JP2000143415A - 相乗性殺菌剤の組合せ - Google Patents
相乗性殺菌剤の組合せInfo
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- JP2000143415A JP2000143415A JP11309591A JP30959199A JP2000143415A JP 2000143415 A JP2000143415 A JP 2000143415A JP 11309591 A JP11309591 A JP 11309591A JP 30959199 A JP30959199 A JP 30959199A JP 2000143415 A JP2000143415 A JP 2000143415A
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- fungicides
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- A—HUMAN NECESSITIES
- A01—AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
- A01N—PRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
- A01N59/00—Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing elements or inorganic compounds
-
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- A01—AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
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- A01N47/00—Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom not being member of a ring and having no bond to a carbon or hydrogen atom, e.g. derivatives of carbonic acid
- A01N47/40—Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom not being member of a ring and having no bond to a carbon or hydrogen atom, e.g. derivatives of carbonic acid the carbon atom having a double or triple bond to nitrogen, e.g. cyanates, cyanamides
- A01N47/42—Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom not being member of a ring and having no bond to a carbon or hydrogen atom, e.g. derivatives of carbonic acid the carbon atom having a double or triple bond to nitrogen, e.g. cyanates, cyanamides containing —N=CX2 groups, e.g. isothiourea
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 相乗性殺菌剤の組合せを提供する。
【解決手段】 （（ブチルアミノカルボニル）オキシ）
カルボンイミディック−ジブロマイドである第１の成
分；および窒素含有ヘテロ環式殺菌剤、硫黄含有ヘテロ
環式殺菌剤、および酸化殺菌剤からなる群から選択され
る１以上の市販の殺菌剤である第２の成分の相乗性混合
物を含む殺菌剤組成物であって、第１の成分と第２の成
分との比率が１：０．０３〜１：１０００の範囲である
殺菌剤組成物が開示される。
カルボンイミディック−ジブロマイドである第１の成
分；および窒素含有ヘテロ環式殺菌剤、硫黄含有ヘテロ
環式殺菌剤、および酸化殺菌剤からなる群から選択され
る１以上の市販の殺菌剤である第２の成分の相乗性混合
物を含む殺菌剤組成物であって、第１の成分と第２の成
分との比率が１：０．０３〜１：１０００の範囲である
殺菌剤組成物が開示される。
Description
【０００１】本発明は概して相乗性殺菌剤の組合せに関
する。特に、本発明は、（（ブチルアミノカルボニル）
オキシ）カルボンイミディック−ジブロマイド（（（ｂ
ｕｔｙｌａｍｉｎｏｃａｒｂｏｎｙｌ）ｏｘｙ）ｃａｒ
ｂｏｎｉｍｉｄｉｃ−ｄｉｂｒｏｍｉｄｅ）と１以上の
市販の殺菌剤との相乗性殺菌剤の組合せに関する。
する。特に、本発明は、（（ブチルアミノカルボニル）
オキシ）カルボンイミディック−ジブロマイド（（（ｂ
ｕｔｙｌａｍｉｎｏｃａｒｂｏｎｙｌ）ｏｘｙ）ｃａｒ
ｂｏｎｉｍｉｄｉｃ−ｄｉｂｒｏｍｉｄｅ）と１以上の
市販の殺菌剤との相乗性殺菌剤の組合せに関する。
【０００２】欧州特許出願第８２４８６２Ａ１号（Ｈｓ
ｕら）は、殺菌剤として（（ブチルアミノカルボニル）
オキシ）カルボンイミディック−ジブロマイドの使用を
開示する。（（ブチルアミノカルボニル）オキシ）カル
ボンイミディック−ジブロマイドは速い殺菌速度を有
し、冷却塔、空気洗浄機、廃液処理、鉱物スラリー等の
ような様々な対象（ｌｏｃｉ）において、非常に有効な
殺菌剤である。示唆される用量では、保護されるべき対
象中における阻害成分またはより低い感受性の微生物の
ため、微生物の防除についての最も良い結果を達成する
ことができない場合がある。これらの系における微生物
の有効な防除を提供するためには、さらに追加の（（ブ
チルアミノカルボニル）オキシ）カルボンイミディック
−ジブロマイドが添加されなければならならず、コスト
を増加させる。
ｕら）は、殺菌剤として（（ブチルアミノカルボニル）
オキシ）カルボンイミディック−ジブロマイドの使用を
開示する。（（ブチルアミノカルボニル）オキシ）カル
ボンイミディック−ジブロマイドは速い殺菌速度を有
し、冷却塔、空気洗浄機、廃液処理、鉱物スラリー等の
ような様々な対象（ｌｏｃｉ）において、非常に有効な
殺菌剤である。示唆される用量では、保護されるべき対
象中における阻害成分またはより低い感受性の微生物の
ため、微生物の防除についての最も良い結果を達成する
ことができない場合がある。これらの系における微生物
の有効な防除を提供するためには、さらに追加の（（ブ
チルアミノカルボニル）オキシ）カルボンイミディック
−ジブロマイドが添加されなければならならず、コスト
を増加させる。
【０００３】多くの他の殺菌剤が知られている。これら
は、様々な対象において微生物を防除するために商業的
に入手可能である。これらの殺菌剤の多くは、特定の微
生物に対する活性の弱さのために、高い使用濃度でさえ
微生物の有効な防除を提供することができない場合があ
る。微生物の防除が有効でなければ、生産物の損失、生
産物の劣化、生成時間の損失、健康上の危険および他の
問題が、処理される対象中で生ずるであろう。よって、
より効果的で、より広範囲の微生物の防除方法が必要と
されている。
は、様々な対象において微生物を防除するために商業的
に入手可能である。これらの殺菌剤の多くは、特定の微
生物に対する活性の弱さのために、高い使用濃度でさえ
微生物の有効な防除を提供することができない場合があ
る。微生物の防除が有効でなければ、生産物の損失、生
産物の劣化、生成時間の損失、健康上の危険および他の
問題が、処理される対象中で生ずるであろう。よって、
より効果的で、より広範囲の微生物の防除方法が必要と
されている。
【０００４】驚くべきことに、（（ブチルアミノカルボ
ニル）オキシ）カルボンイミディック−ジブロマイドと
特定の公知の殺菌剤の組合せが、化合物個々の使用に比
べ、より効果的な微生物の防除を提供することが見出さ
れた。
ニル）オキシ）カルボンイミディック−ジブロマイドと
特定の公知の殺菌剤の組合せが、化合物個々の使用に比
べ、より効果的な微生物の防除を提供することが見出さ
れた。
【０００５】本発明は、（（ブチルアミノカルボニル）
オキシ）カルボンイミディック−ジブロマイドである第
１の成分、および窒素または硫黄含有ヘテロ環式殺菌
剤、酸化殺菌剤、陽イオン性殺菌剤、ハロゲン化芳香族
殺菌剤、非環式カルボニル含有殺菌剤、非環式ニトロ含
有殺菌剤、１，２−ジブロモ−２，４−ジシアノブタ
ン、ヘキサクロロジメチルスルホン、メチレンビス（チ
オシアネート）、２−ヒドロキシプロピルメタンチオス
ルホネート、オルト−フェニル−フェノールおよびオル
ト−フェニル−フェノラート塩からなる群から選択され
る１以上の市販の殺菌剤である第２の成分の相乗性混合
物を含む殺菌剤組成物であって、第１の成分と第２の成
分との比率が１：０．０３〜１：１０００の範囲である
殺菌剤組成物に関する。
オキシ）カルボンイミディック−ジブロマイドである第
１の成分、および窒素または硫黄含有ヘテロ環式殺菌
剤、酸化殺菌剤、陽イオン性殺菌剤、ハロゲン化芳香族
殺菌剤、非環式カルボニル含有殺菌剤、非環式ニトロ含
有殺菌剤、１，２−ジブロモ−２，４−ジシアノブタ
ン、ヘキサクロロジメチルスルホン、メチレンビス（チ
オシアネート）、２−ヒドロキシプロピルメタンチオス
ルホネート、オルト−フェニル−フェノールおよびオル
ト−フェニル−フェノラート塩からなる群から選択され
る１以上の市販の殺菌剤である第２の成分の相乗性混合
物を含む殺菌剤組成物であって、第１の成分と第２の成
分との比率が１：０．０３〜１：１０００の範囲である
殺菌剤組成物に関する。
【０００６】本発明は、（（ブチルアミノカルボニル）
オキシ）カルボンイミディック−ジブロマイドである第
１の成分、および窒素または硫黄含有ヘテロ環式殺菌
剤、酸化殺菌剤、陽イオン性殺菌剤、ハロゲン化芳香族
殺菌剤、非環式カルボニル含有殺菌剤、非環式ニトロ含
有殺菌剤、１，２−ジブロモ−２，４−ジシアノブタ
ン、ヘキサクロロジメチルスルホン、メチレンビス（チ
オシアネート）、２−ヒドロキシプロピルメタンチオス
ルホネート、オルト−フェニル−フェノールおよびオル
ト−フェニル−フェノラート塩からなる群から選択され
る１以上の市販の殺菌剤である第２の成分の相乗性混合
物の微生物阻害量を対象へ、対象において、または対象
上に導入することを含み、第１の成分と第２の成分の比
率が１：０．０３〜１：１０００の範囲である、対象中
での微生物の成長を阻害する方法にも関する。
オキシ）カルボンイミディック−ジブロマイドである第
１の成分、および窒素または硫黄含有ヘテロ環式殺菌
剤、酸化殺菌剤、陽イオン性殺菌剤、ハロゲン化芳香族
殺菌剤、非環式カルボニル含有殺菌剤、非環式ニトロ含
有殺菌剤、１，２−ジブロモ−２，４−ジシアノブタ
ン、ヘキサクロロジメチルスルホン、メチレンビス（チ
オシアネート）、２−ヒドロキシプロピルメタンチオス
ルホネート、オルト−フェニル−フェノールおよびオル
ト−フェニル−フェノラート塩からなる群から選択され
る１以上の市販の殺菌剤である第２の成分の相乗性混合
物の微生物阻害量を対象へ、対象において、または対象
上に導入することを含み、第１の成分と第２の成分の比
率が１：０．０３〜１：１０００の範囲である、対象中
での微生物の成長を阻害する方法にも関する。
【０００７】本明細書を通して、他に示されない限り
は、次の用語は次の意味を有する。用語「殺菌剤」と
は、対象において微生物の成長を阻害し、または成長を
制御することができる化合物をいう。用語「微生物」と
は、菌類、バクテリア、および藻類を含むがこれらに限
定されない。用語「対象」とは、微生物による汚染に曝
される工業システムまたは生産物をいう。本明細書にお
いては、次の略語は次の意味を有する：ｐｐｍ＝１００
万分の１；ＡＴＣＣ＝Ａｍｅｒｉｃａｎ Ｔｙｐｅ Ｃ
ｕｌｔｕｒｅ Ｃｏｌｌｅｃｔｉｏｎ；℃＝摂氏；ｍＬ
＝ミリリットル；μＬ＝マイクロリットル；およびＭＩ
Ｃ＝最小阻止濃度。全ての範囲は境界値を含む。
は、次の用語は次の意味を有する。用語「殺菌剤」と
は、対象において微生物の成長を阻害し、または成長を
制御することができる化合物をいう。用語「微生物」と
は、菌類、バクテリア、および藻類を含むがこれらに限
定されない。用語「対象」とは、微生物による汚染に曝
される工業システムまたは生産物をいう。本明細書にお
いては、次の略語は次の意味を有する：ｐｐｍ＝１００
万分の１；ＡＴＣＣ＝Ａｍｅｒｉｃａｎ Ｔｙｐｅ Ｃ
ｕｌｔｕｒｅ Ｃｏｌｌｅｃｔｉｏｎ；℃＝摂氏；ｍＬ
＝ミリリットル；μＬ＝マイクロリットル；およびＭＩ
Ｃ＝最小阻止濃度。全ての範囲は境界値を含む。
【０００８】Ｎ−（ｎ−ブチル）−ジブロモホルムアル
ドオキシムカルバメート（以降、ＤＢＦＯＣという）と
しても知られる（（ブチルアミノカルボニル）オキシ）
カルボンイミディック−ジブロマイドは、任意の公知の
方法で製造されることができる。例えば、ＤＢＦＯＣは
欧州特許出願第８２４８６２Ａ１号に従って製造される
ことができ、そのような化合物の製造に関する記載は本
発明の一部として参照される。
ドオキシムカルバメート（以降、ＤＢＦＯＣという）と
しても知られる（（ブチルアミノカルボニル）オキシ）
カルボンイミディック−ジブロマイドは、任意の公知の
方法で製造されることができる。例えば、ＤＢＦＯＣは
欧州特許出願第８２４８６２Ａ１号に従って製造される
ことができ、そのような化合物の製造に関する記載は本
発明の一部として参照される。
【０００９】ＤＢＦＯＣは本発明の相乗性混合物におい
て、そのままで使用されることができ、または最初に溶
媒または固体キャリアと配合されることができる。好適
な溶媒としては、水；エチレングリコール、プロピレン
グリコール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリ
コール、ポリエチレングリコールおよびポリプロピレン
グリコールのようなグリコール；グリコールエーテル；
トルエンおよびキシレンのような芳香族炭化水素；メタ
ノール、エタノール、プロパノール、ベンジルアルコー
ル、フェネチルアルコール、フェノキシプロパノールお
よびフェノキシエタノールのようなアルコール；アセト
ンおよびメチルエチルケトンのようなケトン；エチルア
セテート、ブチルアセテート、トリアセチルサイトレー
トおよびグリセロールトリアセテートのようなエステ
ル；プロピレンカーボネートおよびジメチルカーボネー
トのようなカーボネート；およびこれらの混合物が含ま
れるがこれらに限定されない。溶媒はグリコール；グリ
コールエーテル；エステル；およびこれらの混合物から
選択されることが好ましい。好適な固体キャリアとして
はシクロデキストリン；シリカ；珪藻土；ワックス；セ
ルロース系材料；チャコールなどが含まれるがこれらに
限定されない。ＤＢＦＯＣは溶媒中で配合されることが
好ましい。
て、そのままで使用されることができ、または最初に溶
媒または固体キャリアと配合されることができる。好適
な溶媒としては、水；エチレングリコール、プロピレン
グリコール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリ
コール、ポリエチレングリコールおよびポリプロピレン
グリコールのようなグリコール；グリコールエーテル；
トルエンおよびキシレンのような芳香族炭化水素；メタ
ノール、エタノール、プロパノール、ベンジルアルコー
ル、フェネチルアルコール、フェノキシプロパノールお
よびフェノキシエタノールのようなアルコール；アセト
ンおよびメチルエチルケトンのようなケトン；エチルア
セテート、ブチルアセテート、トリアセチルサイトレー
トおよびグリセロールトリアセテートのようなエステ
ル；プロピレンカーボネートおよびジメチルカーボネー
トのようなカーボネート；およびこれらの混合物が含ま
れるがこれらに限定されない。溶媒はグリコール；グリ
コールエーテル；エステル；およびこれらの混合物から
選択されることが好ましい。好適な固体キャリアとして
はシクロデキストリン；シリカ；珪藻土；ワックス；セ
ルロース系材料；チャコールなどが含まれるがこれらに
限定されない。ＤＢＦＯＣは溶媒中で配合されることが
好ましい。
【００１０】ＤＢＦＯＣが溶媒中で配合される場合に
は、配合物は任意に界面活性剤を含むことができる。そ
のような配合物が界面活性剤を含む場合には、それらは
概して乳剤、エマルジョン、マイクロ乳剤またはマイク
ロエマルジョンの形である。乳剤は、充分量の水の添加
の下でエマルジョンを形成する。マイクロ乳剤は充分量
の水の添加の下でマイクロエマルジョンを形成する。そ
のような乳剤およびマイクロ乳剤は概して公知である。
例えば、米国特許第５４４４０７８号（Ｙｕ）は様々な
マイクロエマルジョンおよびマイクロ乳剤を開示し、そ
のような製造に関する記載は本発明の一部として参照さ
れる。そのような配合物は界面活性剤を含有しないこと
が好ましい。ＤＢＦＯＣ配合物は任意に増粘剤、抗凍結
剤、分散剤、着色剤など追加の物質を含むことができ
る。
は、配合物は任意に界面活性剤を含むことができる。そ
のような配合物が界面活性剤を含む場合には、それらは
概して乳剤、エマルジョン、マイクロ乳剤またはマイク
ロエマルジョンの形である。乳剤は、充分量の水の添加
の下でエマルジョンを形成する。マイクロ乳剤は充分量
の水の添加の下でマイクロエマルジョンを形成する。そ
のような乳剤およびマイクロ乳剤は概して公知である。
例えば、米国特許第５４４４０７８号（Ｙｕ）は様々な
マイクロエマルジョンおよびマイクロ乳剤を開示し、そ
のような製造に関する記載は本発明の一部として参照さ
れる。そのような配合物は界面活性剤を含有しないこと
が好ましい。ＤＢＦＯＣ配合物は任意に増粘剤、抗凍結
剤、分散剤、着色剤など追加の物質を含むことができ
る。
【００１１】本発明の組合せの第２の殺菌剤成分は公知
で、概して商業的に入手できる殺菌剤であり、窒素また
は硫黄含有ヘテロ環式殺菌剤、酸化殺菌剤、陽イオン性
殺菌剤、ハロゲン化芳香族殺菌剤、非環式カルボニル含
有殺菌剤、非環式ニトロ含有殺菌剤、１，２−ジブロモ
−２，４−ジシアノブタン、ヘキサクロロジメチルスル
ホン、メチレンビス（チオシアネート）、２−ヒドロキ
シプロピルメタンチオスルホネート、オルト−フェニル
−フェノールおよびオルト−フェニル−フェノラート塩
が含まれる。これらの殺菌剤は本発明の相乗性混合物に
おいてそのままで使用されることができ、または最初に
溶媒または固体キャリアと配合されることができる。好
適な溶媒および固体キャリアはＤＢＦＯＣのための上述
のものである。本発明の相乗性混合物においては、任意
のＤＢＦＯＣの配合物は、任意の第２の殺菌剤配合物と
共に使用されることができる。ＤＢＦＯＣおよび第２の
殺菌剤成分がそれぞれ最初に溶媒と配合される場合は、
ＤＢＦＯＣのために用いられる溶媒は、他の市販の殺菌
剤と配合されるために用いられる溶媒と同じでも異なっ
ていても良い。２つの溶媒は混和可能であることが好ま
しい。別法として、ＤＢＦＯＣと他の殺菌剤は直接に組
み合わせられ、次いで溶媒が混合物に添加されることが
できる。ＤＢＦＯＣと第２の殺菌剤成分は、１：０．０
３〜１：１０００の任意の比率で組み合わせられる場合
に相乗的である。
で、概して商業的に入手できる殺菌剤であり、窒素また
は硫黄含有ヘテロ環式殺菌剤、酸化殺菌剤、陽イオン性
殺菌剤、ハロゲン化芳香族殺菌剤、非環式カルボニル含
有殺菌剤、非環式ニトロ含有殺菌剤、１，２−ジブロモ
−２，４−ジシアノブタン、ヘキサクロロジメチルスル
ホン、メチレンビス（チオシアネート）、２−ヒドロキ
シプロピルメタンチオスルホネート、オルト−フェニル
−フェノールおよびオルト−フェニル−フェノラート塩
が含まれる。これらの殺菌剤は本発明の相乗性混合物に
おいてそのままで使用されることができ、または最初に
溶媒または固体キャリアと配合されることができる。好
適な溶媒および固体キャリアはＤＢＦＯＣのための上述
のものである。本発明の相乗性混合物においては、任意
のＤＢＦＯＣの配合物は、任意の第２の殺菌剤配合物と
共に使用されることができる。ＤＢＦＯＣおよび第２の
殺菌剤成分がそれぞれ最初に溶媒と配合される場合は、
ＤＢＦＯＣのために用いられる溶媒は、他の市販の殺菌
剤と配合されるために用いられる溶媒と同じでも異なっ
ていても良い。２つの溶媒は混和可能であることが好ま
しい。別法として、ＤＢＦＯＣと他の殺菌剤は直接に組
み合わせられ、次いで溶媒が混合物に添加されることが
できる。ＤＢＦＯＣと第２の殺菌剤成分は、１：０．０
３〜１：１０００の任意の比率で組み合わせられる場合
に相乗的である。
【００１２】本発明の、ＤＢＦＯＣと第２の殺菌剤成分
は、対象に逐次的に、同時に添加されることができる
か、または対象に添加される前に組み合わせられること
ができることを当業者は認識するであろう。ＤＢＦＯＣ
と第２の殺菌剤成分が対象に同時に添加されるか、また
は対象に添加される前に組み合わせられることが好まし
い。殺菌剤が対象に添加される前に組み合わせられる場
合には、そのような組合せは任意に溶媒、増粘剤、抗凍
結剤、着色剤、分散剤、界面活性剤、安定剤、スケール
防止剤、抗腐蝕添加剤などを含むことができる。
は、対象に逐次的に、同時に添加されることができる
か、または対象に添加される前に組み合わせられること
ができることを当業者は認識するであろう。ＤＢＦＯＣ
と第２の殺菌剤成分が対象に同時に添加されるか、また
は対象に添加される前に組み合わせられることが好まし
い。殺菌剤が対象に添加される前に組み合わせられる場
合には、そのような組合せは任意に溶媒、増粘剤、抗凍
結剤、着色剤、分散剤、界面活性剤、安定剤、スケール
防止剤、抗腐蝕添加剤などを含むことができる。
【００１３】ＤＢＦＯＣと相乗的である、窒素または硫
黄含有殺菌剤は５−クロロ−２−メチル−３−イソチア
ゾロン；２−メチル−３−イソチアゾロン；４，５−ジ
クロロ−２−ｎ−オクチル−３−イソチアゾロン；２−
ｎ−オクチル−３−イソチアゾロン；１，２−ベンズイ
ソチアゾリン−３−オン；５−オキソ−３，４−ジクロ
ロ−１，２−ジチオール；４，５−ジクロロ−２−シク
ロヘキシル−３−イソチアゾロン；２−メチル−４，５
−トリメチレン−３−イソチアゾロン；２−（４−チア
ゾリル）−ベンズイミダゾール；Ｎ−ベンズイミダゾー
ル−２−イルカルバミン酸メチルエステル；３，５−ジ
メチル−テトラヒドロ−１，３，５−２Ｈチアジアジン
−２−チオン；ヘキサヒドロ−１，３，５−トリス（２
−ヒドロキシエチル）−１，３，５−トリアジン；およ
びこれらの混合物からなる群から選択される。窒素およ
び硫黄含有殺菌剤は、５−クロロ−２−メチル−３−イ
ソチアゾロン；２−メチル−３−イソチアゾロン；４，
５−ジクロロ−２−ｎ−オクチル−３−イソチアゾロ
ン；２−ｎ−オクチル−３−イソチアゾロン；１，２−
ベンズイソチアゾリン−３−オン；５−オキソ−３，４
−ジクロロ−１，２−ジチオール；４，５−ジクロロ−
２−シクロヘキシル−３−イソチアゾロン；およびこれ
らの混合物からなる群から選択されることが好ましい。
窒素および硫黄含有殺菌剤は、５−クロロ−２−メチル
−３−イソチアゾロン；２−メチル−３−イソチアゾロ
ン；２−ｎ−オクチル−３−イソチアゾロン；５−オキ
ソ−３，４−ジクロロ−１，２−ジチオール；４，５−
ジクロロ−２−シクロヘキシル−３−イソチアゾロン；
およびこれらの混合物からなる群から選択されることが
より好ましい。ＤＢＦＯＣとヘテロ環式殺菌剤の比率は
好ましくは１：０．０３〜１：１０００である。
黄含有殺菌剤は５−クロロ−２−メチル−３−イソチア
ゾロン；２−メチル−３−イソチアゾロン；４，５−ジ
クロロ−２−ｎ−オクチル−３−イソチアゾロン；２−
ｎ−オクチル−３−イソチアゾロン；１，２−ベンズイ
ソチアゾリン−３−オン；５−オキソ−３，４−ジクロ
ロ−１，２−ジチオール；４，５−ジクロロ−２−シク
ロヘキシル−３−イソチアゾロン；２−メチル−４，５
−トリメチレン−３−イソチアゾロン；２−（４−チア
ゾリル）−ベンズイミダゾール；Ｎ−ベンズイミダゾー
ル−２−イルカルバミン酸メチルエステル；３，５−ジ
メチル−テトラヒドロ−１，３，５−２Ｈチアジアジン
−２−チオン；ヘキサヒドロ−１，３，５−トリス（２
−ヒドロキシエチル）−１，３，５−トリアジン；およ
びこれらの混合物からなる群から選択される。窒素およ
び硫黄含有殺菌剤は、５−クロロ−２−メチル−３−イ
ソチアゾロン；２−メチル−３−イソチアゾロン；４，
５−ジクロロ−２−ｎ−オクチル−３−イソチアゾロ
ン；２−ｎ−オクチル−３−イソチアゾロン；１，２−
ベンズイソチアゾリン−３−オン；５−オキソ−３，４
−ジクロロ−１，２−ジチオール；４，５−ジクロロ−
２−シクロヘキシル−３−イソチアゾロン；およびこれ
らの混合物からなる群から選択されることが好ましい。
窒素および硫黄含有殺菌剤は、５−クロロ−２−メチル
−３−イソチアゾロン；２−メチル−３−イソチアゾロ
ン；２−ｎ−オクチル−３−イソチアゾロン；５−オキ
ソ−３，４−ジクロロ−１，２−ジチオール；４，５−
ジクロロ−２−シクロヘキシル−３−イソチアゾロン；
およびこれらの混合物からなる群から選択されることが
より好ましい。ＤＢＦＯＣとヘテロ環式殺菌剤の比率は
好ましくは１：０．０３〜１：１０００である。
【００１４】ＤＢＦＯＣと相乗的である酸化殺菌剤は；
次亜塩素酸塩；３−ブロモ−１−クロロ−５，５−ジメ
チルヒダントイン；ペルオキシ酢酸；過酸化水素；次亜
臭素酸；臭化ナトリウムとトリクロロイソシアヌル酸の
混合物；臭化ナトリウムとジクロロイソシアヌル酸の混
合物；トリクロロイソシアヌル酸；二酸化塩素；および
これらの混合物からなる群から選択される。酸化殺菌剤
は次亜塩素酸ナトリウム；３−ブロモ−１−クロロ−
５，５−ジメチルヒダントイン；ペルオキシ酢酸；過酸
化水素；またはこれらの混合物であることが好ましい。
好適な次亜塩素酸塩としては、次亜塩素酸ナトリウム、
次亜塩素酸カルシウム、次亜塩素酸リチウム、および次
亜塩素酸カリウムが含まれるがこれらに限定されない。
次亜塩素酸塩が次亜塩素酸ナトリウムまたは次亜塩素酸
カルシウムであることが好ましい。ＤＢＦＯＣと酸化殺
菌剤との比率は、好ましくは１：０．０３〜１：１０で
ある。
次亜塩素酸塩；３−ブロモ−１−クロロ−５，５−ジメ
チルヒダントイン；ペルオキシ酢酸；過酸化水素；次亜
臭素酸；臭化ナトリウムとトリクロロイソシアヌル酸の
混合物；臭化ナトリウムとジクロロイソシアヌル酸の混
合物；トリクロロイソシアヌル酸；二酸化塩素；および
これらの混合物からなる群から選択される。酸化殺菌剤
は次亜塩素酸ナトリウム；３−ブロモ−１−クロロ−
５，５−ジメチルヒダントイン；ペルオキシ酢酸；過酸
化水素；またはこれらの混合物であることが好ましい。
好適な次亜塩素酸塩としては、次亜塩素酸ナトリウム、
次亜塩素酸カルシウム、次亜塩素酸リチウム、および次
亜塩素酸カリウムが含まれるがこれらに限定されない。
次亜塩素酸塩が次亜塩素酸ナトリウムまたは次亜塩素酸
カルシウムであることが好ましい。ＤＢＦＯＣと酸化殺
菌剤との比率は、好ましくは１：０．０３〜１：１０で
ある。
【００１５】ＤＢＦＯＣと相乗的である陽イオン性殺菌
剤は；ドデシルグアニジンヒドロクロライド；ｎ−（Ｃ
８−Ｃ１８）アルキルジメチルベンジルアンモニウムク
ロライド；ポリ（オキシエチレン（ジメチルイミノ）エ
チレン（ジメチルイミノ）エチレンジクロライド）；２
−（デシルチオ）エタンアミンヒドロクロライド；ポリ
（ヘキサメチレンビグアナイド）ヒドロクロライド；
１，６−ジ−（４’−クロロフェニルジグアナイド）−
ヘキサン；およびこれらの混合物からなる群から選択さ
れる。陽イオン性殺菌剤はドデシルグアニジンヒドロク
ロライド；ｎ−（Ｃ８−Ｃ１８）アルキルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド；ポリ（オキシエチレン
（ジメチルイミノ）エチレン（ジメチルイミノ）エチレ
ンジクロライド）；２−（デシルチオ）エタンアミンヒ
ドロクロライド；またはこれらの混合物であることが好
ましい。ＤＢＦＯＣと陽イオン性殺菌剤の比率は好まし
くは１：０．３〜１：１２０である。
剤は；ドデシルグアニジンヒドロクロライド；ｎ−（Ｃ
８−Ｃ１８）アルキルジメチルベンジルアンモニウムク
ロライド；ポリ（オキシエチレン（ジメチルイミノ）エ
チレン（ジメチルイミノ）エチレンジクロライド）；２
−（デシルチオ）エタンアミンヒドロクロライド；ポリ
（ヘキサメチレンビグアナイド）ヒドロクロライド；
１，６−ジ−（４’−クロロフェニルジグアナイド）−
ヘキサン；およびこれらの混合物からなる群から選択さ
れる。陽イオン性殺菌剤はドデシルグアニジンヒドロク
ロライド；ｎ−（Ｃ８−Ｃ１８）アルキルジメチルベン
ジルアンモニウムクロライド；ポリ（オキシエチレン
（ジメチルイミノ）エチレン（ジメチルイミノ）エチレ
ンジクロライド）；２−（デシルチオ）エタンアミンヒ
ドロクロライド；またはこれらの混合物であることが好
ましい。ＤＢＦＯＣと陽イオン性殺菌剤の比率は好まし
くは１：０．３〜１：１２０である。
【００１６】ＤＢＦＯＣと相乗的であるハロゲン化芳香
族殺菌剤はジヨードメチル−ｐ−トルイルスルホン；
２，４，４’−トリクロロ−２’−ヒドロキシジフェニ
ルエーテル；３，４，４’−トリクロロカルボアニリ
ド；およびこれらの混合物からなる群から選択される。
ＤＢＦＯＣとハロゲン化芳香族殺菌剤の比率は好ましく
は１：０．０３〜１：５００である。
族殺菌剤はジヨードメチル−ｐ−トルイルスルホン；
２，４，４’−トリクロロ−２’−ヒドロキシジフェニ
ルエーテル；３，４，４’−トリクロロカルボアニリ
ド；およびこれらの混合物からなる群から選択される。
ＤＢＦＯＣとハロゲン化芳香族殺菌剤の比率は好ましく
は１：０．０３〜１：５００である。
【００１７】ＤＢＦＯＣと相乗的である非環式カルボニ
ル含有殺菌剤は、２，２−ジブロモ−３−ニトリロプロ
ピオンアミド；ペンタン−１，５−ジアール；３−ヨー
ドプロピニルＮ−ブチルカルバメート；１，４−ビス
（ブロモアセトキシ）−２−ブテン；エチレンビスジチ
オカルバミン酸２ナトリウム塩；およびこれらの混合物
からなる群から選択される。非環式カルボニル含有殺菌
剤は、２，２−ジブロモ−３−ニトリロプロピオンアミ
ド；ペンタン−１，５−ジアール；またはこれらの混合
物であることが好ましい。ＤＢＦＯＣと非環式カルボニ
ル含有殺菌剤の比率は好ましくは１：０．１〜１：１５
である。
ル含有殺菌剤は、２，２−ジブロモ−３−ニトリロプロ
ピオンアミド；ペンタン−１，５−ジアール；３−ヨー
ドプロピニルＮ−ブチルカルバメート；１，４−ビス
（ブロモアセトキシ）−２−ブテン；エチレンビスジチ
オカルバミン酸２ナトリウム塩；およびこれらの混合物
からなる群から選択される。非環式カルボニル含有殺菌
剤は、２，２−ジブロモ−３−ニトリロプロピオンアミ
ド；ペンタン−１，５−ジアール；またはこれらの混合
物であることが好ましい。ＤＢＦＯＣと非環式カルボニ
ル含有殺菌剤の比率は好ましくは１：０．１〜１：１５
である。
【００１８】ＤＢＦＯＣと相乗的である非環式ニトロ含
有殺菌剤は、２−ブロモ−２−ニトロ−１，３−プロパ
ンジオール；ジブロモニトロエタン；およびこれらの混
合物からなる群から選択される。非環式ニトロ含有殺菌
剤は２−ブロモ−２−ニトロ−１，３−プロパンジオー
ルであることが好ましい。ＤＢＦＯＣと非環式ニトロ含
有殺菌剤の比率は好ましくは１：１〜１：８である。
有殺菌剤は、２−ブロモ−２−ニトロ−１，３−プロパ
ンジオール；ジブロモニトロエタン；およびこれらの混
合物からなる群から選択される。非環式ニトロ含有殺菌
剤は２−ブロモ−２−ニトロ−１，３−プロパンジオー
ルであることが好ましい。ＤＢＦＯＣと非環式ニトロ含
有殺菌剤の比率は好ましくは１：１〜１：８である。
【００１９】本発明の相乗性混合物中に１，２−ジブロ
モ−２，４−ジシアノブタンが使用される場合には、Ｄ
ＢＦＯＣと１，２−ジブロモ−２，４−ジシアノブタン
の比率は１：０．６〜１：７７であることが好ましい。
本発明の相乗性混合物中にヘキサクロロジメチルスルホ
ンが使用される場合には、ＤＢＦＯＣとヘキサクロロジ
メチルスルホンの比率は１：０．３〜１：５００である
ことが好ましい。
モ−２，４−ジシアノブタンが使用される場合には、Ｄ
ＢＦＯＣと１，２−ジブロモ−２，４−ジシアノブタン
の比率は１：０．６〜１：７７であることが好ましい。
本発明の相乗性混合物中にヘキサクロロジメチルスルホ
ンが使用される場合には、ＤＢＦＯＣとヘキサクロロジ
メチルスルホンの比率は１：０．３〜１：５００である
ことが好ましい。
【００２０】本発明の相乗性混合物中にメチレンビス
（チオシアネート）が使用される場合には、ＤＢＦＯＣ
とメチレンビス（チオシアネート）の比率は１：０．０
３〜１：３であることが好ましい。本発明の相乗性混合
物中に２−ヒドロキシプロピルメタンチオスルホネート
が使用される場合には、ＤＢＦＯＣと２−ヒドロキシプ
ロピルメタンチオスルホネートの比率は１：０．０３〜
１：５００であることが好ましい。
（チオシアネート）が使用される場合には、ＤＢＦＯＣ
とメチレンビス（チオシアネート）の比率は１：０．０
３〜１：３であることが好ましい。本発明の相乗性混合
物中に２−ヒドロキシプロピルメタンチオスルホネート
が使用される場合には、ＤＢＦＯＣと２−ヒドロキシプ
ロピルメタンチオスルホネートの比率は１：０．０３〜
１：５００であることが好ましい。
【００２１】本発明の相乗性混合物中にオルト−フェニ
ル−フェノールまたはオルト−フェニル−フェノラート
塩が使用される場合には、ＤＢＦＯＣとオルト−フェニ
ル−フェノールまたはオルト−フェニル−フェノラート
塩の比率は１：０．０３〜１：５００であることが好ま
しい。好適なオルト−フェニル−フェノラート塩として
は、ナトリウムオルト−フェニル−フェノラート；カリ
ウムオルト−フェニル−フェノラート；リチウムオルト
−フェニル−フェノラート；アンモニウムオルト−フェ
ニル−フェノラート；マグネシウムオルト−フェニル−
フェノラート；カルシウムオルト−フェニル−フェノラ
ート；およびこれらの混合物が含まれるがこれらに限定
されない。
ル−フェノールまたはオルト−フェニル−フェノラート
塩が使用される場合には、ＤＢＦＯＣとオルト−フェニ
ル−フェノールまたはオルト−フェニル−フェノラート
塩の比率は１：０．０３〜１：５００であることが好ま
しい。好適なオルト−フェニル−フェノラート塩として
は、ナトリウムオルト−フェニル−フェノラート；カリ
ウムオルト−フェニル−フェノラート；リチウムオルト
−フェニル−フェノラート；アンモニウムオルト−フェ
ニル−フェノラート；マグネシウムオルト−フェニル−
フェノラート；カルシウムオルト−フェニル−フェノラ
ート；およびこれらの混合物が含まれるがこれらに限定
されない。
【００２２】本発明の相乗性混合物は様々な対象中で微
生物の成長を阻害しまたは制御するのに役立つ。好適な
対象としては、冷却塔；空気洗浄機；ボイラー；鉱物ス
ラリー；廃水処理剤；装飾用噴水；逆浸透濾過；限外濾
過；バラスト水；エバポレータ用凝縮器；熱交換器；パ
ルプおよび紙加工用液；プラスチック；エマルジョン；
ディスパージョン；ペイント；海洋防汚剤ペイント；ラ
テックス；ワニスのような被覆剤；マスチック、コーキ
ング剤およびシーラントのような建築用製品；セラミッ
ク接着剤、カーペット裏地接着剤およびラミネート用接
着剤のような建築用接着剤；産業用または消費者用接着
剤；写真用薬品；印刷用液；浴室消毒剤またはサニタイ
ザーのような家庭用品；化粧品および洗面用化粧品；シ
ャンプー；石鹸；洗浄剤；滅菌剤、硬表面消毒剤のよう
な産業用消毒剤またはサニタイザー；フロアポリッシ
ュ；洗濯用すすぎ水；金属加工用液；コンベヤー用滑
剤；圧媒液；皮革および皮革製品；テキスタイル；テキ
スタイル製品；合板、チップボード、フレークボード、
積層ビーム、延伸ストランドボード、ハードボードおよ
びパーティクルボードのような木材および木材製品；石
油加工用液；燃料；インジェクション水、破壊用液およ
び掘削用泥のような油田用液；農業用アジュバント保存
剤；界面活性剤保存剤；医療用装置；診断薬保存剤；プ
ラスチックまたは紙食品ラップのような食品保存剤；プ
ールまたは温泉；植物；土壌；および種子処理が含まれ
るがこれらに限定されない。対象は冷却塔；空気洗浄
機；ボイラー；鉱物スラリー；廃水処理剤；熱交換器；
エバポレータ用冷却器；パルプまたは紙加工用液；エマ
ルジョン；およびディスパージョンであることが好まし
い。
生物の成長を阻害しまたは制御するのに役立つ。好適な
対象としては、冷却塔；空気洗浄機；ボイラー；鉱物ス
ラリー；廃水処理剤；装飾用噴水；逆浸透濾過；限外濾
過；バラスト水；エバポレータ用凝縮器；熱交換器；パ
ルプおよび紙加工用液；プラスチック；エマルジョン；
ディスパージョン；ペイント；海洋防汚剤ペイント；ラ
テックス；ワニスのような被覆剤；マスチック、コーキ
ング剤およびシーラントのような建築用製品；セラミッ
ク接着剤、カーペット裏地接着剤およびラミネート用接
着剤のような建築用接着剤；産業用または消費者用接着
剤；写真用薬品；印刷用液；浴室消毒剤またはサニタイ
ザーのような家庭用品；化粧品および洗面用化粧品；シ
ャンプー；石鹸；洗浄剤；滅菌剤、硬表面消毒剤のよう
な産業用消毒剤またはサニタイザー；フロアポリッシ
ュ；洗濯用すすぎ水；金属加工用液；コンベヤー用滑
剤；圧媒液；皮革および皮革製品；テキスタイル；テキ
スタイル製品；合板、チップボード、フレークボード、
積層ビーム、延伸ストランドボード、ハードボードおよ
びパーティクルボードのような木材および木材製品；石
油加工用液；燃料；インジェクション水、破壊用液およ
び掘削用泥のような油田用液；農業用アジュバント保存
剤；界面活性剤保存剤；医療用装置；診断薬保存剤；プ
ラスチックまたは紙食品ラップのような食品保存剤；プ
ールまたは温泉；植物；土壌；および種子処理が含まれ
るがこれらに限定されない。対象は冷却塔；空気洗浄
機；ボイラー；鉱物スラリー；廃水処理剤；熱交換器；
エバポレータ用冷却器；パルプまたは紙加工用液；エマ
ルジョン；およびディスパージョンであることが好まし
い。
【００２３】対象中の微生物の成長を阻害または制御す
る相乗的組合せの具体的な量は、組合せられる化合物の
種類および保護されるべき対象の種類に応じて変化す
る。典型的には、対象中の微生物の成長を制御するため
の本発明の相乗的組合せの量としては、殺菌剤の組合せ
０．１〜２５００ｐｐｍを提供すれば充分である。殺菌
剤の組合せは０．５〜２５０ｐｐｍの量で存在すること
が好ましく、より好ましくは１〜１００ｐｐｍである。
る相乗的組合せの具体的な量は、組合せられる化合物の
種類および保護されるべき対象の種類に応じて変化す
る。典型的には、対象中の微生物の成長を制御するため
の本発明の相乗的組合せの量としては、殺菌剤の組合せ
０．１〜２５００ｐｐｍを提供すれば充分である。殺菌
剤の組合せは０．５〜２５０ｐｐｍの量で存在すること
が好ましく、より好ましくは１〜１００ｐｐｍである。
【００２４】本発明の、ＤＢＦＯＣと１以上の市販の殺
菌剤の１：０．０３〜１：１０００の比率の混合物は、
広範囲の微生物に対する相乗的殺菌活性を示すことが見
出された。２つの化合物により処理された微生物におけ
る破壊的な相互作用が、両方の化合物が単独で使用され
た場合のそのような相互作用の合計よりも大きい場合
に、相乗効果が生じている。そのような相乗効果は成分
の予想された活性または活性の予想された改良からは生
じない。
菌剤の１：０．０３〜１：１０００の比率の混合物は、
広範囲の微生物に対する相乗的殺菌活性を示すことが見
出された。２つの化合物により処理された微生物におけ
る破壊的な相互作用が、両方の化合物が単独で使用され
た場合のそのような相互作用の合計よりも大きい場合
に、相乗効果が生じている。そのような相乗効果は成分
の予想された活性または活性の予想された改良からは生
じない。
【００２５】次の実施例は本発明の様々な態様をさらに
示すが、如何なる態様においても発明の範囲を限定する
ものではない。
示すが、如何なる態様においても発明の範囲を限定する
ものではない。
【００２６】実施例 本発明の組み合わせの相乗作用は、広範囲の濃度および
比率の化合物で試験することにより示された。相乗作用
はＫｕｌｌ，Ｆ．Ｃ．；Ｅｉｓｍａｎ，Ｐ．Ｃ．；Ｓｙ
ｌｗｅｓｔｒｏｗｉｃｚ，Ｈ．Ｄ．およびＭａｙｅｒ，
Ｒ．Ｌ．らによるＡｐｐｌｉｅｄ Ｍｉｃｒｏｂｉｏｌ
ｏｇｙ ９：５３８−５４１（１９６１）によって示さ
れる、 Ｑａ／ＱＡ＋Ｑｂ／ＱＢ＝相乗指数（ＳＩ） 〔式中、 ＱＡ＝単独で作用させた場合に、エンドポイントを提供
する化合物Ａの濃度（ｐｐｍ）（化合物ＡのＭＩＣ）。 Ｑａ＝混合物中で作用させた場合に、エンドポイントを
提供する化合物Ａの濃度（ｐｐｍ）。 ＱＢ＝単独で作用させた場合に、エンドポイントを提供
する化合物Ｂの濃度（ｐｐｍ）（化合物ＢのＭＩＣ）。 Ｑｂ＝混合物中で作用させた場合に、エンドポイントを
提供する化合物Ｂの濃度（ｐｐｍ）。〕により決定され
る比率を用いた、産業上受け入れられている方法によっ
て決定された。
比率の化合物で試験することにより示された。相乗作用
はＫｕｌｌ，Ｆ．Ｃ．；Ｅｉｓｍａｎ，Ｐ．Ｃ．；Ｓｙ
ｌｗｅｓｔｒｏｗｉｃｚ，Ｈ．Ｄ．およびＭａｙｅｒ，
Ｒ．Ｌ．らによるＡｐｐｌｉｅｄ Ｍｉｃｒｏｂｉｏｌ
ｏｇｙ ９：５３８−５４１（１９６１）によって示さ
れる、 Ｑａ／ＱＡ＋Ｑｂ／ＱＢ＝相乗指数（ＳＩ） 〔式中、 ＱＡ＝単独で作用させた場合に、エンドポイントを提供
する化合物Ａの濃度（ｐｐｍ）（化合物ＡのＭＩＣ）。 Ｑａ＝混合物中で作用させた場合に、エンドポイントを
提供する化合物Ａの濃度（ｐｐｍ）。 ＱＢ＝単独で作用させた場合に、エンドポイントを提供
する化合物Ｂの濃度（ｐｐｍ）（化合物ＢのＭＩＣ）。 Ｑｂ＝混合物中で作用させた場合に、エンドポイントを
提供する化合物Ｂの濃度（ｐｐｍ）。〕により決定され
る比率を用いた、産業上受け入れられている方法によっ
て決定された。
【００２７】Ｑａ／ＱＡとＱｂ／ＱＢの合計が１より大
きい場合には、拮抗作用であることが示される。合計が
１に等しい場合には相加作用であることが示され、１よ
り小さい場合には相乗作用であることが示される。ＳＩ
がより小さいほど、特定の混合物によって示される相乗
作用はより大きくなる。
きい場合には、拮抗作用であることが示される。合計が
１に等しい場合には相加作用であることが示され、１よ
り小さい場合には相乗作用であることが示される。ＳＩ
がより小さいほど、特定の混合物によって示される相乗
作用はより大きくなる。
【００２８】相乗試験は０．２％グルコースを含む最小
塩培地（Ｍ９Ｇ培地）を含む、標準マイクロタイタープ
レートアッセイを用いて行われた。この方法において、
９６穴マイクロタイタープレート中に被験化合物を倍数
階段稀釈することによって広範囲の濃度が試験された。
全ての液体培地の移送は、較正されたシングルまたはマ
ルチチャンネルデジタルピペッターで行われた。殺菌剤
のストック溶液は適当な溶媒中で調製され、成長培地に
分配された。プレート中でのその後の全ての稀釈はＭ９
Ｇ培地を用いて行われ；各ウエル中の液体の全容量は１
００μＬであった。各プレートはマイクロタイタープレ
ート中で、２つの方向に等量の液体を連続的に稀釈する
ことにより得られた濃度の両方の殺菌剤を有していた。
各プレートは各組み合わせに対するコントロールの列を
有していた。コントロールの列は各化合物それぞれに対
するものであり、個々のＭＩＣ値も決定された。本発明
の組み合わせの相乗作用は２つのバクテリア、Ｅｎｔｅ
ｒｏｂａｃｔｅｒ ａｅｒｏｇｅｎｅｓ（Ｅ．ａｅｒｏ
ｇｅｎｅｓ）（ＡＴＣＣ１３０４８）またはＰｓｅｕｄ
ｏｍｏｎａｓ ａｅｒｕｇｉｎｏｓａ（Ｐ．ａｅｒｕｇ
ｉｎｏｓａ）（ＡＴＣＣ１５４４２）に対して決定され
た。バクテリアは１ｍＬあたり約３×１０６個バクテリ
アの濃度で使用された。これらのバクテリアは、多くの
水処理用途における自然の汚染の代表菌である。各プレ
ートがＤＢＦＯＣと他の市販の殺菌剤の組み合わせで処
理され、バクテリアが接種された後、プレートは３０℃
で２４時間インキュベートされた。インキュベート後、
プレートはバクテリアの成長（濁度）について目視で評
価され、ＭＩＣを決定した。
塩培地（Ｍ９Ｇ培地）を含む、標準マイクロタイタープ
レートアッセイを用いて行われた。この方法において、
９６穴マイクロタイタープレート中に被験化合物を倍数
階段稀釈することによって広範囲の濃度が試験された。
全ての液体培地の移送は、較正されたシングルまたはマ
ルチチャンネルデジタルピペッターで行われた。殺菌剤
のストック溶液は適当な溶媒中で調製され、成長培地に
分配された。プレート中でのその後の全ての稀釈はＭ９
Ｇ培地を用いて行われ；各ウエル中の液体の全容量は１
００μＬであった。各プレートはマイクロタイタープレ
ート中で、２つの方向に等量の液体を連続的に稀釈する
ことにより得られた濃度の両方の殺菌剤を有していた。
各プレートは各組み合わせに対するコントロールの列を
有していた。コントロールの列は各化合物それぞれに対
するものであり、個々のＭＩＣ値も決定された。本発明
の組み合わせの相乗作用は２つのバクテリア、Ｅｎｔｅ
ｒｏｂａｃｔｅｒ ａｅｒｏｇｅｎｅｓ（Ｅ．ａｅｒｏ
ｇｅｎｅｓ）（ＡＴＣＣ１３０４８）またはＰｓｅｕｄ
ｏｍｏｎａｓ ａｅｒｕｇｉｎｏｓａ（Ｐ．ａｅｒｕｇ
ｉｎｏｓａ）（ＡＴＣＣ１５４４２）に対して決定され
た。バクテリアは１ｍＬあたり約３×１０６個バクテリ
アの濃度で使用された。これらのバクテリアは、多くの
水処理用途における自然の汚染の代表菌である。各プレ
ートがＤＢＦＯＣと他の市販の殺菌剤の組み合わせで処
理され、バクテリアが接種された後、プレートは３０℃
で２４時間インキュベートされた。インキュベート後、
プレートはバクテリアの成長（濁度）について目視で評
価され、ＭＩＣを決定した。
【００２９】本発明の殺菌剤の組合せの相乗作用の証明
のための試験結果は、以下の表１〜２０に示される。各
試験においては、化合物ＢはＤＢＦＯＣであり、化合物
Ａは他の市販の殺菌剤である。各表は、化合物Ａと化合
物Ｂの特定の組み合わせ；Ｅ．ａｅｒｏｇｅｎｅｓおよ
びＰ．ａｅｒｕｇｉｎｏｓａに対する試験結果；化合物
Ａ単独（ＱＡ）、化合物Ｂ単独（ＱＢ）、混合物中での
化合物Ａ（Ｑａ）、または混合物中での化合物Ｂ
（Ｑｂ）に対するＭＩＣによって測定されたエンドポイ
ント活性（ｅｎｄ−ｐｏｉｎｔ ａｃｔｉｖｉｔｙ）
（ｐｐｍ）；算出されたＳＩ値；および試験された各組
み合わせについての相乗作用の比率の範囲（化合物Ｂ：
化合物Ａ）を示す。
のための試験結果は、以下の表１〜２０に示される。各
試験においては、化合物ＢはＤＢＦＯＣであり、化合物
Ａは他の市販の殺菌剤である。各表は、化合物Ａと化合
物Ｂの特定の組み合わせ；Ｅ．ａｅｒｏｇｅｎｅｓおよ
びＰ．ａｅｒｕｇｉｎｏｓａに対する試験結果；化合物
Ａ単独（ＱＡ）、化合物Ｂ単独（ＱＢ）、混合物中での
化合物Ａ（Ｑａ）、または混合物中での化合物Ｂ
（Ｑｂ）に対するＭＩＣによって測定されたエンドポイ
ント活性（ｅｎｄ−ｐｏｉｎｔ ａｃｔｉｖｉｔｙ）
（ｐｐｍ）；算出されたＳＩ値；および試験された各組
み合わせについての相乗作用の比率の範囲（化合物Ｂ：
化合物Ａ）を示す。
【００３０】
【表１】
【００３１】相乗作用を示す化合物Ｂ：化合物Ａの比率
は１：０．０３〜１：２の範囲である。
は１：０．０３〜１：２の範囲である。
【００３２】
【表２】
【００３３】相乗作用を示す化合物Ｂ：化合物Ａの比率
は１：０．３〜１：１の範囲である。
は１：０．３〜１：１の範囲である。
【００３４】
【表３】
【００３５】相乗作用を示す化合物Ｂ：化合物Ａの比率
は１：０．３〜１：１５の範囲である。
は１：０．３〜１：１５の範囲である。
【００３６】
【表４】
【００３７】相乗作用を示す化合物Ｂ：化合物Ａの比率
は１：６３〜１：１０００の範囲である。
は１：６３〜１：１０００の範囲である。
【００３８】
【表５】
【００３９】相乗作用を示す化合物Ｂ：化合物Ａの比率
は１：１〜１：２５の範囲である。
は１：１〜１：２５の範囲である。
【００４０】
【表６】
【００４１】相乗作用を示す化合物Ｂ：化合物Ａの比率
は１：０．１〜１：１の範囲である。
は１：０．１〜１：１の範囲である。
【００４２】
【表７】
【００４３】相乗作用を示す化合物Ｂ：化合物Ａの比率
は１：０．０６〜１：８の範囲である。
は１：０．０６〜１：８の範囲である。
【００４４】
【表８】
【００４５】相乗作用を示す化合物Ｂ：化合物Ａの比率
は１：０．０３〜１：２の範囲である。
は１：０．０３〜１：２の範囲である。
【００４６】
【表９】
【００４７】相乗作用を示す化合物Ｂ：化合物Ａの比率
は１：０．３〜１：１０の範囲である。
は１：０．３〜１：１０の範囲である。
【００４８】
【表１０】
【００４９】相乗作用を示す化合物Ｂ：化合物Ａの比率
は１：０．５〜１：８の範囲である。
は１：０．５〜１：８の範囲である。
【００５０】
【表１１】
【００５１】相乗作用を示す化合物Ｂ：化合物Ａの比率
は１：０．３〜１：１０の範囲である。
は１：０．３〜１：１０の範囲である。
【００５２】
【表１２】
【００５３】相乗作用を示す化合物Ｂ：化合物Ａの比率
は１：１〜１：１２０の範囲である。
は１：１〜１：１２０の範囲である。
【００５４】
【表１３】
【００５５】相乗作用を示す化合物Ｂ：化合物Ａの比率
は１：８〜１：６２の範囲である。
は１：８〜１：６２の範囲である。
【００５６】
【表１４】
【００５７】相乗作用を示す化合物Ｂ：化合物Ａの比率
は１：０．３〜１：６０の範囲である。
は１：０．３〜１：６０の範囲である。
【００５８】
【表１５】
【００５９】相乗作用を示す化合物Ｂ：化合物Ａの比率
は１：３０〜１：５８の範囲である。
は１：３０〜１：５８の範囲である。
【００６０】
【表１６】
【００６１】相乗作用を示す化合物Ｂ：化合物Ａの比率
は１：０．１〜１：４の範囲である。
は１：０．１〜１：４の範囲である。
【００６２】
【表１７】
【００６３】相乗作用を示す化合物Ｂ：化合物Ａの比率
は１：８〜１：１５の範囲である。
は１：８〜１：１５の範囲である。
【００６４】
【表１８】
【００６５】相乗作用を示す化合物Ｂ：化合物Ａの比率
は１：１〜１：８の範囲である。
は１：１〜１：８の範囲である。
【００６６】
【表１９】
【００６７】相乗作用を示す化合物Ｂ：化合物Ａの比率
は１：０．６〜１：７７の範囲である。
は１：０．６〜１：７７の範囲である。
【００６８】
【表２０】
【００６９】相乗作用を示す化合物Ｂ：化合物Ａの比率
は１：０．０３〜１：３の範囲である。
は１：０．０３〜１：３の範囲である。
【００７０】上述のデータは、最小阻止濃度（ＭＩＣ）
によって測定されたように、ＤＢＦＯＣと表１−２０の
化合物の組み合わせには相乗作用があることを明示し、
さらにそれぞれの組成物を構成する個々の物質の算術的
合計よりも非常に大きい活性を有することを示してい
る。
によって測定されたように、ＤＢＦＯＣと表１−２０の
化合物の組み合わせには相乗作用があることを明示し、
さらにそれぞれの組成物を構成する個々の物質の算術的
合計よりも非常に大きい活性を有することを示してい
る。
【００７１】
【表２１】
【００７２】
【表２２】
【００７３】上述のデータは、相乗効果を示さない、特
定の市販の殺菌剤とＤＢＦＯＣの組み合わせを示す。
定の市販の殺菌剤とＤＢＦＯＣの組み合わせを示す。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 テリー・マイケル・ウィリアムズ アメリカ合衆国ペンシルバニア州19002, ロアー・グウィンド，イー・ミーティング ハウス・ロード・1340
Claims (10)
- 【請求項１】 （（ブチルアミノカルボニル）オキシ）
カルボンイミディック−ジブロマイドである第１の成
分；および窒素含有ヘテロ環式殺菌剤、硫黄含有ヘテロ
環式殺菌剤、および酸化殺菌剤からなる群から選択され
る１以上の市販の殺菌剤である第２の成分の相乗性混合
物を含む殺菌剤組成物であって、第１の成分と第２の成
分との比率が１：０．０３〜１：１０００の範囲である
殺菌剤組成物。 - 【請求項２】 ヘテロ環式殺菌剤が５−クロロ−２−メ
チル−３−イソチアゾロン；２−メチル−３−イソチア
ゾロン；４，５−ジクロロ−２−ｎ−オクチル−３−イ
ソチアゾロン；２−ｎ−オクチル−３−イソチアゾロ
ン；１，２−ベンズイソチアゾリン−３−オン；５−オ
キソ−３，４−ジクロロ−１，２−ジチオール；４，５
−ジクロロ−２−シクロヘキシル−３−イソチアゾロ
ン；２−メチル−４，５−トリメチレン−３−イソチア
ゾロン；２−（４−チアゾリル）−ベンズイミダゾー
ル；Ｎ−ベンズイミダゾール−２−イルカルバミン酸メ
チルエステル；３，５−ジメチル−テトラヒドロ−１，
３，５−２Ｈ−チアジアジン−２−チオン；ヘキサヒド
ロ−１，３，５−トリス（２−ヒドロキシエチル）−
１，３，５−トリアジン；およびこれらの混合物からな
る群から選択される請求項１記載の組成物。 - 【請求項３】 （（ブチルアミノカルボニル）オキシ）
カルボンイミディック−ジブロマイドとヘテロ環式殺菌
剤の比率が１：０．０３〜１：１０００である請求項２
記載の組成物。 - 【請求項４】 酸化殺菌剤が次亜塩素酸塩；３−ブロモ
−１−クロロ−５，５−ジメチルヒダントイン；ペルオ
キシ酢酸；過酸化水素；次亜臭素酸；臭化ナトリウムと
トリクロロイソシアヌル酸の混合物；臭化ナトリウムと
ジクロロイソシアヌル酸の混合物；トリクロロイソシア
ヌル酸；二酸化塩素；およびこれらの混合物からなる群
から選択される請求項１記載の組成物。 - 【請求項５】 （（ブチルアミノカルボニル）オキシ）
カルボンイミディック−ジブロマイドと酸化殺菌剤の比
率が１：０．０３〜１：１０である請求項４記載の組成
物。 - 【請求項６】 （（ブチルアミノカルボニル）オキシ）
カルボンイミディック−ジブロマイドである第１の成
分；および窒素含有ヘテロ環式殺菌剤、硫黄含有ヘテロ
環式殺菌剤、および酸化殺菌剤からなる群から選択され
る１以上の市販の殺菌剤である第２の成分の相乗性混合
物の微生物阻害量を対象へ、対象において、または対象
上に導入することを含み、第１の成分と第２の成分の比
率が１：０．０３〜１：１０００の範囲である、対象中
での微生物の成長を阻害する方法。 - 【請求項７】 ヘテロ環式殺菌剤が５−クロロ−２−メ
チル−３−イソチアゾロン；２−メチル−３−イソチア
ゾロン；４，５−ジクロロ−２−ｎ−オクチル−３−イ
ソチアゾロン；２−ｎ−オクチル−３−イソチアゾロ
ン；１，２−ベンズイソチアゾリン−３−オン；５−オ
キソ−３，４−ジクロロ−１，２−ジチオール；４，５
−ジクロロ−２−シクロヘキシル−３−イソチアゾロ
ン；２−メチル−４，５−トリメチレン−３−イソチア
ゾロン；２−（４−チアゾリル）−ベンズイミダゾー
ル；Ｎ−ベンズイミダゾール−２−イルカルバミン酸メ
チルエステル；３，５−ジメチル−テトラヒドロ−１，
３，５−２Ｈ−チアジアジン−２−チオン；ヘキサヒド
ロ−１，３，５−トリス（２−ヒドロキシエチル）−
１，３，５−トリアジン；およびこれらの混合物からな
る群から選択される請求項６記載の方法。 - 【請求項８】 （（ブチルアミノカルボニル）オキシ）
カルボンイミディック−ジブロマイドとヘテロ環式殺菌
剤の比率が１：０．０３〜１：１０００である請求項７
記載の方法。 - 【請求項９】 酸化殺菌剤が次亜塩素酸塩；３−ブロモ
−１クロロ−５，５−ジメチルヒダントイン；ペルオキ
シ酢酸；過酸化水素；次亜臭素酸；臭化ナトリウムとト
リクロロイソシアヌル酸の混合物；臭化ナトリウムとジ
クロロイソシアヌル酸の混合物；トリクロロイソシアヌ
ル酸；二酸化塩素；およびこれらの混合物からなる群か
ら選択される請求項６記載の方法。 - 【請求項１０】 （（ブチルアミノカルボニル）オキ
シ）カルボンイミディック−ジブロマイドと酸化殺菌剤
の比率が１：０．０３〜１：１０である請求項９記載の
方法。
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|---|---|---|---|
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