JP2001068167A - 非水電解質電池 - Google Patents
非水電解質電池Info
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Abstract
内部でガスが発生するのを抑制しつつ、常温及び低温で
の放電特性の向上を図ることができる非水電解質電池の
提供を目的とする。 【解決手段】 正極5と負極6と電解質とを備えた発電
要素が、外装体3内に収納された非水電解質電池におい
て、上記外装体3として僅かな電池内圧の上昇によって
変形する外装体が用いられると共に、上記電解質として
固体高分子と電解質塩と電解液とをゲル状にしたゲル状
ポリマー電解質が用いられ、且つ、上記正極5の活物質
としてLiCo1-xZrx O2 (0<X≦0.1)で表
されるリチウム含有複合酸化物が用いられることを特徴
とする。
Description
電解質とを備えた発電要素が、外装体内に収納された非
水電解質電池に関し、特に、外装体として、僅かな電池
内圧の上昇によって変形する外装体が用いられた非水電
解質電池に関する。
は、全てがステンレス等の金属から成るものが用いられ
ていた。ところが、このような外装体を用いた電池で
は、金属製の外装体を厚くせざるをえず、しかもこれに
伴い電池重量が増大する。この結果、電池の薄型化が困
難になると共に、電池の重量が大きくなるという課題を
有していた。
ム等から成る金属層の両面に接着剤層を介して樹脂層が
形成されたラミネート材を袋状にしてラミネート外装体
を構成し、このラミネート外装体の収納空間に発電要素
を収納するような薄型電池を提案した。このような構造
の電池であれば、飛躍的に電池の薄型化、軽量化を達成
できるという利点を有する。
或いは高温で保存した場合には、電解液や電解質塩が分
解する等の理由により、電池内部でガスが発生するた
め、上記ラミネート外装体のような僅かな電池内圧の上
昇によって変形する外装体を用いた場合には、電池の膨
れという問題が生じるという課題を有していた。
開平5−13082号公報においては、チタン化合物を
コバルト酸リチウムに固溶させたもの、特開平4−31
9260号公報ではコバルト酸リチウムにジルコニウム
を固溶させたもの、特開平4−253162号公報では
コバルト酸リチウムに鉛、ビスマス、ホウ素を固溶させ
たものを正極活物質として用いることが、それぞれ開示
されている。このようにコバルト酸リチウムを他金属元
素で部分元素置換した正極活物質を用いた場合には、サ
イクル特性は改善できるものの、常温での放電容量が低
下するという問題がある。加えて、ポリマー電池の実用
化に向けて、サイクル特性が良好であることは勿論、低
温での放電特性を向上させることが望まれる。
に鑑みなされたものであって、電池を高温で保存した場
合等であっても電池内部でガスが発生するのを抑制しつ
つ、常温及び低温での放電特性の向上を図ることができ
る非水電解質電池の提供を目的とする。
に、本発明のうちで請求項1記載の発明は、正極と負極
と電解質とを備えた発電要素が、外装体内に収納された
非水電解質電池において、上記外装体として僅かな電池
内圧の上昇によって変形する外装体が用いられると共
に、上記電解質として固体高分子と電解質塩と電解液と
をゲル状にしたゲル状ポリマー電解質が用いられ、且
つ、上記正極の活物質としてLiCo1-x Zrx O
2 (0<X≦0.1)で表されるリチウム含有複合酸化
物が用いられることを特徴とする。
Co1-x Zrx O2 (0<X≦0.1)で表されるリチ
ウム含有複合酸化物を用いると、電解液や電解質塩が分
解するのを抑制することができるので、電池内部でガス
が発生するのを抑えられる。したがって、僅かな電池内
圧の上昇によって変形する外装体を用いた場合であって
も、電池の膨れが生じ難くなる。
ムを用い、電解質にゲル状ポリマー電解質を用いた場合
には、正極活物質と電解質との界面抵抗が大きいが、正
極活物質として上記のリチウム含有複合酸化物を用いれ
ば、正極活物質と電解質との界面抵抗を小さくすること
ができる。したがって、低温での放電容量の低下や作動
電圧の降下を抑制できるので低温特性が向上する他、常
温での放電容量も大きくなる。
の発明において、上記ゲル状ポリマー電解質は、ポリエ
ーテル系の固体高分子、ポリカーボネート系の固体高分
子、ポリアクリロニトリル系の固体高分子、或いはこれ
らの高分子2種以上から成る共重合体若しくは架橋した
高分子、又はフッ素系の固体高分子と、電解質塩と、電
解液とを組み合わせてゲル状にした電解質から成ること
を特徴とする。
2記載の発明において、上記僅かな電池内圧の上昇によ
って変形する外装体として、アルミラミネート外装体を
用いることを特徴とする。
又は3記載の発明において、上記LiCo1-x Zrx O
2 におけるXの値が、0.0001≦X≦0.05であ
ることを特徴とする。このような範囲に規制するのは、
Xの値が0.0001未満であると、Zrの量が少な過
ぎるため、低温特性の向上とガス発生の抑制とが十分に
発揮できない一方、Xの値が0.05を超えると、Co
量が減少するため、放電容量が低下するという問題が生
じるからである。
2、3又は4記載の発明において、上記電解質塩は、L
iN(SO2 C2 F5 )2 で示されるイミド塩を含有す
ることを特徴とする。このようなイミド塩は酸性度が低
い等の理由により、電解液や電解質塩が分解するのをよ
り抑制することができるので、電池内部でガスが発生す
るのを一層抑えることができる。
4に基づいて、以下に説明する。図1は本発明の実施の
形態に係る非水電解質電池の正面図、図2は図1のA−
A線矢視断面図、図3は本発明の実施の形態に係る非水
電解質電池に用いるラミネート外装体の断面図、図4は
本発明の実施の形態に係る非水電解質電池に用いる発電
要素の斜視図である。
電要素1を有しており、この発電要素1は収納空間2内
に配置されている。この収納空間2は、図1に示すよう
に、ラミネート外装体3の上下端と中央部とをそれぞれ
封止部4a・4b・4cで封口することにより形成され
る。また、収納空間2には、エチレンカーボネート(E
C)とジエチルカーボネート(DEC)とが体積比で
5:5の割合で混合された混合溶媒に、LiN(SO2
C2 F5 )2 が1M(モル/リットル)の割合で溶解さ
れた電解液が注入されている。また、図4に示すよう
に、上記発電要素1は、LiCo0.99Zr0.01O2 を主
体とする正極5と、グラファイトを主体とする負極6
と、これら両電極を離間するセパレータ(図4において
は図示せず)とを偏平渦巻き状に巻回することにより作
製される。
外装体3の具体的な構造は、アルミニウム層11(厚
み:30μm)の両面に、各々、変性ポリプロピレンか
ら成る接着剤層12・12(厚み:5μm)を介してポ
リプロピレンから成る樹脂層13・13(厚み:30μ
m)が接着される構造である。
正極集電タブ7に、また上記負極6は銅から成る負極集
電タブ8にそれぞれ接続され、電池内部で生じた化学エ
ネルギーを電気エネルギーとして外部へ取り出し得るよ
うになっている。
して作製した。先ず、炭酸リチウムと、酸化コバルト
と、酸化ジルコニウムとを、リチウムとコバルトとジル
コニウムとのモル比が1:0.99:0.01の割合と
なるように混合して、850℃で12時間大気中で焼成
することにより、正極活物質としてのLiCo0.99Zr
0.01O2 を作製した。次いで、この正極活物質としての
LiCo0.99Zr0.01O2 と導電剤としてのアセチレン
ブラックとグラファイトと結着剤としてのポリフッ化ビ
ニリデン(PVdF)とを重量比で、90:2:3:5
の割合で混合して正極合剤を作製した後、この正極合剤
をアルミニウムから成る帯状の正極芯体の両面に塗着
し、更に圧延、乾燥することにより、正極5を作製し
た。
ファイトと結着剤としてのポリフッ化ビニリデンとを重
量比で、90:10の割合で混合して負極合剤を作製し
た後、この負極合剤を銅から成る帯状の負極芯体の両面
における全面に塗着し、更に乾燥、圧延することによ
り、負極6を作製した。次に、これら正負極5・6に、
それぞれ正極集電タブ7と負極集電タブ8とを取り付け
た後、正負極5・6をセパレータを介して配置する。し
かる後、巻回用の薄板を用いて正負両極5・6及びセパ
レータを偏平渦巻状に巻回して、図4(図4において
は、セパレータは省略している)に示すような発電要素
1を作製した。
剤層/アルミニウム合金層/接着剤層/樹脂層(ポリプ
ロピレン)の5層構造から成るシート状のラミネート材
を用意した後、このラミネート材における端部近傍同士
を重ね合わせ、更に、重ね合わせ部を溶着して、封止部
4cを形成した。次に、この筒状のラミネート材の収納
空間2内に発電要素1を挿入した。この際、筒状のラミ
ネート材の一方の開口部から両集電タブ7・8が突出す
るように発電要素1を配置した。次いで、プレポリマー
としてのポリエチレングリコールジアクリレートと、重
合開始剤としてのt−ヘキシルパーオキシピバレート
と、電解液としてエチレンカーボネート(EC)とジエ
チルカーボネート(DEC)とが体積比で5:5の割合
で混合された混合溶媒に、電解質塩としてのLiN(S
O2 C2 F5 )2 が1M(モル/リットル)の割合で溶
解されたものとを収納空間2内に注入した後、封止部4
a・4bを形成した。この際、溶着は高周波誘導溶着装
置を用いて行った。その後、熱硬化させることにより、
固体高分子と電解質塩と電解液とをゲル状にしたゲル状
電解質を作製し、これにより非水電解質電池が作製され
る。
は上記ポリプロピレンに限定されるものではなく、例え
ば、ポリエチレン等のポリオレフィン系高分子、ポリエ
チレンテレフタレート等のポリエステル系高分子、ポリ
フッ化ビニリデン、ポリ塩化ビニリデン等のポリビニリ
デン系高分子、ナイロン6、ナイロン66、ナイロン7
等のポリアミド系高分子等が挙げられる。また、ラミネ
ート外装体の構造としては、上記の5層構造に限定され
るものではない。更に、外装体としては、ラミネート外
装体に限定されるものではなく、僅かな電池内圧の上昇
によって変形する外装体であれば、本発明を適用しうる
ことは勿論である。
トの他、カーボンブラック、コークス、ガラス状炭素、
炭素繊維或いはこれらの焼成体等が好適に用いられる。
実施の形態に示す電池を用いた。このようにして作製し
た電池を、以下、本発明電池A1と称する。
て、LiN(SO2 C2 F5 )2 に代えて、それぞれ、
LiPF6 、LiBF4 、又はLiClO4 を用いる他
は、上記実施例1と同様にして電池を作製した。このよ
うにして作製した電池を、以下、それぞれ本発明電池A
2〜A4と称する。
Co0.99Zr0.01O2 に代えて、LiCoO2 を用いる
他は、上記実施例1〜4と同様にして電池を作製した。
このようにして作製した電池を、以下、それぞれ比較電
池X1〜X4と称する。
Co0.99Zr0.01O2 に代えて、LiCo0.99Sn0. 01
O2 を用いる他は、上記実施例1〜4と同様にして電池
を作製した。このようにして作製した電池を、以下、そ
れぞれ比較電池X5〜X8と称する。
iCo0.99Zr0.01O2 に代えて、LiCo0.99Mg0.
01O2 を用いる他は、上記実施例1〜4と同様にして電
池を作製した。このようにして作製した電池を、以下、
それぞれ比較電池X9〜X12と称する。
比較電池X1〜X12を、温度80℃で96時間保存し
た後のガス発生量について調べたので、その結果を下記
表1に示す。
質塩を用いた場合〔例えば、電解質塩として、LiN
(SO2 C2 F5 )2 を用いた場合〕、正極活物質とし
てLiCo0.99Zr0.01O2 を用いた本発明電池A1
は、正極活物質としてLiCoO 2 、LiCo0.99Sn
0.01O2 、又はLiCo0.99Mg0.01O2 を用いた比較
電池X1、X5、X9に比べて、ガス発生量が格段に減
少していることが認められる。尚、電解質塩としてLi
PF6 を用いた場合(本発明電池A2と比較電池X2、
X6、X10とを比較した場合)、電解質塩としてLi
BF4 を用いた場合(本発明電池A3と比較電池X3、
X7、X11とを比較した場合)、電解質塩としてLi
ClO4 を用いた場合(本発明電池A4と比較電池X
4、X8、X12とを比較した場合)にも、同様の結果
となっていることが認められる。
であるLiCo0.99M0.01O2 (M:遷移金属元素)に
おいて、MをSi、Fe、Al、Mn、Ni、Cr、Z
nとした正極活物質についても同様の実験を行ったが、
これらの場合にもガス発生量が大きいことが認められ
た。
x O2 、LiCo1-x Snx O2 、及びLiCo1-x M
gx O2 において、Xを0.0001、0.001、
0.1とした場合について、上記と同様の実験を行った
ところ、Xの値の如何に係わらず、正極活物質としてL
iCo1-x Zrx O2 を用いた場合には、正極活物質と
してLiCo1-x Snx O2 又はLiCo1-x Mgx O
2 を用いた場合に比べてガス発生量が減少していること
が認められた。但し、いずれの場合にも、Xの値が大き
くなると、ガス発生量が多くなることも確認した。
た電池ではガス発生量が多いため、僅かな電池内圧の上
昇によって変形するアルミラミネート外装体等を用いた
場合には、電池形状が大きく変形してアルミラミネート
外装体等が破裂する等の問題を生じることがあるのに対
して、本発明の正極活物質を用いた電池ではガス発生量
が少ないため、僅かな電池内圧の上昇によって変形する
アルミラミネート外装体等を用いた場合であっても電池
形状が大きく変形せず、アルミラミネート外装体等が破
裂する等の問題を生じることがない。
LiCo0.99Zr0.01O2 )と比較電池X1(正極活物
質:LiCoO2 )とにおいて、下記の条件で充放電を
行い、常温(25℃)及び低温(0℃及び−10℃)で
の放電容量と平均電池電圧との関係を調べたので、その
結果を図5(本発明電池A1)及び図6(比較電池X
1)に示す。
体的には、500mA(1C)の電流で電池電圧が4.
1Vになった後、電流値が25mAに低下した時点で充
電を終了する。 放電条件:定電流放電であり、具体的には、500mA
(1C)の電流で電池電圧が3.1Vになった時点で放
電を終了する。
に、常温の場合に比べて低温での放電容量と平均電池電
圧とが著しく低下していることが認められる。これに対
して、本発明電池A1では、図5から明らかなように、
常温の場合に比べて低温での放電容量と平均電池電圧と
が低下が抑制されていることが認められ、イオン電池と
同等の特性が得られることが分かる。このことから、本
発明電池A1は比較電池X1に比べて低温特性が向上し
ていることが分かる。
用いたゲル状ポリマー電解質電池では、常温状態と比べ
て低温状態における電極とポリマー電解質との界面抵抗
が大きくなるのに対して、正極活物質としてLiCo
1-x Zrx O2 を用いたゲル状ポリマー電解質電池で
は、常温状態と比べて低温状態における電極とポリマー
電解質との界面抵抗の増大が抑制されるということに起
因するものと考えられる。また、比較電池X1では、図
6から明らかなように、常温での放電容量が小さく且つ
平均電池電圧が低くなっているのに対して、本発明電池
A1では、図5から明らかなように、常温での放電容量
が大きく且つ平均電池電圧が高くなっていることが認め
られる。
た電池では常温及び低温での放電特性が低下するのに対
して、本発明の正極活物質を用いた電池では常温及び低
温での放電特性が向上することが分かる。
るZr量(Xの値)を変化させて(X=0、X=0.0
00001、X=0.00001、X=0.001、X
=0.01、X=0.02、X=0.03、X=0.0
5、X=0.1)、Zr量(Xの値)と0℃における放
電容量との関係を調べたので、その結果を図7及び図8
(図7における0.1〜0.000001の範囲を対数
目盛りで表した図である)に示す。また、LiCo1-x
Zrx O2 におけるZr量(Xの値)を変化させて、Z
r量(Xの値)と0℃における平均放電電圧との関係を
調べたので、その結果を図9及び図10(図9における
0.1〜0.000001の範囲を対数目盛りで表した
図である)に示す。
r量(Xの値)を変化させて、Zr量(Xの値)と−1
0℃における放電容量との関係を調べたので、その結果
を図11及び図12(図11における0.1〜0.00
0001の範囲を対数目盛りで表した図である)に示
す。また、LiCo1-x Zrx O2 におけるZr量(X
の値)を変化させて、Zr量(Xの値)と−10℃にお
ける平均放電電圧との関係を調べたので、その結果を図
13及び図14(図13における0.1〜0.0000
01の範囲を対数目盛りで表した図である)に示す。
(Xの値)が大きくなる程、低温での放電容量が大きく
なり、且つ低温での平均放電電圧も高くなっていること
が認められ、特にZr量(Xの値)が0.0001にな
ると、低温での放電容量の増大と平均放電電圧の向上と
が顕著であることが認められる。したがって、低温での
放電容量の増大と平均放電電圧の向上とを図るには、正
極活物質としてLiCo1-x Zrx O2 を用いるのが望
ましく、特にZr量(Xの値)が0.0001以上に規
制するのが望ましいことが分かる。
るZr量(Xの値)を変化させて、Zr量(Xの値)と
正極活物質単位重量当たりの放電容量との関係を調べた
ので、その結果を図15及び図16(図15における
0.1〜0.000001の範囲を対数目盛りで表した
図である)に示す。尚、本実験4においては、負極及び
参照極として金属リチウム箔を用い、電解液として、エ
チレンカーボネート(EC)とジエチルカーボネート
(DEC)とが体積比で5:5の割合で混合された混合
溶媒に、LiPF6 が1M(モル/リットル)の割合で
溶解された電解液を用いた。
r量(Xの値)が大きくなるにしたがって、正極活物質
単位重量当たりの放電容量が低下していることが認めら
れ、特にZr量(Xの値)が0.05を超えると正極活
物質単位重量当たりの放電容量が著しく低下しているこ
とが認められる。したがって、正極活物質単位重量当た
りの容量の低下を抑制するという観点からは、Zr量
(Xの値)は0<X≦0.05の範囲に規制するのが望
ましいことが分かる。
は前記本発明電池A1と同様の電池を種々作製し、これ
ら電池を80℃で96時間保存した後のガス発生量を調
べたので、その結果を表2に示す。尚、いずれの電解質
塩を用いる場合にも、溶解度は1M(モル)/リットル
である。
を用いた場合であっても、電解質塩としてLiN(SO
2 C2 F5 )2 で表されるイミド塩を用いると、電解質
塩としてLiPF6 、LiBF4 、LiClO4 を用い
たときと比べて、ガス発生量が格段に少なくなっている
ことが認められる。したがって、ガス発生量の減少を図
るには、電解質塩としてLiN(SO2 C2 F5 )2 で
表されるイミド塩を用いるのが好ましい。
るLiCo1-x Zrx O2 において、Xを0.000
1、0.001、0.1とした場合について、上記と同
様の実験を行ったところ、Xの値の如何に係わらず、電
解質塩としてLiN(SO2 C 2 F5 )2 で表されるイ
ミド塩を用いると、電解質塩としてLiPF6 、LiB
F4 、LiClO4 を用いたときと比べて、ガス発生量
が格段に少なくなっていることが認められた。但し、い
ずれの場合にも、Xの値が大きくなると、ガス発生量が
多くなることも確認した。
実験5より、ガス発生量の低減を図りつつ、低温特性を
向上させるためには、正極活物質としてLiCo1-x Z
rx O2 を用いるのが好ましく、特に、LiCo1-x Z
rx O2 におけるZr量(Xの値)を0.0001≦X
≦0.05に規制するのが望ましい。更に、電解質塩と
してLiN(SO2 C2 F5 )2 で表されるイミド塩を
用いるのが望ましい。
電池を高温で保存した場合等であっても電池内部でガス
が発生するのを抑制しつつ、常温及び低温での放電特性
の向上を図ることができるといった優れた効果を奏す
る。
池の正面図である。
池に用いるラミネート外装体の断面図である。
池に用いる発電要素の斜視図である。
圧との関係を示すグラフである。
との関係を示すグラフである。
値)と0℃における放電容量との関係を示すグラフであ
る。
値)と0℃における放電容量との関係を示すグラフであ
る。
値)と0℃における平均放電電圧との関係を示すグラフ
である。
の値)と0℃における平均放電電圧との関係を示すグラ
フである。
の値)と−10℃における放電容量との関係を示すグラ
フである。
の値)と−10℃における放電容量との関係を示すグラ
フである。
の値)と−10℃における平均放電電圧との関係を示す
グラフである。
の値)と−10℃における平均放電電圧との関係を示す
グラフである。
の値)と正極活物質単位重量当たりの放電容量との関係
を示すグラフである。
の値)と正極活物質単位重量当たりの放電容量との関係
を示すグラフである。
Claims (5)
- 【請求項1】 正極と負極と電解質とを備えた発電要素
が、外装体内に収納された非水電解質電池において、 上記外装体として僅かな電池内圧の上昇によって変形す
る外装体が用いられると共に、上記電解質として固体高
分子と電解質塩と電解液とをゲル状にしたゲル状ポリマ
ー電解質が用いられ、且つ、上記正極の活物質としてL
iCo1-x Zr x O2 (0<X≦0.1)で表されるリ
チウム含有複合酸化物が用いられることを特徴とする非
水電解質電池。 - 【請求項2】 上記ゲル状ポリマー電解質は、ポリエー
テル系の固体高分子、ポリカーボネート系の固体高分
子、ポリアクリロニトリル系の固体高分子、或いはこれ
らの高分子2種以上から成る共重合体若しくは架橋した
高分子、又はフッソ系の固体高分子と、電解質塩と、電
解液とを組み合わせてゲル状にした電解質から成る、請
求項1記載の非水電解質電池。 - 【請求項3】 上記僅かな電池内圧の上昇によって変形
する外装体として、アルミラミネート外装体を用いる、
請求項1又は2記載の非水電解質電池。 - 【請求項4】 上記LiCo1-x Zrx O2 におけるX
の値が、0.0001≦X≦0.05である、請求項
1、2又は3記載の非水電解質電池。 - 【請求項5】 上記電解質塩は、LiN(SO2 C2 F
5 )2 で示されるイミド塩を含有する、請求項1、2、
3又は4記載の非水電解質電池。
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