EP0985239A1 - Kühlung und befeuchtung von polymerelektrolyt-brennstoffzellen - Google Patents

Kühlung und befeuchtung von polymerelektrolyt-brennstoffzellen

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EP0985239A1
EP0985239A1 EP97920648A EP97920648A EP0985239A1 EP 0985239 A1 EP0985239 A1 EP 0985239A1 EP 97920648 A EP97920648 A EP 97920648A EP 97920648 A EP97920648 A EP 97920648A EP 0985239 A1 EP0985239 A1 EP 0985239A1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
water
fuel cell
gas
air
polymer electrolyte
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
EP97920648A
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Arthur Koschany
Christian Lucas
Thomas Schwesinger
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
L3 Magnet Motor GmbH
Original Assignee
Magnet Motor Gesellschaft fuer Magnetmotorische Technik GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Magnet Motor Gesellschaft fuer Magnetmotorische Technik GmbH filed Critical Magnet Motor Gesellschaft fuer Magnetmotorische Technik GmbH
Publication of EP0985239A1 publication Critical patent/EP0985239A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/04—Auxiliary arrangements, e.g. for control of pressure or for circulation of fluids
    • H01M8/04082—Arrangements for control of reactant parameters, e.g. pressure or concentration
    • H01M8/04089—Arrangements for control of reactant parameters, e.g. pressure or concentration of gaseous reactants
    • H01M8/04119—Arrangements for control of reactant parameters, e.g. pressure or concentration of gaseous reactants with simultaneous supply or evacuation of electrolyte; Humidifying or dehumidifying
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    • H01M8/04291—Arrangements for managing water in solid electrolyte fuel cell systems
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    • H01M2300/0017—Non-aqueous electrolytes
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    • H01M8/04—Auxiliary arrangements, e.g. for control of pressure or for circulation of fluids
    • H01M8/04007—Auxiliary arrangements, e.g. for control of pressure or for circulation of fluids related to heat exchange
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the invention relates to fuel cells which contain solid polymer membranes as the electrolyte, preferably hydrogen as the fuel gas and air or oxygen under low pressure as the oxidizing agent.
  • the invention further relates to a method for simultaneously cooling the fuel cells and moistening the polymer electro membranes.
  • Polymer electrolyte fuel cells as are commonly used to generate electrical current, contain one anode, one
  • a plurality of fuel cells form a fuel cell stack, the individual fuel cells being separated from one another by bipolar plates acting as current collectors.
  • a fuel gas for example hydrogen
  • an oxidizing agent for example air or oxygen
  • Anode and cathode each contain a catalyst layer in the areas in contact with the polymer electrolyte membrane.
  • the fuel is oxidized to form cations and free electrons
  • the cathode catalyst layer the oxidizing agent is reduced by taking up electrons.
  • the cations migrate through the ion exchange membrane to the cathode and react with the reduced oxidizing agent, water being produced when hydrogen is used as the fuel gas and oxygen as the oxidizing agent.
  • the reaction of fuel gas and oxidizing agent releases considerable amounts of heat, which have to be removed by cooling. Cooling was previously achieved by cooling channels in the bipolar plates, through which deionized water flowed. With this type of cooling there are enormous material problems, because typically about 50 to 300 bipolar plates are connected in series, so the cooling water electrically connects different potentials to each other. The result is material decomposition. Accordingly, only graphite or gold-plated metal can be used as the material for the bipolar plates.
  • the object of the invention is to provide a polymer electrolyte fuel cell or a polymer electrolyte fuel cell stack, the polymer electrolyte membrane of a fuel cell always having the optimum moisture content during operation and at the same time ensuring adequate cooling.
  • Fuel cell according to claim 1 the polymer electrolyte fuel cell stack according to claim 11, the method for cooling and humidifying a polymer electrolyte fuel cell according to claim 12 and the method according to claim 22.
  • Polymer electrolyte membranes require a high water content in order to ensure optimal conductivity for H + ions.
  • the water content must generally be maintained by supplying water, since otherwise the fuel and oxidant gas streams flowing through the cell dry out the membrane.
  • Fig. 1 shows a preferred embodiment of a fuel cell according to the invention.
  • Fig. 2 shows a circuit for measuring the impedance of a fuel cell.
  • Fig. 3 shows the dependence of the conductivity of a Nafion 'membrane on the water content of the membrane.
  • a polymer electrolyte fuel cell according to the invention is used
  • Air or oxygen at low overpressure as an oxidizing agent as an oxidizing agent.
  • An excess pressure of less than 2 bar is preferred, particularly preferably less than 0.5 bar.
  • the required pressure difference can also be achieved by suction.
  • Hydrogen is preferably used as the fuel gas, but the use of other fuel gases is also possible in principle.
  • Nafion ® is preferably used as the polymer electrolyte membrane. Hydrogen is supplied to the individual fuel cells in a stack and distributed via gas channels in the anode area. At the same time air is supplied and distributed via gas channels in the cathode area. The hydrogen migrates to
  • Anode catalyst layer and forms cations there, which migrate through the electrolyte, a proton exchange membrane, to the cathode.
  • oxygen migrates to the cathode catalyst layer and is reduced there.
  • water is formed as the reaction product.
  • the water formed evaporates due to the heat of reaction, which results in a certain cooling.
  • the cooling effect is not sufficient, on the other hand, the membrane becomes increasingly poor in moisture during the operation of the fuel cell.
  • N (H 2 O) / N (SO 3 H) denotes the number of water molecules per sulfonic acid residue in the membrane.
  • Polymer electrolyte membrane of a fuel cell therefore has the consequence that its internal resistance increases, that is to say its conductivity decreases.
  • the conductivity of the membrane is extremely dependent on its water content. It is therefore essential for an efficient operation of a polymer electrolyte fuel cell that the polymer electrolyte membrane always has the optimum moisture corresponding to the respective working conditions (temperature, load, air ratio).
  • the membrane is optimally moistened or whether water addition is required or what amount of water addition is required.
  • the amount of water added can vary widely. It depends on the respective working conditions of the fuel cell, and in particular also depends on the type of cooling of the fuel cell. Fuel cells are often supplied for cooling, which, depending on the design of the fuel cells, also moistens the membrane to a certain extent. Then in the
  • the conductivity of the membrane depends on its water content. However, the conductivity of the membrane cannot be measured directly while a fuel cell is in operation. According to the invention preferably the impedance of the fuel cell (amount of the impedance or particularly preferably real part of the impedance) is determined. Since the conductivity of the membrane is a constant, monotonous function of these variables, the amount of water required can also be regulated on the basis of the impedance.
  • FIG. 2 A possible circuit for measuring the impedance of a fuel cell is shown in FIG. 2.
  • Polymer electrolyte membrane of a fuel cell by determining the impedance is done by modulating the cell voltage with an alternating signal with a frequency of 1 to 20 kHz.
  • the average moisture content of several membranes is suitably measured. The quotient from
  • FIG. 2 represents the fuel cell and R L represents the load resistance.
  • the voltage of the fuel cell is modulated by the alternating signal (approximately 1-20 kHz) from the alternating voltage source.
  • the alternating voltage component U causes the fuel cell current to be superimposed with an alternating current I.
  • AC voltage and alternating current is a measure of the impedance of the fuel cell and thus a measure of the moisture of the polymer electrolyte membrane, or of the amount of water required to be supplied.
  • the amount of the impedance depends, apart from the conductivity of the membrane, on other parameters, namely the size of the catalyst surface that is in contact with the membrane, the ohmic resistance of the electrodes and the poisoning of the membrane by foreign ions. These sizes are subject to in the course of
  • Service life of a fuel cell of some change where the deviations due to changes in the ohmic resistance of the electrodes and poisoning of the membrane by foreign ions are generally negligible.
  • the amount of impedance that corresponds to the optimum membrane moisture under given operating conditions can vary. Therefore, the setpoint of the amount of the impedance to be maintained should be reset in the course of maintenance work.
  • the new setpoint is determined by maximizing the performance of the fuel cell.
  • the optimum setpoint can alternatively be readjusted by fuzzy logic or similar methods familiar to the person skilled in the art, in accordance with the changed conditions.
  • a largely independent measure of the conductivity of the membrane is obtained from the catalyst surface (whose change is essentially responsible for the change in the setpoint value of the impedance). if, in addition to the magnitude of the impedance, its phase angle is also taken into account. If the real part of the impedance determined electronically from this is considered as a controlled variable, a single setpoint value can even be used over the entire service life of the fuel cell.
  • the impedance (amount or real part) can be measured continuously or at regular intervals. If the conductance of the membrane or the membranes is calculated to be too low, water is supplied to the system, for example by opening water inlet valves electronically controlled in the usual way until the target value of the impedance is reached again.
  • Membrane individually to determine, but average values for a plurality of cells of the stack or even for all cells of the stack to determine together and to adjust the required water addition accordingly.
  • Water in liquid form is introduced immediately.
  • the water can also be introduced directly into the gas channels for the fuel gas.
  • the liquid water evaporates in the hot fuel cell and, due to the phase change taking place, causes efficient cooling of the cell. It also penetrates the polymer electrolyte membrane and keeps it moist.
  • the membrane and more efficient cooling can be achieved if the required amount of water is added to the reaction gas streams in mixed form, i.e. as an aerosol.
  • the water in the air Aerosol and possibly the water in fuel gas Aerosol contain water in the form of droplets of 2 to 20 ⁇ m in size, which ensure rapid evaporation or evaporation.
  • the aerosol can be produced, for example, with the aid of ultrasonic atomizers or nozzles. The simplest and at the same time the least energy-intensive generation of the aerosol takes place by means of ultrasonic atomizers at frequencies of at least 100 kHz.
  • a particularly advantageous embodiment of the invention is the design of the channels for receiving water in air aerosol or water-in-fuel gas aerosol, as shown in FIG. 1.
  • each fuel cell is delimited by a bipolar plate 10, 6 on the anode and cathode sides.
  • the anode-side bipolar plate is simultaneously the cathode-side bipolar plate of a neighboring cell and the cathode-side bipolar plate is simultaneously the anode-side bipolar plate of the other neighboring cell.
  • the bipolar plate has corrugated sheet structure at least in a partial area, so it alternately has elevations and depressions.
  • a surface of the bipolar plate 6 touches with its elevations 7 the cathode region 2 of the fuel cell, as a result of which the depressions 8 between the two adjacent elevations form channels 5 with the cathode region for receiving water in air aerosol.
  • the surface of the bipolar plate 10 touches the anode region 3 of the cell, so that the depressions 12 located between two adjacent anode-side elevations 11 also form channels 9 with the anode region 3. These can be used to absorb water in fuel aerosol.
  • hydrogen is fed in as the fuel gas through bores perpendicular to the plate surface.
  • the hydrogen first enters channel 9, which is connected to the feed opening, and diffuses or flows from there into the adjacent porous anode region. From here the diffuses
  • Hydrogen partly to the anode catalyst layer, partly in the Level of the anode area in further gas channels 9. Because of the excellent diffusion properties of hydrogen, the entire anode area is evenly supplied with hydrogen without any problems.
  • cooling water is also to be fed in together with the fuel gas, it is generally more advantageous to choose the same type of supply as in the cathode region, that is to say to feed fuel and water into each individual channel 9. Because of the poor diffusion properties of water compared to hydrogen, little else would
  • the construction has no separate cooling channels.
  • a particular advantage is that the path of the aerosol through the channels 5 of the cell is a straight line.
  • Corrugated sheet structure of the bipolar plate with straight gas paths makes it possible to minimize precipitation of the aerosol and to conduct the necessary volume flows with a small pressure drop.
  • the "corrugated metal plate” is very simple and inexpensive to manufacture.
  • Anode and cathode areas are each a suitable one
  • Diffusion layers carrying catalyst are formed, which are arranged on the opposite sides of the polymer electrolyte membrane 4.
  • Air seals 15, 15 'and hydrogen seals 16, 16' close the
  • the walls of the gas channels 5 and / or the gas channels 9 can be covered with a hydrophilic absorbent layer, for example with felt.
  • the hydrophilic, absorbent layer distributes the amount of water introduced evenly and holds it until it evaporates.
  • the amount of water required to achieve optimal membrane moistening can, as stated above, be electronic
  • Paths are determined and regulated.
  • the amount of water introduced into the fuel cell has two functions: cooling the cell and moistening the membrane. However, only the setting of the suitable membrane moisture is taken into account to regulate the necessary amount of water. Depending on the
  • Parameters temperature, load, air ratio etc. the optimal membrane moisture and thus the optimal conductivity of the membrane is determined experimentally.
  • the water addition varies depending on the conductivity to be achieved.
  • the cell temperature varies widely depending on the operating conditions. However, as long as sufficient water is introduced to ensure optimal membrane moisture, an adequate cooling effect is guaranteed.
  • the reaction gas in particular the air
  • the reaction gas can be passed through the cell stack several times. This is done by recycling the air / water mixture leaving the fuel cells or the fuel gas / water mixture leaving the fuel cells into the corresponding intake flow.
  • the introduction of ion-free water in liquid form directly into the gas channels of the combustion air and / or of the fuel gas can simultaneously ensure that an optimum membrane moisture and thus an optimal conductance of the membrane and sufficient cooling of the fuel cell are maintained.

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Abstract

Eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle (1) für das Oxidationsmittel Luft bei geringem Überdruck und verschiedene Brenngase, insbesondere Wasserstoff, wird durch Zuführen von flüssigem Wasser direkt in die Gaskanäle (5, 9) der Verbrennungsluft und evtl. des Brenngases gekühlt. Das in die Gaskanäle eingebrachte Wasser dient gleichzeitig zur Befeuchtung des festen Polymerelektrolyts (4).

Description

Kühlung und Befeuchtung von Polvmerelektrolvt-Brennstoffzellen
Die Eπindung betrifft Brennstoffzellen, die Feststoff-Polymer- Membranen als Elektrolyt enthalten, als Brenngas bevorzugt Wasserstoff und als Oxidationsmittel Luft oder Sauerstoff unter niedrigem Druck verwenden. Die Erfindung betrifft ferner ein Verfahren zur gleichzeitigen Kühlung der Brennstoffzellen und Befeuchtung der Polymerelektroiytmembranen.
Polymerelektrolyt-Brennstoffzellen, wie sie üblicherweise zur Erzeugung von elektrischem Strom verwendet werden, enthalten eine Anode, eine
Kathode und eine dazwischen angeordnete Ionenaustauschermembran. Eine Mehrzahl von Brennstoffzellen bildet einen Brennstoffzellenstapel, wobei die einzelnen Brennstoffzellen durch als Stromsarnmler wirkende bipolare Platten voneinander getrennt werden. Zur Erzeugung von Elektrizität wird ein Brenngas, z.B. Wasserstoff, in den Anodenbereich und ein Oxidationsmittel, z.B. Luft oder Sauerstoff, in den Kathodenbereich eingebracht. Anode und Kathode enthalten in den mit der Polymerelektrolytmembran in Kontakt stehenden Bereichen jeweils eine Katalysatorschicht. In der Anodenkataiysatorschicht wird der Brennstoff unter Bildung von Kationen und freien Elektronen oxidiert, in der Kathodenkatalysatorschicht wird das Oxidationsmittel durch Aufnahme von Elektronen reduziert. Die Kationen wandern durch die Ionenaustauschermembran zur Kathode und reagieren mit dem reduzierten Oxidationsmittel, wobei, wenn Wasserstoff als Brenngas und Sauerstoff als Oxidationsmittel verwendet werden, Wasser entsteht. Bei der Reaktion von Brenngas und Oxidationsmittel werden beträchtliche Wärmemengen frei, die mittels Kühlung abgeführt werden müssen. Die Kühlung wurde bisher durch Kühlkanäle in den bipolaren Platten erreicht, die von deionisiertem Wasser durchströmt wurden. Bei dieser Art von Kühlung ergeben sich enorme Materialprobleme, denn es werden typischerweise etwa 50 bis 300 bipolare Platten in Reihe geschaltet, das Kühlwasser verbindet also unterschiedliche Potentiale elektrisch miteinander. Die Folge sind Materialzersetzungen. Dementsprechend kommen als Werkstoff für die bipolaren Platten lediglich Graphit oder vergoldetes Metall in Frage.
Außerdem ist es erforderlich, die Polymermembran feucht zu halten, denn der Leitwert der Membran hängt stark von deren Wassergehalt ab. Um ein Austrocknen der Membran zu verhindern, war daher ein aufwendiges System zur Anfeuchtung der Reaktionsgase erforderlich.
Aufgabe der Erfindung ist es, eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle bzw. einen Polymerelektrolyt-Brennstoffzellenstapei bereitzustellen, wobei die Polymerelektrolytmembran einer Brennstoffzelle bei Betrieb stets den optimalen Feuchtegehalt aufweist und gleichzeitig ausreichende Kühlung gewährleistet wird.
Aufgabe der Erfindung ist es außerdem, ein Verfahren bereitzustellen, das es ermöglicht, die Polymerelektrolytmembran einer
Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle bei Betrieb der Brennstoffzelle auf einem optimalen Feuchtegehalt zu halten und die Brennstoffzelle gleichzeitig ausreichend zu kühlen.
Diese Aufgaben werden gelöst durch die Polymerelektrolyt-
Brennstoffzelle gemäß Anspruch 1 , den Polymerelektrolyt- Brennstoffzellenstapel gemäß Anspruch 11, das Verfahren zur Kühlung und Befeuchtung einer Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß Anspruch 12 und das Verfahren gemäß Anspruch 22.
Polymerelektrolytmembranen benötigen einen hohen Wassergehalt, um eine optimale Leitfähigkeit für H+-Ionen zu gewährleisten. Der Wassergehalt muß in der Regel durch Wasserzufuhr aufrechterhalten werden, da sonst die durch die Zelle strömenden Brenn- und Oxidationsmittel-Gasströme die Membrane austrocknen. Einer möglichen
Austrocknung durch Zugabe eines Überschusses an Wasser zu begegnen, ist jedoch nicht sinnvoll, da Wasser in zu großen Mengen zum Fluten der Elektroden führt, d.h. die Poren der Elektroden verstopft. Ein einfaches Feststellen und Regeln der jeweils benötigten Wassermenge war bisher nicht möglich.
Bevorzugte Ausführungsformen sind in den jeweiligen Unteransprüchen angegeben.
In den Zeichnungen zeigen:
Fig. 1 eine bevorzugte Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Brennstoffzelle.
Fig. 2 eine Schaltung zur Messung der Impedanz einer Brennstoffzelle.
Fig. 3 die Abhängigkeit der Leitfähigkeit einer Nafion'-Membran vom Wassergehalt der Membran.
Eine Polymerεlektrolyt-Brennstoffzelle gemäß der Erfindung verwendet
Luft oder Sauerstoff bei geringem Überdruck als Oxidationsmittel. Bevorzugt ist ein Überdruck von weniger als 2 bar, besonders bevorzugt von weniger als 0,5 bar. Die erforderliche Druckdifferenz kann auch durch Saugen erzielt werden. Als Brenngas wird bevorzugt Wasserstoff verwendet, aber auch die Verwendung anderer Brenngase ist prinzipiell möglich. Als Polymerelektrolytmembran wird bevorzugt Nafion ® eingesetzt. Den einzelnen Brennstoffzellen eines Stapels wird Wasserstoff zugeführt und über Gaskanäle im Anodenbereich verteilt. Gleichzeitig wird Luft zugeführt und über Gaskanäle im Kathodenbereich verteilt. Der Wasserstoff wandert zur
Anodenkatalysatorschicht und bildet dort Kationen, welche durch den Elektrolyten, eine Protonenaustauschmembran, zur Kathode wandern. An der Kathode wandert Sauerstoff zur Kathodenkatalysatorschicht und wird dort reduziert. Bei der Reaktion mit den Kationen entsteht als Reaktionsprodukt Wasser. Durch die Reaktionswärme verdampft das gebildete Wasser, was eine gewisse Kühlung zur Folge hat. Der Kühleffekt ist jedoch zum einen nicht ausreichend, zum anderen verarmt die Membran im Laufe des Betriebs der Brennstoffzelle zunehmend an Feuchtigkeit.
Wie aus Fig. 3 für Nafion* NE 105 (30°C) ersichtlich ist, nimmt die
Leitfähigkeit ionenleitender Membranen mit dem H2O-Gehalt zu. N(H2O)/N(SO3H) bezeichnet die Anzahl der Wassermoleküle pro Sulfonsäurerest der Membran.
Eine Verringerung des Feuchtigkeitsgehalts der festen
Polymerelektrolytmembran einer Brennstoffzelle hat daher zur Folge, daß ihr innerer Widerstand ansteigt, das heißt ihr Leitwert sinkt. Der Leitwert der Membran hängt extrem von ihrem Wassergehalt ab. Wesentlich für eine effiziente Arbeitsweise einer Polymerelektrolyt- Brennstoffzelle ist es daher, daß die Polymerelektrolytmembran stets die den jeweiligen Arbeitsbedingungen (Temperatur, Last, Luftzahl) entsprechende optimale Feuchte aufweist.
Zur Aufrechterhaltung der optimalen Feuchte kann erfindungsgemäß während des Betriebs der Brennstoffzelle, vorzugsweise regelmäßig oder kontinuierlich, bestimmt, ob die Membran optimal befeuchtet ist oder ob Wasserzusatz erforderlich ist bzw. welche Menge an Wasserzusatz erforderlich ist.
Grundsätzlich kann die Menge des Wasserzusatzes stark variieren. Sie hängt von den jeweiligen Arbeitsbedingungen der Brennstoffzelle ab, und sie hängt insbesondere auch von der Art der Kühlung der Brennstoffzelle ab. Häufig wird Brennstoffzellen zur Kühlung Wasser zugeführt, das, abhängig von der Konstruktion der Brennstoffzellen, in gewissem Ausmaß auch die Membran mitbefeuchtet. Dann muß in der
Regel weniger zusätzliches Wasser zugeführt werden als bei Zellen mit beispielsweise ausschließlich Luftkühlung.
Der Leitwert der Membran hängt von ihrem Wassergehalt ab. Während des Betriebs einer Brennstoffzelle kann der Leitwert der Membran allerdings nicht direkt gemessen werden. Erfϊndungsgemäß wird vorzugsweise die Impedanz der Brennstoffzelle (Betrag der Impedanz oder besonders bevorzugt Realteil der Impedanz) ermittelt. Da der Leitwert der Membran eine stetige, monotone Funktion dieser Größen ist, kann die erforderliche Wassermenge auch auf der Grundlage der Impedanz geregelt werden.
Eine mögliche Schaltung zur Messung der Impedanz einer Brennstoffzelle zeigt Fig. 2.
Die direkte Messung des Leitwerts und damit des Feuchtegehalts einer
Polymereiektrolytmembran einer Brennstoffzelle mittels Bestimmung der Impedanz erfolgt durch Modulation der Zellspannung mit einem Wechselsignal mit einer Frequenz von 1 bis 20 kHz. Bei einem Brennstoffzellenstapel wird geeigneterweise der durchschnittliche Feuchtegehalt mehrerer Membranen gemessen. Der Quotient aus
Wechselspannung und der resultierenden Stromantwort ist ein Maß für die Feuchte. In Fig. 2 stellt BZ die Brennstoffzelle und RL den Lastwiderstand dar. Dem Lastwiderstand parallel geschaltet ist eine Anordnung aus Kondensator C , Widerstand R und Wechselspannungsquelle U, die geeignet ist, kleine Wechselspannungen
(Größenordnung von etwa 10 mV) und große Ströme (Größenordnung von etwa 10 A) zu erzeugen. Die Spannung der Brennstoffzelle wird durch das Wechselsignal (etwa 1-20 kHz) der Wechselspannungsquelle moduliert. Der Wechselspannungsanteil U bewirkt eine Überlagerung des Brennstoffzellenstroms mit einem Wechselstrom I. Der Quotient aus
Wechselspannung und Wechselstrom ist ein Maß für die Impedanz der Brennstoffzelle und damit ein Maß für die Feuchte der Polymereiektrolytmembran, bzw. für die erforderliche Wassermenge, die zugeführt werden muß.
Der Betrag der Impedanz hängt allerdings, außer von der Leitfähigkeit der Membran, von weiteren Bestimmungsgrößen ab, nämlich von der Größe der Katalysatoroberfläche, die mit der Membran in Berührung steht, vom Ohmschen Widerstand der Elektroden und der Vergiftung der Membran durch Fremdionen. Diese Größen unterliegen im Laufe der
Lebensdauer einer Brennstoffzelle einer gewissen Veränderung, wobei die Abweichungen durch Veränderung des Ohmschen Widerstands der Elektroden und durch Vergiftung der Membran durch Fremdionen in der Regel vernachlässigbar gering sind. Im Laufe der Lebensdauer einer Brennstoffzelle kann also der Betrag der Impedanz, der unter gegebenen Betriebsbedingungen der optimalen Membranfeuchte entspricht (Sollwert des Betrags der Impedanz), variieren. Daher sollte der einzuhaltende Sollwert des Betrags der Impedanz im Zuge anfallender Wartungsarbeiten jeweils neu eingestellt werden. Der neue Sollwert wird dabei durch Maximierung der Leistung der Brennstoffzelle bestimmt. Während des Betriebes der Brennstoffzelle kann der optimale Sollwert alternativ durch Fuzzy logic oder ähnliche, dem Fachmann geläufige Methoden, entsprechend den veränderten Verhältnissen neu angepaßt werden.
Ein von der Katalysatorooerfläche (deren Veränderung im wesentlichen verantwortlich ist für die Veränderung des Sollwerts der Impedanz) weitgehend unabhängiges Maß für die Leitfähigkeit der Membrane erhält man. wenn neben dem Betrag der Impedanz auch ihr Phasenwinkel in Betracht gezogen wird. Betrachtet man den hieraus elektronisch bestimmten Realteil der Impedanz als Regelgröße, so kann sogar über die gesamte Lebensdauer der Brennstoffzelle ein einziger Sollwert verwendet werden.
Während des Betriebs der Brennstoffzellen kann die Impedanz (Betrag oder Realteil) kontinuierlich oder in regelmäßigen Abständen gemessen werden. Errechnet sich aus der Messung ein zu geringer Leitwert der Membran bzw. der Membranen, so wird dem System Wasser zugeführt, beispielsweise durch auf übliche Weise elektronisch gesteuertes Öffnen von Wassereinlaßventilen, bis der Sollwert der Impedanz wieder erreicht ist.
Bei Brennstoffzellen-Stapeln mit einer Mehrzahl an Brennstoffzellen ist es günstig, den Betrag oder den Realteil der Impedanz nicht für jede
Membran einzeln zu bestimmen, sondern Durchschnittswerte für eine Mehrzahl von Zellen des Stapels oder sogar für alle Zellen des Stapels gemeinsam zu bestimmen und den erforderlichen Wasserzusatz danach zu richten.
Unabhängig von der Art und Weise der Bestimmung des optimalen Wassergehalts der Membrane und der Regelung der Wassereinspeisung ist es erfindungsgemäß möglich, Membranbefeuchtungswasser gleichzeitig zur Kühlung der Brennstoffzelle zu verwenden und damit eine ausreichende Kühlung zu gewährleisten. Dies wird erfindungsgemäß dadurch erreicht, daß bei einer Brennstoffzelle, die wie oben ausgeführt konzipiert ist, in die Gaskanäle für die Verbrennungsluft ionenfreies
Wasser in flüssiger Form unmittelbar eingebracht wird. Alternativ kann das Wasser auch unmittelbar in die Gaskanäle für das Brenngas eingebracht werden.
Eine bewährte Lösung ist das Einbringen von Wasser sowohl im
Kathoden- als auch im Anodenbereich, insbesondere bei Betriebsbedingungen, die ein starkes Austrocknen der Membran bewirken.
Das flüssige Wasser verdampft in der heißen Brennstoffzelle und bewirkt durch die stattfindende Phasenumwandlung eine effiziente Kühlung der Zelle. Außerdem dringt es in die Polymereiektrolytmembran ein und hält sie feucht.
Die einfachste Möglichkeit, die erforderliche Wassermenge dem
Luftstrom bzw. dem Luft- und/oder Wasserstoff ström beizufügen, besteht darin, das Wasser mittels einer Dosierpumpe in zahlreichen dünnen Leitungen, z.B. Kapillaren, in die Gaskanäle einzubringen. Dabei findet keine nennenswerte Durchmischung des Wassers mit der Luft bzw. dem Brenngas statt, die für die Verdampfung zur Verfügung stehende freie Wasseroberfläche ist also relativ gering.
Eine erheblich größere freie Wasseroberfläche und damit eine raschere
Befeuchtung der Membran und eine effizientere Kühlung erreicht man, wenn man die erforderliche Wassermenge den Reaktionsgasströmen in durchmischter Form, also als Aerosol beifügt. Das Wasser in Luft Aerosol und gegebenenfalls das Wasser in Brenngas Aerosol enthalten Wasser in Form von 2 bis 20 μm großen Tröpfchen, die eine rasche Verdunstung oder Verdampfung gewährleisten. Das Aerosol läßt sich beispielsweise mit Hilfe von Ultraschall-Zerstäubern oder Düsen herstellen. Die einfachste und gleichzeitig am wenigsten energieaufwendige Erzeugung des Aerosols erfolgt mittels Ultraschall- Zerstäubern bei Frequenzen von mindestens 100 kHz.
Eine besonders vorteilhafte Ausführungsform der Erfindung stellt die Ausgestaltung der Kanäle zur Aufnahme von Wasser in Luft Aerosol bzw. Wasser-in-Brenngas-Aerosol dar, wie sie in Fig. 1 gezeigt sind. In einem Brennstoffzellenstapel wird jede Brennstoffzelle anodenseitig und kathodenseitig jeweils von einer bipolaren Platte 10, 6 begrenzt. Die anodenseitige bipolare Platte ist gleichzeitig die kathodensei ige bipolare Platte einer Nachbarzelle und die kathodenseitige bipolare Platte gleichzeitig die anodenseitige bipolare Platte der anderen Nachbarzelle.
Die bipolare Platte besitzt zumindest in einem Teilbereich Wellblechstruktur, sie weist also im Wechsel Erhebungen und Vertiefungen auf. Eine Oberfläche der bipolaren Platte 6 berührt mit ihren Erhebungen 7 den Kathodenbereich 2 der Brennstoffzelle, wodurch die jeweils zwischen zwei benachbarten Erhebungen gelegenen Vertiefungen 8 mit dem Kathodenbereich Kanäle 5 zur Aufnahme von Wasser in Luft Aerosol bilden. In gleicher Weise berührt die bipolare Platte 10 mit einer Oberfläche den Anodenbereich 3 der Zelle, so daß die jeweils zwischen zwei benachbarten anodenseitigen Erhebungen 11 gelegenen Vertiefungen 12 mit dem Anodenbereich 3 ebenfalls Kanäle 9 bilden. Diese können zur Aufnahme von Wasser in Brenngas Aerosol dienen.
Bei der in Fig. 1 gezeigten Ausführungsform wird Wasserstoff als Brenngas senkrecht zur Plattenfläche durch Bohrungen eingespeist. Der Wasserstoff tritt zunächst in den mit der Einspeiseöffnung in Verbingung stehenden Kanal 9 ein und diffundiert bzw. strömt von dort aus in den benachbarten porösen Anodenbereich. Von hier aus diffundiert der
Wasserstoff zum Teil zur Anodenkatalysatorschicht, zum Teil in der Ebene des Anodenbereichs in weitere Gaskanäle 9. Wegen der hervorragenden Diffusionseigenschaften von Wasserstoff wird dabei problemlos der gesamte Anodenbereich gleichmäßig mit Wasserstoff versorgt.
Soll zusammen mit dem Brenngas auch Kühlwasser eingespeist werden, ist es in der Regel voπeilhafter, die gleiche Art der Zuführung wie im Kathodenbereich zu wählen, also Brennstoff und Wasser in jeden einzelnen Kanal 9 einzuspeisen. Wegen der im Vergleich zu Wasserstoff schlechten Diffusionseigenschaften von Wasser würde sonst nur wenig
Wasser in die Anode eindringen, der Kühleffekt wäre also gering.
Die Konstruktion weist keinerlei separate Kühlkanäle auf. Ein besonderer Vorteil liegt insbesondere darin, daß der Weg des Aerosols durch die Kanäle 5 der Zelle eine Gerade darstellt. Die
Wellblechstruktur der bipolaren Platte mit geraden Gaswegen ermöglicht es, Niederschläge des Aerosols zu mii-imieren und die notwendigen Volumenströme bei kleinem Druckabfall zu leiten.
Es kommt nicht, wie bei porösen Platten häufig der Fall, zu einem
Fluten und Verstopfen der Wasserleitungswege durch Wassertröpfchen. Außerdem ist die "Wellblechplatte" fertigungstechnisch sehr einfach und preisgünstig herstellbar.
Anoden- und Kathodenbereich sind jeweils als einen geeigneten
Katalysator tragende Difrusionsschichten ausgebildet, die an den entgegengesetzten Seiten der Polymereiektrolytmembran 4 angeordnet sind.
Luftdichtungen 15, 15' und Wasserstoffdichtungen 16, 16' schließen die
Zelle gasdicht ab.
Um die Verweilzeit des Wassers in der Zelle zu erhöhen und dadurch eine vollständige Verdunstung zu ermöglichen, können die Wandungen der Gaskanäle 5 und/oder der Gaskanäle 9 mit einer hydrophilen saugfähigen Schicht überzogen werden, beispielsweise mit Filz. Die hydrophile, saugfähige Schicht verteilt die eingebrachte Wassermenge besonders gleichmäßig und hält sie bis zur Verdunstung fest.
Die zur Erreichung einer optimalen Membranbefeuchtung erforderliche Wassermenge kann, wie vorstehend ausgeführt, auf elektronischem
Wege bestimmt und geregelt werden. Die in die Brennstoffzelle eingebrachte Wassermenge hat zwei Aufgaben zu erfüllen: Kühlung der Zelle und Befeuchtung der Membran. Für eine Regelung der notwendigen Wassermenge wird jedoch nur die Einstellung der geeigneten Membranfeuchte berücksichtigt. In Abhängigkeit von den
Parametern Temperatur, Last, Luftzahl u.a. wird die optimale Membranfeuchte und damit der optimale Leitwert der Membran experimentell bestimmt. Der Wasserzusatz variiert in Abhängigkeit von dem zu erreichenden Leitwert. Die Zelltemperatur variiert in Abhängigkeit von den Betriebsbedingungen in weiten Grenzen. Solange ausreichend Wasser eingebracht wird, um eine optimale Membranfeuchte sicherzustellen, wird jedoch auch eine ausreichende Kühlwirkung gewährleistet.
Um bei einer Brennstoffzelle oder einem Brennstoffzellenstapel den
Feuchtegehalt der Reaktionsgase und ihre Temperatur längs der Strömungsrichtung möglichst konstant zu halten, kann man das Reaktionsgas, insbesondere die Luft, den Zellstapel mehrmals passieren lassen. Die geschieht durch Rückführung des die Brennstoffzellen verlassenden Luft/Wasser-Gemisches bzw. des die Brennstoffzellen verlassenden Brenngas/Wasser-Gemisches in den entsprechenden Ansaugstrom.
Erfindungsgemäß kann also bei einer Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle durch Einbringen von ionenfreiem Wasser in flüssiger Form direkt in die Gaskanäle der Verbrennungsluft und/oder des Brenngases gleichzeitig die Einhaltung eines optimalen Membranfeuchte und damit eines optimalen Leitwerts der Membran sowie eine ausreichende Kühlung der Brennstoffzelle gewährleistet werden.

Claims

Ansprüche
1. Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle (1) mit einem Anodenbereich (3), einem Kathodenbereich (2), einer dazwischen angeordneten Polymereiektrolytmembran (4), einer Einrichtung zum Zuführen von Luft als Oxidationsmittel zum Kathodenbereich, Gaskanälen (5) zum Verteilen der Luft im Kathodenbereich, einer Einrichtung zum Zuführen von Brenngas zum Anodenbereich, und Gaskanälen (9) zum Verteilen des Brenngases im Anodenbereich gekennzeichnet durch eine Einrichtung zum Einbringen von Wasser in flüssiger Form unmittelbar in die Gaskanäle (5) der Luft im Kathodenbereich und/oder die Gaskanäle (9) des Brenngases im Anodenbereich, sowie durch die Zelle anodenseitig und/oder kathodenseitig begrenzende bipolare Platten (10, 6), die mindestens in einem Teilbereich gewellt sind und Erhebungen (11 , 7) und Vertiefungen (12, 8) besitzen, wobei die kathodenseitig gelegenen Vertiefungen (8) die Gaskanäle (5) zum Verteilen der Luft im Kathodenbereich und/oder die anodenseitig gelegenen Vertiefungen (12) die Gaskanäle (9) zum Verteilen des Brenngases im Anodenbereich bilden.
2. Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle (1) nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,' daß die Einrichtung zum Einbringen von Wasser in flüssiger Form so ausgebildet ist, daß beim Einbringen keine wesentliche Durchmischung von Wasser und Luft und/oder Wasser und Brenngas erfolgt.
3. Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle (1) nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Einrichtung zum Einbringen von Wasser eine Mehrzahl von dünnen Leitungen aufweist, die in die Gaskanäle (5; 9) von Luft und/oder Brenngas münden.
4. Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle (1) nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Einrichtung zum Einbringen von Wasser Mittel enthält zur Erzeugung eines Aerosols von Wasser in Luft und/oder Brenngas.
5. Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle (1) nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichet, daß die Mittel zur Erzeugung des Aerosols Düsen sind.
6. Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle (1) nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Mittel zur Erzeugung des Aerosols Ultraschall-Zerstäuber (17) sind.
7. Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Gaskanäle (5) und/oder die Gaskanäle (9) Wandungen besitzen, die mit einer hydrophilen, saugfähigen Schicht überzogen sind.
8. Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß eine Einrichtung vorgesehen ist zur elektronischen Bestimmung der für die Einstellung des optimalen Leitwerts der Membran (4) erforderlichen Wassermenge.
9. Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle (1) nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß eine Einrichtung vorgesehen ist zur Messung des Feuchtegehalts der Membran (4) durch Modulation der Zellspannung mit einem Wechselsignal.
10. Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 9, gekennzeichnet durch eine Einrichtung zum Rückführen von die Brennstoffzelle verlassendem Luft/Wasser-Gemisch und/oder Brenngas/Wasser-
Gemisch in die Einrichtung zum Zuführen von Luft und/oder Brenngas.
11. Brennstoffzellenstapel mit einer Mehrzahl an Brennstoffzellen (1) nach einem der Ansprüche 1-10, gekennzeichnet durch eine Einrichtung zur Messung des durchschnittlichen Feuchtegehalts einer Mehrzahl von Membranen.
12. Verfahren zur Kühlung und Befeuchtung einer Polymerelektrolyt-
Brennstoffzelle (1) mit einem Anodenbereich (3), einem Kathodenbereich (2) , einer dazwischen angeordneten Polymereiektrolytmembran (4), einer Einrichtung zum Zufuhren von Luft als Oxidationsmittel zum Kathodenbereich, Gaskanälen (5) zum Verteilen der Luft im Kathodenbereich, einer Einrichtung zum
Zuführen von Brenngas zum Anodenbereich, und Gaskanälen (9) zum Verteilen des Brenngases im Anodenbereich. dadurch gekennzeichnet, daß zur gleichzeitigen Kühlung der Brennstoffzelle und Befeuchtung der Polymereiektrolytmembran eine erforderliche Wassermenge in flüssiger Form unmittelbar in die Gaskanäle der Luft und/oder die Gaskanäle des Brenngases eingebracht wird, und daß die Brennstoffzelle anodenseitig und/oder kathodenseitig begrenzende bipolare Platten (10; 6) vorgesehen werden, die mindestens in einem Teilbereich gewellt sind und Erhebungen (11; 7) und Vertiefungen
(12, 8) besitzen, und daß Wasser in Luft-Aerosol in die von den kathodenseitig gelegenen Vertiefungen (8) gebildeten Kanäle (5) und/oder Wasser in Brenngas-Aerosol in die von den anodenseitig gelegenen Vertiefungen (12) gebildeten Kanäle (9) eingebracht wird.
13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß die zur Kühlung und Befeuchtung erforderliche Wassermenge der Luft und/oder dem Brenngas ohne wesentliche Durchrnischung beigefügt wird.
14. Verfahren nach Anspruch 12 oder 13, dadurch gekennzeichnet, daß die erforderliche Wassermenge durch eine Mehrzahl von dünnen Leitungen, die in die Gaskanäle (5, 9) von Luft und/oder
Brenngas münden, eingebracht wird.
15. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß die erforderliche Wassermenge der Luft und/oder dem Brenngas in durchmischter Form unter Verwendung eines Aerosols beigefügt wird.
16. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß das Aerosol mit Hilfe von Düsen hergestellt wird.
17. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß das Aerosol mit Hilfe von Ultraschall-Zerstäubern (17) hergestellt wird.
18. Verfahren nach einem der Ansprüche 12 bis 17, dadurch gekennzeichnet, daß die Verweilzeit des Kühlwassers in der Zelle erhöht wird durch
Beschichtung der Wandungen der Gaskanäle (5) und/oder der Gaskanäle (9) mit einer hydrophilen, saugfähigen Schicht.
19. Verfahren nach einem der Ansprüche 12 bis 18, dadurch gekennzeichnet, daß die erforderliche Wassermenge elektronisch bestimmt wird durch experimentelle Bestimmung der optimalen Membranfeuchte und Regelung des Wasserzusatzes in Abhängigkeit von der
Membranfeuchte .
20. Verfahren nach Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet, daß die Messung des Feuchtigkeitsgehalts der Membran (4) durch
Modulation der Zellspannung mit einem Wechselsignal erfolgt.
21. Verfahren nach einem der Ansprüche 12-20, dadurch gekennzeichnet, daß das Oxidationsmittel und/oder das Brenngas rückzirkuliert werden.
22. Verfahren zur Kühlung und Befeuchtung eines Brennstoffzellenstapels mit einer Mehrzahl an Brennstoffzellen (1) nach einem der Ansprüche 12 bis 21, dadurch gekennzeichnet, daß zur Bestimmung der erforderlichen Wassermenge der durchschnittliche Feuchtegehalt mehrerer Membranen gemessen wird.
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