KR20010001112A - 중성자 흡수물질을 함유한 산화물 핵연료 소결체의 제조방법 - Google Patents

중성자 흡수물질을 함유한 산화물 핵연료 소결체의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 중성자 흡수물질을 함유한 산화물 핵연료 소결체의 제조방법에 관한 것으로, 그 목적은 UO2분말과 Gd2O3분말의 혼합분말에 소결촉진제를 첨가함으로써, 상기 혼합분말을 분쇄하지 않고 성형ㆍ소결하여 고밀도와 큰 결정립을 동시에 갖는 (U,Gd)O2핵연료 소결체 제조방법을 제공하는데 있다.
본 발명의 방법은 UO2분말과 Gd2O3분말의 혼합분말 또는 UO2분말과 Er2O3분말의 혼합분말에 크롬산화물과 실리콘산화물을 첨가하거나 마그네슘산화물과 실리콘산화물을 첨가하여 혼합한 후 혼합분말을 압축성형 하여 성형체를 제조하고 상기 성형체를 환원성 기체분위기에서 가열하여 1600℃∼1800℃ 온도범위에서 1시간 이상 유지하여 소결하는 산화물 핵연료 소결체의 제조방법으로서, 상기 소결체는 0.005∼0.025 중량%의 크롬과 0.002∼0.025 중량%의 실리콘을 같이 함유하거나 또는 0.005∼0.020 중량%의 마그네슘과 0.002∼0.025 중량%의 실리콘을 같이 함유한 것이 방법의 요지이다.

Description

중성자 흡수물질을 함유한 산화물 핵연료 소결체의 제조방법{Method of manufacturing oxide fuel pellets containing neutron-absorbing materials}
본 발명은 산화물 핵연료 소결체의 제조방법에 관한 것으로, 특히 중성자 흡수물질을 함유한 산화물 핵연료 소결체의 제조방법에 관한 것이다.
원자로에서 사용되는 핵연료봉은 지르칼로이 피복관에 이산화우라늄(UO2) 핵연료 소결체를 장입하여 밀봉한 형태이다. 우라늄 중에는 핵분열 물질인 U235가 1~5 중량% 포함되어 있는데, 원자로 안에서 U235가 중성자에 의하여 붕괴하면서 핵분열 에너지를 발생하며, 이 열은 핵연료봉 사이를 흐르는 냉각수에 전달된다.
상기 UO2소결체는 UO2분말을 압축성형 하여 성형체를 제조한 후, 이것을 환원성 기체분위기에서 약 1700℃ 온도로 2~4시간 동안 소결하여 제조한다.
원자로 내에는 UO2핵연료 외에도 중성자 흡수용으로 주로 '가돌리니움(Gd)을 함유한 UO2[(U,Gd)O2] 핵연료가 함께 사용된다.
상기 (U,Gd)O2소결체는 통상적으로 UO2분말과 Gd2O3분말을 함께 분쇄하고, 이 분쇄 분말로부터 UO2소결체의 제조공정과 같은 방법으로 성형 및 소결하여 소결체를 제조한다.
전술한 (U,Gd)O2소결체 제조 공정이 UO2소결체 제조공정과 다른 점은 분말분쇄 공정이 추가된다는 것이다. 하지만 분말분쇄 공정에서는 일반적으로 방사선을 띤 미세한 분말이 비산할 수 있기 때문에 작업환경이 나빠진다는 문제점이 있다.
그렇지만 분말분쇄 공정 없이 UO2분말과 Gd2O3분말의 혼합분말로부터 (U,Gd)O2소결체를 제조하게 되면, 소결체의 밀도가 매우 낮아지기 때문에 기술시방서의 밀도(93.5%~96.5%)를 만족하지 못하며, 또한 결정립 크기도 작아지게 된다는 문제점이 있다.
상기 단점을 극복하는 기술로는 한국특허 공고 92-286에서 UO2와 Gd2O3의 혼합분말에 Al을 5∼500 중량 ppm 또는 Ti를 5∼50 중량 ppm 첨가하여 (U,Gd)O2소결체 밀도를 증가시키는 방법이 알려져 있다.
핵연료를 원자로 안에서 연소할 때 발생하는 핵분열 기체(제논,크립톤)는 결정립 크기가 작을수록 소결체 밖으로 많이 방출되고, 따라서 핵연료의 성능 및 수명을 제한하게 된다.
핵연료 성능의 관점에서는 핵연료 소결체가 큰 결정립을 갖는 것이 유리한데 (U,Gd)O2소결체의 결정립 크기를 증가시킬 수 있는 기술이 알려져 있다.
이러한 기술로는 일본 특허 공개 소64-29796에는 UO2와 Gd2O3의 혼합분말에 Cr2O3를 0.1∼0.3 중량% 첨가하여 1600℃ 이하에서 10∼20시간 소결하는 소결체 제조방법이 공개되었다.
또 일본 특허 공개 소62-36589에는 UO2와 Gd2O3의 혼합분말에 TiO2를 0.5 중량% 이내 또는 Nb2O5를 1.0 중량% 이내로 첨가하여 결정립 크기를 증가시킨 결과가 공개되었다.
핵연료 소결체에 첨가하는 소결촉진제의 종류 및 첨가범위가 ASTM UO2소결체 기술시방서에서 허용하는 한계내에서 도출되지 않으면, 그 소결체는 노내 시험을 통하여 안전성을 입증하여야 하므로 개발에 많은 비용과 시간이 필요하므로 경제적이지 못하다.
그러나 소결촉진제의 종류와 첨가범위가 ASTM UO2소결체 기술시방서에서 허용하는 한계내에서 도출하면 노내 시험을 거치지 않고 비교적 쉽게 개발을 완료할수 있어 경제적이다.
ASTM UO2소결체 기술시방서에는 Cr이 250중량 ppm, Si은 250중량 ppm, Mg은 200중량 ppm 으로 제한하고 있으며 Ti 및 Nb는 허용 원소가 아니다.
일본 특허 공개 소64-29796은 Cr2O3함량이 ASTM UO2소결체 기술시방서에서 허용하는 범위 이상이며, 또 일본 특허 공개 소62-36589는 첨가된 소결촉진제가 ASTM UO2소결체 기술시방서에서 허용하는 원소가 아니다.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 본 발명의 목적은 소결촉진제의 종류 및 첨가범위가 ASTM UO2소결체 기술시방서에서 허용하는 한계 이하로 사용하여 상기의 문제점을 해결하고, 이산화우라늄 분말과 중성자 흡수물질 분말의 혼합분말로부터 고밀도와 큰 결정립을 동시에 갖는 산화물 핵연료 소결체의 제조방법을 제공하도록 UO2분말과 Gd2O3분말의 혼합분말에 소결촉진제를 첨가함으로써, 상기 혼합분말을 분쇄하지 않고 성형ㆍ소결하여 고밀도와 큰 결정립를 동시에 갖는 (U,Gd)O2핵연료 소결체를 제조하는 제조방법을 제공하는데 있다.
도 1은 본 발명에서 제공하는 산화물 핵연료 소결체의 제조방법에 따른 가돌리니움 함유 우라늄산화물 (U,Gd)O2핵연료 소결체의 제조방법을 예시하는 공정 흐름도이다.
본 발명에 따른 (U,Gd)O2소결체 제조공정을 설명하면 다음과 같다.
UO2분말과 Gd2O3분말의 혼합분말에 소결촉진제로서 크롬산화물(Cr2O3)과 실리콘산화물(SiO2)을 함께 첨가하거나 마그네슘산화물(MgO)과 실리콘산화물(SiO2)을 함께 첨가한 후, 균일하게 혼합하고 혼합분말을 성형 다이에 장입하고 압축성형 하여 성형체를 제조한다.
상기 성형체를 환원성 기체분위기에서 1600℃∼1800℃ 온도 범위에서 1시간 이상 동안 소결하여 (U,Gd)O2소결체를 제조한다.
상기 (U,Gd)O2소결체 제조공정 흐름을 도 1에 예시한다.
상기 혼합 분말중 Gd2O3분말의 비율은 약 15 중량% 이내이다.
또한 상기 소결체 중 크롬(Cr)양은 0.005∼0.025 중량% 이고 실리콘(Si)양은 0.002∼0.025 중량% 이거나 또는 마그네슘(Mg)양은 0.005∼0.02 중량% 이고 실리콘(Si)양은 0.002∼0.025 중량% 이다.
상기 환원성 기체는 수소기체이거나 수소기체에 질소, 불활성기체, 이산화탄소 그리고 수증기 중의 하나 이상의 기체를 혼합한 기체이다. 특히 이산화탄소나 수증기의 양이 많아지면 (U,Gd)O2소결체의 밀도가 높아지고 결정립 크기가 증가한다.
유동성이 높은 UO2분말을 사용할 경우에는 UO2와 Gd2O3의 혼합분말을 직접 압축성형 하여 성형체를 제조하며, 반면 유동성이 낮은 UO2분말을 사용할 경우에는, UO2와 Gd2O3의 혼합분말을 과립으로 만들어서 유동성을 높인 후에 압축성형 하여 성형체를 제조한다.
현재 산업적으로 공급되는 여러 종류의 UO2분말중에서 AUC(Ammonium Uranyl Carbonate) 공정으로 제조한 UO2분말의 유동성이 가장 좋아서 혼합분말의 직접성형이 가능하며, ADU(Ammonium Diuranate) 공정이나 DC(Dry Conversion) 공정으로 제조한 UO2분말은 유동성이 떨어지므로 혼합분말을 과립으로 만들어서 압축성형 한다.
이하 본 발명에 대하여 상세히 설명하면 다음과 같다.
상기에서 본 발명의 한정이유는 다음과 같다.
본 발명에서 소결촉진제로서 사용하는 Cr2O3나 MgO는 소결중에 UO2격자에 고용되면서 우라늄 공공을 만들거나, Cr2O3와 SiO2또는 MgO와 SiO2가 새로운 복합 산화물을 형성하여 소결중 물질이동을 빠르게 하므로 치밀화와 결정립 성장을 촉진시킨다.
따라서 매우 적은 양의 소결촉진제를 사용하더라도 소결밀도를 높이는 탁월한 효과가 있다.
소결촉진제의 조성범위를 상기와 같이 한정한 이유는 ASTM UO2소결체 기술시방서에서 허용하는 한계 이하로 소결촉진제를 첨가하기 위함이다.
상기 성형체를 환원성 분위기에서 소결하는 이유는 핵연료 소결체의 금속 대 산소(O/M)비를 2.0으로 맞추기 위함이며, 1600~1800℃ 온도범위에서 1시간 이상 소결하는 이유는 소결체의 밀도를 기술시방서에서 요구하는 93.5~96.5%를 맞추기 위해서이다.
본 발명에서 제공하는 방법에 따라서 제조한 (U,Gd)O2핵연료 소결체의 밀도는 기술시방서에서 요구하는 93.5∼96.5% 범위에 있으나 소결촉진제를 첨가하지 않은 경우에는 밀도가 낮아서 기술시방서를 만족하지 못한다.
또한 소결 촉진제를 사용하지 않으면 결정립 크기가 4㎛ 이지만 소결촉진제를 사용하면 6㎛ 이상을 얻는다.
소결촉진제가 없이 UO2와 Gd2O3의 혼합분말을 압축성형 하여 성형체를 제조한 후, 성형체를 환원성 기체분위기에서 가열하면, 약 800℃부터 치밀화가 시작되고 온도가 높아지면 치밀화가 점점 빨라진다. 그러나 1300℃∼1600℃ 온도 범위에서는 치밀화가 지연되고 결국 (U,Gd)O2소결체의 밀도가 낮아지게 된다. 이것은 UO2와 Gd2O3가 고용체를 형성하면서 치밀화를 늦추기 때문인 것으로 알려져 있다.
반면 소결촉진제를 첨가한 UO2와 Gd2O3의 혼합분말을 성형ㆍ소결하면, 1300℃∼1600℃ 온도 범위에서도 치밀화가 지연되지 않고 빠르게 진행되어 최종적으로 고밀도를 갖는 (U,Gd)O2소결체를 제조할 수 있다.
본 발명에서 제공하는 (U,Gd)O2핵연료 소결체의 제조방법은 유사한 핵연료 제조방법에 적용된다.
예를 들어, UO2와 동일한 격자 구조를 갖는 이산화플라토늄(PuO2)이 함유된 (U,Pu,Gd)O2핵연료 소결체 제조에도 사용되며, 그리고 어비움산화물(Er2O3)은Gd2O3와 같이 희토류계 산화물이고 동일한 결정구조(입방정)를 가지며 동시에 UO2기지(matrix)에서 유사한 소결거동을 보이므로 (U,Er)O2핵연료 소결체 제조에 사용된다. 따라서 (U,Gd)O2, (U,Pu,Gd)O2, (U,Er)O2, (U,Pu,Er)O2핵연료 소결체가 본 발명에 따라서 제조될 수 있지만 실시예에서는 (U,Gd)O2소결체에 관련해서 특징을 설명한다.
「실시예 1]
AUC 공정으로 제조된 UO2분말에 Gd2O3분말을 중량비로 6% 함유한 출발분말에 소결촉진제로 0.02 중량% Cr2O3+0.01 중량% SiO2, 0.02 중량% Cr2O3+0.02 중량% SiO2, 0.02 중량% Cr2O3+0.03 중량% SiO2및0.02 중량% Cr2O3+0.04 중량% SiO2를 첨가하여 텀블링 믹서(tumbling mixer)에서 2시간 동안 혼합한다. 성형 모울드(mold) 벽에 스테아린산 아연(zinc stearate)을 도포한 다음, 혼합된 분말을 성형 모울드에 넣고 3 ton/cm2압력으로 성형한다. 성형 밀도는 5.7 g/cm2이다. 이 성형체를 환원성 기체분위기에서 시간당 300℃로 가열하여 700℃에서 1시간 유지한 후 다시 동일한 승온 속도로 1730℃까지 가열하고 4시간 동안 유지함으로써 소결한다. 소결기체에서 수증기/수소 기체비는 1.0×10-2, 2.0×10-2및 4.0×10-2이다. 상기 방법으로 제조한 소결체의 밀도는 아르키메데스 원리를 이용한 부력법으로 측정하고, 결정립 크기는 직선 교차법으로 측정한다.
실시예에서 얻은 (U,Gd)O2핵연료 소결체의 밀도 및 결정립 크기를 표 1과 표 2에 나타낸다. 본 발명의 효과를 분명하게 예시하기 위하여 소결촉진제를 첨가하지 않은 경우와 소결촉진제로 Cr2O3을 0.02 및 0.1 중량% 첨가하여 얻은 밀도 및 결정립 크기도 비교예로 나타낸다.
표 1. 실시예 1에 따라서 제조한 소결체의 밀도 (이론 밀도의 백분율; %TD)
소결 분위기소결 촉진제 수증기/수소기체비(1x10-2) 수증기/수소기체비 (2x10-2) 수증기/수소기체비(4x10-2) 비 고
0.02wt% Cr2O3+ 0.01wt% SiO2 94.5 94.5 94.0
0.02wt% Cr2O3+ 0.02wt% SiO2 94.5 94.6 94.2
0.02wt% Cr2O3+ 0.03wt% SiO2 94.5 94.5 94.2
0.02wt% Cr2O3+ 0.04wt% SiO2 94.5 94.5 94.1
0.02wt% Cr2O3 91.7 91.8 91.8 비교예
0.1wt% Cr2O3 - 91.6 91.5 비교예
첨가하지 않음 90.6 90.7 90.4 비교예
표 2. 실시 예 1에 따라서 제조한 소결체의 결정립 크기(㎛)
소결 분위기소결 촉진제 수증기/수소기체비(1x10-2) 수증기/수소기체비 (2x10-2) 수증기/수소기체비(4x10-2) 비 고
0.02wt% Cr2O3+ 0.01wt% SiO2 6.0 6.4 6.3
0.02wt% Cr2O3+ 0.03wt% SiO2 7.0 7.3 7.4
0.02wt% Cr2O3+ 0.04wt% SiO2 7.1 7.3 7.5
0.02wt% Cr2O3 4.6 4.6 4.8 비교예
0.1wt% Cr2O3 - 5.3 5.5 비교예
첨가하지 않음 4.1 4.3 4.3 비교예
[실시예 2]
실시예 1과 동일한 UO2및 Gd2O3분말을 사용하며, 동일한 방법으로 두 분말을 혼합한다. 여기에 소결촉진제로 0.02 중량% MgO+0.02 중량% SiO2를 첨가하여 실시 예 1과 동일한 방법으로 다시 혼합한다. 성형 및 소결은 실시 예 1과 같다.
실시예 2에서 얻은 (U,Gd)O2핵연료 소결체의 밀도 및 결정립 크기를 표 3과 표 4에 나타낸다. 소결촉진제를 첨가하지 않은 경우에 얻은 소결밀도 및 결정립 크기를 비교 예로 나타낸다.
표 3. 실시예 2에 따라서 제조한 소결체의 소결밀도 (%TD)
소결 분위기소결 촉진제 수증기/수소기체비(1x10-2) 수증기/수소기체비(2x10-2) 수증기/수소기체비 (4x10-2) 비 고
0.02wt% MgO + 0.02wt% SiO2 94.5 94.4 93.7
첨가하지 않음 90.6 90.7 90.4 비교예
표 4. 실시예 2에 따라서 제조한 소결체의 결정립 크기 (㎛)
소결 분위기소결 촉진제 수증기/수소기체비(1x10-2) 수증기/수소기체비(2x10-2) 수증기/수소기체비 (4x10-2) 비 고
0.02wt% MgO + 0.02wt% SiO2 6.7 6.8 6.7
첨가하지 않음 4.1 4.3 4.3 비교예
상기와 같은 본 발명은 UO2분말과 Gd2O3분말의 혼합분말에 소결촉진제로서 크롬산화물과 실리콘산화물 (Cr2O3+SiO2)을 함께 첨가하고, 또는 마그네슘산화물과 실리콘산화물(MgO+SiO2)을 함께 첨가하여 고밀도와 큰 결정립을 동시에 갖는 (U,Gd)O2핵연료 소결체를 제조하는 방법을 제공함으로써, 종래 기술에서는 고밀도 소결체를 제조하기 위하여 필요하던 분말분쇄 공정을 생략할 수 있어서 제조비용을 절감할 수 있고, 동시에 소결체의 결정립을 크게 함으로써 핵연료의 안전성이 향상되는 효과가 있다.

Claims (14)

  1. 중성자 흡수물질을 함유한 UO2분말의 혼합분말에 소결촉진제를 첨가하여 혼합한후, 혼합분말을 압축성형 하여 성형체를 제조하고, 상기 성형체를 환원성 기체분위기에서 가열하여 1600℃∼1800℃ 온도범위에서 1시간 이상 유지하여 소결함으로써 산화물 핵연료 소결체를 제조하는 것을 특징으로 하는 중성자 흡수물질을 함유한 산화물 핵연료 소결체의 제조방법.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 UO2분말에 함유된 중성자 흡수물질은 Gd2O3분말인 것을 특징으로 하는 중성자 흡수물질을 함유한 산화물 핵연료 소결체의 제조방법.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 UO2분말에 함유된 중성자 흡수물질은 Er2O3분말인 것을 특징으로 하는 중성자 흡수물질을 함유한 산화물 핵연료 소결체의 제조방법.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 소결촉진제는 크롬산화물과 실리콘산화물의 혼합물인 것을 특징으로 중성자 흡수물질을 함유한 산화물 핵연료 소결체의 제조방법.
  5. 제 1항에 있어서, 소결촉진제는 마그네슘산화물과 실리콘산화물의 혼합물인 것을 특징으로 하는 중성자 흡수물질을 함유한 산화물 핵연료 소결체의 제조방법.
  6. 제 1항에 있어서, 상기 소결체는 0.005∼0.025 중량%의 크롬과 0.002∼0.025 중량%의 실리콘을 같이 함유하여 조성되는 것을 특징으로 하는 중성자 흡수물질을 함유한 산화물 핵연료 소결체의 제조방법.
  7. 제 1항에 있어서, 상기 소결체는 0.005∼0.020 중량%의 마그네슘과 0.002∼0.025 중량%의 실리콘을 같이 함유하여 조성되는 것을 특징으로 하는 중성자 흡수물질을 함유한 산화물 핵연료 소결체의 제조방법.
  8. 제 1항 및 2항의 어느 한항에 있어서, 상기 UO2분말과 Gd2O3분말의 혼합분말 중 Gd2O3분말은 15중량% 이내인 것을 특징으로 하는 중성자 흡수물질을 함유한 산화물 핵연료 소결체의 제조방법.
  9. 제 1항 및 3항의 어느 한항에 있어서, UO2분말과 Er2O3분말의 혼합분말 중 Er2O3분말은 3중량% 이내인 것을 특징으로 하는 중성자 흡수물질을 함유한 산화물 핵연료 소결체의 제조방법.
  10. 제 1항에 있어서, 상기 환원성 기체는 수소기체인 것을 특징으로 하는 중성자 흡수물질을 함유한 산화물 핵연료 소결체의 제조방법.
  11. 제 1항에 있어서, 상기 환원성 기체는 수소기체를 질소, 불활성기체, 이산화탄소, 수증기 중의 하나 이상과 혼합한 것을 특징으로 하는 중성자 흡수물질을 함유한 산화물 핵연료 소결체의 제조방법.
  12. 제 1항 내지 제 3항의 어느 한항에 있어서, 상기 UO2분말은 UO2분말과 PuO2분말의 혼합물로 대체 가능한 것을 특징으로 하는 중성자 흡수물질을 함유한 산화물 핵연료 소결체의 제조방법.
  13. 제 4항에 있어서, 크롬산화물과 실리콘산화물은 크롬과 실리콘을 함유하는 1개 이상의 화합물로 대체 가능한 것을 특징으로 하는 중성자 흡수물질을 함유한 산화물 핵연료 소결체의 제조방법.
  14. 제 5항에 있어서, 마그네슘산화물과 실리콘산화물은 마그네슘과 실리콘을 함유하는 1개 이상의 화합물로 대체 가능한 것을 특징으로 하는 중성자 흡수물질을 함유한 산화물 핵연료 소결체의 제조방법.
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