JP2000082475A - 膨張黒鉛製燃料電池用セパレータ及びその製造方法 - Google Patents

膨張黒鉛製燃料電池用セパレータ及びその製造方法

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 密度差に起因する歪み、熱伝導特性、電気伝
導特性、機械的特性などのばらつきを少なくし複雑形状
や大形サイズのセパレータでも、膨張黒鉛本来の諸特性
及び寸法精度に優れたものとして電池性能の向上が図れ
るようにする。 【解決手段】 ジグザグ状溝部11を有する燃料電池用
セパレータ4であって、膨張黒鉛シート15の表層部1
5aのうちジグザグ状溝部11に相当する部分をブラス
ト加工により予め除去しておき、その除去部分とそれ以
外の部分との凹凸形状部分に対応する凹凸形状を有する
押し型を用いて全体を均等に加圧成形して溝部11とそ
れ以外の部分との密度差が30%未満になるように所定
形態に成形してなる。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、主として電気自動
車用等の電池として用いられる燃料電池用セパレータ
で、詳しくは、例えばイオン交換膜やリン酸からなる電
解質膜を両側からアノード(陽極)及びカソード(陰
極)で挟んでサンドイッチ構造としたガス拡散電極をさ
らにそれの外部両側から挟むとともに、アノード及びカ
ソードとの間に、燃料ガス流路及び酸化ガス流路を形成
して燃料電池の構成単位である単セルが構成されている
固体高分子電解質型やリン酸型などの燃料電池用セパレ
ータ及びその製造方法に関し、より詳しくは、膨張黒鉛
が本来有する耐熱性、耐食性、電気特性(導電性)、熱
伝導特性等を有効に利用して所定の電池性能を発揮させ
るように膨張黒鉛成形体から構成される膨張黒鉛製燃料
電池用セパレータ及びその製造方法に関するものであ
る。
【0002】
【従来の技術】燃料電池は、アノードに水素を含有する
燃料ガスを供給し、カソードに酸素を含有する酸化ガス
を供給することにより、アノード側及びカソード側にお
いて、 H2 →2H´+2e´ …(1) (1/2)O2 +2H´+2e´→H2 O …(2) なる式の電気化学反応を示し、電池全体としては、 H2 +(1/2)O2 →H2 O …(3) なる式の電気化学反応が進行し、このような燃料が有す
る化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換すること
で、所定の電池性能を発揮するものである。
【0003】上記のようなエネルギー変換を生じる燃料
電池の一種である固体高分子電解質型やリン酸型などの
燃料電池用のセパレータとしては、ガス不透過性で、か
つ、導電性を有する材料から形成することが要求され、
その要求に適った材料として膨張黒鉛を使用することは
従来から知られており、これを所定形状に成形すること
によって燃料電池用セパレータを構成している。
【0004】ところで、この種の膨張黒鉛成形体の成形
にあたって、従来では、(a)膨張黒鉛シートをエンボ
ス(型押し)ロールにより加圧して表面に浮彫り加工を
施したもの、(b)膨張処理した黒鉛あるいは一度加圧
処理して密度アップや造粒した膨張黒鉛を金型内で加圧
成形したもの、(c)膨張黒鉛テープを渦巻き状に巻き
重ねた後、金型内でリング状に加圧成形したもの、など
がある。特に、燃料電池用セパレータのように、表面に
凹凸部分を有する膨張黒鉛成形体においては、最終成形
体の凹部に相当する高さ及びパターンの凸部を有する押
し型を使用して膨張黒鉛シートを直接に加圧成形してい
た。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記した従来
の膨張黒鉛成形体においては、膨張黒鉛が薄片状の黒鉛
を多数集合させたものであり、成形時の金型内での流動
性に劣るため、最終成形体の全体形状が平坦なシート状
や板状のものでない限り各部の密度差が大きく、この大
きな密度差の存在に起因して各部の熱伝導特性、電気特
性、機械的特性にばらつきが生じるだけでなく、成形後
の復元性にもばらつきがあって、成形体製品の寸法精度
が悪いものとなる。したがって、複雑形状や大形サイ
ズ、角形の成形体(製品)については、膨張黒鉛本来の
諸特性や寸法精度をばらつき少なく成形することが非常
に困難であり、特に、表面に多数の凹凸部分が必要な複
雑形状であるだけでなく、燃料ガス及び酸化ガス流路を
形成するために緻密かつ高精度な凹凸部分が要求される
燃料電池用セパレータを膨張黒鉛成形体から構成する場
合は、ガス流路となる凸部分の角部表面に割れや膨れな
どの異常や欠陥を発生しやすくて寸法精度の高い形状に
成形することができないとともに、凹凸部分間での密度
差が非常に大きくなり、膨張黒鉛本来の電気特性(導電
性)及び熱伝導特性が不均一になり、燃料電池の性能面
で好ましくない問題があった。
【0006】本発明は上記のような実情に鑑みてなされ
たもので、厚みの異なる部分間での密度差に起因する熱
伝導特性、電気特性、機械的特性などのばらつきを少な
くして複雑形状や大形サイズであっても、膨張黒鉛本来
の諸特性及び寸法精度に優れた成形体とでき、特に燃料
ガス及び酸化ガス流路を非常に高精度に形成して良好な
導電性及び熱伝導性を発揮させ電池性能の向上を達成す
ることができる膨張黒鉛製燃料電池用セパレータ成形体
及びその製造方法を提供することを目的としている。
【0007】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、請求項1に記載の発明に係る膨張黒鉛製燃料電池用
セパレータは、厚みが10%以上異なる凹凸部分を有
し、その凹部分が燃料ガス及び酸化ガス流路に形成され
る膨張黒鉛成形体から構成された膨張黒鉛製燃料電池用
セパレータであって、上記成形体が厚みの異なる凹凸部
分間での膨張黒鉛の密度差が30%未満になるように成
形されていることを特徴とするものである。
【0008】上記構成の請求項1に記載の発明によれ
ば、厚みの異なる凹凸部分間での膨張黒鉛の密度差が3
0%未満であるから、密度差に起因する凹凸部分間での
熱伝導特性、電気特性、機械的特性などのばらつきが少
なくなり、複雑形状や大形サイズのいずれであっても、
その成形体全体に亘って膨張黒鉛が本来有する諸特性を
十分に発揮させることが可能となる。このような膨張黒
鉛成形体から燃料電池用セパレータを構成させること
で、凹部分からなり、該セパレータの全域に亘る燃料ガ
ス及び酸化ガス流路を非常に高精度に形成してそれら反
応ガスの流れをスムーズにすることができるだけでな
く、その全域に亘って優れた電気特性及び熱伝導特性を
保持することが可能であり、これによって、燃料電池の
運転に際してセパレータに要求される均一な導電性能お
よび過熱防止のための冷却性能を十分に発揮させて電池
性能の向上を図ることができる。
【0009】ここで、上記成形体の形態としては、請求
項2に記載のように、シート状、板状のいずれであって
もよい。
【0010】また、請求項3に記載の発明に係る膨張黒
鉛製燃料電池用セパレータの製造方法は、厚みが均一な
膨張黒鉛シートの表層部の所定形状部分を除去して該膨
張黒鉛シートの表面に燃料ガス及び酸化ガスの流路とな
る凹部分を含めた凹凸を形成した後、その凹凸形状部分
に相当する凸形状または凹凸形状を有する押し型を用い
て少なくとも一部分を加圧して所定の凹凸形態に成形さ
れた膨張黒鉛成形体から燃料電池用セパレータを形成す
ることを特徴とするものである。
【0011】上記構成の請求項3に記載の発明によれ
ば、最終成形体の凹部で、燃料電池用セパレータにおけ
る燃料ガス及び酸化ガス流路となる膨張黒鉛シートの表
層部を予め除去して表面に凹凸を形成した後、押し型を
使用して少なくとも一部分を加圧して所定の凹凸形態に
成形するものであるから、従来のように、最終成形体の
凹凸に相当する凹凸部を有する押し型を使用して膨張黒
鉛シートを直接に加圧成形する場合に比べて、凸部の角
部表面に割れや膨れなどの異常や欠陥を発生しないです
み、所定の寸法、形状のガス流路を備えた膨張黒鉛成形
体(セパレータ)を精度よく製造することが可能である
とともに、凹凸部分間での密度差も非常に小さくして、
密度差に起因する凹凸部分間での熱伝導特性、電気特
性、機械的特性などのばらつきを小さくすることができ
る。
【0012】さらに、請求項4に記載の発明に係る膨張
黒鉛製燃料電池用セパレータの製造方法は、最終成形体
の凸部となる部分の形状に打ち抜き加工した少なくとも
1枚の膨張黒鉛シートの両面及び打ち抜き加工を施さず
上記膨張黒鉛シートと同一密度を有する膨張黒鉛シート
の少なくとも片面表層部を除去した後、それら膨張黒鉛
シートをその中間部にこれら膨張黒鉛シートの密度より
も低い密度の膨張黒鉛粉体を介在させた状態で積層し、
かつ、加圧一体化して形成することを特徴とするもので
ある。
【0013】上記構成の請求項4に記載の発明によれ
ば、最終的に燃料電池用セパレータの凸部となる部分の
形状に打ち抜き加工され、その両面が除去された膨張黒
鉛シートと打ち抜き加工を施さず少なくともその片面表
層部が除去された同一密度の膨張黒鉛シートとをそれら
の中間部に低密度の膨張黒鉛粉体を介在させた状態で積
層し、かつ、加圧一体化するものであって、最終的にセ
パレータの燃料ガス及び酸化ガス流路用の凹部となる部
分が他の部分に比べてより強く加圧されることで、その
部分の密度が局部的に大きくなることのないように成形
するものであるから、従来のように、最終成形体の凹凸
に相当する凹凸部を有する押し型を使用して膨張黒鉛シ
ートを直接に加圧成形する場合に比べて、凸部の角部表
面に割れや膨れなどの異常や欠陥を発生しないですみ、
所定の寸法、形状のガス流路を備えた膨張黒鉛成形体
(セパレータ)を精度よく製造することが可能であると
ともに、両シートを接着剤無しで積層一体化することが
可能となり、凹凸部分間での密度差及び厚み方向での密
度差ともに非常に小さくして、密度差に起因する凹凸部
分間及び厚み方向での熱伝導特性、電気特性、機械的特
性などのばらつきを小さくすることができる。
【0014】なお、上記請求項3または4に記載の膨張
黒鉛製燃料電池用セパレータの製造方法における膨張黒
鉛シートの表層部の除去手段として、請求項5に記載の
ように、ブラスト加工、レーザー加工、プラズマ加工及
びマイクログラインド加工等の手段を使用するときは、
所定の凹凸形状部分を正確に形成することが可能であ
り、特に請求項4に記載の製造方法の場合は、表層部へ
のブラスト加工に伴って高密度で高配向された膨張黒鉛
粒子の一部を除去すると同時に、その折り畳み層を起立
状態に拡開させて両膨張黒鉛シート同士を接着剤無しで
も強力に接合一体化することが可能となり、全体厚みの
大きい成形体であっても、その厚み方向での密度差が非
常に少ない製品を容易かつ安価に製造することができ
る。
【0015】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態を図面
にもとづいて説明する。まず最初に、本発明の膨張黒鉛
製セパレータの一実施形態として固体高分子電解質型燃
料電池の構成及び動作について図1〜図3を参照して簡
単に説明する。固体高分子電解質型燃料電池20は、例
えばフッ素系樹脂より形成されたイオン交換膜である電
解質膜1と、炭素繊維糸で織成したカーボンクロスやカ
ーボンペーパーあるいはカーボンフェルトにより形成さ
れ、上記電解質膜1を両側から挟みサンドイッチ構造を
なすガス拡散電極となるアノード2及びカソード3と、
そのサンドイッチ構造をさらに両側から挟む膨張黒鉛成
形体からなるセパレータ4,4とから構成される単セル
5の複数組を積層し、その両端に図示省略した集電板を
配置したスタック構造に構成されている。
【0016】上記膨張黒鉛成形体から構成される両セパ
レータ4は、図2に明示するように、その周辺部に、水
素を含有する燃料ガス孔6,7と酸素を含有する酸化ガ
ス孔8,9と冷却水孔10とが形成されており、上記単
セル5の複数組を積層した時、各セパレータ4の各孔
6,7、8,9、10がそれぞれ燃料電池20内部をそ
の長手方向に貫通して燃料ガス供給マニホールド、燃料
ガス排出マニホールド、酸化ガス供給マニホールド、酸
化ガス排出マニホールド、冷却水路を形成するようにな
されている。
【0017】また、上記両セパレータ4の表面には、ジ
クザグ状の溝部11が形成されており、図3に明示する
ように、上記ジグザグ状溝部11とアノード2の表面と
の間に燃料ガス流路12が形成されているとともに、ジ
グザグ状溝部11とカソード3の表面との間に酸化ガス
流路13が形成されている。
【0018】上記構成の固体高分子電解質型燃料電池2
0においては、外部に設けられた燃料ガス供給装置から
燃料電池20に対して供給された水素を含有する燃料ガ
スが上記燃料ガス供給マニホールドを経由して各単セル
5の燃料ガス流路12に供給されて各単セル5のアノー
ド2側において既述(1)式で示したとおりの電気化学
反応を呈し、その反応後の燃料ガスは各単セル5の燃料
ガス流路12から上記燃料ガス排出マニホールドを経由
して外部に排出される。同時に、外部に設けられた酸化
ガス供給装置から燃料電池20に対して供給された酸素
を含有する酸化ガス(空気)が上記酸化ガス供給マニホ
ールドを経由して各単セル5の酸化ガス流路13に供給
されて各単セル5のカソード3側において既述(2)式
で示したとおりの電気化学反応を呈し、その反応後の酸
化ガスは各単セル5の酸化ガス流路13から上記酸化ガ
ス排出マニホールドを経由して外部に排出される。
【0019】上記(1)及び(2)式の電気化学反応に
伴い、燃料電池20全体としては既述(3)式で示した
電気化学反応が進行して、燃料が有する化学エネルギー
を直接電気エネルギーに変換することで、所定の電池性
能が発揮される。なお、この燃料電池20は、電解質膜
1の性質から約80〜100℃の温度範囲で運転される
ために発熱を伴う。そこで、燃料電池20の運転中は、
外部に設けられた冷却水供給装置から該燃料電池20に
対して冷却水を供給し、これを上記冷却水路に循環させ
ることによって、燃料電池20内部の温度上昇を抑制し
ている。
【0020】次に、上記のような構成及び動作を有する
固体高分子電解質型燃料電池20におけるセパレータ4
の製造方法について説明する。図4は本発明に係る膨張
黒鉛製燃料電池用セパレータ4の一例を示す外観斜視
図、図5は図4のA−A線に沿った縦断面図であり、こ
の膨張黒鉛製燃料電池セバレータ4は、全体が矩形状で
厚みが均一な図4に示すような膨張黒鉛シート15の表
層部分15aのうち、燃料ガス流路12及び酸化ガス流
路13を形成する部分にマイクロブラスト加工、レーザ
ー加工、プラズマ加工、マイクログラインド加工等の手
段を施してその部分を除去することにより、全体の厚み
Tに対して10%以上の深さdを有するジグザグ状溝部
11を形成した後、上記表層部分15a及びジグザグ状
溝部11からなる凹凸部分に相当する凹凸形状を有する
押し型14を用いて少なくとも一部を均等に加圧して凹
凸部分間の密度差が30%未満、好ましくは10%未満
になるように所定の形態に成形した膨張黒鉛成形体から
構成されている。
【0021】上記構成の膨張黒鉛製燃料電池用セパレー
タ4では、膨張黒鉛シート15の表層部分15aにジグ
ザグ状溝部11を高精度に形成することが可能であり、
したがって、そのジグザグ状溝部11から形成される燃
料ガス流路12及び酸化ガス流路13内に燃料ガス及び
酸化ガスをスムーズに流動させるとともに、上記した単
セル5の複数組を積層してスタック構造に構成された固
体高分子電解質型燃料電池20が発生した電気を密度差
の小さい膨張黒鉛シート15の電気伝導特性を利用して
良好に伝導させ、優れた電池性能を発揮させることが可
能である。
【0022】
【実験例】実施例1:図6に示すような市販されている
膨張黒鉛シート15(厚みT1=1.5mm、密度1.
0g/cm3 )を使用して、その片側表面に深さd1=
0.5mm、幅w=1mmのジグザグ状の溝パターンP
をマイクロブラスト加工にて除去して形成し、その後、
上記溝パターンPに相当する凸部を有する押し型を使用
して全体をプレス加圧することで、図4及び図5に示す
ように、全体の厚みT=1.13mmで、深さd=0.
33mmのジグザグ状溝部11を有する膨張黒鉛製燃料
電池用セパレータ4を成形した。この実施例1の燃料電
池用セパレータ4では、ジグザグ状溝部11とそれ以外
の部分との密度差が±10%以内となり、また、正確な
パターンで高精度なジグザグ状溝部11を形成すること
が可能で、全面に亘って均一な導電性能を発揮させるこ
とができる。
【0023】実施例2:最終成形体、つまり、セパレー
タ4の凸部となる部分の形状に打ち抜いた厚みt0.3
8mm、密度1.0g/cm3 の膨張黒鉛シート15A
の3枚と、打ち抜き加工が施されてなく、上記膨張黒鉛
シート15Aと同一厚み(t=0.38mm)、同一密
度(1.0g/cm3 )の膨張黒鉛シート15Bの1枚
とを準備し、これら4枚の各シート15A,15Bの表
裏両面をマイクロブラスト加工して3重量%を除去した
後、各シート15A,15Bの中間部にそれぞれこれら
膨張黒鉛シート15A,15Bの密度よりも低い密度
(0.01g/cm3 )の膨張黒鉛粒体を介在させた状
態で4枚の膨張黒鉛シート15A,15Bを積層し、か
つ、加圧成形して接着剤無しで互いに一体化することに
より、図7に示すように、全体の厚みT=1.0mm
で、深さd=0.75mmのジグザグ状溝部11を有
し、密度1.5g/cm3 の膨張黒鉛製燃料電池用セパ
レータ4を成形した。この実施例2の燃料電池用セパレ
ータ4では、ジグザグ状溝部11とそれ以外の部分との
密度差が±8%以内となり、全面に亘って均一な電気伝
導特性を発揮させることができるとともに、溝部11の
角部表面に割れや膨れなどの異常や欠陥は全く観察され
ず、所定の寸法、形状のガス流路12,13を備えたセ
パレータ4を精度よく製造することが可能である。
【0024】従来品1:厚みt0.38mm、密度1.
0g/cm3 の膨張黒鉛シート15Aの4枚を接着剤1
6を使用して接着一体化して図8に示すような厚み1.
52mmの膨張黒鉛シート15を作製し、この膨張黒鉛
シート15を、最終成形体に必要な深さd=0.75m
mのジグザグ状溝部のパターンに相当する凸部を有する
押し型を使用して加圧成形して最終成形体である図9に
示すような膨張黒鉛製燃料電池用セパレータ4を成形し
た。この従来品1の成形方法では、ジグザグ状溝部11
として、0.5mm以上の深さに形成することが困難で
あるばかりでなく、深さが0.5mm未満であっても、
ジグザグ状溝11の角部表面には割れや膨れ等の異常や
欠陥xが多く発生するとともに、ジグザグ状溝部11と
それ以外の部分との密度差が30%を越えるものとな
り、全面に亘って電気伝導特性が不均一なものとなっ
た。
【0025】なお、上記実施例1及び実施例2は、共に
膨張黒鉛成形体の形態がシート状のものである場合につ
いて説明したが、この他に厚さの大きい板状の膨張黒鉛
成形体に適用しても同様な効果を奏するものである。
【0026】また、上記実施例2においては、膨張黒鉛
シート15A,15Bの積層一体化を接着剤無しで行な
っているが、導電性を有するフェノール系やエポキシ系
等の樹脂接着剤を併用してもよいこともちろんである。
【0027】さらに、上記図1〜7に示される溝パター
ンは、単なる一例に過ぎず、本発明はそれに限定される
ものでなく、直線状の溝パターンなどであってもよい。
【0028】
【発明の効果】以上のように、請求項1及び2に記載の
発明によれば、厚みの異なる凹凸部分間での膨張黒鉛の
密度差を30%未満になるように成形した膨張黒鉛成形
体から燃料電池用セパレータを構成しているので、密度
差に起因する凹凸部分間での歪や反り、熱伝導特性、電
気伝導特性、機械的特性などのばらつきを非常に少なく
することが可能となり、複雑形状や大形サイズのセパレ
ータであっても、そのセパレータ(製品)全体に亘って
膨張黒鉛が本来有する諸特性を十分に発揮させることが
できるとともに、殊に燃料ガス及び酸化ガス流路を非常
に高精度に形成してセパレータ全体の寸法精度の向上を
図ることができる。したがって、燃料電池用セパレータ
として使用した場合、その全域に亘って優れた導電性
能、冷却性能を保持させて電池性能の向上を図ることが
できるという効果を奏する。
【0029】また、請求項3〜5に記載の発明によれ
ば、凸部の角部表面に割れや膨れなどの異常や欠陥を発
生することなく、所定の寸法、形状の膨張黒鉛成形体を
精度よく製造することができ、燃料ガス及び酸化ガスの
流れを正常、円滑にできるとともに、凹凸部分間での密
度差も非常に小さくして、密度差に起因する凹凸部分間
での熱伝導特性、電気伝導特性、機械的特性などのばら
つきが小さく、膨張黒鉛の持つ諸特性を十分に活用でき
る燃料電池用セパレータを容易に製造することができる
という効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明のセパレータを備えた固体高分子電解質
型燃料電池を構成するスタック構造の構成を示す分解斜
視図である。
【図2】同上固体高分子電解質型燃料電池におけるセパ
レータの外観正面図である。
【図3】同上固体高分子電解質型燃料電池の構成単位で
ある単セルの構成を示す要部の拡大断面図である。
【図4】本発明に係る膨張黒鉛製燃料電池用セパレータ
の一例で、実施例1の相当品であるセパレータの外観斜
視図である。
【図5】図4のA−A線に沿った縦断面図である。
【図6】図4,図5の燃料電池用セパレータの基材とし
て用いられる膨張黒鉛シートの斜視図である。
【図7】実施例2の相当品である燃料電池用セパレータ
の外観斜視図である。
【図8】従来品1の相当品である燃料電池用セパレータ
の基材として用いられる膨張黒鉛シートの縦断面図であ
る。
【図9】図8の膨張黒鉛シート基材を用いて成形された
従来品1の相当品である燃料電池用セパレータの外観斜
視図である。
【符号の説明】
4 膨張黒鉛製燃料電池用セパレータ 11 ジグザグ状溝部(凹部分の例) 12 燃料ガス流路 13 酸化ガス流路 14 押し型 15,15A,15B 膨張黒鉛シート 15a 表層部(凸部分の例) 20 固体高分子電解質型燃料電池
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成11年8月2日(1999.8.2)
【手続補正1】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正内容】
【書類名】 明細書
【発明の名称】 膨張黒鉛製燃料電池用セパレータ及び
その製造方法
【特許請求の範囲】
【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、主として電気自動
車用等の電池として用いられる燃料電池用セパレータ
で、詳しくは、例えばイオン交換膜やリン酸からなる電
解質膜を両側からアノード(陽極)及びカソード(陰
極)で挟んでサンドイッチ構造としたガス拡散電極をさ
らにそれの外部両側から挟むとともに、アノード及びカ
ソードとの間に、燃料ガス流路及び酸化ガス流路を形成
して燃料電池の構成単位である単セルが構成されている
固体高分子電解質型やリン酸型などの燃料電池用セパレ
ータ及びその製造方法に関し、より詳しくは、膨張黒鉛
が本来有する耐熱性、耐食性、電気特性(導電性)、熱
伝導特性等を有効に利用して所定の電池性能を発揮させ
るように膨張黒鉛成形体から構成される膨張黒鉛製燃料
電池用セパレータ及びその製造方法に関するものであ
る。
【0002】
【従来の技術】燃料電池は、アノードに水素を含有する
燃料ガスを供給し、カソードに酸素を含有する酸化ガス
を供給することにより、アノード側及びカソード側にお
いて、 H2 →2H´+2e´ …(1) (1/2)O2 +2H´+2e´→H2 O …(2) なる式の電気化学反応を示し、電池全体としては、 H2 +(1/2)O2 →H2 O …(3) なる式の電気化学反応が進行し、このような燃料が有す
る化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換すること
で、所定の電池性能を発揮するものである。
【0003】上記のようなエネルギー変換を生じる燃料
電池の一種である固体高分子電解質型やリン酸型などの
燃料電池用のセパレータとしては、ガス不透過性で、か
つ、導電性を有する材料から形成することが要求され、
その要求に適った材料として膨張黒鉛を使用することは
従来から知られており、これを所定形状に成形すること
によって燃料電池用セパレータを構成している。
【0004】ところで、この種の膨張黒鉛成形体の成形
にあたって、従来では、(a)膨張黒鉛シートをエンボ
ス(型押し)ロールにより加圧して表面に浮彫り加工を
施したもの、(b)膨張処理した黒鉛あるいは一度加圧
処理して密度アップや造粒した膨張黒鉛を金型内で加圧
成形したもの、(c)膨張黒鉛テープを渦巻き状に巻き
重ねた後、金型内でリング状に加圧成形したもの、など
がある。特に、燃料電池用セパレータのように、表面に
凹凸部分を有する膨張黒鉛成形体においては、最終成形
体の凹部に相当する高さ及びパターンの凸部を有する押
し型を使用して膨張黒鉛シートを直接に加圧成形してい
た。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記した従来
の膨張黒鉛成形体においては、膨張黒鉛が薄片状の黒鉛
を多数集合させたものであり、成形時の金型内での流動
性に劣るため、最終成形体の全体形状が平坦なシート状
や板状のものでない限り各部の密度差が大きく、この大
きな密度差の存在に起因して各部の熱伝導特性、電気特
性、機械的特性にばらつきが生じるだけでなく、成形後
の復元性にもばらつきがあって、成形体製品の寸法精度
が悪いものとなる。したがって、複雑形状や大形サイ
ズ、角形の成形体(製品)については、膨張黒鉛本来の
諸特性や寸法精度をばらつき少なく成形することが非常
に困難であり、特に、表面に多数の凹凸部分が必要な複
雑形状であるだけでなく、燃料ガス及び酸化ガス流路を
形成するために緻密かつ高精度な凹凸部分が要求される
燃料電池用セパレータを膨張黒鉛成形体から構成する場
合は、ガス流路となる凸部分の角部表面に割れや膨れな
どの異常や欠陥を発生しやすくて寸法精度の高い形状に
成形することができないとともに、凹凸部分間での密度
差が非常に大きくなり、膨張黒鉛本来の電気特性(導電
性)及び熱伝導特性が不均一になり、燃料電池の性能面
で好ましくない問題があった。
【0006】本発明は上記のような実情に鑑みてなされ
たもので、厚みの異なる部分間での密度差に起因する熱
伝導特性、電気特性、機械的特性などのばらつきを少な
くして複雑形状や大形サイズであっても、膨張黒鉛本来
の諸特性及び寸法精度に優れた成形体とでき、特に燃料
ガス及び酸化ガス流路を非常に高精度に形成して良好な
導電性及び熱伝導性を発揮させ電池性能の向上を達成す
ることができる膨張黒鉛製燃料電池用セパレータ成形体
及びその製造方法を提供することを目的としている。
【0007】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、請求項1に記載の発明に係る膨張黒鉛製燃料電池用
セパレータは、厚みが10%以上異なる凹凸部分を有
し、その凹部分が燃料ガス及び酸化ガス流路に形成され
る膨張黒鉛成形体から構成された膨張黒鉛製燃料電池用
セパレータであって、上記成形体が厚みの異なる凹凸部
分間での膨張黒鉛の密度差が30%未満になるように成
形されていることを特徴とするものである。
【0008】上記構成の請求項1に記載の発明によれ
ば、厚みの異なる凹凸部分間での膨張黒鉛の密度差が3
0%未満であるから、密度差に起因する凹凸部分間での
熱伝導特性、電気特性、機械的特性などのばらつきが少
なくなり、複雑形状や大形サイズのいずれであっても、
その成形体全体に亘って膨張黒鉛が本来有する諸特性を
十分に発揮させることが可能となる。このような膨張黒
鉛成形体から燃料電池用セパレータを構成させること
で、凹部分からなり、該セパレータの全域に亘る燃料ガ
ス及び酸化ガス流路を非常に高精度に形成してそれら反
応ガスの流れをスムーズにすることができるだけでな
く、その全域に亘って優れた電気特性及び熱伝導特性を
保持することが可能であり、これによって、燃料電池の
運転に際してセパレータに要求される均一な導電性能お
よび過熱防止のための冷却性能を十分に発揮させて電池
性能の向上を図ることができる。
【0009】ここで、上記成形体の形態としては、請求
項2に記載のように、シート状、板状のいずれであって
もよい。
【0010】また、請求項3に記載の発明に係る膨張黒
鉛製燃料電池用セパレータの製造方法は、厚みが均一な
膨張黒鉛シートの表層部の所定形状部分をブラスト加
工、レーザー加工、プラズマ加工及びマイクログライン
ド加工から選択された少なくとも1つの手段で除去して
該膨張黒鉛シートの表面に燃料ガス及び酸化ガスの流路
となる凹部分を含めた凹凸を形成した後、その凹凸形状
部分に相当する凸形状または凹凸形状を有する押し型を
用いて少なくとも一部分を加圧して所定の凹凸形態に成
形された膨張黒鉛成形体から燃料電池用セパレータを形
成することを特徴とするものである。
【0011】上記構成の請求項3に記載の発明によれ
ば、最終成形体の凹部で、燃料電池用セパレータにおけ
る燃料ガス及び酸化ガス流路となる膨張黒鉛シートの表
層部を予めブラスト加工、レーザー加工、プラズマ加工
及びマイクログラインド加工から選択された少なくとも
1つの手段で除去することにより膨張黒鉛シートの表面
に所定の凹凸形状部分を正確に形成することが可能であ
り、このように表面に所定形状の凹凸を形成した後、押
し型を使用して少なくとも一部分を加圧して所定の凹凸
形態に成形するものであるから、従来のように、最終成
形体の凹凸に相当する凹凸部を有する押し型を使用して
膨張黒鉛シートを直接に加圧成形する場合に比べて、凸
部の角部表面に割れや膨れなどの異常や欠陥を発生しな
いですみ、所定の寸法、形状のガス流路を備えた膨張黒
鉛成形体(セパレータ)を精度よく製造することが可能
であるとともに、凹凸部分間での密度差も非常に小さく
して、密度差に起因する凹凸部分間での熱伝導特性、電
気特性、機械的特性などのばらつきを小さくすることが
できる。
【0012】さらに、請求項4に記載の発明に係る膨張
黒鉛製燃料電池用セパレータの製造方法は、最終成形体
の凸部となる部分の形状に打ち抜き加工した少なくとも
1枚の膨張黒鉛シートの両面及び打ち抜き加工を施さず
上記膨張黒鉛シートと同一密度を有する膨張黒鉛シート
の少なくとも片面表層部を除去した後、それら膨張黒鉛
シートをその中間部にこれら膨張黒鉛シートの密度より
も低い密度の膨張黒鉛粉体を介在させた状態で積層し、
かつ、加圧一体化して形成することを特徴とするもので
ある。
【0013】上記構成の請求項4に記載の発明によれ
ば、最終的に燃料電池用セパレータの凸部となる部分の
形状に打ち抜き加工され、その両面が除去された膨張黒
鉛シートと打ち抜き加工を施さず少なくともその片面表
層部が除去された同一密度の膨張黒鉛シートとをそれら
の中間部に低密度の膨張黒鉛粉体を介在させた状態で積
層し、かつ、加圧一体化するものであって、最終的にセ
パレータの燃料ガス及び酸化ガス流路用の凹部となる部
分が他の部分に比べてより強く加圧されることで、その
部分の密度が局部的に大きくなることのないように成形
するものであるから、従来のように、最終成形体の凹凸
に相当する凹凸部を有する押し型を使用して膨張黒鉛シ
ートを直接に加圧成形する場合に比べて、凸部の角部表
面に割れや膨れなどの異常や欠陥を発生しないですみ、
所定の寸法、形状のガス流路を備えた膨張黒鉛成形体
(セパレータ)を精度よく製造することが可能であると
ともに、両シートを接着剤無しで積層一体化することが
可能となり、凹凸部分間での密度差及び厚み方向での密
度差ともに非常に小さくして、密度差に起因する凹凸部
分間及び厚み方向での熱伝導特性、電気特性、機械的特
性などのばらつきを小さくすることができる。
【0014】なお、上記請求項4に記載の膨張黒鉛製燃
料電池用セパレータの製造方法における膨張黒鉛シート
の表層部の除去手段として、請求項5に記載のように、
ブラスト加工、レーザー加工、プラズマ加工及びマイク
ログラインド加工等の手段を使用するときは、所定の凹
凸形状部分を正確に形成することが可能であり、特に、
層部へのブラスト加工に伴って高密度で高配向された
膨張黒鉛粒子の一部を除去すると同時に、その折り畳み
層を起立状態に拡開させて両膨張黒鉛シート同士を接着
剤無しでも強力に接合一体化することが可能となり、全
体厚みの大きい成形体であっても、その厚み方向での密
度差が非常に少ない製品を容易かつ安価に製造すること
ができる。
【0015】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態を図面
にもとづいて説明する。まず最初に、本発明の膨張黒鉛
製セパレータの一実施形態として固体高分子電解質型燃
料電池の構成及び動作について図1〜図3を参照して簡
単に説明する。固体高分子電解質型燃料電池20は、例
えばフッ素系樹脂より形成されたイオン交換膜である電
解質膜1と、炭素繊維糸で織成したカーボンクロスやカ
ーボンペーパーあるいはカーボンフェルトにより形成さ
れ、上記電解質膜1を両側から挟みサンドイッチ構造を
なすガス拡散電極となるアノード2及びカソード3と、
そのサンドイッチ構造をさらに両側から挟む膨張黒鉛成
形体からなるセパレータ4,4とから構成される単セル
5の複数組を積層し、その両端に図示省略した集電板を
配置したスタック構造に構成されている。
【0016】上記膨張黒鉛成形体から構成される両セパ
レータ4は、図2に明示するように、その周辺部に、水
素を含有する燃料ガス孔6,7と酸素を含有する酸化ガ
ス孔8,9と冷却水孔10とが形成されており、上記単
セル5の複数組を積層した時、各セパレータ4の各孔
6,7、8,9、10がそれぞれ燃料電池20内部をそ
の長手方向に貫通して燃料ガス供給マニホールド、燃料
ガス排出マニホールド、酸化ガス供給マニホールド、酸
化ガス排出マニホールド、冷却水路を形成するようにな
されている。
【0017】また、上記両セパレータ4の表面には、ジ
クザグ状の溝部11が形成されており、図3に明示する
ように、上記ジグザグ状溝部11とアノード2の表面と
の間に燃料ガス流路12が形成されているとともに、ジ
グザグ状溝部11とカソード3の表面との間に酸化ガス
流路13が形成されている。
【0018】上記構成の固体高分子電解質型燃料電池2
0においては、外部に設けられた燃料ガス供給装置から
燃料電池20に対して供給された水素を含有する燃料ガ
スが上記燃料ガス供給マニホールドを経由して各単セル
5の燃料ガス流路12に供給されて各単セル5のアノー
ド2側において既述(1)式で示したとおりの電気化学
反応を呈し、その反応後の燃料ガスは各単セル5の燃料
ガス流路12から上記燃料ガス排出マニホールドを経由
して外部に排出される。同時に、外部に設けられた酸化
ガス供給装置から燃料電池20に対して供給された酸素
を含有する酸化ガス(空気)が上記酸化ガス供給マニホ
ールドを経由して各単セル5の酸化ガス流路13に供給
されて各単セル5のカソード3側において既述(2)式
で示したとおりの電気化学反応を呈し、その反応後の酸
化ガスは各単セル5の酸化ガス流路13から上記酸化ガ
ス排出マニホールドを経由して外部に排出される。
【0019】上記(1)及び(2)式の電気化学反応に
伴い、燃料電池20全体としては既述(3)式で示した
電気化学反応が進行して、燃料が有する化学エネルギー
を直接電気エネルギーに変換することで、所定の電池性
能が発揮される。なお、この燃料電池20は、電解質膜
1の性質から約80〜100℃の温度範囲で運転される
ために発熱を伴う。そこで、燃料電池20の運転中は、
外部に設けられた冷却水供給装置から該燃料電池20に
対して冷却水を供給し、これを上記冷却水路に循環させ
ることによって、燃料電池20内部の温度上昇を抑制し
ている。
【0020】次に、上記のような構成及び動作を有する
固体高分子電解質型燃料電池20におけるセパレータ4
の製造方法について説明する。図4は本発明に係る膨張
黒鉛製燃料電池用セパレータ4の一例を示す外観斜視
図、図5は図4のA−A線に沿った縦断面図であり、こ
の膨張黒鉛製燃料電池セバレータ4は、全体が矩形状で
厚みが均一な図4に示すような膨張黒鉛シート15の表
層部分15aのうち、燃料ガス流路12及び酸化ガス流
路13を形成する部分にマイクロブラスト加工、レーザ
ー加工、プラズマ加工、マイクログラインド加工等の手
段を施してその部分を除去することにより、全体の厚み
Tに対して10%以上の深さdを有するジグザグ状溝部
11を形成した後、上記表層部分15a及びジグザグ状
溝部11からなる凹凸部分に相当する凹凸形状を有する
押し型14を用いて少なくとも一部を均等に加圧して凹
凸部分間の密度差が30%未満、好ましくは10%未満
になるように所定の形態に成形した膨張黒鉛成形体から
構成されている。
【0021】上記構成の膨張黒鉛製燃料電池用セパレー
タ4では、膨張黒鉛シート15の表層部分15aにジグ
ザグ状溝部11を高精度に形成することが可能であり、
したがって、そのジグザグ状溝部11から形成される燃
料ガス流路12及び酸化ガス流路13内に燃料ガス及び
酸化ガスをスムーズに流動させるとともに、上記した単
セル5の複数組を積層してスタック構造に構成された固
体高分子電解質型燃料電池20が発生した電気を密度差
の小さい膨張黒鉛シート15の電気伝導特性を利用して
良好に伝導させ、優れた電池性能を発揮させることが可
能である。
【0022】
【実験例】実施例1:図6に示すような市販されている
膨張黒鉛シート15(厚みT1=1.5mm、密度1.
0g/cm3 )を使用して、その片側表面に深さd1=
0.5mm、幅w=1mmのジグザグ状の溝パターンP
をマイクロブラスト加工にて除去して形成し、その後、
上記溝パターンPに相当する凸部を有する押し型を使用
して全体をプレス加圧することで、図4及び図5に示す
ように、全体の厚みT=1.13mmで、深さd=0.
33mmのジグザグ状溝部11を有する膨張黒鉛製燃料
電池用セパレータ4を成形した。この実施例1の燃料電
池用セパレータ4では、ジグザグ状溝部11とそれ以外
の部分との密度差が±10%以内となり、また、正確な
パターンで高精度なジグザグ状溝部11を形成すること
が可能で、全面に亘って均一な導電性能を発揮させるこ
とができる。
【0023】実施例2:最終成形体、つまり、セパレー
タ4の凸部となる部分の形状に打ち抜いた厚みt0.3
8mm、密度1.0g/cm3 の膨張黒鉛シート15A
の3枚と、打ち抜き加工が施されてなく、上記膨張黒鉛
シート15Aと同一厚み(t=0.38mm)、同一密
度(1.0g/cm3 )の膨張黒鉛シート15Bの1枚
とを準備し、これら4枚の各シート15A,15Bの表
裏両面をマイクロブラスト加工して3重量%を除去した
後、各シート15A,15Bの中間部にそれぞれこれら
膨張黒鉛シート15A,15Bの密度よりも低い密度
(0.01g/cm3 )の膨張黒鉛粒体を介在させた状
態で4枚の膨張黒鉛シート15A,15Bを積層し、か
つ、加圧成形して接着剤無しで互いに一体化することに
より、図7に示すように、全体の厚みT=1.0mm
で、深さd=0.75mmのジグザグ状溝部11を有
し、密度1.5g/cm3 の膨張黒鉛製燃料電池用セパ
レータ4を成形した。この実施例2の燃料電池用セパレ
ータ4では、ジグザグ状溝部11とそれ以外の部分との
密度差が±8%以内となり、全面に亘って均一な電気伝
導特性を発揮させることができるとともに、溝部11の
角部表面に割れや膨れなどの異常や欠陥は全く観察され
ず、所定の寸法、形状のガス流路12,13を備えたセ
パレータ4を精度よく製造することが可能である。
【0024】従来品1:厚みt0.38mm、密度1.
0g/cm3 の膨張黒鉛シート15Aの4枚を接着剤1
6を使用して接着一体化して図8に示すような厚み1.
52mmの膨張黒鉛シート15を作製し、この膨張黒鉛
シート15を、最終成形体に必要な深さd=0.75m
mのジグザグ状溝部のパターンに相当する凸部を有する
押し型を使用して加圧成形して最終成形体である図9に
示すような膨張黒鉛製燃料電池用セパレータ4を成形し
た。この従来品1の成形方法では、ジグザグ状溝部11
として、0.5mm以上の深さに形成することが困難で
あるばかりでなく、深さが0.5mm未満であっても、
ジグザグ状溝11の角部表面には割れや膨れ等の異常や
欠陥xが多く発生するとともに、ジグザグ状溝部11と
それ以外の部分との密度差が30%を越えるものとな
り、全面に亘って電気伝導特性が不均一なものとなっ
た。
【0025】なお、上記実施例1及び実施例2は、共に
膨張黒鉛成形体の形態がシート状のものである場合につ
いて説明したが、この他に厚さの大きい板状の膨張黒鉛
成形体に適用しても同様な効果を奏するものである。
【0026】また、上記実施例2においては、膨張黒鉛
シート15A,15Bの積層一体化を接着剤無しで行な
っているが、導電性を有するフェノール系やエポキシ系
等の樹脂接着剤を併用してもよいこともちろんである。
【0027】さらに、上記図1〜7に示される溝パター
ンは、単なる一例に過ぎず、本発明はそれに限定される
ものでなく、直線状の溝パターンなどであってもよい。
【0028】
【発明の効果】以上のように、請求項1及び2に記載の
発明によれば、厚みの異なる凹凸部分間での膨張黒鉛の
密度差を30%未満になるように成形した膨張黒鉛成形
体から燃料電池用セパレータを構成しているので、密度
差に起因する凹凸部分間での歪や反り、熱伝導特性、電
気伝導特性、機械的特性などのばらつきを非常に少なく
することが可能となり、複雑形状や大形サイズのセパレ
ータであっても、そのセパレータ(製品)全体に亘って
膨張黒鉛が本来有する諸特性を十分に発揮させることが
できるとともに、殊に燃料ガス及び酸化ガス流路を非常
に高精度に形成してセパレータ全体の寸法精度の向上を
図ることができる。したがって、燃料電池用セパレータ
として使用した場合、その全域に亘って優れた導電性
能、冷却性能を保持させて電池性能の向上を図ることが
できるという効果を奏する。
【0029】また、請求項3〜5に記載の発明によれ
ば、凸部に形状不良や材料欠損を生じることがなく、す
なわち、凸部の角部表面に割れや膨れなどの異常や欠陥
を発生することなく、所定の寸法、形状の膨張黒鉛成形
体を精度よく製造することができ、燃料ガス及び酸化ガ
スの流れを正常、円滑にできるとともに、凹凸部分間で
の密度差も非常に小さくして、密度差に起因する凹凸部
分間での熱伝導特性、電気伝導特性、機械的特性などの
ばらつきが小さく、膨張黒鉛の持つ諸特性を十分に活用
できる燃料電池用セパレータを容易に製造することがで
きるという効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明のセパレータを備えた固体高分子電解質
型燃料電池を構成するスタック構造の構成を示す分解斜
視図である。
【図2】同上固体高分子電解質型燃料電池におけるセパ
レータの外観正面図である。
【図3】同上固体高分子電解質型燃料電池の構成単位で
ある単セルの構成を示す要部の拡大断面図である。
【図4】本発明に係る膨張黒鉛製燃料電池用セパレータ
の一例で、実施例1の相当品であるセパレータの外観斜
視図である。
【図5】図4のA−A線に沿った縦断面図である。
【図6】図4,図5の燃料電池用セパレータの基材とし
て用いられる膨張黒鉛シートの斜視図である。
【図7】実施例2の相当品である燃料電池用セパレータ
の外観斜視図である。
【図8】従来品1の相当品である燃料電池用セパレータ
の基材として用いられる膨張黒鉛シートの縦断面図であ
る。
【図9】図8の膨張黒鉛シート基材を用いて成形された
従来品1の相当品である燃料電池用セパレータの外観斜
視図である。
【符号の説明】 4 膨張黒鉛製燃料電池用セパレータ 11 ジグザグ状溝部(凹部分の例) 12 燃料ガス流路 13 酸化ガス流路 14 押し型 15,15A,15B 膨張黒鉛シート 15a 表層部(凸部分の例) 20 固体高分子電解質型燃料電池

Claims (5)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 厚みが10%以上異なる凹凸部分を有
    し、その凹部分が燃料ガス及び酸化ガス流路に形成され
    る膨張黒鉛成形体から構成された膨張黒鉛製燃料電池用
    セパレータであって、 上記成形体が厚みの異なる凹凸部分間での膨張黒鉛の密
    度差が30%未満になるように成形されていることを特
    徴とする膨張黒鉛製燃料電池用セパレータ。
  2. 【請求項2】 膨張黒鉛成形体の形態が、シート状もし
    くは板状のいずれかである請求項1に記載の膨張黒鉛製
    燃料電池用セパレータ。
  3. 【請求項3】 厚みが均一な膨張黒鉛シートの表層部の
    所定形状部分を除去して該膨張黒鉛シートの表面に燃料
    ガス及び酸化ガスの流路となる凹部分を含めた凹凸を形
    成した後、 その凹凸形状部分に相当する凸形状または凹凸形状を有
    する押し型を用いて少なくとも一部分を加圧して所定の
    凹凸形態に成形された膨張黒鉛成形体から燃料電池用セ
    パレータを形成することを特徴とする膨張黒鉛製燃料電
    池用セパレータの製造方法。
  4. 【請求項4】 最終成形体の凸部となる部分の形状に打
    ち抜き加工した少なくとも1枚の膨張黒鉛シートの両面
    及び打ち抜き加工を施さず上記膨張黒鉛シートと同一密
    度を有する膨張黒鉛シートの少なくとも片面表層部を除
    去した後、 それら両膨張黒鉛シートをその中間部にこれら膨張黒鉛
    シートの密度よりも低い密度の膨張黒鉛粉体を介在させ
    た状態で積層し、かつ、加圧一体化して形成することを
    特徴とする膨張黒鉛製燃料電池用セパレータの製造方
    法。
  5. 【請求項5】 上記表層部の所定形状部分の除去手段と
    して、ブラスト加工、レーザー加工、プラズマ加工及び
    マイクログラインド加工から選択された少なくとも1つ
    の手段を使用する請求項3または4に記載の膨張黒鉛製
    燃料電池用セパレータの製造方法。
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