーターに関して、一
般に次のような要求がなされている。即ち、(1)高い
導電性、(2)腐食性電解質に対する耐性、(3)ガス
を分離するための気密性、(4)強度、(5)複雑な形
状を形成するための成形性、(6)低コスト性、(7)
耐膨潤性(水やリン酸液に浸しても膨潤しないもの)、
(8)耐熱性(反応時の発熱に耐えるもの)等の要求特
性を同時に満たすことが求められている。
【0004】上記各要求特性を同時に満たす材料として
膨脹黒鉛が知られており、膨脹黒鉛と結合材との混合物
を、所定形状の型に充填し、加熱、加圧圧縮して硬化さ
せて、膨脹黒鉛を構成成分とするセパレーターを作製す
ることが行われている。
【0005】しかし、膨脹黒鉛を構成成分とするセパレ
ーターは、上記各要求を同時に満足するものの、その表
面の親水性が十分でないという問題がある。燃料電池用
セパレーターにおいては、酸化ガスの流れるカソード電
極側では、生成する水が水滴となってガス詰まり等を起
こすことを防ぐために、一方燃料ガスの流れるアノード
電極側では、燃料ガスの加湿水分が凝縮水となって析出
してもそれが水滴となってガス詰まり等を起こすことを
防ぐために、それぞれの水を速やかに排出させる必要が
ある。従って、燃料電池用セパレーターには、上記の諸
特性に加えて、チャネル3の表面が親水性であることも
求められている。
【0006】これに関して、セパレーターの表面に親水
性を付与する方法として、(a)セパレーターの表面に
親水性の無機粉を塗布する方法(特開昭58−1502
78号公報)、(b)セパレーターの表面に親水性の無
機繊維シートを介在させる方法(特開昭63−1105
55号公報)、(c)セパレーターの本体の構成材料に
親水性の無機粉を混ぜ込む方法(特開平10−3931
号公報)などが提案されている。
【0007】しかし、上記(a)の従来方法では、セパ
レーターの表面に塗布された親水性無機粉の層が剥離し
たり、摩耗したり、更には塗布された親水性無機粉の層
が薄すぎて所望の親水性付与効果を得にくいという問題
がある。また、上記(b)の従来方法では、セパレータ
ーの表面に介在させた親水性無機繊維シートが剥離した
り、更にはこのシートが厚く、単位セルを多数重ねて燃
料電池を構成した場合に燃料電池が大きくなるという問
題がある。また、上記(c)の従来方法では、期待でき
る親水性付与効果が小さいという問題がある。
【0008】このように、従来の親水性付与技術は十分
満足できるものではなく、膨張黒鉛を構成成分とするセ
パレータにおいても有効な技術とは言えない状況にあ
る。更には、燃料電池用セパレーターにおいては、上記
諸特性に加えて、燃料電池の一般的運転温度である約8
0〜110℃において水中に金属イオンが溶出しないこ
とも求められており、膨張黒鉛を構成成分とするセパレ
ーターはこの要求に対しても十分満足するものではな
い。
【0009】
【発明が解決しようとする課題】本発明は上記の状況に
鑑みなされたものであり、上記に挙げた諸特性に加え
て、表面が十分に親水性であり、しかもこの親水性が長
期間安定して維持され、更に金属イオンの溶出も少ない
燃料電池用セパレーターを提供することを目的とする。
【0010】
【課題を解決するための手段】上記の目的は、本発明
の、膨脹黒鉛と結合材とを含む成形体の反応ガス流通側
表面に、親水性を有する不織布がその一方の面を露出
し、かつ他方の面を成形体中に埋設して一体化されてい
ることを特徴とする燃料電池用セパレーターにより達成
される。
【0011】本発明の燃料電池用セパレーターは、セパ
レーター本体を膨張黒鉛を含有する成形体とすることに
ょり上記した諸特性を同時に満足するとともに、その反
応ガス流通側表面に親水性不織布の一方の面が露出した
状態で成形体中に埋設されて一体化されているため、親
水性不織布は剥離することがなく、親水性が長期にわた
り安定して付与される。また、この親水性不織布がチャ
ネルの全面を覆うため、金属イオンの溶出も抑えられ
る。しかも、親水性不織布は、その厚さにおいて、約半
分程が成形体中に埋設されているため、特開昭63−1
10555号公報に記載されているような親水性不織布
を介在させたものに比べて装置全体を薄くすることがで
きる。
【0012】
【発明の実施の形態】以下、本発明の燃料電池用セパレ
ーターに関して図面を参照して詳細に説明する。本発明
の燃料電池用セパレーターは、膨脹黒鉛と結合材とを含
む成形体の反応ガス流通側表面、即ちチャネル形成面を
親水性不織布で覆い、一体化したものである。用いられ
る膨脹黒鉛としては、従来から知られているものを適宜
選択して用いることができる。結合材も従来から知られ
ている種々の熱硬化性樹脂を適宜選択して用いることが
できるが、後述される親水性不織布との一体化の点で、
エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、フェノール樹脂あるい
はメラミン樹脂が好ましい。これらの結合材は、必要に
応じて複数種併用することができる。また、膨脹黒鉛と
結合材の配合割合は、必要に応じて適宜設定することが
できるが、膨脹黒鉛100重量部に対して結合材5〜5
0重量部が適当である。更に、必要に応じて、他の導電
性材料や補強用フィラー等の配合材を適量配合すること
ができる。
【0013】成形体の形状は適宜選択でき、例えば、図
3に示されるように、平板部1aと平板部1aの表面1
bに形成された凸状部2とを有する断面凹凸形状とし、
隣接する凸状部2により複数のチャネル3を形成する形
状とすることができる。あるいは、図示は省略するが、
平板部1aの両面に凸状部2を形成して両面にチャネル
3を形成した形状としてもよい。また、凸状部2の断面
形状も制限されるものではなく、図示されるような頂部
に向かってやや円弧状に狭窄する略釣鐘状の他、矩形で
あってもよい。そして、図1(図3の一点鎖線円部の拡
大図)に示すように、この成形体Aのチャネル3が形成
された側の全面を覆うように、親水性不織布4がその一
方の面を露出し、他方の面を成形体A中に埋設した状態
で一体化されている。
【0014】親水性不織布4は水酸基を持つ親水性の繊
維からなり、レーヨン短繊維スパンボンド型不織布ある
いは綿スパンボンド型不織布が好ましく用いられる。
尚、同じレーヨン製であっても、長繊維のものは十分な
親水性を付与できない。また、親水性不織布4の目付お
よび厚さは、特に限定されるものではないが、目付30
〜80g/m2 、厚さ0.22〜0.5mmであること
が好ましい。
【0015】本発明の燃料電池用セパレーターは、成形
体Aの成形時に、親水性不織布4の一方の面を該成形体
Aの表面に埋没させることにより得られる。具体的に
は、成形体Aを成形するための成形型に親水性不織布4
を敷きつめ、その上に膨脹黒鉛と結合材とを含む成形原
料を充填し、結合材の熱硬化性樹脂の硬化温度にて所定
時間圧縮することにより、結合材が親水性不織布4の一
方の面を保持した状態で硬化して成形体Aと親水性不織
布4とが固着される。この時の成形圧力が高過ぎたり、
成形保持時間が長過ぎたりすると、親水性不織布全体が
結合材で被覆された状態となり、生成体Aに十分な親水
性が付与されなくなる。従って、結合材である熱硬化性
樹脂の種類に応じて、適当な成形圧力や成形保持時間を
設定する必要がある。例えば、結合材にフェノール樹脂
を用いた場合には、成形温度180℃で成形圧力100
〜500kgf/cm2 、成形保持時間0.5〜10分
とし、結合材にエポキシ樹脂を用いた場合には、成形温
度180℃で成形圧力100〜1000kgf/c
2 、成形保持時間0.5〜30分とするとが好まし
い。
【0016】また、上記のような同時形成の他に、成形
体Aを別途形成しておき、親水性不織布4を添設するこ
ともできる。即ち、膨脹黒鉛と結合材とを含む成形原料
を成形型に充填、硬化させて予備成形体を形成し、一端
成形型から取り出して親水性不織布4を敷きつめた後、
予備成形体を再度成形型に装填して上記した条件にて本
成形する方法も可能である。
【0017】ところで、燃料電池の単位セルは「アノー
ド/固体高分子膜/カソード」という構成の積層体が2
枚のセパレーター間に挟持されて構成されており、セパ
レーターのチャネルを形成する凸状部2の頂上部がアノ
ード及びカソードと直接接している。そのため、セパレ
ーターは、単位セル同士を電気的に接続するための導電
性接続体としての機能を有しており、アノード及びカソ
ードとの間の接触抵抗をできるだけ小さくすることが望
ましい。これに対して、図1に示したような、凸状部2
の頂上部も親水性不織布4で覆われている構成では、親
水性不織布4の露出状態によっては良好な接触抵抗が得
られない場合がある。そこで、図2に示すように、凸状
部2の頂上部2aのみ、成形体Aを露出させることが好
ましい。
【0018】凸状部2の頂上部2aを露出して親水性不
織布4を埋設させる方法として、例えば以下の方法を例
示することができる。 (1)凸状部2の頂上部2aに位置する部分に切り目を
設けた親水性不織布4を使用して成形を行い、成形時の
圧力によりこの切り目を破ることにより、頂上部2aの
み親水性不織布4の無いセパレーターを得ることができ
る。 (2)(1)の切り目に代えて頂上部2aと同形状のス
リット(開口)を設けた親水性不織布4を使用して成形
を行うことによっても、頂上部2aのみ親水性不織布4
の無いセパレーターを得ることができる。 (3)成形体Aの表面に頂上部2aを除いて細長い親水
性不織布4を配置し、成形を行うことによっても、頂上
部2aのみ親水性不織布4の無いセパレーターを得るこ
とができる。 (4)親水性不織布4には加工を施さず、図1に示した
セパレーターを作製後、凸状部2の頂上部2aを研磨し
て頂上部2aから親水性不織布4を除去することによっ
ても、頂上部2aのみ親水性不織布4の無いセパレータ
ーを得ることができる。尚、凸状部2の頂上部2aは成
形体Aが完全に露出する必要はなく、(4)の方法にお
いて、一部の親水性不織布4が成形体内に埋設されて残
存していてもよい。また、(1)〜(3)の方法におい
て、成形体Aと親水性不織布4との位置ずれにより、頂
上部2aに親水性不織布4の一部が埋設されていてもよ
い。この場合、研磨により頂上部2aの親水性不織布4
を除去することが好ましい。
【0019】
【実施例】以下、実施例および比較例により本発明をさ
らに説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるも
のではない。 (実施例1)膨脹黒鉛粉末(嵩密度15kg/m3 )8
5重量部とフェノール樹脂粉末(平均粒径20μm)1
5重量部とを混合した混合物を、ビスコースレーヨン短
繊維スパンボンド型不織布(目付80g/m2 :二村化
学社製「TCF♯408」)を敷きつめた成形型に充填
して、300kgf/cm2 、180℃にて2分間保持
してセパレータ(成形体密度:1.7g/cm2 )を作
製した。尚、セパレータは図2に示すような外観を呈す
る、一辺が100mmの正方形で厚さ0.5mmの平板
部に、高さ1.5mmで平面部側の幅が1.5mmの断
面略釣鐘状の凸状部が1.5mm間隔で形成された形状
とした。得られたセパレーターについて、吸水時間、テ
ープ剥離強度、接触抵抗を測定し、また溶出試験を行っ
た。その結果を表1に示した。
【0020】(実施例2)膨脹黒鉛粉末(嵩密度15k
g/m3 )85重量部とエポキシ樹脂粉末(平均粒径4
0μm)15重量部とを混合した混合物を、ビスコース
レーヨン短繊維スパンボンド型不織布(目付80g/m
2 :二村化学社製「TCF♯408」)を敷きつめた成
形型に充填して、600kgf/cm2 、180℃にて
5分間保持して図1に示す外観のセパレータ(成形体密
度:1.6g/cm3 )を作製した。得られたセパレー
ターについて、吸水時間、テープ剥離強度、接触抵抗を
測定し、また溶出試験を行った。その結果を表1に示し
た。
【0021】(比較例1)ビスコースレーヨン短繊維ス
パンボンド型不織布をビスコースレーヨン長繊維スパン
ボンド型不織布(目付80g/m2 :旭化成社製「ベン
リーゼ」)に代えた以外は、実施例2と同様にしてセパ
レータ(成形体密度:1.6g/cm3 )を作製した。
得られたセパレーターについて、吸水時間、テープ剥離
強度、接触抵抗を測定し、また溶出試験を行った。その
結果を表1に示した。
【0022】(比較例2)実施例2と同様の成形材料を
用い、不織布を添えることなく同様の条件にて成形を行
い、成形体(密度:1.6g/cm3 )を得た。この得
られた成形体の凸状部が形成された表面に、TiO2
触媒(石原産業社製「ST−K03」)を塗布量14g
/m2 となるように塗布し、150℃で30分間乾燥し
てセパレーターを得た。得られたセパレーターについ
て、吸水時間、テープ剥離強度、接触抵抗を測定し、ま
た溶出試験を行った。その結果を表1に示した。
【0023】
【表1】
【0024】*1…吸水時間:約0.001ccの水滴
を垂らし、吸い込まれるまでの時間を測定した。 *2…テープ剥離強度(Xカットテープ法、JIS K
5400):親水性膜の表面にナイフで切れ目をX状
に入れ、セロファンテープを当てて消しゴムでこすって
圧着させ、セロファンテープをはぎ取り、該テープに付
着した割合を評価した。 評価点数…10点=全く付着しない。0点=Xカット部
より大きく付着する。 *3…接触抵抗:2枚の金メッキ付き銅電極間に100
mm×100mmのリブ付き試験片とカーボン繊維製シ
ート(厚さ0.5mm)を挟み、1800kgの荷重を
かけ(感圧紙(登録商標)から求めた試験片のリブ有効
接触面積は約10cm2 )、電極間に10mAの電流を
流し、試験片とカーボン繊維製シート間の電圧差から抵
抗を求めた。 *4…溶出試験:試験片(23g)2枚を、2Lの水に
80℃で8日間浸漬した後、水中の溶出イオン濃度をI
CP発光分析法により測定した。 *5…不織布なしのときの値は0.21mΩであった。
【0025】表1から、各実施例のセパレーターは優れ
た親水性を示し、しかも親水性不織布の剥離強度も高い
ことから親水性を長期にわたり維持できることがわか
る。また、導電性にも優れ、金属イオンの溶出も低く抑
えることができる。
【0026】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
(1)高い導電性、(2)腐食性電解質に対する耐性、
(3)ガスを分離するための気密性、(4)強度、
(5)複雑な形状を形成するための成形性、(6)低コ
スト性、(7)耐膨潤性、(8)耐熱性等の諸特性に加
えて、長期にわたる高い親水性を備える燃料電池用セパ
レーターが提供される。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の燃料電池用セパレーターを示す拡大断
面図である。
【図2】本発明の燃料電池用セパレーターの他の例を示
す拡大断面図である。
【図3】本発明並びに従来の燃料電池用セパレーターの
成形体の斜視図である。
【符号の説明】
1a 平板部 1b 平面部表面 2 凸状部 3 チャネル 4 親水性不織布 A 成形体
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 浅野 昭 静岡県浜松市新都田1−8−1 (72)発明者 稲垣 剛 静岡県浜松市新都田1−8−1 (72)発明者 坂本 滋 大阪府守口市京阪本通2丁目5番5号 三 洋電機株式会社内 (72)発明者 唐金 光雄 大阪府守口市京阪本通2丁目5番5号 三 洋電機株式会社内 (72)発明者 三宅 泰夫 大阪府守口市京阪本通2丁目5番5号 三 洋電機株式会社内 Fターム(参考) 5H026 AA02 CC03 CC10 CX03 CX07 EE06 EE18

Claims (5)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 膨脹黒鉛と結合材とを含む成形体の反応
    ガス流通側表面に、親水性を有する不織布がその一方の
    面を露出し、かつ他方の面を成形体中に埋設して一体化
    されていることを特徴とする燃料電池用セパレーター。
  2. 【請求項2】 前記反応ガス流通側表面に形成されてい
    るチャネル形成用の複数の凸状部の頂上部は成形体が露
    出していることを特徴とする請求項1記載の燃料電池用
    セパレーター。
  3. 【請求項3】 前記親水性を有する不織布が、水酸基を
    持つ繊維からなる不織布であることを特徴とする請求項
    1または2に記載の燃料電池用セパレーター。
  4. 【請求項4】 前記親水性を有する不織布が、レーヨン
    短繊維スパンボンド型不織布または綿スパンボンド型不
    織布であることを特徴とする請求項3に記載の燃料電池
    用セパレーター。
  5. 【請求項5】 結合剤が、エポキシ樹脂、ポリイミド樹
    脂、フェノール樹脂およびメラミン樹脂から選ばれる少
    なくとも一種の熱硬化性樹脂であることを特徴とする請
    求項1乃至4の何れか一項に記載の燃料電池用セパレー
    ター。
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