JP2000503161A - 積層状の再充電可能なバッテリセルを作成するための装置および方法 - Google Patents
積層状の再充電可能なバッテリセルを作成するための装置および方法Info
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Abstract
(57)【要約】
ポリマー組成物の電極(23)および隔離板/電解質エレメント(21)を含む、単一の積層状である再充電可能なバッテリ(20)の形成は、そのようなエレメント(21,23)に接触して積層する間、変形に耐えるのに十分に硬い圧縮ローラ(36)を含む装置を利用する。バッテリエレメント(21,23)の側方変形のない最大限の段階的圧縮によって、二面間でのエントラップメントの排除および積層板エレメント間の最適な機能的接触が確実になる。この装置で組み立てられたバッテリ構造(20)は、粒状活性成分を約75重量%を超過する比率で含むことができる。
Description
【発明の詳細な説明】
積層状の再充電可能なバッテリセルを作成するための装置および方法
発明の背景
本発明は、単一の積層板であるポリマー電極と複数の隔離板エレメントとを含
む再充電可能な電解バッテリセルを作成する方法と、詳細には、そのようなエレ
メントの積層を行う装置に関する。
用途の広い再充填可能なリチウムイオンバッテリセルは、現在、ポリマー組成
物の可撓性シートを含む電極エレメントから作成されており、この組成物には、
バッテリの充電/放電サイクル中にリチウムイオンを可逆的に挿入することがで
きる微細粒子材料が分散している。このような材料には、正極成分として例えば
LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4などの酸化金属リチウム挿入化合物が
、負極成分として石油コークスやグラファイトなどの炭素材料が含まれる。セル
構造は、電極エレメントに使用されているものと実質上同じタイプのポリマーを
含む、可撓性の電極に挿入された隔離板/電解質層エレメントを含み、従って、
これらのエレメント層の熱積層が容易になり、最終的にバッテリ複合材が形成さ
れる。金属箔やグリッド電流コレクタなどの追加のセルエレメントも、積層操作
でバッテリ構造に組み込まれる。
バッテリセルを製作する一般的な方法が、米国特許第5,460,904号お
よびその関連特許明細書(参照により本明細書の一部をなす)に非常に詳細に記
載されており、複合リチウムイオンセルを配合して積層する典型的な構成および
手順が論じられている。これらの開示では、電極エレメントは最高で約56重量
%の活性成分、即ちそれぞれ粒状挿入材料を含んでおり、またセルエレメントの
積層は、通常シリコンゴムまたはその他の変形可能な表面を有する圧力ローラを
含んだ加熱式平台印刷機または市販のカードラミネータで、効果的に行われた。
より最近になって、電極組成物は、より高い比容量性能を得るために粒状活性
成分の割合がより高くなるよう配合されてきた。しかし、これらの再配合した積
層セルで得られた結果には、期待される改善が見られない。その後、観察される
性能の限界および不安定性は、明らかに粒子/ポリマーの比が増加したことによ
るセルエレメント間の不十分な積層付着にあると決定された。本発明は、この問
題の解決を目指すものである。
発明の概要
本発明の方法では、セルエレメントの積層は、例えば前述の平台印刷機で形成
される広域垂直圧力パターンとは対照的に、長手方向に漸進性を有する実質上柔
軟性のない衝撃波面の下で、複数の段階で行われる。特に本発明は、積層バッテ
リセルの圧縮済み電極組成物よりもさらに圧力に耐え得る表面を呈する圧力ロー
ラを利用しており、即ちこの表面は、主に既に使用されている積層装置のより弾
力のあるゴムまたはプラスチック製ローラよりも硬いため、積層圧力下で大きく
変形しない表面である。有効なローラ材料には、金属、好ましくはステンレス鋼
やクロム化合物で処理した鋼など非酸化タイプのものであって一貫して平滑な表
面を保持する金属、または、ナイロンやデルリン(Delrin)ポリマーなど低弾性
合成化合物が含まれる。
第1段階の操作では、約120°〜150℃の予熱温度で、かつローラ間ニッ
プキャリパ/圧力が電極組成物層の側方への変形を生じさせる場合よりもわずか
に少ない値で、1つまたは1対の電極エレメント組成物層を好ましくは網状また
は孔があいているそれぞれのセル電流コレクタ箔に積層する。キャリパまたは圧
力設定のためのこのような実験的仕様は、広範囲にわたる有効な積層条件および
現在では最高約75重量%の割合で粒子成分を含むことが可能な電極組成物に必
要とされているが、任意の特定の適用例について過度の実験を行うことなく容易
に決定することができる。
第2段階の操作では、一般に、実質上粒子材料が少ないポリマー組成物を有す
る層間隔離板/電解質エレメントに、電極複合部材を積層する。従って、より低
いアセンブリ予熱温度、例えば約100°〜120℃の範囲の温度を利用するこ
とができ、また、ローラニップキャリパを所定の最終積層厚さ、即ち予備積層ア
センブリよりも約50〜100μm少ない範囲に固定することができる。この方
法の好ましい変形例では、隔離板/電解質エレメントの所望の厚さは各電極サブ
アセンブリの電極組成物表面に別々に積層された2層にもたらされ、この中間操
作の後にこれらを一緒に積層してセルのアセンブリが完了する。この一連の操作
によって、傷のない電極/隔離板積層界面を確立する機会が与えられ、最終的に
、より薄い隔離板エレメントを使用する能力が得られ、それによって、バッテリ
セルのエネルギー密度または容量が増加する。その他の利点が最終隔離板層積層
のポリマーリッチ界面の迅速な凝集結合に得られ、またこれによって、さもなけ
れば電極間の不規則なイオン移動の原因となるような、層にできたどの切れ目も
目塗りすることができる。
図面の簡単な説明
本発明を、以下の添付の図面に関して述べる。
図1は、本発明を適用して作成された、典型的な積層型リチウムイオンバッテ
リセル構造の概略的表示である。
図2は、本発明を適用して作成された、積層型リチウムイオンバッテリセル構
造の変形例の概略的表示である。
図3は、図2のバッテリセル構造用電極/コレクタ部材の作成に適用された、
本発明の積層装置の概略的表示である。
図4は、図2のバッテリセル構造の作成に適用された、本発明による積層方法
の概略的表示である。
図5は、本発明の適用によって作成された、マルチセルバッテリの概略的表示
である。
図6は、図5のバッテリセル構造の作成に適用された、本発明による積層方法
での操作の概略的表示である。
図7は、従来の手順および図6に示される本発明の手順によってそれぞれ組み
立てられた図5の構造を有するバッテリの、延長充電サイクルでの相対容量を比
較するグラフである。
発明の説明
有用なリチウムイオンセルバッテリは、上述の特許明細書(参照に本明細書の
一部を構成している)に記載されている技術的進歩によって、経済的に利用可能
になってきた。そのようなセル10の代表的な構造を図1に示すが、正極層エレ
メントおよび負極層エレメント13、17を実質上含んでその間にはポリマー母
材、好ましくはポリフッ化ビニリデン共重合体を含む隔離板/電解質エレメント
15が挿入されており、この母材には、リチウム塩の電解質溶液が最終的に分散
される。これらの電極は、それぞれリチウム挿入化合物、例えばLixMn2O4
と、可逆的にリチウムイオンを挿入することができる補完材料、例えば石油コー
クスやグラファイトの形の炭素を含み、それぞれが類似のポリマー母材中に粒子
として分散している。導電性電流コレクタ11,19は、それぞれアルミニウム
と銅であることが好ましく、熱積層によってそれぞれの電極エレメント13、1
7に結合して電極部材を形成し、次に、同様にして隔離板/電解質エレメント1
5に結合して単一のバッテリセルを形成する。リチウム塩電解質を組み込む次の
セル加工を容易にするために、コレクタエレメントの少なくとも1つは網状の拡
張した金属グリッド11などの形にあって、流体に対し浸透性を有している。簡
単なバッテリ端子接点を設けるために、電流コレクタエレメントをタブ12、1
8として延長することができる。
異なるセル構造を図2に示すが、正極部材は2つの電極組成物層23、23を
含み、これらは電流コレクタグリッド21とともに積層されている。次に、得ら
れた複合電極/コレクタ部材を隔離板エレメント25および負極/コレクタ積層
部材27、29に積層するが、これらは正極部材と同様にグリッドコレクタおよ
び多極層から構成することができ、単一のバッテリセル20を形成する。この複
合電極部材構造の利点は、エレメント23のポリマー電極組成物がオープングリ
ッドに浸透し、コレクタグリッド21を実質上埋め込んだ1つのコヒーレント電
極層を形成する方法にある。電極組成物の全体でイオン伝導性を確立することに
加え、この積層によって電極およびコレクタエレメント間の密接な電子的接触が
確実になり、さらに、比較的脆弱な網状コレクタエレメントに対して安定したポ
リマー母材の結合および物理的強化が有利にもたらされる。このような追加の保
全性は、細長い可撓性セルを繰り返しまたは同心に折り重ねて高容量の圧縮多層
バッテリを形成するときに、特に有用である。
本発明が特によく適する、隔離板/電解質エレメントおよび高容量電極エレメ
ントの例示的な実施例を、以下に示す。
実施例1
分子量約380×103の、フッ化ビニリデン(VdF):ヘキサフルオロプ
ロピレン(HFP)が88:12の共重合体(Kynar FLEX 2801,Atochem)30
重量部と、シラン化したフュームドシリカ20部を、アセトン約200部に懸濁
し、この混合物にフタル酸ジブチル(DBP)可塑剤約40部を添加することに
よって、隔離板/電解質膜コーティング溶液を調製した。得られた混合物を約5
0℃に温めて共重合体の溶解を容易にし、実験室用ボールミルで約6時間均質化
した。得られたスラリーの一部を、隙間約0.5mmのドクターブレード装置を
使用して、ガラス板にコーティングした。アセトンコーティングビヒクルを、約
10分間適度に流れる室温の乾燥空気の下でコーティングエンクロージャ内に蒸
発させ、ガラス板から剥離して、強靭で可撓性があり、可塑化したフィルムを得
た。このフィルムは厚さ約0.1mmであり、容易に方形の隔離板エレメントに
切り取った。
実施例2
53μmにふるいわけされた1<x≦2のLixMn2O465重量部(例えば
、米国特許第5,266,299号に記載されている方法で調製されるLi1.05
Mn2O4)と、実施例1のVdF:HFP共重合体(FLEX 2801)10
部と、フタル酸ジブチル18.5部と、導電性炭素(Super-P Black,MMM Carbon
、ベルギー)6.5部と、アセトン約100部の混合物を、蓋で覆ったステンレ
ス鋼ブレンダで約10分間、2500rpmで均質化することによって、正極組
成物を調製した。減少した圧力を混合容器に短時間かけることによって、得られ
たスラリーからガスを除去し、次いでその一部を、隙間約0.4mmのドクター
ブレード装置を使用してガラス板にコーティングした。コーティングした層を、
適度に流れる室温の乾燥空気中で約10分間、コーティングエンクロージャ内で
乾燥させ、ガラス板から剥離して、可撓性がある可塑化したフィルムを得た。粒
子活性挿入材料約65重量%を含むフィルムは、厚さ約0.12mmであり、
容易に方形の電極エレメントに切り取った。
実施例3
市販の石油コークス(MCMB 25−10、大阪瓦斯)65重量部と、実施
例1のVdF:HFP共重合体(FLEX 2801)10部と、フタル酸ジブ
チル21.75部と、Super-P導電性炭素3.25部と、アセトン約100部の
混合物を、蓋で覆ったステンレス鋼ブレンダで約10分間、2500rpmで均
質化することにより、負極組成物を調製した。得られたスラリーからガスを除去
し、次いでその一部を、約0.5mmの隙間をあけて設けられたドクターブレー
ド装置を使用してガラス板にコーティングした。コーティングされた層を、適度
に流れる室温の乾燥空気の下で約10分間、コーティングエンクロージャ内で乾
燥させ、ガラス板から容易に剥離して強靭な可撓性フィルムを得た。粒子活性挿
入材料約65重量%含むフィルムは、厚さ約0.15mmであり、容易に方形の
電極エレメントに切り取った。
実施例4
図2に示すバッテリセル20を、以下の方法で調製した。厚さ約30μmの目
のあらいメッシュのグリッドの形の、80×40mmのアルミニウム箔正電流コ
レクタ21(例えばMicroGrid precision expanded foil,Delker Corp.)を、
その一端を整形して、後に便利なバッテリ端子としての役割を果たすタブ22を
形成した。次に行われる、結合される電極エレメント層への接着を強化しかつ接
触抵抗を改善するため、グリッド21を苛性アルカリ洗浄などで表面の酸化物を
洗浄し、さらに、例えばMorton International Adcote primer 50C12などのポリ
エチレンとアクリル酸の共重合体である市販の水性懸濁液に分散された、MMM Su
per Pなどの市販のバッテリ級導電性カーボンブラックの導電性プライマ組成物
を使用して浸漬コーティングした。グリッドの網状の性質を保持するために流体
組成物を十分に薄くし、被膜が厚さ約1〜5μmになるまで風乾した。
60×40mmの切片2個を実施例2のフィルムからカットして正極エレメン
ト23、23(図2)を形成し、次いでグリッド21と組み立て、図3の表示に
示される本発明の装置で積層した。そこに示すように積層装置32は、前述のバ
ッテリセルプロトタイプの組立てに使用されるカード貼合せ装置を実質上改良し
たものであり、1対のパイロットローラ34と、発熱体35、圧力ローラ36を
含む。ローラ34はノミナル圧力下にあり、またこのローラは電極アセンブリ2
1、23を装置に引き込んで、その動程を、電極組成物エレメント23のポリマ
ー母材を柔軟にするためのヒータ35に向けるものであるため、弾力的な表面を
有している。より小さいアセンブリ、例えば試験セルの形成に有用な付加物は、
この装置内を移送される間、積層アセンブリが一時的にその間に配置される15
0μmの黄銅シム素材などの、1対の熱伝導性キャリアシート(図示せず)であ
る。この移送媒体は、熱および積層圧力を均一に分布させるための補助の役割も
果たす。ヒータ35の温度およびセルアセンブリがこの装置内を移動する速度に
よって、ポリマー母材が到達する温度が決定し、この開始時の積層操作では好ま
しくは約120〜150℃である。
ヒータ35の直下では、加熱された電極アセンブリがステンレス鋼製の非変形
型一次圧力ローラ36に出会い、例えばこのローラには、対向する矢印によって
示される調整可能なばねの圧力下で、ローラ接触面の単位線センチメートル当た
り約45Nの範囲の負荷がかけられる。前に述べたようにこの負荷は、より具体
的に言うと、電極成分の組成およびサイズに応じて、エレメント23の側方変形
が生じない最大値に調整される。このような負荷の下、電極組成物は効果的に加
圧されてコレクタエレメント21と密接に接着接触し、それと同時に圧縮されて
実質上すべてのトラップされた空隙が放出される。図示するように、グリッドコ
レクタを使用するとき、グリッド開口を通るエレメント23の電極組成物は、こ
の圧縮によって、コレクタ21を覆う単一のコヒーシブ組成物層を形成する。
セル20(図2)の構造を完成するために、この装置をさらに使用しまたはそ
のユニットを複製する場合を図4にさらに一般的に示すが、図3の積層ユニット
32は、半径方向の矢印方向にばね付き一次圧力ローラ36を有する積層ステー
ション32として単に表されている。図3にきわめて詳細に示すように、電極組
成物フィルムエレメント23は、コレクタグリッドエレメント21とともに組み
立てられ、ローラ36の間で最大圧力で積層され、前に述べたように、正極部材
43を形成する。セルの負極部材45は、ステーション44で実施例3と同様に
形成され、電極フィルム27の切片を、下塗りした銅箔コレクタエレメント29
と一緒に積層する。
次に、得られた正極および負極部材43、45を、実施例1で形成したように
、60×40mmの隔離板/電解質エレメント25とともに組み立て、このアセ
ンブリをステーション48で積層して、図2のセル20を完成した。固体粒子物
質を65%以上含む電極部材の初期段階での積層とは異なり、隔離板/電解質エ
レメントとの積層は、著しく困難ではない条件下、即ちローラ47での圧力約2
0N/cmでかつ約100〜120℃の温度で実施することができる。一次ロー
ラでの圧力を調整することに代わる有用な積層操作は、アセンブリマージンのそ
ばに、予備積層セルアセンブリよりも厚さが約75μm薄い1対の非圧縮性シム
ストリップ(図示せず)を挿入することであり、この結果これらのストリップは
、アセンブリとともに加圧ニップ下を長手方向に移動し、それによって、アセン
ブリセルの構成成分にもたらされる最大の圧縮力が制限される。
実施例5
図5に示されるように、セル20(図2)の容量の実質2倍である延長バッテ
リセル50を、1個の共通負極コレクタエレメント59に沿ってそれぞれ2個の
正極コレクタグリッドエレメント51と正極および負極フィルムエレメント53
、57と共に形成し、その後、前述の積層組立て手順、即ち3つの電極/コレク
タサブアセンブリのそれぞれを、図4のステーション32または44の場合と同
様に予備積層し、ステーション48で、隔離板55の最終積層を行った。
バッテリセル50を形成する際の本発明の好ましい適用例が、図6にきわめて
詳細に示されており、前述の積層装置は、対向する矢印によってさらに単純に表
されている。従って、段階(a)では、コレクタおよび電極フィルムエレメント
51、53および59、57の組が積層されて正極部材および負極部材43、4
3および63をもたらし、組立て工程の段階(b)に進む。ここで電極部材、例
えば正極43は、取り外し可能な、好ましくは透明なポリエチレンテレフタレー
トまたは類似の接着性材料であるキャリア基板62を含む隔離板/電解質エレメ
ントと共に組み立てられるが、このキャリア基板62は、実施例1で形成される
隔離板/電解質組成物の層64を支持するものである。この実施での層64の厚
さは、隔離板/電解質組成物の所望の最終量の約半分であり、従って理解される
ように、この層のバランスは、後続の段階(c)での積層によってもたらされる
。
段階(b)では、層64は本発明の装置により部材43の電極組成物表面に積
層され、これはすべての層間空気を放出し、かつ傷がない接着界面をもたらすた
めの十分な温度および圧力下で行われる。この点で、キャリア62の透明な性質
は、最適な積層条件を突き止めるのに非常に貴重である。さらにキャリア62は
、段階(c)での最終積層まで、従って、連続的な組立て工程に特定の利益をも
たらすまで、層64の外側表面を保護する。対の電極部材43および中間負極部
材63は、同じように隔離板/電解質エレメント62、64に積層され、最終サ
ブアセンブリ65、67を得る。
段階(c)での組立ておよび積層の前にキャリアフィルムを除去し(図示せず
)、対向する隔離板/電解質層64、64の傷のない表面を露出させ、次いで低
温および減圧条件下で積層し、バッテリセル50を完成させる均質なコヒーシブ
結合をもたらす。本発明による効果を図7に見ることができ、C/3の率で示さ
れる一連の充電/放電サイクルでのセル50の容量変化72を、これと同一構造
および組成のバッテリセルであるが本発明以前に使用されていた装置および手順
で組み立てられたものの容量変化74と比較する。
本発明のその他の実施形態および変形例は、前述の明細書に照らし、当業者に
とって容易に明らかであると予想される。このような実施形態および変形例も同
様に、添付の請求の範囲に記載の本発明の範囲に含まれるものとする。
【手続補正書】特許法第184条の8第1項
【提出日】1998年9月8日(1998.9.8)
【補正内容】
1.1対のサブアセンブリを含む再充電可能なバッテリセルエレメントの層状の
アセンブリを積層するための装置であって、各サブアセンブリは、キャリア基板
に除去可能に付着された第1表面と、その隣接するアセンブリエレメントに積層
されたその他の表面とを有して前記サブアセンブリを形成する少なくとも1つの
ポリマー母材組成物エレメントを含み、
前記装置は、前記サブアセンブリのそれぞれからキャリア基板を除去する手段
と、
各前記サブアセンブリの前記ポリマー組成物エレメントを加熱する手段と、
各サブアセンブリの露出した表面を互いに接触させる手段と、
前記サブアセンブリを圧縮して前記積層板を形成する手段とを含み、
a)前記圧縮手段が、半径方向に接触部に向かって反対方向に偏倚された1対
のローラを含み、
b)前記ローラが、前記ローラ間に位置している前記サブアセンブリの前記ポ
リマー組成物エレメントを変形させるのに十分な圧縮偏倚力の下で変形に耐える
ことができる少なくとも硬い表面を有する
ことを特徴とする装置。
2.前記ローラの表面が金属または低弾性ポリマーを含むことを特徴とする請求
項1に記載の装置。
3.前記金属が、クロム化合物で処理された鋼とステンレス鋼からなる群から選
択されることを特徴とする請求項2に記載の装置。
4.少なくとも1つのポリマー母材組成物エレメントを含む再充電可能なバッテ
リセルエレメントの層状のアセンブリを積層する方法であって、前記アセンブリ
は、前記少なくとも1つのポリマー組成物エレメントを柔軟にして積層する状態
にするために加熱され、前記加熱されたアセンブリは、半径方向に接触点に向か
って反対方向に偏る1対のローラ間で段々に圧縮され、
a)1対のサブアセンブリを形成し、そのような各サブアセンブリが、キャリ
ア基板に除去可能に付着された第1表面と、その隣接するアセンブリエレメント
に積層されたその他の表面とを有してそれによって前記積層サブアセンブリを形
成する層を含む、前記少なくとも1つのポリマー母材組成物エレメントを含み、
b)前記サブアセンブリのキャリア基板を除去し、
c)それによって露出した前記組成物層の第1表面を互いに接触させて配置し
、積層されるアセンブリを形成する
ことを特徴とする方法。
5.前記層が、バッテリセル隔離板/電解質組成物を含むことを特徴とする請求
項4に記載の方法。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1.少なくとも1つのポリマー母材組成物を含む再充電可能なバッテリセルエレ メントの層状のアセンブリを積層するための装置であって、少なくとも前記1つ のポリマー組成物エレメントを加熱する手段と、前記積層板を形成するために前 記エレメントアセンブリを圧縮する手段を含み、 a)前記圧縮手段が、半径方向に接触部に向かって反対方向に偏倚された1対 のローラを含み、 b)前記ローラが、前記ローラ間に位置している前記アセンブリの前記少なく とも1つのポリマー組成物エレメントを変形させるのに十分な圧縮偏倚力の下で 変形に耐えることができる少なくとも硬い表面を有する ことを特徴とする装置。 2.前記ローラの表面が金属または低弾性ポリマーを含むことを特徴とする請求 項1に記載の装置。 3.前記金属が、クロム化合物で処理された鋼とステンレス鋼からなる群から選 択されることを特徴とする請求項2に記載の装置。 4.少なくとも1つのポリマー母材組成物エレメントを含む再充電可能なバッテ リセルエレメントの層状のアセンブリを積層する方法であって、 a)前記少なくとも1つのポリマー組成物エレメントを柔軟にして積層可能な 状態にするために、前記アセンブリを加熱し、 b)前記加熱したアセンブリを、接触部に向かって反対方向に偏倚された1対 のローラ間で段々に圧縮し、 c)前記ローラの表面が、前記少なくとも1つのポリマー組成物エレメントを 変形させるのに十分な圧縮偏倚力の下で少なくとも変形に耐えることができる硬 さのものである ことを特徴とする方法。 5.前記加熱したアセンブリを、前記少なくとも1つのポリマー組成物エレメン トを側方変形させるのに不十分な最大の力で圧縮することを特徴とする請求項4 に記載の方法。 6.前記アセンブリが、少なくとも1対の電極ポリマー組成物層エレメントとそ の間に位置する導電性コレクタエレメントを含むことを特徴とする請求項5に記 載の方法。 7.前記コレクタエレメントが網状であることを特徴とする請求項6に記載の方 法。 8.前記コレクタエレメントがエキスパンデッドメタル箔であることを特徴とす る請求項7に記載の方法。 9.a)前記少なくとも1つのポリマー母材組成物エレメントが、キャリア基板 に除去可能に付着された第1表面を有する層を含み、b)その他の表面が、その 隣接するアセンブリエレメントに積層され、それによって積層板サブアセンブリ を形成することを特徴とする請求項4に記載の方法。 10.a)1対の前記サブアセンブリを形成し、 b)前記サブアセンブリのキャリア基板を除去し、 c)前記組成物層の露出した第1表面を互いに接触させて配置し、積層させる アセンブリを形成することを特徴とする請求項9に記載の方法。 11.前記層が、バッテリセル隔離板/電解質組成物を含むことを特徴とする請 求項10に記載の方法。
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