ES2790825T3 - Método de procesamiento de desechos radiactivos líquidos - Google Patents

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Abstract

Método de procesamiento y uso de desechos radiactivos líquidos, LRW, que implica la oxidación de los LRW y la retirada de radionucleidos de una fase líquida con el fin de su posterior recuperación usando filtros y sorbentes selectivos; comprendiendo el método: - adición de los sorbentes selectivos en forma de polvos y mezclando los mismos en los desechos líquidos para obtener una suspensión; - luego se realiza la separación de lodos, coloides y partículas suspendidas de la fase líquida de los desechos radiactivos durante la cual dicha suspensión obtenida se filtra mediante bombeo a través de al menos un primer contenedor de eliminación de desechos con una cubierta de hormigón en forma de bloque de hormigón que comprende al menos un elemento de filtro en su salida, que separa las sustancias insolubles de la fase líquida; - paso del filtrado obtenido a través de al menos un segundo contenedor de eliminación de desechos con una cubierta de hormigón en forma de bloque de hormigón con sorbentes selectivos granulados; - llenado de dicho al menos un segundo contenedor de eliminación de desechos que contiene los sorbentes selectivos granulados consumidos y dicho al menos un primer contenedor de eliminación de desechos que contiene sustancias insolubles retiradas de la fase líquida con un mortero de cemento de alta penetración; en el que dichos contenedores de eliminación de desechos enlechados en forma de bloques de hormigón con lodos radiactivos separados o sorbentes consumidos son productos finales del procesamiento de LRW.

Description

DESCRIPCIÓN
Método de procesamiento de desechos radiactivos líquidos
La invención se refiere generalmente al campo de tratamiento de desechos radiactivos líquidos producidos por el ciclo de combustible nuclear y puede usarse como parte del procesamiento de desechos radiactivos líquidos (LRW) para reducir su volumen total y retirar radionucleidos en una fase sólida por método de concentración.
Este método puede usarse para el procesamiento de desechos radiactivos líquidos de baja actividad, así como de actividad intermedia en la industria de energía nuclear, incluyendo: en centrales de energía nuclear; para soluciones de procesamiento, formadas como resultado de la desactivación de edificios, construcciones, equipos, transporte, etc.; para procesamiento de agua natural contaminada por radionucleidos.
El procesamiento de desechos radiactivos líquidos tiene que abordar dos retos principales: limpiar la mayor parte de desechos de radionucleidos y reducir al mínimo el volumen de concentración de radionucleidos.
Hay una solución técnica introducida en la patente RU 2066493, MPK G 21 F 9/08, 11/13/1995, “The method of handling of liquid radioactive waste of the NPP”.
- El método incluye la evaporación preliminar de los desechos, que produce los fondos de condensado y evaporador; tratamiento de ozono de los fondos; separación del lodo radiactivo; y evaporación profunda que reduce el filtrado. En este caso, el tratamiento de ozono de los fondos de evaporador se realiza directamente después de la evaporación preliminar a un nivel de solución de pH de 12 a 13,5. Después de la separación del lodo radioactivo, el filtrado se hace pasar a través del contenedor de filtro con sorbente inorgánico selectivo al cesio. Después de eso, el contenedor de filtro usado se envía para su almacenamiento o entierro.
Otra solución técnica se sugirió en la patente RU 2226726, MPK G 21 F 9/08, G 21 F 9/12, 4/27/2002, “The method of conversion of liquid radioactive waste of nuclear power plant”.
- El método incluye la evaporación preliminar de los desechos, que produce los fondos de condensado y evaporador; tratamiento de ozono de los fondos; separación del lodo radiactivo; y evaporación profunda que reduce el filtrado. En este caso, el tratamiento de ozono de los fondos del evaporador se realiza directamente después de la evaporación preliminar de la solución. Después de la separación del lodo radioactivo, el filtrado se hace pasar a través del contenedor de filtro con sorbente inorgánico selectivo al cesio. Después de eso, el contenedor de filtro usado se envía para su almacenamiento o entierro.
Este método muy conocido, sin embargo, tiene algunas deficiencias, tales como: baja tasa de purificación de sales emitidas en la fase de procesamiento de fondos del evaporador; un consumo sustancial e insostenible de reactivos que interactúan con la solución inicial, y también con un permeado y un concentrado, que se derivan en etapas posteriores.
Se conoce un dispositivo para el tratamiento de desechos radiactivos líquidos a partir del documento JPS58140696 A que comprende un aparato de filtro con cámara interior cerrada por una placa de cubierta de tapa y varios elementos de filtro. El aparato de filtro está dispuesto con espaciadores en un contenedor de metal cilíndrico con un elemento de blindaje de cemento entre los mismos. Los elementos de filtro comprenden barriles perforados con filamento tal como una fibra sintética enrollada alrededor de los barriles y con una capa de resina de intercambio catiónico temporal. El aparato de filtro tiene una tubería de suministro de líquido de desecho, una tubería de descarga de líquido y una tubería de descarga de líquido residual. Este dispositivo realiza un método de purificación de LRW que combina la separación de partículas sólidas y el tratamiento de intercambio iónico.
El enfoque más cercano al procesamiento y el tratamiento de desechos radiactivos líquidos es un método descrito en la patente estadounidense n.° 8753518, B01 D 35/00 publicada en 2014.
Un método para el procesamiento de desechos radiactivos líquidos y su uso implica la oxidación de desechos; la separación de lodos, coloides y partículas suspendidas de la fase líquida; y la retirada de radionucleidos de la fase líquida, para la posterior recuperación usando filtros y sorbentes selectivos.
Las principales deficiencias de este método son:
- un sistema de separación de componentes líquidos de las fracciones sólidas realmente complejo y costoso. El equipo requiere un ajuste preciso y un mantenimiento remoto, ya que tiene una alta exposición a la radiación para el personal;
- el procesamiento da como resultado desechos de alta actividad (lodo procedente de equipos filtrantes, sorbentes usados o contenedores con sorbentes usados, elementos de filtro). La gestión de estos desechos requiere protocolos especiales de seguridad y protección contra radiación de alto coste, por lo que su transporte, eliminación y almacenamiento (entierro) genera gastos económicos significativos.
La invención propuesta responde al reto de mejorar la seguridad contra radiación del personal de la industria nuclear, es decir: disminuir la exposición a la radiación del personal que procesa los LRW, racionalizar el proceso tecnológico evitando el uso de una unidad de cementación de desechos radiactivos costosa y difícil de hacer funcionar, reducir el número de otros equipos especiales de mantenimiento, así como reducir la cantidad de desechos secundarios; y, en el transcurso del procesamiento de LRW, entregar un producto final (un bloque que es seguro de transportar, usar y que no requiere ninguna precaución de seguridad contra radiación).
El reto se afronta aplicando un método según la invención, que se define en la reivindicación 1. El método de procesamiento de desechos radiactivos líquidos y su uso, que implica oxidación de desechos, separación de lodos, coloides y partículas suspendidas de una fase líquida, y retirada de radionucleidos de una fase líquida con el fin de su posterior recuperación usando filtros y sorbentes selectivos. Según la invención, se añaden sorbentes selectivos en forma de polvos y se mezclan en los desechos líquidos, antes de una etapa de separación de lodos, coloides y partículas suspendidas de la fase líquida de los desechos radiactivos. Luego, se filtra una suspensión obtenida mediante bombeo a través de al menos un contenedor de eliminación de desechos y presentando al menos un elemento de filtro en su salida, que separa las sustancias insolubles de la fase líquida. Después de eso, el filtrado se hace pasar a través de al menos un contenedor de eliminación de desechos con sorbentes selectivos granulados; con dichos contenedores colocados en bloques de hormigón. En el transcurso del procesamiento de LRW, pueden usarse uno o varios sorbentes selectivos. El contenedor de eliminación de desechos usado para la retirada de lodos, coloides y partículas suspendidas de la solución, puede tener dos o más elementos de filtro. La suspensión obtenida puede hacerse pasar a través de dos o más contenedores de eliminación de desechos conectados secuencialmente con elementos de filtro. El filtrado puede hacerse pasar a través de dos o más contenedores conectados secuencialmente que contienen sorbentes selectivos granulados. En el final del proceso, se vierte mortero de cemento de alta penetración en el contenedor que contiene sorbentes selectivos granulados, así como en el contenedor con sustancias insolubles retiradas de la fase líquida. Antes de la lechada, el contenedor se limpia por aspiración y/o se calienta con aire caliente o gas inerte. El tamaño de gránulos de los sorbentes selectivos se encuentra en un intervalo de 1 a 3 mm. El tamaño de partículas de los sorbentes selectivos añadidos en forma de polvo se encuentra en un intervalo de 0. 1.a 0,7 mm.
Los bloques de hormigón que contienen contenedores con lodos radiactivos separados o sorbentes usados son un producto final del procesamiento de LRW y de su uso. No requieren acondicionamiento adicional y pueden enviarse directamente para enterrarse o pueden usarse como materiales de construcción para instalaciones de almacenamiento de construcción.
El principio de la invención se explica en la figura 1, que presenta un esquema de implementación del método propuesto.
La figura 1 muestra:
1. Tanque para mezclar LRW con sorbentes selectivos inorgánicos en forma de polvo.
2. COREBRICK-F con 2 elementos de filtro (50 micras y 5 micras).
3. Unidad de tratamiento de ozono.
4. COREBRICK-F con 2 elementos de filtro (5 micras y 0,5 micras).
5. COREBRICK-C lleno de sorbente selectivo.
6. 6. COREBRICK-C lleno de sorbente selectivo.
COREBRICK-F es un bloque de hormigón de 1500x1500x1500 mm que contiene una cámara hueca de 200 litros y también presenta dos elementos de filtro instalados secuencialmente en su salida.
COREBRICK-C es un bloque hormigón de 1500x1500x1500 mm que contiene un contenedor cilíndrico de 40 litros con un sorbente selectivo.
El método sugerido usa principalmente una composición que comprende dióxido de silicio amorfo del depósito de Sukholozhsky (con el tamaño de partículas que varía hasta 500 micras). Uno o varios sorbentes selectivos y una sustancia coagulante (por ejemplo, sulfato de níquel) puede colocarse en sus poros. Tal composición ayuda a gestionar varios retos:
- retirar parte de radionucleidos de la fase líquida y distribuir uniformemente la actividad en elementos de filtro y bloques de sorción.
- moldear partículas suspendidas y coloides para dar fracciones sólidas que puedan separarse fácilmente, lo que simplifica el proceso de separación de componentes de LRW líquidos de los sólidos y reduce los costes.
El dióxido de silicio amorfo es un material bastante ligero (0,6 g/cm3). Sus mesoporos tienen un volumen grande y pueden mantener uno o varios sorbentes selectivos, que proporcionan alta disponibilidad de los centros de sorción.
La implementación práctica de este método implica el uso de contenedores con elementos de filtro simples (rejillas, filtros cerámicos, etc.), que se colocan en cubiertas de hormigón que son, esencialmente, bloques de hormigón en sí mismos. Esto descarta la exposición a la radiación del personal. Los desechos de alta actividad filtrados permanecen dentro de los bloques de hormigón, en lugar de retirarse como lodo en la etapa de lavado de elementos de filtro, como es el caso del prototipo y todos los demás métodos conocidos. Los bloques de hormigón son seguros para el transporte y el almacenamiento. Pueden usarse como elementos en unidades estructurales de propósito especial (por ejemplo, para la construcción de almacenes, instalaciones de almacenamiento de desechos radiactivos, etc.)
El filtrado se hace pasar a través de contenedores con sorbente granulado, dado que una determinada altura de capa de sorbente es necesaria para una sorción efectiva (que garantiza un tiempo óptimo para un contacto filtradosorbente). El uso de sorbentes en forma de polvo y a tan alto nivel creará una alta resistencia hidrodinámica, disminuyendo de ese modo la velocidad de filtración y haciéndola cercana a cero.
El intervalo establecido (0,1 - 0,7 mm) en tamaños de partículas de los sorbentes en polvo se basa en el hecho de que partículas más grandes (de más de 0,7 mm) tienen una superficie más pequeña de material absorbente y, respectivamente, menor eficiencia de absorción, mientras que partículas más pequeñas (de menos de 0,1 mm) son más difíciles de separar del filtrado.
El intervalo establecido (1 a 3 mm) en tamaños de partículas de los sorbentes granulados se basa en el hecho de que gránulos más grandes (de más de 3 mm) tienen una superficie más pequeña de material absorbente y, respectivamente, menor eficiencia de absorción, mientras que gránulos más pequeños (de menos de 1 mm) crean una alta resistencia hidrodinámica y pueden reducir la eficacia del procesamiento de LRW.
Ejemplo de implementación 1.
El método descrito se usó para el procesamiento de LRW (pH de 12,1) que contenía:
- contenido de sólidos (después del secado a 105°C) - 285 g/l;
- partículas suspendidas (separadas en el filtro con un cinturón azul), 5,1 g/l;
- actividad específica de Cs-137: 1,110-3 Ci/l
- actividad específica de cobalto-60: 1,410-6 Cil/l
El tanque 1 se bombeó con 5 m3 de LRW de la composición mencionada anteriormente. Entonces se agitó una composición que consistía en un sorbente selectivo de ferrocianuro de níquel (5 kg), aplicado al polvo de dióxido de silicio amorfo del depósito de Sukholozhsky, que tenía partículas de 200 a 500 micras de tamaño, y de sulfato de níquel (0,5 kg) como coagulante. La combinación de dióxido de silicio amorfo y aglomerados, que se forma durante el proceso de interacción entre el coagulante a base de níquel y las partículas suspendidas de LRW, hace que la separación de los componentes líquidos de los sólidos dentro de COREBRICK F sea muy fácil.
Después de dos horas de agitación, la suspensión que comprende sorbente, partículas suspendidas derivadas de LRW y un coagulante, se bombeó en el interior de COREBRICK F 2 equipado con dos elementos de filtro. Posteriormente, se dirigió una solución, que se purificó a partir de la suspensión, para el tratamiento de ozono 3, donde tuvo lugar la destrucción de compuestos orgánicos y complejos. Los sólidos suspendidos obtenidos durante la oxidación se mezclaron con 5 kg del mismo sorbente que se agitó en el interior del tanque, y se dirigió una suspensión resultante a COREBRICK F 4 equipado con dos elementos de filtro. El filtrado purificado de los sólidos suspendidos se hizo pasar a través de COREBRlCK C 5 y 6 conectados secuencialmente con sorbente selectivo granular a base de ferrocianuro de níquel. El filtrado purificado, que contenía menos de 10 Bq/l de Cs-137 y Co-60, se envió a evaporación y cristalización. El producto final puede colocarse en el lugar de almacenamiento de desechos no radiactivos.
Los COREBRlCK F que contenían lodos se llenaron con mortero de cemento de alta penetración que enlecha la cámara interior. Los COREBRlCK C que contenían sorbentes selectivos se insuflaron con aire caliente y también se enlecharon con mortero de cemento de alta penetración.
La actividad registrada en los COREBRlCK F ascendió a 5 Ki cada uno, mientras que en los COREBRlCK C ascendió a 9,8 Ki en el primero y 0,2 Ki en el segundo.
Ejemplo de implementación 2
El tanque se bombeó con 25 m3 de LRW que comprendían agua de mar de la siguiente composición: contenido total de sal - 30 g/l; pH de 7,9; actividad específica de Cs-137: 2,4* 105 Ci/l.
Cincuenta kilogramos de sorbente selectivo, a base de “azul de Prusia” (hierro (III) hexacianoferrato (II)) en forma de polvo seco con un tamaño de partícula de 0,2 a 0,5 mm, se agitó en el interior de los LRW. Después de ocho horas de mezcla, se dirigieron los LRW y el sorbente al COREBRICK F que presentaba un elemento de filtro con un tamaño de poro de 0,1 mm. El filtrado separado del sorbente se hizo pasar a través del COREBRICK C, que comprende cien kilogramos de sorbente selectivo granular a base de ferrocianuro de hierro con un tamaño de gránulo de 1-2 mm. El agua de mar depurada de radionucleidos de cesio contiene menos de 5 Bq/l de cesio-137 y puede verterse de nuevo al mar. Los sorbentes usados que están en los COREBRICK C y F se enlechan con mortero de cemento de alta penetración.
Ejemplo de implementación 3
El método propuesto se usó para procesar LRW que contenían:
contenido total de sal - - 228 g/l; pH=10,9;
actividad específica de estroncio-90, 4,2* 104 Bq/l;
actividad específica de cobalto-60: 1,5*104 Bq/l.
El tanque se bombeó con 12 m3 de LRW de la composición mencionada anteriormente, y luego se añadieron treinta kilogramos de sorbente selectivo en forma de polvo seco a base de dióxido de manganeso, y después de eso, 30 kg de sorbente en polvo a base de sulfuro de cobre. El tamaño de partícula de los sorbentes en polvo no excedió los 0,5 mm. Después de una mezcla de tres horas, los LRW se dirigieron al COREBRICK F equipado con dos elementos de filtro con un tamaño de poro de 0,4 y 0,1 mm. Posteriormente, el filtrado separado del sorbente en polvo se hizo pasar a través del COREBRICK C, que comprende cincuenta kilogramos de sorbente selectivo granular, a base de dióxido de manganeso. La actividad específica total de los isótopos restantes en los LRW no representó más de 10 Bq/l.
Ejemplo de implementación 4
El método sugerido se usó para procesar LRW que contenían:
Ácido bórico g/l, pH = 4;
Cs -137 5,2*106 Bq/l; Co-60 3,1*104 Bq/l;
Ag-110 8,1*103 Bq/l; Sr-90 1,9*105 Bq/l.
El tanque que contenía 10 m3 de LRW se bombeó consecutivamente con veinte kilogramos de sorbentes selectivos en forma de polvo seco (con un tamaño de partícula inferior a 0,3 mm) y de la siguiente composición: ferrocianuro de cobre, fosfato de magnesio, hidróxido de circonio.
Después de una mezcla de cinco horas, se bombearon LRW a través de dos COREBRICK F con un tamaño de poro de 0,2 mm en el primer filtro y 0,1 mm en el segundo. Posteriormente, se hizo pasar el filtrado a través de tres COREBRICK C conectados consecutivamente, que comprenden sesenta litros de mezcla mecánica de sorbentes selectivos con tamaño granular de 3 mm.
La mezcla mecánica consistió en sorbentes mezclados de manera homogénea:
20 l de ferrocianuro de cobre,
20 l de fosfato de magnesio,
20 l de hidróxido de circonio.
La actividad específica total de isótopos restantes en los LRW no fue superior a 10 Bq/l.
El uso del método descrito puede disminuir la exposición a la radiación del personal que procesa los LRW, racionalizar los procedimientos tecnológicos del procesamiento de LRW, entregar un producto final (un bloque que es seguro de transportar y usar y que no requiere ninguna precaución de seguridad contra radiación).

Claims (8)

  1. REIVINDICACIONES
    i. Método de procesamiento y uso de desechos radiactivos líquidos, LRW, que implica la oxidación de los LRW y la retirada de radionucleidos de una fase líquida con el fin de su posterior recuperación usando filtros y sorbentes selectivos; comprendiendo el método:
    - adición de los sorbentes selectivos en forma de polvos y mezclando los mismos en los desechos líquidos para obtener una suspensión;
    - luego se realiza la separación de lodos, coloides y partículas suspendidas de la fase líquida de los desechos radiactivos durante la cual dicha suspensión obtenida se filtra mediante bombeo a través de al menos un primer contenedor de eliminación de desechos con una cubierta de hormigón en forma de bloque de hormigón que comprende al menos un elemento de filtro en su salida, que separa las sustancias insolubles de la fase líquida;
    - paso del filtrado obtenido a través de al menos un segundo contenedor de eliminación de desechos con una cubierta de hormigón en forma de bloque de hormigón con sorbentes selectivos granulados;
    - llenado de dicho al menos un segundo contenedor de eliminación de desechos que contiene los sorbentes selectivos granulados consumidos y dicho al menos un primer contenedor de eliminación de desechos que contiene sustancias insolubles retiradas de la fase líquida con un mortero de cemento de alta penetración; en el que dichos contenedores de eliminación de desechos enlechados en forma de bloques de hormigón con lodos radiactivos separados o sorbentes consumidos son productos finales del procesamiento de LRW.
  2. 2. Método según la reivindicación 1, en el que se usan uno o varios sorbentes selectivos en el procesamiento de LRW.
  3. 3. Método según la reivindicación 1, en el que el primer contenedor de eliminación de desechos usado para la retirada de lodos, coloides y partículas suspendidas de la solución, puede tener dos o más elementos de filtro.
  4. 4. Método según la reivindicación 1, en el que la suspensión obtenida se hace pasar a través de dos o más primeros contenedores de eliminación de desechos conectados secuencialmente con los elementos de filtro.
  5. 5. Método según la reivindicación 1, en el que el filtrado se hace pasar a través de dos o más segundos contenedores de eliminación de desechos conectados secuencialmente con los sorbentes selectivos granulados.
  6. 6. Método según la reivindicación 1, en el que, antes de verter el mortero de cemento, los contenedores de eliminación de desechos primero y segundo se limpian por aspiración y/o se calientan con aire caliente o gas inerte.
  7. 7. Método según la reivindicación 1, en el que un tamaño de gránulos de los sorbentes selectivos se encuentra en un intervalo de 1 a 3 mm.
  8. 8. Método según la reivindicación 1, en el que un tamaño de partículas de los sorbentes selectivos añadidos en forma de polvo se encuentra en un intervalo de 0,1 a 0,7 mm.
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