JP2001023695A - 電 池 - Google Patents
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- gel polymer
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Abstract
(57)【要約】
【課題】 電池に関し、簡単な手段を採ることで、ゲル
や電極に体積変化が起こっても、それ等の界面に於ける
ずれを緩和し、電極と電解質との剥離を抑止して良好な
密着性を維持し、電池特性を良好に維持できるようにす
る。 【解決手段】 負極３とゲル状高分子固体電解質層２あ
るいは正極１とゲル状高分子固体電解質層２との界面に
於ける少なくとも一方にゲル状高分子固体電解質層２の
降伏応力に比較して小さい降伏応力をもつゲル状高分子
固体電解質接着層６を介在させる。
や電極に体積変化が起こっても、それ等の界面に於ける
ずれを緩和し、電極と電解質との剥離を抑止して良好な
密着性を維持し、電池特性を良好に維持できるようにす
る。 【解決手段】 負極３とゲル状高分子固体電解質層２あ
るいは正極１とゲル状高分子固体電解質層２との界面に
於ける少なくとも一方にゲル状高分子固体電解質層２の
降伏応力に比較して小さい降伏応力をもつゲル状高分子
固体電解質接着層６を介在させる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、電極とゲル状高分
子固体電解質層との剥離に依る劣化を抑止した電池に関
する。
子固体電解質層との剥離に依る劣化を抑止した電池に関
する。
【０００２】
【従来の技術】例えば、電話機、オーディオ機器などの
電子機器は、半導体装置の進歩に依って、著しく小型化
され、また、電池を用いることでコードレス化されてい
る。
電子機器は、半導体装置の進歩に依って、著しく小型化
され、また、電池を用いることでコードレス化されてい
る。
【０００３】その場合の電池には、経済性、環境保全、
資源節約などの面から二次電池が用いられ、そして、機
器全体の小型軽量化及び機器の長時間オペレーションを
可能にする為、高性能化が希求されている。
資源節約などの面から二次電池が用いられ、そして、機
器全体の小型軽量化及び機器の長時間オペレーションを
可能にする為、高性能化が希求されている。
【０００４】特に、小型軽量の電池として、ニッケル・
カドミウム電池やニッケル水素電池に比較し、高いエネ
ルギ密度をもつリチウム二次電池の研究・開発が行われ
ている。
カドミウム電池やニッケル水素電池に比較し、高いエネ
ルギ密度をもつリチウム二次電池の研究・開発が行われ
ている。
【０００５】リチウム二次電池に於いて、電解質として
高分子固体電解質を用いた場合、漏液がなく、また、優
れた柔軟性をもつので、任意の形状に成形することがで
きるので注目されている。
高分子固体電解質を用いた場合、漏液がなく、また、優
れた柔軟性をもつので、任意の形状に成形することがで
きるので注目されている。
【０００６】また、リチウム二次電池の負極としては、
層状構造を有する炭素材料が用いられていて、その炭素
材料は、炭素層間へのリチウムなどの金属イオンの可逆
的な吸蔵・放出反応、即ち、インターカレーション反応
が可能であり、充電時に於いても金属リチウム等のデン
ドライトが成長することがなく、金属リチウム負極と比
較し、良好なサイクル特性が得られる。
層状構造を有する炭素材料が用いられていて、その炭素
材料は、炭素層間へのリチウムなどの金属イオンの可逆
的な吸蔵・放出反応、即ち、インターカレーション反応
が可能であり、充電時に於いても金属リチウム等のデン
ドライトが成長することがなく、金属リチウム負極と比
較し、良好なサイクル特性が得られる。
【０００７】更にまた、正極の材料には、コバルト酸化
物、マンガン酸化物、バナジウム酸化物、ニッケル酸化
物等、アルカリ金属イオンを吸蔵可能な遷移金属化合物
が用いられている。
物、マンガン酸化物、バナジウム酸化物、ニッケル酸化
物等、アルカリ金属イオンを吸蔵可能な遷移金属化合物
が用いられている。
【０００８】電極を作製するには、粉末状の電極活物質
をポリフッ化ビニリデン（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌｉｄｅｎ
ｅ ｆｌｕｏｒｉｄｅ：ＰＶＤＦ）などのフッ素系高分
子化合物に必要に応じて導電剤を添加し、更に、溶媒を
添加して混錬し、スラリー状の電極合剤とした後、集電
体上に塗布・乾燥したり、或いは、塗布・乾燥後に圧延
処理を施して薄膜化することが行われている。
をポリフッ化ビニリデン（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌｉｄｅｎ
ｅ ｆｌｕｏｒｉｄｅ：ＰＶＤＦ）などのフッ素系高分
子化合物に必要に応じて導電剤を添加し、更に、溶媒を
添加して混錬し、スラリー状の電極合剤とした後、集電
体上に塗布・乾燥したり、或いは、塗布・乾燥後に圧延
処理を施して薄膜化することが行われている。
【０００９】ゲル状高分子固体電解質を作製するには、
非水電解液とゲルのマトリクスポリマーの前駆体とを混
合した前駆溶液を電極又は適当な基板上に塗布し、紫外
線や放射線の照射に依る重合、或いは、加熱重合に依っ
てゲル化させている。
非水電解液とゲルのマトリクスポリマーの前駆体とを混
合した前駆溶液を電極又は適当な基板上に塗布し、紫外
線や放射線の照射に依る重合、或いは、加熱重合に依っ
てゲル化させている。
【００１０】また、必要に応じて不織布をゲル状高分子
固体電解質の担持体として、これに前駆溶液を含浸させ
た後、適当な基板上で重合させ、電解質フィルムを作製
している。
固体電解質の担持体として、これに前駆溶液を含浸させ
た後、適当な基板上で重合させ、電解質フィルムを作製
している。
【００１１】前記作製した負極、高分子固体電解質、正
極を積層、或いは、積層したものを捲回し、外装材で封
止してリチウム二次電池の製造を完了する。
極を積層、或いは、積層したものを捲回し、外装材で封
止してリチウム二次電池の製造を完了する。
【００１２】ところで、前記リチウム二次電池を製造す
る際、高分子固体電解質と電極との密着性を向上させる
為、電解質と電極との界面に同じ電解質の前駆溶液を塗
布してから積層し、加熱重合することで、電解質と電極
とを一体化する技術が知られている。
る際、高分子固体電解質と電極との密着性を向上させる
為、電解質と電極との界面に同じ電解質の前駆溶液を塗
布してから積層し、加熱重合することで、電解質と電極
とを一体化する技術が知られている。
【００１３】然しながら、ゲルの前駆溶液を硬化させる
に際し、ゲル化することで体積が変化する場合、或い
は、残留モノマーの重合進行に伴ってゲル強度の経時変
化がある場合、或いは、電極の体積変化が起こる場合な
どに於いては、電極・電解質界面で剥離が起こり易く、
電池特性が劣化する旨の問題がある。
に際し、ゲル化することで体積が変化する場合、或い
は、残留モノマーの重合進行に伴ってゲル強度の経時変
化がある場合、或いは、電極の体積変化が起こる場合な
どに於いては、電極・電解質界面で剥離が起こり易く、
電池特性が劣化する旨の問題がある。
【００１４】
【発明が解決しようとする課題】本発明では、簡単な手
段を採ることで、ゲルや電極に体積変化が起こっても、
それ等の界面に於けるずれを緩和し、電極と電解質との
剥離を抑止して良好な密着性を維持し、電池特性を良好
に維持できるようにする。
段を採ることで、ゲルや電極に体積変化が起こっても、
それ等の界面に於けるずれを緩和し、電極と電解質との
剥離を抑止して良好な密着性を維持し、電池特性を良好
に維持できるようにする。
【００１５】
【課題を解決するための手段】本発明では、電極シート
と電解質シートとを積層する場合、電極層とゲル状高分
子固体電解質層との界面に該ゲル状高分子固体電解質層
の圧縮降伏応力以下の圧縮降伏応力をもつゲル状高分子
固体電解質からなる接着層を介在させることが基本にな
っている。
と電解質シートとを積層する場合、電極層とゲル状高分
子固体電解質層との界面に該ゲル状高分子固体電解質層
の圧縮降伏応力以下の圧縮降伏応力をもつゲル状高分子
固体電解質からなる接着層を介在させることが基本にな
っている。
【００１６】図１は本発明の原理を説明する為の電池を
表す要部切断側面図であり、図に於いて、１は正極、２
はゲル状高分子固体電解質層、３は負極、４は正極リー
ド、５は負極リード、６は本発明に依るゲル状高分子固
体電解質接着層、７はラミネート封止材をそれぞれ示し
ている。
表す要部切断側面図であり、図に於いて、１は正極、２
はゲル状高分子固体電解質層、３は負極、４は正極リー
ド、５は負極リード、６は本発明に依るゲル状高分子固
体電解質接着層、７はラミネート封止材をそれぞれ示し
ている。
【００１７】ゲル状高分子固体電解質層２には、アクリ
ル変性ポリアルキレンオキサイド重合体、シアノエチル
化プルラン−ジアクリレート変性ポリアルキレンオキサ
イド重合体、シアノエチル化プルラン−トリメチロール
プロパントリアクリレート重合体、シアノエチル化セル
ロース−アクリル変性ポリアルキレンオキサイド重合
体、シアノエチル化プルラン−エポキシ変性ポリアルキ
レンオキサイド重合体、ポリアクリロニトリルなどのマ
トリクスモノマー中に非水電解液を担持してなるゲル状
高分子固体電解質が用いられる。
ル変性ポリアルキレンオキサイド重合体、シアノエチル
化プルラン−ジアクリレート変性ポリアルキレンオキサ
イド重合体、シアノエチル化プルラン−トリメチロール
プロパントリアクリレート重合体、シアノエチル化セル
ロース−アクリル変性ポリアルキレンオキサイド重合
体、シアノエチル化プルラン−エポキシ変性ポリアルキ
レンオキサイド重合体、ポリアクリロニトリルなどのマ
トリクスモノマー中に非水電解液を担持してなるゲル状
高分子固体電解質が用いられる。
【００１８】非水電解液には、有機溶媒中に支持電解質
塩としてＬｉＰＦ6 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＣｌＯ4 、Ｌｉ
ＣＦ3 ＳＯ3 、ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ3 ）2 、ＬｉＡｓＦ
6 などのリチウム塩を溶解した電解液が用いられる。
塩としてＬｉＰＦ6 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＣｌＯ4 、Ｌｉ
ＣＦ3 ＳＯ3 、ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ3 ）2 、ＬｉＡｓＦ
6 などのリチウム塩を溶解した電解液が用いられる。
【００１９】有機溶媒としては、プロピレンカーボネー
ト、エチレンカーボネート、１，２−ジメトキシエタ
ン、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネート、γ
−ブチロラクトン、テトラヒドロフラン、２−メチルテ
トラヒドロフラン、１，３−ジオキソラン、アセトニト
リルなどの極性が高い有機溶媒、或いは、これ等の混合
溶媒が用いられる。
ト、エチレンカーボネート、１，２−ジメトキシエタ
ン、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネート、γ
−ブチロラクトン、テトラヒドロフラン、２−メチルテ
トラヒドロフラン、１，３−ジオキソラン、アセトニト
リルなどの極性が高い有機溶媒、或いは、これ等の混合
溶媒が用いられる。
【００２０】前記ゲル状高分子固体電解質を作製するに
は、前記マトリクスポリマーを形成する成分と電解液と
からなるゲル状固体電解質前駆溶液を電極上などに塗布
後、紫外線や放射線の照射、或いは、加熱処理に依って
重合ゲル化させる。尚、ゲルマトリクスの強度を補強す
る為、不織布などのセパレータと複合化することもでき
る。
は、前記マトリクスポリマーを形成する成分と電解液と
からなるゲル状固体電解質前駆溶液を電極上などに塗布
後、紫外線や放射線の照射、或いは、加熱処理に依って
重合ゲル化させる。尚、ゲルマトリクスの強度を補強す
る為、不織布などのセパレータと複合化することもでき
る。
【００２１】負極３の材料には、インターカレーション
反応可能な炭素化合物、例えば天然黒鉛、人造黒鉛、コ
ークス、メソフェーズ小球体、気相成長カーボン、或い
は、フェノール樹脂やフラン樹脂などの樹脂焼成体、ピ
ッチ系やＰＡＮ系などの炭素繊維などを用いることがで
き、要は、アルカリ金属イオンの吸蔵放出が可能な炭素
材料であれば良い。
反応可能な炭素化合物、例えば天然黒鉛、人造黒鉛、コ
ークス、メソフェーズ小球体、気相成長カーボン、或い
は、フェノール樹脂やフラン樹脂などの樹脂焼成体、ピ
ッチ系やＰＡＮ系などの炭素繊維などを用いることがで
き、要は、アルカリ金属イオンの吸蔵放出が可能な炭素
材料であれば良い。
【００２２】正極１の材料には、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮ
ｉＯ2 、Ｖ2 Ｏ5 、ＬｉＶ3 Ｏ8 、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 、Ｎ
ｂ2 Ｏ5 、ＴｉＳ2 、ＭｏＳ2 、或いは、これ等の化合
物などが用いられ、また、導電助剤には、アセチレンブ
ラック、黒鉛、金属など種々な導電物質の粉末を用いる
ことができる。
ｉＯ2 、Ｖ2 Ｏ5 、ＬｉＶ3 Ｏ8 、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 、Ｎ
ｂ2 Ｏ5 、ＴｉＳ2 、ＭｏＳ2 、或いは、これ等の化合
物などが用いられ、また、導電助剤には、アセチレンブ
ラック、黒鉛、金属など種々な導電物質の粉末を用いる
ことができる。
【００２３】電極の樹脂バインダーには、分子内にフッ
素原子を含むものが好ましく、例えばポリフッ化ビニリ
デン、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピ
レン重合体、ポリビニルフルオライド（ＰＶＦ）、ポリ
テトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、テトラフルオロ
エチレン−エチレン重合体（ＥＴＦＥ）、テトラフルオ
ロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル重合
体、ポリクロロトリフルオロエチレン、テトラフルオロ
エチレン−ビニリデンフルオライド−プロピレン重合
体、含フッ素アクリル（メタクリル）樹脂、含フッ素エ
ポキシ樹脂、含フッ素ポリエススル樹脂が挙げられる。
素原子を含むものが好ましく、例えばポリフッ化ビニリ
デン、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピ
レン重合体、ポリビニルフルオライド（ＰＶＦ）、ポリ
テトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、テトラフルオロ
エチレン−エチレン重合体（ＥＴＦＥ）、テトラフルオ
ロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル重合
体、ポリクロロトリフルオロエチレン、テトラフルオロ
エチレン−ビニリデンフルオライド−プロピレン重合
体、含フッ素アクリル（メタクリル）樹脂、含フッ素エ
ポキシ樹脂、含フッ素ポリエススル樹脂が挙げられる。
【００２４】さて、ゲル状高分子固体電解質接着層６
は、ゲル状高分子固体電解質層２と同じ構成成分を用い
て作製することができ、ポリマーマトリクスの重合度及
び架橋密度などを適当な値に調整することで、ゲル状高
分子固体電解質層２が示す圧縮降伏応力以下の圧縮降伏
応力を示すものを得ることができる。
は、ゲル状高分子固体電解質層２と同じ構成成分を用い
て作製することができ、ポリマーマトリクスの重合度及
び架橋密度などを適当な値に調整することで、ゲル状高
分子固体電解質層２が示す圧縮降伏応力以下の圧縮降伏
応力を示すものを得ることができる。
【００２５】具体的には、例えば、エチレンカーボネー
ト系電解液（モル比１：１、支持電解質塩ＬｉＢＦ4 ，
１Ｍ）、多糖類などのマトリクスポリマー、末端アクリ
ル変性ポリアルキレングリコールなどの架橋剤をゲル状
高分子固体電解質層２の構成材料とした場合、マトリク
スポリマーの添加量或いは架橋剤の添加量を少なくす
る、或いは架橋剤の分子量を大きくすることで、ゲル状
高分子固体電解質層２の圧縮降伏応力以下の圧縮降伏応
力を示すゲル状高分子固体電解質接着層６を作成するこ
とができる。
ト系電解液（モル比１：１、支持電解質塩ＬｉＢＦ4 ，
１Ｍ）、多糖類などのマトリクスポリマー、末端アクリ
ル変性ポリアルキレングリコールなどの架橋剤をゲル状
高分子固体電解質層２の構成材料とした場合、マトリク
スポリマーの添加量或いは架橋剤の添加量を少なくす
る、或いは架橋剤の分子量を大きくすることで、ゲル状
高分子固体電解質層２の圧縮降伏応力以下の圧縮降伏応
力を示すゲル状高分子固体電解質接着層６を作成するこ
とができる。
【００２６】この場合、圧縮降伏応力の測定を行なうに
は、ガラス或いはステンレスなどの基板上に層厚１〔ｍ
ｍ〕のゲル状高分子固体電解質層を作成し、これを直径
が５〔ｍｍ〕の接触面積をもつグラファイト材で圧縮す
る。
は、ガラス或いはステンレスなどの基板上に層厚１〔ｍ
ｍ〕のゲル状高分子固体電解質層を作成し、これを直径
が５〔ｍｍ〕の接触面積をもつグラファイト材で圧縮す
る。
【００２７】応力印加にはリニアアクチュエーターを用
い、応力測定にはストレインゲージ（アイコーエンジニ
アリング社製、Ｍｏｄｅｌ ９５５０）を用い、変位測
定にはレーザ式変位センサ（キーエンス社製、ＬＢ１０
００／ＬＢ０４０）を用いてそれぞれ実施した。
い、応力測定にはストレインゲージ（アイコーエンジニ
アリング社製、Ｍｏｄｅｌ ９５５０）を用い、変位測
定にはレーザ式変位センサ（キーエンス社製、ＬＢ１０
００／ＬＢ０４０）を用いてそれぞれ実施した。
【００２８】ここで、マトリクスポリマーとして多糖類
骨格を有する高分子及び〔化１〕〜〔化３〕で表される
末端アクリル変性ポリアルキレングリコールを用いた場
合、これ等の添加量如何に依ってゲル状高分子固体電解
質の圧縮降伏応力を容易に変更することができる。
骨格を有する高分子及び〔化１〕〜〔化３〕で表される
末端アクリル変性ポリアルキレングリコールを用いた場
合、これ等の添加量如何に依ってゲル状高分子固体電解
質の圧縮降伏応力を容易に変更することができる。
【００２９】本発明の場合、ゲル状高分子固体電解質接
着層の圧縮降伏応力は１〔ｋｇｆ／ｃｍ2 〕以下にする
ことが好ましく、前記のようにして形成したゲル状高分
子固体電解質接着層６では圧縮降伏応力が０．６〔ｋｇ
ｆ／ｃｍ2 〕乃至１〔ｋｇｆ／ｃｍ2 〕となることが確
認されていて、勿論、この数値はゲル状高分子固体電解
質層２の圧縮降伏応力に比較して小さい。
着層の圧縮降伏応力は１〔ｋｇｆ／ｃｍ2 〕以下にする
ことが好ましく、前記のようにして形成したゲル状高分
子固体電解質接着層６では圧縮降伏応力が０．６〔ｋｇ
ｆ／ｃｍ2 〕乃至１〔ｋｇｆ／ｃｍ2 〕となることが確
認されていて、勿論、この数値はゲル状高分子固体電解
質層２の圧縮降伏応力に比較して小さい。
【００３０】ゲル状高分子固体電解質接着層６を構成す
るゲル状高分子固体電解質としては前記した材料に限ら
れることなく、要は、ゲル状高分子固体電解質接着層６
の圧縮降伏応力がゲル状高分子固体電解質層２の圧縮降
伏応力に比較して小さく、且つ、電池特性を低下させな
いものであれば良い。
るゲル状高分子固体電解質としては前記した材料に限ら
れることなく、要は、ゲル状高分子固体電解質接着層６
の圧縮降伏応力がゲル状高分子固体電解質層２の圧縮降
伏応力に比較して小さく、且つ、電池特性を低下させな
いものであれば良い。
【００３１】本発明に依る電池を製造する方法の要点を
説明すると次の通りである。先ず、電極材料と樹脂バイ
ンダー、必要に応じて導電助剤を加え、これらを適当な
溶媒と混合してからスラリー状の合剤とし、集電体上に
塗布・真空乾燥して電極を作製する。尚、この時、必要
に応じて加熱乾燥や圧延処理を行うことができる。
説明すると次の通りである。先ず、電極材料と樹脂バイ
ンダー、必要に応じて導電助剤を加え、これらを適当な
溶媒と混合してからスラリー状の合剤とし、集電体上に
塗布・真空乾燥して電極を作製する。尚、この時、必要
に応じて加熱乾燥や圧延処理を行うことができる。
【００３２】ゲル状高分子固体電解質の作製は、前記し
た通り、ゲル状固体電解質前駆溶液を基板上に塗布し、
紫外線や放射線の照射、或いは、加熱重合するなどして
重合ゲル化する。尚、必要に応じ、不織布などと複合化
して良い。
た通り、ゲル状固体電解質前駆溶液を基板上に塗布し、
紫外線や放射線の照射、或いは、加熱重合するなどして
重合ゲル化する。尚、必要に応じ、不織布などと複合化
して良い。
【００３３】電池を組み立てるには、前記のようにして
作製した電極及びゲル状高分子固体電解質層の間に接着
層となるべきゲル状固体電解質の前駆溶液を塗布し、電
極及びゲル状高分子固体電解質層を積層するか、或い
は、積層してから捲回し、それをアルミラミネートフィ
ルムなどの外装材で真空封止し、その後、加熱処理を行
ってゲル状固体電解質の前駆溶液をゲル化してゲル状高
分子固体電解質接着層を生成させて電池を完成させる。
作製した電極及びゲル状高分子固体電解質層の間に接着
層となるべきゲル状固体電解質の前駆溶液を塗布し、電
極及びゲル状高分子固体電解質層を積層するか、或い
は、積層してから捲回し、それをアルミラミネートフィ
ルムなどの外装材で真空封止し、その後、加熱処理を行
ってゲル状固体電解質の前駆溶液をゲル化してゲル状高
分子固体電解質接着層を生成させて電池を完成させる。
【００３４】前記したところから、本発明に依る電池に
於いては、 （１）負極（例えば負極３：図１参照 以下同じ）とゲ
ル状高分子固体電解質層（例えばゲル状高分子固体電解
質層２）あるいは正極（例えば正極１）とゲル状高分子
固体電解質層（ゲル状高分子固体電解質層２）との界面
に於ける少なくとも一方に該ゲル状高分子固体電解質層
の降伏応力に比較して小さい降伏応力をもつゲル状高分
子固体電解質接着層（例えばゲル状高分子固体電解質接
着層６）を介在させてなることを特徴とするか、又は、
於いては、 （１）負極（例えば負極３：図１参照 以下同じ）とゲ
ル状高分子固体電解質層（例えばゲル状高分子固体電解
質層２）あるいは正極（例えば正極１）とゲル状高分子
固体電解質層（ゲル状高分子固体電解質層２）との界面
に於ける少なくとも一方に該ゲル状高分子固体電解質層
の降伏応力に比較して小さい降伏応力をもつゲル状高分
子固体電解質接着層（例えばゲル状高分子固体電解質接
着層６）を介在させてなることを特徴とするか、又は、
【００３５】（２）前記（１）に於いて、前記ゲル状高
分子固体電解質は多糖類骨格をもつ高分子化合物を含有
するものであることを特徴とするか、又は、
分子固体電解質は多糖類骨格をもつ高分子化合物を含有
するものであることを特徴とするか、又は、
【００３６】（３）前記（１）或いは（２）の何れか１
に於いて、前記ゲル状高分子固体電解質接着層が前記の
一般式〔化１〕及び〔化２〕及び〔化３〕の何れか一つ
の式で表されるモノマーに依ってゲル化されたものであ
ることを特徴とする。
に於いて、前記ゲル状高分子固体電解質接着層が前記の
一般式〔化１〕及び〔化２〕及び〔化３〕の何れか一つ
の式で表されるモノマーに依ってゲル化されたものであ
ることを特徴とする。
【００３７】前記手段を採ることに依り、電極とゲル状
高分子固体電解質層との界面に存在するゲル状高分子固
体電解質接着層の作用で、ゲル状高分子固体電解質層の
ゲル化にともなう体積変化や充放電時の電極の体積変化
などに起因する電極とゲル状高分子固体電解質層との剥
離は抑止され、放電容量を大きくすることが可能になる
など、電池特性を向上することができる。
高分子固体電解質層との界面に存在するゲル状高分子固
体電解質接着層の作用で、ゲル状高分子固体電解質層の
ゲル化にともなう体積変化や充放電時の電極の体積変化
などに起因する電極とゲル状高分子固体電解質層との剥
離は抑止され、放電容量を大きくすることが可能になる
など、電池特性を向上することができる。
【００３８】
【発明の実施の形態】実施の形態１ 正極の作製 ＬｉＣｏＯ2 ９４重量部、ポリフッ化ビニリデン（商品
名：ＫＦ１３００ ダイキン製）３重量部、アセチレン
ブラック３重量部をＮ−メチル−２−ピロリドン３８重
量部と混合し、スラリー状の正極合剤を作製する。
名：ＫＦ１３００ ダイキン製）３重量部、アセチレン
ブラック３重量部をＮ−メチル−２−ピロリドン３８重
量部と混合し、スラリー状の正極合剤を作製する。
【００３９】前記正極合剤をアルミ箔集電体上にブレー
ドで塗布してから１２０〔℃〕の温度で１〔時間〕の減
圧乾燥を行った後、圧延処理を行って約１００〔μｍ〕
の厚さをもつ正極薄膜を形成する。
ドで塗布してから１２０〔℃〕の温度で１〔時間〕の減
圧乾燥を行った後、圧延処理を行って約１００〔μｍ〕
の厚さをもつ正極薄膜を形成する。
【００４０】 負極の作製 多結晶性黒鉛９０重量部、ポリフッ化ビニリデン（商品
名：ＫＦ１３００ ダイキン社製）１０重量部をＮ−メ
チル−２−ピロリドン３８重量部と混合し、スラリー状
の負極合剤を作製する。
名：ＫＦ１３００ ダイキン社製）１０重量部をＮ−メ
チル−２−ピロリドン３８重量部と混合し、スラリー状
の負極合剤を作製する。
【００４１】前記負極合剤を銅箔集電体上にブレードで
塗布してから１２０〔℃〕の温度で１〔時間〕の減圧乾
燥を行った後、圧延処理を行って約１００〔μｍ〕の厚
さをもつ負極薄膜を形成する。
塗布してから１２０〔℃〕の温度で１〔時間〕の減圧乾
燥を行った後、圧延処理を行って約１００〔μｍ〕の厚
さをもつ負極薄膜を形成する。
【００４２】 ゲル状高分子固体電解質前駆溶液の作
製 エチレンカーボネート−ジエチルカーボネート（モル比
１：１、支持電解質塩ＬｉＢＦ4 、１Ｍ）９５重量部に
シアノエチル化プルラン６重量部を溶解してから、ポリ
エチレングリコールジアクリレート（分子量＝４００、
〔化１〕式に於いてｎ＝９）６重量部、アゾビスイソブ
チロニトリル０．１重量部を用いてゲル高分子固体電解
質前駆溶液を調製する。
製 エチレンカーボネート−ジエチルカーボネート（モル比
１：１、支持電解質塩ＬｉＢＦ4 、１Ｍ）９５重量部に
シアノエチル化プルラン６重量部を溶解してから、ポリ
エチレングリコールジアクリレート（分子量＝４００、
〔化１〕式に於いてｎ＝９）６重量部、アゾビスイソブ
チロニトリル０．１重量部を用いてゲル高分子固体電解
質前駆溶液を調製する。
【００４３】 ゲル状高分子固体電解質層の作製 フッ素系樹脂（商品名 テフロン 米国 デュポン社
製）板上で、不織布（日本バイリーン社製 ０．４〔ｇ
／ｃｍ3 〕）に前記ゲル高分子固体電解質前駆溶液を含
浸させてから、９０〔℃〕の温度で１０〔分〕間の加熱
を行ってシート状のゲル状高分子固体電解質層を作製す
る。
製）板上で、不織布（日本バイリーン社製 ０．４〔ｇ
／ｃｍ3 〕）に前記ゲル高分子固体電解質前駆溶液を含
浸させてから、９０〔℃〕の温度で１０〔分〕間の加熱
を行ってシート状のゲル状高分子固体電解質層を作製す
る。
【００４４】 ゲル状高分子固体電解質接着層の前駆
溶液の作製 エチレンカーボネート−ジエチルカーボネート（モル比
１：１、支持電解質塩ＬｉＢＦ4 、１Ｍ）９５重量部に
シアノエチル化プルラン５重量部を溶解してから、ポリ
エチレングリコールジアクリレート（分子量＝４００、
〔化１〕式に於いてｎ＝９）６重量部、アゾビスイソブ
チロニトリル０．１重量部を用いてゲル高分子固体電解
質前駆溶液を調製する。
溶液の作製 エチレンカーボネート−ジエチルカーボネート（モル比
１：１、支持電解質塩ＬｉＢＦ4 、１Ｍ）９５重量部に
シアノエチル化プルラン５重量部を溶解してから、ポリ
エチレングリコールジアクリレート（分子量＝４００、
〔化１〕式に於いてｎ＝９）６重量部、アゾビスイソブ
チロニトリル０．１重量部を用いてゲル高分子固体電解
質前駆溶液を調製する。
【００４５】ここで、ゲル状高分子固体電解質接着層の
前駆溶液に於けるシアノエチル化プルランは５重量部で
あって、ゲル状高分子固体電解質前駆溶液に於けるシア
ノエチル化プルランが６重量部であるのと比較して１重
量部少なくなっている。
前駆溶液に於けるシアノエチル化プルランは５重量部で
あって、ゲル状高分子固体電解質前駆溶液に於けるシア
ノエチル化プルランが６重量部であるのと比較して１重
量部少なくなっている。
【００４６】このようにする理由は、シアノエチル化プ
ルランが多いと固くなり、逆の場合には固くなり難いの
で、この現象を利用し、ゲル状高分子固体電解質接着層
の圧縮降伏応力をゲル状高分子固体電解質層のそれに比
較して小さくしていることに依る。
ルランが多いと固くなり、逆の場合には固くなり難いの
で、この現象を利用し、ゲル状高分子固体電解質接着層
の圧縮降伏応力をゲル状高分子固体電解質層のそれに比
較して小さくしていることに依る。
【００４７】前記のようにして必要な材料を作製した
後、正極と負極にゲル状高分子固体電解質接着層の前駆
溶液を塗布し、ゲル状高分子固体電解質シートと共に積
層し、アルミラミネート外装材で真空封止し、これを９
０〔℃〕の温度で１０〔分〕間の加熱を行い、ゲル状高
分子固体電解質接着層の前駆溶液を硬化させて電池を作
製した。
後、正極と負極にゲル状高分子固体電解質接着層の前駆
溶液を塗布し、ゲル状高分子固体電解質シートと共に積
層し、アルミラミネート外装材で真空封止し、これを９
０〔℃〕の温度で１０〔分〕間の加熱を行い、ゲル状高
分子固体電解質接着層の前駆溶液を硬化させて電池を作
製した。
【００４８】実施の形態２ 実施の形態１に於けるゲル状高分子固体電解質接着層の
構成材料として用いたポリエチレングリコールジアクリ
レートをポリプロピレングリコールジアクリレート（分
子量＝４００、〔化１〕式に於いてｎ＝９）に代替し
た。
構成材料として用いたポリエチレングリコールジアクリ
レートをポリプロピレングリコールジアクリレート（分
子量＝４００、〔化１〕式に於いてｎ＝９）に代替し
た。
【００４９】実施の形態３ 実施の形態１に於けるゲル状高分子固体電解質接着層の
構成材料として用いたポリエチレングリコールジアクリ
レートをトリメチロールプロパントリアクリレート（分
子量＝４００、〔化１〕式に於いてｎ＝１）に代替し
た。
構成材料として用いたポリエチレングリコールジアクリ
レートをトリメチロールプロパントリアクリレート（分
子量＝４００、〔化１〕式に於いてｎ＝１）に代替し
た。
【００５０】比較例１ （ａ） 正極の作製 ＬｉＣｏＯ2 ９４重量部、ポリフッ化ビニリデン（商品
名：ＫＦ１３００ ダイキン製）３重量部、アセチレン
ブラック３重量部をＮ−メチル−２−ピロリドン３８重
量部と混合し、スラリー状の正極合剤を作製する。
名：ＫＦ１３００ ダイキン製）３重量部、アセチレン
ブラック３重量部をＮ−メチル−２−ピロリドン３８重
量部と混合し、スラリー状の正極合剤を作製する。
【００５１】前記正極合剤をアルミ箔集電体上にブレー
ドで塗布してから１２０〔℃〕の温度で１〔時間〕の減
圧乾燥を行った後、圧延処理を行って約１００〔μｍ〕
の厚さをもつ正極薄膜を形成する。
ドで塗布してから１２０〔℃〕の温度で１〔時間〕の減
圧乾燥を行った後、圧延処理を行って約１００〔μｍ〕
の厚さをもつ正極薄膜を形成する。
【００５２】（ｂ） 負極の作製 多結晶性黒鉛９０重量部、ポリフッ化ビニリデン（商品
名：ＫＦ１３００ ダイキン社製）１０重量部をＮ−メ
チル−２−ピロリドン３８重量部と混合し、スラリー状
の負極合剤を作製する。
名：ＫＦ１３００ ダイキン社製）１０重量部をＮ−メ
チル−２−ピロリドン３８重量部と混合し、スラリー状
の負極合剤を作製する。
【００５３】前記負極合剤を銅箔集電体上にブレードで
塗布してから１２０〔℃〕の温度で１〔時間〕の減圧乾
燥を行った後、圧延処理を行って約１００〔μｍ〕の厚
さをもつ負極薄膜を形成する。
塗布してから１２０〔℃〕の温度で１〔時間〕の減圧乾
燥を行った後、圧延処理を行って約１００〔μｍ〕の厚
さをもつ負極薄膜を形成する。
【００５４】（ｃ） ゲル状高分子固体電解質前駆溶液
の作製 エチレンカーボネート−ジエチルカーボネート（モル比
１：１、支持電解質塩ＬｉＢＦ4 、１Ｍ）９５重量部に
シアノエチル化プルラン６重量部を溶解してから、ポリ
エチレングリコールジアクリレート（分子量＝４００、
〔化１〕式に於いてｎ＝９）６重量部、アゾビスイソブ
チロニトリル０．１重量部を用いてゲル高分子固体電解
質前駆溶液を調製する。
の作製 エチレンカーボネート−ジエチルカーボネート（モル比
１：１、支持電解質塩ＬｉＢＦ4 、１Ｍ）９５重量部に
シアノエチル化プルラン６重量部を溶解してから、ポリ
エチレングリコールジアクリレート（分子量＝４００、
〔化１〕式に於いてｎ＝９）６重量部、アゾビスイソブ
チロニトリル０．１重量部を用いてゲル高分子固体電解
質前駆溶液を調製する。
【００５５】（ｄ） ゲル状高分子固体電解質層の作製 フッ素系樹脂（商品名 テフロン 米国 デュポン社
製）板上で、不織布（日本バイリーン社製 ０．４〔ｇ
／ｃｍ3 〕）に前記ゲル高分子固体電解質前駆溶液を含
浸させてから、９０〔℃〕の温度で１０〔分〕間の加熱
を行ってシート状のゲル状高分子固体電解質層を作製す
る。
製）板上で、不織布（日本バイリーン社製 ０．４〔ｇ
／ｃｍ3 〕）に前記ゲル高分子固体電解質前駆溶液を含
浸させてから、９０〔℃〕の温度で１０〔分〕間の加熱
を行ってシート状のゲル状高分子固体電解質層を作製す
る。
【００５６】（ｅ） ゲル状高分子固体電解質接着層の
前駆溶液の作製 前記ｃに於いて説明したゲル状高分子固体電解質前駆溶
液と同じものを調製する。従って、この場合には、シア
ノエチル化プルランは６重量部である。
前駆溶液の作製 前記ｃに於いて説明したゲル状高分子固体電解質前駆溶
液と同じものを調製する。従って、この場合には、シア
ノエチル化プルランは６重量部である。
【００５７】前記のようにして必要な材料を作製した
後、正極と負極にゲル状高分子固体電解質接着層の前駆
溶液を塗布し、ゲル状高分子固体電解質シートと共に積
層し、アルミラミネート外装材で真空封止し、これを９
０〔℃〕の温度で１０〔分〕間の加熱を行い、ゲル状高
分子固体電解質接着層の前駆溶液を硬化させて電池を作
製した。
後、正極と負極にゲル状高分子固体電解質接着層の前駆
溶液を塗布し、ゲル状高分子固体電解質シートと共に積
層し、アルミラミネート外装材で真空封止し、これを９
０〔℃〕の温度で１０〔分〕間の加熱を行い、ゲル状高
分子固体電解質接着層の前駆溶液を硬化させて電池を作
製した。
【００５８】図２は各実施の形態に依る電池と比較例の
電池とに於ける放電特性とサイクル特性を示した線図で
あり、図からすると、本発明の実施の形態に依った場
合、明らかに放電効率は向上している。
電池とに於ける放電特性とサイクル特性を示した線図で
あり、図からすると、本発明の実施の形態に依った場
合、明らかに放電効率は向上している。
【００５９】
【発明の効果】本発明に依る電池に於いては、負極とゲ
ル状高分子固体電解質層あるいは正極とゲル状高分子固
体電解質層との界面に於ける少なくとも一方に該ゲル状
高分子固体電解質層の降伏応力に比較して小さい降伏応
力をもつゲル状高分子固体電解質接着層を介在させてあ
る。
ル状高分子固体電解質層あるいは正極とゲル状高分子固
体電解質層との界面に於ける少なくとも一方に該ゲル状
高分子固体電解質層の降伏応力に比較して小さい降伏応
力をもつゲル状高分子固体電解質接着層を介在させてあ
る。
【００６０】前記構成を採ることに依り、電極とゲル状
高分子固体電解質層との界面に存在するゲル状高分子固
体電解質接着層の作用で、ゲル状高分子固体電解質層の
ゲル化にともなう体積変化や充放電時の電極の体積変化
などに起因する電極とゲル状高分子固体電解質層との剥
離は抑止され、放電容量を大きくすることが可能になる
など、電池特性を向上することができる。
高分子固体電解質層との界面に存在するゲル状高分子固
体電解質接着層の作用で、ゲル状高分子固体電解質層の
ゲル化にともなう体積変化や充放電時の電極の体積変化
などに起因する電極とゲル状高分子固体電解質層との剥
離は抑止され、放電容量を大きくすることが可能になる
など、電池特性を向上することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の原理を説明する為の電池を表す要部切
断側面図である。
断側面図である。
【図２】各実施の形態に依る電池と比較例の電池とに於
ける放電特性とサイクル特性を示した線図である。
ける放電特性とサイクル特性を示した線図である。
１ 正極 ２ ゲル状高分子固体電解質層 ３ 負極 ４ 正極リード ５ 負極リード ６ ゲル状高分子固体電解質接着層 ７ ラミネート封止材
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 荻野 健 神奈川県川崎市中原区上小田中４丁目１番 １号 富士通株式会社内 (72)発明者 伊藤 徹 神奈川県川崎市中原区上小田中４丁目１番 １号 富士通株式会社内 Ｆターム(参考） 4J027 AC02 AC03 AC04 AC06 AJ02 BA01 CA09 CB09 CD00 5H024 AA00 AA02 CC04 CC20 DD17 FF21 FF31 GG01 5H029 AJ11 AK02 AK03 AK05 AL06 AL07 AM00 AM02 AM03 AM04 AM05 AM07 AM16 EJ12 HJ00 HJ02
Claims (3)
- 【請求項１】負極とゲル状高分子固体電解質層あるいは
正極とゲル状高分子固体電解質層との界面に於ける少な
くとも一方に該ゲル状高分子固体電解質層の降伏応力に
比較して小さい降伏応力をもつゲル状高分子固体電解質
接着層を介在させてなることを特徴とする電池。 - 【請求項２】前記ゲル状高分子固体電解質は多糖類骨格
をもつ高分子化合物を含有するものであることを特徴と
する請求項１記載の電池。 - 【請求項３】前記ゲル状高分子固体電解質接着層が下記
の一般式〔化１〕及び〔化２〕及び〔化３〕の何れか一
つの式で表されるモノマーに依ってゲル化されたもので
あることを特徴とする請求項１或いは２記載の電池。 【化１】 【化２】 【化３】
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11196923A JP2001023695A (ja) | 1999-07-12 | 1999-07-12 | 電 池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11196923A JP2001023695A (ja) | 1999-07-12 | 1999-07-12 | 電 池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001023695A true JP2001023695A (ja) | 2001-01-26 |
Family
ID=16365929
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP11196923A Withdrawn JP2001023695A (ja) | 1999-07-12 | 1999-07-12 | 電 池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2001023695A (ja) |
Cited By (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2003022840A (ja) * | 2001-07-09 | 2003-01-24 | Toyota Motor Corp | リチウム２次電池 |
| JP2005518074A (ja) * | 2002-02-12 | 2005-06-16 | エヴァレディー バッテリー カンパニー インコーポレイテッド | 可撓性の薄い印刷電池およびデバイス並びにその製造方法 |
| WO2006093239A1 (ja) * | 2005-03-02 | 2006-09-08 | Zeon Corporation | リチウム電池用積層体、その製造方法および電池 |
| US7270914B2 (en) * | 2000-09-29 | 2007-09-18 | Sharp Corporation | Lithium secondary cell |
| KR100996003B1 (ko) | 2006-10-31 | 2010-11-22 | 가부시끼가이샤 도시바 | 전극의 제조 방법 및 비수전해질 전지의 제조 방법 |
| WO2011132307A1 (ja) * | 2010-04-23 | 2011-10-27 | 富士通株式会社 | 電解液及び該電解液を用いた蓄電デバイス |
| WO2013051308A1 (ja) * | 2011-10-05 | 2013-04-11 | 国立大学法人東北大学 | 二次電池 |
| US9027242B2 (en) | 2011-09-22 | 2015-05-12 | Blue Spark Technologies, Inc. | Cell attachment method |
| US9444078B2 (en) | 2012-11-27 | 2016-09-13 | Blue Spark Technologies, Inc. | Battery cell construction |
| US9693689B2 (en) | 2014-12-31 | 2017-07-04 | Blue Spark Technologies, Inc. | Body temperature logging patch |
| US9782082B2 (en) | 2012-11-01 | 2017-10-10 | Blue Spark Technologies, Inc. | Body temperature logging patch |
| US10849501B2 (en) | 2017-08-09 | 2020-12-01 | Blue Spark Technologies, Inc. | Body temperature logging patch |
-
1999
- 1999-07-12 JP JP11196923A patent/JP2001023695A/ja not_active Withdrawn
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|---|---|---|---|---|
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| JPWO2011132307A1 (ja) * | 2010-04-23 | 2013-07-18 | 富士通株式会社 | 電解液及び該電解液を用いた蓄電デバイス |
| JP5376052B2 (ja) * | 2010-04-23 | 2013-12-25 | 富士通株式会社 | 電解液及び該電解液を用いた蓄電デバイス |
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| JPWO2013051308A1 (ja) * | 2011-10-05 | 2015-07-30 | 国立大学法人東北大学 | 二次電池 |
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