JP2000063146A - シ―リングフリット - Google Patents

シ―リングフリット

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トッド コーリ ジェフリー
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    • C03C—CHEMICAL COMPOSITION OF GLASSES, GLAZES OR VITREOUS ENAMELS; SURFACE TREATMENT OF GLASS; SURFACE TREATMENT OF FIBRES OR FILAMENTS MADE FROM GLASS, MINERALS OR SLAGS; JOINING GLASS TO GLASS OR OTHER MATERIALS
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 中間温度範囲において固体酸化物燃料電池を
シールするアルカリ−亜鉛−ケイ酸塩シーリングフリッ
トを提供する。 【解決手段】 重量パーセントで表して、50-70％のＳ
ｉＯ2、0-5％のＡｌ2Ｏ3、0-6％のＬｉ2Ｏ、2-10％のＮ
ａ2Ｏ、5-15％のＫ2Ｏ、10-25％のＺｎＯ、0-10％のＢ
ａＯ、0-5％のＴｉＯ2および0-10％のＺｒＯ2から実質
的になる組成を有する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、アルカリ−亜鉛−
ケイ酸塩フリットに関するものである。より詳しくは、
このフリットは、固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）用の
シーリングフリットである。なお、この出願は、「シー
ルフリット」と題する、コーリ(Kohli)等による、1998
年8月14日に出願された米国仮特許出願第60/096,559号
の恩典を主張するものである。
【０００２】
【従来の技術】600℃−1000℃の温度範囲でシールを形
成するフリットは、市販されている多くのガラス製品の
低温シーリングに使用されているＢ2Ｏ3またはＰ2Ｏ5ベ
ースのフリットと、進歩したセラミック構造部材の高温
接合に使用されている失透フリットとの間の中間の材料
群を意味する。この低温フリットは、陰極線管（ＣＲ
Ｔ）、ライトバルブ等のような製品をシールするのに60
0℃未満の温度で用いられる。前記失透高温フリット
は、1,000℃よりも高い温度で用いられて、高温の繊維
強化構造セラミックを取り入れてもよい製品を製造す
る。
【０００３】前記中間温度範囲のシーリングにおけるか
なり前からある製品は、ＺｎＯ−Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2フリ
ットである。もう一つは、900℃−1,000℃の間で使用す
るように設計されたＬｉ2Ｏ改質ＺｎＯ−Ａｌ2Ｏ3−Ｓ
ｉＯ2フリットである。600℃−800℃の中間範囲でシー
ルを形成するフリットは、多くの産業用途において重要
である。そのようなフリットの必要性が、固体酸化物燃
料電池（ＳＯＦＣ）のシーラントフリットの必要条件に
より明らかとなった。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】上記に鑑みて、本発明
の目的は、この必要条件を満たすフリットを提供するこ
とにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】市場の要望に応えて、本
出願人は、600℃−1000℃の中間温度範囲でシールを形
成する一群のアルカリ−亜鉛−ケイ酸塩フリットを発明
した。これらのフリットは、Ｂ2Ｏ3を含まない、高歪み
点／高ＣＴＥを有するフリットである。それらのフリッ
トは、プレーナ型ＳＯＦＣ用途にとってそれらを特に有
用にする特性を有している。これらの特性は： ・ 燃料電池の作動中における750℃−800℃での機械的
および化学的安定性；・ 1200℃までのシーリング温
度； ・ 水素ガスの透過に対する効果的なバリア；および ・ 100-120×10-7／℃の範囲のＣＴＥである。
【０００６】高い粘度および高い熱膨張係数（ＣＴＥ）
の組合せは、ガラス組成物のいくぶん矛盾する必要条件
である。最も高温のシーリングフリットは、典型的に、
高粘度および低ＣＴＥの組合せを有している。
【０００７】
【発明の実施の形態】図１および２は、典型的なＳＯＦ
Ｃの斜視図である。このＳＯＦＣは、固体電解質、陰極
板および陽極板の層を含む、交互に配置された素電池(u
nit cell)からなる。この固体電解質は、一般的に、イ
ットリウム（Ｙ）ドープＺｒＯ2である。
【０００８】図１および２は、積重された素電池12を含
むＳＯＦＣ10を示している。素電池12は、陽極14、陰極
16および電解質（図示せず）を備えている。
【０００９】各々の素電池12は、電解質、酸化体または
燃料を供給するための複数の平行通路20を具体化してい
る分配部材18を含む。通路20の軸は、共通平面にある。
【００１０】分配部材18は、好ましくは、二つの波形セ
ラミック板から製造される。これらの板の波形は平行に
配列され、これらの板の内の一つの谷が他方の板の頂部
と接合される。この作業により、約２ｍｍの直径を有す
る通路20が形成される。
【００１１】多孔質の支持構造体22が分配部材18を横切
るように延在し、囲んでいる。この構造体は、部材18の
頂部および谷と接触して、固体酸化物燃料電池10の陽極
14または陰極16のチャンバである複数の平行通路を形成
する。それらの通路は、固体酸化物燃料電池10の電解質
の分配および除去を行う。前記波形セラミック板は、通
路20の間に開口を有するので、燃料を固体酸化物燃料電
池10の通路20から陽極14または陰極16のチャンバ中に流
動させることができる。
【００１２】図３は、陽極14および陰極16並びに通路20
に対するそれらの関係を示す拡大断片図である。
【００１３】本発明のガラスフリットは、各々の素電池
12を包み込んでも、または各々の素電池12の間にバリア
を形成してもよい。バリアを形成する場合には、本発明
のガラスフリットは、隣接する素電池12の間に挟まれた
板の形態をとる。前部構造体22は、本発明のガラスフリ
ットから作成されてもよい。このシーリングフリット
は、水素ガスが、ある素電池12から別の素電池12に拡散
するのを防ぐ。
【００１４】本発明のシーリングフリットは、Ｂ2Ｏ3を
含まず、重量パーセントで表して、50-70％のＳｉＯ2、
0-5％のＡｌ2Ｏ3、0-5％のＬｉ2Ｏ、2-10％のＮａ2Ｏ、
5-15％のＫ2Ｏ、10-25％のＺｎＯ、0-10％のＢａＯ、0-
5％のＴｉＯ2および0-10％のＺｒＯ2から実質的にな
る。
【００１５】本発明のシーリングフリットは、好ましく
は、重量パーセントで表して、55-65％のＳｉＯ2、0-3
％のＡｌ2Ｏ3、0-4％のＬｉ2Ｏ、2-8％のＮａ2Ｏ、5-10
％のＫ2Ｏ、15-20％のＺｎＯ、0-5％のＢａＯ、0-5％の
ＴｉＯ2および0-6％のＺｒＯ2から実質的になる。ここ
で用いた重量パーセントは、酸化物基準のガラスバッチ
から計算したものである。全ての温度は、摂氏（℃）で
表されている。
【００１６】
【実施例】表Ｉは、高歪み点／高ＣＴＥガラスのいくつ
かのガラス組成を示している。ここには、アルカリ−亜
鉛−ケイ酸塩ガラス組成の三つの実施例についてのデー
タが示されている。各々の組成は、バルクガラスに報告
された軟化点およびＣＴＥ（室温−300℃）の値が、そ
れぞれ、最小の必要値である650℃および90×10-7／℃
を越えたので、フリットとして再製造のために選択され
た。溶融後、各々の組成を、乾式ボールミル粉砕により
10-20μｍの平均粒径にすることによりフリットに製造
した。
【００１７】次いで、流動評価のために、小さな円柱部
材をハンドプレスした。ＣＴＥおよび粘度の測定のため
に、棒材を、油圧プレスを用いてそのような形状にプレ
スすることにより製造した。全ての試験片を表示した熱
サイクルで焼成し、次いで、それぞれの特性について評
価した。流動性能の場合には、「良好」のランキング
は、フリットが、最初の12ｍｍの直径から、焼成により
少なくとも25ｍｍまで増大する程度まで流動したことを
示す。
【００１８】このアルカリ−亜鉛−ケイ酸塩フリット
は、流動前には実質的に結晶化せず、その結果、実質的
に流動した。バルクガラスおよび焼成したフリットの特
性が比較的良好に一致したことにより、このフリットが
焼成処理中にガラス質を維持したことが示される。
【００１９】表Ｉのデータは、これらのアルカリ−亜鉛
−ケイ酸塩が、600℃−1000℃の温度範囲において多く
の用途にとって優れたシーリングフリットであることを
示している。表Ｉのデータは、これらのアルカリ−亜鉛
−ケイ酸塩が、固体酸化物燃料電池に使用できる可能性
があることも示している。これらアルカリ−亜鉛−ケイ
酸塩は、所望のＣＴＥを有するが、それらの軟化点は、
750℃−800℃での機械的安定性の重要な必要条件を満た
すのに最低限である。しかしながら、これらの組成物
は、失透により粘度を増加させる試行の基礎として機能
した。高ＣＴＥフリットの他の潜在的な用途は、1000℃
−1100℃以下の温度で特定の基板に接合するためのコー
ティングである。この必要条件は、約850℃−900℃の軟
化点の上限である。
【００２０】
【表１】
【００２１】表１に列記したＲ2Ｏ−ＺｎＯ−ＳｉＯ2組
成物は、本発明の実例である。これらの組成物に基づい
たバッチを従来の様式で混合し、溶融し、注ぎ入れて、
測定用の試験片を提供した。組成１、５および８は、Ｚ
ｎＯ含有量が、典型的にＳｉＯ2および／または総Ｒ2Ｏ
の犠牲を払って徐々に増加した基礎組成である。また、
Ｌｉ2ＯがＮａ2Ｏと置き換えられた。
【００２２】残りの組成（２−４、６、７および９）
は、ガラスの失透により軟化点を上昇させる試行におい
て配合したものである。したがって、ＺｒＯ2、ＺｒＳ
ｉＯ4およびＴｉＯ2から選択された、３モル％の潜在的
な結晶化剤を基礎ガラス組成１、５および８のバッチに
加えた。それらの量が、一貫性のために表Ｉに重量％で
示されている。ＺｒＯ2を組成１に加えて、組成２を形
成した。ＺｒＳｉＯ4を組成１、５および８に加えて、
それぞれ、組成３、６および９を形成した。ＴｉＯ2を
組成１および５に加えて、それぞれ、組成４および７を
形成した。
【００２３】表Ｉには、575℃で最初にアニーリングし
た後の、バルクガラスの形態における各々の組成に関し
て測定したＣＴＥおよび軟化点が列記されている。さら
に、いくつかのガラスについては、フリットに作成され
た後の特性も列記されている。これらのガラスは、15-2
0μｍの粉末にボールミル粉砕し、ディスク材または棒
材に乾式プレスし、１時間に亘り800℃で焼結し、次い
で、特性を測定するのに必要とされる形状にのこぎりで
切断または孔を開けた。
【００２４】表Ｉのデータは、添加剤を含む組成は、最
初の添加剤を含まない組成よりも軟化点が高いことを示
している。三組の各々の中では、最高の軟化点は、最初
のフリットに３モル％のＺｒＳｉＯ4を添加したときに
得られた。三つのＺｒＳｉＯ4含有組成（３、６および
９）を、それらについてフリットバッチとして特性を測
定できるようにボールミル粉砕した。この研究には、元
の基礎フリットも含まれていた。フリットとして、これ
ら三つの組成の全ては、最初のフリットであったときよ
りも、軟化点が著しく高かった。ＺｒＳｉＯ4を加えた
三つの組成の内、ＣＴＥが101.3×10-7／℃である、表
Ｉの組成９が好ましい。
【００２５】燃料電池のシーラントとして使用する高温
シーリング材料を提供する取組みにおいて、潜在的な結
晶化触媒をミル添加物として組成９のフリットの試料に
ブレンドした。ブレンドに選択した結晶化触媒は、ジル
コニアおよびアルミナであった。使用したジルコニア
は、約3-5μｍの平均粒径を有していた。使用したアル
ミナは、平均粒径が0.5μｍ未満の反応性酸化アルミニ
ウムであったが、他の市販のアルミナも同様にこの目的
に使用できると考えられる十分な根拠がある。
【００２６】前記試料を15-20μｍの平均粒径までボー
ルミル粉砕し、次いで、ジルコニアおよびアルミナのミ
ル添加物と90：10の比率（重量に基づく）でブレンドし
た。５ｇの粉末を小さな円柱（1.25ｃｍの直径×2.5ｃ
ｍの高さ）にハンドプレスし、１時間に亘り1000℃で焼
成することにより、これらの混合物からフローボタン
（flow button:流動特性を測定するためのボタン形状の
小片）を作成した。ミル添加物を含まないフリット粉末
（純粋なフリット）のフローボタンも作成した。焼成
後、混合物と純粋なフリットの流動特性を比較して、フ
リット粘度の定性的評価を行った。純粋なフリットおよ
びジルコニアブレンドの両方が、1000℃での焼成中に実
質的に流動を示した。このことは、使用した特定の充填
レベルおよび／または粒径で、ジルコニアはアルミナほ
どは粘度を増大させなかったことを示している。アルミ
ナ混合物のフローボタンは、ジルコニアブレンドとは対
照的に、良好に焼結された。1000℃の焼成中に穏やかな
スランピング(slumping)のみが生じた。
【００２７】Ｘ線回折データを、ミル添加物としてアル
ミナを含有する焼成フリット体について作成した試験片
から得た。これらのデータは、高ＣＴＥを有する化合物
である白りゅう石（Ｋ2Ｏ−Ａｌ2Ｏ3−４ＳｉＯ2）が焼
成中に形成されたことを示す。
【００２８】表IIには、比較特性が記録されているいく
つかの潜在的なシーリング材料が列記されている。材料
ＡおよびＢは、表Ｉの組成９、すなわち、ミル添加物の
ないものに基づくものである。材料ＣからＦは、ミル添
加物としての様々な量の反応性アルミナを含む組成９の
ブレンドを示している。組成９のガラスのアルミナに対
する重量％の比率が各々材料について示されている。
【００２９】各々の焼結ブレンドについて、組成、焼結
温度、相対的流量、測定したＣＴＥ、および軟化点が示
されている。10％以上のレベルで作成された焼結ブレン
ドは、明らかに結晶質であるように見えた。全てのレベ
ルの添加について、軟化点が上昇した。
【００３０】ＣＴＥは、５重量％のアルミナを含有する
95：5のブレンドを除いて、添加物を増大させるにつれ
増大した。このブレンドについて減少したＣＴＥは、こ
の低いレベルのアルミナ添加では、推定された結晶化機
構が生じないことを示している。むしろ、70×10-7／℃
のＣＴＥを有するアルミナの添加に関する混合規則の見
地から予測された低下膨脹が生じる。
【００３１】10％が充填された一つのブレンドである、
表IIの材料Ｄは、固体酸化物燃料電池用のシーリングフ
リットとして特に魅力的であるように思える。ここで使
用した室温は、約25℃の室温である。
【００３２】材料ＥおよびＦは、本発明のフリットは中
温フリットであるけれども、アルミナをミル添加した、
より高いシーリング温度で有用になるであろうことを示
している。
【００３３】
【表２】
【００３４】本発明の現在好ましい実施の形態を挙げて
きたけれども、特許請求の範囲に記載した本発明の精神
および範囲から逸脱せずにそれらに様々な変更および改
変を行ってもよいことが当業者には理解されよう。
【図面の簡単な説明】
【図１】多数の固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）の斜視
図
【図２】多数のＳＯＦＣの拡大斜視図
【図３】一つのＳＯＦＣの拡大断片図
【符号の説明】
10 固体酸化物燃料電池 12 素電池 14 陽極 16 陰極 18 分配部材 20 通路 22 支持構造体
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成１１年９月１６日（１９９９．９．１
６）
【手続補正１】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】全図
【補正方法】変更
【補正内容】
【図１】
【図２】
【図３】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ロバート モレナ アメリカ合衆国 ニューヨーク州 14858 リンドレイ ブラウンタウン ロード 438

Claims (15)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 中間温度範囲においてシールするアルカ
    リ−亜鉛−ケイ酸塩シーリングフリットであって、重量
    パーセントで表して、50-70％のＳｉＯ2、0-5％のＡｌ2
    Ｏ3、0-6％のＬｉ2Ｏ、2-10％のＮａ2Ｏ、5-15％のＫ2
    Ｏ、10-25％のＺｎＯ、0-10％のＢａＯ、0-5％のＴｉＯ
    2および0-10％のＺｒＯ2から実質的になる組成を有する
    ことを特徴とするシーリングフリット。
  2. 【請求項２】 前記組成が、重量パーセントで表して、
    55-65％のＳｉＯ2、0-3％のＡｌ2Ｏ3、0-4％のＬｉ
    2Ｏ、2-8％のＮａ2Ｏ、6-12％のＫ2Ｏ、15-20％のＺｎ
    Ｏ、0-5％のＢａＯ、0-5％のＴｉＯ2および0-6％のＺｒ
    Ｏ2から実質的になることを特徴とする請求項１記載の
    シーリングフリット。
  3. 【請求項３】 前記組成が、該組成への添加剤として、
    ＴｉＯ2、ＺｒＯ2、およびＺｒＳｉＯ4からなる群より
    選択される結晶化剤を含有することを特徴とする請求項
    １記載のシーリングフリット。
  4. 【請求項４】 前記選択された結晶化剤がＺｒＳｉＯ4
    であることを特徴とする請求項３記載のシーリングフリ
    ット。
  5. 【請求項５】 前記組成が、重量パーセントで表して、
    59.4％のＳｉＯ2、2.0％のＡｌ2Ｏ3、7.7％のＮａ2Ｏ、
    11.7％のＫ2Ｏ、および19.2％のＺｎＯから実質的にな
    ることを特徴とする請求項１記載のシーリングフリッ
    ト。
  6. 【請求項６】 前記組成が、重量パーセントで表して、
    56.3％のＳｉＯ2、1.9％のＡｌ2Ｏ3、7.3％のＮａ2Ｏ、
    11.1％のＫ2Ｏ、18.2％のＺｎＯ、および5.2％のＺｒＯ
    2から実質的になることを特徴とする請求項１記載のシ
    ーリングフリット。
  7. 【請求項７】 高粘度および高熱膨張係数を有すること
    を特徴とする請求項１記載のシーリングフリット。
  8. 【請求項８】 100-120×10-7／℃の範囲の熱膨張係数
    を有することを特徴とする請求項１記載のシーリングフ
    リット。
  9. 【請求項９】 請求項１記載のアルカリ−亜鉛−ケイ酸
    塩シーリングフリットと、ジルコニアおよびアルミナか
    ら選択されたミル添加物とのブレンドであることを特徴
    とするシーリング材料。
  10. 【請求項１０】 前記選択されたミル添加物がアルミナ
    であることを特徴とする請求項９記載のシーリング材
    料。
  11. 【請求項１１】 前記ミル添加物が、0.5μｍ未満の平
    均粒径を有する反応性アルミナであることを特徴とする
    請求項１０記載のシーリング材料。
  12. 【請求項１２】 前記ミル添加物が、前記シーリング材
    料の約20重量％までであることを特徴とする請求項９記
    載のシーリング材料。
  13. 【請求項１３】 前記ミル添加物が、前記シーリング材
    料の少なくとも約10重量％であることを特徴とする請求
    項１２記載のシーリング材料。
  14. 【請求項１４】 請求項１記載のシーリングフリットに
    よりシールされた固体酸化物燃料電池。
  15. 【請求項１５】 前記シールが、水素ガスの透過に対し
    て効果的なバリアを提供することを特徴とする請求項１
    ４記載の固体酸化物燃料電池。
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