ES2950397T3 - Célula solar - Google Patents
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Abstract
La presente divulgación se refiere a una célula solar que tiene un primer electrodo, un segundo electrodo y una pila de capas dispuestas entre el primer y el segundo electrodo. La pila de capas comprende una capa absorbente de luz que comprende un compuesto absorbente provisto de una estructura cristalina de perovskita, una capa orgánica de tipo p proporcionada entre el primer electrodo y la capa absorbente de luz, y una capa de tipo n proporcionada entre el segundo electrodo y la Primera capa absorbente de luz. La capa orgánica de tipo p comprende al menos uno de una capa que comprende un dopante orgánico de tipo p y una capa que comprende una mezcla de un dopante orgánico de tipo p y un primer compuesto de matriz aromático orgánico. La capa de tipo n comprende al menos uno de una capa que comprende un dopante de tipo n y una capa que comprende una mezcla de un dopante de tipo n y un segundo compuesto de matriz aromático orgánico. (Traducción automática con Google Translate, sin valor legal)
Description
DESCRIPCIÓN
Célula solar
La presente divulgación versa sobre una célula solar.
Antecedentes
La tecnología fotovoltaica de película delgada es una tecnología clave entre futuras fuentes de energía renovable de bajo coste y sostenibles. Se han propuesto células solares orgánicas-inorgánicas (híbridas) de perovskita de haluro de plomo para aplicaciones fotovoltaicas debido a sus impresionantes eficiencias de conversión de energía (ECE), que superan en la actualidad el 21% (véanse Kojima y otros, J. Am. Chem. Soc. 131, 6050-6051 (2009); Lee y otros, Science 338, 643-647 (2012); Yang y otros, Science 348, 1234-1237 (2015)). El absorbente de película delgada de perovskita puede ser depositado mediante procedimientos sencillos de solución o de sublimación, por lo tanto con un gran potencial para la preparación de dispositivos fotovoltaicos económicos. Las elevadas ECE son el resultado del coeficiente muy alto de absorción y las movilidades de los electrones fotogenerados y de los huecos de perovskitas híbridas.
Para preparar células solares de alto rendimiento, se necesitan películas homogéneas de perovskita con un grado elevado de cristalinidad para reducir la concentración de trampas y lograr una movilidad adecuada de los portadores de carga (véase Nie y otros, Science 347, 522-525 (2015)). Aunque el uso de la perovskita arquetipo, el yoduro de plomo y el metilamonio (MAPbh) puede dar lugar a dispositivos de alta eficiencia, una reducción adicional del salto de banda mediante la incorporación de formamidinio (FA), permite la captura de fotones adicionales en el infrarrojo cercano (véase Pellet y otros, Angewandte Chemie International Edition 53, 3151-3157 (2014)). Cuando se estabiliza tal perovskita orgánica de cationes mixtos sustituyendo parte del yoduro por bromuro, se obtiene el material preferido para las células de perovskita, (FAPbI3)1-x(MAPbBr3)x (véanse Yang y otros, Science 348, 1234-1237 (2015); Jeon y otros, Nature 517, 476-480 (2015); Bi y otros, Science Advances 2 (2016)).
Se han utilizado distintas arquitecturas de célula solar. Una de ellas se deriva de las células solares teñidas con control de sensibilidad espectral, y consiste en un sustrato conductor transparente revestido con una capa mesoporosa o plana de TiO2 (tipo n, actuando, por lo tanto, como la capa de transporte de electrones, ETL, por sus siglas en inglés) en o sobre la que se aplica la capa de perovskita de absorción de luz. Entonces, se deposita una capa de transporte de huecos (HTL, por sus siglas en inglés, tipo p), que normalmente consiste en semiconductores orgánicos a partir de una solución encima de la perovskita y el dispositivo se termina con un electrodo superior evaporado (véanse Stranks y otros, Science 342, 341-344 (2013); Eperon y otros, Advanced Functional Materials 24, 151-157 (2014); Conings y otros, Advanced Materials 26, 2041-2046 (2014); y Chen y otros, Journal of the American Chemical Society 136, 622 625 (2014)).
Otra configuración se invierte en comparación con la mencionada anteriormente, y se reviste el sustrato conductor con una HTL, seguido por el absorbente de perovskita y una ETL, revestida con un electrodo superior evaporado adecuado (véanse Wu y otros, Energy & Environmental Science 8, 2725-2733 (2015); Zhou y otros, Science 345, 542-546 (2014). Aunque estas dos configuraciones de dispositivo han sido identificadas como “convencional” e “invertida”, tales dispositivos pueden ser denominados más bien dispositivo n-i-p y dispositivo p-i-n. En el Sumario se proporcionará una explicación detallada de los dispositivos n-i-p y p-i-n.
Chen y otros (Science 350, 944-948 (2015)) demostraron que la ECE en dispositivos planos pueden estar limitados por la conductividad de las capas de óxido de metal, que puede aumentarse dopando estas capas. Esto se logró incorporando heteroátomos con distintas valencias en los óxidos metálicos procesados por solución, aunque solo da lugar a un pequeño aumento en la conductividad (aproximadamente un orden de magnitud). De esta manera, solo se podrían utilizar capas muy delgadas de transporte de óxido metálico (<20 nm), de lo contrario la ECE caería de forma significativa. Para controlar la conductividad de las capas de transporte de cargas en dispositivos de perovskita, los inventores proponen una estrategia más versátil usando semiconductores orgánicos dopados. Estos materiales son utilizados en diodos orgánicos emisores de luz y también en células solares orgánicas de bajo peso molecular.
En semiconductores orgánicos dopados, se puede variar la conductividad en varios órdenes de magnitud aumentando la concentración de dopante. Sin embargo, de momento se desconoce si la incorporación de tales capas dopadas produciría suficiente transporte de portadores de carga para células solares de perovskita sin entrar en conflicto con otros parámetros fotovoltaicos clave tales como ECE, FR, Tca y vida útil, degradando, de esta manera, el rendimiento total. A diferencia de un OLED (diodo orgánico emisor de luz) no se aplica ninguna tensión externa, y a diferencia del caso en los dispositivos fotovoltaicos orgánicos (que normalmente utilizan capas más delgadas de absorción y varias unidades absorbentes conectadas en serie) la densidad de corriente es mayor.
Las células solares orgánicas-inorgánicas (híbridas) de perovskita de haluro de plomo más documentadas que emplean una capa de perovskita de absorción de luz depositada al vacío emplean, entonces, capas de transporte de cargas procesadas a partir de una solución. Los dispositivos de célula solar procesados completamente al vacío ofrecerían la ventaja adicional de ser compatibles con sustratos sensibles a la temperatura, permitiendo revestimientos adaptables en sustratos no planos y la implementación directa en células solares en tándem (véase Polander y otros, APL Materials 2, 081503 (2014)). Además del elevado nivel de sofisticación de los sistemas de deposición requeridos
para un procesamiento al vacío, han sido implementados en la industria electrónica desde hace tiempo, demostrando un rendimiento y una fiabilidad elevados (Ono y otros, Journal of Materials Chemistry A (2016)).
Al seleccionar ciertas moléculas de transporte de huecos con respecto a los niveles de energía de la conducción y la banda de valencia de la perovskita, se demostraron tensiones de circuito abierto (Tca) de hasta 1,1 V (Polander y otros, APL Materials 2, 081503 (2014); Kim y otros, Organic Electronics 17, 102-106 (2015), Ono y otros, Journal of Materials Chemistry A (2016)). Se midió la máxima eficiencia (15,4%) para un dispositivo con una histéresis bastante elevada (se obtuvo una ECE del 14,0% para la misma célula medida en la dirección opuesta de barrido de polarización), que usaba capas individuales de moléculas orgánicas no dopadas como las capas de extracción de cargas (véase Ke y otros, Journal of Materials Chemistry A 3, 23888-23894 (2015)). Esto está en línea con las conclusiones de Berhe y otros, Energy Environ. Sci., 2016, 9, 323-356 de que pueden lograrse una estabilidad y una vida útil bastante elevadas de células solares de perovskita con absorbentes de perovskita procesados por solución.
En el documento EP 2942826 A2 se divulgan las capas dopadas eléctricamente de perovskita y su uso como capas de absorción de luz y/o de transporte de cargas en dispositivos optoelectrónicos.
Polander y otros, APL Materials 2, 081503 (2014) abordan adicionalmente el efecto de alineamiento del nivel de energía entre el material de transporte de huecos y la capa activa en células solares de perovskita de heterouniones planarias de CH3NH3PbIx-3Clx depositadas al vacío. Mediante una serie de materiales de transporte de huecos, con valores prefijados de conductividad utilizando dopaje de tipo p controlado de la capa, se correlacionan sus potenciales de ionización con la tensión de circuito abierto del dispositivo. Con los potenciales de ionización más allá de 5,3 eV, se observa una reducción sustancial tanto de la densidad de corriente como de la tensión, lo que resalta el delicado equilibrio energético entre la fuerza de excitación para una extracción de huecos y la maximización de la tensión fotoeléctrica. Cuando se encuentra una correspondencia óptima de potencial de ionización, se puede maximizar la tensión de circuito abierto, dando lugar a valores de ECE de hasta un 10,9%. Los valores se obtienen con materiales de transporte de huecos que difieren del Spiro-MeO-TAD utilizado habitualmente y se corresponden con un aumento del rendimiento relativo del 40%.
El documento WO 2012/175219 versa acerca de un dispositivo electrónico que comprende un compuesto según la fórmula A-B, en la que
y en la que
- Ar1 es un arileno C6-C18, que puede ser monocíclico o policíclico y puede ser sustituido, opcionalmente, por uno o más grupos alquilo C1-C10 o cicloalquilo C3-C10,
- Ar2 es un esqueleto de arileno C6-C18, sustituido, opcionalmente, por grupos R4 donantes de electrones,
- B1 y B2 son seleccionados independientemente entre B y Ar2,
- B3 es seleccionado independientemente del mismo grupo que B
- R1, R2, R3 se seleccionan independientemente entre alquilo, arilalquilo, cicloalquilo, arilo, dialquilamino,
- x se selecciona entre 0, 1,2 y 3, pudiendo ser distinto cada Ar1 para x > 1,
- y es un número entero no nulo hasta el recuento total de sitios de valencia en el mismo esqueleto de arileno,
- z es un número entero desde cero hasta el recuento total de sitios de valencia en el esqueleto de arileno menos y;
al igual que un compuesto respectivo según la fórmula A-B.
Las células solares del estado de la técnica pueden adolecer de una tensión reducida de circuito abierto, una corriente reducida de cortocircuito, una baja eficiencia, una vida útil corta y/o un factor de relleno bajo.
Sumario
Un objeto de la presente divulgación es proporcionar una célula solar que supere las desventajas de la técnica anterior. En particular, un objeto es proporcionar una célula solar que tenga una tensión de circuito abierto, una corriente de cortocircuito, una eficiencia, una vida útil mejoradas y/o un factor de relleno elevado.
Se proporciona una célula solar según la reivindicación 1. En las reivindicaciones dependientes se divulgan realizaciones alternativas.
Una célula solar comprende un primer electrodo y un segundo electrodo y al menos un apilamiento de capas proporcionadas entre el primer electrodo y el segundo electrodo. El al menos un apilamiento de capas comprende una primera capa de absorción de luz que tiene un grosor de capa de aproximadamente 200 nm hasta aproximadamente 700 nm, y comprende un compuesto absorbente dotado de una estructura cristalina de perovskita.
La primera capa orgánica de tipo p puede consistir en al menos una de una capa que consiste en un dopante orgánico de tipo p; y una capa que consiste en una mezcla de un dopante orgánico de tipo p y de un primer compuesto matricial aromático orgánico.
La primera capa de tipo n puede constar de al menos una de una capa que consiste en un dopante de tipo n; y una capa que consiste en una mezcla de un dopante de tipo n y de un segundo compuesto matricial aromático orgánico.
En una realización, la primera capa orgánica de tipo p se encuentra en contacto directo con el primer electrodo y con la primera capa de absorción de luz. De ese modo, se logra un buen rendimiento.
El primer compuesto matricial aromático orgánico tiene un peso molecular entre 400 y 1500. El dopante orgánico de tipo p tiene un peso molecular entre 350 y 1700.
En una realización, el primer compuesto matricial aromático orgánico tiene un peso molecular entre 500 y 1300.
En otra realización, el dopante orgánico de tipo p tiene un peso molecular entre 350 y 800.
Si el peso molecular se encuentra en este intervalo, se puede lograr una velocidad adecuada de evaporación durante la deposición térmica al vacío.
El primer potencial de oxidación del primer compuesto matricial aromático orgánico es igual o menos negativo que N2,N2,N2',N2',N7,N7,N7',N7'-octaquis(4-metoxifenil)-9,9-espirobi[fluoreno]-2,2',7,7'-tetraamina, que es de aproximadamente -0,07 V, e igual o menos positivo que 1,3-bis(carbazol-9-il)benceno, que es de aproximadamente 0,93 V, cuando se mide con las mismas condiciones mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en solución de diclorometano a temperatura ambiente.
En una realización, el primer potencial de oxidación del primer compuesto matricial aromático orgánico es más positivo que aproximadamente -0,07 V y menos positivo que aproximadamente 0,70 V cuando se mide con las mismas condiciones mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en solución de diclorometano a temperatura ambiente.
En otra realización, el primer potencial de oxidación del primer compuesto matricial aromático orgánico es más positivo que aproximadamente -0,07 V y menos positivo que aproximadamente 0,50 V cuando se mide con las mismas condiciones mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en solución de diclorometano a temperatura ambiente.
El primer potencial de reducción del dopante orgánico de tipo p es igual o más positivo que 2,3,5,6- tetraflúor-7,7,8,8-tetracianoquinodimetano, que es de aproximadamente 0,18 V, cuando se mide mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en acetonitrilo a temperatura ambiente.
En una realización, el primer potencial de reducción del dopante orgánico de tipo p es igual o más positivo que el de 2,2'-(perfluoronaftaleno-2,6-diilideno)dimalononitrilo, que es de aproximadamente 0,25 V, cuando se mide con las mismas condiciones mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en solución de acetonitrilo a temperatura ambiente. Se puede lograr una conductividad elevada de la capa dopada, cuando se selecciona el dopante de tipo p en este intervalo.
Se proporciona una primera capa de tipo n entre el segundo electrodo y la primera capa de absorción de luz.
El segundo compuesto matricial aromático orgánico tiene un peso molecular entre 300 y 1500.
En otra realización, el segundo compuesto matricial aromático orgánico tiene un peso molecular entre 400 y 800.
El primer potencial de reducción del segundo compuesto matricial aromático orgánico se encuentra en el intervalo de ± 1,00 V en comparación con el potencial de reducción de C60, que es de aproximadamente -1,00 V, cuando se mide con las mismas condiciones mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en acetonitrilo a temperatura ambiente.
En una realización, el primer potencial de reducción del segundo compuesto matricial aromático orgánico es más negativo que -0,50 V y menos negativo que -1,50 V cuando se mide con las mismas condiciones mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en acetonitrilo a temperatura ambiente.
En otra realización, el primer potencial de reducción del segundo compuesto matricial aromático orgánico es de aproximadamente -1,00 V cuando se mide con las mismas condiciones mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en acetonitrilo a temperatura ambiente.
El dopante de tipo n es bien un dopante molecular que comprende un compuesto orgánico que tiene un peso molecular entre 300 y 1500, o bien un compuesto metálico seleccionado del grupo constituido por un haluro metálico que tiene un peso molecular entre 25 y 500, un complejo metálico que tiene un peso molecular entre 150 y 1500, y un metal de valencia cero seleccionado del grupo constituido por metales alcalinos, alcalino-térreos y tierras raras.
En una realización, el dopante de tipo n es un dopante molecular orgánico que tiene un peso molecular entre 300 y 1200.
En otra realización, el dopante de tipo n es un dopante molecular y el primer potencial de oxidación es más negativo que aproximadamente -0,20 V y menos negativo que aproximadamente -1,00 V, cuando se mide con las mismas condiciones mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en solución de diclorometano a temperatura ambiente.
En una realización adicional, el dopante de tipo n es un dopante molecular y el primer potencial de oxidación es más negativo que aproximadamente -0,40 V y menos negativo que aproximadamente -0,70 V, cuando se mide con las mismas condiciones mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en solución de diclorometano a temperatura ambiente.
En una realización adicional, el dopante de tipo n es un compuesto metálico seleccionado del grupo de haluros metálicos que tienen un peso molecular entre 25 y 250.
En una realización adicional, el dopante de tipo n es un complejo metálico que tiene un peso molecular entre 150 y 1000.
En otra realización, el dopante de tipo n puede ser uno de un haluro alcalino, y un complejo metálico seleccionado del grupo de complejo orgánico metálico alcalino y complejos de rueda de paletas de metales de grupo principal y de transición.
En una realización adicional, el dopante de tipo n es un metal de valencia cero seleccionado del grupo de Li, Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sr, Ba, Eu, Yb y Sm.
En otra realización, el dopante de tipo n es un metal de valencia cero seleccionado del grupo de Li, Mg, Eu, Yb y Sm.
La capa de absorción de luz según la divulgación comprende al menos un compuesto absorbente. El compuesto absorbente puede tener una estequiometría de AMX3 o A2MX4 , siendo “A” y “M” cationes y “X” un anión. Los cationes “A” y “M” pueden tener una variedad de cargas y en el mineral original de Perovskita (CaTiO3), el catión A es divalente y el catión M es tetravalente. Según se utiliza aquí, el término “perovskita” hace referencia a la “estructura cristalina de perovskita”, pero no limitado a la estructura específica del material de perovskita, CaTiO3. “Perovskita” puede abarcar cualquier material que tenga el mismo tipo de estructura cristalina que el óxido de calcio y titanio, y materiales en los que se sustituye el catión bivalente por dos cationes monovalentes separados. Según se utilizan aquí, las fórmulas de perovskita pueden incluir estructuras que tienen tres o cuatro aniones, que pueden ser idénticos o distintos, y/o uno o dos cationes orgánicos y/o átomos metálicos que portan dos o tres cargas positivas. Las perovskitas orgánicas-inorgánicas son materiales híbridos que exhiben propiedades combinadas de materiales compuestos orgánicos y de cristalinidad inorgánica. El componente inorgánico forma un entramado limitado por interacciones covalentes e iónicas, que proporcionan una movilidad elevada de los portadores. El componente orgánico ayuda en el proceso de autoensamblaje de esos materiales. También permite que los materiales híbridos sean depositados mediante una técnica de bajo coste como otros materiales orgánicos. Una propiedad importante adicional del componente orgánico es adaptar las propiedades electrónicas del material orgánico-inorgánico reduciendo su dimensionalidad y el acoplamiento electrónico entre las capas inorgánicas.
En otra realización, A es un catión monovalente o bivalente. En otra realización, se selecciona A del grupo de cationes monovalentes o bivalentes de amonio y cationes de metal alcalino y cationes de metal alcalino-térreo.
En una realización adicional, se selecciona A independientemente entre los cationes monovalentes orgánicos seleccionados entre los compuestos orgánicos primarios, secundarios, terciarios o cuaternarios de amonio, incluyendo anillos heteroarílicos y sistemas de anillo que contienen N, teniendo A entre 1 y 60 carbonos y entre 1 y 20 heteroátomos; o siendo un catión bivalente orgánico seleccionado entre compuestos orgánicos primarios, secundarios, terciarios o cuaternarios de amonio que tienen entre 1 y 60 carbonos y entre 2 y 20 heteroátomos y que tienen dos átomos de nitrógeno cargados positivamente; o siendo seleccionado del grupo de metales alcalinos y/o metales alcalino-térreos.
En otra realización, A es el catión de metil amonio (MA) [(CH3)3N]+ o un catión de metal alcalino o una combinación de los mismos.
En una realización, M es un catión metálico divalente o un catión metálico trivalente. En otra realización, M es un catión metálico divalente seleccionado del grupo constituido por Cu2+, Ni2+, Co2+, Fe2+, Mn2+, Cr2+, Pd2+, Cd2+, Ge2+,
Sn2+, Pb2+, Eu2+, o Yb2+ o un catión metálico trivalente seleccionado del grupo constituido por Bi3+ y Sb3+. En aún otra realización adicional, se selecciona M del grupo constituido por Pd2+, Sn2+.
En una realización, X es un anión monovalente. En otra realización, se selecciona X independientemente entre Cl-, Br-, I-, NCS-, CN-, y NCO-. En una realización adicional, se selecciona X entre I-, Cl-, y Br-. El al menos un apilamiento de capas comprende una primera capa orgánica no dopada de mejora del rendimiento dispuesta entre la capa orgánica de tipo n y la primera capa de absorción de luz. Se puede disponer una segunda capa orgánica no dopada de mejora del rendimiento entre la capa orgánica de tipo p y la primera capa de absorción de luz. La capa orgánica no dopada de mejora del rendimiento puede comprender al menos uno de los compuestos matriciales orgánicos primero y segundo. La capa orgánica no dopada de mejora del rendimiento ni contiene un dopante orgánico de tipo p ni un dopante de tipo n.
En otra realización, la segunda capa orgánica no dopada de mejora del rendimiento se encuentra en contacto directo con la primera capa orgánica de tipo p y con la primera capa de absorción de luz.
En una realización, la segunda capa orgánica no dopada de mejora del rendimiento comprende el primer compuesto matricial aromático orgánico.
En otra realización, la segunda capa orgánica no dopada de mejora del rendimiento se encuentra en contacto directo con la segunda capa orgánica de tipo p y con la primera capa de absorción de luz.
En una realización adicional, la primera capa orgánica no dopada de mejora del rendimiento comprende el segundo compuesto matricial aromático orgánico.
La célula solar puede comprender, además, al menos una de una segunda capa de tipo n proporcionada entre el primer electrodo y el al menos un apilamiento de capas; y una segunda capa orgánica de tipo p proporcionada entre el al menos un apilamiento de capas y el segundo electrodo. La segunda capa de tipo n puede ser igual o distinta de la primera capa de tipo n. La segunda capa orgánica de tipo p puede ser igual o distinta de la primera capa orgánica de tipo p. Con respecto a un diseño de capa distinto, uno o más de los parámetros proporcionados para las capas pueden ser distintos para las capas primera y segunda.
En una realización, la segunda capa de tipo n se encuentra en contacto directo con el primer electrodo y con el al menos un apilamiento de capas.
En otra realización, la segunda capa orgánica de tipo p se encuentra en contacto directo con el segundo electrodo y con el al menos un apilamiento de capas.
La célula solar puede comprender, además, una segunda capa de absorción de luz dispuesta entre el primer apilamiento de capas y uno de los electrodos primero y segundo.
En una realización, la segunda capa de absorción de luz es una célula solar.
En otra realización, la segunda capa de absorción de luz comprende una capa de absorción de luz seleccionada del grupo de silicio (Si), diseleniuro de cobre-indio-galio (CIGS, por sus siglas en inglés), telururo de cadmio (CdTe) y una capa orgánica de absorción de luz.
En una realización adicional, la segunda capa de absorción de luz se encuentra en contacto directo con el primer apilamiento de capas y uno de los electrodos primero y segundo.
La célula solar puede comprender al menos dos apilamientos de capas dispuestas entre los electrodos primero y segundo. Se pueden proporcionar las al menos dos apilamientos de capas en contacto directo.
En una realización, se puede disponer al menos una capa intermedia no dopada entre apilamientos colindantes de capas.
Se puede seleccionar el primer compuesto matricial aromático orgánico del grupo constituido portriarilamina, carbazol, tiofeno, ftalocianina, difenilhidrazona y quinoxalina. Se puede seleccionar el segundo compuesto matricial aromático orgánico del grupo constituido por acridina, benzoacridina, dibenzoacridina, antraceno, pireno, triazina y xanteno.
En una realización, el primer potencial de oxidación del dopante de tipo n puede ser igual o menos positivo que (1,3-diciclohexil-4,5-dimetil-1H-imidazol-3-ium-2-il)trifenilborato, que es de 0,89 V, cuando se mide con las mismas condiciones mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en solución de diclorometano a temperatura ambiente.
Se puede proporcionar el dopante orgánico de tipo p con una concentración de 3% en peso hasta 50% en peso en la capa orgánica de tipo p.
En una realización, se puede proporcionar el dopante orgánico de tipo p con una concentración de 5% en peso hasta 15% en peso.
Se puede proporcionar el dopante de tipo n en la capa de tipo n con una concentración, en el caso de un dopante molecular, de 3% en peso hasta 60% en peso. En el caso de un dopante metálico, en la capa de tipo n, se puede proporcionar el dopante de tipo n con una concentración de 0,5% molar hasta 10% molar.
En una realización, se puede proporcionar el dopante molecular de tipo n en la capa de tipo n con una concentración de 15% en peso hasta 45% en peso.
En el al menos un apilamiento de capas, se puede proporcionar al menos una de los siguientes: la capa orgánica de tipo p tiene un grosor de capa de 25 nm hasta 1000 nm. En una realización, la capa orgánica de tipo p tiene un grosor entre 30 y 500 nm. En otra realización, la capa orgánica de tipo p tiene un grosor entre 30 y 150 nm.
La capa de tipo n tiene un grosor de capa entre 25 nm y 1000 nm. En una realización, la capa de tipo n tiene un grosor entre 30 nm y 500 nm. En otra realización, la capa de tipo n tiene un grosor entre 30 y 150 nm.
En una realización adicional, la capa orgánica no dopada de mejora del rendimiento tiene un grosor entre 5 nm y 30 nm.
Un procedimiento para determinar los potenciales de ionización (IP, por sus siglas en inglés) es la espectroscopia fotoelectrónica ultravioleta (UPS, por sus siglas en inglés). Es normal medir el potencial de ionización para materiales de estado sólido; sin embargo, también es posible medir el IP en la fase gaseosa. Ambos valores se diferencian por sus efectos en estado sólido, que son, por ejemplo, la energía de polarización de los huecos que se crean durante el proceso de fotoionización. Un valor típico para la energía de polarización es de aproximadamente 1 eV, pero también pueden producirse mayores discrepancias de los valores. El IP está relacionado con el inicio de los espectros de fotoemisión en la región de la energía cinética grande de los fotoelectrones, es decir la energía de los electrones ligados más débilmente. Se puede utilizar un procedimiento relacionado con la UPS, la espectroscopia fotoelectrónica invertida (IPES, por sus siglas en inglés) para determinar la afinidad electrónica (EA, por sus siglas en inglés). Sin embargo, este procedimiento es menos común. Las mediciones electroquímicas en solución son una alternativa a la determinación del potencial de oxidación (E0x) y de reducción (Ered) en estado sólido. Un procedimiento adecuado es, por ejemplo, la voltametría cíclica. Para evitar la confusión, los niveles reivindicados de energía se definen en términos de comparación con compuestos de referencia que tienen potenciales redox bien definidos en la voltametría cíclica, cuando son medidos mediante un procedimiento normalizado. Muy a menudo se utiliza una simple regla para la conversión de potenciales redox en afinidades electrónicas y potenciales de ionización: IP (en eV) = 4,8 eV e*Eox (proporcionándose Eox en voltios contra ferrocenio/ferroceno (Fc+/Fc)) y EA (en eV) = 4,8 eV e*Ered (se proporciona Ered en voltios contra Fc+/Fc), respectivamente (véase B.W. D'Andrade, Org. Electron. 6, 11-20 (2005)), e* es la carga elemental. Se conocen factores de conversión para el recálculo de los potenciales electroquímicos en el caso de otros electrodos de referencia u otros pares redox de referencia (véase A.J. Bard, L.R. Faulkner, “Electrochemical Methods: Fundamentals and Applications”, Wiley, 2. Ausgabe 2000). La información acerca de la influencia de la solución utilizada puede encontrarse en N.G. Connelly y otros, Chem. Rev. 96, 877 (1996). Es normal, aunque no sea exactamente correcto, utilizar las expresiones “energía del HOMO” E(HOMO) y “energía del LUMO” E(LUMO), respectivamente, como sinónimos para la energía de ionización y la afinidad electrónica (Teorema de Koopmans). Tiene que tenerse en cuenta que los potenciales de ionización y las afinidades electrónicas son expresadas, normalmente, de tal forma que un valor mayor represente un enlace más fuerte de un electrón liberado o de uno absorbido, respectivamente. La escala de energía de los orbitales moleculares frontera (HOMO, LUMO) es opuesta a esto. Por lo tanto, en una aproximación tosca, las siguientes ecuaciones son válidas: IP = -E(HOMO) y EA = E(LUMO) (se asigna la energía nula al vacío).
En el contexto de la presente divulgación, el término “dopado” hace referencia a un dopante que aumenta la conductividad eléctrica de la capa dopada. El dopante de tipo p y el dopante de tipo n de la presente divulgación son dopantes esencialmente no emisivos. La expresión “esencialmente no emisivos” significa que la contribución del dopante no emisor de luz al espectro de emisión desde el dispositivo es inferior al 10%, preferiblemente inferior al 5% con respecto al espectro de emisión.
En otro aspecto, el término “dopado” puede hacer referencia al dopaje eléctrico. Un efecto de “dopaje eléctrico” es un aumento de la conductividad a través de la presencia del dopante en la capa.
La célula solar puede ser un dispositivo p-i-n o un dispositivo n-i-p. Los términos “p-i-n” y “n-i-p” describen la secuencia de capas en el al menos un apilamiento de capas. En el dispositivo p-i-n, la deposición de la secuencia de capas del al menos un apilamiento de capas comienza con la capa 110 de tipo p seguida por la capa 100 de absorción de luz seguida por la capa 130 de tipo n. En el dispositivo n-i-p, la deposición de la secuencia de capas del al menos un apilamiento de capas comienza con la capa 130 de tipo n seguida por la capa 100 de absorción de luz seguida por la capa 110 de tipo n. Una expresión común entre los expertos para la capa de absorción de luz también es “capa intrínseca”. El término “p-i-n” surge de la secuencia de la capa de tipo p/capa intrínseca/capa de tipo n. El término “n-i-p” surge de la secuencia de la capa de tipo n/capa intrínseca/capa de tipo p.
En una realización, el primer electrodo del dispositivo de célula solar p-i-n es transparente y la iluminación de la célula solar se realiza a través del primer electrodo y la capa de tipo p. En otra realización, el segundo electrodo del dispositivo
de célula solar n-i-n es transparente y la iluminación de la célula solar se realiza a través del segundo electrodo y la capa de tipo n.
En una realización adicional, el material del electrodo transparente es un óxido conductor delgado (TCO, por sus siglas en inglés).
En otra realización, se selecciona el material del electrodo transparente del grupo de óxido de indio y estaño (ITO), óxido de aluminio y cinc (AZO), óxido de indio, galio y cinc (IGZO), óxido de indio y cinc (IZO), óxido de molibdeno y cinc (MZO) y óxido de indio y molibdeno (IMO).
En otra realización, se selecciona el material del electrodo transparente del grupo de magnesio (Mg), aluminio (Al), aluminio-litio (Al-Li), calcio (Ca), magnesio-indio (Mg-In), magnesio-plata (Mg-Ag), plata (Ag), oro (Au) o similares.
En una realización, el primer electrodo es el cátodo y el segundo electrodo es el ánodo.
En la presente memoria, se aplicarán los siguientes términos según se define, a no ser que se proporcione una definición distinta en las reivindicaciones u otro lugar en la presente memoria.
En el contexto de la presente memoria, la expresión “temperatura ambiente” hace referencia a una temperatura de aproximadamente 20 hasta aproximadamente 25 °C, preferiblemente de aproximadamente 22 °C.
La voltametría cíclica (CV, por sus siglas en inglés) es una técnica electroquímica que mide la corriente que se desarrolla en una célula electroquímica con condiciones en las que la tensión es superior a la tensión predicha por la ecuación de Nernst para un compuesto dado. Se lleva a cabo una CV sometiendo a un ciclo el potencial de un electrodo de trabajo, y midiendo la corriente resultante.
Se utiliza voltametría cíclica para determinar el primer potencial de oxidación y el primer potencial de reducción.
El primer potencial de oxidación es el potencial al que el compuesto investigado pierde un electrón.
El primer potencial de reducción es el potencial al que el compuesto investigado gana un electrón.
En una realización, el primer compuesto matricial orgánico es TaTm (N4,N4,N4",N4"-tetra([1,1-bifenil]-4- il)-[1,1':4',1"-tertenil]-4,4"-diamina) y el primer potencial de oxidación es de 0,40 V cuando se mide con las mismas condiciones mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en solución de diclorometano a temperatura ambiente.
En una realización, el primer compuesto matricial orgánico es TaDi (N3,N3'-di([1,1'-bifenil]-4-il)-N3,N3'-dimesityl-[ 1,1-bifenil]-3,3'-diamina) y el primer potencial de oxidación es de 0,49 V cuando se mide con las mismas condiciones mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en solución de diclorometano a temperatura ambiente.
En una realización, el segundo compuesto matricial orgánico es C60 y el primer potencial de reducción es de aproximadamente -1,00 V cuando se mide con las mismas condiciones mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en solución de acetonitrilo a temperatura ambiente.
En una realización, el dopante orgánico de tipo p es F6-TCNNQ y el primer potencial de reducción es de aproximadamente 0,25 V cuando se mide con las mismas condiciones mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en solución de acetonitrilo a temperatura ambiente.
En otra realización, el dopante orgánico de tipo p es CyTa (2,2',2"-(ciclopropano-1,2,3-triilideno)tris(2-(pcianotetrafluorofenil)acetonitrilo)) y el primer potencial de reducción es de aproximadamente 0,25 V cuando se mide con las mismas condiciones mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en solución de acetonitrilo a temperatura ambiente.
En una realización, el dopante de tipo n es el dopante orgánico de tipo n Phlm (N1,N4-bis(tri-p-tolilfosforanilideno) benceno-1,4-diamina) y el primer potencial de oxidación es de aproximadamente -0,46 V cuando se mide con las mismas condiciones mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en solución de diclorometano a temperatura ambiente.
En una realización, la capa de absorción de luz comprende un compuesto absorbente de la fórmula CH3NH3PM3. Este compuesto absorbente tiene un primer potencial de oxidación comparable con el potencial de oxidación de TaTm cuando se mide con las mismas condiciones mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en solución de diclorometano a temperatura ambiente.
Según se utiliza en la presente memoria, “% en peso” significa porcentaje en peso y hace referencia a una composición del compuesto matricial y del dopante. Especifica la concentración del dopante como una fracción del peso total de la composición del compuesto matricial y del dopante.
Según se utiliza en la presente memoria, “% molar” significa porcentaje molar y hace referencia a una composición del compuesto matricial y del dopante. Especifica el número de moles del dopante como una fracción del número total de moles en la composición del compuesto matricial y del dopante.
En la presente memoria, se da por sentado que todos los valores numéricos van precedidos por el término “aproximadamente”, ya se indique explícitamente o no. Según se utiliza en la presente memoria, el término “aproximadamente” hace referencia a la variación en la cantidad numérica que puede producirse. Ya estén modificadas por el término “aproximadamente”, las reivindicaciones incluyen equivalentes a las cantidades.
Se debería hacer notar que, según se utiliza en la presente memoria y en las reivindicaciones adjuntas, las formas singulares “un”, “una”, “el” y “la” incluyen referentes plurales a no ser que el contenido dicte claramente lo contrario.
La expresión “no contiene” no incluye impurezas. Las impurezas no tienen ningún efecto técnico con respecto al objeto logrado por la presente divulgación.
La expresión “peso molecular” es una propiedad física definida como la masa de una sustancia dada (elemento químico o compuesto químico) dividida por la cantidad molar de sustancia (número de moles). La unidad SI base para el peso molecular es kg/mol. Por razones históricas, los pesos moleculares son expresados, casi siempre, en g/mol. El peso molecular puede ser calculado a partir de masas atómicas estándar. Es la suma de todas las masas atómicas estándar en un compuesto. Las masas atómicas estándar se proporcionan en la tabla periódica de elementos. Experimentalmente, se puede determinar el peso molecular mediante espectrometría de masas, a partir de la densidad del vapor, la depresión de la temperatura de congelación o la elevación de la temperatura de ebullición.
Que haya capas orgánicas no dopadas de mejora del rendimiento que no contienen un dopante especifica que no se ha añadido dopante deliberadamente a la composición de las capas.
Según otro aspecto de la presente divulgación, se proporciona un procedimiento de fabricación de una célula solar, utilizando el procedimiento la deposición mediante evaporación térmica al vacío.
Se ha descubierto con sorpresa que la célula solar según al menos un aspecto de la presente divulgación soluciona el problema que subyace a la presente divulgación, al ser superior con respecto a las células solares conocidas en la técnica, en particular con respecto al rendimiento inicial y a la vida útil. Los inventores han descubierto con sorpresa que se puede lograr un rendimiento particularmente bueno cuando se utiliza, por ejemplo, una capa de tipo p entre el primer electrodo y la primera capa de absorción de luz y cuando se utiliza una capa de tipo n entre el segundo electrodo y la primera capa de absorción de luz.
Descripción de las realizaciones
A continuación, se divulgan aspectos adicionales con referencia a las Figuras. En las figuras se muestra:
Fig. 1 una representación esquemática de una célula solar en una secuencia de capas p i n (Fig. 1a) y n i p (Fig. 1b);
Fig. 2 una representación esquemática de una célula solar de referencia;
Fig. 3 una representación esquemática de una célula solar dotada de una primera capa matricial con dopaje de tipo p y de una segunda capa matricial con dopaje de tipo n;
Fig. 4 una representación esquemática de una célula solar dotada de una capa con dopaje de tipo p y de una capa con dopante de tipo n;
Fig. 5 una representación esquemática de una célula solar dotada de una capa matricial p con dopaje de tipo p y una capa matricial n con dopaje de tipo n;
Fig. 6 una representación esquemática de una célula solar dotada de capas orgánicas no dopadas de mejora del rendimiento;
Fig. 7 una representación esquemática de una célula solar dotada de una capa de tipo n y de una capa de tipo p en ambos lados de una capa de absorción de luz;
Fig. 8 una representación esquemática de una célula solar dotada de una segunda capa de absorción de luz;
Fig. 9 una representación esquemática de una célula solar dotada de apilamientos de capas primero y segundo;
Fig. 10 una representación esquemática de una célula solar dotada de más de dos apilamientos de capas;
Fig. 11 una representación esquemática de una célula solar con una pluralidad de apilamientos de capas en la que se proporcionan capas intermedias entre apilamientos colindantes de capas;
Fig. 12 una representación gráfica de la densidad de corriente (J) en función de la tensión para las células solares p i n y n i p de rendimiento óptimo;
Fig. 13 una representación gráfica del efecto de dejar fuera la capa de mejora del rendimiento sobre la vida útil de la célula solar representado como la tensión de circuito abierto (Tca) en función del tiempo de operación (tiempo);
Fig. 14 una representación gráfica del efecto de la variación en la concentración de dopante orgánico de tipo p sobre la vida útil de la célula solar representado como la eficiencia de conversión de la energía (ECE) en función del tiempo de operación (tiempo); y
Fig. 15 una representación gráfica del efecto de la variación en la concentración de dopante de tipo n sobre la vida útil de la célula solar representado como la eficiencia de conversión de la energía (ECE) en función del tiempo de operación (tiempo).
A continuación, se describen realizaciones alternativas para una célula solar con referencia a las Figuras 1 a 12. La Fig. 2 muestra una representación esquemática de una célula solar de referencia.
Con referencia a las Figuras 1, 3 a 11, la célula solar está dotada de electrodos primero y segundo 120, 140. Entre los electrodos primero y segundo 120, 140, se proporciona una capa 100 de absorción de luz. La capa de absorción de luz comprende un compuesto absorbente dotado de una estructura cristalina de perovskita. El compuesto absorbente puede tener una estequiometría de AMX3 , siendo “A” y “M” cationes y “X” un anión. Mediante los electrodos primero y segundo 120, 140 se implementan un ánodo y un cátodo; de ese modo, se pueden proporcionar un dispositivo n-i-p y un dispositivo p-i-n.
La célula solar de referencia mostrada en la Fig. 2 está dotada de electrodos primero y segundo 200, 210 y una capa 220 de absorción de luz intercalada entre los electrodos primero y segundo 200, 210. Mediante los electrodos 200, 210 se implementan un ánodo y un cátodo. Entre la capa 220 de absorción de luz y los electrodos primero y segundo 200, 210 se disponen capas eléctricamente no dopadas 230, 240 de transporte de cargas.
La Fig. 1 muestra una representación esquemática de una célula solar en la que entre los electrodos primero y segundo 120, 140, además de la capa 100 de absorción de luz, se proporcionan una capa 110 de tipo p y una capa 130 de tipo n. Se proporcionan la capa 100 de absorción de luz, la capa 110 de tipo p y la capa 130 de tipo n en un apilamiento 150 de capas que, para la realización mostrada en la Fig. 1, se encuentra en contacto directo con los electrodos primero y segundo 120, 140. En el dispositivo p-i-n, la deposición de la secuencia de capas de la célula solar comienza con el primer electrodo 120. En el dispositivo n-i-p, la deposición de la secuencia de capas de la célula solar comienza con el segundo electrodo 140.
La Fig. 3 muestra una representación esquemática de una célula solar en la que entre los electrodos primero y segundo 120, 140, además de la capa 100 de absorción de luz, tanto la capa 110 de tipo p como la capa 130 de tipo n están dotadas de una estructura de dos capas. La capa 110 de tipo p comprende una primera capa matricial 112 con dopaje de tipo p y una capa 113 con dopante de tipo p. La capa 130 de tipo n comprende una segunda capa matricial 132 con dopaje de tipo n y una capa 133 con dopante de tipo n.
La Fig. 4 muestra una representación esquemática de una célula solar que, en comparación con la célula solar de la Fig. 3, carece tanto de la primera capa matricial 112 con dopaje de tipo p como de la segunda capa matricial 132 con dopaje de tipo n. La Fig. 5 muestra una representación esquemática de una célula solar que, en comparación con la célula solar de la Fig. 3, carece tanto de la capa 113 con dopante de tipo p como de la capa 133 con dopante de tipo n.
La Fig. 6 muestra una representación esquemática de una célula solar que, en comparación con la célula solar de la Fig. 1, comprende capas orgánicas eléctricamente no dopadas primera y segunda 111, 131 de mejora del rendimiento proporcionadas a ambos lados de la capa 100 de absorción de luz.
La Fig. 7 muestra una representación esquemática de una célula solar que, a ambos lados de la capa 100 de absorción de luz, está dotada de una combinación de una capa 110a, 110b de tipo p y una capa 130a, 130b de tipo n. Con respecto a los parámetros de diseño de las capas, las capas 130a, 130b de tipo n pueden ser iguales o distintas entre sí. De forma similar, las capas 110a, 110b de tipo p pueden ser iguales o distintas entre sí en relación con uno o más parámetros de diseño de las capas.
La Fig. 8 muestra una representación esquemática de una célula solar que, en comparación con la célula solar de la Fig. 1, está dotada de una segunda capa 300 de absorción de luz. En realizaciones alternativas, se puede proporcionar la segunda capa 300 de absorción de luz entre el apilamiento 150 de capas y el segundo electrodo 140. La segunda capa de absorción de luz puede comprender absorbentes inorgánicos seleccionados del grupo de silicio (Si), diseleniuro de cobre-indio-galio (CIGS), telururo de cadmio (CdTe) y la capa fotovoltaica orgánica o una combinación de los mismos.
La Fig. 9 muestra una célula solar que comprende apilamientos primero y segundo 150a, 150b de capas proporcionadas entre los electrodos primero y segundo 120, 140. Se pueden proporcionar los apilamientos primero y segundo 150a, 150b de capas como el apilamiento 150 de capas. En una realización alternativa, se puede proporcionar el segundo apilamiento 150b de capas entre el primer apilamiento 150a de capas y el segundo electrodo 140.
La Fig. 10 muestra una célula solar dotada de una pluralidad de apilamientos 150a, ..., 150c de capas.
En una realización alternativa que se muestra en la Fig. 11, se proporciona una capa intermedia 160a, 160b entre capas colindantes de los apilamientos 150a, ..., 150c de capas.
La Fig. 12 muestra curvas de densidad de corriente (J) en función de la tensión del dispositivo de célula solar p-i-n de rendimiento óptimo (ejemplo número 6) y del dispositivo de célula solar n-i-p de rendimiento óptimo (ejemplo número 22). Ambas células solares tienen la misma área de célula de 0,01 cm2
La Fig. 13 muestra la vida útil de un dispositivo de célula solar p-i-n representada como tensión de circuito abierto (Tca) en función del tiempo de operación (tiempo). Es evidente que la célula solar con capa de mejora del rendimiento tiene una Tca estable. La célula solar sin la capa de mejora del rendimiento muestra una caída significativa en Tca tras 100 horas.
La Fig. 14 muestra la vida útil de un dispositivo de célula solar p-i-n representada como eficiencia de conversión de energía (ECE) en función del tiempo de operación (tiempo). La relación entre ECE y tiempo es estable para concentraciones de dopante de tipo p superiores al 6% molar.
La Fig. 15 muestra la vida útil de un dispositivo de célula solar p-i-n representada como eficiencia de conversión de energía (ECE) en función del tiempo de operación (tiempo). La relación entre ECE y tiempo tiene la máxima estabilidad para concentraciones de dopante de tipo n del 30% molar.
A continuación, se describen resultados experimentales con respecto a las distintas realizaciones de la célula solar mostrada en las figuras.
Los sustratos de vidrio modelados revestidos con ITO son modelados mediante fotolitografía. Los materiales utilizados son: dopante de tipo p 2,2'-(perfluoronaftaleno-2,6-diilideno) dimalononitrilo (F6-TCNNQ), primer compuesto matricial N4,N4,N4",N4"-tetra([1,1'-bifenil]-4-ilH1,1':4',r-tertenil]-4,4"-diamina (TaTm) y dopante de tipo n N1,N4-bis(tri-ptolilfosforanilideno)benceno-1,4-diamina (Phlm). El segundo compuesto matricial es fulereno (C60). Los materiales precursores para la capa de perovskita de absorción de luz son Pbl2 y CH3NH3 I (MAI).
Con respecto a la caracterización de las realizaciones preparadas, se recogió un patrón por difracción de rayos X con incidencia rasante (GIXRD, por sus siglas en inglés) a temperatura ambiente en un difractómetro de polvo Empyrean de PANanalytical utilizando la radiación Cu Ka1. Normalmente, se recogen tres mediciones consecutivas y son promediadas en un único espectro. Se analiza la morfología de la superficie de las películas delgadas utilizando microscopía de fuerza atómica (AFM, por sus siglas en inglés, SPM multimodo, Veeco, EE. UU.). Se forman imágenes de microscopía electrónica con barrido (SEM, por sus siglas en inglés) en un microscopio Hitachi S-4800 que opera a una tensión de aceleración de 2 kV en muestras metalizadas con platino. Se recogen espectros de absorción utilizando un espectrómetro Avaspec2048 de Avantes basado en fibras ópticas.
La caracterización de las células solares se lleva a cabo como sigue: se estima la eficiencia cuántica externa (EQE, por sus siglas en inglés) utilizando la respuesta de la célula a distinta longitud de onda (medida con una lámpara halógena de luz blanca en combinación con filtros pasabanda), corrigiéndose la desigualdad entre espectros solares utilizando una célula calibrada de referencia de silicio (simulador MiniSun de ECN, Países Bajos).
Las características de densidad de corriente-tensión (J-V) se obtienen utilizando una unidad de medición de fuentes Keithley 2400 y con una iluminación de luz blanca, y la densidad de corriente de cortocircuito es corregida teniendo en cuenta la EQE del dispositivo. La caracterización eléctrica fue validada utilizando un simulador solar de Abet Technologies (Modelo 10500 con una lámpara de xenón AM1.5G como fuente de luz). Antes de cada medición, se determina la intensidad luminosa exacta utilizando un diodo calibrado de Si de referencia dotado de un filtro de corte de infrarrojos (KG-3, Schott). Se registraron las curvas de J-V entre -0,2 y 1,2 V con incrementos de 0,01 V, integrando la señal durante 20 ms tras un retraso de 10 ms. Esto se corresponde con una velocidad de aproximadamente 0,3 V s-1.
Se utilizan distintas disposiciones de dispositivo para las configuraciones de célula solar: (1) cuatro áreas iguales (0,0653 cm2, definidas como el solapamiento entre el ITO y el contacto metálico superior) y medidas a través de una máscara de sombra con una apertura de 0,01 cm2, y (2) áreas crecientes (0,0897 cm2, 0,1522 cm2, 0,3541 cm2 y 0,9524 cm2) que se caracterizan utilizando una máscara de sombra con áreas de apertura de 0,0484 cm2, 0,1024 cm2, 0,2704 cm2 y 0,8464 cm2, respectivamente. Para un estudio de histéresis, se utilizan distintas velocidades de exploración (0,1, 0,5 y 1 Vs_1), polarizando el dispositivo desde -0,2 hasta 1,2 V con incrementos de 0,01 V y viceversa. Las mediciones de dependencia de la intensidad luminosa se realizan colocando filtros de densidad neutra del 0,1, 1, 10, 20, 50% (LOT-QuantumDesign GmbH) entre la fuente de luz y el dispositivo.
Además, con respecto a la preparación del dispositivo, los sustratos de vidrio revestidos con ITO se limpian subsiguientemente con jabón, agua e isopropanol en un baño ultrasónico, seguido por un tratamiento con UV-ozono. Son transferidos a una cámara de vacío integrada en una caja de guantes llena de nitrógeno (MBraun, H2O y O2 < 0,1 ppm) y evacuada hasta una presión de 110-4 Pa. La cámara de vacío está dotada de seis fuentes de evaporación con temperatura controlada (Creaphys) dotadas de crisoles cerámicos. Las fuentes son dirigidas hacia arriba con un ángulo de aproximadamente 90° con respecto al fondo del evaporador. La distancia del soporte del sustrato hasta las fuentes de evaporación es de aproximadamente 20 cm. Se utilizan tres sensores de microbalanza de cristal de cuarzo (QCM,
por sus siglas en inglés), dos monitorizando la velocidad de deposición de cada fuente de evaporación y un tercero cerca del soporte del sustrato monitorizando la velocidad total de deposición.
Para la calibración del grosor, en primer lugar se subliman individualmente los compuestos matriciales y los dopantes (TaTm y F6-TCNNQ, C60 y PhIm). Se obtiene un factor de calibración comparando el grosor inferido a partir de los sensores de QCM con el medido con un perfilómetro mecánico (Ambios XP1). Entonces, se subliman conjuntamente estos materiales a temperaturas que varían desde 135-160 °C para los dopantes hasta 250 °C para los compuestos matriciales, y se controla la velocidad de evaporación mediante sensores separados de QCM y es regulada para obtener la concentración de dopante deseada. En general, se mantiene constante la velocidad de deposición para TaTm y C60 a 0,8 A s-1, mientras se varía la velocidad de deposición de los dopantes durante la codeposición. Se depositan capas no dopadas de TaTm y C60 a una velocidad de 0,5 A s-1.
Para la configuración de p-i-n, se depositan 40 nm de la primera capa matricial dopada de tipo p (TaTm:F6-TCNNQ) con sobrecapa de 10 nm de TaTm pura. Una vez que se completa esta deposición, se ventila la cámara con N2 seco para sustituir los crisoles por aquellos que contienen los materiales precursores para la deposición de la capa de perovskita de absorción de luz, Pbl2 y CH3NH3 I. La cámara de vacío es evacuada de nuevo a una presión de 110 -4 Pa y, entonces, se obtienen las películas de perovskita (capa de absorción de luz) mediante codeposición de los dos precursores.
La calibración de la velocidad de deposición para el CH3NH3 I es difícil debido a capas no uniformes y a la naturaleza blanda del material que impide mediciones precisas del grosor. Por lo tanto, se mantiene constante la temperatura de la fuente del CH3NH3 I a 70 °C y se controla la relación de CH3NH3 l:Pbl2 de forma autónoma utilizando una difracción de rayos X con incidencia rasante regulando la temperatura de deposición del Pbl2. Las temperaturas óptimas de deposición son de 250 °C para el Pbl2 y de 70 °C para el CH3NH3 I. Tras la deposición de una película gruesa de perovskita de 500 nm, se ventila la cámara y se sustituyen los crisoles por aquellos que contienen C60 y PhIm, y es evacuada de nuevo a una presión de 110 -4 Pa.
Los dispositivos de célula solar son procesados adicionalmente depositando una película de C60 puro y una de la segunda capa matricial dopada de tipo n (C60:PhIm), con grosores de 10 y 40 nm, respectivamente. Este proceso de sustituir crisoles es llevado a cabo para evaluar el efecto de cambios en la composición de la capa orgánica para una capa idéntica de perovskita. En un único lote de evaporación se preparan cinco sustratos (3 por 3 cm), conteniendo cada sustrato cuatro células. En general, se reserva un sustrato para una configuración de referencia que permite la evaluación de cuatro variaciones en el compuesto matricial por evaporación de perovskita. Finalmente, se transfieren los sustratos hasta una segunda cámara de vacío en la que se deposita el electrodo metálico (grosor de 100 nm). Para dispositivos n-i-p, se utiliza el mismo procedimiento descrito anteriormente en el orden inverso.
Los dispositivos preparados se enumeran en la Tabla 1 (secuencia de capas p-i-n) y en la Tabla 2 (secuencia de capas n-i-p).
Tabla 1. Células solares de la secuencia de capas p-i-n
Tabla 2. Células solares de la secuencia de capas n-i-p
En aras de la simplicidad, en las tablas se escriben las secuencias de capas como cadenas de texto. Las capas individuales están separadas por “/” . En el texto se proporcionan los compuestos comprendidos por la capa. Para dopantes, se proporciona la concentración entre paréntesis “( ) ” en un porcentaje en peso (% en peso). La secuencia de capas en el dispositivo de célula solar es denominada, subsiguientemente, “apilamiento”.
Se utilizan las capas de perovskita de absorción de luz para preparar diodos planos intercalando una capa de perovskita con un grosor de 500 nm entre la capa orgánica de tipo p (capas de transporte de huecos o de inyección de huecos) y la capa de tipo n (capas de transporte de electrones o de inyección de electrones).
Para comparar las células solares con una referencia, se escoge un dispositivo con capas no dopadas como una célula solar de referencia. En la Fig. 2 se muestra este dispositivo de referencia con capas no dopadas 230, 240 de transporte de cargas.
Para la comparación de las distintas células solares se seleccionan cuatro parámetros, que se definen como sigue (fuente: www.pveducation.org):
1) Tensión de circuito abierto (Tca) en mV - máxima tensión disponible en una célula solar, y esto se produce a una corriente nula.
2) Corriente de cortocircuito (Jcc) en mA cirr2 - corriente a través de la célula solar cuando la tensión entre los extremos de la célula solar es cero (es decir, cuando la célula solar está cortocircuitada). Esta es la corriente máxima que puede ser extraída de la célula solar.
3) En ambos de estos puntos de operación, Tca y Jcc, la potencia de la célula solar es cero. El “factor de relleno” (FR) en %, es un parámetro que, junto con Tca e Icc, determina la máxima potencia de una célula solar. El FR se define como la relación de la máxima potencia de la célula solar con respecto al producto de Tca e Icc. Gráficamente, el FR es una medida de la “ortogonalidad” de la célula solar y también es el área del rectángulo máximo que cabrá en la curva de IV.4
4) Eficiencia de conversión de energía (ECE) en % - relación de energía producida por la célula solar con respecto a la energía de entrada proveniente del sol. ECE = Tca * Jcc * FR.
Se miden los parámetros de rendimiento en células solares de 0,01 cm2 para los ejemplos 1 a 15, en 0,0264 cm2 para los ejemplos 16 a 22 y en 0,1 cm2 para la muestra 23.
EXPERIMENTO 1. Se comparan los parámetros de las células solares preparadas con una célula solar de referencia que no comprende ningún dopante eléctrico ni capas eléctricamente dopadas. En la Fig. 1a se muestra la arquitectura de tal dispositivo en la secuencia de capas p-i-n. Como capa no dopada se utiliza el primer compuesto matricial entre el primer electrodo y la capa de absorción de luz y se utiliza el segundo compuesto matricial entre el segundo electrodo y la capa de absorción de luz.
Utilizando la arquitectura descrita anteriormente, empleando capas individuales de capas no dopadas de transporte de cargas, el rendimiento fotovoltaico de los diodos con una iluminación de 1 sol (1 sol se corresponde con la iluminación estándar a AM1.5 o 1 kW/m2) es deficiente, debido a la forma de s pronunciada de la curva (no mostrada) de densidad de corriente (J) en función de la tensión (V). Esto da lugar a factores bajos de relleno (FR) y, por lo tanto, a valores bajos de ECE (Tabla 3). Esto indica que se dificulta muchísimo la extracción de la carga de los portadores generada en la capa de absorción de luz.
Tabla 3. Parámetros de rendimiento del ejemplo comparativo número 1: el apilamiento A no dopado del dispositivo de célula solar de referencia (véase la Fig. 2)
La presente divulgación es la inserción de las capas con dopaje de tipo p y con dopaje de tipo n a ambos lados de la capa de absorción de luz. Estas capas dopadas son bien capas individuales o bien múltiples capas. Para estudiar el efecto de las capas dopadas en el rendimiento del dispositivo de célula solar se probaron distintas variaciones de apilamiento del dispositivo en los experimentos 2 a 8.
EXPERIMENTO 2. Se llevan a cabo variaciones de la concentración del dopante de tipo p en el primer compuesto matricial a una concentración constante del dopante de tipo n del 30% en peso. La concentración óptima del dopante de tipo p es del 11% en peso (Tabla 4).
EXPERIMENTO 3. Se llevan a cabo variaciones de la concentración del dopante de tipo n en el segundo compuesto matricial a una concentración constante del dopante de tipo p del 11% en peso. La concentración óptima del dopante de tipo n es del 30% en peso (Tabla 5).
Tabla 4. Parámetros de rendimiento del apilamiento B del dispositivo de célula solar con distintas concentraciones del dopante de tipo p
Tabla 5. Parámetros de rendimiento del apilamiento B del dispositivo de célula solar con distintas concentraciones del dopante de tipo n
Tabla 6. Parámetros de rendimiento del apilamiento B del dispositivo de célula solar
El apilamiento B del dispositivo p-i-n de máximo rendimiento comprende una capa de tipo p que contiene un 11% en peso de dopante de tipo p y una capa de tipo n que contiene un 30% en peso de dopante de tipo n y contiene una capa orgánica no dopada de mejora del rendimiento a ambos lados de la capa de absorción de luz y en contacto directo con la capa de absorción de luz (Tabla 6). El FR y la ECE se mejoran en gran medida en comparación con el apilamiento A del dispositivo de célula no dopada de referencia, ejemplo comparativo número 1.
EXPERIMENTO 4. Se comprobó el efecto de la capa orgánica no dopada de mejora del rendimiento. Se inserta la capa orgánica no dopada de mejora del rendimiento entre la capa de absorción de luz y la capa de tipo p y/o entre la capa de absorción de luz y la capa de tipo n. Dejar fuera la capa orgánica no dopada de mejora del rendimiento entre la capa de absorción de luz y la capa de tipo n reduce significativamente el rendimiento del dispositivo. Dejar fuera la capa orgánica no dopada de mejora del rendimiento entre la capa de absorción de luz y la capa de tipo p no tiene un efecto significativo sobre el rendimiento del dispositivo (Tabla 7). Una investigación de la vida útil de la célula solar muestra que la capa orgánica no dopada de mejora del rendimiento en el ejemplo número 6 mejora la vida útil en comparación con el ejemplo número 15 sin capa orgánica no dopada de mejora del rendimiento (Fig. 13).
Tabla 7. Parámetros de rendimiento de los apilamientos E y F del dispositivo de célula solar p-i-n
EXPERIMENTO 5. En los apilamientos G y H del dispositivo de célula solar, se comprobó el efecto de dejar fuera bien la capa de tipo p o bien la capa de tipo n. Como capa no dopada, se utiliza el primer compuesto matricial entre el primer electrodo y la capa de absorción de luz y se utiliza el segundo compuesto matricial entre el segundo electrodo y la capa de absorción de luz. El grosor de la capa no dopada es de 10 nm (delgada) y 30 nm (gruesa). La Tabla 8 muestra que el rendimiento de la célula solar se reduce de forma significativa si no se utiliza ni la capa de tipo p ni la capa de tipo n.
Tabla 8. Parámetros de rendimiento de los apilamientos G y H (delgado y grueso) del dispositivo de célula solar p-i-n, no siendo una realización de la invención los apilamientos G y H del dispositivo
EXPERIMENTO 6. Se comprobó en dos configuraciones la opción de capa de tipo n del apilamiento del dispositivo de célula solar que consta de una capa dopante pura al igual que de una capa que comprende el dopante de tipo n y el segundo compuesto matricial: configuración J con la capa dopante de tipo n insertada entre la capa orgánica no dopada de mejora del rendimiento y la capa que comprende el dopante de tipo n y el segundo compuesto matricial y la configuración K con la capa dopante de tipo n insertada entre la capa que comprende el dopante de tipo n y el
segundo compuesto matricial y el segundo electrodo. La Tabla 9 muestra los datos de rendimiento de la célula solar de los apilamientos J y K del dispositivo de célula solar.
Tabla 9. Parámetros de rendimiento de los apilamientos J y K del dispositivo de célula solar p-i-n
El uso de la capa dopante pura de tipo n en la configuración J muestra un mejor rendimiento del dispositivo de célula solar.
EXPERIMENTO 7. Se probaron las células solares en la secuencia de capas n-i-p (Fig. 1b) utilizando las concentraciones óptimas del dopante orgánico de tipo p (11% en peso) y del dopante de tipo n (30% en peso) del ejemplo 6. En la Tabla 10 se muestran los parámetros de rendimiento de las células solares.
Tabla 10. Comparación de los parámetros de rendimiento del apilamiento L del dispositivo de célula solar (secuencia de capas n-i-p) con el apilamiento B del dispositivo de célula solar (secuencia de capas p-i-n)
El apilamiento L del dispositivo de célula solar (secuencia de capas n-i-p) muestra mejores FR y ECE en comparación con el apilamiento B del dispositivo de célula solar (secuencia de capas p-i-n). La célula solar del apilamiento M (área de célula de 0,1 cm2) tiene una mayor ECE en comparación con la célula solar del apilamiento L (área de célula de 0,01 cm2). En la Fig. 12 se muestran las curvas de corriente-tensión de los ejemplos números 6 y 22.
EXPERIMENTO 8. Se probaron las células solares en la secuencia de capas n-i-p (Fig. 1b) utilizando el primer compuesto matricial alternativo TaDi con un primer potencial de oxidación de aproximadamente 0,09 V por encima del primer potencial de oxidación de la capa de absorción de luz. Y teniendo el dopante orgánico alternativo de tipo p CyTa aproximadamente el mismo primer potencial de reducción que F6TCNNQ. El rendimiento de la célula solar es muy similar cuando se utiliza un primer compuesto matricial que tiene un primer potencial de oxidación de aproximadamente 0,09 V más positivo que el del material de la capa de absorción de luz.
Tabla 11. Parámetros de rendimiento de los apilamientos J y P del dispositivo de célula solar n-i-p
En conclusión, se ha logrado un aumento sustancial en rendimiento, vida útil y/o factor de relleno con respecto al estado de la técnica.
En otro aspecto, la célula solar puede ser parte de un dispositivo fotovoltaico más grande.
Las características divulgadas en la presente memoria, en las figuras y/o en las reivindicaciones pueden ser material para la implementación de diversas realizaciones, tomadas de forma aislada o en diversas combinaciones de las mismas.
A partir de la descripción detallada y los ejemplos anteriores, será evidente que se pueden realizar modificaciones y variaciones a las composiciones y a los procedimientos de la divulgación sin alejarse del alcance de la divulgación. Por lo tanto, se prevé que todas las modificaciones realizadas a la divulgación sin alejarse del alcance de la divulgación se encuentren dentro del alcance de las reivindicaciones adjuntas.
Claims (14)
1. Una célula solar, que comprende
- un primer electrodo (120);
- un segundo electrodo (140); y
- al menos un apilamiento de capas (150) proporcionadas entre el primer electrodo (120) y el segundo electrodo (140), comprendiendo el al menos un apilamiento de capas (150)
- una primera capa (100) de absorción de luz dotada de un grosor de capa de 200 nm hasta 700 nm, y que comprende un compuesto absorbente dotado de una estructura cristalina de perovskita;
- una primera capa orgánica (110) de tipo p proporcionada entre el primer electrodo (120) y la primera capa (100) de absorción de luz, comprendiendo la primera capa orgánica (110) de tipo p al menos una de
- una capa (113) que comprende un dopante orgánico de tipo p; y
- una capa (112) que comprende una mezcla de un dopante orgánico de tipo p y un primer compuesto matricial aromático orgánico;
en la que, para la primera capa orgánica (110) de tipo p, se proporciona lo siguiente:
- el primer compuesto matricial aromático orgánico tiene un peso molecular de 400 hasta 1500;
- el dopante orgánico de tipo p tiene un peso molecular de 350 hasta 1700;
- el potencial de oxidación del primer compuesto matricial aromático orgánico es igual o menos negativo en comparación con N2,N2,N2',N2',N7,N7,N7',N7'-octaquis(4-metoxifenil)-9,9'-espirobi[fluoreno]-2,2',7,7'-tetraamina e igual o menos positivo que 1,3-bis(carbazol-9-il)benceno cuando es medido con las mismas condiciones mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en solución de diclorometano;
y
- el potencial de reducción del dopante orgánico de tipo p es igual o más positivo en comparación con 2,3,5,6-tetraflúor-7,7,8,8-tetracianoquinodimetano cuando se mide mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en acetonitrilo; - una primera capa (130) de tipo n proporcionada entre el segundo electrodo (140) y la primera capa (100) de absorción de luz, comprendiendo la primera capa (130) de tipo n al menos una de
- una capa (133) que comprende un dopante de tipo n; y
- una capa (132) que comprende una mezcla de un dopante de tipo n y un segundo compuesto matricial aromático orgánico;
en la que, para la primera capa (130) de tipo n, se proporciona lo siguiente:
- el segundo compuesto matricial aromático orgánico tiene un peso molecular de 300 hasta 1500;
- el potencial de reducción del segundo compuesto matricial aromático orgánico se encuentra en el intervalo de ± 1,0 V en comparación con el potencial de reducción de C60 cuando se mide con las mismas condiciones mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en acetonitrilo; y
- el dopante de tipo n es uno de
- un dopante molecular que comprende un compuesto orgánico que tiene un peso molecular de 300 hasta 1500, y - un dopante metálico seleccionado del grupo que consiste en un haluro metálico que tiene un peso molecular de 25 hasta 500, un complejo metálico que tiene un peso molecular de 150 hasta 1500, y un metal de valencia cero seleccionado del grupo constituido por metales alcalinos, metales alcalino-térreos y metales de tierras raras; y caracterizada porque el al menos un apilamiento de capas (150) comprende, además, una primera capa orgánica no dopada (131) de mejora del rendimiento dispuesta entre la capa orgánica (130) de tipo n y la primera capa (100) de absorción de luz.2
2. La célula solar según la reivindicación 1, en la que el compuesto absorbente tiene una estequiometría de AMX3 o A2MX4 , siendo “A” y “M” cationes y “X” es un anión.
3. La célula solar según la reivindicación 1 o 2, en la que el al menos un apilamiento de capas (150) comprende, además, una segunda capa orgánica no dopada (111) de mejora del rendimiento dispuesta entre la capa orgánica (110) de tipo p y la primera capa (100) de absorción de luz.
4. La célula solar según cualquiera de las reivindicaciones precedentes, que comprende, además, al menos una de - una segunda capa (130) de tipo n proporcionada entre el primer electrodo (120) y el al menos un apilamiento de capas (150); y
- una segunda capa orgánica (110) de tipo p proporcionada entre el al menos un apilamiento de capas (150) y el segundo electrodo (140).
5. La célula solar según una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, que comprende, además, una segunda capa (300) de absorción de luz dispuesta entre el primer apilamiento de capas (150) y uno de los electrodos primero y segundo (120, 140).
6. La célula solar según cualquiera de las reivindicaciones precedentes, que comprende al menos dos apilamientos de capas (150a, 150b) dispuestas entre los electrodos primero y segundo (120, 140).
7. La célula solar según al menos una de las reivindicaciones precedentes, en la que se selecciona el primer compuesto matricial aromático orgánico del grupo constituido por triarilamina, carbazol, tiofeno, ftalocianina, difenilhidrazona y quinoxalina.
8. La célula solar según al menos una de las reivindicaciones precedentes, en la que se selecciona el segundo compuesto matricial aromático orgánico del grupo constituido poracridina, benzoacridina, dibenzoacridina, antraceno, pireno, triazina y xanteno.
9. La célula solar según al menos una de las reivindicaciones precedentes, en la que el potencial de oxidación del dopante de tipo n es igual o menos positivo que (1,3-diciclohexil-4,5-dimetil-1H-imidazol-3-ium-2-il)trifenilborato cuando se mide con las mismas condiciones de voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en solución de diclorometano.
10. La célula solar según al menos una de las reivindicaciones precedentes, en la que el dopante de tipo n es uno de un haluro alcalino, y un complejo metálico seleccionado del grupo constituido por un complejo orgánico de metal alcalino y complejos de rueda de paletas de metales del grupo principal y de transición.
11. La célula solar según al menos una de las reivindicaciones precedentes, en la que se proporciona el dopante orgánico de tipo p con una concentración del 3% en peso hasta el 50% en peso en la capa orgánica (110) de tipo p.
12. La célula solar según al menos una de las reivindicaciones precedentes, en la que se proporciona el dopante de tipo n en la capa (130) de tipo n con una concentración de
- en el caso de un dopante molecular, 3% en peso hasta 60% en peso, y
- en el caso de un dopante metálico, 0,5% molar hasta 10% molar.
13. La célula solar según al menos una de las reivindicaciones precedentes, en la que en la al menos una del apilamiento de capas (150) se proporciona al menos una de las siguientes:
- la capa orgánica (110) de tipo p tiene un grosor de capa de 25 nm hasta 1000 nm;
- la capa (130) de tipo n tiene un grosor de capa de 25 nm hasta 1000 nm; y
- la capa orgánica no dopada de mejora del rendimiento tiene un grosor de capa de 5 nm hasta 30 nm.
14. La célula solar según al menos una de las reivindicaciones precedentes, en la que el potencial de reducción del dopante orgánico de tipo p es igual o más positivo en comparación con 2,2'-(perfluoronaftaleno-2,6-diilideno)dimalononitrilo cuando se mide mediante voltametría cíclica contra Fc/Fc+ en acetonitrilo.
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