FR2992478A1 - Electrode composite pour application en phev, cellule de stockage d'energie electrique et batterie contenant une telle electrode - Google Patents

Electrode composite pour application en phev, cellule de stockage d'energie electrique et batterie contenant une telle electrode Download PDF

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Abstract

L'invention concerne une électrode négative, notamment pour cellule lithium-ion de stockage d'énergie électrique ou pour batterie lithium-ion, comprenant : - un premier matériau choisi parmi - Li Ti O , où x est un entier variant de 0 à 3, - Li Ti O , - TiO , et - M O , où y et z sont des entiers, avec 1<y<3, 0<z<5 et M est choisi parmi Ge, Fe, Co, Mn, Ni et V, - un second matériau, distinct du premier matériau, choisi parmi - M' O , où s et t sont des entiers avec 1 <s<3, 0<t<5 ; M' est choisi parmi Ge, Sn, Si, Fe, Co, Mn, Ni et V, - Li 'V 'O , où x' varie de 0 à 0,3, - Sn -C -M'' ; avec u+v+w =1 et M" est choisi parmi Cu, Co, Fe et Ni, - les matériaux carbonés.

Description

Electrode composite pour application en PHEV, cellule de stockage d'énergie électrique et batterie contenant une telle électrode La présente invention se rapporte à une électrode négative comprenant deux matériaux spécifiques, ainsi qu'à un dispositif de stockage d'énergie ou batterie comprenant une telle électrode. Les batteries lithium-ion se sont largement imposées dans le domaine des batteries et permettent notamment d'envisager le développement de véhicules électriques présentant une autonomie supérieure à 200 km. Les batteries lithium-ion sont constituées d'un assemblage en série et en parallèle de cellules lithium-ion de stockage d'énergie électrique. Chaque cellule contient une électrode négative et une électrode positive. Pendant la décharge, les ions lithium se déplacent de l'électrode négative vers l'électrode positive, et pendant la charge de l'électrode positive vers l'électrode négative.
Dans le domaine automobile, les cellules et les batteries qui les contiennent doivent pouvoir fournir de l'énergie de manière à maximiser l'autonomie et de la puissance de manière à autoriser des accélérations. Ainsi, les véhicules purement électriques (Electric Vehicle - EV) nécessitent de disposer de batteries qui leur permettent une grande autonomie, et donc qui leur apportent une grande énergie. Les véhicules électriques hybrides (Hybrid Electric Vehicule - HEV) ont besoin de batteries qui leur apportent de la puissance, puisque les batteries viennent ponctuellement en remplacement ou en complément du moteur thermique. Les batteries peuvent être rechargées notamment par le freinage récupératif, qui converti l'énergie cinétique en énergie électrique lors du freinage. Les véhicules hybrides rechargeables (Plug-In Hybrid Electric Vehicle - PHEV) présentent à la fois les caractéristiques des véhicules purement électriques et des véhicules hybrides. Ils disposent en plus d'une prise pour la recharge de la batterie. Ces véhicules ont donc besoin de batteries qui leur apportent à la fois de l'énergie et de la puissance.
Généralement, on utilise pour des cellules de puissance le Li4+'Ti5012, tandis qu'on utilise le graphite pour des cellules énergétiques. Mais ces deux matériaux ne sont pas utilisés dans une même cellule. Le Li4+'Ti5012 permet l'utilisation de fortes puissances en charge sans souffrir d'électrodéposition du lithium. Le graphite, qui généralement compose principalement l'électrode négative, permet d'obtenir une bonne densité d'énergie. Cependant, le graphite présente des limitations en charge à forte puissance et/ou à basse température. En effet, dans ces conditions, le potentiel du graphite étant proche du potentiel d'électrodéposition du lithium, le lithium peut s'électrodéposer et non s'insérer dans le graphite, ce qui engendre une dégradation rapide de la cellule et réduit sa durée de vie. Ainsi, la limitation du graphite en charge à forte puissance et/ou basse température est un problème pour des applications de type HEV et même PHEV. Afin de palier à ces limitations, des électrodes fines, dont l'épaisseur varie entre 10 et 30 iam, sont souvent employées, notamment pour les véhicules électriques hybrides (HEV), sachant que les électrodes pour véhicules électriques ont généralement des épaisseurs de 60 iam et plus. Cependant, les cellules fabriquées avec des électrodes fines ont des densités d'énergie plus faibles que les cellules de type EV à cause de la finesse des électrodes employées.
Ainsi, il n'est pas possible d'avoir une cellule ou batterie hybride, qui peut accepter de forts niveaux de charge (c'est-à-dire de puissance) et une densité d'énergie acceptable, car ces deux propriétés sont antagonistes.
La présente invention vise donc à résoudre les problèmes techniques exposés précédemment et à disposer d'une cellule et d'une batterie qui remplisse les différents besoins en termes d'énergie et de puissance.
La demanderesse a découvert que l'on pouvait disposer d'une cellule et d'une batterie qui concilie les besoins de densité d'énergie et de puissance en utilisant un mélange de matériaux particuliers en tant qu'électrode négative. L'invention a donc pour objet une électrode négative, notamment pour cellule lithium-ion de stockage d'énergie électrique ou pour batterie lithium-ion, comprenant : - un premier matériau choisi parmi - Li4+'Ti5012, où x est un entier variant de 0 à 3, - Li2Ti307, - TiO2, - My0z, où y et z sont des entiers, avec 1<y<3, 0<z<5 et M est choisi parmi Ge, Fe, Co, Mn, Ni et V, et - un second matériau, distinct du premier matériau, choisi parmi - M'0, où s et t sont des entiers avec 1<s<3, 0<t<5 ; M' est choisi parmi Ge, Sn, Si, Fe, Co, Mn, Ni et V, - 1 +x' V 1 -x' 02, où x' varie de 0 à 0,3, - Snu-C,-M" avec u+v+w = 1 et M" est choisi parmi Cu, Co, Fe et Ni, - les matériaux carbonés. Ainsi, le premier matériau, qui est utilisé en mode HEV, est capable d'accepter de fortes puissances en charge/décharge sans se dégrader. Le second matériau, qui est utilisé en phase EV, est capable d'emmagasiner beaucoup d'énergie.
Autrement dit, la plage EV qui requiert de l'énergie utilisera la portion du second matériau, et la plage HEV qui requiert de la puissance utilisera la portion du premier matériau.
De préférence, le premier matériau est choisi parmi la famille des titanates, de préférence Ti02, Li4+Ti5012 et Li2Ti307, mais plus particulièrement le Li4+Ji5012. De préférence, le second matériau est choisi parmi les matériaux carbonés, de préférence le graphite, le carbone dur (« hard carbon ») et le carbone mou (« soft carbon »), mais plus particulièrement le graphite. Ainsi, avantageusement, le premier matériau est le Li4+xTi5012 et le second matériau est le graphite.
Le matériau composite Li4+'Ti5012/graphite présente l'avantage d'avoir un potentiel d'électrode négative très éloigné de la zone d'électrodéposition du lithium dans la zone du Li4+Ji5012, contrairement au graphite qui présente un potentiel suffisamment proche du potentiel d'électrodéposition du lithium, surtout si la batterie est utilisée à basse température et/ou forte puissance mais qui assure au système une importante densité d'énergie. Une telle combinaison assure une garantie sur l'utilisation de la plage HEV étant donné que le Li4+'Ti5012 ne souffrira pas de diminution de la capacité au cours de la vie de la cellule contrairement à l'électrode de graphite. Ainsi, le mode HEV peut être conservé tout au long de la vie du véhicule. De plus, l'utilisation de Li4+'Ti5012 est avantageux pour le transport de la batterie. En effet, en stockant la cellule sur la plage du Li4+'Ti5012 lors du transport, on évite toute dégradation supplémentaire pendant cette période dont les conditions, en particulier de température, sont parfois difficilement contrôlables. L'utilisation d'un changement de potentiel à l'électrode négative peut être utile pour indiquer une fin de décharge ou pour recaler un modèle de détermination de l'état de charge de la batterie.
En effet, la forte variation de potentiel entre le premier matériau et le second peut facilement être détectée par le calculateur de la batterie et peut donc indiquer une zone spécifique de l'état de charge de la batterie ou de son état de santé.
De préférence, le premier matériau représente de 5 à 70% en poids par rapport au poids total de l'électrode. Ainsi, par exemple, pour, une électrode négative d'une capacité de lAh, la capacité du Li4+Ti5012 sera de 0,1Ah et celle du graphite sera de 0,9Ah. Ainsi, le premier matériau, Li4+Ti5012, représente de 19% en poids par rapport au poids total de la matière active qui compose l'électrode si on considère que le Li4+'Ti5012 a une capacité spécifique de 175mAh.g-1 contre 372mAh.g-1 pour le graphite. Il est possible d'étendre ou de diminuer la plage HEV en augmentant ou diminuant la proportion du premier matériau dans l'électrode négative. L' électrode selon l' invention présente généralement une épaisseur variant de 50 à 70 p.m. Ainsi, l'électrode selon l'invention peut remplir les différents besoin en termes d'énergie et de puissance pour des applications de type PHEV en gardant une définition technique d'électrode EV, c'est-à-dire d'électrode épaisse. L'invention a également pour objet une cellule lithium-ion de stockage de l'énergie électrique, comprenant une électrode positive et une électrode négative, l'électrode négative étant telle que définie précédemment. L'invention a enfin pour objet une batterie lithium-ion comprenant une électrode positive et une électrode négative, l'électrode négative étant telle que définie précédemment.
L'électrode selon l'invention permet à la batterie selon l'invention de maintenir une résistance interne suffisamment élevée, permettant de limiter l'emballement thermique lors d'un court-circuit interne ou externe, contrairement aux batteries HEV actuelles. D' autres avantages et caractéristiques de l' invention apparaîtront à l'examen des dessins annexés sur lesquels les figures 1 et 2 illustrent de manière schématique le fonctionnement d'une électrode selon l'invention.
La figure 1 représente de façon schématique les deux potentiels d'activité électrochimique d'une électrode négative selon l'invention, en fonction de l'état de charge. Le premier matériau présente un potentiel de 2V à 0,5V. Il est utilisé en phase HEV (zone 1) et peut accepter les fortes puissances en charge/décharge sans se dégrader. Ce potentiel est très éloigné de la zone d'électrodéposition du lithium (qui s'opère à partir de OV vs. Li+/Li°). Le second matériau présente un potentiel de 0,5V à OV. Il est utilisé en phase EV (zone 2) et peut emmagasiner beaucoup d'énergie. Cependant, la zone 2 va être sujette à l'électrodéposition de lithium (à OV vs. Li+/Li°). La figure 2 représente le potentiel en fonction de la capacité normalisée d'une électrode hybride Li4Ti5012 /Graphite ayant un ratio en capacité égal à 0,1/0,9 face à une électrode composée de LiNi1/3Mnii3C01/302. Par ratio en capacité, on entend le rapport de la contribution en termes de capacité de chaque matériau constituant l'électrode négative. Ainsi, un ratio 0,1/0,9 signifie que 10% de la capacité de l'électrode négative est fournie par le Li4Ti5012 et 90% de la capacité de l'électrode négative est fournie par le graphite. Cela correspond aussi au fait que l'électrode négative comprend 19% en poids de Li4Ti5012 et 91% en poids de graphite. La courbe 3 correspond au potentiel de l'électrode positive en charge. La courbe 4 correspond au potentiel de l'électrode positive en décharge. La courbe 5 correspond au potentiel de l'électrode négative en charge. La courbe 6 correspond au potentiel de l'électrode négative en décharge. L'électrode composite Li4Ti5012 /Graphite ayant un ratio en capacité de 0,1/0,9 a l'avantage d'avoir un potentiel d'environ 1,5V vs. Li+/Li° en charge, ce qui est très éloigné de la zone d'électrodéposition du lithium (à partir de OV vs. Li+/Li°), contrairement au graphite qui possède un potentiel proche du potentiel d'électrodéposition, surtout si la cellule est utilisée à basse température et/ou forte puissance. Ainsi, la cellule peut être utilisée en mode EV (besoin d'énergie) sur toute la plage du graphite et passer en mode HEV (besoin de puissance) sur la plage du Li4Ti5012.

Claims (10)

  1. REVENDICATIONS1. Electrode négative, notamment pour cellule lithium-ion de stockage d' énergie électrique ou pour batterie lithium-ion, comprenant : - un premier matériau choisi parmi - Li4+'Ti5012, où x est un entier variant de 0 à 3, - Li2Ti307, - TiO2, - My0z, où y et z sont des entiers, avec 1<y<3, 0<z<5 et M est choisi parmi Ge, Fe, Co, Mn, Ni et V, - un second matériau, distinct du premier matériau, choisi parmi - M'0, où s et t sont des entiers avec 1<s<3, 0<t<5 ; M' est choisi parmi Ge, Sn, Si, Fe, Co, Mn, Ni et V, - Li1-px'V1_x,02, où x' varie de 0 à 0,3, - ; avec u+v+w = 1, et M" est choisi parmi Cu, Co, Fe et Ni, - les matériaux carbonés.
  2. 2. Electrode selon la revendication 1, caractérisée en ce que le premier matériau est choisi parmi les titanates, de préférence Ti02, Li4+xTi5012 et Li2Ti307.
  3. 3. Electrode selon la revendication 1 ou 2, caractérisée en ce que le premier matériau est Li4+xTi5012.
  4. 4. Electrode selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisée en ce que les matériaux carbonés sont choisis parmi le graphite, le carbone dur (« hard carbon ») et le carbone mou (« soft carbon »).
  5. 5. Electrode selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisée en ce que le second matériau est le graphite.
  6. 6. Electrode selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisée en ce que le premier matériau est le Li4+xTi5012 et le second matériau est le graphite.
  7. 7. Electrode selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisée en ce que le premier matériau représente de 5 à 70% en poids par rapport au poids total de l'électrode.
  8. 8. Electrode selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisée en ce que son épaisseur varie de 50 à 70 nm.
  9. 9. Cellule lithium-ion de stockage de l'énergie électrique, comprenant une électrode positive et une électrode négative, caractérisée en ce que l'électrode négative est telle que définie à l'une quelconque des revendications 1 à 8.
  10. 10. Batterie lithium-ion comprenant une électrode positive et une électrode négative, caractérisée en ce que l'électrode négative est telle que définie à l'une quelconque des revendications 1 à 9.
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