JP2000502112A

JP2000502112A - エチレンの生合成ないし作用を禁止する剤の低濃度施与

Info

Publication number: JP2000502112A
Application number: JP9523291A
Authority: JP
Inventors: フィンチ，チャールズ，ダヴリュー; ラーデマハー，ヴィルヘルム; ヘルパート，チャールズ，ダブリュー; カーラン，メアリー; アムズベルク，ハンス，イェットフォン
Original assignee: BASF Corp
Current assignee: BASF Corp
Priority date: 1995-12-21
Filing date: 1996-12-17
Publication date: 2000-02-22
Also published as: EP0874545A1; AR005254A1; WO1997023130A1; AU1373897A; BR9612240A; TR199801143T2

Abstract

(57)【要約】１ミクロンより大きい平均粒径を有する。ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）粒子中に分散された植物成長制御剤を含有する植物成長制御調剤が本発明によりもたらされる。本発明は、また１ミクロンより大きい平均粒径を有するＰＶＡ水性分散液を含有するエマルジョンを含む。上述の調剤は、植物における植物増殖因子を改善する方法に有効である。

Description

【発明の詳細な説明】エチレンの生合成ないし作用を禁止する剤の低濃度施与本発明は農業技術分野に関するものであって、ことに植物成長制御組成物およびその使用方法に関するものである。農業従事者は、商業的栽培植物の経済的生産性を改善する方法を積極的に探し求めている。例えば綿花栽培において、ボウル、すなわちワタ果皮を増大させ、花芽形成を増進させ、花、ボウルの落下を低減させ、根の成長を促進させるような増殖因子の改善が求められている。また植物の環境ストレスに対する耐性の増大も求められている。植物成長の調整剤ないし制御剤（ＰＧＲ）を含有する組成物が開発されて来ており、これにより農作物の収率が改善されている。植物成長遅延剤およびエチレンの生合成ないし作用禁止剤は、二種類のＰＧＲである。植物成長遅延剤のある種のものは、小穀果植物およびワタのジベレリン生合成を禁止し、その結果として苗条ないし草丈を短くする。この苗条の短縮は小穀果植物の倒伏を防止し、過度の栄養成長を抑止する。またワタにおける均斉な成熟をもたらす。ジベレリン生合成禁止剤の三群が公知であって、その第一群は、四級アンモニウム、ホスホニウムまたはスルホニウム基部分を包含する。この群に属する化合物の一例は、米国特許３９０５７９８号明細書（参考文献として本明細書に合併される）に記載されているメピカットクロリド（ｍｅｐｉｑｕａｔｃｈｌｏｒｉｄｅ）であって、これはワタの収量、ボウルの量、リント、長繊維収量、種子収量を増大させる。メピカットクロリドが、また栄養成長、草丈、ボウルの病原菌による腐敗を低減させることも知られている。メピカットクロリドは、成長期初期にこれで処理することにより均斉な成熟を誘起する。クロロメカット（ｃｈｌｏｒｏｍｅｑｕａｔ）クロリドもこの群の代表的化合物である。植物成長遅延剤の第二群は、フルルプリミドール（ｆｌｕｒｐｒｉｍｉｄｏｌ）、パクロブトラゾール（ｐａｃｌｏｂｕｔｒａｚｏｌ）、ウニコナゾール（ｕｎｉｃｏｎａｚｏｌｅ）、アンシミドール（ａｎｃｙｍｉｄｏｌ）のような窒素含有ヘテロ環を有する化合物を包含する。その第三群は、アシルシクロヘキサンジオン（例えばトリネキサバック−エチル、プロヘキサジオン−Ｃａ）およびダミノジド（ｄａｍｉｎｏｚｉｄｅ）である。エチレンが、植物の老化および植物のストレス反応に関係することは知られている。エチレンは、また落葉、落花、落果に関係がある。従って、植物におけるエチレンの生成を禁止もしくは抑制し、その作用を制御する剤の開発が、栽培植物の収量を増大させるために行なわれて来ている。エチレン生合成禁止剤に包含されるものとして、米国特許４７４４８１１号明細書（参考文献として本明細書に合併される）に記載されている置換オキシムエーテルがある。この化合物は、また、高級植物による窒素の同化を増大させる土壌改善組成物として、ＰＣＴ特願ＷＯ９５−０２２１１号公報（参考文献として本明細書に合併される）に記載されている。さらに他のエチレン生合成、作用禁止剤として、アミノエトキシビニルグリシン（ＡＶＧ）、アミノオキシ酢酸（ＡＯＡ）、リゾビトキシン（ｒｈｉｚｏｂｉｔｏｘｉｎｅ）およびメトキシビニルグリシン（ＭＶＧ）がある。銀イオン（例えば銀チオスルファート）および２，５−ノルボルナジエンは、植物におけるエチレン作用を禁止する。植物成長制御剤は、また環境ストレス作用から栽培植物を保護するためにも使用されている。Ｔ．Ｊ．ジアンファグナらの「園芸作物に対する環境ストレス効果の低減における成長遅延剤の作用態様と使用」およびＣ．Ｎ．カールセンらの「植物成長制御の進歩」（１９９２）７７８−８７頁参照。例えば、エテホン（ｅｔｈｅｐｈｏｎ）を低濃度（０．０８ｍＭ）で施与した場合、ピーチの開花期を大幅に遅らせ、副作用を低減させ得ることが、研究者により見出されており、またエテホンが、若干の園芸作物の収量および耐久性を増大させることも見出されている。ＰＧＲ（植物成長制御剤）は、農作物収量を改善するための手段として開発されて来たが、若干の障害によりＰＧＲの実際的な使用が禁じられている。例えば、これら化合物の多くのものが、植物に有害な作用を及ぼし、また他の化合物は合成が困難である。多くの化合物は、その効果を達成するために高濃度で施与されねばならない。例えばＰＣＴ特願ＷＯ９３／０７７４７号公報（参考文献として本明細書に合併される）には、エチレン生合成禁止剤、アミノエトキシビニルグリシン（ＡＶＧ）をワタに施与することによる植物増殖因子の改善が記載されている。ＡＶＧ処理濃度を増大したので、改善が行なわれた（上記ＷＯ９３／０７７４７の実施例２−４）。噴霧容量を５００ｌ／ｈと仮定して、これに記載されている施与濃度は、ほぼ６２．５から５００ｇａｉ／ｈａとなる。最大限濃度レスポンスは、最高濃度で生起する。高濃度施与は、材料の著しい浪費をもたらし、大量のＰＧＲを周辺環境中に放出する。さらに、これら化合物の多くは、有利な植物成長をもたらしはするが、植物増殖因子の不変の改善は実証されていない。また他の化合物は、何等かの環境ストレス下に在る種に施与した場合、その効果を失ない、あるいは収量の低減をもたらすかも知れない。カプセルに封入された除草剤、殺虫剤、植物成長制御剤は各種文献に記載されている。水溶性および水不溶性材料をマイクロカプセルに封入するために界面重合法を使用することは公知である。そのほかに、水溶性ＰＧＲをスターチに封入することは、米国特許４３８２８１３号明細書に記載されている。植物成長制御剤を含有する有機溶媒を分散させることにより形成される乳濁液中の保護コロイドとしての、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）は、米国特許５１６０５２９号明細書に記載されており、水中油型エマルジョン中の分散剤としてのＰＶＡは同４８７１７６６号明細書に、粉末、顆粒、格子中の組成分としてのＰＶＡは同４４８６１２８号明細書中に、１から２０００ミクロンの粒子を有し、またシックナーを含有する水中油型エマルジョンにおける組成分としてのＰＶＡは同４２８３４１５号明細書に記載されている。また米国特許４９９７６４２号明細書は、ＰＶＡ、表面活性剤、塩、植物成長制御剤のような水溶性油状化合物を含有し、この化合物が１ミクロン以下の平均径を有する粒子として分散されている水中油型エマルジョンを開示している。このような調剤形態は、この技術分野に独特の恩恵をもたらしてはいるが、この技術分野の当業者にとって依然として問題となるのは、１ミクロン以上の粒径を有するカプセル封入植物成長制御剤を含有する調剤を開発するに当たって、植物増殖因子をさらに改善するために、シックナーを使用することなく、安定な調剤をもたらすことである。植物に対して有害でない調剤を提供することは依然として問題のまま残っている。そこで本発明の目的は、安定な調剤を提供するのみでなく、液状の安定化合物を提供することである。また、植物増殖因子を改善するための緩慢釈放調剤を提供することも本発明の一目的を成す。さらに低濃度の施与量で足り、環境に与えるインパクトが限定されたものであり、植物に対する有害性が少ないＰＧＲを提供することも本発明の目的である。本発明の第一実施例によれば、平均粒径が１ミクロンより大きい、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）に分散された植物成長制御剤を含有する植物成長制御調剤が提供される。本発明はまた平均粒径が１ミクロンより大きい植物制御剤を封入するＰＶＡの水性分散液を含有するエマルジョンをその対象とする。すなわち、本発明は、ポリビニルアルコールのマトリックス中に含有されている植物成長制御剤を含有する粒子に関する。本発明のさらに他の実施態様によれば、上述したポリビニルアルコールのマトリックス中に含有される植物成長制御剤と、第２組成分として植物成長遅延剤とを含有する組成物が、提供される。本発明のさらに好ましい実施態様は特許請求範囲に記載される。なお、本発明組成物を使用して、植物の増殖因子を改善する方法も本発明の対象を成す。上記調剤は、本発明調剤、すなわち１ミクロンより大きい平均径を有する、ポリビニルアルコール中に分散された植物成長制御剤粒子を植物に施こすことを包含する、植物における増殖因子を改善する方法に有用である。植物増殖因子の改善は、植物成長、例えば花芽形成の増進、花芽保持の増大、根茎成長の増大、節間長さの増大、濃緑色化、発芽速度の増進、低、高温度に対する耐性の増大、作物収穫量の増大などの農業的改善として定義される。すなわち、植物の生理機能ないし成長の有利な変更、あるいは経済的、農学的利益をもたらすべき植物成長の増大ないし減少である。エチレン形成の禁止からもたらされる増殖因子の改善が望ましい。本発明によるエマルジョンは、ＰＶＡに封入されたエチレン生合成もしくは作用禁止剤、ことに下式またはで表わされ、かつ式中のＲ¹、Ｒ²が相互に無関係にそれぞれＣ₁−Ｃ₆アルキルを、ｎが２または３を、Ｒ³が水素またはＣ₁−Ｃ₆アルキルを意味する場合の置換オキシム−エーテルを含有する調剤を調製するのに特に適する。使用され得る他の組成分の例としては、下式で表わされる［（イソプロピリデン）−アミノ］オキシ酢酸がある。さらに他の例は、下式で表わされるアミノオキシ酢酸（ＡＯＡ）である。本発明において使用されるのに好ましいオキシム−エーテルは、以下のものを含む。（１）｛［（イソプロピリデン）−アミノ］オキシ｝−酢酸−２−（メトキシ）−２−オキソエチルエステル（２）｛［（イソピリデン）−アミノ］オキシ｝−酢酸−２−（ヘキシルオキシ）−２−オキソエチルエステル（３）｛［（シクロヘキシリデン）−アミノ］オキシ｝−酢酸−２−（イソプロピルオキシ）−２−オキシエチルエステル（メトキシ）−２−オキソエチルエステル本発明を実施するのに最も好ましい化合物は、最初の｛［（イソプロピリデン）−アミノ］オキシ｝−酢酸−２−（メトキシ）−２−オキソエチルエステルである。本発明により封入され得る他の化合物はアミノエトキシビニルグリシンおよびメトキシビニルグリシンである。本発明において、水溶性化合物も水不溶性化合物も封入され得るが、本発明を実施するのに好ましい化合物は、実質上水不溶性の、すなわち水への溶解性が極めて低い化合物である。本発明組成物は、一般的に、約０．１から約９０重量％の植物成長制御剤、約０．１から約３０重量％のＰＶＡ、約１から約１０重量％の緩衝剤および約５０から約９９重量％の水を含有する。好ましい調剤は、約１から約１０重量％の植物成長制御剤、約２から約８重量％のＰＶＡ、約２から約６重量％の緩衝剤、残余量の水および選択的に殺虫剤、界面活性剤を含有する。本発明を実施するために有用な殺虫剤の含有量は２５重量％まで、ことに約０．１から約５重量％の範囲である。界面活性剤のそれは、約２０重量％まで、好ましいのは約２から約６重量％の範囲である。本発明に使用されるＰＶＡとして好ましいのは、平均分子量が１５−７２Ｋ、４４−６５Ｋ、７０−９０Ｋ、４４−６５Ｋ、７Ｋおよび９−１３Ｋ（Ｋ＝１０００ダルトン）のものである。また本発明に使用されるＰＶＡとしては、部分的加水分解度８７−８９％および７８−８２％、中間加水分解度９５．５−９６．５％、完全加水分解度９８−９８．８％、超加水分解度が９９．３％より大きいものを含む。好ましいＰＶＡは８５％より大きい加水分解度を有するものである。最も好ましい調剤は、約５％の｛［（イソプロピリデン）アミノ］オキシ｝− 酢酸−２−（メトキシ）−２−オキソエチルエステル、約５％のポリビニルアルコール、約０．２６％の第二燐酸ナトリウムおよび約９０％の水から成る調剤である。これはさらに、殺虫剤を含有していてもよい。調剤中に分散されている粒子は、約１ミクロンより大きく、典型的には、平均容積径が、約１ミクロンより大きく、約８０ミクロンまでである。本発明のさらに他の実施態様では、この粒径は約１ミクロンより大きく、約５０ミクロンまでである。本発明を実施するに有用な粒度範囲は、約５ミクロンから約１５ミクロンの平均容積径である。さらに好ましい粒径（平均径）は約６ミクロンから約１０ミクロンである。本発明に使用され得る界面活性剤は、アルキルスルファートの塩、アルキルもしくはアリールスルホナート、ジアルキルスルホスクシナート、ポリオキシエチレンアルキルアリールエーテルの塩、ホスホン酸、エステル、ナフタレンスルホン酸／ホルムアルデヒド縮合物、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレン／ポリオキシプロピレンブロック共重合体、ソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸、エステル、モノアルキル四級塩、ジアルキル四級塩、エトキシル化モノ四級塩、エトキシル化ジ四級塩、ラウリルベタインである。追加的な徐放性化組成分を、水不溶性植物成長制御剤に添加しまたは溶解させることもできる。この組成分は、植物成長制御剤のＰＶＡマトリックスからの釈放速度を遅延させる作用を果たす。好ましい徐放性化組成分は、分子量約１０Ｋから約２００Ｋのポリビニルアセタートである。本発明による調剤は、植物成長制御剤に著しい改善をもたらし、また粒子の凝集をもたらすことなく、安定であるので、極めて有用であるが、ＰＶＡもまた植物成長制御剤化合物を安定ならしめる作用を果たす。このような調剤は、以下の組成分、すなわち（１）シックナー、（２）界面活性剤（好ましくは０．１重量％以下）、（３）塩（好ましくは１％以下）、（４）キサンタート、（５）スターチ、（６）炭化水素（米国特許４８７１７６６号明細書に記載されているような）の不存在下において、上述の利点をもたらす。本発明調剤は、その作用を持続する点において、ことに有用である。この調剤のさらに他の利点は、植物増殖因子に著しい改善をもたらし、しかも植物に対する毒性が低いことである。本発明組成物が、上述した組成分のほかに植物成長遅延剤を含有する実施態様において、この遅延剤は、四級アンモニウム、ホスホニウム、スルホニウム基部分を有する化合物の中から選択される。このような植物成長遅延剤として好ましいのは、メピカットクロリドおよびクロロメカットクロリドである。さらに他の適当な植物成長遅延剤としては、フルルプリミドール、パクロブトラゾール、ウニコナゾール、アンシミドールのような窒素含有ヘテロ環化合物が挙げられる。さらに、適当な剤としてアシクルシクロヘキサンジオン（例えばトリネキサパセチル（ｔｒｉｎｅｘａｐａｃｅｔｙｌ）およびプロヘキサジオン−Ｃａ）およびダミノジドがある。最も好ましい植物成長制御剤はメピカットクロリドである。本発明組成物における有効成分の量割合は、特に限度はないが、一般的に１：５０から５０：１、ことに１：１０から１０：１の割合範囲である。本発明の好ましい調剤は、また、低濃度で施与する場合に植物増殖因子に著しい改善をもたらすことである。低濃度施与は、約５０ｇａｉ／ｈａ（１ヘクタール当たり有効成分ｇ）より低い単一回施与割合として定義される。低濃度施与の有効回数は、成長期を通じて定められる。低濃度施与は、好ましくは成長期を通じて約１から約１０回である。本発明の好ましい実施態様において、単一回施与割合は、成長期を通じて１から４回、約１００ｍｇａｉ／ｈａから約５０ｇａｉ／ｈａ、ことに１から４回、約５００ｍｇａｉ／ｈａから約１０ｇａｉ／ｈａである。本発明を実施するために有用な他の割合は、成長期を通じて１から４回、約２ｇａｉ／ｈａまたはこれより少ない割合から約１００ｍｇａｉ／ｈａまでである。最も好ましい単一回施与割合は、成長期を通じて１から４回、約５００ｍｇａｉ／ｈａから約１．５ｇａｉ／ｈａである。本発明は園芸および農業植物、耕作物に最も良好な結果をもたらすが、ことにワタ、ダイズ、ピーナッツ、コショウ、トマト、コムギ、オオムギ、イネ、リンゴ、レモン類、ブドウ、トウモロコシにおける植物増殖因子に最も安定した改善をもたらす。上述した本発明調剤は、一般的に、花芽期前、葉面に施与されるが、花芽発育初期（例えばワタにおいてマッチヘッドと称される花芽期）において、葉、ツボミ、花、果実に１から４回続いて施与され得る。連続施与の場合、１０から１４日間の間隔を置くのが好ましい。噴霧施与する場合、有効成分は水と混合し、施与帯域をカバーするのに充分に希釈する。水溶液噴霧量は、穀類作物の場合、約１５０から５００ｌ／ｈａ、果樹の場合、約１５００ｌ／ｈａである。土壌に充分な薬液を施与するのも有用な本発明実施方法である。上述したようにして、本発明は、農業耕作物の経済的、農学的生産高を増大させ、植物増殖因子の改善に必要な材料の量を低減させる方法を提供する。（実施例）（１）ワタに対する実験ワタに対する農場実験を以下のようにして行なった。ワタ畑の１区画を長さ（３０から４０フィート）約９から１２ｍの４列とし、４列の中２列は、葉、芽、花、実に噴霧処理し、外の２列は各区画間の緩衝列とするため噴霧処理しなかった。全実験を通じて、各処理を４回反覆し、しかも統計学的にいわゆる乱塊法的に組織した。第１回の処理は、ワタの花芽がほぼマッチヘッド（マッチ棒の頭）寸法に達し、ワタの５０％が単一もしくは複数のマッチヘッドを有するに至った時期に行なわれた。一般的に、調剤は、メピカットクロリドを除いて、１、２０、２０、５０および１００ｇａｉ／ｈａの割合で施与された。各回の処理に施与されるべき調剤量は、各量割合で処理されるべき農場区画の面積を基礎にして算出された。４区画（２１３３ｆｔ²）約１９８ｍ²を処理する場合、有効成分１ｇの割合で行なう処理は、０．０２２ｇａｉ／ｈａを４回施与とすることが必要であった。そこで、０．０２２ｇの有効成分を１１の水または約１５０から２５０１／ｈａに相当する噴霧量で処理面積を処理するに必要な量の水と混合した。第２回および／または最終回の施与に次いで、ワタのツボミ、花およびボウル（前述したようにワタの円形サヤ）の個数、位置を記録し、可能の場合、ボウル重量または綿花収量が得られた。ワタに対する温室実験を以下のようにして行なった（ただし、農場実験にくらべて説明を簡単にする）。ワタの種子を、温室内において、農場の土または土を含まない栽培用混合物を入れた２から５１容積のポットに播種した。農場実験で行なったように、温室内に在り、ツボミがマッチヘッド時期に達したワタの本数を記録し、実験噴霧室装置（米国ＭＩ州、アレン、マシーン、ワークス）で、あるいはポットを温室外の地面にならべて手持ちのスプレイブームにより、葉、ツボミ、花および／またはボウルを噴霧処理した。噴霧量は農場実験に関して上述したのとほぼ同量である。次いでポットを温室内に戻し、ボウルの個数、重量または綿花収量を各綿から収集した。（２）ダイズに対する実験ダイズに対する実験は温室で行なわれた。ダイズ種子をローム砂土を容れた１００００ｍｌポットに播種し、徐放性肥料を施与し、発芽させた。被験植物本数は１ポットに対して２本とした。これが第３三葉期（１１真葉）に達したとき、噴霧溶液を被験植物上方から葉面に噴霧施与した。噴霧は上述した実験噴霧装置室（アレン、マシーン、ワークス社）内で、農場において実際に行なわれるように、被験植物上方から葉面に対して行なった。すべてのポットを実験室内に戻し、定期的にダイズの草丈、サヤ数の測定および植物の一般的活性の観察を行なった。成熟期（噴霧処理してから６ないし８週間後）、サヤを収穫し、個数と乾燥重量を記録した。対照植物は、全く非処理の植物とメピカットクロリド（ＰｉxR 植物成長制御剤）のみで処理した植物である。メピカットクロリドは、単独で、またはエチレン生合成禁止剤との組合わせで対照として使用され、１００から２００ｇａｉ／ｈａの割合で施与された。組合わせ使用の場合、両化合物は、同じタンクミックス噴霧溶液を使用して施与された。しかしながら、メピカットクロリドとエチレン生合成禁止剤との組合わせの場合、同じ被験植物に対して７２時間内の間隔で別個に施与しても差支えない。（実験例１）ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）に封入された｛［（イソプロピリデン）−アミノ］オキシ｝−酢酸−２−（メトキシ）−２−オキソエチルエステル（９９％工業グレード、ＢＡＳＦ社）を含有する調剤を製造するために、まず、二塩基性燐酸ナトリウム塩緩衝水溶液中のＰＶＡ１０％溶液を調製した。ＰＶＡとしては、異なる分子量、異なる加水分解度を有する複数種類のＰＶＡ（エア、プロダクツ社のＡＩＲＶＯＬR ）を使用した。下表１にこれらのＰＶＡを掲記する。上述１０％ＰＶＡ溶液のｐＨ値を約４．１に調整し、これに、高剪断力下において、オキシム−エーテルを充分に混合して、微細分散エマルジョンを得た。次いで、このエマルジョンに殺虫剤（ＰｒｏｘｅｌR ＧＸＩ）を添加、混合し、これを高剪断ＥｉｇｅｒＭｉｎｉ５０（１ｍｍガラスビーズを８５％まで充填したビーズミル中において３０００ｒｐｍで処理した。これにより、約５％の置換オキシム−エーテル、約５％のＰＶＡ、約０．１２％の殺虫剤、約０．２６％の二塩基燐酸ナトリウムおよび約８９．６２％の水を含有する調剤が得られた。調剤粒子径をＡｃｃｕｓｉｚｅｒＯｐｔｉｃａｌＰａｒｔｉｃｌｅＳｉｇｅｒで測定したところ、各調剤の平均容積径は約１０ミクロンであった。これら調剤を１、１０および２０ｇａｉ／ｈａ（温室）の量割合でダイズに施与し、対照および非封入｛［（イソプロピリデン）−アミノ］オキシ｝−酢酸 −２−（メトキシ）−２−オキソエチルエステル（９９％工業グレード、ＢＡＳＦ社）と対比した。結果は下表２に示される。上記結果は、封入｛［（イソプロピリデン）−アミノ］オキシ｝−酢酸−２− （メトキシ）−２−オキソエチルエステルの低濃度施与量割合の場合、ダイズの豆サヤ数を著しくかつ確実に改善することを示す。（実験例２）封入｛［（イソプロピリデン）−アミノ］オキシ｝−酢酸−２−（メトキシ） −２−オキソエチルエステル調剤を実験例１と同様に調製し、メミカットクロリドと合併し、１リットルの水と混合した。調剤として、分子量４４−６６Ｋ、部分的加水分解度（８７−８９％）のＰＶＡ（ＡＩＲＶＯＬR ５２３Ｓ）を含有する第１の調剤と、分子量７０−９０Ｋ、部分的加水分解度（８７−８９％）のＰＶＡを含有する第２の調剤とを作製した。被験植物ワタを上述のようにして処理した。メピカットクロリドで処理したものを対照とした（施与量割合約０．０１２ｋｇａｉ／ｈａ）。ワタのツボミおよびボウルの個数を算定し、これを下表３−５に示す。 (1)４回相次いで施与した中の２回施与後に算定（農場実験）ｍｃ＝メピカットクロリド１＝４回施与（農場実験）２＝３回施与（農場実験）３＝４回施与（農場実験）４＝２回相次いで施与し、２回施与後に算定ｍｃ＝メピカットクロリド１＝４回施与（農場実験）２＝３回施与（農場実験）ｍｃ＝メピカットクロリド上掲の表３−５を検討すると、本発明による低濃度施与が植物増殖因子を確実に改善することが確認される。１ｇ（０．００１ｋｇ）ａｉ／ｈａの低濃度施与において、調剤は、メピカットクロリドで処理した被験植物に対して、著しい改善（約１０％から約６０％）をもたらす。調剤は、１、１０および２０ｇａｉ／ｈａ（温室）の割合でダイズに対してもテストされ、非処理対照と対比された。本発明調剤は、非処理対照に対して改善を示し、メピカットクロリドによる処理と同等の結果を示した。（実験例３）本例においては、５０から１０２個の種子（ワタ）を各処理のために使用した。｛［（イソプロピリデン）−アミノ］オキシ｝−酢酸−２−（メトキシ）−２ −オキソエチルエステル（９９％工業グレード、ＢＡＳＦ社）を、実施例１に記載したように、単独で、あるいは封入された調剤として使用した。種子１ｋｇ当たり１０から５０ｍｌの処理溶液を調製し、これを約１から２００ｍｇａｉ／ｋｇ（種子）の割合で使用した。すなわち、フラスコ中で処理溶液と種子を混合し、種子を処理溶液で湿潤させ、吸収させた。種子が充分に処理液を吸収した後、これを成長室中に置かれた発芽媒体中に均斉な深さに播種した。発芽媒体はローム砂土または吸収発泡コア（ＯＡＳＩＳR ＣＬＥＡＮＳＴＡＲＴR 成長媒体）から成る。成長室温度は、温暖処理用には、ほぼ２１℃（７０°Ｆ）夜間／ほぼ２７℃（８０°Ｆ）昼間（１２時間／１２時間）、寒冷処理用には、ほぼ１３℃（５５゜Ｆ）夜間／２１℃（７０゜Ｆ）昼間（１２時間／１２時間）とした。発芽した苗の本数を算定した。昼間の照射エネルギーは蛍光灯および白熱灯で供給した。寒冷処理の結果６下表６に示す。表６は低温における発芽割合の改善を示す。約５日後には、ＡＩＲＶＯＬ２０５Ｓ（ＰＶＡ）を使用した調剤は著しい改善を示す（例えば発芽率において２倍から４倍の改善）。種子含浸の処理を同様にしてピーナッツにつき温室で行なった。ただし、寒冷処理は行なわなかった。その結果、ＰＶＡ封入調剤で処理した被験植物の大部分に茎丈の増大が認められた。（実験例４）ダイズ種子を、温室内に置いた１リットル容積のポット中のローム砂土に播種した。発芽後、１ポット中の苗の本数を３本に間引いた。被験植物が初期開花期または第１三葉期に達した段階で、それぞれ、０、３０、１００、３００ｇａｉ／ｈａの｛［（イソプロピリデン）−アミノ］オキシ｝−酢酸−２−（メトキシ）−２−オキソエチルエステル（９９％工業グレード、ＢＡＳＦ社）を含有する１００ｍｌの溶液（それぞれ、ＰＶＡに封入したものと封入しないもの）を、植物の根本周囲の土壌に直接施与した。規則正しい間隔を置いて、草丈を測定し、成熟後、収穫して苗条および豆サヤの新鮮時および乾燥後の重量を秤量した。結果を下表８および９に示す。上記データは、ＰＶＡ封入調剤で処理した植物が、苗条重量において著しい増大をもたらしたことを示す。（実験例５）実験例１に記載された種々の調剤を使用して、｛［（イソプロピリデン）−アミノ］オキシ｝−酢酸−２−（メトキシ）−２−オキソエチルエステル（９９％工業グレード、ＢＡＳＦ社）により処理されたオオムギの葉につき、エチレンの生合成および作用の禁止を実験した。これらの調剤を、温室で７日間成長させたオームギの葉に、それぞれ３０ｇａｉ／ｈａおよび３００ｇａｉ／ｈａの量割合で施与した。処理は、噴霧装置室内において、０．１Ｍ燐酸カリウム緩衝剤を添加した水溶液調剤７５０ｌ／ｈａの量割合で行なわれた。葉を１時間しおれさせ、５５ｍｌ容積の気密ガラスびん中で１５０分間保育した。胞壁から１ｍｌのガスを採取し、Ａｌ₂Ｏ₃カラムガスクロマトグラフィーによりエチレン含有分を分析した。結果を下表９に示す。表９のデータは、３０ｇおよび３００ｇａｉ／ｈａの使用量割合で、エチレン生合成の著しい抑制をもたらした。封入調剤はエチレン生合成を著しく抑制したが、非封入調剤はほとんど改善を示さなかった。以上において本発明の種々の実施態様を説明したが、本発明の技術的範囲内において多くの改変、変更が可能である。

【手続補正書】特許法第１８４条の８第１項【提出日】１９９７年１１月２８日（１９９７．１１．２８）【補正内容】請求の範囲１．約１ミクロンより大きく、約８０ミクロンまでの平均容積径を有する植物成長制御剤粒子を封入含有するポリビニルアルコール水性分散液を含有し、かつ、実質上塩の不存在下、実質上シックナーの不存在下に形成されるエマルジョン。２．植物成長制御剤が、下式で表わされ、かつ式中のＲ¹、Ｒ²が、相互に無関係にそれぞれ、Ｃ₁−Ｃ₆アルキルを意味し、ｎが２または３であり、Ｒ³が水素またはＣ₁−Ｃ₆アルキルを意味する場合の置換オキシム−エーテルを含有することを特徴とする、請求項（１）のエマルジョン。３．オキシム−エーテルが、｛［（イソプロピリデン）−アミノ］−オキシ｝ −酢酸−２−（メトキシ）−２−オキソエチルエステル、[（イソプロピリデン）−アミノ］−オキシ｝−酢酸−２−ヘキシルオキシ−２−オキソエチルエステル、および｛［（シクロヘキシリデン）−アミノ］−オキシ｝−酢酸−２−（イソプロピルオキシ）−２−オキシエチルエステル−（メトキシ）−２−オキソエチルエステルの中から選ばれることを特徴とする、請求項（２）のエマルジョン。４．置換オキシム−エーテルが、｛［（イソプロピリデン）−アミノ］−オキシ｝−酢酸−２−（メトキシ）−オキソエチルエステルであることを特徴とする、請求項（２）のエマルジョン。５．植物成長制御剤が［（イソプロピリデン）アミノ］オキシ酢酸とアミノオキシ酢酸の中から選ばれることを特徴とする請求項（１）のエマルジョン。６．植物成長制御剤がアミンエトキシビニルグリシン、メトキシビニルグリシンおよびリクソビトキシン（ｒｈｉｘｏｂｉｔｏｘｉｎｅ）の中から選ばれることを特徴とする、請求項（１）のエマルジョン。７．請求項（１）から（６）のいずれかの植物成長制御剤と植物成長遅延剤を含有する組成物。８．植物成長遅延剤がメピカットクロリド（ｍｅｐｉｑｕａｔｃｈｌｏｒｉｄｅ）であることを特徴とする請求項（７）の組成物。９．請求項（１）から（６）のいずれかの植物成長制御剤エマルジョンまたは請求項（７）、（８）の組成物を含有する調剤を植物に施こすことを包含する、植物における植物増殖因子を改善する方法。１０．植物成長制御剤の平均粒径が約５から約１５ミクロンであることを特報とする、請求項（１）のエマルジョン。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (31)優先権主張番号６０／００９，０１９ (32)優先日平成７年12月21日(1995．12．21) (33)優先権主張国米国（ＵＳ） (31)優先権主張番号６０／００９，２９８ (32)優先日平成７年12月21日(1995．12．21) (33)優先権主張国米国（ＵＳ） (81)指定国ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，ＩＴ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＡＵ，ＢＲ，ＢＹ，ＣＮ，ＨＵ，ＩＬ，ＪＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＭＸ，ＲＵ，ＴＲ，ＵＡ，ＵＳ (72)発明者ヘルパート，チャールズ，ダブリューアメリカ合衆国、ノースカロライナ州、 27713、ダラム、タターソールドライヴ、 5901、アパートメント、17 (72)発明者カーラン，メアリーアメリカ合衆国、ノースカロライナ州、 27511、ケアリー、ヘイルズウォースドライヴ、11022 (72)発明者フォンアムズベルク，ハンス，イェットアメリカ合衆国、ノースカロライナ州、 27516、チャペルヒル、レイクホウガーンレイン、634

Claims

【特許請求の範囲】１．約１ミクロンより大きい平均容積径を有し、かつポリビニルアルコールのマトリックス中に含有されている植物成長制御剤を含有することを特徴とする粒子。２．植物成長制御剤が、下式で表わされ、かつ式中のＲ¹、Ｒ²が、相互に無関係にそれぞれ、Ｃ₁−Ｃ₆アルキルを意味し、ｎが２または３であり、Ｒ³が水素またはＣ₁−Ｃ₆アルキルを意味する場合の置換オキシム−エーテルを含有することを特徴とする、請求項（１）の粒子。３．オキシム−エーテルが、｛［（イソプロピリデン）−アミノ］−オキシ｝ −酢酸−２−（メトキシ）−２−オキソエチルエステル、［（イソプロピリデン）−アミノ］−オキシ｝−酢酸−２−ヘキシルオキシ−２−オキソエチルエステル、および｛［（シクロヘキシリデン）−アミノ］−オキシ｝−酢酸−２−（イソプロピルオキシ）−２−オキシエチルエステル−（メトキシ）−２−オキソエチルエステルの中から選ばれることを特徴とする、請求項（２）の粒子。４．置換オキシム−エーテルが、｛［（イソプロピリデン）−アミノ］−オキシ｝−酢酸−２−（メトキシ）−オキソエチルエステルであることを特徴とする、請求項（２）の粒子。５．植物成長制御剤が［（イソプロピリデン）アミノ］オキシ酢酸とアミノオキシ酢酸の中から選ばれることを特徴とする請求項（１）の粒子。６．植物成長制御剤がアミンエトキシビニルグリシン、メトキシビニルグリシンおよびリクソビトキシン（ｒｈｉｘｏｂｉｔｏｘｉｎｅ）の中から選ばれることを特徴とする、請求項（１）の粒子。７．請求項（１）から（６）のいずれかの植物成長制御剤と植物成長遅延剤を含有する組成物。８．植物成長遅延剤がメピカットクロリド（ｍｅｐｉｑｕａｔｃｈｌｏｒｉｄｅ）であることを特徴とする請求項（７）の組成物。９．請求項（１）から（６）のいずれかの植物成長制御剤または請求項（７）、（８）の組成物を含有する調剤を植物に施こすことを包含する、植物における植物増殖因子を改善する方法。