ITSA20080023A1 - Reattore catalitico autotermico con profilo di temperatura piatto per la produzione di idrogeno da idrocarburi leggeri - Google Patents
Reattore catalitico autotermico con profilo di temperatura piatto per la produzione di idrogeno da idrocarburi leggeriInfo
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Description
REATTORE CATALITICO AUTOTERMICO CON PROFILO DI TEMPERATURA PIATTO PER LA PRODUZIONE DI IDROGENO DA IDROCARBURI LEGGERI
Campo tecnico dell ’ invenzione
La presente invenzione riguarda la messa a punto di un reattore catalitico autotermico caratterizzato da un profilo di temperatura piatto ad alta efficienza di conversione, e la sua applicazione per la produzione di idrogeno a partire da idrocarburi leggeri liquidi o gassosi, aria e acqua quali reagenti. Il reattore, grazie all’impiego simultaneo dì specifici catalizzatori strutturati ad elevata porosità e conducibilità termica, e di una geometria di flusso di tipo radiale, consente il raggiungimento di elevate efficienze di conversione dell’idrocarburo anche ad elevati valori di velocità spaziale. Inoltre, la particolare formulazione del catalizzatore, in sinergia con la sua struttura porosimetrica-tessiturale e con la geometria di flusso radiale, consente sia tempi di start-up molto brevi sia una notevole stabilità alle variazioni delle condizioni operative. Queste caratteristiche lo rendono particolarmente idoneo quale elemento fondamentale nella realizzazione di piccoli impianti per la produzione distribuita di idrogeno.
Riassunto
La presente invenzione riguarda la realizzazione di un reattore catalìtico eterogeneo gassolido esercito in condizioni autotermiche, ma caratterizzato da un profilo di temperatura piatto, da impiegarsi nella produzione distribuita di idrogeno, ottenuto mediante conversione catalitica di idrocarburi leggeri, aria ed acqua.
Il reatore autotermico (ATR) nel suo complesso à ̈ costituito da una zona centrale dove si posiziona il catalizzatore strutturato, da una zona dove i reagenti, previamente preriscaldati dai gas effluenti dal reatore, si incontrano e si miscelano, e da due scambiatori di calore per il recupero del calore sensibile dei gas uscenti da parte dei reagenti freddi. Questa configurazione del sistema consente di alimentare il reattore direttamente con i reagenti freddi a temperatura ambiente, in particolare con l’acqua in fase liquida, la quale viene vaporizzata e surriscaldata direttamente dal calore sensibile dei prodotti della reazione. Le condizioni operative del reattore in termini di temperatura, risultano chiaramente fissate dalla scelta dei rapporti di alimentazione 02/C(x), H20/C(y) e dalla velocità spaziale (GHSV). Tipici valori dei rapporti di alimentazione variano negli intervalli 0,3-1 e 0,5-2, rispettivamente per x ed y, mentre le velocità spaziali sono comprese tra 10000 e 200000 h<-1>, corrispondenti a tempi di contatto variabili nellintervallo 20-400 millesimi di secondo. Generalmente, nei classici reatori ATR impiegati industrialmente si verificano profili di temperatura nel letto catalitico caratterizzati da grossi gradienti tra la sezione di ingresso e di uscita (di norma superiori anche a 200°C). La formazione di tali gradienti à ̈ dovuta ad almeno tre fatori che operano in modo concomitante. Infatti, il primo fattore à ̈ legato al meccanismo intrinseco con cui la reazione di reforming autotermico avviene sulla superficie del catalizzatore, un secondo alle tipiche caratteristiche di cattivi conduttori di calore dei supporti dei catalizzatori normalmente impiegati, ed il terzo alle condizioni fluidodinamiche che si instaurano nel leto catalitico, costituito tipicamente da particelle impaccate. In questa invenzione si adottano simultaneamente tre azioni che sono rivolte proprio alla limitazione degli effetti negativi dei tre fattori precedentemente elencati, allo scopo di realizzare l’appiattimento del profilo di temperatura in modo da ottimizzare il funzionamento del reattore ATR sia in termini energetici che di attività catalitica. In particolare, la proposta riguarda le tre seguenti azioni:
1. l’adozione di uno specifico catalizzatore formulato e sintetizzato in modo da favorire un meccanismo intrinseco della reazione di tipo “diretto†, in contrasto con i catalizzatori comunemente impiegati che operano attraverso un meccanismo indiretto
2. l’impiego e la realizzazione del catalizzatore su un supporto strutturato ad elevata porosità e tortuosità , e caratterizzato da una elevata conducibilità termica quali il fecralloy e/o il Carburo di Silicio rivestiti con elementi nobili inseriti in ima struttura chimica di tipo perovskite di formula BaZr)-x(Metallo nobile)xO3.
3. l’adozione di un letto catalitico realizzato con ima geometria di flusso radiale anziché assiale, in modo da ottimizzare i tempi di contatto localmente nel letto catalìtico.
Stato della tecnica dell’ invenzione
I principali processi che possono essere impiegati per la produzione dì idrogeno sono: steam reforming (SR), ossidazione parziale (FOX) e reforming autotermico (ATR). Per quanto abbondantemente utilizzati nella pratica industriale, questi processi possono non risultare idonei laddove te applicazioni siano di piccola scala e mirate ad una produzione distribuita e decentralizzata di idrogeno. In questo caso, infatti, sarebbe auspicabile l’utilizzo di reattori di piccole dimensioni con un ridotto numero di apparecchiature ausiliarie. Pertanto, per tali applicazioni à ̈ necessario individuare dei processi innovativi che sfruttino gli avanzamenti fatti sia nel campo della catalisi che dell’ingegneria [1,2],
Tra le tecnologie menzionate, quella che sembra più adatta ad una produzione distribuita di idrogeno à ̈ il reforming autotermico in quanto la natura adiabatica del processo consente di lavorare con un reattore costruttivamente più semplice, di più piccole dimensioni e caratterizzato da basse perdite di carico. Infatti, rispetto al processo di steam, reforming, il reforming autotermico riduce i problemi legati al trasferimento di calore pur garantendo, comunque, il raggiungimento di elevate rese in idrogeno e una trascurabile formazione di deposito carbonioso.
Industrialmente, il reforming autotermico fu sviluppato da Haldor Tops∅e alla fine degli anni 50 per incrementare la resa in idrogeno negli impiantì di produzione dell ’ammoniaca [3]. In questo processo il combustibile alimentato reagisce con una miscela di ossigeno e vapore attraverso Tutilizzo di un bruciatore e di un catalizzatore a letto fisso che consente il raggiungimento dell’ equilibrio termodinamico e la rimozione del deposito carbonioso.
Una rappresentazione schematica di un tìpico reattore ATR à ̈ riportata nel Disegno 1. In un classico reattore ATR del tipo Haldor Topsoe si hanno due zone di reazione, una prima zona di combustione ed una seconda catalitica. L’alimentazione viene inviata all’ interno del bruciatore e miscelata accuratamente con il vapore ed una quantità di ossigeno o aria sottostechiometrica rispetto a quella di combustione totale. Nella zona di combustione parte del combustibile reagisce, date le temperature molto elevate, essenzialmente secondo la reazione (1):
CH4+ 3/202= CO 2H20 ΔΗ°298Κ= -519 kJ mof<1>( 1 ) Attraverso un corretto controllo dei rapporti di alimentazione 02/C e H20/C, l' esotermicità della reazione (1) fornisce il calore necessario al sostentamento della reazione endotermica di steam reforming (2) che, insieme alla reazione di water gas shift (3), ha luogo nella zona catalitica:
C3⁄4 3⁄40 = CO 3H2ΔΗ%8Κ= 206 kJ moF<1>(2)
co H2O = co2+ H2ΔΗ°298Κ~-41 kJ mol<5>(3)
Gli elementi principali di un reattore ATR sono costituiti dal bruciatore e dal catalizzatore. Il bruciatore consente il corretto mescolamento delle correnti alimentate che à ̈ essenziale al fine di evitare formazione di deposito carbonioso. II catalizzatore consente il raggiungimento dell’equilibrio termodinamico favorendo inoltre la gassificazione dei composti carboniosi eventualmente prodotti. La dimensione e la forma delle particelle di catalizzatore devono essere ottimizzate al fine di ottenere una elevata attività , basse perdite di carico e quindi un reattore compatto [4].
Il processo autotermico viene condotto con raggiunta di vapore alla corrente di alimentazione per limitare ulteriormente la formazione di deposito carbonioso.
Nei reattori di reforming autotermico più recenti si à ̈ quasi del tutto eliminata la zona di combustione e, quindi, tutta la conversione dell’idrocarburo viene realizzata nella zona catalitica. Questa modifica à ̈ stata possibile con l’avvento di nuove formulazioni di catalizzatori, e di catalizzatori strutturati in forma di monoliti a nido d’ape. Infatti, nei nuovi reattori ATR si ha una maggiore efficienza globale perché il calore necessario all’avanzamento delle reazioni endotermiche di reforming viene generato direttamente all’ interno del leto catalitico, ri ducendo quindi gli “hot spot†e realizzando una temperatura di esercizio media del reattore più bassa che comporta una migliorata efficienza globale del reattore.
In pratica si può affermare che tutto il processo ATR viene condotto in presenza di un catalizzatore che controlla il decorso della reazione e determina, quindi, la selettività delle reazioni di ossidazione e di steam reforming. Quest’ ultima assorbe parte del calore generato dall’ossidazione dell’idrocarburo, limitando l innalzamento eccessivo di temperatura nel reattore. Il processo à ̈ nel complesso leggermente esotermico. Il profilo di temperatura che si instaura all’ interno di un moderno reattore ATR à ̈ caratterizzato da un repentino innalzamento nella zona di ingresso per effetto della reazione di ossidazione seguito da una diminuzione di temperatura per effetto delle reazioni endotermiche di reforming [5,6], Nel Disegno 2 à ̈ riportato il profilo di temperatura tipico di un reattore autotermico.
La possibilità di operare con più basse temperature di esercizio rappresenta un vantaggio sia dal punto di vista chimico che ingegneristico. Da un punto di vista chimico, infatti, viene favorita la reazione di water gas shift con aumento della selettività ad idrogeno e C02. Da un punto di vista ingegneristico, una più bassa temperatura di esercizio richiede una minore integrazione termica (scambio di calore tra i reagenti freddi e la corrente esausta calda), minor consumo di combustibile durante la fase di avviamento, minore isolamento che si traduce in una riduzione delle dimensioni e dei costi, una maggiore scelta di materiali e, quindi, una riduzione dei costi di impianto [7],
Bisogna, infine, tener presente che un requisito essenziale di un “fuel processor†compatto à ̈ costituito da una rapida accensione e veloce risposta alle variazioni di carico. Affinché il reattore ATR sia in grado di autosostenersi à ̈ necessario che sia presente un meccanismo di innesco della reazione di combustione della miscela combustibile-aria, e che questo venga realizzato solo durante la fase dì accensione, in modo da consentire il riscaldamento del reattore fino alla temperatura di soglia del catalizzatore di reforming autotermico, assicurando così che la reazione proceda sulla superficie del catalizzatore, senza bisogno di ulteriori apporti energetici dall’esterno. Tra i sistemi riportati in letteratura per l’innesco della reazione tra combustibile ed aria ci sono resistenze elettriche [8] e catalizzatori in forma dì monolite riscaldati elettricamente (EHC) [9].
Obiettivi dell 'invenzione
L'obiettivo principale della presente invenzione à ̈ quello di sviluppare un reattore autotermico catalitico caratterizzato da un profilo di temperatura piatto per la produzione di idrogeno mediante reazione di reforming autotermico di idrocarburi leggeri con aria ed acqua.
Il sistema à ̈ costituito da un reattore catalitico a letto fìsso, termicamente integrato per il recupero del calore sensibile dei prodotti di reazione, capace di autosostenersi, realizzando la conversione dei reagenti in assenza di qualsiasi sorgente di calore esterna. Un altro obiettivo della presente invenzione à ̈ quello di dimostrare che una formulazione del catalizzatore capace di favorire un meccanismo di tipo “diretto†supporta l’instaurarsi delle condizioni ottimali per la realizzazione di un profilo di temperatura piatto.
Un altro obiettivo della presente invenzione à ̈ quello di dimostrare che, la realizzazione del catalizzatore su un supporto strutturato ad elevata porosità , tortuosità e conducibilità termica, massimizzando il trasferimento di materia ed energia consente di ottenere, a parità di condizioni operative, temperature medie più basse e maggiori rese in idrogeno. Un altro obiettivo della presente invenzione à ̈ quello di dimostrare che una geometria di flusso dei gas attraverso il letto catalitico di tipo radiale, contribuendo ad ottimizzare i tempi di contatto locali, consente un ulteriore miglioramento del profilo di temperatura, con conseguente diminuzione del gradiente termico lungo il letto catalitico ed un miglior sfruttamento del volume di catalizzatore, garantendo, a parità di condizioni operative, una maggiore conversione deiridrocarburo ed una maggiore efficienza globale.
Riepilogo dell invenzione
La presente invenzione riguarda la realizzazione di un reattore catalitico gas-solido a ietto fisso, capace di garantire la conversione di idrocarburi leggeri, liquidi e gassosi, in miscele arricchite in idrogeno mediante reazione di reforming ossidativo dell’ idrocarburo con aria ed acqua, condotta in condizioni autotermiche e caratterizzato da un profilo di temperatura piatto realizzato impiegando simultaneamente, una specifica formulazione chimica del catalizzatore, un supporto strutturato ad elevata porosità , tortuosità e conducibilità termica, e studiato in modo da indurre una geometrìa di attraversamento del letto catalitico da parte del flusso di reagenti di tipo radiale. Tali caratteristiche, in aggiunta all’integrazione termica per il recupero del calore sensibile dei prodotti da parte dei reagenti, garantiscono, anche in condizioni di elevate velocità spaziali, il raggiungimento di condizioni di temperature e composizioni del gas uscente molto prossime a quelle previste dall’equilibrio termodinamico, assicurando una maggiore produttività di idrogeno per unità di volume di catalizzatore ed una maggiore efficienza energetica globale, intesa come moli di idrogeno prodotto per mole di idrocarburo alimentato, anche in assenza di una qualsiasi fonte di riscaldamento supplementare dei reagenti.
L’invenzione esalta, quindi, la superiorità delle prestazioni globali di tale reattore legate all’effetto sinergico ottenuto associando diversi interventi, sottolineando il vantaggio dovuto all’impiego di uno specifico reattore catalitico in cui viene impiegato un catalizzatore specificamente formulato, sviluppato e preparato su un supporto che migliora le caratteristiche di scambio di materia ed energia ed ideato in modo da consentire un flusso radiale dei gas reagenti attraverso il letto catalitico.
11 reattore, di cui si riporta uno schema semplificato nel Disegno 3, nella zona catalitica ha una sezione trasversale a geometria circolare con un diametro interno di 36mm.
L’altezza della zona catalitica à ̈ di circa 75mm, costituendo in tal modo un volume totale di circa 76cm<3>, dove può essere alloggiato il catalizzatore per la reazione di reforming autotermico. Una foto del reattore ATR nel suo insieme à ̈ riportata nel Disegno 4. Nella zona di reazione il reattore à ̈ realizzato in acciaio AISI 310 con uno spessore di parete pari a 3mm. Una rete realizzata intrecciando un filo da Imm di spessore di una lega speciale (Kantal), ancorata su tre supporti posti a 120° l’uno dall’altro allintern del reattore, costituisce la base per il posizionamento del catalizzatore, e funge anche da ulteriore sistema di distribuzione del flusso dei gas reagenti.
Il reattore prevede inoltre una zona di mescolamento dei reagenti ed un sistema autonomo di avviamento per il rapido raggiungimento della temperatura di soglia del catalizzatore. Infatti, alla base della zona catalitica, ed immediatamente dopo il volume dove si incontrano laria e l’idrocarburo, si trova un mezzo poroso ad elevatissimo grado di vuoto e tortuosità ed alla sua estremità superiore sono localizzate due candele il cui posizionamento à ̈ tale per cui all’atto della scintilla si verifica la formazione di un piccolo arco voltaico in modo da realizzare il miglior contatto con la miscela di aria ed idrocarburo, garantendo così un innesco immediato e più stabile. Nei Disegni 5 e 6 sono riportate rispettivamente delle foto rappresentative della zona di mescolamento aria-idrocarburo, del mezzo poroso a base di carburo di silicio e delle due candele per la generazione dell’arco voltaico.
Un obiettivo della presente invenzione à ̈ quello di realizzare la trasformazione di miscele di aria, acqua ed idrocarburi in correnti gassose arricchite in idrogeno, impiegando bassi tempi di contatto e garantendo conversioni dell’idrocarburo molto un idoneo profilo di temperatura all’interno del letto catalitico, che sia in grado di favorire le più lente ed endotermiche reazioni di reforming, senza però penalizzare le reazioni di ossidazione totale e parziale che sono indispensabili per la stabilità termica del reattore. Il controllo di tale profilo di temperatura può essere realizzato anche se in modo parziale, operando con differenti strategie. Si può infatti realizzare un controllo su scala microscopica, individuando una specifica formulazione chimica del catalizzatore, che sia capace di “sincronizzare†le reazioni dì ossidazione con quelle di reforming, inoltre si possono sfruttare dei supporti strutturati ad elevata conducibilità termica in modo da mitigare ì gradienti di concentrazione e temperatura assiale e radiale nel letto catalitico ed, infine, realizzando una specifica geometria di flusso di attraversamento del letto. Ad oggi non sono ancora noti in letteratura dei reattori che accoppiano questi tre diversi interventi per realizzare un reattore di Reforming Autotermico adiabatico ma con un profilo di temperatura “quasi-isotermo†.
Breve descrizione dei disegni allegati
Il Disegno 1 riporta una rappresentazione schematica di un tipico reatore ATR industriale.
Il Disegno 2 riporta un tipico andamento de] profilo di temperatura in un reattore autotermico.
Il Disegno 3 riporta uno schema semplificato del reattore ATR proposto.
Il Disegno 4 riporta una foto del reattore ATR proposto.
Il Disegno 5 riporta due foto relative alla zona dì alimentazione del reattore ATR. Il particolare riguarda la camera di mescolamento Aria-Idrocarburo ed il mezzo poroso (schiuma SiC) sovrastante.
Il Disegno 6 riporta una foto del reattore ATR proposto dove si evidenzia il sistema di accensione della miscela Aria-Idrocarburo .
Claims (20)
- Rivendicazioni 1. Un reattore catalitico autotermico caratterizzato da un profilo di temperatura piatto ad alta efficienza di conversione per la produzione di idrogeno da idrocarburi gassosi, liquidi e composti ossigenati comprendente: • uno specifico catalizzatore formulato e sintetizzato in modo da favorire un meccanismo intrinseco della reazione di tipo “diretto†• un supporto strutturato specifico ad elevata porosità e tortuosità , e caratterizzato da una elevata conducibilità termica • un letto catalitico realizzato con una geometria di flusso radiale anziché assiale, in modo da ottimizzare i tempi di contatto localmente nel letto catalitico.
- 2. Un reattore catalitico autotermico per la produzione di idrogeno secondo la rivendicazione N.1 operante con catalizzatori strutturati costituiti da schiume metalliche quali fecralloy e/o schiume di carburo di silicio contenenti metalli nobili dell’ottavo gruppo del sistema periodico degli elementi
- 3. Un reattore catalitico autotermico per la produzione di idrogeno secondo le rivendicazioni N.1,2 in cui i metalli nobili sono platino e/o rodio e/o rutenio e/o palladio e/o osmio e/o iridio.
- 4. Un reattore catalitico autotermico per la produzione di idrogeno secondo la rivendicazione N.2, in cui i metalli nobili sono inseriti in una struttura chimica di tipo perovskite.
- 5. Un reattore catalitico autotermico per la produzione di idrogeno secondo la rivendicazione N.2 in cui i metalli nobili sono inseriti in una struttura chimica di tipo perovskite costituita da zirconato di bario. .
- Un reattore catalitico autotermico per la produzione di idrogeno secondo la rivendicazione N.2 in cui i metalli nobili sono inseriti in una struttura chimica di tipo perovskite costituita da zirconato di bario di formula BaZr1-x(Metallo nobile)xO3.
- 7. Un reattore catalitico autotermico come riportato nella rivendicazione N. 2, in cui il tempo di start-up sia inferiore a tre minuti
- 8. Un reattore catalitico autotermico come riportato nella rivendicazione N.2, in cui la corretta miscelazione dei reagenti sia garantita da un supporto dotato di elevata porosità e tortuositÃ
- 9. Un reattore catalitico autotermico come riportato nella rivendicazione N.2, in cui il preriscaldamento dei reagenti avviene per mezzo del calore sensibile dei prodotti di reazione
- 10. Un reattore catalitico autotermico come riportato nella rivendicazione N.6, in cui il catalizzatore contenga un metallo attivo selezionato dal gruppo contenente: Rh, Ru, Pd, Pt, Ir, Au, Ag, Ni, Co, Zr, Ba, Zn, Ti, Mn, Al, La, Cu, Ce, Gd, Sm Pr, Nb, Nd, Eu, Th, Fe, Mg, Na, K, Cr.
- 11. Un reattore catalitico autotermico come riportato nella rivendicazione N.10, in cui il catalizzatore favorisca un meccanismo di reazione di tipo “direttoâ€
- 12. Un reattore catalitico autotermico come riportato nelle rivendicazioni N.1,7,8,9,10,11 in cui il supporto strutturato del catalizzatore sia realizzato con materiali ad elevata resistenza alle alte temperature e caratterizzati da elevata conducibilità termica.
- 13. Un reattore catalitico autotermico come riportato nella rivendicazione N.12, in cui il supporto strutturato del catalizzatore sia realizzato con acciaio inossidabile, leghe metalliche a base di nickel, ferro-cromo-alluminio e più in generale da metalli e leghe metalliche caratterizzati da elevati coefficienti di conducibilità termica.
- 14. Un reattore catalitico autotermico come riportato nella rivendicazione N.13, in cui il supporto strutturato del catalizzatore sia realizzato con materiali ceramici contenenti alluminio, zirconio, lantanio, silicio, carbonio, cerio, e più in generale ad elevata resistenza al calore, e dotati di alti coefficienti di conducibilità termica.
- 15. Un reattore catalitico autotermico come riportato nella rivendicazione N.14, in cui il supporto strutturato del catalizzatore sia una schiuma a celle aperte
- 16. Un reattore catalitico autotermico come riportato nelle rivendicazioni N. 1, 6,7,8,9,10,11, 14,15, in cui il letto catalitico sia disposto in modo da ottimizzare i tempi di contatto locali
- 17. Un reattore catalitico autotermico come riportato nella rivendicazione N.16, in cui il letto catalitico sia disposto in modo che i gas lo attraversino in direzione radiale
- 18. L’impiego di più reattori catalitici autotermici in serie secondo una qualsiasi delle rivendicazioni da 1 a 17.
- 19. L’impiego di più reattori catalitici autotermici in parallelo secondo una qualsiasi delle rivendicazioni da 1 a 17.
- 20. L’impiego di catalizzatori strutturati secondo una qualsiasi delle rivendicazioni da 1 a 19 dove il reattore à ̈ di tipo tubolare a letto fisso e termicamente integrato.
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