JP2000056058A - 球状二酸化ウラン粉末の製造方法 - Google Patents

球状二酸化ウラン粉末の製造方法

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JP2000056058A
JP2000056058A JP10225688A JP22568898A JP2000056058A JP 2000056058 A JP2000056058 A JP 2000056058A JP 10225688 A JP10225688 A JP 10225688A JP 22568898 A JP22568898 A JP 22568898A JP 2000056058 A JP2000056058 A JP 2000056058A
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powder
molten metal
dioxide powder
spherical
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Yoshio Kijima
良雄 木嶋
Junichi Takahashi
純一 高橋
Kuniaki Kobayashi
邦明 小林
Takafumi Shimizu
隆文 清水
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Sumitomo Metal Mining Co Ltd
Original Assignee
Sumitomo Metal Mining Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 原子力発電の燃料として有用な、均一な粒径
を有する球状の二酸化ウラン粉末を製造する方法を提供
する。 【解決手段】 溶融金属ウラン6を細管8の細孔から連
続的に流下させながら、その溶融金属ウラン流に噴霧ノ
ズル9から乾燥圧縮空気又は酸素を吹き付けて球状の八
酸化三ウラン粉末を得た後、これを還元処理して球状の
二酸化ウラン粉末とする。また、溶融金属ウラン流に加
圧水蒸気を吹き付ければ、八酸化三ウラン粉末を経るこ
となく、直接球状の二酸化ウラン粉末を得ることができ
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、原子力発電所の動
力炉等で使用される核燃料用の二酸化ウラン粉末の製造
方法に関するものである。
【0002】
【従来の技術】従来から、核燃料用の二酸化ウラン(U
2)粉末は、溶融金属ウランから八酸化三ウラン(U3
8)粉末を製造し、この八酸化三ウラン粉末を水素やアン
モニア分解ガス等で還元することにより製造している。
【0003】金属ウランを原料とする八酸化三ウラン粉
末の代表的な製造方法としては、塊状の金属ウランを容
器中で数百℃に加熱し、得られた溶融金属ウランの表面
に空気又は酸素ガスを吹き当てることにより、容器中の
溶融金属ウランを飛散させて粉末状の八酸化三ウランを
得る方法がある。
【0004】しかしながら、このような溶融金属ウラン
に酸素や空気を吹き当てて八酸化三ウラン粉末を得る方
法は、急激な発熱を伴う燃焼反応であるため反応制御が
難しいうえ、得られる粉末の粒度制御が困難であり、且
つまた得られる粒子形状も不均一で不定形状なものとな
っていた。
【0005】また、このようにして製造された八酸化三
ウラン粉末は水素ガス等の還元性雰囲気中で加熱するこ
とにより二酸化ウラン粉末とされるが、還元により得ら
れる二酸化ウラン粉末の粒径や粒子形状は、元の八酸化
三ウラン粉末のそれがそのまま再現されるため、粒径及
び粒子形状の均一化は極めて困難であった。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】核燃料用の二酸化ウラ
ン粉末としては、形状が球形であって、その粒径も均一
な二酸化ウラン粉末が望まれている。しかるに、従来の
製造方法では、上記したように、粒径のバラツキが大き
く、粒子形状も不均一な不定形の二酸化ウラン粉末しか
得られなかった。
【0007】本発明は、このような従来の事情に鑑みて
なされたものであり、均一な粒径を有する球状の二酸化
ウラン粉末の製造方法を提供することを目的とする。
【0008】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するた
め、本発明が提供する二酸化ウラン粉末の製造方法は、
溶融金属ウランを細孔から連続的に流下させながら、そ
の溶融金属ウラン流に乾燥圧縮空気又は酸素を吹き付け
ることにより、球状の八酸化三ウラン粉末を得た後、こ
の八酸化三ウラン粉末を還元処理して球状の二酸化ウラ
ン粉末とすることを特徴とする。
【0009】また、本発明の別の球状二酸化ウラン粉末
の製造方法は、溶融金属ウランを細孔から連続的に流下
させながら、その溶融金属ウラン流に加圧水蒸気を吹き
付けることにより、球状の二酸化ウラン粉末を得ること
を特徴とする。
【0010】
【発明の実施の形態】本発明においては、細孔から流下
させた溶融金属ウランに乾燥空気又は酸素、若しくは水
蒸気を吹き付けることにより、溶融金属ウラン流を粉
砕、飛散させて粉末化すると同時に、反応させて八酸化
三ウラン又は二酸化ウランとすることができる。
【0011】即ち、乾燥空気や酸素を吹き付けた場合に
は、3U+4O2→U38の反応により、八酸化三ウラ
ンの粉末が形成される。この八酸化三ウランの粉末は、
水素ガスやアンモニア分解ガス等を用いて加熱還元する
ことにより、二酸化ウラン粉末とすることができる。
尚、この場合に吹き付ける空気や酸素に水分が含まれる
と、一部に二酸化ウランが形成され、良好な八酸化三ウ
ランが生成しないので好ましくない。また、水蒸気を吹
き付けた場合には、U+2H2O→UO2+2H2の反応
によって、八酸化三ウランを経ることなく、二酸化ウラ
ンの粉末を直接得ることができる。
【0012】しかも、本発明で得られる八酸化三ウラン
又は二酸化ウランの粉末は、粒子形状がほぼ球形とな
り、しかも粉末の粒径は均一でばらつきが少ないものと
なる。また、溶融金属ウランに吹き付ける乾燥空気、又
は酸素、若しくは水蒸気は、少なくとも一方向から吹き
付ければよいが、形状や粒径のより揃った粉末を得るた
めには、多方向から斜め下向きに逆円錐状のガス膜を作
るように吹き付けることが好ましい。また、リング状の
スリットを用いて乾燥空気や水蒸気を噴き出し、逆円錐
状のガス膜を形成することも可能である。
【0013】二酸化ウラン粉末は表面活性化並びに微粉
化を目的として粉砕し、造粒、ペレット化するが、本発
明方法で得られる粉末は粒度がそろっていること、並び
に平均粒径が小さいことから、後工程への負担が小さく
なる。本発明において、溶融金属ウランを流下させる細
孔の直径を3mm程度とし、八酸化三ウラン粉末を得る
ための乾燥空気又は酸素のガス圧を数気圧〜数十気圧と
すれば、また二酸化ウラン粉末を得るための水蒸気圧を
数十気圧程度とすれば、上記粒度がそろい且つ平均粒径
の小さい粉末を得ることができる。
【0014】尚、溶融金属ウランを流下させる細孔は、
直径が小さくなり過ぎると生産性が低下し、逆に大き過
ぎると乾燥空気や酸素又は水蒸気のガス圧を極めて大き
くせざるを得なくなり、結果的に装置そのものを大きく
することが必要となる。従って、工業的な生産に適した
細孔の直径としては、一般的に2〜6mm程度が好まし
い。
【0015】原料である金属ウランの溶融は、ウランの
酸化を防ぐために不活性ガスの雰囲気中で行うことが好
ましい。溶融段階でウランの酸化反応が起きると、高い
発熱反応のために制御が困難となるからである。また、
この酸化により溶融金属ウラン中に酸化ウランが存在す
ると、流下する溶融金属ウランの供給量自体に変動が起
き、得られる粉末の粒度分布が広くなるうえ、形状も球
状となりにくい。加えて、二酸化ウラン粉末を得る場合
に、その品位が核燃料用として十分なものにならないか
らである。尚、用いる不活性ガスは、溶融金属ウランと
反応しないガスであればよく、アルゴンが最も好まし
い。
【0016】溶融金属ウランは、溶融に用いた炉等から
細孔を通して流下させても良いが、流下終了までの炉内
での保温が難しい場合には、その保温及び温度の均一化
のために、耐火物で作製したタンディッシュに移して、
その底部に設けた細孔から流下させることが好ましい。
このタンディッシュ内の雰囲気は、溶融段階ではないの
で空気であってもよいが、溶融金属ウランの酸化を防ぐ
ために不活性ガス雰囲気とすることが好ましい。
【0017】
【従来例】本発明と比較参照するために、従来の代表的
な方法に従って、原料の金属ウランから八酸化三ウラン
粉末を経て二酸化ウラン粉末の製造した。即ち、直径2
5mm、厚さ10mmの金属ウランベレット約1kg
を、アルミナボートに載せてるつぼ炉に装入し、加熱温
度を600℃に保持した。この金属ウランペレットの表
面に、外径が17.3mmで内径が12.7mmのステン
レスパイプを通じて上部から酸素ガスを流量1リットル
/minの割合で200分間吹き当て、溶融金属ウラン
を飛散させた。その後、るつぼ炉の温度を下げ、アルミ
ナボートを取り出した。
【0018】アルミナボート内には黒色を呈する八酸化
三ウラン粉末がほぼ一様に分布して存在し、塊状の金属
ウランの残留は認められなかった。得られた八酸化三ウ
ラン粉末の一部を採取し、これに熱分解カーボンを蒸着
させた後、走査型電子顕微鏡観察により粒子形状を観察
したところ、大部分は不定形状を呈しており、その粒度
には大きなバラツキが認められた。
【0019】次に、アルミナボートに残った八酸化三ウ
ラン粉末を、アルミナボートごと横型環状炉に入れ、水
素雰囲気中において800℃で1時間還元処理を行っ
た。得られた粉末の価数を確認するため、化学分析を行
ったところ、O/U比は2.05であった。この値は、
通常の二酸化ウラン粉末の示す数値範囲であり、本実験
で得られた粉末が二酸化ウランであることが確認され
た。
【0020】この二酸化ウラン粉末の一部を採取し、こ
れに熱分解カーボンを蒸着した後、走査型電子顕微鏡観
察を行った。その結果、得られた二酸化ウラン粉末の大
部分は不定形を呈しており、その粒度にも上記の八酸化
三ウラン粉末と同様に大きなバラツキが認められた。
【0021】
【実施例】実施例1 図1に示す噴霧試験装置を用いて、原料の金属ウランか
ら直接二酸化ウラン粉末を製造した。即ち、まず最初に
金属ウラン10kgを、高周波誘導炉1の原料投入口2
から溶融容器3内に入れ、ガス導入口4aとガス排出口
4bにより炉内にアルゴンガスを導入した後、コイル5
に高周波電流を流して金属ウランを溶融させた。溶融金
属ウラン6の温度は1300℃であった。
【0022】次に、高周波誘導炉1内に大気を導入する
と共に、溶融容器3の底部の底抜き機構を作動させるこ
とにより、溶融金属ウラン6の全量を耐火物製のタンテ
ィッシュ7に供給した。タンディッシュ7の下方には、
ドーナツ管から斜め下向きに4本の噴霧ノズル9が互い
に90°の角度で配置してある。各噴霧ノズル9から5
0気圧の加圧水蒸気を噴出させながら、その交点に向か
ってタンティッシュ7の底部に設けた直径3mmの細孔
を有する細管8から、溶融金属ウラン6を鉛直下方に流
下させた。
【0023】流下する細い溶融金属ウラン流は、噴霧ノ
ズル9から吹き付けられた加圧水蒸気により吹き飛ばさ
れ、粉末化された。得られた粉末10は噴霧タンク11
内の回収容器12に回収し、反応に伴って発生する水素
ガスは回収容器12の底部や噴霧タンクのフィルター1
3を通して外部に導いた。
【0024】このようにして、一晩かけてタンディッシ
ュ7内の溶融金属ウラン6を粉末化した。その後、回収
容器12に溜まった粉末10を取り出し、秤量したとこ
ろ8.4kgであった。また、得られた粉末10の化学
分析を行ったところ、O/U比は2.03であり、二酸
化ウラン粉末であることが確認された。更に、この二酸
化ウラン粉末の一部を採取し、熱分解カーボンを蒸着し
た後、走査型電子顕微鏡により粒子形状を観察した結
果、大部分の粒子はほぼ球形であることが確認された。
また、この二酸化ウラン粉末の粒度分布は狭く、平均粒
径は180μmであった。
【0025】実施例2 上記実施例1で用いた水蒸気の代わりに、約8気圧の乾
燥圧縮空気を噴霧ノズル9から吹き付けた以外は実施例
1と同様にして、溶融金属ウランを粉末化させた。
【0026】得られた粉末は黒色であって、化学分析に
よりO/U比が2.69であり、八酸化三ウラン粉末で
あることが分かった。また、この粉末の回収量は7.3
kgであった。得られた粉末の一部を採取し、熱分解カ
ーボンを蒸着した後、走査型電子顕微鏡観察を行ったと
ころ、大部分の粒子はほぼ球形であった。更に、この粉
末の粒度分布は狭く、平均粒径は200μmであった。
【0027】次に、この八酸化三ウラン粉末を、前記従
来例と同様に、水素雰囲気中において800℃で1時間
の還元処理を行った。得られた粉末のO/U比は2.0
5であり、二酸化ウラン粉末であることが確認された。
【0028】この二酸化ウラン粉末の一部を採取し、熱
分解カーボンを蒸着した後、走査型電子顕微鏡観察を行
ったところ、大部分の粒子は球形であり、その粒度は元
の八酸化三ウラン粉末とほぼ同様であった。
【0029】
【発明の効果】本発明によれば、溶融金属ウランを粉末
化すると同時に酸化反応させ、均一な粒径を有する球状
の八酸化三ウラン又は二酸化ウランの粉末を簡単に製造
することができる。溶融金属ウランの供給量と、これに
吹き付けるガス圧の比率を調整することにより、得られ
る粉末の粒径を制御することが可能である。
【0030】また、得られた八酸化三ウラン粉末は、還
元処理により球状の二酸化ウラン粉末とすることができ
る。特に、溶融金属ウランに吹き付けるガスとして水蒸
気を使用すれば、溶融金属ウランから直接に粒径の揃っ
た球状の二酸化ウラン粉末を得ることができ、工業的利
用価値は極めて大きい。
【図面の簡単な説明】
【図1】実施例で粉末の製造に用いた噴霧試験装置を示
す概略の断面図である。
【符号の説明】
1 高周波誘導炉 2 原料投入口 3 溶融容器 4a ガス導入口 4b ガス排出口 5 コイル 6 溶融金属ウラン 7 タンディッシュ 8 細管 9 噴霧ノズル 10 粉末 11 噴霧タンク 12 回収容器 13 フィルター
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成10年10月22日(1998.10.
22)
【手続補正1】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】発明の名称
【補正方法】変更
【補正内容】
【発明の名称】 球状二酸化ウラン末の製造方法
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 小林 邦明 茨城県那珂郡東海村石神外宿2600 住友金 属鉱山株式会社エネルギー・環境事業部技 術センター内 (72)発明者 清水 隆文 茨城県那珂郡東海村石神外宿2600 住友金 属鉱山株式会社エネルギー・環境事業部技 術センター内 Fターム(参考) 4G048 AA02 AB01 AC08 AD04 AE05

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 溶融金属ウランを細孔から連続的に流下
    させながら、その溶融金属ウラン流に乾燥圧縮空気又は
    酸素を吹き付けることにより、球状の八酸化三ウラン粉
    末を得た後、この八酸化三ウラン粉末を還元処理して球
    状の二酸化ウラン粉末とすることを特徴とする球状二酸
    化ウラン粉末の製造方法。
  2. 【請求項2】 溶融金属ウランを細孔から連続的に流下
    させながら、その溶融金属ウラン流に加圧水蒸気を吹き
    付けることにより、球状の二酸化ウラン粉末を得ること
    を特徴とする球状二酸化ウラン粉末の製造方法。
  3. 【請求項3】 不活性ガス雰囲気中で溶融した溶融金属
    ウランを、耐火物からなるタンティッシュに供給し、タ
    ンティッシュの底部に設けた細孔から流下させることを
    特徴とする、請求項1又は2に記載の球状二酸化ウラン
    粉末の製造方法。
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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR100643794B1 (ko) 2005-07-29 2006-11-10 한국원자력연구소 감마상 U―Mo 또는 U―Mo-X계 합금의 조대 입자가규칙적으로 배열된 판상 핵연료 및 그 제조 방법
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