ES2239005T3 - Aparato de transferencia de calor y masa mejorado y procedimiento para sistemas de sorcion de vapor-solido. - Google Patents

Aparato de transferencia de calor y masa mejorado y procedimiento para sistemas de sorcion de vapor-solido.

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ES2239005T3
ES2239005T3 ES00930852T ES00930852T ES2239005T3 ES 2239005 T3 ES2239005 T3 ES 2239005T3 ES 00930852 T ES00930852 T ES 00930852T ES 00930852 T ES00930852 T ES 00930852T ES 2239005 T3 ES2239005 T3 ES 2239005T3
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Uwe Rockenfeller
Lance D. Kirol
Kaveh Khalili
James W. Langeliers
William T Dooley
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Abstract

Un cambiador de calor absorbedor en el que el gas polar se absorbe y desabsorbe repetidamente sobre un compuesto complejo formado por la absorción de dicho gas polar sobre una sal metálica, o se absorbe y desabsorbe repetidamente hidrógeno sobre un hidruro metálico, teniendo dicho cambiador de calor en el espacio entre al menos una parte de las superficies de intercambio de calor una composición de sorbente/sustrato que comprende un material de sustrato fibroso, inerte a dicho gas polar o hidrógeno, que tiene un absorbente que comprende sal de un metal seleccionado de entre el grupo constituido por un metal alcalino, un metal alcalinotérreo, un metal de transición, cinc, cadmio, estaño, aluminio, borofluoruro de sodio, sales metálicas dobles y mezclas de dos o más de los mismos, o un compuesto complejo, o un hidruro metálico, caracterizado porque dicho espacio está relleno sustancialmente de dicha composición de sorbente/sustrato, dicho material de sustrato fibroso comprende hilos o fibras tejidos o no tejidos o combinaciones de hilos o fibras tejidos o no tejidos, y dicho absorbente está distribuido, incrustado o impregnado en los mismos.

Description

Aparato de transferencia de calor y masa mejorado y procedimiento para sistemas de sorción de vapor-sólido.
Antecedentes de la invención
Los sistemas de sorción de gas-sólido se usan para producir refrigeración y/o calentamiento mediante la desorción y absorción repetida del gas en un compuesto complejo coordinado formado por la absorción de un refrigerante gaseoso polar en una sal metálica en una reacción de sorción denominada en ocasiones quimisorción. Los compuestos complejos que incorporan amoníaco como el refrigerante gaseoso polar son especialmente ventajosos debido a su capacidad para absorber grandes cantidades del refrigerante, a menudo hasta el 80% del peso en seco de absorbente. Los compuestos complejos muestran también una presión de vapor independiente de la concentración de refrigerante y pueden hacerse de forma que absorban y desabsorban muy rápidamente. En las patentes US nº 5.161.389, 5.186.020 y 5.271.239, por ejemplo, se describen los aparatos que usan compuestos complejos para producir refrigeración. Mediante la restricción de la expansión volumétrica del compuesto complejo formado durante la reacción de absorción del gas en la sal metálica se consiguen mejoras para lograr altas velocidades de reacción para los compuestos complejos. En las patentes US nº 5.298.231, 5.328.671, 5.384.101 y 5.441.716, se describen los procedimientos y el aparato para lograr estas altas velocidades de reacción.
Mientras las velocidades de reacción incrementadas se han obtenido como resultado de los procedimientos antes mencionados, se ha determinado que el ciclo repetido y relativamente a largo plazo de absorción y desorción de los compuestos complejos, en particular los que usan amoníaco como refrigerante, conduce a una migración del sorbente incluso en la cámara de reacción confinada. Se ha encontrado también que la migración del sorbente aumenta cuando se usan mayores velocidades de sorción. Dicha migración puede conducir a densidades de sorbente desiguales, lo que a su vez provoca desequilibrios de fuerzas en la estructura del cambiador de calor, que a menudo tiene como resultado la deformación de las superficies de transferencia de calor y/o las estructuras internas. Cuando la estructura del cambiador de calor se modifica o compromete, se producen reducciones de transferencia de calor y masa al igual que se reduce la velocidad de sorción del procedimiento. Cuando continúa la migración de sorbente, se producen pérdidas importantes en la eficacia del rendimiento así como la posibilidad de fallos del reactor, especialmente donde está expuesto a sorciones de alta velocidad de reacción.
Aunque se han hecho mejoras en un intento por superar la migración de sorbente para hidruros metálicos, dichos procedimientos y técnicas no se han encontrado adecuados para compuestos complejos amoniacales. En la patente US nº 4.507.263 se describe la microinmovilización para hidruro metálico que usa un procedimiento de sinterización en el que se incrusta un polvo de hidruro metálico en un metal finamente dividido y se sinteriza la mezcla en un horno a entre 100ºC y 200ºC usando presión de hidrógeno de 250 a 300 atmósferas. Aunque dicho procedimiento tiene como resultado, según se informa, una estabilidad mecánica para hidruros metálicos incluso después de 6.000 ciclos, el procedimiento no es eficaz para compuestos complejos amoniacales que muestran fuerzas mucho mayores en comparación con las experimentadas con hidruros metálicos. Por ejemplo, cuando se absorben y/o desabsorben compuestos complejos amoniacales por encima de 3 moles de NH_{3}/mol de sorbente por hora, aproximadamente, las fuerzas ejercidas en una estructura metálica sinterizada son tan grandes que producen la deformación de la estructura. Por otra parte, en aplicaciones más prácticas que usan tecnología de compuestos complejos, el tiempo de vida práctico de los reactores será superior a 6.000 ciclos en un orden de magnitud.
El documento US nº 5.440.899 describe un acumulador térmico en el que un material adsorbente y desorbente se adhiere a la pared interna de un vaso que forma parte del acumulador térmico.
Resumen de la invención
Según un primer aspecto de la presente invención se proporciona un cambiador de calor absorbedor en el que el gas polar se absorbe y desabsorbe repetidamente en un compuesto complejo formado por la absorción de dicho gas polar en una sal metálica, o se absorbe y desabsorbe repetidamente hidrógeno en un hidruro metálico, teniendo dicho cambiador de calor en el espacio entre al menos una parte de las superficies de intercambio de calor una composición de sorbente/sustrato que comprende un material de sustrato fibroso, inerte a dicho gas polar o hidrógeno, que tiene un sorbente que comprende sal de un metal seleccionado de entre el grupo consistente en un metal alcalino, un metal alcalinotérreo, un metal de transición, cinc, cadmio, estaño, aluminio, borofluoruro de sodio, sales metálicas dobles y mezclas de dos o más de los mismos, o un compuesto complejo, o un hidruro metálico, caracterizado porque dicho espacio está relleno sustancialmente de dicha composición de sorbente/sustrato, dicho material de sustrato fibroso comprende hilos o fibras tejidos o no tejidos o combinaciones de hilos o fibras tejidos o no tejidos, y dicho adsorbente está distribuido, incrustado o impregnado en los mismos.
Según un segundo aspecto de la presente invención se proporciona un procedimiento para mejorar un procedimiento de sorción en un cambiador de calor en el que se absorbe y desabsorbe repetidamente de forma alterna un gas polar en un compuesto complejo formado por la absorción de dicho gas polar en una sal metálica o en el que se absorbe y desabsorbe repetidamente de forma alterna hidrógeno en un hidruro metálico, comprendiendo dicho
procedimiento:
la incorporación de dicha sal metálica o un metal hidrurizable o un hidruro metálico en un material de sustrato fibroso para formar una composición de sorbente/sustrato, siendo dicho material de sustrato inerte para dicho gas polar o hidrógeno;
la absorción de un gas polar en dicha sal para formar dicho compuesto complejo y restringir la expansión volumétrica de dicho compuesto complejo formado durante la reacción de absorción, o la absorción de hidrógeno en dicho metal hidrurizable o hidruro metálico incrustado o impregnado; y
la realización de dicho procedimiento de sorción usando dicha composición de sorbente/sustrato, caracterizado porque la etapa de incorporación de dicha sal metálica, metal hidrurizable o sal metálica comprende la distribución, incrustación o impregnación de dicha sal metálica, metal hidrurizable o hidruro metálico en hilos o fibras tejidos o no tejidos de un material de sustrato que comprende guata, felpa, paño, tiras, cintas, hilaza, fieltro, cuerda o tela, o combinaciones de los mismos, por el que dicho material de sustrato rellena sustancialmente el espacio entre al menos una parte de las superficies de intercambio de calor.
En la presente invención, se proporciona un cambiador de calor absorbedor, es decir, un reactor con una composición de sorbente/sustrato que comprende un material de sustrato sustancialmente inerte a un gas polar y que incorpora una sal de un metal sobre la que el gas polar se va a absorber o con un compuesto complejo formado por la absorción del gas polar sobre la sal metálica. El uso de la composición de sorbente/sustrato produce una microinmovilización sustancial del sorbente sólido. Según la invención, se ha encontrado que para los procedimientos de sorción en los que las reacciones de absorción y/o desorción repetitivas por encima de 200 repeticiones superan, al menos temporalmente, velocidades de reacción de 3 moles de gas/mol de sorbente por hora, la migración de sorbente se reduce sustancialmente utilizando un material de sustrato adecuado en o dentro del cual se han incorporado compuestos complejos o sales metálicas. La migración de sorbente reducida mejora el rendimiento del aparato, así como la capacidad del ciclo de sorción y el tiempo de vida esperado del aparato. La invención anterior es útil también en sistemas de sorción de hidruros metálicos en los que se absorbe o desabsorbe alternativamente hidrógeno, en particular si se desean altas velocidades de reacción o varios miles de ciclos de reacción. En lo sucesivo, se describen dichas mejoras, junto con una descripción más detallada de la invención.
Breve descripción de los dibujos
Las Figs. 1 a 6 ilustran gráficamente velocidades de sorción comparativas para diferentes compuestos complejos realizadas en reactores de tubos con aletas que muestran las mejoras en el uso de sustratos de microinmovilización de la invención; y
La Fig. 7 ilustra un ejemplo de un cambiador de calor de tubos con aletas radiales en el que se instala una composición del sustrato de sorbente de la invención en el espacio entre las aletas.
Descripción detallada de la forma de realización preferida
En las patentes cedidas a Rocky Research, en particular las patentes US Re. 34.259, 5.298.231, 5.328.671, 5.441.
716, 5.025.635, 5.079.928, 5.161.389 y 5.186.020, los términos adsorber y adsorción se usan para describir las reacciones de sorción entre gases polares y sales metálicas para formar compuestos complejos, así como la reacción de un gas polar con un compuesto complejo. En la siguiente descripción, se usan los términos absorber y absorción para describir estas mismas reacciones de sorción. Independientemente de la terminología usada, las reacciones de sorción de la presente invención, y según se describen en las patentes anteriormente mencionadas, entre un gas polar y una sal monovariante para producir un compuesto complejo deben distinguirse de las reacciones de sorción entre un gas y un compuesto bivariante como zeolita, carbón activado o alúmina o gel de sílice.
Según la presente invención, la migración de sorbente sólido en un reactor en el que se realiza sorción de vapor-sólido se reduce sustancialmente o se elimina mediante la incorporación del sorbente sobre un material de sustrato adecuado. El sorbente sólido usado en los reactores y sistemas mejorados de la invención son sales metálicas, o compuestos complejos producidos a partir de las sales, o hidruros metálicos. El material de sustrato que incorpora la sal metálica, el compuesto complejo o el hidruro metálico puede ser un tejido como una tela o un paño, un material no tejido como hilaza, fieltro, cuerda, felpa o un material similar en el que los hilos o fibras se han entretejido o mezclado, retorcido, prensado o empaquetado por otros medios para formar un sustrato coherente. Las capas de tejido plano pueden usarse entre capas no tejidas de fibra, en especial en compuestos de capas de fibra alternas tejidas y no tejidas. En ciertos diseños de cambiador de calor del reactor pueden usarse también hilaza, cuerda o cintas o tiras de sustrato.
Entre los materiales de sustrato preferidos específicos se incluyen polímeros de nailon que incluyen náilones o poliamidas no aromáticos, poliamidas o aramidas aromáticas, fibra de vidrio y sulfuros de polifenileno. Las aramidas se prefieren para compuestos complejos que actúan a temperaturas de reacción inferiores a 150ºC aproximadamente. Para temperaturas superiores se prefiere fibra de vidrio o sulfuros de polifenileno, mientras que a temperaturas por debajo de 120ºC aproximadamente, son adecuados también materiales de polímeros con base de nailon. Las aramidas no se recomiendan a temperaturas de reacción por encima de 150ºC aproximadamente. Los materiales de sustrato que tienen una conductividad térmica elevada son ventajosos, ya que mejoran las propiedades de transferencia de calor del núcleo absorbedor del cambiador de calor. La conductividad térmica de los materiales de sustrato anteriormente mencionados puede mejorarse mediante la incorporación de materiales de alta conductividad térmica como fibras, particulados, etcétera, en el sustrato.
Para obtener una alta eficacia termodinámica y de masa de la composición del sustrato, es deseable usar una forma física del material que puede cargarse con una alta fracción de masa del sorbente. Es preferible que al menos el 50%, y preferentemente el 70%, y más preferentemente el 85% o más, del volumen de la composición de sorbente/sustrato comprenda el propio sorbente. Así, un material de sustrato preferido utilizado para producir la composición de sorbente/sustrato de la invención tiene una porosidad del 50% aproximadamente o más y de hasta el 98% aproximadamente. Entre los ejemplos de tipos de tejidos usados para satisfacer dichos requisitos de porosidad y volumen abierto se incluyen materiales textiles como paño, tela, fieltro, felpa, etcétera, formados comúnmente por trenzado o anudado, así como formas no tejidas pero cohesivas como guata o guateado, o similares. Las estructuras tejidas tienen la ventaja de una mayor resistencia, aunque puede ser deseable el uso de capas de refuerzo integradas en cualquier material de sustrato para aumentar aún más la resistencia del sustrato. Cuando se usan capas de refuerzo, es importante controlar la separación de sustrato en la interfaz de refuerzo. Se ha encontrado ventajoso usar un material de sustrato suficientemente permeable a los gases para el paso del gas refrigerante y con un tamaño de poro suficientemente pequeño que evite la penetración de pequeñas partículas de sal. Aunque los materiales tejidos proporcionan normalmente una uniformidad física y estructural superior, el uso de sustratos de fibra no tejida o amorfos puede proporcionar una distribución más uniforme del sorbente sólido en todos los poros, espacios e intersticios del material.
El sorbente se incorpora en el material del sustrato por incrustación o impregnación u otra combinación de los dos componentes para formar la composición de sorbente/sustrato que se ha de instalar en el cambiador de calor absorbedor según la invención. El procedimiento preferido de incorporación del sorbente en el material de sustrato es la impregnación. Dicha impregnación se realiza por cualquier medio adecuado, como la pulverización del material de sustrato con una disolución líquida, pasta, suspensión o mezcla que contenga el sorbente o el humedecimiento del sustrato en una disolución líquida, pasta o suspensión del sorbente seguido de la eliminación del disolvente o vehículo mediante secado o calentamiento, y/o por la aplicación de un vacío. La pasta o suspensión puede usarse o mezclarse con un aglutinante compatible con el sorbente para la estabilización y posterior reducción de la migración del sorbente en o dentro del sustrato. El sustrato puede impregnarse también mediante bombeo de la suspensión, pasta o disolución salina o mezcla líquido-sal en y a través del material, mediante el que el sustrato también actúa para filtrar las composiciones de impregnación. Además, otro procedimiento para incorporar sorbente en el sustrato incluye la incrustación o distribución por otros medios de las partículas de sorbente finas dentro del sustrato usando procedimientos y técnicas de soplado, detonación o sinterización. Por otra parte, las partículas pueden dirigirse o combinarse con el material de sustrato al mismo tiempo que se fabrica el fieltro o la tela del sustrato, o posteriormente. El sorbente también puede fundirse, por ejemplo, como un hidrato, y el sorbente líquido puede aplicarse al sustrato después o durante la fabricación del sustrato. Pueden usarse otros medios para incorporar el sorbente en el material, conocidos por los expertos en la materia. Puede preferirse incorporar el sustrato con el absorbente antes de la instalación en el reactor. Sin embargo, el sustrato también puede instalarse antes de ser impregnado con la disolución que contiene la sal absorbente. Es importante que el sorbente se cargue en el sustrato usando procedimientos y condiciones que optimicen la distribución uniforme del sorbente para conseguir velocidades de absorción ventajosas y una captación máxima de refrigerante, así como para equilibrar las fuerzas de expansión durante las fases de absorción del procedimiento de reacción de sorción. Se prefiere también elevar al máximo la cantidad de sorbente incorporado en el sustrato. Cuando el vehículo líquido es un disolvente para el sorbente, se prefiere usar una disolución salina saturada para impregnar el sustrato. Sin embargo, en algunos casos pueden usarse concentraciones menores de sal, por ejemplo, cuando se necesita o se dicta para satisfacer densidades de carga permisibles. Cuando la solubilidad del sorbente deseado en el vehículo líquido no es práctica o posible, deben usarse dispersiones sustancialmente homogéneas durante el procedimiento de incrustación o humedecimiento para optimizar la uniformidad del sorbente en todo el sustrato. Naturalmente, dichos factores se tomarán en considerarán en la selección del equipo y las condiciones y parámetros de procesamiento (temperatura, tiempo, etcétera) adecuados por parte de los expertos en la materia.
Puede usarse cualquier técnica adecuada y eficaz continua o discontinua para pulverizar o humedecer el material. Para optimizar la cantidad de sal impregnada en el sustrato es deseable usar una disolución salina concentrada, preferentemente muy concentrada o saturada, y saturar el material de sustrato con la disolución. Para reducir al mínimo la sal que queda libre o la aglomeración no uniforme de sal en el sustrato, puede filtrarse la disolución o mezcla. Alternativamente, es deseable dejar que la disolución líquida salina saturada repose lo suficiente, por ejemplo toda la noche, de manera que puedan sedimentarse los sólidos. Cuando existan sales sedimentadas o en estado libre, la disolución líquida que se va a usar para humedecer el sustrato debe retirarse detenidamente. Entonces, se seca el material de sustrato saturado en condiciones adecuadas, por ejemplo, a una temperatura elevada y/o al vacío hasta la sequedad. El sustrato puede secarse en el equipo y en condiciones para formar una capa plana u otro tamaño y forma deseados que usen un molde o forma. El sustrato saturado seco conservará fácilmente su forma sin volverse frágil.
La invención puede usarse para cualquier tamaño, forma y tipo de reactores de intercambio de calor absorbedores. En las patentes US nº 5.441.716 y 5.298.231 se ilustran ejemplos de reactores de placas y de tubos con aletas. Otros reactores útiles son los que incorporan diseños de tubos con aletas espirales y pilas de placas de varios diseños. Así, pueden requerirse diferentes formas y tamaños de sorbente que incorporan material de sustrato para rellenar adecuadamente los espacios del reactor. El material de sorbente/sustrato se instala usando una o más capas del sorbente que incorpora sustrato o del sustrato que se va a impregnar con el sorbente en el espacio entre al menos una parte y preferentemente entre todas las superficies de intercambio de calor del absorbedor. La instalación del sustrato es tal que el espacio entre las superficies del cambiador de calor, es decir, aletas, placas, etcétera, se rellenará sustancialmente con el material de sustrato, según se ilustra en la Fig. 7. Con el sustrato conteniendo del 50% al 85% en volumen o más del sorbente sólido incorporado, al menos una cantidad importante del espacio entre las superficies de intercambio de calor del reactor se rellenan con el sorbente. El sustrato seco puede cortarse fácilmente en la forma y tamaño deseados para instalarse entre los espacios entre la superficie de intercambio de calor del reactor, es decir, aletas, placas, etcétera. Las capas de sustrato planas pueden preferirse para diseños de reactor que tienen placas o aletas paralelas planas, puesto que las capas se apilan fácilmente para rellenar el espacio entre las aletas o placas. Los diseños de cambiador de calor de múltiples placas o aletas de tubos pueden incorporar los materiales de sustrato como inserciones en las ranuras de difusión del gas. Cuando la invención se usa en reactores con aletas espirales, se incluyen o envuelven en los espacios espirales cintas, tiras o hilaza de sustrato. Preferentemente, las capas del sustrato impregnado con sal se apilan o envuelven entre las aletas o placas para rellenar sustancialmente el espacio sin rellenar en exceso, apretar o forzar indebidamente el material en los espacios abiertos o disponibles. Para evitar que el material sorbente migre fuera de los bordes de la circunferencia del sustrato, es deseable usar una envoltura de sujeción como, por ejemplo, una hecha de tela metálica fina o material de sustrato que preferentemente no se haya cargado con el sorbente. Como se indicó anteriormente, una forma de realización alternativa de la invención consiste en instalar el sustrato en el espacio entre las superficies de intercambio de calor del reactor antes de incorporar sorbente en el sustrato. Esta forma de realización puede ser especialmente útil cuando la forma y/o las dimensiones del espacio que ha de rellenarse hacen más fácil rellenarlo con el sustrato no tratado más flexible y, después, tratar y secar el sustrato. Dependiendo de la profundidad del sustrato que se va a instalar puede ser ventajoso o necesario instalar, impregnar y secar capas sucesivas del sustrato.
Es especialmente importante rellenar sustancialmente el espacio del reactor con sustrato que incorpora una sal metálica que se hace reaccionar con amoníaco para formar un compuesto complejo. Dicho compuesto complejo se expandirá sustancialmente a menos que se restrinja volumétricamente, según se describe en la patente US nº 5.441.716. Al rellenar así el espacio del reactor con sustrato con sal incorporada, la reacción inicial de absorción con refrigerante de gas polar, preferentemente amoníaco, producirá compuestos complejos que tienen velocidades de reacción mejoradas según se describe en la patente anteriormente mencionada. Los compuestos complejos y las sales metálicas de las que están formados para su uso en el material de sustrato se describen en las patentes estadounidenses anteriormente mencionadas, en particular las patentes US nº 5.298.231, 5.328.671, 5.441.716 y Re34.259. Las sales específicas preferidas son haluro, nitrato, nitrito, oxalato, perclorato, sulfato o sulfito de metales alcalinos, alcalinotérreos y de transición y haluros metálicos de cinc, cadmio, estaño, aluminio y haluros metálicos dobles de los metales anteriormente mencionados. El borofluoruro de sodio es también una sal preferida. Las sales específicas preferidas son SrCl_{2}, CaCl_{2}, CaBr_{2}, CaI_{2}, FeCl_{2}, FeBr_{2}, CoCl_{2}, MnCl_{2}, MnBr_{2}, SrBr_{2}, MgCl_{2}, MgBr_{2}, BaCl_{2}, LiCl y LiBr y mezclas de dos o más de las sales. En la patente US nº 5.441.716 se enumeran las etapas de coordinación específicas para compuestos complejos amoniacales de las sales preferidas anteriormente mencionadas. El gas polar que se va a usar en la preparación del compuesto complejo se hace reaccionar con la sal metálica dentro de las cámaras de reacción bajo las condiciones descritas en las patentes estadounidenses anteriormente mencionadas nº 5.441.716 y 5.298.231. Los compuestos de gas polar preferidos son agua, aminas y alcoholes y más preferentemente amoníaco. De nuevo, la expansión volumétrica del compuesto complejo que se ha formado durante la reacción de adsorción inicial está restringida, por lo que el compuesto complejo resultante es al menos una masa de reacción coherente, autosostenida y parcial y estructuralmente inmovilizada según se describe en la patente US nº 5.328.671. Los compuestos complejos más preferidos son SrCl_{2}\cdot1-8(NH_{3}), CaCl_{2}\cdot1-2(NH_{3}), CaCl_{2}\cdot2-4(NH_{3}), CaCl_{2}\cdot4-8(NH_{3}), CaBr_{2}\cdot2-6(NH_{3}), CoCl_{2}\cdot2-6(NH_{3}), FeCl_{2}\cdot2-6(NH_{3}), FeBr_{2}\cdot2-6(NH_{3}), BaCl_{2}\cdot0-8(NH_{3}), CaI_{2}\cdot2-6(NH_{3}), MgBr_{2}\cdot2-6(NH_{3}), MnBr_{2}\cdot2-6(NH_{3}), MnCl_{2}\cdot2-6(NH_{3}) y MgCl_{2}\cdot2-6(NH_{3}).
La trayectoria de difusión de masa de los reactores es la distancia que debe recorrer una molécula de gas entre la superficie de distribución del gas y la partícula del absorbente. La descripción y definición específica de la longitud de trayectoria de difusión de masa se describe en la patente US nº 5.441.716. En reactores que usan amoníaco como refrigerante y compuestos complejos amoniacales, la trayectoria de difusión de masa máxima media es preferentemente inferior a 15 mm aproximadamente, lo que corresponde a la longitud de trayectoria de difusión de masa media preferida descrita en la patente anteriormente mencionada. Las dimensiones óptimas dependen de los sorbentes y refrigerantes específicos usados en el procedimiento, y de las presiones operativas, presiones y temperaturas de aproximación, así como la densidad de carga del sorbente y la permeabilidad a los gases del material de sustrato. Las longitudes de trayectoria de difusión de masa medias preferidas están por debajo de 15 mm aproximadamente y las más preferidas se sitúan por debajo de 12 mm aproximadamente. La longitud de trayectoria térmica o de difusión térmica depende de la distancia entre superficies adyacentes de intercambio de calor, más específicamente, de la distancia de la superficie de alta conductividad térmica más próxima al centro de la masa absorbente. Por ejemplo, para un reactor del tipo ilustrado en la Fig. 7, la longitud de trayectoria térmica es la mitad de la distancia entre aletas adyacentes. Preferentemente, la longitud de trayectoria térmica es inferior a 4,5 mm, más preferentemente menor de 4 mm y con la máxima preferencia de 3,0 mm aproximadamente o menos. Así, para diseños de cambiadores de calor de tubos con aletas, la longitud de la trayectoria térmica es equivalente a un recuento de aletas de reactor de al menos cuatro aletas por 25 mm (pulgada) de la longitud (altura) del módulo de reactor. Los recuentos de aletas de reactor preferidos están entre 9 y 25 aletas aproximadamente por 25 mm (pulgada) (longitud de trayectoria térmica de 1,4 mm a 0,5 mm).
El núcleo absorbedor del cambiador de calor puede mejorarse aún más mediante el uso de materiales de alta conductividad térmica como metales o fibras de carbono. La incorporación de dichos materiales o aditivos en el material de sustrato permitirá el uso de cambiadores de calor de tubos con aletas que tengan un recuento de aletas menor o menos aletas por milímetro de lo que se describe por otra parte en las patentes anteriormente mencionadas. Así, la tela o fieltro del sustrato puede contener, en su estructura tejida, fibra o partículas de metal, carbono o grafito térmicamente conductoras. El uso de dichos materiales térmicamente conductores es particularmente adecuado e incluso preferible cuando el material del sustrato es de una conductividad térmica relativamente baja. Por ejemplo, la fibra de vidrio, conocida por su baja conductividad térmica, se mejorará sustancialmente mediante la incorporación de dichas fibras térmicamente conductoras. Preferentemente, el sustrato usado según la invención tendrá una conductividad térmica de al menos un 50% más que un fieltro o tela de fibra de vidrio que no haya sido modificado para incluir dichas fibras o partículas térmicamente conductoras, o tratadas por otros medios para incrementar la conductividad térmica con respecto al material de fibra de vidrio no tratado o no modificado. La presencia de dichos materiales térmicamente conductores en el sustrato no se limita a la fibra de vidrio, y puede usarse también en sustratos de polímeros de nailon, aramida y sulfuro de polifenileno. Alternativamente, las composiciones de sustrato pueden producirse con el material altamente conductor presente en las fibras de vidrio o fibras de polímero usadas para tejer y preparar el fieltro o la tela.
Los siguientes ejemplos ilustran la preparación de materiales de sustrato impregnado con sales según la presente invención:
Ejemplo I
Se preparó un sustrato impregnado con cloruro de manganeso mezclando 75,4 gramos de MnCl_{2} por 100 g de H_{2}O destilada. Se añadió lentamente la sal al agua con un mezclado minucioso y continuo a temperaturas inferiores a 50ºC hasta que se disolvió toda la sal. Se dejó reposar la disolución durante toda la noche a temperatura ambiente para que se sedimentaran los sólidos. Se retiró cuidadosamente la disolución limpia mediante bombeo o sifonamiento lento cerca de la superficie del líquido. La disolución de MnCl_{2} al 43% tenía una densidad de 1,48 g/cm^{3} a 25ºC.
Se mojó en la disolución un fieltro de sulfuro de polifenileno (Ryton®) monocapa sin gasa MFM. La capa de fieltro tenía un grosor de 2 mm (0,08 pulgadas) con un peso de 0,061 g/cm^{2} (18 onzas/yarda^{2}). Se drenó el exceso de disolución y se colocó una capa única de paño en un horno sobre un bastidor de acero inoxidable que tenía una superficie superior de rejilla/tela metálica de acero inoxidable de 3 mm para evitar que el fieltro húmedo se alabeara y para abrirlo para una buena circulación de aire. Se calentó el horno a 200ºC y se secó el paño durante 3-4 horas. El paño impregnado seco era sustancialmente plano y capaz de conservar su peso y su forma sin fragilidad. Se cortó el paño en círculos anulares de un tamaño adecuado para su ajuste en el espacio entre las aletas, según se ilustra en la Fig. 7.
Ejemplo II
Se preparó una disolución de bromuro de calcio al 45% (en peso) mezclando 81,8 g de CaBr_{2} anhidro por 100 g de agua destilada. Se añadió lentamente la sal mientras se mezclaba continuamente para evitar que la temperatura de la disolución se elevara por encima de 50ºC. Se continuó con el mezclado hasta que se disolvió toda la sal. Se dejó reposar la disolución a temperatura ambiente para que se sedimentaran los sólidos, después de lo cual se retiró cuidadosamente la disolución mediante sifonamiento cerca de la superficie del líquido. La densidad de la disolución fue de 1,55 g/cm^{3} a 25ºC.
Se usó como sustrato un fieltro agujado de sulfuro de polietileno Ryton® al 100% de 1,65 a 2,16 mm (0,065-0,085 pulgadas) que tenía un peso de 0,054 g/cm^{2} (16 onzas/yarda^{2}) y una permeabilidad de 1,32-2,19 l/s\cdotm^{2} (30-50 CFM/ft^{2}). Se humedeció minuciosamente el tejido en la disolución de bromuro de calcio hasta que se saturó completamente, después de lo cual se drenó el exceso de disolución. Se secó un paño de una sola capa en un bastidor de acero inoxidable en un horno a 160ºC durante 3-4 horas. Después del secado, la capa de tela impregnada que se había endurecido en cierto modo sin fragilidad se cortó según el tamaño y la forma deseados para su instalación en un cambiador de calor absorbedor.
Ejemplo III
Se preparó una disolución de SrCl_{2} acuosa al 43% (en peso) mediante adición lenta de la sal anhidra al agua con agitación continua a una velocidad que evitara que la temperatura de la disolución se elevara por encima de 80ºC. Se evita una agitación o sacudida vigorosas para impedir la exposición innecesaria al aire, que produce una reacción con CO_{2} para formar un carbonato de forma no deseada. Se deja reposar la disolución durante toda la noche a más de 60ºC para evitar la congelación y la sedimentación de los sólidos y se bombean o sifonan lentamente las aguas madres limpias y transparentes cerca de la superficie del líquido.
Se calienta a 60ºC una tela de sulfuro de polifenileno Ryton® monocapa como la usada en el Ejemplo I. Después, se humedece el fieltro calentado en la disolución hasta que se satura completamente y, a continuación, se drena. Se requiere una disolución de 0,25 g aproximadamente por cm^{2} de fieltro para saturar completamente el material. Se seca el fieltro saturado en un horno durante la noche a temperatura ambiente, después durante 1 hora a 55ºC, 1 hora a 125ºC y 2 horas a 160ºC. El fieltro impregnado seco contiene del 61% al 62% en peso, aproximadamente, de SrCl_{2}, que pesa 0,16 g/cm^{2} aproximadamente. Se corta el material de sustrato impregnado en la forma y el tamaño deseados y se carga en el espacio entre las aletas del reactor absorbedor.
Los materiales de sustrato impregnados preparados según los ejemplos anteriores se cargaron en los reactores absorbedores apilando capas del material que se cortaron en la forma y el tamaño de las aletas absorbedoras. El reactor usado para la prueba fue un reactor de aletas radiales similar al ilustrado en las Figs. 1 y 2 de la patente US nº 5.441.716 e ilustrados además en la Fig. 7 de la presente memoria descriptiva. Como se muestra en la Fig. 7, el reactor consiste en una pluralidad de placas o aletas 12 que se extienden radialmente desde el conducto 10 del fluido de transferencia de calor. Entre cada una de las aletas 12 se apilan capas 14 de discos del material de sustrato impregnado preparado según se ha descrito anteriormente. Los discos 14 de fieltro Ryton® impregnado se instalan de manera que rellenen sustancialmente la cavidad entre las aletas del reactor sin apretar o forzar indebidamente el material en el espacio. Para ilustrar las mejoras obtenidas rellenando los espacios del reactor con los materiales de sustrato impregnados en comparación con reactores en los que la sal potenciadora se carga en los espacios del reactor según las patentes anteriormente mencionadas, cada uno de los sustratos impregnados preparados según los Ejemplos I-III se sometió a prueba absorbiendo y desabsorbiendo amoníaco en los reactores.
Las Figs. 1 y 2 ilustran las comparaciones de la degradación de la velocidad de sorción del compuesto complejo MnCl_{2}-NH_{3} en un cambiador de calor de tubos con aletas mostrado en la Fig. 7. El reactor usado para el procedimiento mostrado en la Fig. 1 se cargó con polvo de MnCl_{2}. La Fig. 2 ilustra la integridad de la velocidad de sorción para el mismo compuesto complejo en un cambiador de calor de tubos con aletas que utilizaba sustrato impregnado según se describe en el Ejemplo I. Las Figs. 3 y 4 ilustran ejemplos que comparan las velocidades de reacción para los sistemas de sorción del compuesto complejo CaBr_{2}\cdotNH_{3}. El procedimiento de la Fig. 3 usó polvo de CaBr_{2} en el espacio del reactor, mientras que el ejemplo ilustrado en la Fig. 4 usó un material de sustrato descrito en el Ejemplo II. Las Figs. 5 y 6 ilustran la comparación que usa el compuesto complejo SrCl_{2}\cdotNH_{3}. En la Fig. 5, el espacio del reactor se cargó con polvo de SrCl_{2}; en la Fig. 6, el espacio se rellenó con fieltro impregnado según el Ejemplo III.
En los ejemplos mostrados en las Figs. 1-6, la captación de amoníaco se realizó en tiempos de ciclo fijo y en períodos de tiempo de ciclo de reacción de absorción y desorción de menos de 30 minutos, respectivamente. Las condiciones de reacción usadas para comparar las mismas sales fueron sustancialmente idénticas. A partir de los resultados mostrados en las Figs. 1-6 es evidente que la captación de amoníaco, es decir, la masa de amoníaco absorbida y desabsorbida en el compuesto complejo, se eleva sustancialmente cuando se usa un sustrato impregnado para microinmovilización de los compuestos complejos. Una reducción en la captación de amoníaco es equivalente a una velocidad de reacción reducida en los ciclos de reacción de absorción y desorción y para una condición de tiempo-temperatura-presión dada se traduce en una capacidad reducida de almacenamiento de energía, de particular importancia en la eficacia de sistemas de almacenamiento en frío, almacenamiento en caliente y de almacenamiento de temperatura dual.
Otras mejoras realizadas mediante el uso del aparato y el procedimiento de la invención usando compuestos complejos amoniacales incluyen la capacidad de realizar el procedimiento de sorción para obtener al menos el 70% de la captación teórica del amoníaco a temperaturas de aproximación de 10 K o menos durante un ciclo. En los ejemplos específicos que usan SrCl_{2}\cdot(1-8)NH_{3}, al menos 5 moles de amoníaco por mol de SrCl_{2} se absorben y/o desabsorben a temperaturas de aproximación de 10 k o inferiores. Se obtienen resultados similares usando CaCl_{2}\cdot2-4(NH_{3}) y
CaCl_{2}\cdot4-8(NH_{3}). Además de las mejoras anteriormente mencionadas, los reactores que incorporan sustratos impregnados de absorbente según la invención tienen un tiempo de vida previsto muy superior en comparación con los reactores de la técnica anterior en los que las sales simplemente se cargaban en los espacios entre las aletas y los tubos. Por ejemplo, un reactor del diseño mostrado en la Fig. 7 que usaba un sustrato impregnado en SrCl_{2} preparado según el Ejemplo III, se examinó después de más de 4.000 ciclos de reacciones alternantes de absorción/desorción, y demostró que no existía sustancialmente deterioro o deformación de las aletas. En comparación, un reactor con aletas del mismo diseño cargado con SrCl_{2} según la técnica anterior mostró una deformidad de las aletas sustancial después de sólo 450 ciclos bajo condiciones de reacción sustancialmente similares.
El uso de sustrato que incorpora sorbente en el relleno sustancial del espacio del reactor entre las superficies de intercambio de calor según la presente invención debe distinguirse del uso de discos, tubos, láminas, etcétera relativamente delgados de material permeable al gas según se ilustra y describe en la patente US nº 5.441.716. En la patente anteriormente mencionada, dichos materiales ocupan sólo una parte relativamente menor del espacio entre las superficies de intercambio de calor que, en caso contrario, están rellenas con el propio absorbente sólido. Por otra parte, dicho material no incorpora el absorbente.
Aunque la invención descrita anteriormente consigue mejoras importantes en sistemas de compuestos complejos, puede usarse también ventajosamente para otros sistemas de sorción, en particular para hidruros metálicos en los que la movilización de sorbente resulta a menudo problemática. En las patentes US nº 4.523.635 y 4.623.018 se describen ejemplos de hidruros metálicos usados y mejorados que usan los procedimientos y aparatos de la invención.

Claims (48)

1. Un cambiador de calor absorbedor en el que el gas polar se absorbe y desabsorbe repetidamente sobre un compuesto complejo formado por la absorción de dicho gas polar sobre una sal metálica, o se absorbe y desabsorbe repetidamente hidrógeno sobre un hidruro metálico, teniendo dicho cambiador de calor en el espacio entre al menos una parte de las superficies de intercambio de calor una composición de sorbente/sustrato que comprende un material de sustrato fibroso, inerte a dicho gas polar o hidrógeno, que tiene un absorbente que comprende sal de un metal seleccionado de entre el grupo constituido por un metal alcalino, un metal alcalinotérreo, un metal de transición, cinc, cadmio, estaño, aluminio, borofluoruro de sodio, sales metálicas dobles y mezclas de dos o más de los mismos, o un compuesto complejo, o un hidruro metálico, caracterizado porque dicho espacio está relleno sustancialmente de dicha composición de sorbente/sustrato, dicho material de sustrato fibroso comprende hilos o fibras tejidos o no tejidos o combinacio-
nes de hilos o fibras tejidos o no tejidos, y dicho absorbente está distribuido, incrustado o impregnado en los mismos.
2. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, en el que dicha sal comprende un haluro, un nitrato, un nitrito, un oxalato, un perclorato, un sulfato o un sulfito de dicho metal.
3. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, en el que dicho material de sustrato tiene una porosidad comprendida entre aproximadamente 50% y aproximadamente 98%, antes de la incorporación de dicha sal.
4. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, en el que dicho material de sustrato comprende guata, felpa, paño, tiras, cintas, hilaza, fieltro, cuerda o tela.
5. Un cambiador de calor según la reivindicación 3, en el que dicho material de sustrato comprende guata, felpa, paño, tiras, cintas, hilaza, fieltro, cuerda o tela.
6. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, en el que dicha sal metálica, compuesto complejo o hidruro metálico comprende al menos el 50% en volumen de dicha composición de sorbente/sustrato.
7. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, en el que dicha sal metálica, compuesto complejo o hidruro metálico comprende al menos el 70% en volumen de dicha composición de sorbente/sustrato.
8. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, en el que dicha sal metálica, compuesto complejo o hidruro metálico comprende al menos el 85% en volumen de dicha composición de sorbente/sustrato.
9. Un cambiador de calor según la reivindicación 3, en el que dicho material de sustrato es un material tejido.
10. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, en el que el absorbente es un hidruro metálico.
11. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, en el que el gas polar es amoníaco.
12. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, en el que el gas polar es agua, una amina, un alcohol o amoníaco.
13. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, en el que la sal es una mezcla de sales de metales alcalinos, alcalinotérreos o de transición.
14. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, que comprende un cambiador de calor de placas o de tubos con aletas.
15. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, que tiene una longitud de trayectoria de difusión de masa promedio de 15 mm o menos.
16. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, que tiene una longitud de trayectoria de difusión térmica de 4 mm o menos.
17. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, en el que el material de sustrato comprende fibra de vidrio.
18. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, en el que el material de sustrato comprende sulfuro de polifenileno.
19. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, en el que el material de sustrato comprende poliamida aromática o nailon.
20. Un cambiador de calor según la reivindicación 5, en el que el material de sustrato comprende fibra de vidrio.
21. Un cambiador de calor según la reivindicación 5, en el que el material de sustrato comprende sulfuro de polifenileno.
22. Un cambiador de calor según la reivindicación 5, en el que el material de sustrato comprende poliamida aromática o nailon.
23. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, 3, 15, 16, 17, 18 o 19, en el que el gas polar es amoníaco y la sal metálica se selecciona del grupo que comprende: SrCl_{2}, SrBr_{2}, MgCl_{2}, MgBr_{2}, MnCl_{2}, MnBr_{2}, FeCl_{2}, FeBr_{2}, CoCl_{2}, CaCl_{2}, CaBr_{2}, CaI_{2}, BaCl_{2}, LiCl o LiBr.
24. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, en el que el material de sustrato tiene una conductividad térmica de al menos el 50% más que el fieltro de fibra de vidrio.
25. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, 17, 18 o 19, que comprende un cambiador de calor de tubo con aletas que tiene un recuento de aletas de cuatro aletas/25 mm (1 pulgada) o menos.
26. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, 17, 18, 19, 20, 21 o 22, en el que el material de sustrato incluye adicionalmente fibras o partículas de metal, carbono o grafito.
27. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, 17, 18, 19 o 35, que tiene una longitud de trayectoria de difusión térmica de 4 mm o menos.
28. Un cambiador de calor según la reivindicación 1, en el que dicho absorbente es una sal metálica o un compuesto complejo y dicho gas polar es amoníaco, y en el que dicho material de sustrato es hilaza, cuerda, tela o fieltro de fibra de vidrio, fibra de nailon, fibra de poliamida aromática o fibra de sulfuro de polifenileno que tiene una porosidad comprendida entre el 50% aproximadamente y el 98% aproximadamente y en el que dicha sal metálica o compuesto complejo comprende al menos el 50% en volumen de dicha composición de sorbente/sustrato.
29. Un cambiador de calor según la reivindicación 28, en el que dicho absorbente es una sal metálica y en el que dicha composición de sorbente se prepara saturando sustancialmente dicho material de sustrato con una disolución concentrada de dicha sal metálica y secando dicho material de sustrato para formar un sustrato impregnado.
30. Un cambiador de calor según la reivindicación 29, en el que dicha disolución es una disolución acuosa de dicha sal metálica.
31. Un cambiador de calor según la reivindicación 29, en el que dicho sustrato impregnado rellena sustancialmente el espacio entre las superficies de intercambio de calor.
32. Un cambiador de calor según la reivindicación 30, en el que dicha sal metálica es CaCl_{2}, CaBr_{2}, CaI_{2}, SrCl_{2}, SrBr_{2}, MgCl_{2}, MgBr_{2}, MnCl_{2}, MnBr_{2}, FeCl_{2}, FeBr_{2}, CoCl_{2}, BaCl_{2}, LiCl, LiBr o mezclas de dos o más de dichas sales.
33. Un cambiador de calor según la reivindicación 28, en el que dicho absorbente es un compuesto complejo formado por absorción de amoníaco sobre dicha sal metálica en dicho cambiador de calor a la vez que se restringe la expansión volumétrica de dicho compuesto complejo formado durante la reacción de absorción.
34. Un cambiador de calor según la reivindicación 33, en el que dicha sal metálica es CaCl_{2}, CaBr_{2}, CaI_{2}, SrCl_{2}, SrBr_{2}, MgCl_{2}, MgBr_{2}, MnCl_{2}, MnBr_{2}, FeCl_{2}, FeBr_{2}, CoCl_{2}, BaCl_{2}, LiCl, LiBr o mezclas de dos o más de dichas sales.
35. Un cambiador de calor según la reivindicación 28, que tiene una longitud de trayectoria de difusión de masa promedio de 15 mm o menos.
36. Un cambiador de calor según la reivindicación 28, que comprende un cambiador de calor de tubo con aletas que tiene un recuento de aletas de cuatro aletas/25 mm (1 pulgada) o menos.
37. Un cambiador de calor según la reivindicación 28, que tiene una longitud de trayectoria de difusión térmica de 4 mm o menos.
38. Un cambiador de calor según la reivindicación 34, que tiene una longitud de trayectoria de difusión de masa promedio de 15 mm o menos.
39. Un cambiador de calor según la reivindicación 34, que comprende un cambiador de calor de tubo con aletas que tiene un recuento de aletas de al menos cuatro aletas/25 mm (1 pulgada).
40. Un cambiador de calor según la reivindicación 34, que tiene una longitud de trayectoria de difusión de calor de 4 mm o menos.
41. Un procedimiento para mejorar un procedimiento de sorción en un cambiador de calor en el que se absorbe y desabsorbe repetidamente de forma alterna un gas polar sobre un compuesto complejo formado por la absorción de dicho gas polar sobre una sal metálica o en el que se absorbe y desabsorbe repetidamente de forma alterna hidrógeno sobre un hidruro metálico, comprendiendo dicho procedimiento:
la incorporación de dicha sal metálica o un metal hidrurizable o un hidruro metálico en un material de sustrato fibroso para formar una composición de sorbente/sustrato, siendo dicho material de sustrato inerte para dicho gas polar o hidrógeno;
la absorción de un gas polar sobre dicha sal para formar dicho compuesto complejo y restricción de la expansión volumétrica de dicho compuesto complejo formado durante la reacción de absorción, o absorción de hidrógeno sobre dicho metal hidrurizable o hidruro metálico incrustado o impregnado; y
la realización de dicho procedimiento de sorción usando dicha composición de sorbente/sustrato, caracterizado porque la etapa de incorporación de dicha sal metálica, metal hidrurizable o hidruro metálico comprende la distribución, incrustación o impregnación de dicha sal metálica, metal hidrurizable o hidruro metálico en hilos o fibras tejidos o no tejidos de un material de sustrato que comprende guata, felpa, paño, tiras, cintas, hilaza, fieltro, cuerda o tela, por el que dicho material de sustrato rellena sustancialmente el espacio entre al menos una parte de las superficies de intercambio de calor.
42. El procedimiento según la reivindicación 41, en el que al menos una parte del procedimiento de reacción se realiza a una velocidad superior a 3 moles de gas/mol de sorbente por hora.
43. El procedimiento según la reivindicación 41, en el que el procedimiento de sorción comprende una absorción y/o desorción realizada en más de 200 repeticiones.
44. El procedimiento según la reivindicación 41, en el que dicho procedimiento de sorción utiliza un compuesto complejo amoniacal y en el que dicho compuesto complejo absorbe y/o desabsorbe al menos 10 mg de amoníaco por cc de sorbente por minuto de tiempo del ciclo de absorción o desorción.
45. El procedimiento según la reivindicación 41, en el que dicho procedimiento de sorción utiliza un compuesto complejo amoniacal y en el que dicho procedimiento de sorción se realiza para obtener al menos el 70% de la captación teórica de amoníaco a temperaturas de aproximación de 10 K o menos durante un ciclo.
46. El procedimiento según la reivindicación 45, en el que el compuesto complejo es SrCl_{2}\cdot(1-8)NH_{3} y en el que el procedimiento de sorción se realiza para hacer reaccionar al menos 5 moles de amoníaco por mol de SrCl_{2} entre SrCl_{2}\cdot1 NH_{3} y SrCl_{2}\cdot8NH_{3}, a temperaturas de aproximación de 10 K o menos.
47. El procedimiento según la reivindicación 45, en el que el compuesto complejo es un compuesto amoniacal que comprende CaCl_{2} en sus etapas de coordinación CaCl_{2}\cdot1/2(NH_{3}), CaCl_{2}\cdot2/4(NH_{3}), CaCl_{2}\cdot4/8(NH_{3}) o una combinación de las mismas.
48. El procedimiento según la reivindicación 45, en el que el compuesto complejo se selecciona de entre el grupo que comprende: CaBr_{2}\cdot2-6(NH_{3}), CoCl_{2}\cdot2-6(NH_{3}), FeBr_{2}\cdot2-6(NH_{3}), FeCl_{2}\cdot2-6(NH_{3}), BaCl_{2}\cdot0-8(NH_{3}), CaI_{2}\cdot2-6(NH_{3}), MgCl_{2}\cdot2-6(NH_{3}), MgBr_{2}\cdot2-6(NH_{3}), MnCl_{2}\cdot2-6(NH_{3}) o MnBr_{2}\cdot2-6(NH_{3}).
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