FR2694441A1

FR2694441A1 - Procédé de décontamination par voie biologique d'effluents aqueux radioactifs de moyenne activité.

Info

Publication number: FR2694441A1
Application number: FR9209365A
Authority: FR
Inventors: Ciffroy Philippe; Lirsac Pierre Noel; Mermet-Bouvier Rene
Original assignee: Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Current assignee: Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Priority date: 1992-07-29
Filing date: 1992-07-29
Publication date: 1994-02-04
Anticipated expiration: 2012-07-29
Also published as: FR2694441B1

Abstract

L'invention concerne un procédé de décontamination par voie biologique d'effluents aqueux radioactif de moyenne activité contaminé par des molécules organiques marquées par un ou des isotopes radioactifs et/ou leurs produits de dégradation organiques ou minéraux. Ce procédé consiste à: a) mettre en contact l'effluent aqueux avec une phase de microorganismes capables de fixer les molécules organiques et/ou leurs produits de dégradation par biosorption et/ou anabolisation, et/ou de convertir ces molécules organiques et/ou leurs produits de dégradation organiques ou minéraux en formant un ou des produits gazeux contenant le ou les isotopes radioactifs, et b) séparer les microorganismes de l'effluent aqueux ainsi traité. La phase de microorganismes peut être constituée par des boues activées, et on peut compléter la décontamination en réalisant une étape complémentaire de traitement de l'effluent sur un adsorbant tel que du charbon actif.

Description

Procédé de décontamination par voie biologique d'effluents aqueux radioactifs de moyenne activité.

DESCRIPTION
La présente invention a pour objet un procédé de décontamination par voie biologique d'effluents aqueux contaminés par des substances organiques radioactives et/ou leurs produits de dégradation organiques ou minéraux.

Elle s'applique en particulier aux effluents aqueux de moyenne activité, provenant des installations de production et d'utilisation de molécules organiques, marquées par des isotopes radioactifs tels que le carbone 14, le tritium, le phosphore 32 et le soufre 35.

Dans le cas du carbone-14, les effluents de moyenne activité (MA) ont une activité de 3,7kBq/l à 37MBq/l. Dans le cas du tritium, les effluents de moyenne activité ont une activité de 0,1MBq/l à 370MBq/l. Dans le cas du soufre-35 et du phosphore32, les effluents de moyenne activité ont une activité de 3,7MBq/l à 3700MBq/l.

Dans de telles installations, on produit des molécules marquées soit par des procédés de biosynthèse, par exemple par culture d'algues en présence de 14CO2, soit par des procédés purement chimiques. Ainsi, ces effluents peuvent contenir, en solution ou sous forme colloidale, des contaminants très variés tels que des molécules organiques radioactives et/ou leurs produits organiques et/ou minéraux d'hydrolyse ou de dégradation physique ou chimique, ainsi que des solvants organiques.

Les traitements connus de décontamination d'effluents aqueux de moyenne activité, habituellement utilisés dans les installations nucléaires, consistent à réaliser une concentration de l'effluent par évaporation suivie d'un enrobage du concentrat contenant les substances radioactives, dans une phase solide appropriée telle que le bitume, compatible avec les contraintes de conditionnement et de stockage. Généralement, lors de ce traitement, le distillat obtenu dans l'évaporateur peut être évacué directement dans l'environnement.

Ce mode de traitement qui est tout à fait satisfaisant dans le cas d'effluents contaminés par des substances inorganiques, est mal adapté à la décontamination d'effluents aqueux contenant des substances organiques, tels que les effluents provenant des installations de production, de purification et d'utilisation de molécules marquées.

En effet, certains de ces effluents contiennent des composés organiques volatils ou entraínables à la vapeur, ce qui conduit, lors de l'évaporation, à une contamination du distillat et nécessite de ce fait la réalisation de traitements complémentaires de décontamination du distillat.

Par ailleurs, les substances organiques radioactives, présentes dans les concentrats d'évaporation ne sont pas minéralisées ; de ce fait, après incorporation dans les phases solides utilisées habituellement, on obtient des colis de déchets qui risquent d'avoir une tenue à long terme insuffisante, en raison d'une possibilité de lixiviation des substances organiques.

Aussi, des recherches ont été entreprises pour mettre au point d'autres procédés de traitement de ces effluents aqueux.

On sait que divers matériaux d'origine biologique peuvent être utilisés pour fixer les éléments radioactifs présents dans des déchets ou effluents, en particulier pour éliminer les métaux lourds radioactifs d'effluents aqueux comme il est décrit par Gadd et al dans Chemical Abstracts vol. 110, 20, 1988, n0 178 886w.

Des microorganismes ont aussi été utilisés pour dénitrifier des effluents aqueux contenant des nitrates et de l'uranium, comme il est décrit dans le document Chemical Abstracts, 98, 20, n0 169022t.

Ainsi, de nombreuses études ont été effectuées pour éliminer des polluants radioactifs inorganiques d'effluents aqueux par voie biologique.

Dans le cas de substances organiques, on connatt quelques procédés de dégradation de telles substances par voie biologique.

Ainsi, le document US-A- 5 036 012 montre que des microorganismes du type Pseudomonas sont capables de dégrader des solvants purement organiques pollués par un ou des isotopes radioactifs.

Des déchets organiques solides peuvent aussi être dégradés dans des conditions anaérobies et transformés en produits gazeux dans un bioréacteur comme il est décrit dans le document EP-A
286 358.

Le document DE-A- 3 003 181 décrit la combinaison de traitements mécaniques et chimiques avec une clarification biologique pour décontaminer des effluents aqueux contenant en suspension des matières solides, provenant d'installations de médecine nucléaire utilisant de l'iode radioactif pour la thérapie ou le diagnostic.

Dans ce cas, il ne s'agit donc pas d'effluents de moyenne activité car les radioéléments utilisés en médecine nucléaire ont des périodes courtes et une activité faible. Par ailleurs, le traitement de clarification a surtout pour but de minéraliser les substances organiques solides ou en suspension telles que les matières fécales, présentes dans de tels effluents. Enfin, la composition de ces effluents est très proche de celle des effluents traités dans les installations classiques d'épuration d'eaux usées, ce qui est loin d'être le cas des effluents de moyenne activité provenant des installations de production et d'utilisation de molécules marquées par exemple au carbone 14, des laboratoires de recherches.

Ainsi, on ne connaît pas de procédé de traite#ent par voie biologique d'effluents aqueux de moyenne activité contenant des molécules organiques marquées, notamment par des isotopes tels que le carbone 14, le soufre 35, le tritium ou le phosphore 32.

La présente invention a précisément pour objet un procédé de décontamination par voie biologique d'effluents aqueux de moyenne activité contaminés par des molécules organiques marquées par un ou des isotopes radioactifs, et par leurs produits de dégradation organiques et/ou minéraux.

Selon l'invention, le procédé de décontamination d'un effluent aqueux de moyenne activité contaminé par des molécules organiques marquées par un ou des isotopes radioactifs et/ou leurs produits de dégradation organiques ou minéraux, comprend les étapes suivantes
a) mettre en contact l'effluent aqueux avec une phase de microorganismes capables de fixer les molécules organiques et/ou leurs produits de dégradation par biosorption et/ou anabolisation, et/ou de convertir ces molécules organiques et/ou leurs procuits de dégradation organiques ou minéraux en formant un ou des produits gazeux contenant le ou les isotopes radioactifs, et
b) séparer les microorganismes de l'effluent aqueux ainsi traité.

Dans le procédé de l'invention, on utilise ainsi des microorganismes susceptibles d'éliminer les isotopes radioactifs des molécules organiques et/ou minérales en utilisant les effets suivants - piégeage par biosorption sur les structures membra
naires ou capsulaires des microorganismes, - anabolisation par des processus métaboliques
complexes pour synthétiser de nouveaux composés
intracellulaires ou membranaires, et/ou - catabolisation pour former des produits gazeux
contenant l'élément radioactif, qui sont libérés
dans l'atmosphère gazeuse et peuvent être piégés
aisément.

Le fait d'utiliser tous ces effets, permet d'obtenir un taux de décontamination de l'effluent très élevé.

De plus, on peut encore améliorer ce taux de décontamination en mettant en contact l'effluent aqueux avec un adsorbant approprié tel que du charbon actif, de la célite, de la ceccacite, des résines échangeuses d'ions, etc.

Cette étape peut être réalisée en même temps que l'étape a) ou après avoir séparé les microorganismes de l'effluent traité.

Le procédé de l'invention est donc très avantageux car il permet - d'envisager le rejet des effluents traités dans
les exutoires habituels, - d'éviter les traitements complémentaires nécessai
res avec les procédés d'évaporation pour décontami
ner les distillats pollués, et - de concentrer les polluants radioactifs sur une
phase solide facilement minéralisable, qui ne
pose pas de problème de conditionnement et de
stockage.

Dans le procédé de l'invention, on utilise des microorganismes capables de métaboliser les molécules organiques et/ou leurs produits de dégradation pour piéger les polluants radioactifs non seulement par biosorption, mais aussi par métabolisation.

Parmi les microorganismes répondant à ces caractéristiques, on utilise de préférence des microorganismes hétérotrophes, aérobies ou anaérobies, soit en culture libre, soit en culture fixée.

Des microorganismes aérobies de ce type sont présents dans les boues activées provenant d'installations d'épuration d'eaux usées.

Aussi, selon un exemple de réalisation du procédé de l'invention, on utilise dans l'étape a) une phase de microorganismes constituée par de telles boues activées.

Dans certains cas, pour ne pas diluer l'effluent aqueux à décontaminer, on épaissit tout d'abord les boues activées avant de les mettre en contact avec l'effluent. Ceci peut être effectué dans un système classique d'épaississement de biomas
Généralement, on réalise la mise en contact
de l'effluent à traiter avec la phase de microorga
nismes dans un bioréacteur muni d'un dispositif d'alimentation en gaz et d'un ou plusieurs systèmes
de traitement de gaz en sortie du bioréacteur pour
séparer le ou les isotopes radioactifs libérés
sous forme gazeuse.

Lorsque la phase de microorganismes est
constituée par des boues activées ou d'autres micro
organismes aérobies, on introduit de préférence
dans le bioréacteur un gaz comprenant de l'oxygène
pour favoriser la métabolisation des molécules
organiques ou minérales. Dans ce but, on peut
utiliser de l'air enrichi ou non en oxygène.

Lorsque l'isotope radioactif à éliminer
est le carbone 14, le système de traitement des
gaz en sortie du bioréacteur peut être un système
de piégeage du gaz carbonique. On peut utiliser
par exemple toute solution basique de pKa supérieur
au pKa du couple H2C03/HC03- comme Ba(OH)2, Ca(OH)2,
KOH et NaOH.

Lors de l'étape de mise en contact de
l'effluent avec la phase de microorganismes, on
peut introduire de plus dans le bioréacteur des
substrats et/ou des additifs en vue de favoriser
la fixation des molécules organiques et/ou de Leurs
produits de dégradation par biosorption et/ou
anabolisation, et/ou leur conversion avec formation
d'un ou de produits gazeux contenant le ou les
isotopes radioactifs.

A titre d'exemple de substrats susceptibles
d'être ajoutés, on peut citer des composés compre
nant de l'azote comme le chlorure d'ammonium.

Les additifs peuvent être constitués par des composés permettant de régler le pH dans le bioréacteur, par exemple de l'acide chlorhydrique et de la soude. On peut aussi utiliser des additifs exerçant un effet sur la biosorption de l'isotope radioactif, par exemple des cations multivalents tels que des cations de métaux alcalinoterreux comme Ca2+ et Ba2+.

Le procédé de l'invention est très avantageux car il permet de recueillir à la sortie du bioréacteur un effluent aqueux décontaminé dont le volume n'a pas été augmenté.

Par ailleurs, en réglant de façon appropriée les conditions de réalisation de l'étape a), telles que le temps de contact, la concentration en microorganismes, le pH, Le débit d'oxygène et les quantités d'additifs éventuellement ajoutées, on peut optimiser le taux de décontamination en profitant pleinement des effets cumulés de biosorption et de métabolisation, et orienter la pollution radioactive vers la phase gazeuse ou vers la biomasse.

Enfin, ce procédé conduit à libérer les isotopes radioactifs sous forme gazeuse facilement piégeable ou à les concentrer dans une biomasse qui est facilement minéralisable, conditionnable et stockable.

Cette biomasse contaminée peut être séparée facilement de l'effluent décontaminé par filtration, centrifugation ou décantation. Selon sa teneur en matière radioactive, elle peut être directement stockée ou bien subir des opérations ultimes permettant sa minéralisation partielle ou complète, par exemple par incinération. On peut aussi recycler une fraction de la biomasse en vue de l'utiliser lors d'un traitement de décontamination ultérieur.

De même, les dispositifs permettant de piéger les éléments radioactifs Libérés sous forme gazeuse, sont conditionnables et stockables selon les procédures habituelles.

D'autres caractéristiques et avantages de l'invention apparaitront mieux à la lecture des exemples suivants donnés bien entendu à titre illustratif et non limitatif, en référence aux figures 1 à 11 annexées.

Les figures 1 et 2 sont des courbes représentant l'évolution du facteur de décontamination
Fd (en %) en fonction du temps (en h).

La figure 3 est un diagramme représentant la répartition de l'activité épurée (en %) en fonction du temps (en h).

La figure 4 représente l'évolution du facteur de décontamination Fd (en %) en fonction de la concentration en microorganismes (en g/l).

La figure 5 représente l'évolution du facteur de décontamination Fd (en X) en fonction du taux d'oxygène du gaz d'alimentation (en %).

La figure 6 représente l'évolution du facteur de décontamination Fd (en X) en fonction du pH.

La figure 7 est un diagramme illustrant l'influence des ions Ca2+ et Sa2+ (en mmol/l) sur le facteur de décontamination (en %).

La figure 8 est un diagramme illustrant l'influence du rapport C/N sur le facteur de décontami nation.

La figure 9 représente l'évolution du facteur de décontamination (en %) en fonction du temps (en h).

La figure 10 représente l'évolution du facteur de décontamination Fd (en %) en fonction de la quantité de charbon actif en poudre (en g/l), lors d'un essai comportant une étape complémentaire d'adsorption sur charbon actif en poudre.

La figure Il est un diagramme représentant l'évolution du facteur de décontamination (en %) en fonction du nombre de colonnes de charbon actif en granulés traversées par l'effluent lors d'un essai comportant une étape complémentaire d'adsorption sur charbon actif en granulés.

Les exemples qui suivent illustrent le traitement d'effluents aqueux provenant d'un laboratoire de biosynthèse de molécules marquées par du carbone 14 émetteur P' ; Emax = 156 keV), utilisant la culture d'algues avec 14CO2 pour obtenir des algues marquées au 14C à partir desquelles on extrait les substances marquées.

Ces effluents comprennent ainsi des débris cellulaires d'algues marqués au 14C, des produits de dégradation obtenus lors de la purification des substances voulues et des solvants organiques.

La teneur en carbone 14 des effluents correspond à une activité volumique de 4500 kBq/l (120pCi/l).

Pour réaliser la décontamination de cet effluent, on utilise comme phase de microorganismes des boues activées provenant d'une station d'épuration des eaux.

Exe.#Le 1.

Dans cet exemple, on réalise la décontamination de l'effluent dans un bioréacteur de 400ml muni d'un diffuseur de gaz et d'un système de piégeage du C02 par de la baryte en sortie du bioréacteur.

On introduit dans le bioréacteur 200ml d'effluent aqueux et une quantité de boues activées telle que la concentration en matières sèches dans le bioréacteur soit de 4g/l d'effluent. Le pH est de 5,0, et on diffuse dans le bioréacteur de l'azote pur à un débit de 1l/l.min, tout en soumettant l'ensemble à une agitation (500t/min) pendant une durée allant jusqu'à 48h.

Au cours de ce traitement, on prélève des échantillons à différents moments pour déterminer leur activité en carbone 14.

Les résultats obtenus sont donnés sur
La figure 1 qui représente le taux de décontamination Fd (en X) en fonction de la durée de traitement Cen h).

On précise que le facteur de décontamination Fd est défini par la formule

dans laquelle Ai représente l'activité volumique initiale de l'effluent (4500kBq/l) et At représente l'activité volumique (en kBq/l) de L'effluent à l'instant t.

Au vu de la figure 1, on remarque que le facteur de décontamination atteint 35X en moins d'une heure et qu'il n'est pratiquement plus modifié en fonction du temps, au bout d'environ 48h.

En effet, en atmosphère d'azote, la décontamination est due uniquement à la biosorption des molécules organiques sur les microorganismes des boues car les phénomènes de métabolisation aérobie des molécules organiques se produisent essentiellement en présence d'oxygène.

Ainsi, L'équilibre entre la pollution radioactive fixée sur les microorganismes et celle restant dans l'effluent est observé très rapidement.

ExempLe 2.

On suit le même mode opératoire que dans l'exemple 1 pour traiter le même effluent aqueux en utilisant une concentration en microorganismes de 4g/L, mais on diffuse dans le bioréacteur de l'air au lieu d'azote pur, à un débit de 1l/l.min, ce qui permet de profiter des effets de métabolisation des substances organiques par les microorganismes.

Les résultats obtenus sont donnés sur la figure 2 qui représente l'évolution du facteur de décontamination Fd (en %) en fonction du temps (en heures).

En comparant cette figure 2 avec la figure 1, on constate que l'on peut atteindre des facteurs de décontamination beaucoup plus élevés en présence d'air en profitant des effets de métabolisation, et que le facteur de décontamination évolue toujours en fonction du temps, mais son évolution est lente après 10h de contact.

En effet, les phénomènes de métabolisation correspondent en partie à l'anabolisation des molécules organiques, qui se poursuit jusqu'à ce qu'un substrat devienne limitant. En revanche, la catabolisation se prolonge jusqu'à la mort des cellules, ce qui explique l'évolution lente du facteur de décontamination après 10h de contact.

Dans ce cas, le carbone 14 est recueilli dans la phase gazeuse.

Exemple 3.

Dans cet exemple, on utilise le même effluent et les mêmes boues activées que dans les système d'aération et d'un système d'agitation ainsi que d'un bottier électronique de régulation de la température, du pH et de la teneur en oxygène dissous.

Dans ce cas, on introduit dans le fermenteur 151 d'effluent avec une quantité de boues activées telle que la concentration en matières sèches soit de 8g/l d'effluent. On réalise une agitation à 300 tours/min et on diffuse de l'air à un débit de 501 d'air par heure et par litre d'effluent.

Comme dans les exemples 1 et 2, on effectue des prélèvements à différents moments, soit après 1h, 24h, 48h et 72h, pour déterminer l'activité de l'effluent traité. Par ailleurs, on détermine au même moment l'activité en carbone 14 du système de piégeage des gaz afin de voir quel est le rapport entre l'activité épurée dans l'atmosphère gazeuse (ACT.14C02) et l'activité fixée sur la phase de microorganismes (ACT.BA).

Les résultats obtenus sont donnés sur la figure 3. Cette figure 3 est un diagramme représentant, pour chaque moment de prélèvement, la répartition entre l'activité fixée sur la phase solide (ACT.BA) et l'activité éliminée par la phase gazeuse (ACT.14C02).

Au vu de cette figure, on remarque que, après 48 heures, l'activité épurée par La phase gazeuse représente plus de 50% de l'activité totale épurée.

Ceci confirme les résultats obtenus dans l'exemple 2 et montre que le temps de contact est un paramètre qui permet d'orienter la pollution radioactive vers la phase solide microbienne ou vers la phase gazeuse.

ExempLe 4.

Dans cet exemple, on étudie l'influence de la concentration en microorganismes sur le facteur de décontamination.

Dans ce cas, on utilise un bioréacteur de 400ml pour traiter le même effluent avec les mêmes boues activées mais la concentration en microorganismes varie sur plusieurs expériences de 0,5g/l à 20g/l. Le bioréacteur est muni d'un diffuseur de gaz alimenté en azote à un débit de 1 l/l.min et, dans chaque cas, on réalise le traitement pendant 48h, sous agitation à 500t/min avec un pH de 5,0, puis on détermine le facteur de décontamination Fd (en %) comme dans les exemples précédents.

Les résultats obtenus sont illustrés par la courbe 4 de la figure 4 qui représente l'évolution du facteur de décontamination Fd (en %) en fonction de la concentration en microorganismes (en g/l d'effluent).

Cette courbe 4 correspond à l'épuration due à la biosorption.

Ces résultats montrent que la biosorption est une fonction croissante de la concentration en microorganismes et qu'elle peut être corrélée à la loi de Freundlich
r = Pa / m = K.Ce 1/n où r désigne le rendement de l'adsorption, c'està-dire la quantité de carbone 14 adsorbée par unité de masse de microorganismes, et Ce est la concentration résiduelle en carbone 14 dans la phase liquide.

K et n sont les paramètres de Freundlich dont les valeurs sont dans cet exemple
K = 2,44.10-17 kBq/g n = 0,18 lorsque r est exprimé en kBq/g et Ce est exprimé en kBq/l.

Exemple 5.

Dans cet exemple, on suit le même mode opératoire que dans l'exemple 4 pour décontaminer l'effluent aqueux mais on diffuse dans le bioréacteur de l'air au lieu d'azote.

Les résultats obtenus dans ces conditions sont illustrés par la courbe 5 de la figure 4.

Ainsi, on remarque qu'en présence d'air, on obtient un facteur de décontamination plus élevé dû aux réactions de métabolisation.

Exemple 6.

Dans cet exemple, on utilise un bioréacteur de 500ml comme dans l'exemple 5 et on étudie l'influence du taux d'oxygène du gaz diffusé dans le bioréacteur sur la décontamination. Le gaz diffusé est alors de l'azote pur, un mélange air - azote, de l'air ou un mélange air-oxygène.

On introduit dans le bioréacteur 200ml d'effluent et une quantité de boues activées telle qu'elle corresponde à 49 de microorganismes par litre d'effluent. On fait circuler le gaz à un débit de 1l/l.min et le pH est de 5,0.

Après 48h de traitement sous agitation à 500t/min, on sépare l'effluent des microorganismes par centrifugation et on détermine sa teneur en carbone 14 afin d'évaluer le facteur de décontamination dû uniquement à la métabolisation Fd comme précédemment.

Les résultats obtenus sont donnés sur la figure 5 qui représente l'évolution du facteur de décontamination dû uniquement à la métabolisation
Fd (en %) en fonction du taux d'oxygène (en %) dans le gaz d'alimentation.

Ainsi, on remarque que pour des taux d'oxygène supérieurs à 20%, on n'améliore plus
le facteur de décontamination. L'apport d'air atmosphérique suffit donc pour obtenir de bonnes performances.

Toutefois, dans certains cas, il peut être intéressant d'utiliser de l'air enrichi en oxygène, par exemple pour traiter des effluents présentant une forte charge en substances organiques ou pour employer de grosses quantités de microorganismes.

ExempLe 7.

Dans cet exemple, on étudie l'influence du pH sur la décontamination due à la biosorption.

Dans ce cas, on opère dans un bioréacteur de 400ml en suivant le même mode opératoire que dans l'exemple 4, avec un débit d'azote de I l/l.min, pendant 1h et une concentration en microorganismes de 4g/l.

On règle le pH à une valeur allant de 2 à 12 par addition de HCL ou de NaOH.

Dans chaque cas, on détermine le facteur de décontamination après 1h de traitement.

Les résultats obtenus sont donnés sur la figure 6 qui représente l'évolution du facteur de décontamination Fd dû à la biosorption (en %) en fonction du pH.

Au vu de cette figure, on remarque que les meilleurs résultats sont obtenus pour des pH de 6 à 10.

Exemple 8.

Dans cet exemple, on étudie l'influence d'ajouts de cations multivalents (Ca2+ et Ba2+) sur la décontamination par biosorption.

On réalise la décontamination dans un bioréacteur de 400ml dans les mêmes conditions que celles de l'exemple 4 en utilisant une concentration en microorganismes de 4g/l et en réalisant le traitement pendant 1h après avoir ajouté du
Ca2+ ou du Ba2+ à raison de 3mmol/l, 30mmol/l ou 300mmol/l.

On détermine en fin d'opération les facteurs de décontamination.

Les résultats obtenus sont donnés sur la figure 7 qui est un diagramme représentant les facteurs de décontamination Fd (en %) dus à la biosorption, obtenus dans ces conditions.

Sur cette figure, on a également indiqué à titre comparatif Le facteur de décontamination obtenu dans les mêmes conditions sans ajout de cations.

Ainsi, on remarque que l'addition de
Ca2+ ou Ba2+ permet d'améLiorer le facteur de décontamination, notamment dans le cas d'une addition de Ca2+ à 30mmol/l.

ExempLe 9.

Dans cet exemple, on étudie l'influence du rapport C/N sur le facteur de décontamination due à la métabolisation.

Dans ce cas, on suit le même mode opératoire que dans l'exemple 5 en utilisant le même bioréacteur de 400ml, une concentration en microorganismes de 4g/l d'effluent, un débit d'air de 1l/l.min et un pH de 5,0, mais on introduit dans le bioréacteur du NH4Cl de façon à faire varier le rapport molaire C/N. Après 48h de traitement, on détermine dans chaque cas, le facteur de décontamination
Fd (en %).

Les résultats obtenus sont donnés sur la figure 8 qui représente l'évolution du facteur de décontamination Fd (en %) en fonction du rapport
C/N (en mole).

Au vu de ces résultats, on remarque que le facteur de décontamination n'évolue plus dès que le rapport C/N atteint une valeur d'environ 2.

Ainsi, étant donné que l'efficacité des voies métaboliques est en partie déterminée par l'existence de substrats limitants, il est important de réaliser la décontamination à l'équilibre entre les divers substrats nécessaires à la biomasse, en particulier les substrats carbonés et azotés.

Exemple 10.

Cet exemple illustre la réalisation d'un traitement de décontamination comportant une étape complémentaire de mise en contact de l'effluent avec un adsorbant constitué par du charbon actif en poudre.

Dans ce cas, on réalise tout d'abord la décontamination de l'effluent dans un fermenteur de 20 1 en utilisant 151 d'effluent et en opérant dans les mêmes conditions que celles de l'exemple 3 mais avec une concentration en microorganismes de 4g/l.

Après 72h de traitement, on sépare l'effluent de la biomasse par centrifugation, puis on met en contact l'effluent avec différentes quantités de charbon actif en poudre sous agitation pendant 1h et on détermine en fin d'opération le facteur de décontamination.

On peut ainsi évaluer le facteur de décontamination Fd (en %) en fonction de la quantité de charbon actif en poudre employé (CAp en g/l).

Sur la figure 9, on a représenté l'évolution du facteur de décontamination Fd ten %) en fonction du temps (en h), pendant la première étape de décontamination par voie biologique dans le fermenteur.

Sur la figure 10, on a représenté l'évolution du facteur de décontamination Fd (en %) obtenu en fonction de la quantité de charbon actif en poudre (CA)p mis en contact avec l'effluent prétraité par voie biologique.

On remarque ainsi qu'après 72h de traitement dans le fermenteur afin.9), puis 1h de traitement par 10g/l de charbon actif (fig.10), on peut atteindre un facteur de décontamination voisin de 96%.

Exempte 11.

Dans cet exemple, on réalise le traitement de l'effluent en deux étapes en le soumettant après l'étape de décontamination par voie biologique à une décontamination par passage sur des lits filtrants de charbon actif en granulés.

Dans ce cas, on réalise la première étape comme dans l'exemple 10 pendant 72h pour atteindre un facteur de décontamination de 85% (fig.9).

On sépare alors l'effluent de la biomasse par centrifugation, puis on fait circuler l'effluent sur un nombre variable de colonnes en série contenant chacune 2g de charbon actif en granulés par litre d'effluent à traiter, en faisant circuler l'effluent à un débit tel que le temps de passage de l'effluent sur une colonne soit de 30min.

Les résultats obtenus sont représentés sur la figure 11 qui illustre l'évolution du facteur de décontamination Fd (en %) en fonction du nombre de colonnes traversées.

Au vu de cette figure, on remarque qu'avec des quantités en charbon actif de 10g/l (5 colonnes), on peut atteindre un facteur de décontamination supérieur à 98%.

Ainsi, le procédé de l'invention est très intéressant car il permet d'atteindre un facteur de décontamination très élevé, satisfaisant les normes de rejet.

Par ailleurs, les phases solides (biomasse et filtre de piégeage des gaz) sur lesquelles ont été fixés les éléments radioactifs, peuvent être conditionnées et stockées sans difficulté, par exemple par les procédures classiques d'incinération suivie d'une incorporation dans du bitume.

De plus, lorsqu'on associe le traitement de décontamination par voie biologique à un traitement complémentaire d'adsorption, on peut atteindre un taux de décontamination supérieur à ceux qui pourraient être obtenus en effectuant chacun des traitements séparément, tout en limitant la masse de solides à conditionner.

En effet, dans le cas d'un même taux de décontamination, par exemple 85%, la masse totale 39 (boues activées + charbon actif) est plus faible que la masse de boues activées (259) ou la masse de charbon actif (100g) qui serait utilisée seule.

Claims

REVENDICATIONS

1. Procédé de décontamination d'un effluent aqueux de moyenne activité, contaminé par des molécules organiques marquées par un ou des isotopes radioactifs et/ou leurs produits de dégradation organiques ou minéraux, caractérisé en ce qu'il comprend les étapes suivantes

a) mettre en contact l'effluent aqueux avec une phase de microorganismes capables de fixer les molécules organiques et/ou leurs produits de dégradation par biosorption et/ou anabolisation, et/ou de convertir ces molécules organiques et/ou leurs produits de dégradation organiques ou minéraux en formant un ou des produits gazeux contenant le ou les isotopes radioactifs, et

b) séparer les microorganismes de l'effluent aqueux ainsi traité.

2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il comprend en outre une étape de mise en contact de l'effluent aqueux avec un adsorbant pour augmenter le taux de décontamination de l'effluent.

3. Procédé selon la revendication 2, caractérisé en ce que l'adsorbant est du charbon actif.

4. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que les microorganismes sont des microorganismes hétérotrophes.

5. Procédé selon la revendication 4, caractérisé en ce que la phase de microorganismes est constituée par des boues activées.

6. Procédé selon la revendication 5, caractérisé en ce que l'on épaissit les boues activées avant de les utiliser comme phase de microorganismes dans l'étape a) de mise en contact avec l'effluent aqueux.

7. Procédé selon 1-' une quelconque des revendications 1 à 6, caractérisé en ce que l'on réalise l'étape a) dans un bioréacteur muni d'un dispositif d'alimentation en gaz et d'un ou plusieurs systèmes de traitement de gaz en sortie du bioréacteur pour séparer le ou les isotopes radioactifs libérés sous forme gazeuse.

8. Procédé selon la revendication 7, caractérisé en ce que l'on introduit dans le bioréacteur un gaz comprenant de l'oxygène.

9. Procédé selon la revendication 7, caractérisé en ce que l'on introduit dans le bioréacteur des substrats et/ou des additifs en vue de favoriser la fixation des molécules organiques et/ou de leurs produits de dégradation par biosorption et/ou anabolisation, et/ou leur conversion avec formation d'un ou de produits gazeux contenant le ou les isotopes radioactifs.

10. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 9, caractérisé en ce que l'isotope radioactif est le carbone 14, le tritium, le phosphore 32 ou le soufre 35.

11. Procédé selon la revendication 10, caractérisé en ce que l'effluent aqueux comprend des produits provenant de la production et/ou de l'utilisation de substances organiques et/ou minérales marquées.