JP2000182815A - 異方性ボンド磁石粉末の製造方法及び異方性ボンド磁石粉末並びに異方性ボンド磁石 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】短時間で熱硬化性樹脂原料にて被覆された１次
粒子よりなる樹脂被覆された異方性ボンド磁石粉末の製
造方法及び異方性ボンド磁石粉末並びにこれを成形した
異方性ボンド磁石を提供すること。 【解決手段】樹脂原料と異方性磁石粉体を混練して混練
組成物とする混練工程、及び前記混練組成物を解砕して
ボンド磁石粉末とする解砕工程を有する異方性ボンド磁
石粉末の製造方法であって、前記解砕工程が、密度５ｇ
／ｃｍ³ を超える材料で形成された球状ボールを使用し
た回転式ミルを使用するものである異方性ボンド磁石粉
末の製造方法とする。熱硬化性樹脂は有機溶剤に溶解し
て混練に供することは好適な態様である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、異方性ボンド磁石
の製造に使用する異方性磁石粉末の構成粒子表面にバイ
ンダーである樹脂を被覆した異方性ボンド磁石粉末の製
造方法、その方法によって得られる異方性ボンド磁石粉
末並びに異方性ボンド磁石に関する。

【０００２】

【従来の技術】異方性磁石粉体を、その構成粒子の磁気
の方向を揃えた状態で樹脂で固めたボンド磁石の製造方
法であって、磁石粉体に熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂
を被覆し、これを磁場中で金型にて使用される用途に応
じた所定形状に加熱・成形してボンド磁石とする方法は
公知である。この技術において磁気特性の優れた高性能
のボンド磁石を得るためには、樹脂原料に被覆された磁
石粉体の粒子が解砕された状態（以下１次粒子と称す
る）で静磁界をかけて磁石粉体の粒子をできるだけ多く
配向させて成形することが要求される。

【０００３】ところが、磁石粉体に樹脂原料を被覆する
工程を経たのみでは、ランダムに配向した複数の粒子が
樹脂原料中に取り込まれた凝集粒子になっており、この
ままでは粒子の配向の割合が低く、得られるボンド磁石
の性能は低い。樹脂原料に被覆された磁石粉末の１次粒
子を得るためには、この凝集粒子を解砕することが必要
である。

【０００４】かかる技術として、磁石粉末と樹脂原料を
混練し、この混練組成物を解砕する解砕工程を有するボ
ンド磁石の製造方法であって、具体的に、乾燥混練組成
物である固体樹脂バインダー被覆合金粉末を密度５ｇ／
ｃｍ³ 以下のボールを使用してボールミルにて２０分間
解砕する技術は公知である（特開平５−３３５１２０号
公報）。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】しかし、上記の特開平
５−３３５１２０号公報に記載されている構成によれ
ば、ボールの密度が小さいためにボールが被解砕物に与
えるエネルギーが小さく、解砕工程に長時間を必要と
し、生産効率が悪く好ましいものではない。

【０００６】本発明の目的は、短時間で樹脂原料にて被
覆された１次粒子よりなる異方性ボンド磁石粉末の製造
方法を提供することにある。この異方性ボンド磁石粉末
は圧縮成形の後に加熱する等の公知の手段により、ボン
ド磁石に成形される。従って、本発明は、異方性ボンド
磁石粉末並びにこれを所定形状に成形して得られる異方
性ボンド磁石にも関する。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本願請求項１に記載の発
明は、樹脂原料と異方性磁石粉体を混練して混練組成物
とする混練工程、及び前記混練組成物を解砕して異方性
ボンド磁石粉末とする解砕工程であって、密度５ｇ／ｃ
ｍ³ を超える材料で形成された球状ボールを使用した回
転式ミルを使用するものである解砕工程を有する異方性
ボンド磁石粉末の製造方法に関するものである。

【０００８】従来、解砕工程においては、密度５ｇ／ｃ
ｍ³ を超える材料で形成された球状ボールを使用して解
砕すると、被覆した樹脂の剥落や磁性粒子の破壊が起こ
り、良好な異方性ボンド磁石粉末を得ることは困難であ
ると考えられていた。本発明者らは、密度５ｇ／ｃｍ³
を超えるボールを使用して解砕すると、１０分以下、特
に１〜６分という短時間で磁石粒子の破壊や被覆樹脂の
剥落もなく、殆どが１次粒子である樹脂被覆異方性ボン
ド磁石粉末を得られることを見いだし、本発明を完成し
た。かかる磁石粉末を成形して得られる異方性ボンド磁
石は残留磁束密度等の磁石特性に優れたものである。

【０００９】本発明における前記混練工程は、樹脂原料
の有機溶剤溶液を使用し、前記異方性磁石粉体を混練し
て混練組成物とする工程と前記混練組成物から有機溶剤
を揮発させる乾燥工程を備えたものを採用することも可
能である。

【００１０】樹脂原料としては、熱可塑性樹脂、熱硬化
性樹脂に分類される種々樹脂原料が使用可能であり、目
的とするボンド磁石に要求される特性を考慮して適宜選
択される。成形品であるボンド磁石の物理的特性等が優
れている点で熱硬化性樹脂を使用することがより好まし
い。

【００１１】磁石粉末に常温固体の樹脂原料を被覆する
方法としては、樹脂原料を加熱、溶融して磁石粉末と混
練して被覆する方法、樹脂原料を有機溶剤に溶解して磁
石粉末と混練して被覆する方法等が例示される。

【００１２】使用するボールの密度はより好ましくは
５．５ｇ／ｃｍ³ 以上１０ｇ／ｃｍ³以下である。１０
ｇ／ｃｍ³ を超えると磁性粒子の破壊が問題となってく
る。５ｇ／ｃｍ³ 以下では上述のように短時間では十分
な解砕が起こらず、長時間解砕すると再凝集が起こり、
好ましくない。コストを考慮するとボールの密度は８ｇ
／ｃｍ³ 以下であることが好ましい。

【００１３】本発明によれば、１０分以下、好ましくは
１〜６分程度の短時間で１次粒子に解砕された良好な異
方性ボンド磁石粉末を得ることができ、工程時間の低減
によるコスト低減効果も大きい。また被覆された熱硬化
性樹脂の剥落がなく、このような磁石粉末を成形して得
られるボンド磁石は磁石特性が良好で、物理的強度も高
い。

【００１４】本発明においては、前記球状ボールの平均
径が前記異方性磁石粉体の粒子の平均粒子径の３．０〜
１００倍であることが好ましい。即ち、平均粒子径が１
００μｍの希土類ボンド磁石の場合にはボールの平均直
径は３００μｍ〜１０ｍｍ程度であることが好適であ
る。なお、球状とはおよそ球状であれば足りる。

【００１５】３．０倍未満では、解砕後の１次粒子とボ
ールを分別することが難しく、１００倍を超えるとボー
ルにより形成される空隙が大きくなり、解砕の効率が低
下し、得られた磁石粉末を成形したボンド磁石の磁石特
性は満足できるものではなく、好ましくない。

【００１６】

【発明の実施の形態】本発明に使用する異方性磁石粉体
としては、公知の磁性体が限定されることなく使用可能
であり、ストロンチウムフェライト、バリウムフェライ
ト等のフェライト磁性体、希土類−コバルト、Ｓｍ−Ｆ
ｅ−Ｎ系やＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系等のネオジウム系磁性体等
の合金磁性体などが例示される。

【００１７】本発明に使用する熱可塑性樹脂としては、
一般的にバインダーとして使用される樹脂は限定なく使
用可能である。具体的には、ポリプロピレン等のポリオ
レフィン系樹脂、エンジニアリングプラスチックと称さ
れる樹脂、スーパーエンプラと称される樹脂が例示され
る。

【００１８】本発明に使用する熱硬化性樹脂としては、
触媒、硬化剤等の成分の添加、加熱等の少なくとも１以
上により架橋する樹脂は特に限定なく使用可能である。
具体的には、ポリアミン化合物または酸無水物を硬化剤
とし、第３級アミンやイミダゾール系化合物等を触媒と
して硬化するエポキシ樹脂、ラジカル触媒を添加するこ
とにより硬化するビニルエステル樹脂、その他ビスマレ
イミドトリアジン樹脂、ポリウレタン樹脂、フェノール
樹脂等が例示される。

【００１９】これらの樹脂原料は、常温で固体であるこ
とが好ましい。常温で液状では解砕は冷却しなければ行
えず、実用的ではない。

【００２０】特に硬化した樹脂の特性が優れているこ
と、磁性体との密着力がよくてボンド磁石としての物理
特性に優れていること、耐食性がよいこと、価格が安い
こと等により、エポキシ樹脂の使用が特に好適である。
エポキシ樹脂は、硬化物の物理的強度は原料樹脂のエポ
キシ基含有量が多いほど良好であるが、その場合は分子
量が低くなり、融点も低い。従って、温度上昇が小さく
短時間で解砕可能な本発明の方法により樹脂被覆ボンド
磁石粉末を製造することが特に好適である。

【００２１】これらの熱硬化性樹脂は、前述のように加
熱溶融して磁石粉末と混練することも可能であるが、有
機溶剤に溶解して磁石粉末と混練することによっても同
様の結果を得ることができる。

【００２２】溶液状で混練する場合、使用される有機溶
剤は、樹脂を溶解し、混練後揮散させることが容易であ
る溶剤は特に限定なく使用可能であり、使用する熱硬化
性樹脂の種類に応じて適宜選択される。具体的には、ア
セトン、メチルエチルケトン等のケトン系溶剤、酢酸エ
チル、酢酸ブチル等のエステル系溶剤、エチルセロソル
ブ等のセロソルブ系溶剤、ジイソプロピルエーテル等の
エーテル系溶剤、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水
素系溶剤、ｎ−ヘキサン、ｎ−ペンタン等の脂肪族炭化
水素系溶剤、シクロヘキサン、デカリン等の脂環式炭化
水素等が例示され、単独で、或いは必要に応じて２種以
上が混合して使用される。

【００２３】本発明におけるボールを構成する密度が５
ｇ／ｃｍ³ を超える材質としては、具体的にはジルコニ
ア（密度６ｇ／ｃｍ³ ）、鉄、鉄−クロム合金（密度８
ｇ／ｃｍ³ ）、等がコスト的にも安価なものとして例示
される。

【００２４】本発明において、解砕のために使用する球
状ボールを使用した回転式のミルとしては、ボールを回
転転動させて、その衝突により解砕する機能を有する公
知のミルが使用可能であり、ボールミル、バレル研磨機
（遠心バレル機）、アトライターミル等が例示される。

【００２５】

【実施例】以下、本発明の効果を確認するために条件を
変えて実験を行った。

【００２６】（サンプル１）常温固体のエポキシ樹脂を
所定の硬化剤と共にメチルエチルケトン（ＭＥＫ）に溶
解し、１０重量％濃度の溶液（樹脂：溶剤重量比＝１
０：９０）を作成した。

【００２７】平均粒子径が約１００μｍのＮｄ−Ｆｅ−
Ｂ系磁石粉末と上記のエポキシ樹脂溶液を、磁石粉末に
対する樹脂の量が３重量％となるように添加し、混練し
て溶液の混練組成物とした後、真空中にてこの溶液の混
練組成物からＭＥＫを揮散させて混練組成物とした。

【００２８】内容積が１０００ｍｌの遠心バレル機に、
上記の混練組成物２００ｍｌと直径が１．０ｍｍのスチ
ールボール（密度７．５ｇ／ｃｍ³ 、ボール径／磁石粉
末平均粒子径＝１０）３００ｍｌを投入し、回転数２９
０ｒｐｍにて１分間回転させて解砕を行い、粉末とスチ
ールボールの混合物を５０〜６０メッシュ（目開き：２
５０〜３００μｍ）の篩にかけて分離し、樹脂が被覆さ
れた異方性ボンド磁石粉末を得た。

【００２９】得られた異方性ボンド磁石粉末の電子顕微
鏡写真を図１に示した。図中下部の破線状の白線の１本
の長さが１００μｍである。ほぼ全体が１次粒子にまで
解砕されていることが明らかである。なお、遠心バレル
機の容器周壁には、エポキシ樹脂皮膜が剥落した際に発
生する白い粉は観察されず、また磁石の粒子の破壊も認
められなかった。

【００３０】この異方性ボンド磁石粉末を所定の金型に
充填し、１０ｋＯｅの静磁界中で成形圧力７ｔｏｎ／ｃ
ｍ² にて成形し、１５０℃で２時間の硬化処理を行い、
異方性ボンド磁石を得た。

【００３１】得られた異方性ボンド磁石の残留磁束密度
Ｂｒ、最大エネルギー積（ＢＨ）_{ma x} 、保磁力ｉＨc を
測定した。

【００３２】（サンプル２）ボールとして直径が１．０
ｍｍのジルコニアボール（密度６．０ｇ／ｃｍ³ 、ボー
ル径／磁石粉体平均粒子径＝１０）を使用した以外は、
サンプル１と同様にして異方性ボンド磁石を得た。

【００３３】得られた異方性ボンド磁石粉末の電子顕微
鏡写真を図２に示した。ほぼ完全に１次粒子にまで解砕
されているが解砕が十分でない粒子もわずかながら認め
られる。なお、遠心バレル機の容器周壁には、エポキシ
樹脂皮膜が剥落した際に発生する白い粉は観察されず、
また磁石の粒子の破壊も認められなかった。

【００３４】得られた異方性ボンド磁石の残留磁束密度
Ｂｒ、最大エネルギー積（ＢＨ）_{ma x} 、保磁力ｉＨc を
測定した。

【００３５】（サンプル３）遠心バレル機による解砕時
間を１０分とした以外はサンプル１と同一の条件で解砕
を行い、異方性ボンド磁石粉末を製造し、サンプル１と
同様に成形して異方性ボンド磁石を製造し、残留磁束密
度Ｂｒ、最大エネルギー積（ＢＨ）_max 、保磁力ｉＨc
を測定した。

【００３６】（サンプル４）平均粒子径が約１００μｍ
のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末と常温固体で溶融温度が７
０℃のエポキシ樹脂を、磁石粉体に対する樹脂の量が３
重量％となるように添加、配合し、この配合物をニーダ
ーにて７０℃で１５分混練を行った後に室温まで冷却
し、混練組成物を得た。

【００３７】得られた混練組成物は、サンプル１と同じ
条件で遠心バレル機により解砕して異方性ボンド磁石粉
末を製造し、サンプル１と同様に成形して異方性ボンド
磁石を製造し、残留磁束密度Ｂｒ、最大エネルギー積
（ＢＨ）_max 、保磁力ｉＨc を測定した。

【００３８】（サンプル５）ボールとして直径が０．３
ｍｍのスチールボール（密度７．５ｇ／ｃｍ³ 、ボール
径／磁石粉体平均粒子径＝３）を使用した以外は、サン
プル１と同様にして異方性ボンド磁石を製造し、残留磁
束密度Ｂｒ、最大エネルギー積（ＢＨ）_max、保磁力ｉ
Ｈc を測定した。

【００３９】（サンプル６）ボールとして直径が１０．
０ｍｍのスチールボール（密度７．５ｇ／ｃｍ³ 、ボー
ル径／磁石粉体平均粒子径＝１００）を使用した以外
は、サンプル１と同様にして異方性ボンド磁石を製造
し、残留磁束密度Ｂｒ、最大エネルギー積（ＢＨ）
_max 、保磁力ｉＨc を測定した。

【００４０】（サンプル７）乾燥混練組成物を解砕する
ことなく使用した以外は、サンプル１と同様に成形を行
い、異方性ボンド磁石を製造し、残留磁束密度Ｂｒ、最
大エネルギー積（ＢＨ）_max 、保磁力ｉＨc を測定し
た。

【００４１】乾燥混練組成物の粉末の電子顕微鏡写真を
図３に示した。複数の磁石粉末の粒子が樹脂中に取り込
まれた状態であり、１次粒子は殆ど認められない。

【００４２】（サンプル８）ボールとして直径が１．０
ｍｍのアルミナボール（密度４．０ｇ／ｃｍ³ 、ボール
径／磁石粉体平均粒子径＝１０）を使用した以外は、サ
ンプル１と同様にして異方性ボンド磁石を得た。

【００４３】得られた異方性ボンド磁石粉末の電子顕微
鏡写真を図４に示した。１次粒子も認められるが、ボー
ルが低密度であり、解砕時間も短く、解砕が十分でない
ことが明らかである。

【００４４】得られた異方性ボンド磁石の残留磁束密度
Ｂｒ、最大エネルギー積（ＢＨ）_{ma x} 、保磁力ｉＨc を
測定した。

【００４５】（サンプル９）ボールとして直径が１．０
ｍｍのガラスボール（密度２．５ｇ／ｃｍ³ 、ボール径
／磁石粉体平均粒子径＝１０）を使用した以外は、サン
プル１と同様にして異方性ボンド磁石を得た。

【００４６】得られた異方性ボンド磁石粉末の電子顕微
鏡写真を図５に示した。サンプル２と比較しても、さら
に解砕の程度は低いことがわかる。

【００４７】得られた異方性ボンド磁石の残留磁束密度
Ｂｒ、最大エネルギー積（ＢＨ）_{ma x} 、保磁力ｉＨc を
測定した。

【００４８】（サンプル１０）ボールとして直径が１
２．０ｍｍのスチールボール（密度７．５ｇ／ｃｍ³ 、
ボール径／磁石粉体平均粒子径＝１２０）を使用した以
外は、サンプル１と同様にして異方性ボンド磁石を得
た。

【００４９】（サンプル１１）遠心バレル機による解砕
時間を３０秒とした以外は、サンプル１と同一の条件で
解砕を行い、異方性ボンド磁石を製造し、その残留磁束
密度Ｂｒ、最大エネルギー積（ＢＨ）_max 、保磁力ｉＨ
c を測定した。

【００５０】（サンプル１２）ボールとして直径が０．
２ｍｍのスチールボール（密度７．５ｇ／ｃｍ³ 、ボー
ル径／磁石粉末平均粒子径＝２）を使用した以外は、サ
ンプル１と同様にして異方性ボンド磁石を製造しようと
したところ、解砕工程実施後にに樹脂被覆された異方性
ボンド磁石粉末とスチールボールの分離は、１００メッ
シュ（目開き１５０μｍ）を使用しても十分行うことが
できなかった。これは、平均粒子径が１００μｍの異方
性ボンド磁石粉末には粒子径が２００μｍ（０．２ｍ
ｍ）の磁石粉末も含まれているためである。

【００５１】（評価結果）上記の実験において得られた
サンプル１〜１１の異方性ボンド磁石の残留磁束密度Ｂ
ｒ、最大エネルギー積（ＢＨ）_max 、保磁力ｉＨc を測
定した結果を表１にまとめて示した。

【００５２】

【表１】 この表に示した結果より、本発明の異方性ボンド磁石粉
末の製造方法によれば、密度５ｇ／ｃｍ³ を超える材料
で形成された球状ボールを使用することにより、従来法
よりも極めて短時間で優れたボンド磁石を与える異方性
ボンド磁石粉末が得られることが分かる。しかも、１次
粒子への解砕効率が高いために、得られたボンド磁石は
良好な磁石特性を有していることが分かる。またサンプ
ル６とサンプル１０の比較結果よりスチールボール径が
磁石粉体の粒子径の１００倍以下であることが望ましい
と判断される。

【００５３】

【発明の効果】１０分以下、特に１〜６分という短時間
で殆どが熱硬化性樹脂原料にて被覆された１次粒子であ
る樹脂被覆異方性ボンド磁石粉末が得られる。熱硬化性
樹脂の剥落や磁石粉体粒子の破壊は起こらない。その結
果、残留磁束密度、保磁力等の高いボンド磁石を得るこ
とができる。また、短時間で解砕可能であるために工数
削減によるコスト削減効果も大きい。

【図面の簡単な説明】

【図１】スチールボールを使用して解砕した異方性ボン
ド樹脂被覆磁石粉末の電子顕微鏡写真。

【図２】ジルコニアボールを使用して解砕した異方性ボ
ンド樹脂被覆磁石粉末の電子顕微鏡写真。

【図３】解砕を行わなかった異方性ボンド樹脂被覆磁石
粉末の電子顕微鏡写真。

【図４】アルミナボールを使用して解砕した異方性ボン
ド樹脂被覆磁石粉末の電子顕微鏡写真。

【図５】ガラスボールを使用して解砕した異方性ボンド
樹脂被覆磁石粉末の電子顕微鏡写真。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｂ２２Ｆ 9/04 Ｂ２２Ｆ 3/00 Ｆ Ｈ０１Ｆ 1/08 Ｈ０１Ｆ 1/08 Ａ Ｆターム(参考） 4K017 AA04 AA06 BA03 BA06 BA08 BB06 BB12 BB18 DA04 EA04 4K018 BA18 BC08 BC30 BD01 KA46 5E040 AA04 AA19 BB05 CA01 HB00 HB19

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 樹脂原料と異方性磁石粉体を混練して混
   練組成物とする混練工程、及び前記混練組成物を解砕し
   て異方性ボンド磁石粉末とする解砕工程であって、密度
   ５ｇ／ｃｍ³ を超える材料で形成された球状ボールを使
   用した回転式ミルを使用する解砕工程を有する異方性ボ
   ンド磁石粉末の製造方法。
2. 【請求項２】 前記球状ボールの平均径が前記異方性磁
   石粉体の粒子の平均粒子径の３．０〜１００倍である請
   求項１に記載の異方性ボンド磁石粉末の製造方法。
3. 【請求項３】 前記樹脂原料が、常温で固体の熱硬化性
   エポキシ樹脂である請求項１又は２に記載の異方性ボン
   ド磁石粉末の製造方法。
4. 【請求項４】 請求項１〜３のいずれかに記載の異方性
   ボンド磁石粉末の製造方法により製造された異方性ボン
   ド磁石粉末。
5. 【請求項５】 請求項４に記載の異方性ボンド磁石粉末
   を所定形状に成形した異方性ボンド磁石。