ES2222641T3 - Pila de iones de litio secundaria. - Google Patents

Pila de iones de litio secundaria.

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Abstract

Procedimiento para la fabricación de una pila de iones de litio secundaria con al menos un electrodo negativo que contiene carbono intercalado de litio, un electrolito conductor de iones de litio no acuoso y al menos un electrodo positivo que contiene un enlace calcógeno que contiene litio de un metal de transición intercalado de litio, en el que los electrodos están separados entre sí por un separador, y un electrodo auxiliar que contiene litio dispuesto en la pila, en el que el electrodo auxiliar se encuentra separado espacialmente del electrolito hasta el momento de cierre de la pila.

Description

Pila de iones de litio secundaria.
La invención se refiere a una pila de iones de litio secundaria con al menos un electrodo negativo que contiene carbono intercalado de litio, un electrolito conductor de iones de litio no acuoso, y al menos un electrodo positivo que contiene un enlace calcógeno que contiene litio de un metal de transición que intercala litio, en la que los electrodos están separados entre sí mediante separadores.
Las pilas de iones de litio poseen un electrodo negativo y un electrodo positivo, en los que el litio puede almacenarse y extraerse de manera reversible. En la carga y descarga de pilas de iones de litio se acumula el litio alternativamente en el electrodo positivo y en el negativo, de modo que la cantidad total de carga ciclable se corresponde con la cantidad de litio que fluye en uno y otro sentido entre ambos electrodos. La cantidad de los materiales activos usados al montar pilas de iones de litio de uno de ambos electrodos, se selecciona normalmente de manera que la cantidad de litio existente disponible para el posterior funcionamiento de ciclación se almacena en él. Como material activo se usa en muchos casos un enlace de litio como, por ejemplo, espinela de manganeso y litio, óxido de cobalto y litio, óxido de níquel y litio o sustancias y/o mezclas de estas sustancias derivadas de estos enlaces como material de electrodos positivos.
Como material activo negativo se emplea, por ejemplo, carbono u óxidos metálicos.
En el montaje de las pilas de iones de litio y su relleno con electrolito, los materiales activos mencionados tienen entre sí sólo una diferencia de potencial de hasta 2 voltios como máximo. La diferencia de potencial entre los electrodos se encuentra tras la carga de la pila de iones de litio en el orden de magnitud de 4 voltios aproximadamente. Durante la primera carga de la pila de iones de litio se expulsa litio del electrodo positivo y se aporta al electrodo negativo. De este modo, se reduce claramente el potencial del electrodo negativo (en dirección al potencial del litio metálico) y sigue aumentando el potencial del electrodo positivo (hacia valores todavía más positivos). Mediante estas variaciones de potencial puede producirse ciertas reacciones parasitarias, tanto en el electrodo positivo, como también especialmente en el negativo. Por tanto, se conoce por los electrodos de carbono que se forman productos de descomposición sobre sus superficies, que están compuestos por litio y componentes del electrolito (interfaz de electrolito sólido, SEI). Estas capas superficiales, denominadas también capas de cobertura, son conductores de iones de litio que fabrican un enlace electrónico entre el electrodo negativo y el electrolito y reprimen un avance posterior de las reacciones. Por lo tanto, la formación de estas capas de cobertura es necesaria para la estabilidad del sistema de semipila compuesto por el electrodo negativo y el electrolito. Por otro lado, sin embargo, durante su formación una parte del litio aportado a las pilas a través del electrodo positivo se une de forma irreversible y, por tanto, se elimina para el funcionamiento de ciclación, es decir, para la capacidad existente a disposición del usuario. Esto significa que en la primera descarga ya no llega tanto litio desde el electrodo negativo al electrodo positivo, que se suministró previamente al electrodo negativo durante la primera carga.
Además es desventajoso que la capa de cobertura no se haya configurado por completo sobre el electrodo negativo después de la primera carga, sino que su formación continúa avanzando durante los sucesivos ciclos de carga y descarga. Incluso si este proceso se debilita durante los siguientes ciclos de carga y descarga, se sigue eliminando litio del sistema permanentemente, que ya no está disponible para el funcionamiento de ciclación y, por tanto, para la capacidad de la pila.
Por los documentos US-A 5.340.670 y US-A 5.432.029 se conocen materiales activos para electrodos negativos de pilas de iones de litio, que deben mostrar una menor pérdida irreversible de capacidad. Por los documentos US-A 4.980.250 y US-A 5.436.093 se conocen además procedimientos, mediante los que se aporta litio al material activo del electrodo negativo, para de este modo minimizar el consumo de litio y, por tanto, la pérdida irreversible de capacidad. Los documentos mencionados en primer lugar se refieren a materiales que en todo caso muestran aún la pérdida irreversible de capacidad y los procedimientos para la incorporación del litio al material activo negativo conducen a unos electrodos que sólo se pueden manipular con condiciones ambientales secas.
Por el documento DE-A 19528049 se conocen pilas de iones de litio, en las que se aplica un enlace rico en litio, como litio metálico o una aleación de litio a las pilas, de manera que esté en contacto electrolítico con al menos uno de los electrodos tras llenar la pila con electrolito. La diferencia de potencial entre los materiales de electrodos conduce a que una corriente de compensación fluya entre el correspondiente material activo de electrodos y el enlace rico en litio aportado y, por tanto, adicionalmente se aporta litio a los electrodos. Este litio adicional puede reducir, o incluso eliminar, la pérdida de capacidad irreversible que se produce por las reacciones parásitas mencionadas.
Durante este procedimiento, es problemático, no obstante, que no pueda excluirse un enriquecimiento local de litio. Este enriquecimiento de litio representa un riesgo patente de seguridad, debido a la alta reactividad del metal de litio separado electrolíticamente o puede conducir también a que el material de electrodos positivo que almacena litio se transforme en una fase, que sea menos adecuada para el posterior funcionamiento de ciclación.
Por el resumen de patentes de Japón, volumen 1996, nº 11 y el documento JP 08190934A se conoce una pila secundaria no acuosa, que presenta un electrodo auxiliar eléctricamente aislado de los electrodos. El electrodo auxiliar está en la cara interior de un recipiente de la pila, con el que está conectado eléctricamente. Se encuentra en contacto permanente con el electrolito.
El documento EP-A 0867954 da a conocer una batería con un electrodo protector fungible, que está aislado de los electrodos permanentemente en contacto con el electrolito. La función del electrodo protector fungible consiste en la protección catódica de la carcasa metálica de la pila.
Por el resumen de patentes de Japón, volumen 1996, Nº 10 y el documento JP 08162163A se conoce una batería con un electrolito orgánico que presenta un electrodo auxiliar para el posterior aporte de litio, que se encuentra en contacto permanente con el
electrolito.
El documento US-A-5.759.715 describe una pila de iones de litio, que está formada por una pila precursora. Uno de los electrodos de la batería es una lámina de litio en la pila precursora. A continuación, se retira la lámina de litio y se forma y sella la batería.
La invención se propone el objetivo de presentar un procedimiento para la fabricación de una pila de iones de litio y un procedimiento para su funcionamiento, que compensen o minimicen la pérdida de capacidad irreversible y no conduzcan a riesgos de seguridad.
El objetivo se alcanza según la invención, mediante el procedimiento según las reivindicaciones 1 y 6. En las reivindicaciones subordinadas se indican otras variantes del procedimiento.
Según la teoría de la invención, la cantidad adicional de litio no se alimenta a uno de los electrodos antes del montaje de la pila, ni se añade a un electrodo automáticamente después del llenado de la pila con electrolito, sino que la cantidad de litio se alimenta a un electrodo de manera definida en un momento posterior. La carga del litio a uno de los electrodos se realiza mediante la fabricación de un contacto electrolítico del electrodo auxiliar con uno de los electrodos. Esto sólo se realiza una vez que la pila ha sido cargada al menos al 5% de su capacidad.
El enlace electrónico se realiza preferentemente a través de una conexión especial de potencial como, por ejemplo, un tercer terminal de polo o la superficie de la envoltura de un vaso metálico de la pila, que esté eléctricamente aislado de los electrodos. El contacto electrolítico se fabrica de modo que el electrodo auxiliar dispuesto fuera del nivel de electrolito sólo se pone en contacto electrolítico por inclinación de la pila o se eleva el nivel de electrolito por llenado con electrolito. El momento para el enlace electrolítico y electrónico del electrodo auxiliar con uno de los electrodos se selecciona preferentemente de manera que se corresponde con el momento en el que uno de los electrodos experimenta una fuerte variación de potencial durante la carga de la pila. Es especialmente preferible el momento en que la pila pasa a la zona de caída brusca de la tensión de pila durante la descarga, manteniéndose la tensión de la pila en un valor constante durante el contacto electrolítico y electrónico del electrodo auxiliar con uno de los electrodos.

Claims (7)

1. Procedimiento para la fabricación de una pila de iones de litio secundaria con al menos un electrodo negativo que contiene carbono intercalado de litio, un electrolito conductor de iones de litio no acuoso y al menos un electrodo positivo que contiene un enlace calcógeno que contiene litio de un metal de transición intercalado de litio, en el que los electrodos están separados entre sí por un separador, y un electrodo auxiliar que contiene litio dispuesto en la pila, en el que el electrodo auxiliar se encuentra separado espacialmente del electrolito hasta el momento de cierre de la pila.
2. Procedimiento según la reivindicación 1, caracterizado porque el electrodo auxiliar se encuentra por encima del nivel de electrolito.
3. Procedimiento según la reivindicación 1 ó 2, caracterizado porque el electrodo auxiliar está aislado de los electrodos eléctricamente.
4. Procedimiento según la reivindicación 1 ó 3, caracterizado porque el electrodo auxiliar posee un terminal de polo propio.
5. Procedimiento según la reivindicación 4, caracterizado porque la pila posee una carcasa metálica o eléctricamente conductora, con la que se conecta eléctricamente el electrodo auxiliar.
6. Procedimiento para la compensación de la pérdida irreversible de capacidad en una pila de iones de litio secundaria fabricada según una o varias de las reivindicaciones 1 a 5, caracterizado porque el electrodo auxiliar que contiene litio está en contacto con el electrolito y uno de los electrodos, después de que la pila se carga al menos al 5% de su capacidad.
7. Procedimiento según la reivindicación 6, caracterizado porque el electrodo auxiliar que contiene litio está en contacto con el electrolito, después de que la pila pasa a la zona de caída brusca de tensión de pila durante la descarga, manteniéndose la tensión de la pila a un valor constante.
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