EP4165704A1 - Membran-elektroden-anordnung für eine brennstoffzelle - Google Patents

Membran-elektroden-anordnung für eine brennstoffzelle

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Publication number
EP4165704A1
EP4165704A1 EP21725728.6A EP21725728A EP4165704A1 EP 4165704 A1 EP4165704 A1 EP 4165704A1 EP 21725728 A EP21725728 A EP 21725728A EP 4165704 A1 EP4165704 A1 EP 4165704A1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
membrane
layer
material layer
open
approx
Prior art date
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Pending
Application number
EP21725728.6A
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Ulrich Berner
Thilo Lehre
Andreas Gehrold
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Robert Bosch GmbH
Original Assignee
Robert Bosch GmbH
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Filing date
Publication date
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Publication of EP4165704A1 publication Critical patent/EP4165704A1/de
Pending legal-status Critical Current

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    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/02—Details
    • H01M8/0202—Collectors; Separators, e.g. bipolar separators; Interconnectors
    • H01M8/023—Porous and characterised by the material
    • H01M8/0241—Composites
    • H01M8/0245—Composites in the form of layered or coated products
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
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    • H01M8/02—Details
    • H01M8/0202—Collectors; Separators, e.g. bipolar separators; Interconnectors
    • H01M8/023—Porous and characterised by the material
    • H01M8/0234—Carbonaceous material
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
    • H01M2008/1095—Fuel cells with polymeric electrolytes
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the invention relates to a membrane electrode gas diffusion layer arrangement, hereinafter referred to as a membrane electrode arrangement, for an electrochemical cell, in particular a fuel cell.
  • the invention also relates to a fuel cell, a fuel cell unit and a fuel cell system, preferably for a fuel cell vehicle.
  • a fuel cell system for example a fuel cell vehicle
  • the fuel cell comprises at least one membrane-electrode arrangement, which has a layer structure of an ion- or proton-conducting membrane and catalytic electrodes provided on both sides of the membrane (membrane-electrode unit with anode and cathode electrode as reactive layers) and gas diffusion layers .
  • the fuel cell is designed with a large number of membrane electrode assemblies arranged in a stack (fuel cell stack) and bipolar plates arranged between them.
  • EP 2 834870 B1 discloses a membrane electrode arrangement for such a fuel cell, with a microporous particle body provided on a surface of a catalytic electrode of a membrane electrode unit. Furthermore, a coarse-pored metal mesh is provided on the particle body, where in these two bodies together a single gas diffusion layer of the mem- Form bran-electrode arrangement. Furthermore, the particle body has comparatively large particle sizes at those sections that are in mechanical contact with Festphasenab sections of the metal mesh and comparatively small particle sizes at those sections that face the gas phase sections of the metal mesh.
  • the object of the invention is by means of a membrane-electrode arrangement for an electrochemical cell, in particular a fuel cell; and solved by means of a fuel cell, a fuel cell unit and a fuel cell system, preferably for a fuel cell vehicle.
  • the membrane-electrode arrangement comprises a membrane, at least one catalytic electrode provided on the membrane and a flat gas diffusion layer provided on the catalytic electrode, the gas diffusion layer being at least partially constituted as a (micro) porous composite layer , and the (micro) porous composite layer has a microporous particle layer extending in the area of the gas diffusion layer, in which at least some sections an open-pore, in particular me-metallic, material layer is embedded.
  • the open-pore material layer can of course also be designed as an open-microporous material layer.
  • the membrane-electrode arrangement comprises only or at least the membrane, which has at least one catalytic electrode provided on the membrane, that is to say an at least partially configured membrane-electrode assembly. that is, and the at least one gas diffusion layer.
  • the membrane-electrode arrangement preferably has essentially no other components, such as B. a bipolar plate or a section thereof, but can optionally include such a component.
  • the microporous particle layer and the open-pore material layer differ at least in their thermal and / or electrical conductivity, both preferably made of different materials (e.g. differently structured material than two materials), in particular different materials (material: present in a uniform form Matter with certain properties) are built up.
  • the optional “metallic” property of the open-pore material layer is intended to make it clear that the material layer can have at least one property of a metal; this relates in particular to a thermal and / or electrical conductivity, which should be in a range of a metal or above (see below. Graphs).
  • At least one gas diffusion layer of a membrane-electrode arrangement of the single cell has the porous composite layer or the open-pore material layer embedded in the microporous particle layer.
  • the membrane-electrode arrangement can be coated with a catalytic electrode on one side (anode or cathode side) or on both sides (anode and cathode side), and there on a single of one or two catalytic electrodes a single gas diffusion layer or on both catalytic electrodes each have a (single) gas diffusion layer.
  • the porous composite layer according to the invention can be either in / on the anode / anode electrode or cathode / cathode electrode or in / on the anode / anode electrode and cathode / cathode electrode of a single cell concerned.
  • At least one gas diffusion layer of the possibly two gas diffusion layers has the porous composite layer according to the invention, which at least partially or essentially completely constitutes the gas diffusion layer. If only on a single (large-area) side of the membrane-electrode assembly a porous composite layer is set up, can on the opposite side z. B. a conventional gas diffusion layer can be set up.
  • the porous composite layer according to the invention can be referred to as a microporous composite particle layer (composite MPL, see below).
  • the open-pore material layer can have a better thermal and / or electrical conductivity than the microporous particle layer in plane direction and / or thickness direction of the membrane-electrode arrangement.
  • the microporous particle layer can be designed as a microporous particle layer which is free-standing on one side and which at least in sections forms an outside of the membrane-electrode arrangement.
  • the porous composite layer can be designed as a porous composite layer free-standing on one side, which at least in sections forms an outside of the membrane-electrode arrangement.
  • the microporous particle layer, the porous composite layer or the gas diffusion layer, which is essentially completely constituted by the porous composite layer is in fluid contact with a respective operating medium and the operating medium in an installed state of the membrane-electrode arrangement in a fuel cell in an anode or cathode compartment channeling around a relevant bipolar plate.
  • Exactly one or two, at least one or two, or a multiplicity of open-pore material layers can be embedded within the microporous particle layer.
  • the / an open-pore material layer can be closer, equally close or less close to an outside of the microporous particle layer than to a relevant catalytic electrode or the membrane.
  • the open-pore material layer can be placed freely within an overall layer thickness of the microporous particle layer, can itself consist of one or more layers and, if necessary, be homogeneously and / or inhomogeneously distributed in one plane.
  • the microporous particle layer and its open-pore material layer can form a sandwich-like arrangement, the open-pore material layer being seen essentially between layers of the microporous particle layer.
  • Heat sources that can arise from a membrane-electrode unit of the membrane-electrode arrangement can be partially neutralized as heat flows when passing through the porous composite layer by means of the porous composite layer.
  • heat sources so-called “hotspots”
  • These heat sources spread, starting from the membrane-electrode unit of a respective membrane-electrode arrangement, into a relevant porous composite layer and there are propagated as heat flows in the direction of a relevant bipolar plate, with which a single cell is cooled.
  • the heat flows that are spaced apart from one another in the porous composite layer and propagate in the direction of the bipolar plate are forced to fan out, spread out, etc. when passing through the porous composite layer in the thickness direction due to the properties of the open-pore material layer. in particular through their open-pore material layer, in this heat sources entering as heat flows with heat sinks originating from the relevant bipolar plate in part.
  • a total surface heat flow that can be transported away from the membrane-electrode unit of the membrane-electrode arrangement can be homogenized in the open-pore material layer.
  • the porous composite layer can be designed such that a global central plane of the open-pore material layer is embedded precisely within the microporous particle layer (cf. FIGS. 4 and 5, both of which show such material layers within the particle layer).
  • the global center plane of the open-pore material layer can be embedded in the microporous particle layer essentially parallel to an outside of the porous composite layer.
  • Fermer can have a ratio of an optionally average thickness of the porous composite layer or microporous particle layer to the open-pore material layer in an average of approx. 2: 1, approx. 2.5: 1, approx. 3: 1, approx. 3.5: 1, approx. 4: 1, approx. 5: 1, approx. 7.5: 1 or approx. 10: 1.
  • a thickness of the open-pore material layer can be essentially constant or, e.g. B. periodically, vary.
  • the open-pore material layer itself can be essentially plate-shaped, plate-shaped and / or leaf-shaped (cf. FIG. 4).
  • a discontinuity point, step, etc. can be set up in the open-pore material layer.
  • the open-pore material layer can be designed as a corrugated material layer (cf. FIG. 6 o.), Trapezoidal material layer (cf. FIG. 6 u.), Ribbed material layer.
  • the open-pore material layer can be miniaturized and analogous to a corrugated sheet, e.g. B. with a sinusoidal profile; Trapezoidal sheet; Cooling plate, etc. be formed.
  • the open-pore material layer itself can be designed as a simple homogeneous or inhomogeneous material layer.
  • the porous material layer itself can be designed as a coherent and / or loosely fragmented material layer.
  • the openly porous material layer is made up of a large number of interconnected constituents (fragments), whereas in the second case these fragments are not connected to one another via material structures of the open-porous material layer.
  • sections of the open-pore material layer can be closer to heat sources that arise from the membrane-electrode unit than sections of the open-pore material layer directly adjacent to these sections (cf. FIG. 6). Furthermore, sections of the open-pore material layer can lie closer to the membrane-electrode arrangement that can be produced than sections of the open-pore material layer that are directly adjacent to these sections (cf. FIG. 6). Within the open-pore material layer, sections that are adjacent to heat sources can continuously transfer into sections of the open-pore material layer that are adjacent to heat sinks.
  • the open-pore material layer can have free, loose and / or connected long fibers, fibers, short fibers and / or particles.
  • the open-pore material layer can be designed as a fabric, expanded metal, flow, at least one paper-like layer and / or a foam.
  • the open-pore material layer can comprise a metal and / or semimetal, and preferably not comprise a typical non-ferrous metal.
  • a preferred metal is e.g. B. an iron alloy, in particular a steel, preferably a stainless steel; titanium etc.
  • the open-pore material layer can comprise a non-metal and preferably no ceramic or oxidic fibers.
  • a preferred semi-metal or non-metal includes e.g. B. on carbon based particles or fibers.
  • a graphene-like material e.g. B. with an inplane thermal conductivity of greater than 1,000W / m-K, applicable; these include B. a (multi-layer) graph, (multi-wall) carbon nanotubes, etc. -
  • the material or the materials of the open-pore material layer can be coated in order to z. B. to produce a hydrophilic or hydrophobic property.
  • the coating can be homogeneous, vary locally and be (full) surface and / or uninterrupted, etc.
  • the membrane can be used as a cation-selective polymer electrolyte membrane, in particular sondere an ionomer membrane, preferably a Nafion ® membrane, may be formed.
  • the / a membrane-electrode unit can be designed as a membrane coated with catalytic electrodes (CCM: Catalyst Coated Membrane).
  • CCM Catalyst Coated Membrane
  • the essentially entire gas diffusion layer can be designed as the porous composite layer. I. E. the gas diffusion layer as a porous composite layer has no further essential layer, no further essential component, etc.
  • the gas diffusion layer can comprise at least one second layer in addition to the porous composite layer.
  • the gas diffusion layer can include at least one more essential layer, another essential component, etc., z. B. a conventional layer.
  • the membrane-electrode arrangement can comprise at least or precisely one bipolar plate.
  • a feature can be positive, ie present, or negative, ie absent.
  • a negative feature is not explicitly explained as a feature unless, according to the invention, value is attached to the fact that it is absent. I. E. the one actually made and it is not an invention constructed by the prior art to omit that feature.
  • the absence of a feature (negative feature) in one embodiment shows that the feature is optional. - In the only exemplary and schematic figures (Fig.) Of the drawing show:
  • FIG. 1 shows an embodiment of a in a simplified block diagram
  • Fig. 2 in a 2D sectional view a cut away on four sides of a single fuel cell of a fuel cell according to the prior art
  • FIG. 3 shows a view analogous to FIG. 2, with a microporous particle layer (above) and a microporous particle layer as well as a carbon fiber fleece (below) as gas diffusion layers according to the prior art,
  • Fig. 4 is a 2D sectional view of a cut away on four sides of a single fuel cell of a fuel cell, with a first Ausuge approximate form of a gas diffusion layer according to the invention
  • Fig. 5 is an illustration similar to Fig. 3, with a composite layer as a gas diffusion layer according to the invention (top), and a microporous particle layer and a carbon fiber fleece as a gas diffusion layer according to the prior art (bottom), and
  • FIG. 6 shows a view analogous to FIG. 4, in which two further embodiments of the gas diffusion layers according to the invention are shown as composite layers.
  • the invention is based on exemplary embodiments of a membrane electrode assembly 105 for an electrochemical cell, in particular a fuel cell 10 of a fuel cell unit 1 for a low-temperature polymer electrolyte fuel cell system of a fuel cell vehicle, ie a motor vehicle having a fuel cell or a fuel cell system explained.
  • a fuel cell 10 of a fuel cell unit 1 for a low-temperature polymer electrolyte fuel cell system of a fuel cell vehicle ie a motor vehicle having a fuel cell or a fuel cell system explained.
  • a fuel cell 10 of a fuel cell unit 1 for a low-temperature polymer electrolyte fuel cell system of a fuel cell vehicle ie a motor vehicle having a fuel cell or a fuel cell system
  • the invention is described and illustrated in detail by preferred exemplary embodiments, the invention is not restricted by the disclosed exemplary embodiments. Other variations can be derived from this without departing from the scope of protection of the invention.
  • the invention can be applied to an electrochemical cell.
  • FIG. 1 shows the fuel cell unit 1 according to a preferred embodiment, with at least one, in particular a plurality of individual fuel cells 100 (individual cells 100) bundled to form a fuel cell stack 10, also referred to as fuel cell 10, which are in a preferably fluid-tight stack housing 16 are housed.
  • Each individual cell 100 comprises an anode space 12 with a gas diffusion layer 120 (the fuel cell 10), and a cathode space 13 with a gas diffusion layer 130 (the fuel cell 10), which is supported by a membrane-electrode unit 101 (MEA: Membrane Electrode Assembly) are spatially and electrically separated from each other (see detailed section).
  • MEA Membrane Electrode Assembly
  • the membrane-electrode unit 101 (without gas diffusion layer (s) 120, 130) is preferably designed as a membrane 110 (CCM: Catalyst Coated Membrane) coated with catalytic electrodes 112, 113, the membrane-electrode unit 101 with the gas diffusion layer (s) 120, 130 is referred to as a membrane-electrode arrangement 105.
  • CCM Catalyst Coated Membrane
  • a bipolar plate 140 is arranged between two directly adjacent membrane electrode arrangements 105, which serves to supply operating media 3, 5 into an anode compartment 12 of a first individual cell 100 and a cathode compartment 13 of a second individual cell 100 directly adjacent to it and above In addition, an electrically conductive connection between these single cells 100 is realized.
  • the fuel cell unit 1 has an anode supply 20 and a cathode supply 30.
  • the anode supply 20 comprises in particular: a fuel store 23 for the anode operating medium 3 (flowing towards); an anode supply path 21 with an ejector 24; an anode exhaust gas path 22 for an anode exhaust gas 4 (flowing out, mostly into the environment 2); preferably a fuel recirculation line 25 with a fluid delivery device 26 located therein and possibly a water separator.
  • the cathode supply 30 comprises in particular: a cathode supply path 31 for the cathode operating medium 5 (flowing towards, mostly from the environment 2), with preferably a fluid delivery device 33; a cathode exhaust gas path 32 for a cathode exhaust gas 6 (flowing out, mostly into the environment 2) with preferably a turbine 34, possibly that of an exhaust gas turbocharger; preferably a moisture transmitter 36; possibly a wastegate 35 between the cathode supply path 31 and the cathode exhaust gas path 22; and possibly a water separator.
  • the fuel cell unit 1 also includes, in particular, a cooling medium supply 40, through which the fuel cell 10 can be incorporated, preferably by means of its bipolar plates 140, into a cooling circuit to transfer heat to the temperature.
  • the cooling medium supply 40 comprises a cooling medium inflow path 41 and a cooling medium outflow path 42.
  • the cooling medium 7 (flowing in), 8 (flowing out) circulating in the cooling medium supply 40 is preferably conveyed by means of at least one cooling medium conveying device 43.
  • the fuel cell system includes in addition to the fuel cell unit 1 peripheral system components such. B. a control unit which can be egg Nes of the fuel cell vehicle.
  • Fig. 2 shows a single cell 100 according to the prior art, having the central, three-layer membrane-electrode unit 101 (membrane 110 with catalytic anode 112 and cathode electrode 113).
  • a gas diffusion layer 120, 130 is arranged on the respective electrode 112, 113 and is covered by a bipolar plate 140 opposite the membrane-electrode unit 101.
  • Anode or cathode channels for the operating medium 3/5 (operating medium channels) in the respective bipolar plate 140, the respective gas diffusion layer 120/130 and the respective anode 112 or cathode electrode 113 form an anode 102 or cathode 103 of the single cell 100
  • Anode or cathode channels in the respective bipolar plate 140 and a space for the relevant Gas diffusion layers 120/130 each form an anode 12 or cathode space 13 of the individual cell 100.
  • a gas diffusion layer 120, 130 has various tasks within the fuel cell 10 or the individual cell 100. These include a material transport (anode or cathode operating medium 3, 5; anode or cathode exhaust gas 4, 6; water; etc.), a conduction of heat, a conduction of electrical current and / or a mechanical-static force distribution.
  • a material transport anode or cathode operating medium 3, 5; anode or cathode exhaust gas 4, 6; water; etc.
  • conduction of heat a conduction of electrical current and / or a mechanical-static force distribution.
  • the gas diffusion layer 130, 120 each channel side, so facing the anode and cathode channels, a carbon fiber fleece 134, 124 (GDB: gas diffusion backing) and on the catalyst side, ie facing the catalytic cathode 113 or anode electrode 112, a microporous particle layer 135, 125 (MPL: Micro-Porous Layer).
  • a carbon fiber fleece 134/124 (see. Fig. 3, only the lower half without the mikroporö se particle layer 135/125) conducts heat and electricity well along its planes (plane direction E) and poorly through the planes (thickness direction D); so it has anisotropic thermal and electrical conductivity.
  • a freestanding, d. H. with the anode or cathode compartment 12, 13 in direct fluid contact with the microporous particle layer 125/135 (see. Fig. 3, only the upper half), has a quasi isotropic, but poor thermal and electrical conductivity. - The total compared to In the case of a carbon fiber fleece 124, 134, poor conductivities typically lead to poor heat dissipation from an individual cell 100 in the case of a free-standing microporous particle layer 125, 135.
  • microporous particle layer 125/135 in those areas with which it is in mechanical contact with the bipolar plates 140, strong temperature gradients, so-called 'cold spots' (influence of the cooling medium 7), on which undesired condensation of water are possible, are found is what can lead to mass transport losses in the microporous particle layer 125/135.
  • the temperature distribution in Fig. 3 and (microporous particle layer 135/125 and carbon fiber fleece 134/124) is significantly more homogeneous on both the membrane-electrode unit 101 and the channel / web side of the bipolar plate 140 than in FIG free-standing microporous particle layer 125/135.
  • the free-standing microporous particle layer 125/135 i.e. o. in FIG Fig. 3. This is due to the fact that in the conventional gas diffusion layer sandwich of the microporous particle layer 135/125 and the carbon fiber fleece 134/124 a fiber structure of the carbon fiber fleece 134/124 makes a major contribution to the thermal conductivity in the plane, this depending on the free-standing one microporous particle layer 125/135 is absent.
  • an, possibly multiple, gas diffusion layer sandwich of at least one in a microporous particle layer 122/132 at least partially embedded open-pore, in particular metallic, material layer 123/133 is taught; a so-called porous composite sheet according to the invention ge 120/130 as a layer of the membrane electrode assembly 105 according to the invention.
  • This porous composite layer 120/130 as a component of or as an entire gas diffusion layer 120/130 is explained in detail, which is why in the following only the examples in the Fig. 4 to 6 has been discussed in more detail.
  • FIG. 4 shows in a membrane-electrode arrangement 105 of a fuel cell 100 a combination of a porous composite layer 120 according to the invention /
  • the porous composite layer 120/130 according to the invention (FIG. 4 o.) Comprises a single open-pore material layer 123/133 which is closer to an outside of the (single) microporous particle layer 122/132 in which it is embedded than to one concern the catalytic electrode 112/113.
  • the gas diffusion layer 130/120 according to the prior art (Fig. 4 and.) Comprises, analogously to Fig. 3, a single microporous se particle layer 135/125 directly adjacent to the relevant catalytic electrode 113/114 and arranged thereon a carbon fiber fleece 134 / 124.
  • FIGS. 3 and 5 show identically designed and constructed sections of membrane electrode assemblies 105 with the same simulated output of the fuel cell 100.
  • the deviations of Fig. 5 and. 3 u., ie the improvements in heat distribution apart from the invention (Fig. 5 o.) in the area of the conventional gas diffusion layer 130/120 (Fig. 5 u.) is due to a thermal influence of the inventive po- red composite layer 120/130 (Fig. 5 o.).
  • a further improvement in the heat distribution can be expected.
  • FIG. 6 shows two further exemplary embodiments of the invention.
  • Fig. 6 o In contrast to Fig. 5 o., Which teaches a flat and plate-shaped te, open-pore material layer 123/133 - a corrugated material layer 123/133 (analogous to a corrugated sheet).
  • the z. B. sinusoidally corrugated open-pore material layer 123/133 is in sections closer to the membrane electrode unit 101 and in sections closer to the relevant bipolar plate 140.
  • Those sections with which the corrugated open-pore material layer 123/133 is closer to the membrane Electrode unit 101 is, are preferably the operating medium channels of the relevant bipolar plate 140 in the direction of thickness D substantially directly opposite.
  • the corrugated, open-pore material layer 123/133 can be in direct mechanical contact with the relevant bipolar plate 140 and / or the relevant electrode 112/113.
  • FIG. 6 also shows an open-pore trapezoidal material layer 133/123 (analogous to a trapezoidal sheet metal), which, analogously to FIG extends towards the relevant bipolar plate 140.
  • the trapezoidal material layer 133/123 is designed as a loosely fragmented open-pore material layer 133/123 in contrast to FIGS. 5 and 6, which each show a coherent, homogeneous, open-pore material layer 123/133 .

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Abstract

Die Erfindung betrifft eine Membran-Elektroden-Anordnung (105) für eine elektrochemische Zelle, insbesondere eine Brennstoffzelle (10) eines Brennstoffzellenaggregats (1) bevorzugt für ein Brennstoffzellenfahrzeug, mit einer Membran (110), wenigstens einer an der Membran (110) vorgesehenen katalytischen Elektrode (112, 113) und einer auf der katalytischen Elektrode (112, 113) vorgesehenen, sich flächig erstreckenden Gasdiffusionslage (120, 130), wobei die Gasdiffusionslage (120/130) wenigstens teilweise als eine poröse Verbundlage (120/130) konstituiert ist, und die poröse Verbundlage (120/130) eine mikroporöse Partikellage (122/132) aufweist, in welche wenigstens abschnittsweise eine offenporöse, insbesondere metallische, Materialschicht (123/133) eingebettet ist.

Description

Beschreibung
Titel
Membran-Elektroden-Anordnung für eine Brennstoffzelle
Die Erfindung betrifft eine Membran-Elektroden-Gasdiffusionslagen-Anordnung, nachfolgend als Membran-Elektroden-Anordnung bezeichnet, für eine elektroche mische Zelle, insbesondere eine Brennstoffzelle. Ferner betrifft die Erfindung ei ne Brennstoffzelle, ein Brennstoffzellenaggregat und ein Brennstoffzellensystem bevorzugt für ein Brennstoffzellenfahrzeug.
Stand der Technik
In einer Niedertemperatur-Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle eines Brennstoffzel lenaggregats z. B. eines Brennstoffzellensystems beispielsweise eines Brenn stoffzellenfahrzeugs erfolgt eine elektrochemische Wandlung zweier Reaktanten zweier Betriebsmedien in elektrische Energie und Wärme. Hierbei umfasst die Brennstoffzelle zumindest eine Membran-Elektroden-Anordnung, welche einen Schichtaufbau aus einer ionen- bzw. protonenleitenden Membran und beidseitig an der Membran vorgesehener, katalytischer Elektroden (Membran-Elektroden- Einheit mit Anoden- und Kathodenelektrode als Reaktivschichten) sowie Gasdif fusionslagen aufweist. In der Regel ist die Brennstoffzelle mit einer Vielzahl von in einem Stapel (Brennstoffzellenstack) angeordneter Membran-Elektroden-An- ordnungen und dazwischen angeordneter Bipolarplatten ausgebildet.
Die EP 2 834870 B1 offenbart eine Membran-Elektroden-Anordnung für solch ei ne Brennstoffzelle, mit einem auf einer Oberfläche einer katalytischen Elektrode einer Membran-Elektroden-Einheit vorgesehenen mikroporösen Partikelkörper. Ferner ist ein grobporöses Metallgeflecht an dem Partikelkörper vorgesehen, wo bei diese beiden Körper zusammen eine einzelne Gasdiffusionslage der Mem- bran-Elektroden-Anordnung bilden. Ferner besitzt der Partikelkörper vergleichs weise große Partikelgrößen an denjenigen Abschnitten, die mit Festphasenab schnitten des Metallgeflechts in einem mechanischen Kontakt stehen und ver gleichsweise kleine Partikelgrößen an denjenigen Abschnitten, die Gasphasen abschnitten des Metallgeflechts zugewandt sind.
Aufgabenstellung
Es ist eine Aufgabe der Erfindung eine alternative oder verbesserte Membran- Elektroden-Anordnung für eine elektrochemische Zelle, insbesondere eine Brennstoffzelle eines Brennstoffzellenaggregats bevorzugt für ein Brennstoffzel lenfahrzeug, anzugeben.
Offenbarung der Erfindung
Die Aufgabe der Erfindung ist mittels einer Membran-Elektroden-Anordnung für eine elektrochemische Zelle, insbesondere eine Brennstoffzelle; und mittels einer Brennstoffzelle, einem Brennstoffzellenaggregat und einem Brennstoffzellensys tem bevorzugt für ein Brennstoffzellenfahrzeug gelöst. - Vorteilhafte Weiterbil dungen, zusätzliche Merkmale und/oder Vorteile der Erfindung ergeben sich aus den abhängigen Ansprüchen und der folgenden Beschreibung.
Die erfindungsgemäße Membran-Elektroden-Anordnung umfasst eine Membran, wenigstens eine an der Membran vorgesehene katalytische Elektrode und eine auf der katalytischen Elektrode vorgesehene, sich flächig erstreckende Gasdiffu sionslage, wobei die Gasdiffusionslage wenigstens teilweise als eine (mikro-)po- röse Verbundlage konstituiert ist, und die (mikro-)poröse Verbundlage eine sich in der Fläche der Gasdiffusionslage erstreckende, mikroporöse Partikellage auf weist, in welche wenigstens abschnittsweise eine offenporöse, insbesondere me tallische, Materialschicht eingebettet ist. Die offenporöse Materialschicht kann na türlich ebenfalls als eine offen-mikroporöse Materialschicht ausgebildet sein.
Hierbei umfasst die Membran-Elektroden-Anordnung lediglich bzw. mindestens die Membran, die wenigstens eine an der Membran vorgesehene katalytische Elektrode, also eine zumindest partiell ausgestaltete Membran-Elektroden-Ein- heit, und die wenigstens eine Gasdiffusionslage. Darüber hinaus weist die Memb- ran-Elektroden-Anordnung bevorzugt im Wesentlichen keinen weiteren Bestand teil, wie z. B. eine Bipolarplatte bzw. einen Abschnitt davon auf, kann jedoch ggf. so einen Bestandteil umfassen.
Die mikroporöse Partikellage und die offenporöse Materialschicht unterscheiden sich wenigstens in ihrer thermischen und/oder elektrischen Leitfähigkeit, wobei beide bevorzugt aus unterschiedlichen Materialien (z. B. unterschiedlich struktu rierter Werkstoff als zwei Materialien), insbesondere unterschiedlichen Werkstof fen (Werkstoff: in einheitlicher Form vorliegende Materie mit bestimmten Eigen schaften) aufgebaut sind. Die optionale, .metallische' Eigenschaft der offenporö sen Materialschicht soll dabei verdeutlichen, dass die Materialschicht wenigstens eine Eigenschaft eines Metalls aufweisen kann; dies betrifft insbesondere eine thermische und/oder elektrische Leitfähigkeit, welche in einem Bereich eines Me talls oder darüber (vgl. u. Graphen) liegen soll.
Gemäß der Erfindung weist zur Verbesserung einer thermischen und/oder elektri schen Leitfähigkeit in Dickenrichtung einer Einzelzelle einer Brennstoffzelle, we nigstens eine Gasdiffusionslage einer Membran-Elektroden-Anordnung der Ein zelzelle die poröse Verbundlage bzw. die in die mikroporöse Partikellage einge bettete offenporöse Materialschicht auf.
Die Membran-Elektroden-Anordnung kann an einer einseitig (anoden- oder ka thodenseitig) oder beidseitig (anoden- und kathodenseitig) mit einer katalytischen Elektrode beschichteten Membran, und dort an einer einzigen von einer oder zwei katalytischen Elektroden eine einzige Gasdiffusionslage bzw. an beiden ka talytischen Elektroden jeweils eine (einzige) Gasdiffusionslage aufweisen. D. h. die erfindungsgemäße poröse Verbundlage kann entweder in/an der Anode/Ano denelektrode oder Kathode/Kathodenelektrode bzw. in/an der Anode/Anoden elektrode und Kathode/Kathodenelektrode einer betreffenden Einzelzelle einge richtet sein.
Hierbei weist wenigstens eine Gasdiffusionslage der ggf. zwei Gasdiffusionsla gen die erfindungsgemäße poröse Verbundlage auf, welche wenigstens teilweise oder im Wesentlichen vollständig die Gasdiffusionslage konstituiert. Falls nur auf einer einzigen (großflächigen) Seite der Membran-Elektroden-Anordnung eine poröse Verbundlage eingerichtet ist, kann auf der gegenüberliegenden Seite z. B. eine herkömmlichen Gasdiffusionslage eingerichtet sein. - Ferner ist die erfin dungsgemäße poröse Verbundlage als mikroporöse Verbund-Partikellage (Ver- bund-MPL, vgl. u.) bezeichenbar. - Die offenporöse Materialschicht kann in Ebe nenrichtung und/oder Dickenrichtung der Membran-Elektroden-Anordnung eine bessere thermische und/oder elektrische Leitfähigkeit aufweisen als die mikropo röse Partikellage.
Die mikroporöse Partikellage kann als eine einseitig freistehende mikroporöse Partikellage ausgebildet sein, welche wenigstens abschnittweise eine Außenseite der Membran-Elektroden-Anordnung bildet. Darüber hinaus kann die poröse Ver bundlage als eine einseitig freistehende poröse Verbundlage ausgebildet sein, welche wenigstens abschnittweise eine Außenseite der Membran-Elektroden-An ordnung bildet. - D. h. die mikroporöse Partikellage, die poröse Verbundlage bzw. die im Wesentlichen vollständig durch die poröse Verbundlage konstituierte Gasdiffusionslage steht in einem verbauten Zustand der Membran-Elektroden- Anordnung in einer Brennstoffzelle in einem Anoden- oder Kathodenraum in ei nem Fluidkontakt mit einem jeweiligen Betriebsmedium sowie den Betriebsmedi umkanälen einer betreffenden Bipolarplatte.
Es können genau eine oder zwei, wenigstens eine oder zwei, oder eine Vielzahl von offenporösen Materialschichten innerhalb der mikroporösen Partikellage ein gebettet sein. Ferner kann die/eine offenporöse Materialschicht zu einer Außen seite der mikroporösen Partikellage näher, gleich nah oder weniger nah benach bart liegen, als zu einer betreffenden katalytischen Elektrode oder der Membran. D. h. die offenporöse Materialschicht kann frei innerhalb einer Gesamtschichtdi cke der mikroporöse Partikellage platziert sein, selbst aus einer oder mehrerer Schichten bestehen sowie ggf. in einer Ebene homogen und/oder inhomogen verteilt sein. Die mikroporöse Partikellage und deren offenporöse Materialschicht können eine sandwichartige Anordnung bilden, wobei die offenporöse Material schicht im Wesentlichen zwischen Schichten der mikroporösen Partikellage vor gesehen ist. Aus einer Membran-Elektroden-Einheit der Membran-Elektroden-Anordnung ent stehbare Wärmequellen können als Wärmeströme beim Passieren der porösen Verbundlage mittels der porösen Verbundlage teilweise neutralisierbar sein. In einem Betrieb der Brennstoffzelle entstehen in deren Membran-Elektroden-Ein- heiten, jeweils zu den Betriebsmediumkanälen auf einem kurzen Weg benach bart, Wärmequellen, sogenannte ,Hotspots‘. Diese Wärmequellen breiten sich, ausgehend von der Membran-Elektroden-Einheit einer jeweiligen Membran- Elektroden-Anordnung, in eine betreffende poröse Verbundlage aus und pflanzen sich dort als Wärmeströme in Richtung einer betreffenden Bipolarplatte fort, mit tels welcher eine Kühlung einer Einzelzelle erfolgt.
Die sich dadurch in der porösen Verbundlage zueinander beabstandet und in Richtung der Bipolarplatte fortpflanzenden Wärmeströme werden beim Passieren der porösen Verbundlage in Dickenrichtung aufgrund der Eigenschaften der of fenporösen Materialschicht forciert zu einem Auffächern, Ausbreiten etc. gezwun gen. Hierdurch neutralisieren sich in der porösen Verbundlage, insbesondere durch deren offenporöse Materialschicht, in diese als Wärmeströme eintretende Wärmequellen mit von der betreffenden Bipolarplatte stammenden Wärmesen ken teilweise. D. h. ferner, dass mittels der porösen Verbundlage ein aus der/ei ner Membran-Elektroden-Einheit der Membran-Elektroden-Anordnung abtrans portierbarer Gesamtflächen-Wärmestrom in der offenporösen Materialschicht homogenisierbar ist.
Die poröse Verbundlage kann derart ausgebildet sein, dass eine globale Mitten ebene der offenporösen Materialschicht eben innerhalb der mikroporösen Parti kellage eingebettet ist (vgl. Fig. 4 und 5, die beide solche Materialschichten in nerhalb der Partikellage zeigen). Die globale Mittenebene der offenporösen Ma terialschicht kann im Wesentlichen parallel zu einer Außenseite der porösen Ver bundlage in die mikroporöse Partikellage eingebettet sein. Fermer kann ein Ver hältnis einer ggf. mittleren Dicke der porösen Verbundlage oder mikroporösen Partikellage zur offenporösen Materialschicht in einem Mittel ca. 2:1, ca. 2,5:1, ca. 3:1, ca. 3,5:1, ca. 4:1, ca. 5:1, ca. 7,5:1 oder ca. 10:1 betragen. Eine Dicke der offenporösen Materialschicht kann im Wesentlichen konstant sein oder, z. B. periodisch, variieren. Die offenporöse Materialschicht selbst kann im Wesentlichen platten-, teller- und/ oder blattförmig ausgebildet sein (vgl. Fig. 4). Hierbei kann eine Unstetigkeitsstel le, Stufe etc. in der offenporösen Materialschicht eingerichtet sein. Ferner kann die offenporöse Materialschicht als eine gewellte Materialschicht (vgl. Fig. 6 o.), Trapez-Materialschicht (vgl. Fig. 6 u.), gerippte Materialschicht ausgebildet sein. D. h. die offenporöse Materialschicht kann miniaturisiert und analog zu einem Wellblech, z. B. mit einem Sinusprofil; Trapezblech; Kühlblech etc. ausgebildet sein.
Des Weiteren kann die offenporöse Materialschicht selbst als eine einfache ho mogene oder inhomogene Materialschicht ausgebildet sein. - Ferner kann die of fenporöse Materialschicht selbst als eine zusammenhängend- und/oder lose fragmentierte Materialschicht ausgebildet sein. Im ersten Fall setzt sich die offen poröse Materialschicht aus einer Vielzahl von miteinander verbundenen Bestand teilen (Fragmente) zusammen, wohingegen im zweiten Fall diese Fragmente nicht (vgl. Fig. 6 u.) über Materialstrukturen der offenporöse Materialschicht mit einander in Verbindung stehen.
In Ausführungsformen können Abschnitte der offenporösen Materialschicht näher an aus der Membran-Elektroden-Einheit entstehbaren Wärmequellen liegen, als zu diesen Abschnitten direkt benachbarte Abschnitte der offenporösen Material schicht (vgl. Fig. 6). Ferner können Abschnitte der offenporösen Materialschicht näher an der Membran-Elektroden-Anordnung entstehbaren Wärmesenken lie gen, als zu diesen Abschnitten direkt benachbarte Abschnitte der offenporösen Materialschicht (vgl. Fig. 6). Innerhalb der offenporösen Materialschicht können zu Wärmequellen benachbarte Abschnitte stetig in zu Wärmesenken benachbar te Abschnitte der offenporösen Materialschicht übergeben.
Die offenporöse Materialschicht kann freie, lose und/oder verbundene Langfa sern, Fasern, Kurzfasern und/oder Partikel aufweisen. Ferner kann die offenpo röse Materialschicht als ein Gewebe, Streckmetall, Fließ, wenigstens eine papier artige Schicht und/oder ein Schaum ausgebildet sein. Darüber hinaus kann die offenporöse Materialschicht ein Metall und/oder Halbmetall aufweisen, sowie be vorzugt kein typisches Nicht-Eisen-Metall umfassen. Ein bevorzugtes Metall ist z. B. eine Eisenlegierung, insbesondere ein Stahl, bevorzugt ein Edelstahl; Titan etc. Des Weiteren kann die offenporöse Materialschicht ein Nichtmetall aufwei sen, sowie bevorzugt keine Keramik- oder oxidische Fasern umfassen.
Ein bevorzugtes Halbmetall oder Nichtmetall weist z. B. auf Kohlenstoff basierte Partikel oder Fasern auf. Ferner ist ein graphenartiges Material, z. B. mit einer Inplane-Wärmeleitfähigkeit von größer 1.000W/m-K, anwendbar; hierzu zählen z. B. ein (Multiayer-)Graphen, (Multiwall) Carbon Nanotubes etc. - Das Material bzw. die Materialien der offenporösen Materialschicht können beschichtet sein, um z. B. eine hydrophile oder hydrophobe Eigenschaft zu erzeugen. Die Be schichtung kann homogen sein, örtlich variieren sowie (voll-)flächig und/oder un terbrochen sein etc.
Die Membran kann als eine kationenselektive Polymerelektrolytmembran, insbe sondere eine lonomermembran, bevorzugt eine Nafion®-Membran, ausgebildet sein. Die/eine Membran-Elektroden-Einheit kann als eine mit katalytischen Elekt roden beschichtete Membran (CCM: Catalyst Coated Membrane) ausgebildet sein. Die im Wesentlichen gesamte Gasdiffusionslage kann als die poröse Ver bundlage ausgebildet sein. D. h. die Gasdiffusionslage als poröse Verbundlage weist keine weitere wesentliche Lage, keinen weiteren wesentlichen Bestandteil etc. auf.
In Ausführungsformen kann die Gasdiffusionslage neben der porösen Verbund lage wenigstens eine zweite Lage umfassen. D. h. die Gasdiffusionslage kann wenigstens eine weitere wesentliche Lage, einen weiteren wesentlichen Bestand teil etc., z. B. eine herkömmliche Lage, umfassen. Ferner kann die Membran- Elektroden-Anordnung wenigstens oder genau eine Bipolarplatte umfassen.
Kurzbeschreibung der Figuren
Die Erfindung ist im Folgenden anhand von Ausführungsbeispielen unter Bezug nahme auf die beigefügte schematische und nicht maßstabsgetreue Zeichnung näher erläutert. Bei der Erfindung kann ein Merkmal positiv, d. h. vorhanden, o- der negativ, d. h. abwesend, ausgestaltet sein. In dieser Spezifikation ist ein ne gatives Merkmal als Merkmal nicht explizit erläutert, wenn nicht gemäß der Erfin dung Wert daraufgelegt ist, dass es abwesend ist. D. h. die tatsächlich gemachte und nicht eine durch den Stand der Technik konstruierte Erfindung darin besteht, dieses Merkmal wegzulassen. Das Fehlen eines Merkmals (negatives Merkmal) in einem Ausführungsbeispiel zeigt, dass das Merkmal optional ist. - In den ledig lich beispielhaften und schematischen Figuren (Fig.) der Zeichnung zeigen:
Fig. 1 in einem vereinfachten Blockschaltbild eine Ausführungsform eines
Brennstoffzellenaggregats für ein Brennstoffzellensystem gemäß der Er findung,
Fig. 2 in einer 2D-Schnittansicht einen vierseitig weggebrochenen Ausschnitt ei ner Einzel-Brennstoffzelle einer Brennstoffzelle gemäß dem Stand der Technik,
Fig. 3 eine Ansicht analog zu Fig. 2, mit einer mikroporösen Partikelschicht (o.) und einer mikroporösen Partikelschicht sowie einem Kohlefaserflies (u.) als Gasdiffusionslagen gemäß dem Stand der Technik,
Fig. 4 in einer 2D-Schnittansicht einen vierseitig weggebrochenen Ausschnitt ei ner Einzel-Brennstoffzelle einer Brennstoffzelle, mit einer ersten Ausfüh rungsform einer erfindungsgemäßen Gasdiffusionslage,
Fig. 5 eine Darstellung analog zu Fig. 3, mit einer Verbundlage als Gasdiffusi onslage gemäß der Erfindung (o.), und einer mikroporösen Partikelschicht sowie einem Kohlefaserflies als Gasdiffusionslage gemäß dem Stand der Technik (u.), und
Fig. 6 eine Ansicht analog zu Fig. 4, in welcher zwei weitere Ausführungsformen der erfindungsgemäßen Gasdiffusionslagen als Verbundlagen gezeigt sind.
Ausführungsformen der Erfindung
Die Erfindung ist anhand von Ausführungsbeispielen einer Membran-Elektroden- Anordnung 105 für eine elektrochemische Zelle, insbesondere eine Brennstoff zelle 10 eines Brennstoffzellenaggregats 1 für ein Niedertemperatur-Polymer- elektrolyt-Brennstoffzellensystem eines Brennstoffzellenfahrzeugs, d. h. eines Kraftfahrzeugs aufweisend eine Brennstoffzelle bzw. ein Brennstoffzellensystem, näher erläutert. In der Zeichnung sind nur diejenigen Abschnitte des Brennstoffzellensystems dargestellt, welche für ein Verständnis der Erfindung notwendig sind. Obwohl die Erfindung im Detail durch bevorzugte Ausführungsbeispiele näher beschrieben und illustriert ist, so ist die Erfindung nicht durch die offenbarten Ausführungsbei spiele eingeschränkt. Andere Variationen können hieraus abgeleitet werden ohne den Schutzumfang der Erfindung zu verlassen. Ferner kann die Erfindung auf ei ne elektrochemische Zelle angewendet werden.
Die Figur 1 zeigt das Brennstoffzellenaggregat 1 gemäß einer bevorzugten Aus führungsform, mit wenigstens einer, insbesondere einer Mehrzahl von zu einem Brennstoffzellenstapel 10, ebenfalls als Brennstoffzelle 10 bezeichnet, gebündel ten Einzel-Brennstoffzellen 100 (Einzelzellen 100), die in einem bevorzugt fluid dichten Stapelgehäuse 16 untergebracht sind.
Jede Einzelzelle 100, vgl. auch die Fig. 2, umfasst einen Anodenraum 12 mit ei ner Gasdiffusionslage 120 (der Brennstoffzelle 10), und einen Kathodenraum 13 mit einer Gasdiffusionslage 130 (der Brennstoffzelle 10), die von einer Membran- Elektroden-Einheit 101 (MEA: Membrane Electrode Assembly) räumlich und elektrisch voneinander getrennt sind (vgl. Detailausschnitt). Die Membran-Elek- troden-Einheit 101 (ohne Gasdiffusionslage(n) 120, 130) ist bevorzugt als eine mit katalytischen Elektroden 112, 113 beschichtete Membran 110 (CCM: Catalyst Coated Membrane) ausgebildet, wobei die Membran-Elektroden-Einheit 101 mit den Gasdiffusionslage(n) 120, 130 als eine Membran-Elektroden-Anordnung 105 bezeichnet ist.
Zwischen zwei direkt zueinander benachbarten Membran-Elektroden-Anordnun- gen 105 ist jeweils eine Bipolarplatte 140 angeordnet, welche einer Zuführung von Betriebsmedien 3, 5 in einen Anodenraum 12 einer ersten Einzelzelle 100 und einen Kathodenraum 13 einer direkt dazu benachbarten zweiten Einzelzelle 100 dient und darüber hinaus eine elektrisch leitende Verbindung zwischen die sen Einzelzellen 100 realisiert. - Zur Versorgung der Brennstoffzelle 10 mit ihren eigentlichen Betriebsmedien 3 (Anoden-Betriebsmedium, eigentlicher Brenn stoff), 5 (Kathoden-Betriebsmedium) weist das Brennstoffzellenaggregat 1 eine Anodenversorgung 20 und eine Kathodenversorgung 30 auf. Die Anodenversorgung 20 umfasst insbesondere: einen Brennstoffspeicher 23 für das Anoden-Betriebsmedium 3 (hinströmend); einen Anoden-Versorgungs- pfad 21 mit einen Ejektor 24; einen Anoden-Abgaspfad 22 für ein Anoden-Abgas 4 (abströmend, meist in die Umgebung 2); bevorzugt eine Brennstoff-Rezirkula- tionsleitung 25 mit einer darin befindlichen Fluid-Fördereinrichtung 26 und ggf. einen Wasserabscheider. - Die Kathodenversorgung 30 umfasst insbesondere: einen Kathoden-Versorgungspfad 31 für das Kathoden-Betriebsmedium 5 (hin strömend, meist aus der Umgebung 2), mit bevorzugt einer Fluid-Fördereinrich tung 33; einen Kathoden-Abgaspfad 32 für ein Kathoden-Abgas 6 (abströmend, meist in die Umgebung 2) mit bevorzugt einer Turbine 34, ggf. der eines Abgas turboladers; bevorzugt einem Feuchteübertrager 36; ggf. einem Wastegate 35 zwischen dem Kathoden-Versorgungspfad 31 und dem Kathoden-Abgaspfad 22; und ggf. einen Wasserabscheider.
Das Brennstoffzellenaggregat 1 umfasst ferner insbesondere eine Kühlmedium versorgung 40, durch welche hindurch die Brennstoffzelle 10 bevorzugt mittels ih rer Bipolarplatten 140 in einen Kühlkreislauf wärmeübertragend zum Temperie ren einbindbar ist. Die Kühlmediumversorgung 40 umfasst einen Kühlmedium- Zulaufpfad 41 und einen Kühlmedium-Ablaufpfad 42. Eine Förderung des in der Kühlmediumversorgung 40 zirkulierenden Kühlmediums 7 (hinströmend), 8 (ab strömend) erfolgt bevorzugt mittels wenigstens einer Kühlmedium-Fördereinrich- tung 43. - Das Brennstoffzellensystem umfasst neben dem Brennstoffzellenag gregat 1 periphere Systemkomponenten, wie z. B. ein Steuergerät, welches ei nes des Brennstoffzellenfahrzeugs sein kann.
Die Fig. 2 zeigt eine Einzelzelle 100 gemäß dem Stand der Technik, aufweisend die zentrale, dreilagige Membran-Elektroden-Einheit 101 (Membran 110 mit kata lytischer Anoden- 112 und Kathodenelektrode 113). An der jeweiligen Elektrode 112, 113 ist eine Gasdiffusionslage 120, 130 angeordnet, die jeweils gegenüber liegend zur Membran-Elektroden-Einheit 101 von einer Bipolarplatte 140 bedeckt ist. Anoden- bzw. Kathodenkanäle für das Betriebsmedium 3/5 (Betriebsmedium kanäle) in der jeweiligen Bipolarplatte 140, die jeweilige Gasdiffusionslage 120/130 und die jeweilige Anoden- 112 bzw. Kathodenelektrode 113 bilden eine Anode 102 bzw. Kathode 103 der Einzelzelle 100. Die Anoden- bzw. Katho denkanäle in der jeweiligen Bipolarplatte 140 sowie ein Raum für die betreffende Gasdiffusionslage 120/130 bilden jeweils einen Anoden- 12 bzw. Kathodenraum 13 der Einzelzelle 100.
Eine Gasdiffusionslage 120, 130 hat innerhalb der Brennstoffzelle 10 bzw. der Einzelzelle 100 verschiedene Aufgaben. Dazu zählen u. a. ein Stofftransport (Anoden- bzw. Kathoden-Betriebsmedium 3, 5; Anoden- bzw. Kathoden-Abgas 4, 6; Wasser; etc.), eine Leitung von Wärme, eine Leitung von elektrischem Strom und/oder eine mechanisch-statische Kraftverteilung. In einem Stand der Technik (vgl. Fig. 2 und Fig. 3 u.) umfasst die Gasdiffusionslage 130, 120 jeweils kanal seitig, also den Anoden- bzw. Kathodenkanälen zugewandt, ein Kohlefaserflies 134, 124 (GDB: Gas Diffusion Backing) und jeweils katalysatorseitig, also der ka talytischen Kathoden- 113 bzw. Anodenelektrode 112 zugewandt, eine mikropo röse Partikelschicht 135, 125 (MPL: Micro-Porous Layer).
Ein Kohlefaserflies 134/124 (vgl. Fig. 3, nur die untere Hälfte ohne die mikroporö se Partikelschicht 135/125) leitet entlang seinen Ebenen (Ebenenrichtung E) Wärme und Strom gut und durch die Ebenen hindurch (Dickenrichtung D) schlechter; es besitzt also eine anisotrope thermische und elektrische Leitfähig keit. Eine freistehende, d. h. mit dem Anoden- bzw. Kathodenraum 12, 13 in ei nem direkten Fluidkontakt stehende, mikroporöse Partikelschicht 125/135 (vgl. Fig. 3, nur die obere Hälfte), besitzt eine quasi isotrope, jedoch schlechte thermi sche und elektrische Leitfähigkeit. - Die insgesamt ggü. einem Kohlefaserflies 124, 134 schlechteren Leitfähigkeiten führen bei einer freistehenden mikroporö sen Partikelschicht 125, 135 typischerweise zu einem schlechten Wärmeaustrag aus einer Einzelzelle 100.
Dies kann mittels einer Simulation verdeutlicht werden und zeigt sich z. B. in Wärmestaus in den Bereichen unterhalb der Anoden- bzw. Kathodenräume 12, 13. Dies ist in der Fig. 3 o. dargestellt (Temperaturkurven: Ti > T2 > T3). Ferner ist in der Fig. 3 während eines simulierten Betriebs der Einzelzelle 100 ein deutli cher Unterschied einer Wärmeverteilung (ca. 68,2°C = Ti > T2 > T3 = ca. 67,1°C (> T4 > T5 > Te, vgl. Fig. 5)) zwischen der freistehenden mikroporösen Partikel schicht 125/135 in einem oberen Bereich der Einzelzelle 100 (d. h. o. in Fig. 3), und der Gasdiffusionslage 130/120 gemäß dem Stand der Technik in einem un teren Bereich der Einzelzelle 100 (d. h. u. in Fig. 3), aufweisend die katalysator- seitige mikroporöse Partikelschicht 135/125 und das kanalseitige Kohlefaserflies 134/124, zu erkennen.
Die Wärmestaus (vgl. Fig. 3 o.) unterhalb der Anoden- bzw. Kathodenkanäle wir ken sich nachteilig auf einen Stofftransport innerhalb der freistehenden mikropo rösen Partikelschicht 125/135 aus und begünstigen Degradation. Ferner zeigen sich Temperaturinhomogenitäten in den denjenigen Bereichen, wo die mikropo röse Partikelschicht 125/135 mit den Anoden- bzw. Kathodenkanälen und der be treffenden Bipolarplatte 140 zusammenreffen. Diese Temperaturinhomogenitäten setzen sich von dort jeweils ausgehend zwischen der mikroporösen Partikel schicht 125/135 und der betreffenden Bipolarplatte 140 in die Einzelzelle 100 fort.
Weiterhin zeigen sich in der mikroporösen Partikelschicht 125/135 in denjenigen Bereichen, mit welchen sie in einem mechanischen Kontakt mit den Bipolarplat ten 140 steht, starke Temperaturgardienten, sogenannte ,Coldspots‘ (Einfluss des Kühlmediums 7), an welchen unerwünschte Kondensation von Wasser mög lich ist, was zu Massentransportverlusten in der mikroporösen Partikelschicht 125/135 führen kann. - Die Temperaturverteilung in Fig. 3 u. (mikroporöse Parti kelschicht 135/125 und Kohlefaserflies 134/124) ist sowohl auf Seiten der Memb- ran-Elektroden-Einheit 101 als auch kanäle-/stegseitig der Bipolarplatte 140 deut lich homogener als in der freistehenden mikroporösen Partikelschicht 125/135.
U. a. mit Bezug auf Fig. 3 ist die freistehende mikroporöse Partikelschicht 125/ 135, also o. in Fig. 3, in ihren horizontalen Ebenen (Ebenenrichtung E) thermisch deutlich schlechter leitfähig als ein Gasdiffusionslagen-Sandwich gemäß dem Stand der Technik, also u. in Fig. 3. Dies rührt daher, dass im herkömmlichen Gasdiffusionslagen-Sandwich aus der mikroporösen Partikelschicht 135/125 und dem Kohlefaserflies 134/124 eine Faserstruktur des Kohlefaserflieses 134/124 einen Hauptbeitrag zur thermischen Leitfähigkeit in der Ebene beiträgt, dieser je doch bei der freistehenden mikroporösen Partikelschicht 125/135 fehlt.
Gemäß der Erfindung wird ein, ggf. mehrfaches, Gasdiffusionslagen-Sandwich aus wenigstens einer in eine mikroporöse Partikellage 122/132 wenigstens ab schnittsweise eingebettete offenporöse, insbesondere metallische, Material schicht 123/133 gelehrt; eine sogenannte erfindungsgemäße poröse Verbundla- ge 120/130 als Schicht der erfindungsgemäßen Membran-Elektroden-Anordnung 105. Diese poröse Verbundlage 120/130 als ein Bestandteil einer oder als eine gesamte Gasdiffusionslage 120/130 ist o. eingehend erläutert, weswegen im Fol genden nur noch auf die Beispiele in den Fig. 4 bis 6 näher eingegangen ist.
Die Fig. 4 zeigt in einer Membran-Elektroden-Anordnung 105 einer Brennstoffzel le 100 eine Kombination einer erfindungsgemäßen porösen Verbundlage 120/
130 als Gasdiffusionslage 120/130 (Fig. 4 o.), mit einer Gasdiffusionslage 130/ 120 gemäß dem Stand der Technik (Fig. 4 u.). - Die erfindungsgemäße poröse Verbundlage 120/130 (Fig. 4 o.) umfasst eine einzige offenporöse Materialschicht 123/133, die zu einer Außenseite der (einzigen) mikroporösen Partikellage 122/ 132, in welche sie eingebettet ist, näher benachbart liegt, als zu einer betreffen den katalytischen Elektrode 112/113. Die Gasdiffusionslage 130/120 gemäß dem Stand der Technik (Fig. 4 u.) umfasst, analog zur Fig. 3, eine einzige mikroporö se Partikelschicht 135/125 direkt benachbart zur betreffenden katalytischen Elek trode 113/114 und darauf angeordnet ein Kohlefaserflies 134/124.
Die Fig. 5 zeigt analog zu und mit den Temperaturangaben aus der Fig. 3 eine simulierte Wärmeverteilung ((Ti > T2 >) ca. 67,1°C = T3 > T4 > T5 > Je = 65,8°C) der erfindungsgemäßen porösen Verbundlage 120/130 (Fig. 5 o.) mit einer Gas diffusionslage 130/120 gemäß dem Stand der Technik (Fig. 5 u., jedoch nur be dingt, vgl. u.; vgl. a. Fig. 3 u.) in einem Betrieb der Brennstoffzelle 100. Hierbei ist gut zu erkennen, dass die Wärmestaus unterhalb der Anoden- bzw. Kathodenka näle sowie die Temperaturinhomogenitäten in denjenigen Bereichen, wo nun die mikroporöse Partikellage 122/132 mit den Anoden- bzw. Kathodenkanälen und der betreffenden Bipolarplatte 140 zusammenreffen, im Wesentlichen ver schwunden sind, was natürlich auch auf die damit einhergehenden Nachteile zu trifft.
Zu bemerken ist hierbei, dass die Fig. 3 u. und die Fig. 5 u. identisch ausgestalte te und aufgebaute Abschnitte von Membran-Elektroden-Anordnungen 105 bei gleicher simulierter Leistung der Brennstoffzelle 100 zeigen. Die Abweichungen der Fig. 5 u. ggü. der Fig. 3 u., d. h. die Verbesserungen der Wärmeverteilung abseits der Erfindung (Fig. 5 o.) im Bereich der herkömmlichen Gasdiffusionslage 130/120 (Fig. 5 u.) ist auf einen thermischen Einfluss der erfindungsgemäßen po- rösen Verbundlage 120/130 (Fig. 5 o.) zurückzuführen. - D. h. bei einer doppel seitigen Anwendung der Erfindung ist mit einer weiteren Verbesserung der Wär meverteilung zu rechnen.
Die Fig. 6 zeigt zwei weitere Ausführungsbeispiele der Erfindung. - Die Fig. 6 o. zeigt - im Gegensatz zur Fig. 5 o., die eine ebene und plattenförmig ausgebilde te, offenporöse Materialschicht 123/133 lehrt - eine gewellte Materialschicht 123/ 133 (analog zu einem Wellblech). Die z. B. sinusförmig gewellte offenporöse Ma terialschicht 123/133 liegt dabei abschnittweise näher an der Membran-Elektro- den-Einheit 101 und abschnittweise näher an der betreffenden Bipolarplatte 140. Diejenigen Abschnitte, mit welchen die gewellte offenporöse Materialschicht 123/ 133 näher an der Membran-Elektroden-Einheit 101 liegt, liegen bevorzugt den Betriebsmediumkanälen der betreffenden Bipolarplatte 140 in Dickenrichtung D im Wesentlichen direkt gegenüber. Hierbei kann die gewellte offenporöse Materi alschicht 123/133 mit der betreffenden Bipolarplatte 140 und/oder der betreffen den Elektrode 112/113 in direktem mechanischen Kontakt stehen.
Ferner zeigt die Fig. 6 u. eine offenporöse Trapez-Materialschicht 133/123 (ana log zu einem Trapezblech), die sich, analog zur Fig. 6 o., wiederum abschnitts weise näher an die Membran-Elektroden-Einheit 101 und abschnittsweise näher an die betreffenden Bipolarplatte 140 hinerstreckt. Hierbei ist die Trapez-Material schicht 133/123 als eine lose-fragmentierte offenporöse Materialschicht 133/123 im Gegensatz zu den Fig. 5 o. und Fig. 6 o. ausgebildet, die jeweils eine zusam menhängende, homogene offenporöse Materialschicht 123/133 zeigen.

Claims

Ansprüche
1. Membran-Elektroden-Anordnung (105) für eine elektrochemische Zelle, ins besondere eine Brennstoffzelle (10) eines Brennstoffzellenaggregats (1) be vorzugt für ein Brennstoffzellenfahrzeug, mit einer Membran (110), wenigstens einer an der Membran (110) vorgese henen katalytischen Elektrode (112, 113) und einer auf der katalytischen Elektrode (112, 113) vorgesehenen, sich flächig erstreckenden Gasdiffusi onslage (120, 130), dadurch gekennzeichnet, dass die Gasdiffusionslage (120/130) wenigstens teilweise als eine poröse Verbundlage (120/130) konstituiert ist, wobei die poröse Verbundlage (120/ 130) eine mikroporöse Partikellage (122/132) aufweist, in welche wenigstens abschnittsweise eine offenporöse, insbesondere metallische, Materialschicht (123/133) eingebettet ist.
2. Membran-Elektroden-Anordnung (105) gemäß vorhergehendem Anspruch, dadurch gekennzeichnet, dass:
• die offenporöse Materialschicht (123/133) in Ebenenrichtung (E) und/oder Dickenrichtung (D) der Membran-Elektroden-Anordnung (105) eine bes sere thermische und/oder elektrische Leitfähigkeit aufweist als die mikro poröse Partikellage (122/132),
• die mikroporöse Partikellage (122/132) als eine freistehende mikroporöse Partikellage (122/132) ausgebildet ist, welche wenigstens abschnittweise eine Außenseite der Membran-Elektroden-Anordnung (105) bildet, und/oder
• die poröse Verbundlage (120/130) als eine freistehende poröse Verbund lage (120/130) ausgebildet ist, welche wenigstens abschnittweise eine Außenseite der Membran-Elektroden-Anordnung (105) bildet.
3. Membran-Elektroden-Anordnung (105) gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass genau eine oder zwei, wenigs- tens eine oder zwei, oder eine Vielzahl von offenporösen Materialschichten (123/133) innerhalb der mikroporösen Partikellage (122/132) eingebettet ist oder sind, und/oder die/eine offenporöse Materialschicht (123/133) zu einer Außenseite der mikroporösen Partikellage (122/132) näher, gleich nah oder weniger nah be nachbart liegt, als zu einer betreffenden katalytischen Elektrode (112, 113) oder der Membran (110).
4. Membran-Elektroden-Anordnung (105) gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass:
• die mikroporöse Partikellage (122/132) und deren offenporöse Material schicht (123/133) eine sandwichartige Anordnung bilden, wobei die offen poröse Materialschicht (123/133) im Wesentlichen zwischen Schichten der mikroporösen Partikellage (122/132) vorgesehen ist,
• aus einer Membran-Elektroden-Einheit (101) der Membran-Elektroden- Anordnung (105) entstehbare Wärmequellen als Wärmeströme beim Pas sieren der porösen Verbundlage (120/130) mittels der porösen Verbund lage (120/130) teilweise neutralisierbar sind, und/oder
• mittels der porösen Verbundlage (120/130) ein aus der/einer Membran- Elektroden-Einheit (101) der Membran-Elektroden-Anordnung (105) ab transportierbarer Gesamtflächen-Wärmestrom in der offenporösen Mate rialschicht (123/133) homogenisierbar ist.
5. Membran-Elektroden-Anordnung (105) gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass:
• die poröse Verbundlage (120/130) derart ausgebildet ist, dass eine globa le Mittenebene der offenporösen Materialschicht (123/133) eben innerhalb der mikroporösen Partikellage (122/132) eingebettet ist,
• die globale Mittenebene der offenporösen Materialschicht (123/133) im Wesentlichen parallel zu einer Außenseite der porösen Verbundlage (120/ 130) in die mikroporöse Partikellage (122/132) eingebettet ist, und/oder
• ein Verhältnis einer mittleren Dicke (D) der porösen Verbundlage (120/130) oder mikroporösen Partikellage (122/132) zur offenporösen Ma terialschicht (123/133) in einem Mittel ca. 2:1, ca. 2,5:1, ca. 3:1, ca. 3,5:1, ca. 4:1, ca. 5:1, ca. 7,5:1 oder ca. 10:1 beträgt. 6. Membran-Elektroden-Anordnung (105) gemäß einem der vorhergehenden
Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die offenporöse Materialschicht
(123/133) selbst:
• im Wesentlichen platten-, teller- und/oder blattförmig ausgebildet ist,
• als eine gewellte Materialschicht (123/133), Trapez-Materialschicht (123/ 133), gerippte Materialschicht ausgebildet ist,
• als eine einfache homogene oder inhomogene Materialschicht ausgebil det ist, und/oder
• als eine zusammenhängend- und/oder lose-fragmentierte Materialschicht ausgebildet ist.
7. Membran-Elektroden-Anordnung (105) gemäß einem der vorhergehenden
Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass:
• Abschnitte der offenporösen Materialschicht (123/133) näher an aus der Membran-Elektroden-Einheit (101) entstehbaren Wärmequellen liegen, als zu diesen Abschnitten direkt benachbarte Abschnitte der offenporösen Materialschicht (123/133),
• Abschnitte der offenporösen Materialschicht (123/133) näher an an der Membran-Elektroden-Anordnung (105) entstehbaren Wärmesenken lie gen, als zu diesen Abschnitten direkt benachbarte Abschnitte der offenpo rösen Materialschicht (123/133), und/oder
• innerhalb der offenporösen Materialschicht (123/133) zu Wärmequellen benachbarte Abschnitte stetig in zu Wärmesenken benachbarte Abschnit te der offenporösen Materialschicht (123/133) übergeben.
8. Membran-Elektroden-Anordnung (105) gemäß einem der vorhergehenden
Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die offenporöse Materialschicht
(123):
• freie, lose und/oder verbundene Langfasern, Fasern, Kurzfasern und/oder Partikel aufweist,
• als ein Gewebe, Streckmetall, Fließ, wenigstens eine papierartige Schicht und/oder ein Schaum ausgebildet ist,
• ein Metall und/oder Halbmetall aufweist, sowie bevorzugt kein typisches Nicht-Eisen-Metall umfasst, und/oder • ein Nichtmetall aufweist, sowie bevorzugt keine Keramik- oder oxidische Fasern umfasst.
9. Membran-Elektroden-Anordnung (105) gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass:
• die Membran (110) als eine kationenselektive Polymerelektrolytmembran (110), insbesondere eine lonomermembran (110), ausgebildet ist,
• die/eine Membran-Elektroden-Einheit (101) als eine mit katalytischen Elektroden (112, 113) beschichtete Membran (101) ausgebildet ist,
• die im Wesentlichen gesamte Gasdiffusionslage (120) als die poröse Ver bundlage (120) ausgebildet ist, und/oder
• die Gasdiffusionslage (120/130) neben der porösen Verbundlage (120/130) wenigstens eine zweite Lage umfasst.
10. Brennstoffzelle (10), Brennstoffzellenaggregat (1) oder Brennstoffzellensys tem für ein Brennstoffzellenfahrzeug, dadurch gekennzeichnet, dass die Brennstoffzelle (10), das Brennstoffzellenaggregat (1) oder das Brennstoffzellensystem eine Membran-Elektroden-Anordnung (105) gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche aufweist.
11. Brennstoffzelle (10), Brennstoffzellenaggregat (1) oder Brennstoffzellensys tem gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass bei einer über eine wesentliche Fläche der porösen Verbundlage (120/ 130) gemittelten Temperatur von ca. 66,5°C in der äußeren Oberfläche der porösen Verbundlage (120/130): sich anoden- und/oder kathodenseitig Tem peraturunterschiede von im Wesentlichen nicht größer als: ca. 1,6°C, ca.
1 ,5°C, ca. 1 ,4°C, ca. 1,3°C, ca. 1,2°C, ca. 1,1 °C, ca. 1,0°C, ca. 0,9°C, ca. 0,8°C, ca. 0,7°C, ca. 0,6°C, ca. 0,5°C oder ca. 0,4°C einstellen.
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