EP0803127B1 - Procede de reduction de dechets radioactifs, notamment d'huiles et de solvants et application de ce procede au traitement d'une huile activee - Google Patents

Procede de reduction de dechets radioactifs, notamment d'huiles et de solvants et application de ce procede au traitement d'une huile activee Download PDF

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EP0803127B1
EP0803127B1 EP95907032A EP95907032A EP0803127B1 EP 0803127 B1 EP0803127 B1 EP 0803127B1 EP 95907032 A EP95907032 A EP 95907032A EP 95907032 A EP95907032 A EP 95907032A EP 0803127 B1 EP0803127 B1 EP 0803127B1
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waste
treatment
oils
solvents
radioactive
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Adolphe Weber
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Bernatom Sarl
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Bernatom Sarl
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    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04—Treating liquids
    • G21F9/06—Processing
    • G21F9/10—Processing by flocculation

Definitions

  • the present invention relates to the field of waste treatment radioactive, in particular oils and solvents, in particular in power plants nuclear and in military study centers, and relates to a process for waste reduction suitable for this purpose.
  • Contaminated oil means an oil containing radioactive substances.
  • the decontamination processes for known contaminated oils and solvents are centrifugation, decantation, rare earth filtration and bacterial destruction.
  • JP-A-63 204 198 describes a process for centrifuging and filtering effluents radioactive containing an oily part.
  • JP-A-89 08316 a method of treating weakly radioactive effluents with a preheating eliminating volatile solvents, then by special centrifugation followed by filtration.
  • Database WPI, Week 9111, Derwent Publications Ltd., London, GB, AN91-078 549 & JP-A-03 026 999 has for subject a process for the regeneration of non-radioactive running oil putting in uses chemicals that react in the acid phase.
  • the present invention aims to overcome these drawbacks.
  • Its purpose is in fact a process for reducing waste radioactive, in particular oils and solvents, in particular from nuclear installations, essentially consisting in pouring said waste into a tank, in which they are subjected to continuous agitation, to preheat these, to perform a chemical treatment to reduce metal ions radioactive, passing said waste through a centrifuge, performing a electrostatic or conventional filtration and then to control the level of radioactivity, the treatment being continued continuously until the rate of decontamination sought, characterized in that the preheating of the waste is advantageously carried out at a temperature between 15 ° C and 80 ° C, so to control the rate of reduction of radioactive metal ions, in that the chemical precipitation treatment is carried out in the basic phase and in that the oils are advantageously reduced by using boron salt, such as, in particular, sodium borohydride.
  • boron salt such as, in particular, sodium borohydride.
  • the invention also relates to the application of this method according to claim 4.
  • the method of reducing radioactive waste especially from oils and solvents, in particular from nuclear installations, essentially consisting in pouring said waste into a tank 1, in which they are subjected to continuous agitation, to preheat these, to perform a chemical treatment to reduce metal ions radioactive, passing said waste through a centrifuge 2, performing a electrostatic or conventional filtration and then to control the level of radioactivity, the treatment being continued continuously until the rate of decontamination sought, is characterized in that the preheating of the waste is advantageously carried out at a temperature between 15 ° C and 80 ° C, in order to control the rate of reduction of radioactive metal ions, in that chemical precipitation treatment is carried out in the basic phase and in that the oils are advantageously reduced by using boron salt, such as, in particular, sodium borohydride.
  • boron salt such as, in particular, sodium borohydride.
  • the waste is preheated by via a heating means 6, at a temperature between 15 ° C and 80 ° C ,.
  • the method according to the invention is implemented by means of a device essentially consisting of a connected contaminated waste tank 1, via supply lines 3 and return lines 4 and by a pump circulation 5, to a filtration element 7, this device being provided, in addition, between the contaminated waste tank 1 and the filter element 7, of a centrifuge 2 intended to separate the water possibly contained in the waste and to separate the large contaminated particles, the tank 1 being provided with a mixer 8 and a heating means 6 and the element 7 consists of at least one electrostatic collector or a filter conventional, all of these elements being controlled and controlled by via a control panel 9.
  • the filter element 7 consists of one or more collectors electrostatic or by conventional filters, the waste supply of which is carried out, at their lower part, by means of the circulation pump 5, this or these electrostatic collectors being connected in the upper part to the back 4, as shown in Figure 1 of the accompanying drawings, or the filters being connected in the lower part to the return pipe 4, their supply being done from above.
  • This variant embodiment is not shown in attached drawings.
  • the conventional electrostatic collector (s) or filters forming the filter element 7 are preferably provided with removable filter elements and interchangeable in paper. So by periodic change of the elements paper filters, the contamination accumulated on them can be eliminated in compliance with the regulations in force.
  • the heating means 6, the thermostat of which makes it possible to adjust the temperature between 15 ° C and 80 ° C, is intended to maintain a low viscosity and constant of the waste to be treated throughout the duration of the treatment operation and therefore to promote good circulation of this waste in the centrifuge 2 and in the filtration means 7.
  • the device is completed by a centrifuge 2 mounted in diversion on the supply line 3 and the contaminated waste outlet of which is connected to reservoir 1.
  • a centrifuge is intended to remove water from such that its level in contaminated waste is less than 500 ppm. A rate higher than this value would have the effect of changing the characteristics insulating the oil and obstructing the electrostatic filtration.
  • FIG. 3 of the accompanying drawings shows a principle of filtration electrostatic as implemented by the invention. It appears from this figure that particles flowing in an electric field between a positive electrode and a negative electrode are attracted, depending on their negative charge or positive, by the two electrodes. By interposition between these electrodes of several collectors, represented by plywood elements 10, possibly separated between them by screens 11, the charged particles are attracted, depending on their polarity, against the corresponding filtering face of the multiply elements 10 and y are retained, so that contaminated waste is discharged when it is passage in collectors, in porous material such as paper, for example following the vertical arrows shown in the lower part of Figure 3, all or part of the charged particles.
  • plywood elements 10 possibly separated between them by screens 11
  • the charged particles are attracted, depending on their polarity, against the corresponding filtering face of the multiply elements 10 and y are retained, so that contaminated waste is discharged when it is passage in collectors, in porous material such as paper, for example following the vertical arrows shown in the lower part of Figure 3, all
  • the circulation of contaminated waste is maintained until reached a contamination threshold with a value of the same order as that of radioactivity natural, even inferior.
  • the decontaminated oils obtained can, from this fact, be treated in existing recycling or destruction facilities used oil, for example by incineration in a cement plant.
  • the active particles generally contained in radioactive waste are essentially particles of the type 54 Mn, 58 Co, 59 Fe, 60 Co, 65 Zn, 134 Cs, 137 Cs, and their treatment by application of the method according to the invention by means of the device described above allows a considerable reduction in the volume and weight of the waste in a ratio which can vary between 1 to 1000 and 1 to 3000.
  • the process according to the invention makes it possible to trap all of these elements.
  • the purpose of the chemical reduction treatment in the tank 1 is to change the metal ions into metal elements, which are then retained in the electrostatic collector of the filtration element 7. For example, a cobalt ion ( Co ++ ) will become (Co °) according to the principle (M ++ + 2e ⁇ M °).
  • the process consists in adding to the effluent, to the beforehand, a basic solution and a so-called coach salt.
  • the ionic valence of the element will determine the type of coach to use.
  • coaches are added at a rate of 0.001% to 0.1% by weight.
  • Oils from nuclear power plants are advantageously reduced by use of boron salt, such as, in particular, sodium borohydride, added at a rate of 0.001% to 0.2% by weight. It is, however, also possible to use other reducers.
  • boron salt such as, in particular, sodium borohydride
  • the method according to the invention allows a decontamination using only electrical energy that achieves simultaneously reheating and circulating the waste to be decontaminated and fixation of active particles in the filter element.
  • Such a method of processing can be done semi-automatically, human intervention may be limited to prior chemical treatment and replacement of filter papers.

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Description

La présente invention concerne le domaine du traitement des déchets radio-actifs, notamment d'huiles et de solvants, en particulier en centrales nucléaires et dans les centres d'études militaires, et a pour objet un procédé de réduction de déchets adapté à cet effet.
Actuellement, l'élimination des huiles ou solvants contaminés pose un problème important en centrales nucléaires et dans les centres d'études militaires. Les huiles actives mises en oeuvre dans ces centrales sont du type minérales ou synthétiques. On entend par huile contaminée une huile contenant des substances radio-actives. A ce jour, les procédés de décontamination des huiles et solvants contaminés connus sont la centrifugation, la décantation, la filtration sur terres rares et la destruction bactérienne.
A cet effet, on connaít, par DE-A-3 522 126, un procédé de centrifugation d'effluents radioactifs et de séchage des résidus solides. Par ailleurs, JP-A-63 204 198 décrit un procédé de centrifugation et de filtration d'effluents radioactifs contenant une partie huileuse. On connaít également, par WO-A-89 08316, un procédé de traitement d'effluents faiblement radioactifs par un préchauffage éliminant les solvants volatils, puis par une centrifugation spéciale suivie d'une filtration. Enfin, les documents INSTITUTE OF ELECTRICAL ENGINEERS, STEVENAGE, GB Inspec No. 3106590 SIMIELE G A et AL 'Radioactive decontamination of waste oil by filtration, centrifugation, and chelation' et NUCLEAR AND CHEMICAL WASTE MANAGEMENT, 1987, UK, VOL. 7, NR. 3-4, PAGE(S) 257-263, ISSN 0191-815X décrivent la décontamination d'effluents huileux provenant de réacteurs à eau pressurisée. Ce procédé préconise une préfiltration qui enlève les particules importantes, cette préfiltration étant suivie d'une centrifugation destinée à éliminer l'eau. Le reliquat huileux est ensuite traité par des agents de chélatation, tels que l'E.T.D.A. et l'émulsion est soumise à une nouvelle centrifugation. Toutefois, l'utilisation de chélatants pose d'importants problème d'élimination de déchets en centrales nucléaires.
En outre, ces procédés sont souvent très longs ou incomplets, en particulier dans le cas de la centrifugation et de la filtration. En effet, ces procédés, qui sont préconisés pour le traitement des effluents aqueux, permettent d'abaisser la radioactivité des huiles mais non de l'éliminer ou d'atteindre des seuils égaux à la radioactivité naturelle. Il en résulte que ces huiles, ainsi que les solvants contaminés, sont généralement simplement entreposés sur le site même, dans l'attente d'une solution technique, de sorte que ces déchets actifs encombrent les sites et constituent un danger permanent de pollution.
Par ailleurs, on connaít également, par DE-C-3 644 396 un traitement d'huile en phase acide (acide sulfurique) avec soutirage de phase aqueuse. Un tel soutirage suppose une addition préalable d'eau risquant d'entraíner une formation d'émulsion empêchant la filtration électrostatique.
Enfin, Database WPI, Week 9111, Derwent Publications Ltd., London, GB, AN91-078 549 & JP-A-03 026 999 (TOSHIBA) 05.02.1991 a pour objet un procédé de régénération d'huile courante non radioactive mettant en oeuvre des produits chimiques réagissant en phase acide.
La présente invention a pour but de pallier ces inconvénients.
Elle a, en effet, pour objet un procédé de réduction de déchets radioactifs, notamment d'huiles et de solvants, provenant en particulier d'installations nucléaires, consistant essentiellement à verser lesdits déchets dans un réservoir, dans lequel ils sont soumis à une agitation continue, à préchauffer ceux-ci, à effectuer un traitement chimique de réduction des ions métalliques radioactifs, à faire passer lesdits déchets dans une centrifugeuse, à réaliser une filtration électrostatique ou classique et à contrôler ensuite le taux de radioactivité, le traitement étant poursuivi en continu jusqu'à obtention du taux de décontamination recherché, caractérisé en ce que le préchauffage des déchets est avantageusement effectué à une température comprise entre 15° C et 80° C, afin de contrôler la vitesse de réduction des ions métalliques radioactifs, en ce que le traitement chimique de précipitation est effectué en phase basique et en ce que les huiles sont avantageusement réduites par utilisation de sel de bore, tel que, notamment, le borohydrure de sodium.
L'invention a également pour objet l'application de ce procédé selon la revendication 4.
L'invention sera mieux comprise, grâce à la description ci-après, qui se rapporte à un mode de réalisation préféré, donné à titre d'exemple non limitatif, et expliqué avec référence aux dessins schématiques annexés, dans lesquels :
  • la figure 1 est une vue en élévation latérale et en coupe d'un dispositif pour la mise en oeuvre du procédé conforme à l'invention ;
  • la figure 2 est une vue partielle en plan du dispositif, et
  • la figure 3 est une vue partielle schématique en élévation latérale et en coupe représentant le fonctionnement d'un collecteur électrostatique.
    • Conformément à l'invention et comme le montre plus particulièrement la figure 1 des dessins annexés, le procédé de réduction de déchets radio-actifs, notamment d'huiles et de solvants, provenant en particulier d'installations nucléaires, consistant essentiellement à verser lesdits déchets dans un réservoir 1, dans lequel ils sont soumis à une agitation continue, à préchauffer ceux-ci, à effectuer un traitement chimique de réduction des ions métalliques radioactifs, à faire passer lesdits déchets dans une centrifugeuse 2, à réaliser une filtration électrostatique ou classique et à contrôler ensuite le taux de radioactivité, le traitement étant poursuivi en continu jusqu'à obtention du taux de décontamination recherché, est caractérisé en ce que le préchauffage des déchets est avantageusement effectué à une température comprise entre 15° C et 80° C, afin de contrôler la vitesse de réduction des ions métalliques radioactifs, en ce que le traitement chimique de précipitation est effectué en phase basique et en ce que les huiles sont avantageusement réduites par utilisation de sel de bore, tel que, notamment, le borohydrure de sodium.
    Le préchauffage des déchets est avantageusement effectué, par l'intermédiaire d'un moyen de chauffage 6, à une température comprise entre 15°C et 80°C,.
    Le procédé conforme à l'invention est mis en oeuvre au moyen d'un dispositif essentiellement constitué par un réservoir 1 de déchets contaminés relié, par l'intermédiaire de conduites d'amenée 3 et de retour 4 et par une pompe de circulation 5, à un élément de filtration 7, ce dispositif étant pourvu, en outre, entre le réservoir de déchets contaminés 1 et l'élément de filtration 7, d'une centrifugeuse 2 destinée à réaliser la séparation de l'eau éventuellement contenue dans les déchets et à effectuer la séparation des grosses particules contaminées, le réservoir 1 étant muni d'un mélangeur 8 et d'un moyen de chauffage 6 et l'élément de filtration 7 est constitué par au moins un collecteur électrostatique ou un filtre classique, l'ensemble de ces éléments étant commandé et contrôlé par l'intermédiaire d'un tableau de commande 9.
    L'élément de filtration 7 est constitué par un ou plusieurs collecteurs électrostatiques ou par des filtres classiques, dont l'alimentation en déchets est effectuée, à leur partie inférieure, par l'intermédiaire de la pompe de circulation 5, ce ou ces collecteurs électrostatiques étant reliés en partie haute à la conduite de retour 4, comme représenté à la figure 1 des dessins annexés, ou les filtres classiques étant reliés en partie basse à la conduite de retour 4, leur alimentation étant effectuée par le haut. Cette variante de réalisation n'est pas représentée aux dessins annexés.
    Le ou les collecteurs électrostatiques ou filtres classiques formant l'élément de filtration 7 sont, de préférence, pourvus d'éléments filtrants amovibles et interchangeables en papier. Ainsi, par changement périodique des éléments filtrants en papier, la contamination accumulée sur ces derniers peut être éliminée dans le respect des règlements en vigueur.
    Le moyen de chauffage 6, dont le thermostat permet de régler la température entre 15°C et 80°C, est destiné à maintenir une viscosité faible et constante des déchets à traiter pendant toute la durée de l'opération de traitement et donc à favoriser une bonne circulation de ces déchets dans la centrifugeuse 2 et dans le moyen de filtration 7.
    Le dispositif est complété par une centrifugeuse 2 montée en déviation sur la conduite d'amenée 3 et dont la sortie de déchets contaminés est raccordée au réservoir 1. Une telle centrifugeuse est destinée à éliminer l'eau de telle manière que son taux dans les déchets contaminés soit inférieur à 500 ppm. Un taux supérieur à cette valeur aurait pour effet de changer les caractéristiques isolantes de l'huile et de gêner la filtration électrostatique.
    La figure 3 des dessins annexés représente un principe de filtration électrostatique tel que mis en oeuvre par l'invention. Il ressort de cette figure que les particules circulant dans un champ électrique entre une électrode positive et une électrode négative sont attirées, en fonction de leur charge négative ou positive, par les deux électrodes. Par interposition entre ces électrodes de plusieurs collecteurs, représentés par les éléments multiplis 10, éventuellement séparés entre-eux par des écrans 11, les particules chargées sont attirées, en fonction de leur polarité, contre la face filtrante correspondante des éléments multiplis 10 et y sont retenues, de sorte que les déchets contaminés se déchargent lors de leur passage dans les collecteurs, en matière poreuse telle que le papier, par exemple suivant les flèches verticales représentées à la partie inférieure de la figure 3, de tout ou partie des particules chargées.
    La circulation des déchets contaminés est maintenue jusqu'à atteinte d'un seuil de contamination d'une valeur du même ordre que celle de la radioactivité naturelle, voire inférieure. Les huiles décontaminées obtenues pourront, de ce fait, être traitées dans des installations de recyclage existantes ou de destruction d'huiles usées, par exemple par incinération en cimenterie.
    Les particules actives généralement contenues dans les déchets radio-actifs, en particulier les huiles et solvants de centrales nucléaires, sont essentiellement des particules du type 54Mn, 58Co, 59Fe, 60Co, 65Zn, 134Cs, 137Cs, et leur traitement par application du procédé conforme à l'invention au moyen du dispositif décrit ci-dessus permet une réduction considérable du volume et du poids des déchets dans un rapport pouvant varier entre 1 à 1000 et 1 à 3000.
    Dans les centres d'études militaires, la contamination est due essentiellement à l'uranium et aux autres actinides. Parmi les éléments les plus couramment rencontrés on peut citer 235U, 236U, 237U, 239U, 239Np, 239Pu, 241Am, 242Cm, 238Pu, etc... Tous ces émetteurs alpha sont disséminés dans l'huile.
    Le procédé conforme à l'invention permet de piéger tous ces éléments. En effet, le traitement de réduction chimique dans le réservoir 1 a pour but de changer les ions métalliques en éléments métal, qui sont alors retenus dans le collecteur électrostatique de l'élément de filtration 7. A titre d'exemple, un ion cobalt (Co++) deviendra (Co°) suivant le principe (M++ + 2e → M°).
    Selon une autre caractéristique de l'invention, pour augmenter l'efficacité de la réduction, le procédé consiste à additionner à l'effluent, au préalable, une solution basique et un sel dit entraíneur. La valence ionique de l'élément déterminera le type d'entraíneur à utiliser. Par ordre de valence décroissante de 6 à 2 on utilisera, de préférence, l'acétate double de sodium, le bioxyde de manganèse, l'iodate et le phosphate de zirconium, le phosphate de bismuth, le fluorure de lanthane et les chlorures et sulfates de nickel ou de cobalt. Ces entraíneurs sont additionnés à raison de 0,001 % à 0,1 % en poids.
    Les huiles de centrales nucléaires sont avantageusement réduites par utilisation de sel de bore, tel que, notamment, le borohydrure de sodium, additionné à raison de 0,001 % à 0,2 % en poids. II est, cependant, également possible d'utiliser d'autres réducteurs.
    A titre d'exemple non limitatif, la décontamination d'une huile provenant de la pompe primaire d'une centrale nucléaire et présentant une viscosité de 40 Cst et une activité de 180 Bq/l à une valeur inférieure à 4 Bq/l a été effectuée de la manière suivante :
    • préchauffage à 40° C à 50° C,
    • addition de 0,01 % en poids de chlorure de cobalt (CoCl2, 6H2O),
    • addition de 0,2 % en poids d'une solution de soude NaOH(1N),
    • mélange,
    • addition de 0,05 % en poids de borohydrure de sodium (NaBH4),
    • mélange,
    • centrifugation et filtration électrostatique.
    Il est également possible d'effectuer une filtration par méthode classique, la vitesse du traitement sera cependant considérablement plus faible que par une filtration électrostatique.
    En outre, le procédé conforme à l'invention permet une décontamination par utilisation de la seule énergie électrique qui réalise simultanément le réchauffage et la circulation des déchets à décontaminer et la fixation des particules actives dans l'élément de filtration. Un tel procédé de traitement peut être effectué de manière semi-automatique, l'intervention humaine pouvant être limitée au traitement chimique préalable et au remplacement des papiers filtrants.
    Grâce à l'invention il est possible de réaliser une réduction de déchets radio-actifs par décontamination dans un champ électrostatique et piégeage des particules actives dans ledit champ.
    Bien entendu, l'invention n'est pas limitée au mode de réalisation décrit et représenté aux dessins annexés. Des modifications restent possibles, notamment du point de vue de la constitution des divers éléments ou par substitution d'équivalents techniques, sans sortir pour autant du domaine de protection de l'invention.

    Claims (4)

    1. Procédé de réduction de déchets radioactifs, notamment d'huiles et de solvants, provenant en particulier d'installations nucléaires, consistant essentiellement à verser lesdits déchets dans un réservoir (1), dans lequel ils sont soumis à une agitation continue, à préchauffer ceux-ci, à effectuer un traitement chimique de réduction des ions métalliques radioactifs, à faire passer lesdits déchets dans une centrifugeuse (2), à réaliser une filtration électrostatique ou classique et à contrôler ensuite le taux de radioactivité, le traitement étant poursuivi en continu jusqu'à obtention du taux de décontamination recherché, caractérisé en ce que le préchauffage des déchets est avantageusement effectué à une température comprise entre 15° C et 80° C, afin de contrôler la vitesse de réduction des ions métalliques radioactifs, en ce que le traitement chimique de précipitation est effectué en phase basique et en ce que les huiles sont avantageusement réduites par utilisation de sel de bore, tel que, notamment, le borohydrure de sodium.
    2. Procédé, suivant la revendication 1, caractérisé en ce qu'il consiste à additionner aux déchets, au préalable, une solution basique et un sel dit entraíneur.
    3. Procédé, suivant la revendication 2, caractérisé en ce que les sels entraíneurs utilisés sont, de préférence, l'acétate double de sodium, le bioxyde de manganèse, l'iodate et le phosphate de zirconium, le phosphate de bismuth, le fluorure de lanthane et les chlorures et sulfates de nickel ou de cobalt.
    4. Application du procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 3 à la réduction des ions métalliques radioactifs présents dans une huile provenant de la pompe primaire d'une centrale nucléaire et présentant une viscosité de 40 Cst et une activité de 180 Bq/l, afin d'amener cette activité à une valeur inférieure à 4 Bq/l, caractérisée par les paramètres suivants :
      préchauffage à 40° C à 50° C,
      addition de 0,01 % en poids de chlorure de cobalt (CoCl2, 6H2O),
      addition de 0,2 % en poids d'une solution de soude NaOH(1N),
      mélange,
      addition de 0,05 % en poids de borohydrure de sodium (NaBH4),
      mélange,
      centrifugation et filtration électrostatique.
    EP95907032A 1995-01-12 1995-01-12 Procede de reduction de dechets radioactifs, notamment d'huiles et de solvants et application de ce procede au traitement d'une huile activee Expired - Lifetime EP0803127B1 (fr)

    Applications Claiming Priority (1)

    Application Number Priority Date Filing Date Title
    PCT/FR1995/000041 WO1996021933A1 (fr) 1995-01-12 1995-01-12 Procede de reduction de dechets radio-actifs, notamment d'huiles et de solvants et dispositif pour la mise en ×uvre de ce procede

    Publications (2)

    Publication Number Publication Date
    EP0803127A1 EP0803127A1 (fr) 1997-10-29
    EP0803127B1 true EP0803127B1 (fr) 1998-12-23

    Family

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    Application Number Title Priority Date Filing Date
    EP95907032A Expired - Lifetime EP0803127B1 (fr) 1995-01-12 1995-01-12 Procede de reduction de dechets radioactifs, notamment d'huiles et de solvants et application de ce procede au traitement d'une huile activee

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    Country Link
    US (1) US5875406A (fr)
    EP (1) EP0803127B1 (fr)
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