EP0097991A1 - Membran-Elektrolysezelle mit vertikal angeordneten Elektroden - Google Patents
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Definitions
- the invention relates to a membrane electrolysis cell with vertically arranged electrodes for electrochemical processes.
- electrodes with openings for the removal of the reaction gases are generally used, for example perforated electrodes, wire mesh or expanded metal.
- the disadvantages include the reduced active surface, the lack of mechanical stability and the loss of high-quality coating material on the back of the electrodes.
- membrane cells with ion exchange membranes are provided with a frame construction that is as rigid as possible, in which the electrodes are rigid, in the majority of cases by welded connections.
- the electrodes are rigid, in the majority of cases by welded connections.
- the object of the invention is therefore to avoid the mentioned and other disadvantages and to provide an electrode arrangement for a membrane electrolysis cell which, under technical operating conditions, ensures a secure plane parallelism of the electrode surfaces and an energetically favorable minimum electrode spacing and ensures safe and rapid gas removal.
- the two geometric reference systems in the cell namely frame / frame and anode / cathode
- the one electrode such as the cathode
- the electrode of the opposite polarity such as anode divided vertically into several plate or strip units
- This flexible design is brought about by spring elements.
- the spring elements are expediently attached to the current leads to the electrodes and, via contact pressure or welding, bring about the electrical contact with the individual strip units of the electrode (anode).
- the cathode in the above-mentioned arrangement, can also be set up flexibly when the anode is rigidly fixed.
- both electrodes which are divided into individual units, can also be made displaceable by spring elements. In this way, the unevenness of the contact surfaces of the cell frame which is inevitably present and can only be removed with a great deal of work is not transferred to the positioning of the electrode. Rather, the tolerances occurring in the area of the cell frame are bridged by means of the movable connection of the current distributor to the active surface of the electrode.
- the spring force of the spring elements is dimensioned so that it allows the relative spatial position of the anode and cathode to be adjusted.
- the frames can advantageously be made from commercially available, drawn material without substantial post-processing, and the required tight tolerances can be achieved using spacers.
- the movable or displaceable arrangement of the electrode active surfaces is used to discharge developed and accumulated gas, such as chlorine gas, and is designed accordingly.
- the spring elements designed as flexible power supply lines form a concave curvature directed towards the cell bottom or an angle which is open there.
- that Spring element be a leaf spring welded to the power supply.
- the chlorine gas collected under the individual flexible spring elements or current feeders is discharged upwards at one point by gas discharge elements arranged laterally in the electrolysis room. In this way, partial degassing of the electrode space or anode space takes place. This partial degassing in turn causes convection flows in the electrolyte and an improved electrolyte exchange in the active area of the electrodes, which leads to considerable improvements in the energy yield.
- spacers are attached to the horizontal or vertical separation points between the individual units of the electrode on which the membrane is not in contact. Due to the different densities of catholyte and anolyte, the membrane rests on an electrode at the same hydrostatic heights, i. that is, a lateral force acts on the electrode.
- the spacer in the case of gas-developing processes, is designed as a guide element for discharging the developed gas from the electrode space.
- the spacer functions as a gas separation unit when arranged horizontally. It then consists of stripes, for example fen-shaped plates with serrated edges or strips with slit or circular openings or from lattice or net-shaped strips. Such spacers bring about a complete gas withdrawal from the electrode gap after each division of the multiple horizontally divided electrode (cathode).
- FIGS. 1 to 4 of the drawing The invention is illustrated in more detail and by way of example in FIGS. 1 to 4 of the drawing.
- FIG. 1 shows a front view of an electrode frame F with a horizontally divided cathode plate 2.
- FIG. 1b is a similar view of an electrode frame with anode 3 divided vertically and horizontally.
- Fig. La is a section along the line I - I in Fig. 1 and shows the horizontally designed cathode plate 2 with spacer 1st
- Fig. 2 is an enlarged view of section "A" in Fig. La.
- the spacer 2 illustrates a gas discharge member.
- the horizontally divided electrode 2 (cathode) and the vertically divided counter electrode 3 (anode) are also shown.
- the arrows 5 and 6 indicate the electrolyte entry or exit of the gas-electrolyte mixture from the cell.
- Fig. 3 shows a plan view of a displaceable electrode combination of horizontally divided cathode 2 and vertically divided anode 3 and spring elements 7, which are connected to the power supply-8.
- FIG. 4 shows a displaceable anode 3 in a top view.
- This figure is an enlarged view of the detail "B" in FIG. 1c and shows spring elements 7 which are connected to the power supply 8 and the anode 3. In the working position, the anode is pressed against the membrane 4.
- the electrolysis cell according to the invention has the following advantages, among others. Due to the movable electrode combination with spring elements caused by multiple divisions, the smallest critical electrode spacing can be changed at any time during loading Drive of the electrolytic cell are observed. This combination saves a considerable amount of technical production effort for the electrodes as well as for the electrode frames with regard to compliance with tight manufacturing tolerances. Furthermore, a limitation of the height construction of the electrolysis cell is practically eliminated, since developed gas is removed from the electrode gap in each division, ie gas accumulation is avoided.
- the total power consumption is 1.860, ie the voltage is reduced to the current density on the non-raised surface the current density on the raised surface
- the temperature difference between the membrane and the electrolyte increases by approx. 20%.
- Example 2 shows the limitations in the construction of large-scale electrolytic cells due to power warps. ⁇ 0.75 mm are tolerances that can just be maintained with reasonable effort. For a 1 m wide or tall cell, this tolerance means an accuracy of 0.075% based on the gauge block. Furthermore, 30 to 50% free area for the gas discharge is the maximum of the tolerable, because otherwise the effective current density increases too much.
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Abstract
Description
- Die Erfindung betrifft eine Membranelektrolysezelle mit vertikal angeordneten Elektroden für elektrochemische Prozesse.
- Bei der-Durchführung elektrochemischer Prozesse kommt es auf eine gleichmäßige Verteilung des Stroms über die Elektrodenoberfläche an. Die gleichmäßige Verteilung wird durch die Streufähigkeit des Elektrolyten wie auch durch die Homogenität der Elektroden beeinflußt. Die. Streufähigkeit ist um so besser, je größer die auf der Gegenelektrode von den Stromlinien beaufschlagte Fläche ist. Zwar kann mangelnde Streufähigkeit durch Vergrößerung des Elektrodenabstandes ausgeglichen werden, doch wird hierdurch der Spannungsabfall der Zelle erhöht. Inhomogenitäten in der Elektrodenoberfläche bewirken StromVerwerfungen. Dem Abstand der Elektrodenplatten, d.h. dem Abstand zwischen Anode und Kathode kommt somit wesentliche Bedeutung zu.
- Im Idealfall-stehen sich die. Flächen beider Elektroden parall gegenüber. Planparallelität der Flächen ist die Voraussetzung für eine effizient arbeitende Zelle, da nur so eine gleichmä- ßige Stromverteilung gewährleistet und lokale Uberhitzungen vermieden werden können. Um den Spannungsabfall möglichst . gering zu halten und somit den Energieverbrauch zu reduzieren, soll der Abstand zwischen Anode und Kathode darüberhinaus mög- lichst gering gehalten werden. Alle diese Forderungen sind re- lativ einfach in kleinen Laborzellen zu verwirklichen, der Bau großer industrieller Einheiten bereitet aber Schwierigkeiten, sollen die theoretisch zu fordernden Ideal- vorstellungen realisiert werden. Es kommt hinzu, daß Zellen um so empfindlicher auf Abweichungen von der Planparallelität und auf Stromverwerfungen reagieren, je größer sie sind- Zur Vermeidung einer beschleunigten Zerstörung der Ionenaustauschermembran dieses Typs besteht im allgemeinen der Zwang-zur Begrenzung der Höhe der Elektroden, zur Einstellung eines erheblichen Abstandes zwischen den Elektroden der Zelle und zur Begrenzung der elektrischen Stromdichte, was gleichzeitig für die energetische Ausbeute der Elektrolysezelle und ihre Produktivität von Nachteil ist.
- Zur Verminderung dieser Nachteile von Elektrolysezellen mit Membranen und vertikal angeordneten Elektroden werden im allgemeinen Elektroden mit Öffnungen für die Abfuhr der Reaktionsgase verwendet, beispielsweise gelochte Elektroden, Drahtgewebe oder Streckmetall. Die Nachteile liegen unter anderem in der verminderten aktiven Oberfläche, der mangelnden mechanischen Stabilität und dem Verlust an hochwertigem Beschichtungsmaterial auf der Elektrodenrückseite.
- Ublicherweise werden Membranzellen mit Ionenaustauschermembranen mit einer möglichst starren Rahmenkonstruktion versehen, in der die Elektroden starr, in der überwiegenden Zahl der Fälle durch Schweißverbindungen montiert sind. Um zu gewährleisten, daß einerseits die erforderlichen engen Toleranzen in der planparallelen Anordnung der Elektroden eingehalten, ande- rerseits aber eine Vielzahl solcher Rahmen zu einem Elektroly- seur nach dem Filterpressenprinzip leckagefrei verbunden werden können, müssen auch-die Kontaktflächen der Rahmen entsprechend aufwendig bearbeitet werden.
- Nach einem aus DE-AS 20 59 868 bekannten Vorschlag hat man auch-schon bei vertikal anzuordnenden Elektroden in gasbilden- den Diaphragmazellen eine aus einzelnen Platten bestehende Elektrodenplatte vorgesehen, wobei die einzelnen Platten Füh- rungsflächen für die Ableitung des erzeugten Gases aufweisen. Auf Grund der vorgesehenen Neigung der Führungsplatte bzw. -fläche ergeben sich zwangsläüfig unterschiedliche Abstände der aktiven Oberfläche zur Gegenelektrode, wobei insbesondere durch lokale Temperaturerhöhungen in den empfindlichen Trenn- wänden schlechter Wärmeleitfähigkeit leicht Verwerfungen bewirkt werden. Des weiteren kann auch die gesamte aktive Oberfläche der Elektrode nicht in den energetisch wünschenswert engen Abstand zur Gegenelektrode gebracht werden.
- Aufgabe der Erfindung ist es daher, die genannten und weitere Nachteile zu vermeiden und eine Elektrodenanordnung für eine Membran-Elektrolysezelle bereitzustellen, die unter technischen Betriebsbedingungen eine sichere Planparallelität der Elektrodenflächen und einen energetisch günstigen geringsten Elektrodenabstand gewährleistet und eine sichere und rasche Gasabfuhr bewirkt.
- Die Erfindung löst diese Aufgabe mit einer Membran-Elektrolysezelle mit- aus mehreren Einheiten zusammengesetzten vertikal angeordneten Elektroden. Bei einer Zelle der genannten Art besteht die Erfindung darin, daß
- a) die Elektrode der einen Polarität in mehrere Einheiten horizontal geteilt ist,
- b) die Elektrode der entgegengesetzten Polarität in mehrere Einheiten vertikal geteilt ist, und
- .c) die jeweiligen Einheiten mindestens einer der beiden Elektroden durch Federelemente verschiebbar sind.
- Mit der erfindungsgemäßen Anordnung werden die beiden geometrischen Bezugssysteme in der Zelle, nämlich Rahmen/Rahmen und Anode/Kathode voneinander unabhängig gestaltet. Beispielsweise wird die eine Elektrode, wie Kathode, in einzelne horizontal geteilte Plattenabschnitte starr mit dem Kathodenrahmen verbunden, während die Elektrode der entgegengesetzten Polarität, wie in mehrere Plattenoder Streifeneinheiten vertikal geteilte Anode, flexibel bzw. verschiebbar ausgestaltet wird. Diese flexible Ausgestaltung wird über Federelemente herbeigeführt. Die Federelemente sind zweckmäßig an den Stromzuführungen zu den Elektroden angebracht und bewirken über Anpreßdruck oder Verschweißung den elektrischen Kontakt mit den einzelnen Streifeneinheiten der Elektrode (Anode).
- Gemäß der Erfindung kann bei der vorerwähnten Anordnung auch die Kathode flexibel eingerichtet werden bei starrer Fixierung der Anode. Es können aber auch beide, in Einzeleinheiten aufgeteilte Elektroden durch Federelemente verschiebbar ausgerüstet werden. Auf diese Weise werden die zwangsläufig vorhandenen und nur mit hohem Arbeitsaufwand zu beseitigenden Unebenheiten der Kontaktflächen der Zellenrahmen nicht auf die Positionierung der Elektrode übertragen. Vielmehr werden mittels der beweglichen Verbindung des Stromverteilers mit der Aktivfläche der Elektrode die im Bereich des Zellenrahmens auftretenden Toleranzen überbrückt.
- Die Federkraft der Federelemente wird so bemessen, daß sie die Anpassung der relativen räumlichen Lage von Anode und Kathode erlaubt. Hierbei können die Rahmen vorteilhaft aus handelsüblichem, gezogenen Material'ohne wesentliche Nachbearbeitung gefertigt und die geforderten engen Toleranzen durch Abstandshalter erzielt werden.
- Nach einer weiteren Ausführungsform der Erfindung wird die bewegliche bzw. verschiebbare Anordnung der Elektrodenaktivflächen zur Ableitung entwickelten und angesammelten Gases, wie Chlorgas, verwendet und'dementsprechend ausgestaltet. In diesem Fall bilden die als flexible Stromzuführungen gestalteten Federelemente eine zum Zellenboden gerichtete konkave Wölbung odereinen nach dort geöffneten Winkel. Beispielsweise kann das Federelement eine an der Stromzuführung angeschweißte Blattfeder sein. Das unter den einzelnen flexiblen Federelementen bzw. Stromzuführern gesammelte Chlorgas wird an einer Stelle durch im Elektrolysenraum seitlich angeordnete Gasabführorgane nach oben abgeleitet. Auf diese Weise findet eine partielle Entgasung des Elektrodenraumes bzw. Anodenraumes statt. Diese partielle Entgasung bewirkt wiederum Konvektionströmungen im Elektrolyten und einen verbesserten Elektrolyteaustausch im Aktivbereich der Elektroden, der zu erheblichen Verbesserungen der Energieausbeute führt.
- Nach der Erfindung sind zwischen den einzelnen Einheiten der Elektrode, an welcher die Membran nicht anliegt, Abstandhalter an den horizontalen oder vertikalen Trennstellen angebracht. Aufgrund der unterschiedlichen Dichten von Katholyt und Anolyt liegt die Membran bei gleichen hydrostatischen Höhen an einer Elektrode an, d. h., es wirkt eine seitliche Kraft auf die Elektrode ein.
- Dieser Seitenkraft wirkt nun die Federkraft der flexiblen Stromzufuhr entgegen. Federstärken und hydrostatische Höhendifferenz zwischen Anolytund Katholyt-Kreislauf werden daher so aufeinander abgestimmt, daß z. B. mehrere horizontal an der Kathode montierte Abstandshalter ohne großen Kraftaufwand, d.h., mit möglichst geringer Quetschung der Membran, die relative Lage der beiden Aktivflächen zueinander justieren. Die Abstandhalter haben vorzugsweise eine Stärke von 1 bis 5 mm.
- In einer weiteren Ausgestaltung der Erfindung ist bei gasentwickelnden Prozessen der Abstandhalter als Leitorgan zur Ableitung des entwickelten Gases aus dem Elektrodenraum ausgebildet. Der Abstandhalter fungiert bei horizontaler Anordnung als Gastrenneinheit. Er besteht dann beispielsweise aus streifenförmigen Platten mit ausgezackten Rändern oder Streifen mit schlitz- oder kreisförmigen Öffnungen oder aus gitter- oder netzförmigen Streifen. Derartige Abstandhalter bewirken einen völligen Gasabzug aus dem Elektrodenspalt nach jeder Teilung der mehrfach horizontal geteilten Elektrode (Kathode).
- In den Figuren 1 bis 4 der Zeichnung ist die Erfindung näher und beispielhaft veranschaulicht.
- Es zeigt Fig. 1 in Frontansicht einen Elektrodenrahmen F mit horizontal geteilter Kathodenplatte 2. Fig. lb ist eine ähnliche Ansicht eines Elektrodenrahmens mit vertikal und horizontal geteilter Anode 3.
- Fig. la ist ein Schnitt gemäß der Linie I - I in Fig. 1 und zeigt die horizontal gestaltete Kathodenplatte 2 mit Abstandhalter 1.
- Fig. 2 ist eine vergrößerte Darstellung des Ausschnitts "A" in Fig. la. 'In Fig. 2 veranschaulicht der Abstandhalter 2 ein Gasabführungsorgan. Die horizontal geteilte Elektrode 2 (Kathode) und die vertikal geteilte Gegenelektrode 3 (Anode) sind ebenfalls dargestellt. Die Pfeile 5 und 6 bezeichnen den Elektrolyteintritt bzw. Austritt des Gas-Elektrolyt-Gemisches aus der Zelle.
- Fig. 3 zeigt in der Draufsicht eine verschiebbare Elektrodenkombination aus horizontal geteilter Kathode 2 und vertikal geteilter Anode 3 sowie Federelemente 7, die mit der Stromzuführung-8 verbunden sind.
- In Fig. 4 ist in der Draufsicht von oben eine verschiebbare Anode 3 dargestellt. Diese Figur ist eine vergrößerte Darstellung des-Ausschnitts "B" in Fig. lc und zeigt Federelemente 7, die mit der Stromzuführung 8 und der Anode 3 verbunden sind. In Arbeitsposition ist die Anode gegen die Membran 4 gepreßt.
- Die erfindungsgemäße Elektrolysezelle weist u.a. folgende Vorteile auf. Aufgrund der durch mehrfache Teilungen bewirkten beweglichen Elektrodenkombination mit Federelementen kann der kleinste kritische Elektrodenabstand jederzeit während des Betriebs der Elektrolysezelle eingehalten werden. Diese Kombination erübrigt einen erheblichen technischen Fertigungsaufwand sowohl für die Elektroden als.auch für die Elektrodenrahmen hinsichtlich der Einhaltung enger Fertigungstoleranzen. Des weiteren wird eine Begrenzung der Höhenbauweise der Elektrolysenzelle praktisch aufgehoben, da entwickeltes Gas in jeder Teilung aus dem Elektrodenspalt abgeführt wird, d. h. die Gasakkumulation-wird vermieden.
- Die Erfindung wird anhand der nachstehenden Beispiele und Berechnungen näher und beispielhäft erläutert.
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- Größe: 50 x 50 mm = 0,0025 m2
- Elektrodenabstand: 5 mm
- Stromdichte: 3 kA/m2
- Spannungsabfall im-
- Elektrolyten: 250 mV
- Annahme:
- 1 cm2 einer der Elektroden sei um 1 mm erhaben. Dann ergibt sich an der erhabenen Stelle eine Stromdichte, die in .erster Näherung über die. Leistungsaufnahme zu ermitteln ist.
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- 1 cm2 einer der Elektroden sei um 1 mm erhaben.
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- Die Membran als zusätzlicher Widerstand hat also eine stabilisierende Wirkung, die Wärmeentwicklung in der Membran steigt jedoch nicht unerheblich an:
- Wärmeentwicklung bei 3 kA/m2 in der Membran:
- Wärmeentwicklung bei 3,24 kA/m2:
- .Bei gleicher Wärmeabfuhr steigt also die Temperaturdifferenz zwischen Membran und Elektrolyt um ca. 20 %.
- Es ist einleuchtend, daß eine Unebenheit von 1 mm bei kleinen Laborzellen schwierig darzustellen ist.
- Im Gegensatz dazu sind Unebenheiten von 1 mm bei Zellen industrieller Größe ohne besondere Maßnahmen nicht zu vermeiden. Wirtschaftliche Zwänge erlauben es nicht, bei Zellen industrieller GröBe mit Abständen von 5 mm zu arbeiten. Angestrebt werden Abstände, die geringsten Spannungsabfall gewähren. Dieser liegt in Abhängigkeit von der Elektrodenform bei 1 bis 3 mm. Die gesamte Anodenoder Kathodenfläche kann Größenordnungen von 50 m2 erreichen, wobei Höhen von 1,2 m normalerweise nicht überschritten werden. Ursache für die Beschränkung der Höhe ist ein unvermeidbares Ansteigen der Gaskonzentration im Elektrolyten im oberen Teil von Elektrolysezellen.
- An den folgenden Beispielen soll die Auswirkung von geringerem Abstand und höheren Gaskonzentrationen erläutert werden.
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- Annahme:
- 10 cm2 beider Elektroden sind um 0,75 mm erhaben und stehen sich gegenüber.
- Die gleiche Rechnung (wie in Beispiel 1, A) ergibt dann folgende Werte:
- Gesamtspannungsabfall 550 mV Stromdichte an den erhabenen
- Flächen: 3,47 kA/m2
- Aufgrund d.er Relation erhabene Fläche zum Rest der Fläche ergibt sich praktisch keine Änderung im Gesamtspannungsabfall und keine meßbare Verringerung der Stromdichte auf den nicht erhabenen Flächen.
- Die Wärmeentwicklung in der Membr-an (s. Beispiel 1, B) . steigt jedoch auf 1380 kcal/m x h entsprechend 133 % vom Normalwert.
- B) Salzsäureelektrolyse mit Diaphragma zur Erzeugung von Cl2 und H2 aus Abfallsäure, bipolar.
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- Beispiel 2 zeigt die Begrenzungen beim Bau großtechnischer Elektrolysezellen, bedingt durch Stromverwerfungen. ± 0,75 mm sind Toleranzen, die mit vertretbarem Aufwand gerade noch eingehalten werden können. Bei einer 1 m breiten oder hohen Zelle bedeutet diese Toleranz eine Genauigkeit von 0,075 % bezogen auf das Endmaß. Ferner sind 30 bis 50 % freie Fläche für den Gasabzug das Maximum des Tolerierbaren, weil sonst die effektive Stromdichte zu sehr ansteigt.
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