EP3177747A1 - Amorph erstarrende edelmetall-legierung auf edelmetallbasis - Google Patents

Amorph erstarrende edelmetall-legierung auf edelmetallbasis

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EP3177747A1
EP3177747A1 EP15808100.0A EP15808100A EP3177747A1 EP 3177747 A1 EP3177747 A1 EP 3177747A1 EP 15808100 A EP15808100 A EP 15808100A EP 3177747 A1 EP3177747 A1 EP 3177747A1
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EP
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noble metal
metal alloy
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platinum
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C Hafner GmbH and Co KG
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    • C22C2200/02—Amorphous

Definitions

  • the invention relates to an amorphous solidifying noble metal alloy containing platinum and / or palladium, a process for their preparation and an article made on the basis of this noble metal alloy, in particular jewelry such as a piece of jewelry, a clock, a watch case, or a writing instrument ,
  • Amorphous solidifying precious metal alloys based on precious metals are increasingly used, especially in the jewelry or watch industry, as they have an extraordinary combination of mechanical properties, especially in terms of their strength and elasticity, which by no other
  • amorphous solidifying metallic precious metal alloys are characterized by a significantly higher hardness compared to conventional crystalline noble metal alloys of comparable composition.
  • Another advantage of amorphous solidifying metals is the combination of mechanical properties with the possibility of near-net shape processing by casting or thermoplastic molding: The processing of such amorphous solidifying metals goes hand in hand without solidification shrinkage and leads to mechanically high-strength workpieces. When casting such amorphous solidifying metals, the maximum achievable thickness of completely amorphous solidified workpieces is limited by the critical cooling rate of the respective noble metal alloy.
  • thermoplastic molding amorphous workpieces may be deformed or bonded at temperatures above the glass transition temperature T g , thereby producing thin-walled, hollow, large area and / or surface structured workpieces having dimensions beyond the critical thickness.
  • the first amorphous noble metal alloy based on precious metals was a binary precious metal alloy in the Au-Si system. Starting from this system, the hitherto most well-known amorphous precious metal alloy having the composition Au 4 9Ag5.5Pd2.3Cu26.9Sii6.3 from Liquidmetal Technologies Inc. was developed, the abovementioned proportions being expressed in atomic percentages. In mass percent this corresponds to Au76.3 Ag 4l 7 Pdi, 9 Cui3.5 Si3.6.
  • This precious metal alloy with an 18-karat gold content has a hardness of 360 HV and therefore exceeds the hardness value of a color-comparable crystalline precious metal alloy by more than 50%.
  • No. 4,746,584 A1 describes metal electrodes formed from an amorphous metal according to the formula PtpAaDd, where A is iridium, palladium, rhodium, ruthenium or a mixture thereof and D is boron, aluminum, arsenic, phosphorus, antimony, Germanium, silicon or Sicillium or a mixture thereof.
  • the mass fraction p is in the range of 40-82%, that of a in the range of 1-40% and that of d in the range between 8-40%, wherein the mass fractions p, a and d to 100 wt .-% complementary ,
  • This amorphous precious metal alloy is characterized by being always contains two elements from the platinum group, namely always platinum and another element of the platinum group.
  • EP 0 267 318 A2 is a crystalline noble metal alloy for
  • Jewelery purposes which consists of 75 wt .-% to 99.5 wt .-% palladium as a base metal with additions of metals of the 3rd to 6th period of the periodic table of the elements.
  • a crystalline platinum jewelery alloy which comprises 50% by weight to 70% by weight of platinum, 2% by weight to 15% by weight of at least one element selected from the group Indium, gallium, germanium, tin and zinc and 0.5 wt .-% to 40 wt .-% silver or copper.
  • a method for producing a semifinished product of the noble metal alloy according to the invention is to be created. Further objects of the invention are the provision of a semifinished product, in particular for the production of jewelry, as well as in the use of the precious metal alloy according to the invention for the production of a jewelry article as well as in the creation of a jewelry article.
  • the noble metal alloy according to the invention has a composition according to AaBbCc, wherein A is at least one element selected from the group consisting of Pt and Pd, B is at least one element selected from the group consisting of Al, Au, Ag, Cu, and C is at least one Element of a group consisting of Ga and Ge, wherein the mass fraction a in the range of 45-60 mass percent, preferably in the range of 45-59 mass percent, more preferably in the range of 48 to 54 mass percent, the mass fraction b in the range from 39-55 Percent by mass preferably in the range of 39-49 mass%, more preferably in the range of 40-47 mass%, and the mass fraction c in the range of 0-13 mass%, preferably in the range of 1-13 mass%, more preferably in the range of 2 to 10 mass% and in particular preferably in the range from 2 to 5% by mass, the precious metal alloy preferably not having aluminum as the sole alloying component of group B in a simultaneous presence of platinum and palladium, and the abovementi
  • the inventive measures a platinum alloy is created, which is nickel and / or phosphorus-free, and yet has a good glass forming ability.
  • the precious metal alloy according to the invention is characterized by a high resistance to corrosion and tarnishing and is therefore particularly suitable for the production of high-quality workpieces such. B. pieces of jewelry suitable.
  • the noble metal alloys according to the invention have the advantage that they contain no nickel and / or phosphorus. This significantly simplifies their production and material recycling.
  • the precious metal alloys are also harmless in terms of any allergies, which is particularly advantageous for use in the jewelry and watch industry, where the corresponding piece of jewelry often directly and for a long time in direct contact with the skin, is beneficial.
  • the inventive method for producing a semifinished product of an amorphous solidifying noble metal alloy suggests that a masses of at least one element of the aforementioned group A, b mass fractions of at least one element of the aforementioned group B and c mass fractions of at least one element of the aforementioned group C alloyed and to the Semi-finished products are poured.
  • an amorphous solidifying noble metal alloy characterized by the composition A a Bb C c , is used for producing a jewelery article, in particular a jewel, a watch of a watch case, a watch strap, a writing instrument or a part of such an article at least one noble metal from a group consisting of platinum and palladium, B at least one element from a group consisting of Al, Au, Ag and Cu, C denotes at least one element from a group consisting of Ga and Ge wherein the mass fraction a is in the range of 45-60% by mass, preferably in the range of 45-59% by mass, more preferably in the range of 48-54% by mass, the mass fraction b in the range of 39-49 55% by mass, preferably in the range of 39% 55% by mass, more preferably in the range of 39 to 49% by mass, more preferably in the range of 40 to 47% by
  • the first three embodiments of a platinum-based noble metal alloy belong to the Pt-Ag-Cu system.
  • a first embodiment of a platinum-based noble metal alloy is given by Pt53.2Ag3i, 4Cui2.2Ga3.2. This precious metal alloy is characterized by a favorable glass forming ability.
  • a second embodiment provides that the noble metal alloy
  • Pt5oAG33,8Cui3,2Ga3 is.
  • the next three embodiments relate to an amorphous solidified noble metal alloy whose main components are Pt-Al-Cu.
  • the fourth embodiment is the noble metal alloy
  • the fifth embodiment consists of the noble metal alloy Pt50Al38,5Cu8,5Ga3.
  • the seventh and eighth embodiments each describe a noble metal alloy of Pt-Au-Ag-Cu system.
  • the corresponding noble metal alloys are exemplified by Pt5oAu23.5Agi7Cu6.5Ga3 and
  • the abovementioned eight embodiments thus describe amorphously solidifying platinum-based noble metal alloys which are characterized by the following composition: Pt a Bb C c , where Pt is platinum, B is at least one element from a group consisting of Al, Au, Ag and Cu is defined, and C defines at least one member of the group consisting of Ga and Ge.
  • the parameter a stands for the platinum content of the described noble metal alloys with 45-60 mass percent, the parameter b for 39 to 55 mass percent, preferably 39-49 mass percent and the parameter c for 0-13 mass percent.
  • platinum in a proportion of 45-60 mass%, in particular from 45 to 59% by mass, more preferably 48-54% by mass, in particular in a proportion of 49 to 51% by mass or 50-54% by mass and for the latter range further especially in a proportion of 50-52 mass% is present in the described precious metal alloys.
  • the latter areas are characterized by a particularly favorable glass-forming ability.
  • the proportion b of one or more metals from group B is 39 to 55 mass%, preferably 39-49 mass%, preferably 40-47 mass% and especially 42-47 mass%.
  • the ninth embodiment is a noble metal alloy associated with the Pd-Ag-Cu system and is made of Pd5oAg3 Cui3Ga3. Again, a favorable glass forming ability is given.
  • the noble metal alloys described above can thus be characterized by Pd a B ⁇ C c , where Pd for palladium and B and C in turn for at least one element from the above-described groups AI, Au, Ag, Cu or Ga, Ge.
  • the proportion a of palladium in this case is again 45-60% by mass, preferably 45-59% by mass, more preferably 48-54% by mass, more preferably 49-51% by mass or 50-54 and in this case preferably 50-52% by mass, in particular in the latter Concentration areas a particularly favorable glass forming ability is given.
  • the proportion b of the group B element (s) is 39 to 55% by mass, preferably 39-49% by mass, more preferably 40-47% by mass, and still more preferably 42-47% by mass.
  • the proportion of gallium and / or germanium is 0-13 mass%, with the preferred ranges given for the platinum-based amorphous precious metal alloys described in paragraph 1 above correspondingly for palladium.
  • the ratio of the atomic proportions of palladium and aluminum is greater than or equal to 4.
  • This atomic ratio of palladium to aluminum corresponds to a mass ratio of palladium to aluminum of greater than or equal to 94/6; It is thus preferred that the ratio of the proportions of palladium and aluminum - expressed in mass ratios - is greater than or equal to 15.67.
  • an example of such an alloy is an alloy containing 45 to 60 mass percent palladium, 39 to 55 mass percent of at least two group B and gallium and / or germanium elements of 0 to 13 mass percent, but with the proviso that: the first of at least two metals from group B are aluminum, with aluminum being equivalent the proportion of palladium in the range of 45 to 60% by mass and the aforementioned ratio between palladium and aluminum - in a proportion of at most 45 / 15.67 to 60 / 15.67, that is in a proportion from 2.87 to 3.83 mass percent is; the remainder of the fraction b of the at least two elements from the group B is provided by at least one further element from the aforementioned group B.
  • the abovementioned preferred ranges apply to the parts a. b and c again accordingly.
  • the platinum-palladium alloys are thus characterized by (Ptai Pda2) a Bt> Cc, whereby for the mass fractions a, b and c again preferably the values given in Sections 1 .3 and 2.3 apply correspondingly.
  • the ratio of the atomic proportions of palladium and aluminum is greater than or equal to 4.
  • the explanations given at the end of section 2.3 also apply to a combination of platinum and palladium.
  • the following alloy is to be given: This alloy has platinum and palladium in a total proportion of 55 percent by mass, assuming 50 percent by weight of platinum and 5 percent by weight of palladium.
  • the proportion of elements from group B here exemplarily aluminum and copper, is between 40 and 45 mass percent, optionally containing a corresponding proportion c of elements of group C.
  • the proportion of aluminum is then less than 0.32 mass percent and the proportion of copper is in the range of 39.7 to 24.7 mass percent.
  • platinum or palladium in the simultaneous presence of platinum and palladium, one of the two elements, so either platinum or palladium, each in a proportion of more than 50 mass percent is present to the Punzierallo such a noble metal alloy with at least 50 mass percent of Platinum or palladium, or in a proportion of only slightly less than 50 mass percent is present.
  • the proportion of platinum may be 50-59 mass%, that is, palladium is then present in only 1 mass percent.
  • the proportion of platinum may be 50-59 mass%, that is, palladium is then present in only 1 mass percent.
  • the proportion of platinum may be 50-59 mass%, that is, palladium is then present in only 1 mass percent.
  • the proportion of platinum may be 50-59 mass%, that is, palladium is then present in only 1 mass percent.
  • the proportion of platinum may be 50-59 mass%, that is, palladium is then present in only 1 mass percent.
  • the proportion of platinum may be 50-59 mass%, that is, palladium is then present in only
  • the preparation of the abovementioned noble metal alloys is described by way of example with reference to the first embodiment.
  • the production of the other noble metal alloys comprising the abovementioned compositions A a Bb C c is carried out accordingly: 53.2 parts by weight of platinum, 31, 4 parts by weight of silver, 12.2 parts by weight of copper and 3 , 2 mass fractions of gallium alloyed and cast as a massive semi-finished product.
  • the semi-finished product is melted in the next step and processed in a rapid solidification process. Preference is given here an atomization of the melt in an inert gas stream, by means of a device and a method which z. B. in German Patent DE 103 40 606 B4 are described.
  • the material When atomizing the melt at a starting temperature of 1250 ° C. in a stream of nitrogen at an outlet pressure of 10 bar, the material solidifies in fractions of a second in the form of amorphous powders, which typically have an average particle diameter of 25 ⁇ m.
  • the amorphous powder has a glass transition temperature T g of about 290 ° C and a crystallization temperature Tx of about 450 ° C.
  • thermoplastic molding under pressure TPF process
  • injection molding of plasticized amorphous semifinished materials at temperatures above the glass transition temperature is possible.
  • the precious metal alloys described are particularly suitable for the production of jewelry such as jewelry, watches, watch cases, writing instruments and components of the aforementioned goods.

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Abstract

Die Erfindung betrifft eine amorph erstarrende Edelmetall-Legierung, gekennzeichnet durch folgende Zusammensetzung: AaBbCc, wobei - A mindestens ein Edelmetall aus einer Gruppe, die aus Platin und Palladium besteht; - B mindestens ein Element aus einer Gruppe, die aus Al, Au, Ag und Cu, besteht; - C mindestens ein Element aus einer Gruppe, die aus Ga und Ge besteht, bezeichnet, wobei der Massenanteil a im Bereich von 45-60 Massenprozent, vorzugsweise im Bereich von 45-59 Massenprozent, weiter vorzugsweise im Bereich von 48 bis 54 Massenprozent, der Massenanteil b im Bereich von 39-55 Massenprozent vorzugsweise im Bereich von 39-49 Massenprozent, weiter vorzugsweise im Bereich von 40 bis 47 Massenprozent, und der Massenanteil c im Bereich von 0-13 Massenprozent, vorzugsweise im Bereich von 1-13 Massenprozent, weiter vorzugsweise im Bereich von 2 bis 10 Massenprozent und insbesondere vorzugsweise im Bereich von 2 bis 5 Massenprozent liegt, wobei vorzugsweise bei einem gleichzeitigen Vorhandensein von Platin und Palladium die amorphe Edelmetall-Legierung Aluminium nicht als einzige Legierungskomponente der Gruppe B aufweist, und wobei sich die vorgenannten Massenanteile a, b und c, von üblichen Beimischungen, Verunreinigungen und Legierungstoleranzen abgesehen, zu 100 Massenprozent ergänzen.

Description

Amorph erstarrende Edelmetall-Legierung auf Edelmetallbasis
Beschreibung
Die Erfindung betrifft eine amorph erstarrende Edelmetall-Legierung, die Platin und/oder Palladium enthält, ein Verfahren zu ihrer Herstellung sowie einen auf der Basis dieser Edelmetall-Legierung hergestellten Artikel, insbesondere Schmuck wie ein Schmuckstück, eine Uhr, ein Uhrengehäuse, oder ein Schreibgerät.
Amorph erstarrende Edelmetall-Legierungen auf Edelmetallbasis finden verstärkt Anwendung, insbesondere in der Schmuck- oder Uhrenbranche, da sie eine außergewöhnliche Kombination mechanischer Eigenschaften, insbesondere hinsichtlich ihrer Festigkeit und Elastizität, aufweisen, die von keinem anderen zur
BESTÄTIGUNGSKOPIE Zeit bekannten Werkstoff dermaßen erreicht wird. Oft zeichnen sich amorph erstarrende metallische Edelmetall-Legierungen im Vergleich zu konventionellen kristallinen Edelmetall-Legierungen vergleichbarer Zusammensetzung auch durch eine deutlich höhere Härte aus. Ein weiterer Vorteil amorph erstarrende Metalle ist die Kombination der mechanischen Eigenschaften mit der Möglichkeit einer endformnahen Verarbeitung durch Gießen oder thermoplastisches Formen: Die Verarbeitung derartig amorph erstarrender Metalle geht ohne Erstarrungsschwindung einher und führt zu mechanisch hoch belastbaren Werkstücken. Beim Gießen derartiger amorph erstarrender Me- talle ist die maximal erreichbare Dicke vollständig amorph erstarrter Werkstücke durch die kritische Abkühlrate der jeweiligen Edelmetall-Legierung limitiert. Beim thermoplastischen Formen können amorphe Werkstücke bei Temperaturen oberhalb der Glasübergangstemperatur Tg verformt oder verbunden werden, so dass auf diese Weise dünnwandige, hohle, großflächige und/oder auf der Oberfläche strukturierte Werkstücke mit Dimensionen über die kritische Dicke hinaus hergestellt werden.
Die erste amorphe Edelmetall-Legierung auf Edelmetallbasis war eine binäre Edelmetall-Legierung im Au-Si-System. Ausgehend von diesem System wurde die bis jetzt bekannteste amorphe Edelmetall-Legierung mit der Zusammensetzung Au49Ag5,5Pd2,3Cu26,9Sii6,3 der Firma Liquidmetal Technologies Inc. entwik- kelt, wobei die vorgenannten Mengenanteile in Atomprozent ausgedrückt sind. In Massenprozent entspricht dies Au76,3 Ag4l7 Pdi,9 Cui3,5 Si3,6. Diese Edelmetall-Legierung mit 18 Karat Goldanteil weist eine Härte von 360 HV auf und übertrifft da- mit den Härtewert einer farblich vergleichbaren kristallinen Edelmetall-Legierung um über 50 %. Nachteilig an dieser Edelmetall-Legierung war ein mangelndes Korrosionsverhalten, weshalb diese Edelmetall-Legierung keine weit verbreitete Anwendung fand. Des Weiteren sind Edelmetall-Legierungen auf Platinbasis bekannt, beispielsweise Pt42,5Cu27Ni9,5P2i sowie Pt.6oCui6Co2P22, wobei die vorgenannten Mengenanteile wiederum in Atomprozent ausgedrückt sind. In Massenprozent ausgedrückt entspricht dies Pt73,9 Cu s,3 Nis Ps,8 bzw. Pt86,6 Cu4,5 Coo,9 P5. Diese ausschließlich hochkarätigen Edelmetall-Legierungen weisen ebenfalls ungewöhnlich hohe Härten von über 400 HV auf und sind im Vergleich zu den vorgenannten amorph erstarrenden Gold-Legierungen aufgrund einer generell langsameren Kinetik korrosionsresistenter. Der wesentliche Nachteil dieser bekannten amorphen Edelmetall-Legierungen auf Platinbasis sind ihre großen Beimengungen von Nikkei-Phosphor bzw. Phosphor, die die Verarbeitung und das Recycling erschwe- ren. Bei den vorgenannten Platin-Legierungen sind z. B. Nickel-Phosphor-Anteile bzw. Phosphor-Anteile von 21 bzw. 22 Atomprozent erforderlich, um eine hinreichende Glasbildungsfähigkeit bzw. niedrigste Liquidustemperaturen im System Pt-P zu erreichen. Des Weiteren sind amorph erstarrende Edelmetall-Legierungen auf Palladium-Basis bekannt, z. B. Pd4o C030 N110 P20, wobei die Anteile der vorgenannten Legierungskomponenten wiederum in Atomprozent angegeben sind. In Massenprozent ausgedrückt weist die vorgenannte Edelmetall-Legierung folgende Zusammensetzung auf: Pd58 C026 Nis Pe. Auch hier ist wieder der große Anteil von Nickel-Phos- phor von zusammen ca. 16 Massenprozent nachteilig.
Die US 4 746 584 A1 beschreibt Metallelektroden, die aus einem amorphen Metall gemäß der Formel PtpAaDd ausgebildet sind, wobei A für Iridium, Palladium, Rhodium, Ruthenium oder eine Mischung davon und D für Bor, Alumi- nium, Arsen, Phosphor, Antimon, Germanium, Silizium oder Sizillium oder eine Mischung davon steht. Der Massenanteil p liegt im Bereich von 40-82 %, der von a im Bereich von 1-40 % und der von d im Bereich zwischen 8-40 %, wobei sich die Massenanteile p, a und d zu 100 Gew.-% ergänzen. Diese amorphe Edelmetall-Legierung ist dadurch gekennzeichnet, dass sie stets zwei Elemente aus der Platin-Gruppe, nämlich stets Platin und ein weiteres Element der Platin-Gruppe enthält.
Aus der EP 0 267 318 A2 ist eine kristalline Edelmetall-Legierung für
Schmuckzwecke bekannt, die aus 75 Gew.-% bis 99,5 Gew.-% Palladium als Basismetall mit Zusätzen von Metallen der 3. bis 6. Periode des periodischen Systems der Elemente besteht.
Die DE 20 2009 013 202 U1 beschreibt eine kristalline Platin-Schmuck-Legierung, die 50 Gew.-% bis 70 Gew.-% Platin, 2 Gew.-% bis 15 Gew.-% minde- stens eines Elements ausgewählt aus der Gruppe Indium, Gallium, Germanium, Zinn und Zink und 0,5 Gew.-% bis 40 Gew.-% Silber oder Kupfer um- fasst.
Es ist Aufgabe der vorliegenden Erfindung, eine amorph erstarrende Edelmetall- Legierung zu schaffen, die - von unvermeidbaren Beimischungen und Verunreinigungen abgesehen - frei von Nickel und/oder Phosphor ist. Außerdem soll ein Verfahren zur Herstellung eines Halbzeugs aus der erfindungsgemäßen Edelmetall-Legierung geschaffen werden. Weitere Aufgaben der Erfindung bestehen in der Bereitstellung eines Halbzeugs, insbesondere zur Herstellung von Schmuck, sowie in der Verwendung der erfindungsgemäßen Edelmetall-Legierung zur Herstellung eines Schmuckartikels sowie in der Schaffung eines Schmuckartikels.
Die erfindungsgemäße Edelmetall-Legierung besitzt eine Zusammensetzung gemäß AaBbCc, wobei A mindestens ein Element aus einer Gruppe, die aus Pt und Pd besteht, B mindestens ein Element aus einer Gruppe, die aus AI, Au, Ag, Cu besteht, und C mindestens ein Element aus einer Gruppe, die aus Ga und Ge besteht, bezeichnet, wobei der Massenanteil a im Bereich von 45-60 Massenprozent, vorzugsweise im Bereich von 45-59 Massenprozent, weiter vorzugsweise im Bereich von 48 bis 54 Massenprozent, der Massenanteil b im Bereich von 39-55 Massenprozent vorzugsweise im Bereich von 39-49 Massenprozent, weiter vorzugsweise im Bereich von 40 bis 47 Massenprozent, und der Massenanteil c im Bereich von 0-13 Massenprozent, vorzugsweise im Bereich von 1 -13 Massenprozent, weiter vorzugsweise im Bereich von 2 bis 10 Massenprozent und insbesondere vorzugsweise im Bereich von 2 bis 5 Massenprozent liegt, wobei vorzugs- weise bei einem gleichzeitigen Vorhandensein von Platin und Palladium die Edelmetall-Legierung Aluminium nicht als einzige Legierungskomponente der Gruppe B aufweist, und wobei sich die vorgenannten Massenanteile a, b und c, von üblichen Beimischungen und Verunreinigungen abgesehen, zu 00 Massenprozent ergänzen.
Durch die erfindungsgemäßen Maßnahmen wird eine Platin-Legierung geschaffen, die nickel- und/oder phosphorfrei ist, und dennoch eine gute Glasbildungsfähigkeit aufweist. Die erfindungsgemäße Edelmetall-Legierung zeichnet sich durch eine hohe Korrosions- und Anlaufbeständigkeit aus und ist daher insbesondere zur Herstellung von hochwertigen Werkstücken wie z. B. Schmuckstücken geeignet.
Überraschenderweise hat sich gezeigt, dass diese vorteilhaften Eigenschaften nicht nur bei Platin als Ausgangsmaterial, sondern auch bei Palladium oder einer Kombination von Platin und Palladium erzielt werden, wobei der Anteil von Palladium bzw. Platin und Palladium zwischen 45 und 60 Massenprozent beträgt.
Die erfindungsgemäßen Edelmetall-Legierungen besitzten den Vorteil, dass sie kein Nickel und/oder Phosphor enthalten. Dies vereinfacht ihre Herstellung und das Materialrecycling entscheidend. Die Edelmetall-Legierungen sind auch hinsichtlich etwaiger Allergien unbedenklich, was insbesondere für einen Einsatz in der Schmuck- und Uhrenindustrie, bei denen das entsprechende Schmuckstück oft unmittelbar und für längere Zeit mit der Haut direkt in Kontakt kommt, von Vorteil ist. Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung eines Halbzeugs aus einer amorph erstarrenden Edelmetall-Legierung schlägt vor, dass a Massenanteile mindestens eines Elements der vorgenannten Gruppe A, b Massenanteile mindestens eines Elements der vorgenannten Gruppe B und c Massenanteile mindestens eines Elements vorgenannten Gruppe C legiert und zu dem Halbzeug ge- gössen werden.
Das erfindungsgemäße Halbzeug sieht vor, dass es aus der vorstehend beschriebenen, erfindungsgemäßen Edelmetall-Legierung hergestellt ist. Erfindungsgemäß wird zur Herstellung eines Schmuckartikels, insbesondere eines Schmuckstücks, einer Uhr eines Uhrengehäuses, eines Uhrenarmbands, eines Schreibgeräts oder eines Teiles eines derartigen Gegenstands, eine amorph erstarrende Edelmetall-Legierung verwendet, welche durch die Zusammensetzung Aa Bb Cc gekennzeichnet ist, wobei A mindestens ein Edelmetall aus einer Gruppe, die aus Platin und Palladium besteht, B mindestens ein Element aus einer Gruppe, die aus AI, Au, Ag und Cu, besteht, C mindestens ein Element aus einer Gruppe, die aus Ga und Ge besteht, bezeichnet, wobei der Massenanteil a im Bereich von 45-60 Massenprozent, vorzugsweise im Bereich von 45-59 Massenprozent, weiter vorzugsweise im Bereich von 48 bis 54 Massenprozent, der Massenanteil b im Bereich von 39-49 55 Massenprozent, vorzugsweise im Bereich von 39-55 Massenprozent, weiter vorzugsweise im Bereich von 39 bis 49 Massenprozent, weiter vorzugsweise im Bereich von 40 bis 47 Massenprozent, und der Massenanteil c im Bereich von 0-13 Massenprozent, vorzugsweise im Bereich von 1 -13 Massenprozent, weiter vorzugsweise im Bereich von 1 bis 12 Massenprozent, weiter vorzugsweise im Bereich von 2 bis 10 Massenprozent und insbesondere im Bereich von 2 bis 5 Massenprozent liegt, und wobei sich die vorgenannten Massenanteile a, b und c, von üblichen Beimischungen und Verunreinigungen abgesehen, zu 100 Massenprozent ergänzen. Ein erfindungsgemäßer Schmuckartikel, insbesondere Schmuck wie ein
Schmuckstück, eine Uhr, ein Uhrengehäuse, ein Uhrenarmband, ein Schreibgerät oder ein Teil der vorgenannten Artikel sieht vor, dass dieser Artikel ganz oder teilweise aus der erfindungsgemäßen amorphen Edelmetall-Legierung hergestellt ist. Vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung sind Gegenstand der Unteransprüche.
Weitere Einzelheiten und Vorteile der Erfindung sind den Ausführungsbeispielen zu entnehmen, die im Folgenden beschrieben werden; die nachfolgenden Mengenangaben sind hierbei jeweils Massenprozente
1. Platin-Legierungen
1.1 System Pt-Ag-Cu
Die ersten drei Ausführungsbeispiele einer Edelmetall-Legierung auf Platinbasis gehören zum System Pt-Ag-Cu.
Ein erstes Ausführungsbeispiel einer Edelmetall-Legierung auf Platinbasis ist durch Pt53,2Ag3i ,4Cui2,2Ga3,2 gegeben. Diese Edelmetall-Legierung zeichnet sich durch eine günstige Glasbildungsfähigkeit aus. Ein zweites Ausführungsbeispiel sieht vor, dass die Edelmetall-Legierung
Pt5oAG33,8Cui3,2Ga3 ist.
Ein drittes Ausführungsbeispiel einer Edelmetall-Legierung ist durch
Pt5oAg30,6Cun,9Ge7,5 gegeben.
1.2 Sytem Pt-Al-Cu
Die nächsten drei Ausführungsbeispiele betreffen eine amorph erstarrende Edelmetall-Legierung, deren Hauptbestandteile Pt-Al-Cu sind. Das vierte Ausführungsbeispiel besteht in der Edelmetall-Legierung
Pt53,iAl35,8Cu7,9Ga3,2. Das fünfte Ausführungsbeispiel besteht in der Edelmetall-Legierung Pt50Al38,5Cu8,5Ga3.
Das sechste Ausführungsbeispiel sieht eine Edelmetall-Legierung
Pt5oA 4,9Cu7,7Ge7, vor.
1 .3 System Pt-Au-Ag-Cu
Das siebte und das achte Ausführungsbeispiel beschreiben jeweils eine Edelmetall-Legierung aus dem System Pt-Au-Ag-Cu. Die entsprechenden Edelmetall-Le- gierungen sind exemplarisch durch Pt5oAu23,5Agi7Cu6,5Ga3 und
Pt5oAu2i,2Agi5,3Cu6Ge7,5 gegeben.
Die vorgenannten acht Ausführungsbeispiele beschreiben somit amorph erstarrende Edelmetall-Legierungen auf Platinbasis, die durch folgende Zusammenset- zung charakterisiert sind: Pta Bb Cc, wobei Pt für Platin steht, B mindestens ein Element aus einer Gruppe, die aus AI, Au, Ag und Cu besteht, charakterisiert, und C mindestens ein Element aus der Gruppe, die aus Ga und Ge besteht, definiert. Der Parameter a steht für den Platinanteil der beschriebenen Edelmetall-Legierungen mit 45-60 Massenprozent, der Parameter b für 39 bis 55 Massenprozent, vorzugsweise 39-49 Massenprozent und der Parameter c für 0-13 Massenprozent.
Es wird bevorzugt, dass Platin in einem Anteil von 45-60 Massenprozent, insbesondere von 45 bis 59 Massenprozent, weiter vorzugsweise 48-54 Massenpro- zent, insbesondere in einem Anteil von 49 bis 51 Massenprozent oder 50-54 Massenprozent und für letzteren Bereich weiter insbesondere in einem Anteil von 50- 52 Massenprozent in den beschriebenen Edelmetall-Legierungen vorhanden ist. Die letztgenannten Bereiche zeichnen sich durch eine besonders günstige Glasbildungsfähigkeit aus. Der Anteil b eines oder mehrerer Metalle aus der Gruppe B beträgt 39 bis 55 Massenprozent, vorzugsweise 39-49 Massenprozent, vorzugsweise 40-47 Massenprozent und insbesondere 42-47 Massenprozent.
Bevorzugt wird, dass Gallium und/oder Germanium in einem Anteil c zwischen 0- 13 Massenprozent, vorzugsweise mit einem Anteil von 1 -13 Massenprozent, vorzugsweise in einem Anteil von 1 -12 Massenprozent und hierbei insbesondere in einem Anteil von 2- 0 Massenprpzent und weiter insbesondere 2 bis 5 Massenprozent in den beschriebenen Edelmetall-Legierungen vorhanden ist. Es ist auch möglich, dass, obwohl dies nicht bevorzugt wird, Gallium und/oder Germanium in einem Anteil c von 0-1 Massenprozent vorhanden sind, dass also im Extremfall (c=0) Gallium und/oder Germanium in den vorstehend beschriebenen Edelmetall- Legierungen nicht enthalten ist.
2. Palladium-Legierungen
Wie bereits eingangs ausgeführt, hat sich überraschenderweise gezeigt, dass nicht nur amorph erstarrende Edelmetall-Legierungen auf Platinbasis mit der vorstehend beschriebenen Zusammensetzung die beschriebenen vorteilhaften Eigenschaften aufweisen, sondern dass Platin ganz oder teilweise durch Palladium substituiert werden kann.
2.1 System Pd-Ag-Cu
Das neunte Ausführungsbeispiel ist eine dem System Pd-Ag-Cu zugehörige Edelmetall-Legierung und besteht aus Pd5oAg3 Cui3Ga3. Auch hier ist eine günstige Glasbildungsfähigkeit gegeben.
2.2 Sytem Pd-Au-Ag-Cu
Ein zu diesem System gehörendes, exemplarisches Ausführungsbeispiel einer derartigen Edelmetall-Legierung ist Pd5oAu2o,2Agi4,6Cu5,7Ge9,5. 2.3
Die vorstehend beschriebenen Edelmetall-Legierungen lassen sich somit durch Pda BÖ Cc charakterisieren, wobei Pd für Palladium sowie B und C wiederum für mindestens ein Element aus den vorstehend beschriebenen Gruppen AI, Au, Ag, Cu bzw. Ga, Ge stehen.
Der Anteil a von Palladium beträgt hierbei wiederum 45-60 Massenprozent, vorzugsweise 45-59 Massenprozent, weiter vorzugsweise 48-54 Massenprozent, weiter vorzugsweise 49-51 Massenprozent oder 50-54 und hierbei vorzugsweise 50-52 Massenprozent, wobei insbesondere bei den zuletzt genannten Konzentra- tionsbereichen eine besonders günstige Glasbildungsfähigkeit gegeben ist.
Der Anteil b des oder der Elemente aus der Gruppe B beträgt hierbei 39 bis 55 Massenprozent, vorzugsweise 39-49 Massenprozent, weiter vorzugsweise 40-47 Massenprozent und insbesondere weiter vorzugsweise 42-47 Massenprozent.
Der Anteil von Gallium und/oder Germanium beträgt wiederum 0-13 Massenprozent, wobei die bevorzugten Anteilsbereiche, die für die oben in Ziffer 1 beschriebenen, platinbasierten amorphen Edelmetall-Legierungen angegeben sind, bei Palladium entsprechend gelten.
Bevorzugt wird hierbei, dass das Verhältnis der atomaren Anteile von Palladium und Aluminium größer gleich 4 ist. Dieses atomare Verhältnis von Palladium zu Aluminium entspricht einem Massenverhältnis von Palladium zu Aluminium von größer gleich 94/6; es wird also bevorzugt, dass das Verhältnis der Anteile von Palladium und Aluminium - ausgedrückt in Massenverhältnissen - größer gleich 15,67 ist. Ein Beispiel für eine derartige Legierung stellt eine Legierung dar, die 45 bis 60 Massenprozent Palladium, 39 bis 55 Massenprozent mindestens zweier Elemente aus der Gruppe B und Gallium und/oder Germanium zwischen 0 bis 13 Massenprozent enthält, jedoch mit folgender Maßgabe: das erste der mindestens zwei Metalle aus der Gruppe B ist Aluminium, wobei Aluminium - entsprechend dem Anteil von Palladium im Bereich von 45 bis 60 Massenprozent und dem vorgenannten Verhältnis zwischen Palladium und Aluminium - in einem Anteil von höchstens 45/15,67 bis 60/15,67, also in einem Anteil 2,87 bis 3,83 Massenprozent vorhanden ist; der Rest des Anteils b der mindestens zwei Elemente aus der Gruppe B ist durch mindestens ein weiteres Element aus der vorgenannten Gruppe B bereit gestellt. Wie im oben beschriebenen Fall gelten die vorgenannten bevorzugten Bereiche für die Anteile a. b und c wiederum entsprechend.
3. Platin-Palladium-Legierung
Es hat sich auch gezeigt, dass eine Edelmetall-Legierung, die nicht nur Platin oder Palladium in Alleinstellung, sondern eine Kombination von Platin und Palladium - (Ptai Pda2)a in einem Anteil a = ai + a2 von 45-60 Massenprozent und im übrigen die vorstehend genannten Bestandteile aufweist, bei der also hier Platin durch bis zu 100 Gew.-% Palladium substituiert wird, die vorgenannten vorteilhaften Eigenschaften, insbesondere hinsichtlich der Glasbildungsfähigkeit, aufweist. Als Beispiel für eine derartige Edelmetall-Legierung soll hier Pdso Pd3,2 Ag3i,4
Cui2,2 Ga3,2 angeführt werden.
Die Platin-Palladium-Legierungen sind also durch (Ptai Pda2)a Bt> Cc charakterisiert, wobei für die Massenanteile a, b und c wiederum vorzugsweise die in den Ab- schnitten 1 .3 und 2.3 angegebenen Werte entsprechend gelten.
Bevorzugt wird auch hierbei wiederum, dass das Verhältnis der atomaren Anteile von Palladium und Aluminium größer gleich 4 ist. Die diesbezüglichen Erläuterungen am Ende des Abschnitts 2.3 gelten auch für eine Kombination von Platin und Palladium entsprechend. Als exemplarisches Beispiel soll folgende Legierung angegeben werden: Diese Legierung besitzt Platin und Palladium in einem Gesamtanteil von 55 Massenprozent, wobei annahmegemäß 50 Gewichtsprozent Platin und 5 Gewichtsprozent Palladium vorgesehen sind. Der Anteil der Elemente aus der Gruppe B, hier exemplarisch Aluminium und Kupfer, beträgt zwischen 40 und 45 Massenprozent, wobei gegebenenfalls ein entsprechender Anteil c von Elementen der Gruppe C enthalten ist. Der Anteil von Aluminium beträgt dann weniger als 0,32 Massenprozent und der Anteil von Kupfer ist im Bereich von 39,7 bis 24,7 Massenprozent. Bevorzugt wird hierbei, dass bei der gleichzeitigen Anwesenheit von Platin und Palladium eines der beiden Elemente, also entweder Platin oder Palladium, jeweils in einem Anteil von mehr als 50 Massenprozent vorhanden ist, um auch die Punzierfähigkeit einer derartigen Edelmetall-Legierung mit mindestens 50 Massenprozent von Platin oder Palladium zu erhalten, oder in einem Anteil von nur geringfügig weniger als 50 Massenprozent vorhanden ist. Beispielsweise kann der Anteil von Platin, bei einem Gesamtanteil von Platin und Palladium von 51 -60 Massenprozent, 50-59 Massenprozent betragen, d. h., dass Palladium dann nur in einem Anteil von 1 Massenprozent vorhanden ist. Das Gleiche gilt umgekehrt, nämlich, dass - auch hier wiederum nur beispielsweise - Palladium in einem An- teil von 50-59 Massenprozent vorhanden ist und folglich der Anteil von Platin dann nur 1 Massenprozent beträgt. Natürlich sind sämtliche Kombinationen möglich, z. B. dass der Anteil von Platin bzw. Palladium 50-54 Massenprozent, vorzugsweise 50-52 Massenprozent, bei einem Gesamtanteil von Platin und Palladium von z. B. 59 Massenprozent, beträgt, und der Anteil des jeweils anderen Me- talls dann den zu 59 Massenprozent fehlenden Anteilsrest besitzt.
Bei der vorstehenden Beschreibung der exemplarischen Ausführungsbeispiele der amorphen Platin-Palladium-Legierungen wurde davon ausgegangen, dass mehrere Elemente aus der Gruppe B, also aus der Gruppe, die aus AI, Au, Ag, Cu besteht, vorhanden sind. Es ist aber auch möglich, dass nur eines dieser Elemente, als einziges Legierungselement, aus dieser Gruppe B in den beschriebenen Edelmetall-Legierungen vorhanden ist. Bevorzugt wird aber dass Aluminium nicht als einziges Element der Gruppe B vorhanden ist. Eine Kombination von Elementen der Gruppe B, die AI beinhaltet, ist aber auch durchaus bei derartigen amorphen Platin-Palladium-Legierungen - wie auch bei den beschriebenen amorphen Platin-Legierungen und den amorphen Palladium-Legierungen - ebenfalls möglich. Dies insbesondere dann, wenn der Anteil a von Platin und Palladium zwischen 45 und 59 Massenprozent beträgt, insbesondere in den vorstehend genannten Unterbereichen des Anteils a liegt.
4. Herstellung und Weiterverarbeitung
Die Herstellung der vorgenannten Edelmetall-Legierungen wird exemplarisch anhand des ersten Ausführungsbeispiels beschrieben. Die Herstellung der weiteren die vorgenannten Zusammensetzungen Aa Bb Cc aufweisenden Edelmetall-Legie- rungen erfolgt entsprechend: Zur Herstellung der Edelmetall-Legierung des ersten Ausführungsbeispiels werden 53,2 Massenanteile Platin, 31 ,4 Massenanteile Silber, 12,2 Massenanteile Kupfer und 3,2 Massenanteile Gallium legiert und als massives Halbzeug gegossen. Das Halbzeug wird im nächsten Schritt erschmolzen und in einem Rascherstarrungsverfahren verarbeitet. Bevorzugt wird hierbei eine Verdüsung der Schmelze in einem Inertgasstrom, mittels einer Vorrichtung und einem Verfahren, welche z. B. in dem deutschen Patent DE 103 40 606 B4 beschrieben sind.
Bei einer Verdüsung der Schmelze mit einer Starttemperatur von 1250 °C in ei- nem Stickstoffstrom mit einem Austrittsdruck von 10 bar erstarrt das Material in Sekundenbruchteilen in Form von amorphen Pulvern, die typischerweise einen mittleren Partikeldurchmesser von 25 pm aufweisen. Das amorphe Pulver weist eine Glasübergangstemperatur Tg von ca. 290°C und eine Kristallisationstemperatur Tx von ca. 450°C auf.
Weitere anwendbare Rascherstarrungsverfahren sind ein Druckguss sowie Ober- flächenbeschichtungsverfahren wie Thermisches Spritzen oder Kaltgasspritzen. Auch die Weiterverarbeitung von plastifizierten amorphen Halbzeugmassen bei Temperaturen oberhalb der Glasübergangstemperatur mittels sogenanntem Thermoplastischen Formens unter Druck (TPF-Verfahren), wie beispielsweise das Spritzgießen von plastifizierten amorphen Halbzeugmassen bei Temperaturen oberhalb der Glasübergangstemperatur ist möglich.
Dem Fachmann ist aus obiger Beschreibung klar ersichtlich, dass die jeweils angegebenen Bereichsgrenzen im Rahmen von üblichen Legierungstoleranzen gelten. Außerdem ist ihm ersichtlich, dass durch die Angabe der jeweiligen Bereichsgrenzen auch sämtliche in den jeweiligen Bereich fallende Massenanteile mit um- fasst sind.
Zusammenfassen ist festzuhalten, dass sich die beschriebenen Edelmetall-Legierungen insbesondere zur Herstellung von Schmuck wie Schmuckstücken, Uhren, Uhrengehäuse, Schreibgeräte und Bestandteile der vorgenannten Waren eignen.

Claims

Patentansprüche
1. Amorph erstarrende Edelmetall-Legierung, gekennzeichnet durch folgende Zusammensetzung: AaBbCc, wobei
- A mindestens ein Edelmetall aus einer Gruppe, die aus Platin und Palladium besteht.
- B mindestens ein Element aus einer Gruppe, die aus AI, Au, Ag und Cu, besteht.
- C mindestens ein Element aus einer Gruppe, die aus Ga und Ge besteht, bezeichnet, wobei der Massenanteil a im Bereich von 45-60 Massenprozent, vorzugsweise im Bereich von 45-59 Massenprozent, weiter vorzugsweise im Bereich von 48 bis 54 Massenprozent, der Massenanteil b im Bereich von 39-55 Massenprozent vorzugsweise im Bereich von 39-49 Massenprozent, weiter vorzugsweise im Bereich von 40 bis 47 Massenprozent, und der Massenanteil c im Bereich von 0-13 Massenprozent, vorzugsweise im Bereich von 1-13 Massenprozent, weiter vorzugsweise im Bereich von 2 bis 10 Massenprozent und insbesondere vorzugsweise im Bereich von 2 bis 5 Massenprozent liegt, wobei vorzugsweise bei einem gleichzeitigen Vorhandensein von Platin und Palladium die amorphe Edelmetall-Legierung Aluminium nicht als einzige Legierungskomponente der Gruppe B aufweist, und wobei sich die vorgenannten Massenanteile a, b und c, von üblichen Beimischungen, Verunreinigungen und Legierungstoleranzen abgesehen, zu 100 Massenprozent ergänzen.
2. Edelmetall-Legierung nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die Edelmetall-Legierung aus Pta Bb und Cc besteht, wobei Pt für das Edelmetall Platin steht.
3. Edelmetall-Legierungen nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die Edelmetall-Legierung aus Pda Bb und Cc besteht, wobei Pd für Edelmetall Palladium steht.
4. Edelmetall-Legierung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Edelmetall-Legierung aus (Ptai Pda2)a Bb Cc besteht, wobei die Summe der Massenanteile ai von Platin und a2 von Palladium - von üblichen Beimischungen und Verunreinigungen abgesehen - gleich dem Massenanteil a ist.
5. Amorph erstarrende Edelmetall-Legierung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Massenanteil a im Bereich von 49-51 Massenprozent oder im Bereich von 50-54 Massenprozent, vorzugsweise im Bereich von 50-52 Massenprozent beträgt, und/oder dass der Massenanteil b im Bereich von 42-47 Massenprozent liegt.
6. Edelmetall-Legierung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Anteil von Platin oder der Anteil von Palladium größer gleich 50 Massenprozent ist, und/oder dass bei gleichzeitigem Vorhandensein von Platin und Palladium der Massenanteil eines dieser beiden Elemente vorzugsweise größer als 50 Massenprozent ist.
7. Edelmetall-Legierung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Edelmetall-Legierung Pt53,2Ag3i,4Cui2,2Ga3,2 oder Pt5oAg33,8Cui3,2Ga3 ist.
8. Verfahren zur Herstellung eines Halbzeugs aus einer amorph erstarrenden Edelmetall-Legierung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass
- a Massenanteile mindestens eines Elements der Gruppe A, - b Massenanteile mindestens eines Elements der Gruppe B und
- c Massenanteile mindestens eines Elements Gruppe C
legiert und zu dem Halbzeug gegossen werden.
9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass das Halbzeug erschmolzen und in einem Rascherstarrungsverfahren weiter verarbeitet wird.
10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass als Rascherstarrungsverfahren eine Verdüsung des geschmolzenen Materials in einem Inertgas erfolgt, oder dass als Rascherstarrungsverfahren ein Druckguss oder ein Oberflächenbeschichtungsverfahren wie Thermisches Spritzen oder Kaltgasspritzen verwendet wird.
11. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass das amorphes Halbzeug mittels eines TPF-Verfahrens weiter verarbeitet wird.
12. Halbzeug, insbesondere zur Herstellung von Schmuck, dadurch gekennzeichnet, dass das Halbzeug aus einer amorphen Edelmetall-Legierung nach einem der Ansprüche 1 bis 7 hergestellt ist.
13. Verwendung einer amorph erstarrenden Edelmetall-Legierung zur Herstellung eines Schmuckartikels, insbesondere eines Schmuckstücks, einer Uhr, eines Uhrengehäuses, eines Uhrenarmbands, eines Schreibgeräts oder eines Teiles eines derartigen Gegenstands, dadurch gekennzeichnet, dass eine amorph erstarrende Edelmetall-Legierung nach einem der Ansprüche 1 bis 7 verwendet wird.
14. Schmuckartikel, insbesondere Schmuck wie ein Schmuckstück, eine Uhr, ein Uhrengehäuse, ein Uhrenarmband, ein Schreibgerät oder eines Teils der vorgenannten Artikel, dadurch gekennzeichnet, dass der Artikel ganz oder teilweise aus einer amorphen Edelmetall-Legierung nach einem der Ansprüche 1 bis 7 hergestellt ist.
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