EP1397811A2 - Materiau radio-attenuateur et son procede de fabrication - Google Patents

Materiau radio-attenuateur et son procede de fabrication

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EP1397811A2
EP1397811A2 EP02745464A EP02745464A EP1397811A2 EP 1397811 A2 EP1397811 A2 EP 1397811A2 EP 02745464 A EP02745464 A EP 02745464A EP 02745464 A EP02745464 A EP 02745464A EP 1397811 A2 EP1397811 A2 EP 1397811A2
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EP
European Patent Office
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metals
radio
radiation
derivatives
material according
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Withdrawn
Application number
EP02745464A
Other languages
German (de)
English (en)
Inventor
Pierre-Marie Lemer
François DU LAURENT DE LA BARRE
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Lemer Pax
Original Assignee
Lemer Pax
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Publication date
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Withdrawn legal-status Critical Current

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    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F1/00—Shielding characterised by the composition of the materials
    • G21F1/02—Selection of uniform shielding materials
    • G21F1/10—Organic substances; Dispersions in organic carriers
    • G21F1/103—Dispersions in organic carriers
    • G21F1/106—Dispersions in organic carriers metallic dispersions

Definitions

  • the present invention relates to a new radio-attenuator material applicable in particular for the production of shielding (s), in the field of medical or industrial imaging using electromagnetic X or gamma radiation, or in the context of the preparation, 'use or storage of radioactive products emitting X or gamma electromagnetic radiation; it also relates to the process for manufacturing this material.
  • radio-attenuator material is lead, in particular because of its low cost, its ease of implementation by molding, and its good qualities of radio-attenuation.
  • lead envelopes are widely used in the field of medical or industrial imaging using electromagnetic X or gamma radiation (for example, shielding of the X-ray tube, of image intensifier or of associated plane detector, in the installations of radiology; shielding of gamma cameras and scanners; shielding of non-destructive screening facilities such as baggage screening facilities at airports, or other ).
  • electromagnetic X or gamma radiation for example, shielding of the X-ray tube, of image intensifier or of associated plane detector, in the installations of radiology; shielding of gamma cameras and scanners; shielding of non-destructive screening facilities such as baggage screening facilities at airports, or other .
  • Such lead envelopes are also used to protect the syringes for injecting radioactive products, or to protect the containers or vials in which these radioactive products are packaged.
  • Document EP-0 372 758 discloses radioprotective materials consisting of a thermoplastic base loaded with metallic particles. However, given their structure, the corresponding materials are mainly suitable for the production of flexible or flexible end products. The metal charge or the combination of charges used, and the size of the particles used, are not suitable for obtaining optimized radiation protection.
  • a first aim of the present invention is to propose a new radio-attenuating material making it possible to replace the lead walls for the manufacture of shields, and thus making it possible to remedy the aforementioned drawbacks of the structures known up to now.
  • Another object of the invention is to obtain a material whose radio-attenuation characteristics are improved compared to existing protective structures.
  • this new radio-attenuating material consists of a plastic material comprising a charge of metal particles consisting of a combination of at least two (and preferably three) metals and / or derivatives of metals (oxides or alloys) of a different nature, with the exception of lead, chosen as a function of the discontinuities in the absorption curve of X or gamma radiation of said metals or metal derivatives (which discontinuities are due to interactions on the different electronic layers K, L, M ...), so as to obtain a complementarity of said curves over the energy range of the radiations which it is desired to absorb or attenuate, in order to optimize the radiation protection over this energy range.
  • the material according to the present invention is very simple to transform into shaped parts, in particular by molding techniques. injection, after homogeneous mixing of the plastic base with the metallic filler. This technique makes it possible to easily obtain any form of chemically stable product, the metallic charge included in the plastic base being made absolutely inert.
  • the molded product obtained has very good finishing qualities; it will also be noted that it is possible to adapt its color at will by means of suitable dyes associated with the plastic base.
  • thermosetting materials for example bakelite
  • elastomeric materials for example fluoropropylene, silicone elastomers, etc.
  • rubber or resins for example
  • Thermoplastics of the polyamide, polypropylene or polycarbonate type are nevertheless preferred because of their low cost and their ease of implementation, in particular by injection molding techniques.
  • the metal charge constitutes between 70 and 95% of the weight of the final material.
  • This metallic filler can be in the form of flakes or fibers, but it is preferably used in the form of a powder, with particles of general spheroid shape. In this powder, the particle sizes are advantageously in very great majority less than 50 ⁇ m.
  • at least 90% of the particles have a size of less than 50 ⁇ m, and more preferably, at least 90% have a size of less than 30 ⁇ m.
  • the metallic filler associated with the plastic base is chosen from dense metals. It is thus possible, for example, to use particles of tungsten, tin, bismuth, barium, antimony, tantalum or lanthanide, or alternatively derivatives of these different metals (oxides or alloys in particular).
  • the plastic base, the charge (s) used, the size of the filler particles (s), the proportion of filler particles (s) in the plastic base, as well as the final wall thicknesses, are adapted on a case-by-case basis, in according to the envisaged application and according to the desired rate of radio-attenuation. Of preferably, it is sought to achieve at least the radio-attenuation characteristics of lead metal.
  • Plastic base polyethersulfone at 5% by weight
  • Filler in powder form, the particle size of which is at least 90% less than 50 ⁇ m: - bismuth (bi): 20% by weight - antimony (sb): 28% by weight
  • Figure 1 attached shows the mass attenuation curves. bismuth (bi), antimony (Sb), tungsten (w), Lanthanum trioxide (La 2 O 3 ) and a mixture (M1) of these elements according to the proportions defined above.
  • This figure shows the discontinuities of the curves due to the effects of the different external electronic layers of the atoms of these elements, in the energy range 20-120 KeV.
  • FIG. 2 shows the transmission curves of lead screens (bp) and of the composite mixture (M1), as a function of the mass thickness of the screen opposite to radiation from generator X with a maximum voltage of 100 KeV.
  • the fluence corresponds to the number of photons / secJcm 2 which cross the screen; it is checked on these curves that the mixture (M1) is clearly more absorbent than lead for the maximum energy considered (100 KeV).
  • Plastic base polyamide at 26% by weight
  • Filler in powder form, the particle size of which is at least 90% smaller than 50 ⁇ m
  • - Bismuth trioxide Ba 2 O 3
  • Figure 3 attached is a three-dimensional representation of the relative fluence transmitted from an X-ray spectrum of 80 KeV through a screen of mass thickness 0.57 g / cm 2 composed of different percentages of Bismuth trioxide (Bi 2 O 3 ) of Lanthanum trioxide (La 2 O 3 ) and antimony trioxide (Sb 2 O 3 ).
  • Bi 2 O 3 Bismuth trioxide
  • La 2 O 3 Lanthanum trioxide
  • Sb 2 O 3 antimony trioxide
  • the percentage of Sb 2 O 3 can be calculated by: 1-% Bi 2 O 3 -% La 2 O 3 .

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Abstract

Ce nouveau matériau radio-atténuateur est constitué d'une matière plastique (par exemple une matière thermoplastique genre polyamide, polypropylène ou polycarbonate) comprenant une charge métallique constituée d'une combinaison d'au moins deux, et de préférence trois, métaux ou dérivés de métaux (oxydes ou alliages) de nature différente, à l'exception du plomb, choisis en fonction des discontinuités de la courbe d'absorption des rayonnements X ou gamma desdits métaux ou dérivés de métaux, de manière à obtenir une complémentarité desdites courbes sur la plage énergétique des rayonnements que l'on désire absorber ou atténuer, pour optimiser la radioprotection sur ladite plage énergétique. La charge métallique se présente de préférence sous la forme d'une poudre dont les dimensions de particules sont très majoritairement inférieures à 50 νm. Elle est présente dans des proportions comprises entre 70 et 95 % du poids du matériau final et elle est choisie de préférence parmi les métaux denses du genre tungstène, étain, bismuth, baryum, antimoine, lanthanides, tantale ou leurs dérivés, en particulier oxydes et alliages. Ce matériau radio-atténuateur est mis en oeuvre pour la réalisation de structures de blindages, dans le domaine de l'imagerie médicale ou industrielle utilisant les rayonnements électromagnétiques X ou gamma, ou dans le cadre de la préparation, de l'utilisation ou du stockage de produits radioactifs émettant ce type de rayonnements.

Description

NOUVEAU MATÉRIAU RADIO-ATTENUATEUR ET SON PROCEDE DE
FABRICATION
La présente invention concerne un nouveau matériau radio-atténuateur applicable en particulier pour la réalisation de blindage(s), dans le domaine de l'imagerie médicale ou industrielle utilisant les rayonnements électromagnétiques X ou gamma, ou dans le cadre de la préparation, de l'utilisation ou du stockage de produits radioactifs émetteurs de rayonnements électromagnétiques X ou gamma ; elle concerne également le procédé de fabrication de ce matériau.
Le matériau radio-atténuateur le plus couramment employé est le plomb, en particulier en raison de son faible coût, de sa facilité de mise en œuvre par moulage, et de ses bonnes qualités de radio-atténuation.
On utilise quelquefois également d'autres matériaux denses tels que le tungstène, l'étain, le bismuth ou autres ... , mais de manière relativement limitée.
Ainsi, des enveloppes de plomb sont largement utilisées dans le domaine de l'imagerie médicale ou industrielle utilisant les rayonnements électromagnétiques X ou gamma (par exemple, blindage du tube radiogène, d'amplificateur de brillance ou de détecteur plan associé, dans les installations de radiologie ; blindage des gamma-caméras et des scanners ; blindage des installations de contrôle non destructif telles que les installations de contrôle des bagages dans les aéroports, ou autres ...).
On utilise aussi de telles enveloppes de plomb pour protéger les seringues assurant l'injection de produits radioactifs, ou encore pour protéger les conteneurs ou les flacons dans lesquels sont conditionnés ces produits radioactifs.
Cependant l'usage de plomb est de plus en plus réglementé, en raison de sa toxicité et des problèmes environnementaux ou écologiques qu'il pose ; la manipulation de ce métal présente des risques sanitaires, et il est très souvent nécessaire de lui associer un revêtement du genre peinture ou coque de matière plastique, ce qui complique sensiblement la fabrication et aussi la maintenance du blindage.
On connaît par le document EP-0 372 758 des matériaux radioprotecteurs constitués d'une base thermoplastique chargée en particules métalliques. Mais étant donné leur structure, les matériaux correspondants sont principalement adaptés pour la réalisation de produits finaux flexibles ou souples. La charge métallique ou la combinaison de charges mise en œuvre, et la taille des particules utilisées, ne sont pas adaptées pour obtenir une radioprotection optimisée. Un premier but de la présente invention est de proposer un nouveau matériau radio-atténuateur permettant de remplacer les parois de plomb pour la fabrication des blindages, et permettant ainsi de remédier aux inconvénients précités des structures connues jusqu'à présent.
Un autre objectif de l'invention est d'obtenir un matériau dont les caractéristiques de radio-atténuation sont améliorées par rapport aux structures de protection existantes.
Conformément à la présente invention, ce nouveau matériau radio- atténuateur est constitué d'une matière plastique comprenant une charge de particules métalliques constituée d'une combinaison d'au moins deux (et de préférence trois) métaux et/ou dérivés de métaux (oxydes ou alliages) de nature différente, à l'exception du plomb, choisis en fonction des discontinuités de la courbe d'absorption des rayonnements X ou gamma desdits métaux ou dérivés de métaux (lesquelles discontinuités sont dues aux interactions sur les différentes couches électroniques K, L, M...), de manière à obtenir une complémentarité desdites courbes sur la plage énergétique des rayonnements que l'on désire absorber ou atténuer, pour optimiser la radioprotection sur cette plage énergétique.
Cette association de particules de métaux, à l'exception du plomb que l'on veut absolument éviter, permet d'obtenir d'excellentes caractéristiques de radio- atténuation.
Le matériau conforme à la présente invention est très simple à transformer en pièces de forme, en particulier par les techniques de moulage- injection, après mélange homogène de la base plastique avec la charge métallique. Cette technique permet d'obtenir facilement toute forme de produit chimiquement stable, la charge métallique incluse dans la base plastique étant rendue absolument inerte. Le produit moulé obtenu présente de très bonnes qualités de finition ; on notera également qu'il est possible d'adapter sa couleur à volonté au moyen de colorants appropriés associés à la base plastique.
Tout type de matière plastique peut être utilisé comme support de base, telles les matières thermodurcissables (par exemple la bakélite), les matières élastomères (par exemple le fluoropropylène, les élastomères de silicone ...), le caoutchouc ou les résines.
Les matières thermoplastiques du genre polyamide, polypropylène ou polycarbonate sont néanmoins préférées du fait de leur faible coût et de leur facilité de mise en œuvre, notamment par les techniques de moulage-injection. Pour obtenir de bonnes caractéristiques de radio-atténuation , la charge métallique constitue entre 70 et 95 % du poids du matériau final. Cette charge métallique peut se présenter sous la forme de paillettes ou de fibres, mais on l'utilise de préférence sous la forme d'une poudre, avec des particules de forme générale sphéroïde. Dans cette poudre, les dimensions de particules sont avantageusement en très grande majorité inférieures à 50 μm. De préférence, au moins 90 % des particules ont une taille inférieure à 50 μm, et encore de manière préférée, au moins 90 % ont une taille inférieure à 30 μm.
Pour les raisons évoquées ci-dessus, la charge métallique associée à la base plastique est choisie parmi les métaux denses. On peut ainsi par exemple utiliser des particules de tungstène, d'étain, de bismuth, de baryum, d'antimoine, de tantale ou de lanthanide, ou encore des dérivés de ces différents métaux (oxydes ou alliages en particulier).
La base plastique, la ou les charges utilisées, la taille des particules de charge(s), le taux de particules de charge(s) dans la base plastique, ainsi que les épaisseurs finales de parois, sont adaptés au cas par cas, en fonction de l'application envisagée et en fonction du taux de radio-atténuation désiré. De préférence on cherche à atteindre au moins les caractéristiques de radio- atténuation du plomb métal.
Exemples de composition de moulages :
Exemple 1 (MD
Base plastique : polyéthersulfone à raison de 5 % en poids
Charge (sous forme de poudre dont la taille des particules est au moins à 90 % inférieure à 50 μm) : - bismuth (bi) : 20 % en poids - antimoine (sb) : 28 % en poids
- tungstène (w) : 28 % en poids
- trioxyde de Lanthane (La2 O3) : 19 % en poids L'équivalence-plomb de cette composition est obtenue avec une épaisseur massique (en g/cm2) 25 % plus faible que celle du plomb métal, pour une tension de générateur X au plus égale à 100 keV.
La figure 1 annexée montre les courbes d'atténuation massique. du bismuth (bi), de l'antimoine (Sb), du tungstène (w), du trioxyde de Lanthane (La2 O3) et d'un mélange (M1) de ces éléments selon les proportions définies ci-dessus.
Cette figure montre les discontinuités des courbes dues aux effets des différentes couches électroniques extérieures des atomes de ces éléments, dans la gamme d'énergie 20-120 KeV.
On remarque que pour une certaine gamme d'énergie, on obtient une courbe moyenne grâce au mélange des éléments.
La figure 2 montre les courbes de transmission d'écrans de plomb (pb) et du mélange composite (M1), en fonction de l'épaisseur massique de l'écran opposé à un rayonnement de générateur X de tension maximale 100 KeV.
La fluence correspond au nombre de photons/secJcm2 qui traversent l'écran ; on vérifie sur ces courbes que le mélange (M1) est nettement plus absorbant que le plomb pour l'énergie maximale considérée (100 KeV).
Exemple 2 (M2)
Base plastique : polyamide à raison de 26 % en poids Charge (sous forme de poudre dont la taille des particules est au moins à 90 % inférieure à 50 μm) : - trioxyde de Bismuth (Bi2 O3) : 15 % en poids
- trioxyde de Lanthane (La2 O3) : 44 % en poids
- trioxyde d'antimoine (Sb2 03) : 15 % en poids L'équivalence-plomb de cette composition est obtenue avec une épaisseur massique (en g/cm2) 25 % plus faible que celle du plomb métal, pour une tension de générateur X au plus égale à 80 keV.
La figure 3 annexée est une représentation en trois dimensions de la fluence relative transmise d'un spectre de rayons X de 80 KeV à travers un écran d'épaisseur massique 0,57 g/cm2 composé de différents pourcentages de trioxyde de Bismuth (Bi2 O3) de trioxyde de Lanthane (La2 O3) et de trioxyde d'antimoine (Sb2 O3).
Le pourcentage de Sb2 O3 est calculable par : 1-% Bi2 O3-%La2 O3.
Sur cette figure, l'absorption est d'autant plus grande que la fluence relative transmise est faible.
Une telle représentation permet de définir les pourcentages des trois oxydes qui donnent le meilleur compromis : efficacité d'absorption - prix - caractéristiques physico-chimiques du composite.

Claims

- REVENDICATIONS - 1.- Matériau radio-atténuateur, en particulier pour la réalisation de structures de blindage, dans le domaine de l'imagerie médicale ou industrielle utilisant les rayonnements électromagnétiques X ou gamma, ou dans le cadre de la préparation, de l'utilisation ou du stockage de produits radioactifs émettant des rayonnements électromagnétiques X ou gamma, caractérisé en ce qu'il est constitué d'une matière plastique comprenant une charge de particules métalliques, laquelle charge est constituée d'une combinaison d'au moins deux métaux et/ou dérivés de métaux de nature différente, à l'exception du plomb, choisis en fonction des discontinuités de la courbe d'absorption des rayonnements X ou gamma desdits métaux ou dérivés de métaux, de manière à obtenir une complémentarité desdites courbes sur la plage énergétique des rayonnements que l'on désire absorber ou atténuer, pour optimiser la radioprotection sur ladite plage énergétique.
2.- Matériau radio-atténuateur selon la revendication 1 , caractérisé en ce qu'il comprend une charge constituée de poudre métallique dont les dimensions de particules sont au moins à 90 % inférieures à 50 μm.
3.- Matériau radio-atténuateur selon la revendication 2, caractérisé en ce qu'il comprend une charge constituée de poudre métallique dont les dimensions de particules sont au moins à 90 % inférieures à 30 μm.
4.- Matériau radio-atténuateur selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce qu'il comprend une charge métallique présente dans des proportions comprises entre 70 % et 95 % du poids du matériau final,
5.- Matériau radio-atténuateur selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé en ce qu'il comprend une charge métallique choisie parmi le tungstène, l'étain, le bismuth, le baryum, l'antimoine, les lanthanides, le tantale ou leurs dérivés, en particulier oxydes et alliages.
6.- Matériau radio-atténuateur selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, caractérisé en ce qu'il comprend une base en matière thermoplastique du genre polyamide, polypropylène ou polycarbonate.
7.- Matériau radio-atténuateur selon l'une quelconque des revendications 1 à 6, caractérisé en ce qu'il comprend une charge métallique constituée d'une combinaison d'au moins trois métaux ou dérivés de métaux.
8.- Procédé de fabrication d'un matériau radio-atténuateur selon l'une quelconque des revendications 1 à 7, caractérisé en ce qu'il consiste :
- à déterminer les métaux ou dérivés de métaux, à l'exception du plomb, qui, sur la plage énergétique des rayonnements que l'on désire absorber ou atténuer, présentent des courbes d'absorption des rayonnements X ou gamma complémentaires, en particulier du fait des discontinuités desdites courbes, - à choisir une combinaison d'au moins deux desdits métaux ou dérivés de métaux,
- à préparer un mélange homogène de particules de ladite combinaison de métaux ou dérivés de métaux avec une matière plastique, puis
- à conformer le matériau radio-atténuateur par moulage dudit mélange.
9.- Application du matériau selon l'une quelconque des revendications 1 à 7 pour la fabrication de blindages rigides de protection contre les radiations d'énergie inférieure à 100 keV.
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