ES2555517T3 - Pastillas de combustible nuclear de alta combustión - Google Patents

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ES2555517T3 ES07820895.6T ES07820895T ES2555517T3 ES 2555517 T3 ES2555517 T3 ES 2555517T3 ES 07820895 T ES07820895 T ES 07820895T ES 2555517 T3 ES2555517 T3 ES 2555517T3
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Abstract

Pastilla de combustible nuclear sinterizada, en particular para su utilización en reactores nucleares PWR o BWR, caracterizada por que dicha pastilla consiste esencialmente en granos que presentan un tamaño inferior a 500 nm.

Description

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DESCRIPCION
Pastillas de combustible nuclear de alta combustion.
Campo tecnico
La presente invencion se refiere en general al campo de los combustibles nucleares, y mas especfficamente a la fabricacion de pastillas de combustible nuclear sinterizadas adaptadas para una combustion prolongada.
Tecnica anterior
Con el fin de reducir los costes de produccion y las cantidades inherentes de residuo, las empresas operadoras de centrales de energfa electronuclear, en particular del tipo de PWR y BWR, desean aumentar la combustion de las pastillas de dioxido de uranio contenidas en las barras de combustible. En la mayorfa de los pafses con tecnologfas de PWR y BWR, la combustion de descarga promedio de las barras de combustible se aumento en aproximadamente el 50% entre aproximadamente 1980 y el ano 2000, y esta previsto que casi se doble de 2010 a 2015, con combustiones de descarga objetivo previstas mas alla de 60 GWd/tM.
Aunque la restriccion principal para lograr este objetivo radica en el aumento del nivel de enriquecimiento, surgen restricciones adicionales del propio material combustible, cuyas propiedades se alteran durante la irradiacion. De hecho, a medida que la combustion del combustible alcanza niveles superiores, se producen cambios en el material de una manera mas significativa, concretamente: aumento en la liberacion de gases de fision (FGR) y el aumento asociado en la presion interna de las barras de combustible conduciendo posiblemente a desprendimiento de la vaina, hinchamiento del combustible y reestructuracion, y a la formacion de una denominada estructura de alta combustion (HBS).
La HBS, tambien denominada estructura Rim, se caracteriza por el desarrollo una microestructura de subgranos finos que presenta alta porosidad y baja conductividad termica. La Rim se ha observado en combustibles de UO2 y MOX. La combustion umbral para la formacion Rim se corresponde con la aceleracion en la liberacion de gases de fision en varillas de combustible. Esto ha generado la preocupacion de que la formacion Rim pueda ser la causa de la alta liberacion de gases de fision en combustible a una combustion promedio mas alla de 45 GWd/tM.
La liberacion de gases de fision es uno de los parametros mas importantes en el rendimiento de varillas de combustible en general, y por tanto es incluso mas crftico a altas combustiones. Por ejemplo, para combustibles de UO2 con combustiones por encima de 60 GWd/tM se considera que la cantidad de gases de fision liberados (Xe, Kr) puede superar el 10% del total generado. Puesto que una liberacion de gases aumentada al hueco entre el combustible y la vaina y regiones de la camara degrada la conductividad termica de la fase gaseosa y aumenta el riesgo de fallos de las barras de combustible por sobrepresurizacion de gases, esta cuestion requiere un alivio si ha de lograrse un funcionamiento continuo con el combustible hasta las combustiones mas altas.
Una propuesta bien conocida para reducir la FGR es aumentar el tamano de los granos de dioxido de uranio en la pastilla. La base de este enfoque es que distancias de difusion mas largas retrasan la llegada de atomos de gas a los lfmites del grano, decelerando de ese modo el proceso de escape primario. Por consiguiente, se propone que las pastillas de combustible sinterizadas que presentan normalmente un tamano de grano de varios micrometros se reemplacen por pastillas que presentan tamanos de grano de hasta varias decenas de micrometros y mas.
Puede indicarse que el crecimiento de los granos se produce de manera natural durante la fase de sinterizacion de polvo, y hay diferentes modos de controlar/promover el crecimiento de los granos. Estos y otros aspectos de cambios de materiales durante el funcionamiento con las pastillas de combustible asf como su alivio mediante una estructura de granos grandes se han descrito por ejemplo en la patente US n° 6.808.656 y el documento EP 0 502 395.
Tal como es bien conocido adicionalmente, se ha propuesto reducir/evitar la FGR mediante la inclusion de nanoprecipitados de oxido, que se cree que se unen a las burbujas del gas de fision favoreciendo asf la retencion del gas en la matriz (vease el documento EP 0 855 083).
Aunque se ha propuesto la utilizacion de granos agrandados para reducir la FGR, se ha observado que un aumento en el tamano de grano reduce la velocidad de fluencia, lo que podrfa conducir a una menor relajacion de la tension durante la interaccion mecanica pastilla-vaina.
La patente US n° 3.872.022 da a conocer a procedimiento de sinterizacion de productos compactos de polvo de UO2 utilizando atmosferas de gas reactivo que consisten en mezclas de gases hidrogeno y dioxido de carbono. En un ejemplo, se produjo una pastilla a partir de un polvo de UO2 en condiciones de sinterizacion especfficas (atmosfera de sinterizacion del 5% de hidrogeno mas el 95% de dioxido de carbono - temperatura de sinterizacion de 1100°C), presentando la pastilla final una densidad del 97,2% de la densidad teorica, una razon O/U de 2,007 y un tamano de grano aproximadamente 1 micrometro.
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Se da a conocer un procedimiento de sinterizacion de oxido de uranio en hidrogeno por A. Bel et al. en “Frittage de I'oxyde d'uranium dans l'hydrogene a 1350°C”, Journal of Nuclear Materials, vol. 1, n.° 3, octubre de 1959, paginas 259 a 270, XP055108538, ISSN: 0022-3115.
Objetivo de la invencion
El objetivo de la presente invencion es proporcionar una pastilla de combustible nuclear sinterizada mejorada que esta particularmente bien adaptada para una combustion prolongada, porque permite la reduccion de la liberacion de gases de fision y mejora la relajacion de la tension.
Este objetivo se logra mediante una pastilla segun la reivindicacion 1.
Descripcion general de la invencion
En contraposicion al enfoque comun en la tecnica, que es producir pastillas de combustible sinterizadas con un tamano de grano grande con el fin de reducir la FGR, la presente invencion propone una pastilla de combustible nuclear sinterizada que consiste en granos que presentan un tamano de grano por debajo de 500 nm, es decir, en el intervalo nanometrico. En particular, las pastillas sinterizadas pueden consistir en granos que presentan un tamano de menos 200 nm, y preferentemente de no mas de 100 nm.
Una ventaja de la presente invencion es haber descubierto que tales pastillas con granos inicialmente en el intervalo nanometrico permiten fomentar condiciones similares a las de la denominada estructura de alta combustion (HBS) en combustible convencional, y que esta estructura puede utilizarse para limitar la FGR. De hecho, se ha observado que, a pesar de las posibles aceleraciones del vaciado de gas de matriz en poros debido al tamano de grano mucho mas pequeno en la region Rim de pastillas de combustible convencionales, una ventaja significativa de esta configuracion es que la porosidad formada esta cerrada en gran medida, garantizando una retencion casi completa del gas de fision en los poros hasta fracciones de porosidad del orden del 30% [1-3]. Por tanto, fomentando condiciones similares a las de la estructura HBS por todo el volumen de la pastilla y ya durante las fases tempranas de la irradiacion, puede evitarse eficazmente la liberacion de gases de fision atrapandolos en la porosidad cerrada similar a HBS resultante.
Puede indicarse ademas que materiales con un tamano de grano muy fino, como la pastilla sinterizada inicial propuesta (es decir antes de la irradiacion) conducen en el caso de desprendimiento de gas interno a la formacion de poros facetados con numeros de coordinacion grandes (es decir, un gran numero de granos intersecantes que definen los poros), que estan basicamente cerrados, por lo cual pueden formarse poros estables estancos a los gases con irradiacion. Este tipo de microestructura inhibe tambien el crecimiento de los granos, retrasando tambien el posible agrandamiento de los granos de combustible en el reactor debido a un funcionamiento sostenido a temperaturas por encima de 1000°C.
La pastilla de combustible nuclear sinterizada presenta preferiblemente una densidad aparente de al menos el 95% de la densidad teorica, mas preferiblemente de al menos el 98%.
Un valor practico particularmente preferido para el tamano de grano maximo de la pastilla inicial (tal como se fabrica) es de aproximadamente 200 nm o menos, de manera que con irradiacion el tamano de grano promedio no supera los 300 nm, que es el diametro de grano medio observado de la estructura Rim estable. No obstante, se espera que, tal como se confirmo recientemente en la bibliograffa referente a metales nanocristalinos sometidos a irradiacion con protones, los defectos formados con irradiacion (por ejemplo, dislocaciones-celulas) puedan provocar una subdivision adicional de los granos del material nanocristalino inicial, un efecto que compensara o incluso suprimira el crecimiento de los granos.
Una ventaja importante adicional de la pastilla de la invencion es su posible plasticidad potenciada y velocidad de fluencia acelerada, habiendose previsto que esta ultima supere en gran medida la de los combustibles de grano grande convencionales, dopados y no dopados. Esto disminuye claramente el riesgo de fractura intergranular fragil del combustible y favorece la relajacion de las tensiones internas mediante deformacion plastica. Una ventaja adicional de la presente invencion es que puesto que la aceleracion de la fluencia unicamente puede obtenerse por refino de los granos, puede evitarse la utilizacion de adiciones foraneas permitiendo asf que se empaqueten una fraccion superior de atomos de uranio en la red cristalina, y por tanto que se alcance una combustion especffica superior.
Finalmente, el comportamiento mecanico mejorado del combustible debido al aumento de la tenacidad a la fractura y la resistencia del material nanocristalino facilita los procedimientos de fabricacion, por ejemplo permitiendo la reduccion de los rechazos debidos a desconchado de las pastillas durante la fase de acabado.
La estructura de grano fino de las pastillas de la invencion presentara por tanto un comportamiento mejorado desde la fabricacion hasta la irradiacion hasta altas combustiones, y puede aplicarse a centrales de energfa de PWR y
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BWR asf como a otras centrales de energfa nuclear para fines de transmutacion. El material combustible puede ser de diversos tipos, por ejemplo del tipo monolftico (homogeneo) o del tipo disperso (heterogeneo) basado en matrices de UO2 (por ejemplo combustibles de oxidos mixtos heterogeneos (MOX)), o en matrices que no contienen uranio inertes (por ejemplo matriz de base de ZrO2) previstas para la combustion de actfnidos.
Por consiguiente, al menos parte de los granos comprenden al menos un metal fisible. Pueden utilizarse metales pesados tales como uranio, plutonio y torio, y mas particularmente compuestos de los mismos tales como sus oxidos, asf como mezclas de los mismos.
Dependiendo de la tecnologfa de combustible, esencialmente todos los granos en la pastilla pueden ser de composicion similar, o una pastilla puede consistir en diferentes granos de diferente composicion qufmica.
En una forma de realizacion, al menos parte de los granos presentan una composicion qufmica basada en dioxidos de uranio y aditivos de metal con formula (Ui-y-zAyMz)O2+x, en la que A indica la suma de actfnidos distintos de U y M la suma de aditivos de metal.
En una segunda forma de realizacion, la pastilla presenta una composicion qufmica basada en una matriz portadora con composicion qufmica (Ui-zM1z)O2+x y una fase dispersa con composicion qufmica (Ui-y-zAyM2z)O2+x, en las que M1 indica la suma de aditivos de metal en la matriz, y A y M2 indican la suma de actfnidos distintos de U y la suma de aditivos de metal en la fase dispersa, respectivamente.
En una forma de realizacion adicional, la pastilla presenta una composicion qufmica basada en una matriz portadora a base de circona con composicion qufmica (Zri-zM3z)O2 y una fase dispersa con composicion qufmica (U-i.y. tAyM4t)O2+x, en las que M3 indica la suma de aditivos de metal o agentes estabilizantes en la matriz, y A y M4 indican la suma de actfnidos distintos de U y la suma de aditivos de metal en la fase dispersa, respectivamente.
Puede indicarse que se considera que los tamanos de grano indicados para la pastilla sinterizada son los medidos por ejemplo mediante el procedimiento de interseccion lineal, en el que la distribucion de tamanos se caracteriza adicionalmente por un “tamano de grano promedio” (es decir las medias aritmeticas de todos los tamanos).
Segun la presente invencion, tal como se establecio anteriormente, las presentes pastillas consisten esencialmente en granos que presentan un tamano maximo de menos de 500 nm (es decir esencialmente todos los granos en las pastillas presentan un tamano por debajo de 500 nm), preferiblemente de no mas de 200 nm y mas preferiblemente de no mas de 100 nm. Se entendera que la distribucion de tamano de grano debe ser tan uniforme como sea posible, dentro de los lfmites practicos de la tecnologfa de polvo.
Segun otro aspecto de la presente invencion, un procedimiento para producir una pastilla de combustible nuclear sinterizada comprende:
(a) proporcionar un polvo nanocristalino de material combustible nuclear;
(b) formar un cuerpo en crudo de pastilla a partir de este polvo de combustible nuclear, comprendiendo dicha formacion preparar una dispersion lfquida de dicho polvo nanocristalino, y consolidar dicho polvo disperso para dar un cuerpo en crudo de pastilla de conformacion deseada;
(c) sinterizar dicho cuerpo en crudo de pastilla para obtener una pastilla de combustible nuclear sinterizada que consiste esencialmente en granos que presentan un tamano por debajo de 1 mm.
La pastilla resultante, en la fase sinterizada, se compone por tanto de granos submicrometricos, lo que comporta un numero de ventajas con respecto a la relajacion de la tension y FGR a altas combustiones, tal como se explico anteriormente en la presente memoria.
El polvo nanocristalino de partida de material combustible nuclear consistira preferiblemente en partfculas que presentan un tamano promedio de entre 10 y 40 nanometros. Por tamano de partfcula promedio quiere decirse la media aritmetica de todos los tamanos.
Tal como resulta evidente para los expertos en la materia, el polvo de partida consiste normalmente en unidades cristalinas individuales y agregados de unidades cristalinas. Las unidades cristalinas individuales y los agregados de unidades cristalinas en el polvo se denominan indistintamente en la presente memoria “partfcula”. De manera diferente, el termino grano se utiliza para designar las entidades cristalinas individuales elementales que constituyen la pastilla sinterizada.
Se emplean unas rutas de formacion coloidales para preparar el cuerpo en crudo. Por consiguiente, puede prepararse una dispersion estable del polvo nanocristalino en un lfquido con la ayuda de tensioactivo(s), seguido preferiblemente por una fase de desaglomeracion utilizando, por ejemplo, ultrasonidos.
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El polvo disperso se consolida entonces mediante cualquier mecanismo de consolidacion apropiado (basado en gelificacion o eliminacion de fluidos) para formar un cuerpo en crudo de pastilla de conformacion deseada.
Colada en barbotina, evaporacion lenta y centrifugacion son otras tecnicas particularmente preferidas alternativas a la gelificacion. Si es necesario, el cuerpo consolidado puede someterse a un secado controlado.
La densificacion del cuerpo en crudo se logra finalmente de manera preferible mediante sinterizacion en condiciones controladas de tal modo que se evita el crecimiento excesivo de los granos y permanecen por debajo de un tamano de grano maximo objetivo en la pastilla sinterizada, generalmente por debajo de 500 nm y mas preferiblemente por debajo de 200 nm o incluso 100 nm.
El presente procedimiento permite fabricar pastillas que presentan una densidad de hasta casi el 100%. Tambien es posible ajustar los parametros del procedimiento (por ejemplo, adiciones de formadores de poro) para adaptar la porosidad de la pastilla. Preferiblemente, las pastillas presentan una porosidad del orden del 5% o inferior, y del tipo cerrado.
Breve descripcion del dibujo
La presente invencion se describira a continuacion, a tftulo de ejemplo, haciendo referencia al dibujo adjunto, en el que:
la figura 1 es un diagrama que ilustra una forma de realizacion preferida de un procedimiento para fabricar una pastilla de combustible nuclear sinterizada segun la presente invencion.
Descripcion detallada de una forma de realizacion preferida
Al contrario que las pastillas de combustible nuclear sinterizadas convencionales que presentan un tamano de grano en el intervalo de varios micrometros hasta varias decenas de micrometros, la presente pastilla consiste en granos que presentan tamanos en el intervalo nanometrico.
Se ha descubierto que dicha estructura de pastilla inicial hace posible fomentar condiciones similares a las de la estructura HBS por toda la pastilla, con el fin de evitar/reducir la FGR atrapando los gases en poros cerrados en las pastillas, en lugar de basarse en distancias de difusion largas como en las pastillas con granos grandes propuestas convencionalmente. La utilizacion de tales pastillas nanocristalinas no solo es ventajosa con respecto a la FGR, sino que tambien presentan una plasticidad potenciada, lo que favorece la relajacion de la tension.
A continuacion se describe un posible procedimiento de fabricacion de tal pastilla haciendo referencia a la figura 1, utilizando una ruta de fabricacion coloidal y UO2 como material combustible nuclear.
En primer lugar, se prepara un polvo nanocristalino de material combustible nuclear (UO2) (recuadro 10). Puede consistir en partfculas que presentan un tamano promedio en el intervalo de entre 10 y 40 nanometros.
A continuacion, se prepara una dispersion estable (recuadro 12) del polvo en un lfquido, hasta la maxima concentracion posible con la ayuda de tensioactivo(s) y formador(es) de poro opcional(es). Las partfculas de UO2 se dispersan en agua desionizada a una concentracion de al menos el 30% en volumen. Puede utilizarse Dolappix C-64 como desfloculante a una concentracion del 1% en peso.
El polvo suspendido se desaglomera entonces utilizando ultrasonidos de alta potencia a 20 kHz, durante 15 min y una potencia de 10 W/ml.
A continuacion, la dispersion se consolida (recuadro 14) mediante ultracentrifugacion (por ejemplo durante 90 minutos a una fuerza centrffuga relativa (rcf) del orden de 4500 G, G=aceleracion gravitacional de la Tierra) para obtener la geometrfa solida deseada del cuerpo en crudo de pastilla.
El cuerpo en crudo resultante se somete entonces a una etapa de secado lento (recuadro 16) durante 1 semana a 25°C con el fin de lograr una reduccion gradual desde el 90% de contenido en H2O hasta condiciones de humedad ambientales.
La densificacion (18) se lleva a cabo finalmente en dos subetapas. La pastilla secada se somete en primer lugar a una etapa de presinterizacion con el fin de quemar los aditivos y eliminar el agua de union residual. Esto puede realizarse a una temperatura de no mas de 600°C, durante 4 horas en aire. Entonces se lleva a cabo la sinterizacion en atmosfera reductora durante 4 horas a una temperatura de no mas de 1300°C.
Bibliograffa
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Claims (14)

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    REIVINDICACIONES
    1. Pastilla de combustible nuclear sinterizada, en particular para su utilizacion en reactores nucleares PWR o BWR, caracterizada por que dicha pastilla consiste esencialmente en granos que presentan un tamano inferior a 500 nm.
  2. 2. Pastilla de combustible nuclear sinterizada segun la reivindicacion 1, caracterizada por que consiste esencialmente en granos que presentan un tamano inferior a 200 nm, mas preferentemente no superior a 100 nm.
  3. 3. Pastilla de combustible nuclear sinterizada segun cualquiera de las reivindicaciones anteriores, caracterizada por que presenta una distribucion de tamano de grano uniforme a lo largo de la pastilla.
  4. 4. Pastilla de combustible nuclear sinterizada segun cualquiera de las reivindicaciones anteriores, caracterizada por que presenta una porosidad predominantemente cerrada, preferentemente del orden de 5% o inferior.
  5. 5. Pastilla de combustible nuclear sinterizada segun cualquiera de las reivindicaciones anteriores, caracterizada por que presenta una densidad aparente de por lo menos 95%.
  6. 6. Pastilla de combustible nuclear sinterizada segun cualquiera de las reivindicaciones anteriores, caracterizada por que por lo menos parte de dichos granos comprende por lo menos un metal fisible.
  7. 7. Pastilla de combustible nuclear sinterizada segun la reivindicacion 6, caracterizada por que dicho por lo menos un metal fisible se selecciona de entre el grupo que comprende: uranio, plutonio, torio y mezclas de los mismos.
  8. 8. Pastilla de combustible nuclear sinterizada segun cualquiera de las reivindicaciones anteriores, caracterizada por que por lo menos parte de los granos presenta una composicion qufmica basada en dioxidos de uranio y aditivos de metal con la formula (U1-y-zAyMz)O2+x, en la que A indica la suma de actfnidos distintos de U y M la suma de aditivos de metal.
  9. 9. Pastilla de combustible nuclear sinterizada segun cualquiera de las reivindicaciones 1 a 7, caracterizada por que presenta una composicion qufmica basada en una matriz portadora con la composicion qufmica (U-i-zM1z)O2+x y una fase dispersa con la composicion qufmica (U1-y-zAyM2z)O2+x, en las que M1 indica la suma de aditivos de metal en la matriz, y A y M2 indican la suma de actfnidos distintos de U y la suma de aditivos de metal en la fase dispersa, respectivamente.
  10. 10. Pastilla de combustible nuclear sinterizada segun cualquiera de las reivindicaciones 1 a 7, caracterizada por que presenta una composicion qufmica basada en una matriz portadora a base de circona con la composicion qufmica (Zr-i_zM3z)O2 y una fase dispersa con la composicion qufmica (U1-y-tAyM4t)O2+x, en las que M3 indica la suma de aditivos de metal o agentes estabilizantes en la matriz, y A y M4 indican la suma de actfnidos distintos de U y la suma de aditivos de metal en la fase dispersa, respectivamente.
  11. 11. Pastilla de combustible nuclear sinterizada segun cualquiera de las reivindicaciones anteriores, caracterizada por que presenta una geometrfa cilfndrica o de otro solido.
  12. 12. Procedimiento para producir una pastilla de combustible nuclear sinterizada que comprende:
    (a) preparar un polvo nanocristalino de material combustible nuclear;
    (b) formar un cuerpo en crudo de pastilla a partir de este polvo de combustible nuclear, comprendiendo dicha formacion preparar una dispersion lfquida de dicho polvo nanocristalino, y consolidar dicho polvo disperso en un cuerpo en crudo de pastilla de conformacion deseada;
    (c) sinterizar dicho cuerpo en crudo de pastilla para obtener una pastilla de combustible nuclear sinterizada que consiste en granos que presentan un tamano de grano inferior a 500 nm.
  13. 13. Procedimiento segun la reivindicacion 12, en el que la concentracion de solidos en dicha dispersion lfquida es de por lo menos 30% en volumen.
  14. 14. Procedimiento segun la reivindicacion 12 o 13, en el que dicho polvo nanocristalino de material combustible nuclear consiste esencialmente en partfculas que presentan un tamano promedio de entre 10 y 40 nm.
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