FI57413B - Foerfarande foer framstaellning av terapeutiskt anvaendbara 3-(2-(4-(2-substituerad-10,11-dihydro-dibenso(b,f)tiepin-10-yl)-1-piperazinyl)-etyl)-2-oxazolidinoner - Google Patents

Foerfarande foer framstaellning av terapeutiskt anvaendbara 3-(2-(4-(2-substituerad-10,11-dihydro-dibenso(b,f)tiepin-10-yl)-1-piperazinyl)-etyl)-2-oxazolidinoner Download PDF

Info

Publication number
FI57413B
FI57413B FI224873A FI224873A FI57413B FI 57413 B FI57413 B FI 57413B FI 224873 A FI224873 A FI 224873A FI 224873 A FI224873 A FI 224873A FI 57413 B FI57413 B FI 57413B
Authority
FI
Finland
Prior art keywords
acid
thiepin
dihydro
formula
piperazinyl
Prior art date
Application number
FI224873A
Other languages
English (en)
Other versions
FI57413C (fi
Inventor
Max Gerecke
Jean-Pierre Kaplan
Emilio Kyburz
Original Assignee
Hoffmann La Roche
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from CH1100172A external-priority patent/CH569013A5/xx
Application filed by Hoffmann La Roche filed Critical Hoffmann La Roche
Application granted granted Critical
Publication of FI57413B publication Critical patent/FI57413B/fi
Publication of FI57413C publication Critical patent/FI57413C/fi

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)

Description

1-.-.___I r-, .... KUULUTUSJULKAISU r η λ λ Ύ
Jfttg [Bl (11)UTLÄGGNIN6SSKRIFT 5 741 3 ^ ^ (S1) Kv.ik?/im.a.3 C 07 D 409/Ή SUOM I —Fl N LAN D (21) PiM«ttll»kimii-tei(tiw«mta| 22H8/T3 (22) HakamlipUvt — AiwOknlnpdtg 16.07-73 ^ ^ (23) Alkupfllvt—GHtigh«t(da| 16.07.73 ¢41) TtrflMJutkMui-»«vh·*·*«% 22.01.7^+
Patentti· ja rekisterihallitus («) Nihavilctp»^ |. kuuLj«n«i.un pvm.- ,n n] ftn
Patent- och regittentyreleen AmMcu utl^d oeh uti.tkrift*n public··*! 30. o 4. öo (32)(33)(31) Pyydetty «tuolkeut— B*jlrd prlorltM 21.07.72
Sveitsi-Schweiz(CH) 11001/72 (71) F. Hoffmann-La Roche & Co. Aktiengesellschaft, Basel, Sveitsi-Schveiz(CH) (72) Max Gerecke, Reinach, Jean-Pierre Kaplan, Bubendorf, Emilio Kyburz,
Reinach, Sveitsi-Schweiz(CH) (7*0 Oy Kolster Ab (5^) Menetelmä terapeuttisesti käytettävien 3-{2-/U-(2-substituoitu-10,ll-dihydro-dibentso/b,f7tiepin-10-yyli)-l-piperatsinyyli7-etyyli}-2-oksatsolidinonien ja näiden suolojen valmistamiseksi - Förfarande för framställning av tera-peutiskt användbara 3—(2-substituerad-10,11-dihydro-dibenso/fc,f7tiepin- 10-yl)-l~piperazinyl7-etylJ -2-oxazolidinoner
Esillä oleva keksintö koskee menetelmää terapeuttisesti käytettävien 3-^2-^+-( 2-substituoitu-10,11-dihydro-dibentso/b,f/tiepin-10-yyli )-l-piperatsi-nyyli7-etyyli3-2-oksatsolidinonien valmistamiseksi, joiden kaava on
N-CIL-CIL-l/ \) I
. ,-A^ Y
‘XXX) · jossa R.j on kloori tai alempi alkyyli, ja näiden yhdisteiden suolojen valmistamiseksi.
Yleisen kaavan I mukaiset yhdisteet ja niiden suolat valmistetaan siten, että 5741 3 a) pelkistetään yhdiste, jolla on kaava / v f N-CH--CH -N 0 r jossa R^ merkitsee sämaa kuin edellä, tai b) annetaan yhdisteen, jolla on kaava
, s-J
1N^V V
| I ! sABA> jossa merkitsee samaa kuin edellä, reagoida yhdisteen kanssa, jolla on kaava / \
Y-CH0-CH -N 0 VI
V" o jossa Y merkitsee poistuvaa ryhmää, kuten halogeenia tai alkyyli- tai aryylisubstitu-oitu sulfonyylioksiryhmää, jonka jälkeen saatu tuote mahdollisesti muutetaan suolaksi.
Kaavan II mukaisten lähtöyhdisteiden poistuva ryhmä Y on esimerkiksi halogeeni tai alkyyli- tai aryylisubstituoitu sulfonyylioksiryhmä; se on edullisesti kloori, bromi, metyyli, fenyyli tai tolyyli.
Kaavan IV mukaisen enamiinin pelkistys tapahtuu edullisesti käsittelemällä alkalimetalliboorihydridillä vahvan hapon läsnäollessa. Alkalimetalliboorihydri-dinä käytetään edullisesti natrium- tai kaliumboorihydridiä, varsinkin natrium-boorihydridiä. Voidaan kuitenkin käyttää samoin litiumboorihydridiä. Vahva happo voi olla sekä orgaaninen että myös epäorgaaninen happo. Orgaanisina happoina tulevat kysymykseen suoraketjuiset tai haarautuneet, alemmat mono- tai dikarboksyyli-hapot, joissa on korkeintaan ^ hiiliatomia ja jotka voivat olla halogeenisubsti-tuoituja, esim. muurahaishappo, etikkahappo, trikloorietikkahappo, trifluorietikka- 3 5741 3 happo, propionihappo, isovoihappo ja oksaalihappo. Edullinen on etikkahappo, erityisen edullinen on oksaalihappo. Epäorgaanisina happoina tulevat erityisesti kysymykseen rikkihappo ja halogeenivetyhapot, varsinkin kloorivetyhappo. Edullisin epäorgaaninen happo on väkevä rikkihappo. Koska kaavan IV mukaiset enamiinit hajoavat veden läsnäollessa, suoritetaan pelkistäminen tarkoituksenmukaisesti veden poissaollessa; käytetään tarkoituksenmukaisesti vain vedettömiä happoja tai sellaisia happoja, joista vesi ei poistu, kuten väkevää rikkihappoa. Reaktio alkalimetalliboorihydridin ja vahvan hapon kanssa suoritetaan edullisesti eetterissä, kuten dietyylieetterissä, tetrahydrofuraanissa, dioksaanissa, dietyleeni-glykolidimetyylieetterissä tai dimetoksietaanissa, sekä lämpötilassa, joka on huoneen lämpötilan ja liuottimen palautusjäähdytyslämpötilan välillä. Edullisesti työskennellään palautusjäähdytyslämpötilassa. Kaaviin IV mukaisten enamiinien pelkistys voidaan suorittaa myös toisten menetelmien mukaan, esim. käsittelemällä muurahaishapolla tai sinkillä ja jääetikalla. Myös nämä reaktiot suoritetaan edullisesti lämpötiloissa, jotka ovat huoneen lämpötilan ja liuottimen palautusjäähdytyslämpötilan välillä, edullisesti palautusjäähdytyslämpötilassa.
Kaavan V mukaiset lähtöyhdisteet voidaan valmistaa esim. antamalla kaavan II
Y
R' yN/-W
Ov U
mukaisen yhdisteen reagoida mono-N-suojatun piperatsiinin, esim. N-karbetoksi-piperatsiinin kanssa. Lopuksi kondensaatiotuote saippuoidaan alkalin avulla, esim. vesiliuoksessa. Poistuvalla ryhmällä Y on sama merkitys kuin kaavassa V.
Kaavan VI mukaiset lähtöyhdisteet voidaan valmistaa esim. siten, että muutetaan laktaami, jolla on kaava m
V
o vastaavaksi alkalimetallisuolaksi, esim. natriumsuolaksi. Tämä voi tapahtua esim. käsittelemällä kaavan X mukaista laktaamia alkalimetallihydridillä tai alkali-metalliamidilla aromaattisessa hiilivedyssä, kuten esim, bentseenissä, tolueenissa tai dimetyyliformamidissa. Lopuksi annetaan saadun alkalimetallisuolan reagoida yhdisteen kanssa, jolla on kaava
R50-CH2-CH2-Hal XI
^ 57413 jossa Hal on halogeeni ja on sopiva suojaryhmä, esim, bentsyyli- tai 2-tetra-hydropyranyyli.
Suojaryhmä lohkaistaan lopuksi hydraamalla tai hydrolyyttisesti. Saadun hydroksiyhdisteen annetaan reagoida halogenointlaineen, esim. tionyylikloridin, tai alkyyli- tai aryyli-substituoidun sulfonihappohalogenidin kanssa, esim. kloridin kanssa, ja saadaan näin kaavan VI mukainen lähtöyhdiste.
Kaavan V ja VI mukaisten lähtöyhdisteiden reaktio tapahtuu tarkoituksenmukaisesti inertissä orgaanisessa liuottimessa, esim. aromaattisessa hiilivedyssä, esim. bentseenissä tai tolueenissa, klooratussa hiilivedyssä, esim. kloroformissa, eetterissä, esim. dioksaanissa tai dimetoksietaanissa, alemmassa alkoholissa, kuten metanolissa tai etanolissa, ketonissa, kuten asetonissa tai metyylietyyliketonissa, tai myös dimetyyliformamidissa tai dimetyylisulfoksidissa. On edullista, suorittaa reaktio jonkin happoa sitovan aineen läsnäollessa, esim. alkalimetallikarbonaatin, esim. natrium- tai kaliumkarbonaatin läsnäollessa, tai inertin orgaanisen emäksen, esim. trietyyliamiinin läsnäollessa. Happoa sitovana aineena tulee kysymykseen myös kaavan V mukaisen emäksen ylimäärä. Reaktion lämpötila on edullisesti alueella, joka on huoneen lämpötilan ja reaktioseoksen kiehumispisteen välillä.
Kaavan I mukaiset emäkset muodostavat suoloja sekä epäorgaanisten että orgaanisten happojen kanssa. Sopivia happoja ovat halogeenivetyhapot, kuten kloori-vetyhappo, bromivetyhappo, ja jodivetyhappo, rikkihappo, fosforihappo ja typpihappo, sekä viinihappo, sitruunahappo, kamferisulfonihappo, etaanisulfonihappo, tolueeni-sulfonihappo, salisyylihappo, askorbiinihappo, maleiinihappo ja mantelihappo. Edullisia suoloja ovat hydrohalogenidit, varsinkin hydrokloridit, ja maleaatit. Happo-additiosuoloja valmistetaan edullisesti sopivassa liuottimessa, kuten etanolissa, asetonissa tai asetonitriilissä, käsittelemällä vapaata emästä vastaavalla vedettömällä hapolla.
Kaavan I mukaiset emäkset ovat osin kiteisiä, kiinteitä aineita, jotka liukenevat hyvin dimetyylisulfoksidiin, dimetyyliformamidiin ja kloorattuihin hiilivetyihin, kuten esim. kloroformiin ja metyleenikloridiin, ja myös alkoholeihin, kuten metanoliin ja etanoliin, mutta eivät liukene veteen.
Kaavan I mukaisten emästen happoadditiosuolat ovat kiteisiä, kiinteitä aineita. Ne ovat dimetyylisulfoksidiin ja dimetyyliformamidiin ja alkoholeihin, kuten metanoliin hyvin liukenevia. Ne ovat bentseeniin, eetteriin ja petrolieette-riin suhteellisen niukkaliukoisia.
Todettiin, että kaavan I mukaisilla yhdisteillä ja niiden suoloilla on voimakkaita sentraalisesti vaimentavia ja jännitystä laukaisevia ominaisuuksia. Niitä voidaan siten käyttää esim. akuutin tai kroonisen jakomielitaudin hoitoon sekä myös rauhoittavana lääkkeenä. On erityisen edullista, että uusilla yhdisteillä ei ole lainkaan tai vain vähäisessä määrin kataleptisia sivuvaikutuksia, joten ei ole havaittavissa juuri minkäänlaisia tai vain merkityksettömiä motorisia häiriöitä.
5 5741 3
Kataleptinen vaikutus ("vahajäykkyys", so, pakonomaisen ruumiinasennon epänormaalin pitkä pysyminen) esiintyy sentraalisesti vaimentavasti tai neuroleptises-ti vaikuttavissa yhdisteissä häiritsevänä sivuvaikutuksena ja saa aikaan motorisia häiriöitä. Keksinnön mukaisesti valmistetuilla yhdisteillä on se etu, että niillä ei ole tätä häiritsevää sivuvaikutusta tai ainoastaan vain hyvin vähäisessä määrin. Tämän toteamiseksi annettiin keksinnön mukaisesti valmistettuja yhdisteitä rotalle intraperitoneaalisesti. Tutkittiin seuraavia aineita:
Tuote A: 3-^2-/1+-( 2-kloori-10,11-dihydro-dibentso/b,f7tiepin-10-yyli)-1-piperatsinyylii7-etyyliJ-2-oksatsolidinoni-maleaatti.
Tuote B: 3-^2-/!+-(10,11-dihydro-2-metyyli-dibentso/b,f7tiepin-10-yyli)-1-piperatsinyyli7-etyyliJ-2-oksatsolidinoni-maleaatti,
Vertailuaineena käytettiin klooripromatsiinia, tunnettua sentraalisesti vaimentavaa ja neuroleptista ainetta.
Eläimiä pidettiin kataleptisina jos samanpuoleiset raajat pysyivät vähintään 10 sekunnin ajan ristiasennossa. Kataleptisten eläinten lukumäärä merkittiin muistiin puolen tunnin välein 6 tunnin ajan. ED^q on se annos, joka 50 #:lla eläimistä aikaansaa jännitysjäykkyystilaa. Tulos on esitetty seuraavassa taulukossa:
Tutkittu yhdiste ED,_0 (“s/^g) A 100 B 70 klooripromatsiini 6
Taulukko osoittaa, että uusilla yhdisteillä ei ole lainkaan tai ainoastaan vähäistä kataleptista vaikutusta, kun sensijaan klooripromatsiinilla on huomattava kataleptinen vaikutus.
Lopputuotteiden sentraalisesti vaimentavien tai neuroleptisten ominaisuuksien toteamiseksi suoritettiin tyypillisille edustajille seuraava koe: I. Pyörösauvakoe
Pyörösauvakokeessa tutkitaan hiirten kykyä suorittaa loppuun koordinoitu, motorinen suoritus. Hiiret asetetaan, sen jälkeen kun niille on annettu suun kautta tutkittavaa ainetta vaakasuoralle hitaasti pyörivälle sauvalle ja mitataan aika putoamiseen saakka. ED,_q on se annos, joka vähentää pysymisaikaa 50 #:lla verrattuna mitä se oli ennen tutkittavan aineen antamista.
Tuote A osoittaa tässä kokeessa voimakasta vaikutusta. (ED^ = 7,9 mg/kg; klooripromatsiinin ED^ = 5 mg/kg.
II. Homovanilliinihapon määritys
Rottiin ruiskutetaan tutkittavan ainetta. Kahden tunnin kuluttua rotat tapetaan, ja homovanilliinihappo uutetaan aivohomogenaatista butyyliasetaatilla ja vedellä ja hapetetaan kaliumferrisyanidilla fluoresoivaksi dimeeriksi. Homovanilliinihapon kohonneesta pitoisuudesta voidaan päätellä, että tutkittava aine vaikuttaa samalla tavalla kuin klooripromatsiini, so. se kohottaa dopamiinin vaihtuvuutta aivojen tyvitumakkeissa.
6 57413
Tutkittava aine Annos Homovanilliinihapon pitoisuuden (mg/kg suun kautta) kohoaminen A 50 3^0 B 50 255
Klooripromat s i i ni käsittelemättömät rotat 20 321 Tässä kokeessa osoittavat A ja B lähes samaa vaikutusta kuin klooripromat- siini.
III. Kiipeämiskoe Tämä koe antaa tietoa rottien käyttäytymisreaktioista. Rottia harjoitetaan kiipeämään koetilassa olevaa pystysuoraa tankoa ylös ja välttämään muutamia sekunteja äänisignaalin (ehdollinen ärsyke) jälkeen lattiaristikon kautta aiheutettua sähköistä ärsytystä (ehdoton ärsytys).
Ehdollisen reaktion esto määritetään parametrilla ED^Q (mg/kg suun kautta), ehdottoman reaktion esto määritetään parametrilla ED^q (mg/kg suun kautta).
Parametri ED,_q (ehdollisen reaktion esto) antaa tutkittavan aineen neurolep-tisen vaikutusvoimakkuuden. Osamäärä ED^ (ehdottoman reaktion esto)/ED,. Q (ehdollisen reaktion esto) osoittaa koeaineen vaikutuksen: osamäärän kasvu osoittaa neuro-leptisen vaikutuksen suurempaa selektiivisyyttä (vähäisempää neurotoksista sivuvaikutusta).
Yhdisteen A ja klooripromatsiinin välinen vertailu
Tutkittava yhdiste ED ^ (^^oHisen reaktion Osamäärä ED^ (ehdotto- estäminen) man reaktion esto)/ED,...
(ehdollisen reaktion esto) A 10 U,2 klooripromatsiini 11,6 3,5 Tässä kokeessa osoittaa A sekä neuroleptista vaikutusvoimakkuutta että myös neuroleptista selektiviteettiä; uusi yhdiste on hieman edullisempi kuin klooripromatsiini .
Seuraavissa esimerkeissä ovat kaikki lämpötilat ilmoitettu Celsiusasteina.
Esimerkki 1 2,7 g 1-(10,11-dihydro-2-metyylidibentso/Tb,£7tiepin-10-yyli)-piperatsiinia lisätään seokseen, jossa on U,3 g jauhettua kaliumkarbonaattia, 200 mg kaliumjodi-dia, 90 ml tolueenia ja 3,2 g N-(/^-kloorietyyli)-2-oksatsolidinonia, ja kuumennetaan 2k tunnin ajan palautusjäähdyttäen. Sen jälkeen seos kaadetaan jääveteen, laimennetaan bentseenillä, ja orgaaninen faasi pestään kyllästetyllä soodaliuoksella ja sitten vedellä, kuivataan natriumsulfaatilla ja väkevöidään alennetussa paineessa. Saadaan 3-/2-/1+-( 10,11-dihydro-2-metyyli-dibentso/t>,^7tiepin-10-yyli )-1-piperatsinyyli,7-etyyli7-2-oksatsolidinoni, joka kiteytetään uudelleen asetoni/ petrolieetteristä. Maleaatti sulaa 159“l6l°C:ssa.
Lähtöaineena käytetty 1-(10,11-dihydro-2-metyyli-dibentso/b,f7tiepin-10-yyli)-piperatsiini valmistetaan seuraavasti: 7 57413 20 g 5-metyyliantraniilihappoa suspendoidaan 200 ml:aan 3~n suolahappoa 0°C:ssa. Siihen tiputetaan sekoittaen liuos, joka koostuu 10 g:sta natriumnitriit-tiä ja 20 ml:sta vettä, ja sekoitetaan 25 min. 0°C:ssa. 5“10°C:ssa tiputetaan sitten liuos, jossa on 26,5 g kaliumjodidia, 30 ml 3-n suolahappoa ja 30 ml vettä. Sekoitetaan edelleen 30 min. huoneen lämpötilassa ja 2 tuntia palautusjäähdyttäen. Jäähdytetään, lisätään natriumtiosulfaattia, kunnes reaktioseos on keltainen (5 g) ja erotetaan kiteinen 2-jodi-5“metyylibentsoehappo imusuodattamalla ja pestään vedellä neutraaliksi. Saatu raaka happo liuotetaan eetteriin, pestään huolellisesti natrium-tiosulfaattiliuoksella ja vedellä, kuivataan natriumsulfaatilla ja haihdutetaan kuiviin. Saadaan vaaleanruskea kiteinen aine, jonka sp. on 100-112°C.
Liuokseen, jossa on 855 g kaliumhydroksidia 7 litrassa vettä, lisätään 50°C:ssa argonatmosfäärissä U20 g tiofenolia ja sekoitetaan 15 min. Sitten siihen lisätään 22,1 g kuparijauhetta ja 1 kg 2-jodi-5-metyyli-bentsoehappoa ja kuumennetaan 7 tuntia palautusjäähdyttäen. Jäähdyttämisen jälkeen säädetään pH 3:een 600 ml:11a väkevää suolahappoa, ja uutetaan metyleenikloridilla, pestään vedellä, kuivataan natriumsulfaatilla ja haihdutetaan, kunnes saadaan paksu kidepuuro. Sen jälkeen imusuodatetaan, pestään kylmällä etanolilla ja alhaalla kiehuvalla petro-lieetterillä ja kuivataan. Saadaan 3“metyyli-6-(fenyylitio)-bentsoehappo, jonka sp. on 156-157°C.
65Ο g:aan 3-metyyli-6-(fenyylitio)-bentsoehappoa 7»5 litrassa vedetöntä metanolia lisätään hitaasti 300 ml väkevää rikkihappoa ja kuumennetaan palautus-jäähdyttäen 2k tuntia. Väkevöidään ja kaadetaan jäännös jääkylmään natriumbikar-bonaattiliuokseen. Koko seos uutetaan eetterillä, pestään vedellä, kuivataan natriumsulfaatilla ja väkevöidään. Saadaan 3-metyyli-6-(fenyylitio)-bentsoehappometyy-liesteri punaruskeana öljynä, joka kiteytyy seisotettaessa.
322,5 g;aan 3-metyyli-6-(fenyylitio)-bentsoehappometyyliesteriä 3 litrassa vedetöntä tetrahydrofuraania lisätään argonatmosfäärissä ja palautusjäähdyttäen tipoittain k20 ml 70 % natrium-dihydro-bis(2-metoksietoksi)aluminaattiliuosta bent-seenissä (30 min.) ja keitetään vielä edelleen 3 tuntia palautusjäähdyttäen. Sen jälkeen jäähdytetään n. U°C:een, laimennetaan 1 litralla bentseeniä ja hydrolysoidaan 700 ml:11a 2-n suolahappoa, kaadetaan sitten jääveteen ja lisätään vielä 1*00 ml väkevää suolahappoa, jotta saadaan kirkas liuos. Orgaaninen faasi pestään vedellä, kuivataan natriumsulfaatilla, suodatetaan ja haihdutetaan. Saadaan 3~metyyli-6-(fenyylitio)-bentsyylialkoholi punaruskeana öljynä.
570,7 g 3-metyyli-6-(fenyylitio)-bentsyylialkoholia liuotetaan 1,5 litraan bentseeniä ja kuumennetaan palautusjäähdyttäen. Siihen tiputetaan *+5 min. sisällä 352 ml tionyylikloridia ja keitetään edelleen 90 min. ajan. Sen jälkeen väkevöidään alennetussa paineessa, ja muodostuu 3-metyyli-6-(fenyylitio)-bentsyylikloridi punaruskeana öljynä.
19^ g kaliumsyanidia 250 ml:ssa vettä kuumennetaan argonatmosfäärissä 616,9 g:n kanssa 3-metyyli-6-(fenyylitio)-bentsyylikloridia 900 ml:ssa etanolia 17 tuntia palautusjäähdyttäen. Sen jälkeen tislataan etanoli pois alennetussa e 57413 paineessa, sitten laimennetaan vedellä ja uutetaan eetterillä. Uutteet pestään vedellä, kuivataan natriumsulfaatilla ja haihdutetaan. Saadaan 3-metyyli-6-( fe-nyylitio)-fenyyliasetonitriili öljynä.
500 g 3-metyyli-6-(fenyylitio)fenyyliasetonitriiliä, 1,2 1 etanolia, U70 g kaliumhydroksidia ja 500 ml vettä kuumennetaan 12 tuntia palautusjäähdyt-täen. Sen jälkeen haihdutetaan etanoli alennetussa paineessa. Jäännökseen lisätään vettä, kunnes se on täydellisesti liuennut, ja neutraali aine uutetaan eroon bentseenillä. Vesiliuokseen lisätään hieman Dicalitea ja aktiivihiiltä, suodatetaan, jäähdytetään ja saatetaan pH 3:ksi väkevällä suolahapolla. Uutetaan sitten 3x1 litralla kloroformia, pestään vedellä, kuivataan kalsiumkloridillä, suodatetaan ja väkevöidään alennetussa paineessa. Saatu raaka 3-metyyli-6-(fenyylitio)-fenyylietikkahappo kiteytetään uudelleen bentseeni-heksaanista, jolloin saadaan puhdas tuote, sp. 132-135°· 192 g polyfosforihappoa kuumennetaan typpiatmosfäärissä 100°C:een, lisätään nopeasti 20 g 3-metyyli-6-(fenyylitio)-fenyylietikkahappoa ja sekoitetaan tunnin ajan 100-103°C:ssa. Sen jälkeen kaadetaan koko seos jääveteen ja uutetaan eetterillä. Uutteet pestään ensin 2-n natronlipeällä ja sitten vedellä ja kuivataan natriumsulfaatilla. Väkevoitäessä alkaa saatu 10,ll-dihydro-2-metyylidi-bentso£b,f7tiepin-10-oni kiteytyä. Lisäämällä petrolieetteriä ja jäähdytettäessä tulee kiteytyminen täudelliseksi. Sp. 82-81*°C.
10 g 10,ll-dihydro-2-metyylidibentso/b,f7tiepin-10-onia liuotetaan 100 ml:aan dioksaania ja lisätään 3,2 g natriumboorihydridiä 5 ml:ssa vettä. Lopuksi sekoitetaan 20 tuntia huoneenlämpötilassa. Sen jälkeen väkevöidään alennetussa paineessa ja jäännös jaetaan eetterin ja veden kesken. Eetterinen liuos pestään kyllästetyllä keittosuolaliuoksella, kuivataan natriumsulfaatilla ja väkevöidään.
Saadaan 10,ll-dihydro-2-metyylidibentso^b,f/tiepin-10-oli värittömänä öljynä.
10 g 10,ll-dihydro-2-metyylidibentso/b,f7tiepin-10-olia, 100 ml vedetöntä bentseeniä ja 10 g hienoksi jauhettua kalsiumkloridia kyllästetään huoneenlämmössä kuivalla kloorivedyllä (n. 2 tuntia) ja sitten sekoitetaan edelleen 20 tuntia. Lopuksi imusuodatetaan kalsiumkloridi pois, pestään kloroformilla ja väkevöidään suodos alennetussa paineessa. Saadaan 10-kloori-10,ll-dihydro-2-metyylidibentso-Tb.fTt iepiini keltaisena öljynä, joka kiteytyy seisotettaessa.
19,7 g 19-kloori-10,ll-dihydro-2-metyylidibentsoib,f7tiepiiniä liuotetaan 100 ml:aan kloroformia ja kuumennetaan yhdessä 36,5 g:n kanssa 1-karbetoksi-piperatsiinia 2k tunnin ajan palautusjäähdyttäen. Sen jälkeen väkevöidään alennetussa paineessa ja jäännös kiteytetään asetoni-heksaanista. Saadaan l-karbetoksi-U-(l0,ll-dihydro-2-metyylidibentso/b,f7tiepin-10-yyli)-piperatsiini. Sp. 96-98°.
5,1* g l-karbetoksi-U-(l0,ll-dihydro-2-metyylidibentso/b,f7tiepin-10-yyli )-piperatsiinia, 80 ml etyleeniglykolia, L,61* g kaliumhydroksidia ja 0,33 ml vettä kuumennetaan 3A tunnin ajan l60°:ssa. Sen jälkeen kaadetaan veteen, uutetaan 9 5741 3 eetterillä, uutteet pestään kyllästetyllä kaittosuolaliuoksella, kuivataan nat-riumsulfaatilla ja haihdutetaan. Saadaan l-(lO,ll-dihydro-2-metyylidibentso7b,f7-tiepin-10-yyli )-piperatsiini öljynä.
Esimerkki 2 7,8 g:aan l-(2-kloori-10,11-dihydro-dibentso/b ,f7tiepin-10-yyli)-piperatsii-nia lisätään 11,6 g jauhemaista kaliumkarbonaattia, 0,2 g kaliumjodidia 100 ml tolueenia ja 8,22 g N-(/3-kloori-etyyli )-2-oksatsolidinonia ja kuumennetaan 22 tunnin ajan palautusjäähdyttäen. Sen jälkeen koko seos kaadetaan veteen, orgaaninen faasi erotetaan ja pestään kyllästetyllä soodaliuoksella ja sitten vedellä, kuivataan natriumsulfaatilla ja väkevöidään alennetussa paineessa. Saadaan raaka nestemäinen 3-/2-/ΰ-(2-kloori-10,11-dihydro-dibentso/b ,f7tiepin-10-yyli )-l-piperatsinyy-li7-etyyli7-2-oksatsolidinoni. Maleaatti valmistetaan antamalla reagoida etanoli-eetterissä maleiinihapon kanssa; sp. 173-175°· Lähtöaineena käytetty l-( 2-kloori-10,11-dihydro-dibentso/b,f7tiepin-10-yyli )-piperatsiini voidaan valmistaa seuraavalla tavalla: 100 g 2,10-dikloori-10,ll-dihydro-dibentsoZb,f7tiepiinia 300 mlrssa kloroformia kuumennetaan yhdessä 182 g:n kanssa l-karbetoksi-piperatsiinia 2k tunnin ajan palautusjäähdyttäen. Sen jälkeen laimennetaan vedellä ja kloroformilla. Orgaaninen faasi pestään useita kertoja vedellä ja kuivataan magnesiumsulfaatilla. Sen jälkeen väkevöidään alennetussa paineessa ja jäännös kiteytetään asetoni-heksaanista. Saadaan l-karbetoksi-U-(2-kloori-10,ll-dihydro-dibentso/b,f/-tiepin- 10-yyli)-piperatsiini; sp. 92-93°.
110 g l-karbetoksi-4-(2-kloori-10,ll-dihydro-dibentso/b,f7tiepin-10-yyli)-piperatsiinia, 1,5 1 etyleeniglykolia, 10^ g kaliumhydroksidia ja 5,U 1 vettä kuumennetaan tunnin ajan l6o°C:ssa. Sen jälkeen kaadetaan veteen ja uutetaan kloroformilla. Orgaaninen faasi pestään vedellä, kuivataan magnesiumsulfaatilla ja haihdutetaan, jolloin saadaan l-(2-kloori-10,ll-dihydrodibentso/D,f7tiepin-10-yyli)-piperatsiini öljynä.
Esimerkki 3
Argonatmosfäärissä lisätään seokseen, jossa on 750 mg 3-/2-/Ii-(2-kloori-dibentso/bj^/^iepin-IO-yyli)-1-piperatsinyylij7etyyl47-2-oksatsolidinonia, 0,6 g natriumboorihydridiä ja 30 ml diglyymiä 20-30°C:ssa 15 min sisällä tipoittain 2,7 g oksaalihappo-dihydraattia 15 ml:ssa diglyymiä. Reaktioseosta kuumennetaan 1 tuntia niin, että seoksen lämpötila on 100°C, ja lopuksi haihdutetaan alennetussa paineessa. Jäännökseen lisätään kloroformia ja 2-n natriumhydroksidiliuosta. Tasapainon asettumisen jälkeen vesifaasi erotetaan ja pestään kahdesti kloroformilla. Yhdistetyt kloroformiuutteet pestään vedellä, kuivataan kaliumkarbonaatilla ja aktiivi-hiilellä, suodatetaan ja haihdutetaan alennetussa paineessa. Saadaan 3-/2-/W2-kloori-10,11-dihydro-dibentso/b,£7tiepin-10-yyli)-1-piperatsinyyli7-etyyl.i7-2-oksatsolidinoni ruskeana öljynä. Maleaatti valmistetaan antamalla sen reagoida maleiinihapon kanssa etanoli-eetterissä; sp. 173-175°C.

Claims (3)

1. Menetelmä terapeuttisesti käytettävien 3-^2-/^-(2-substituoitu-10,11-dihydro-dibentso/b,f7tiepin-10-yyli)-1-piperatsinyyli7-etyyliJ-2-oksatsolidinonien valmistamiseksi, joiden kaava on ^N-CH0-CH_-/ ^D . /Y Y OCö jossa R1 on kloori tai alempi alkyyli, ja näiden yhdisteiden suolojen valmistamiseksi, tunnettu siitä, että a) pelkistetään yhdiste, jolla on kaava Y"YcH0-CH -/ \ IV "'tXD Ύ jossa R^ merkitsee samaa kuin edellä, tai b) annetaan yhdisteen, jolla on kaava Bi YY 'XXD jossa R1 merkitsee samaa kuin edellä, reagoida yhdisteen kanssa, jolla on kaava 11 5741 3 / \ Y-CH0-CH -N O VI V" 0 jossa Y merkitsee poistuvaa ryhmää, kuten halogeenia tai alkyyli- tai aryylisubstitu-oitu sulfonyylioksiryhmää, jonka jälkeen saatu tuote mahdollisesti muutetaan suolaksi.
2. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä 3-^2-A~(2-kloori-10,11-dihyd-rodibentso7b,i7tiepin-10-yyliJ-l-piperatsinyyli^-styyliJ^-oksatsolidinonin ja tämän yhdisteen suolojen valmistamiseksi, tunnettu siitä, että käytetään kaavojen IV-VI mukaisia lähtöyhdisteitä, joissa on kloori. 12 5741 3
1. Förfarande för framställning av terapeutiskt användbara 3-^2-/^-(2-substituerad-10,11-dihydro-dibenso/£, f7tiepin-10-yl)-1-piperazinyl7_etylJ-2-oxazolidinoner med formeln [ n-ch2-ch2-n 0 V där R.| är klor eller lägre alkyl, och av dessa föreningars salter, känneteck-n a t därav, att a) man reducerar en förening med formeln f ^N-CH -CH -N 0 irfiV Y .. där R1 betecknar detsamma som tidigare, eller b) man omsätter en förening med formeln f NH där R1 betecknar detsamma som tidigare, med en förening med formeln
FI224873A 1972-07-21 1973-07-16 Foerfarande foer framstaellning av terapeutiskt anvaendbara 3-(2-(4-(2-substituerad-10,11-dihydro-dibenso(b,f)tiepin-10-yl)-1-piperazinyl)-etyl)-2-oxazolidinoner FI57413C (fi)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH1100172 1972-07-21
CH1100172A CH569013A5 (fi) 1972-07-21 1972-07-21

Publications (2)

Publication Number Publication Date
FI57413B true FI57413B (fi) 1980-04-30
FI57413C FI57413C (fi) 1980-08-11

Family

ID=4369013

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
FI224873A FI57413C (fi) 1972-07-21 1973-07-16 Foerfarande foer framstaellning av terapeutiskt anvaendbara 3-(2-(4-(2-substituerad-10,11-dihydro-dibenso(b,f)tiepin-10-yl)-1-piperazinyl)-etyl)-2-oxazolidinoner

Country Status (8)

Country Link
DD (1) DD111908A5 (fi)
FI (1) FI57413C (fi)
HU (1) HU168042B (fi)
IE (1) IE37914B1 (fi)
IL (1) IL42585A0 (fi)
NO (1) NO138695C (fi)
SU (1) SU490287A3 (fi)
ZA (1) ZA734176B (fi)

Also Published As

Publication number Publication date
SU490287A3 (ru) 1975-10-30
IE37914B1 (en) 1977-11-09
IE37914L (en) 1974-01-21
NO138695C (no) 1978-10-25
ZA734176B (en) 1974-03-27
FI57413C (fi) 1980-08-11
DD111908A5 (fi) 1975-03-12
HU168042B (fi) 1976-02-28
IL42585A0 (en) 1973-08-29
NO138695B (no) 1978-07-17

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US3966746A (en) Amino derivatives of pyrazolopyridine carboxamides
US4188485A (en) 1-[(10,11-Dihydro-5H-dibenzo[a,d]-cyclohepten-5-yl)methyl]-4-substituted piperidines and related compounds
DE3240514A1 (de) Ss-carboline, verfahren zu ihrer herstellung und diese enthaltende pharmazeutische praeparate
US4434171A (en) Dibenzazepine derivatives, pharmaceutical compositions containing them, and pharmaceutical methods using them
FR2601952A1 (fr) Nouveaux derives amino alkyl thio de triazolopyridine ou triazoloquinoline, leurs procedes de preparation, medicaments les contenant, utiles notamment comme antalgiques
US4018779A (en) Derivatives of 10,11-dihydrobenzo[4,5]cyclohepta[1,2-b]-pyrazolo[4,3-e]pyridine-5(1H)ones
US3979399A (en) Amino derivatives of pyrazolopyridine carboxamides
PL96534B1 (pl) Sposob wytwarzania nowych dwubenzo/b,f/tiepin
FI57413C (fi) Foerfarande foer framstaellning av terapeutiskt anvaendbara 3-(2-(4-(2-substituerad-10,11-dihydro-dibenso(b,f)tiepin-10-yl)-1-piperazinyl)-etyl)-2-oxazolidinoner
PL137682B1 (en) Method of obtaining novel derivatives of 4a,9b-trans-hexahydro-1h-pyridinol and 2,3,4,5-tetrahydro-1h-pyridinol
US4229350A (en) Dibenzo[d,g][1,3,6]dioxazocine derivatives
CH616934A5 (en) Process for the preparation of chromone derivatives
US4252811A (en) Hexahydro-trans-pyridoindole neuroleptic agents
US5130301A (en) Pyrrolo (1,2-a) thieno (2,3-f) (1,4)-diazepines
US3716544A (en) CERTAIN 6,11-DIHYDRO-11-(3-ALPHA-TROPANYLOXY)-DIBENZO[b,e]THIEPINE-5-OXIDES AND THE CORRESPONDING DIOXIDES AND DERIVATIVES THEREOF
US4243665A (en) 2-Heterocyclylalkyl-6-methoxy-naphthalenes
FI61312B (fi) Foerfarande foer framstaellning av terapeutiskt anvaendbara 10-piperazinyl-dibenso-(b f)tiepinderivat
US4038281A (en) Certain 2,7-dihydro-4H-pyrazolo[3,4-b]pyridine-5-ketones
US4044010A (en) Dibenzo[b,f] thiepins bearing piperazinyl substitution
US3567730A (en) Dibenzocycloheptatriene derivatives and their preparation
US4994448A (en) Condensed quinolinium and isoquinolinium derivatives
US4006145A (en) 10,11-Dihydro dibenzo(b,f)thiepin derivatives
US4385063A (en) Thieno [3'2':5,6]cyclohepta [1,2-b]pyrrole derivatives
US4006144A (en) 10,11-Dihydro-dibenzo(b,f)thiepin derivatives
US5011838A (en) Pharmacologically active 2-substituted 3-(2-ethoxyethyl) imidazo[4,5-b]pyridines and pharmaceutical compositions containing them