EP0075816A2 - Verfahren zur Herstellung von Hohlkörpern aus einem Dreischichtenverbund und Verwendung der Hohlkörper zur Aufbewahrung von Kohlenwasserstoffgemischen - Google Patents
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Definitions
- the invention relates to a method for producing hollow bodies which consist of a three-layer composite (a, b, c), in which a two-layer composite (a, b) is placed in a mold in such a way that the layer (a) is on the inside of the mold abuts and in which the third layer (c) is a thermoplastic plastic until it lies against and connects to the layer (b).
- thermoplastics used to certain liquids, gases or vapors, have the property that the substance or quantity in the hollow body, normally a liquid, by diffusion from the outside or by diffusion from the inside can be changed.
- a gas-tight hollow body primarily intended for use as a beverage bottle, can be produced by applying an outer layer of a gas-tight material, preferably aluminum foil, in the hollow body blowing process.
- a gas-tight material preferably aluminum foil
- a disadvantage of this known method is the fact that in many cases the adhesion that can be achieved between the thermoplastic and aluminum is not sufficient. is sufficient to ensure a permanent connection when exposed to lightly diffusing substances such as liquid hydrocarbons.
- the invention was based on the object of producing hollow bodies from a multilayer composite which have a low permeation to the action of hydrocarbons, even at elevated temperatures.
- thermoplastic for the third layer (c) is a polyethylene with a density of 0.935 to 0.965 g / cm 3 and a melt index of 0.01 to 2 g / 10 min (1900C / 2.16 kp).
- a gas-impermeable or slightly gas-permeable substance from which the layer (a) is constructed are metal foils, for example made of aluminum, steel, copper or plastic foils. e.g. understood from polyvinylidene chloride, polyvinyl chloride or polyamide.
- the films of the outer layer (a) are generally 0.01 to 0.5 mm, preferably 0.02 to 0.2 mm thick. These films are produced by customary processes.
- thermoplastic adhesion promoters are understood to mean the adhesion promoters known per se, consisting of copolymers of ethylene with acrylic acid, acrylic acid esters and / or vinyl acetate. Suitable adhesion promoters are, for example, the olefin copolymers containing carboxyl groups described in German patents 17 69 422 and 19 18 214.
- Terpolymers of ethylene, an ethylenically unsaturated carboxylic acid and an ester of an ethylenically unsaturated carboxylic acid are also suitable, as are known from DE-OS 17 95 269, DE-OS 27 53 697 and DE-OS 16 69 685. It is important for a good connection of the two layers (a) and (b) that the adhesion promoter is heated to above the melting temperature.
- the composite of (a) and (b) can be produced in one operation according to conventional methods.
- the Layer thickness of layer (b) is advantageously 0.005 to 0.2, preferably 0.01 to 0.1 mm.
- the thermoplastic for the third layer (c) must be a polyethylene with a density of 0.935 to 0.965 g / cm 3 (according to DIN 53 735) and a melt index of 0.01 to 2 g / 10 min (190 ° C / 2.16 kp) ASTM D 1238-65T).
- the polyethylenes to be used according to the invention are produced by polymerization using so-called Ziegler or Phillips catalysts.
- the layer thickness of layer (c) is advantageously 1 to 10, preferably 2 to 5 mm.
- the polyethylene layer is applied to the layer (a, b) in the mold by the usual blowing methods described at the outset.
- the inventive materials were Moldings no signs of detachment or changes in permeation behavior occurred.
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Abstract
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Hohlkörpen, die aus einem Dreischichtenverbund (a, b, c) bestehen, bei dem ein Zweischichtenverbund (a, b) so in eine Form eingelegt wird, daß die Schicht (a) an der Innenseite der Formwand anliegt und bei dem als dritte Schicht (c) ein thermoplastischer Kunststoff bis zum Anliegen und Verbinden mit der Schicht (b) blasgeformt wird, wobei in dem Zweischichtenverbund (a, b) die erste Schicht (a) aus einem gasundurchlässigen oder wenig gasdurchlässigen Stoff mit der zweiten Schicht (b) aus einem thermoplastischen Haftvermittler fest verbunden ist, und der thermoplastische Kunststoff für die dritte Schicht (c) ein Polyethylen der Dichte 0,935 bis 0,965 g/cm3 und des Schmelzindex 0,01 bis 2 g/10 min (190°C/2,16 kp) ist.
Die hergestellten Hohlkörper sind zur Füllung und Aufbewahrung von Kohlenwasserstoffgemischen geeignet.
Description
- Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Hohlkörpern, die aus einem Dreischichtenverbund (a, b, c) bestehen, bei dem ein Zweischichtenverbund (a, b) so in eine Form gelegt wird, daß die Schicht (a) an der Innenseite der Form anliegt und bei dem als dritte Schicht (c) ein thermoplastischer Kunststoff bis zum Anliegen und Verbinden mit der Schicht (b) blasgeformt wird.
- Beim üblichen Hohlkörperblasverfahren werden Formteile hergestellt, die wegen der Durchlässigkeit der verwendeten Thermoplaste gegenüber bestimmten Flüssigkeiten, Gasen oder Dämpfen die Eigenschaft aufweisen, daß der im Hohlkörper befindliche Stoff, normalerweise eine Flüssigkeit, durch Eindiffundieren von außen oder durch Diffuison von innen in seiner Beschaffenheit oder Menge verändert werden kann.
- Um diese unerwünschte Eigenschaft zu verbessern, sind bereits verschiedene Methoden beschrieben worden, wie Lackieren oder Beschichten der Außen- oder Innenoberfläche des Hohlkörpers oder chemische Veränderungen der Oberflächen durch Einwirkung von reaktionsfähigen Substanzen wie Schwefeltrioxid, Chlor oder Fluor.
- Es ist auch bereits aus der DE-AS 21 10 631 bekannt, daß ein gasdichter Hohlkörper, vorwiegend gedacht für die .Verwendung als Getränkeflasche, durch Aufbringen einer Außenschicht aus einem gasdichten Stoff, vorzugsweise Aluminiumfolie, im Hohlkörperblasverfahren hergestellt werden kann. Nachteilig bei diesem bekannten Verfahren ist der Umstand, daß die zwischen dem Thermoplasten und Aluminium erzielbare Haftung in vielen Fällen nicht aus- reicht, um bei der Einwirkung von leichtdiffundierenden Substanzen, wie flüssigen Kohlenwasserstoffen, eine dauerhafte Verbindung zu gewährleisten.
- In den Literaturstellen DE-OS 17 69 422, DE-OS 22 45 558, DE-OS 22 45 559 und DE-OS 26 06 389.ist bereits beschrieben, daß man zum Verkleben oder Beschichten von Werkstoffen wie Aluminium, Kupfer, Zink oder Eisen mit Kunststoffen ein carboxylgruppenhaltiges Ethylencopolymerisat verwendet, das in Form von Folien in der Wärme und gegebenenfalls unter Druck eingesetzt wird. Die erhaltenen Schichtkörper eignen sich zur Schall- oder Wärmedämmung, für Verkleidungen und Wände im Bauwesen sowie beim Behälter-, Möbel-, Flugzeug-, Schiff- und Fahrzeugbau.
- Der Erfindung lag die Aufgabe zugrunde, Hohlkörper aus einem Mehrschichtenverbund herzustellen, welche gegenüber der Einwirkung von Kohlenwasserstoffen, auch bei erhöhten Temperaturen, eine geringe Permeation aufweisen.
- Diese Aufgabe wurde dadurch gelöst, daß in dem Zweischichtenverbund (a, b), der in die Form eingelegt wird, die erste Schicht (a) aus einem gasundurchlässigen oder wenig gasdurchlässigen Stoff mit der zweiten Schicht (b) aus einem thermoplastischen Haftvermittler fest verbunden ist, und daß der thermoplastische Kunststoff für die dritte Schicht (c) ein Polyethylen der Dichte 0,935 bis 0,965 g/cm3 und des Schmelzindex 0,01 bis 2 g/10 min (1900C/2,16 kp) ist.
- Verfahren zur Herstellung von Hohlkörpern nach dem Blasverfahren, wobei der Hohlkörper aus einem Mehrschichtenverbund besteht, sind bekannt und beispielsweise in den Literaturstellen DE-AS 21 10 631, US-PS 3 091 000, US-PS 3 292 209 beschrieben. Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren wird, ana- _ log den bekannten Verfahren, ein Zweischichtenverbundkörper (a, b) so in eine Form eingelegt, daß die Schicht (a) an der Innenwand der Form anliegt und die Schicht (b) die Innenoberfläche der Form ausmacht. Anschließend wird der thermoplastische Kunststoff für die dritte Schicht (c) bis zum Anliegen und Verbinden mit der Innenoberfläche der beiden Folien (a, b) blasgeformt.
- .Unter einem gasundurchlässigen oder wenig gasdurchlässigen Stoff, aus dem die Schicht (a) aufgebaut ist, werden Metallfolien, beispielsweise aus Aluminium, Stahl, Kupfer oder Kunststoffolien,. z.B. aus Polyvinylidenchlorid, Polyvinylchlorid oder Polyamid verstanden. Die Folien der Außenschicht (a) sind im allgemeinen 0,01 bis 0,5 mm, bevorzugt 0,02 bis 0,2 mm dick. Die Herstellung dieser Folien erfolgt nach üblichen Verfahren.
- Diese Folien der Außenschicht (a) sind einseitig mit einem thermoplastischen Haftvermittler beschichtet. Unter-thermoplastischem Haftvermittler werden dabei die an sich bekannten Haftvermittler bestehend aus Copolymerisaten des Ethylens mit Acrylsäure, Acrylsäureestern und/oder Vinylacetat verstanden. Als Haftvermittler eignen sich z.B. die in den deutschen Patentschriften 17 69 422 und 19 18 214 beschriebenen Carboxylgruppen aufweisenden Olefincopolymerisate. Geeignet sind auch Terpolymerisate aus Ethylen, einer ethylenisch ungesättigten Carbonsäure und einem Ester einer ethylenisch ungesättigten Carbonsäure, wie sie aus den DE-OS 17 95 269, DE-OS 27 53 697 und DE-OS 16 69 685 bekannt sind. Wichtig für eine gute Verbindung der beiden Schichten (a) und (b) ist dabei, daß der Haftvermittler bis über die Schmelztemperatur erwärmt wird. Der Verbundstoff aus (a) und (b) kann in einem Arbeitsgang nach üblichen Verfahren hergestellt werden. Die Schichtdicke der Schicht (b) beträgt zweckmäßig 0,005 bis 0,2, bevorzugt 0,01 bis 0,1 mm.
- Der thermoplastische Kunststoff für die dritte Schicht (c) muß ein Polyethylen der Dichte 0,935 bis 0,965 g/cm3 (nach DIN 53 735) und des Schmelzindex 0,01 bis 2 g/10 min (190°C/2,16 kp nach ASTM D 1238-65T) sein. Die erfindungsgemäß einzusetzenden Polyethylene werden hergestellt durch Polymerisation mittels sogenannter Ziegler- oder Phillips--Katalysatoren. Die Schichtdicke der Schicht (c) beträgt zweckmäßig 1 bis 10, bevorzugt 2 bis 5 mm.
- Die Polyethylenschicht wird auf die in der Form befindliche Schicht (a, b) nach den eingangs beschriebenen üblichen Blasverfahren aufgebracht.
- Die mit der Erfindung erzielten Vorteile sind insbesondere darin zu sehen, daß Hohlkörper herstellbar sind, die eine dauerhaft an der Außenseite verbundene Schicht aus gasdichtem oder wenig gasdurchlässigem Material aufweisen. Es werden nach erfindungsgemäßem Verfahren Schälfestigkeiten zwischen den Schichten (a) und (c) von mehr als 4 Newton pro cm Prüfbreite erreicht, während ohne Verwendung des Haftvermittlers nur 0,2 Newton erzielt werden. Auch die Einwirkung von Kohlenwasserstoffen bewirkt keine Ablösungserscheinungen, die ihrerseits die Permeation von Kohlenwasserstoffen beeinflussen würde. Die Verminderung der Permeation gegenüber Kohlenwasserstoffen ist beträchtlich. So zeigt ein derart hergestellter Prüfhohlkörper, gefüllt mit niedrigsiedendem Kohlenwasserstoffgemisch, verglichen' mit einem unbeschichteten Hohlkörper gleicher Form und gleichen Gewichts eine Permeationsverminderung von 81 auf 19 g. Nach Füllung mit Kohlenwasserstoffgemisch und zweijähriger Lagerung bei 40°C waren bei den erfindungsgemäßen Formkörpern keine Ablösungserscheinungen oder Änderungen im Permeationsverhalten aufgetreten.
Claims (2)
1. Verfahren zur Herstellung von Hohlkörpern, die aus einem Dreischichtenverbund (a, b, c) bestehen, bei dem ein Zweischichtenverbund (a, b) so in eine Form eingelegt wird, daß die Schicht (a) an der Innenseite der Formwand anliegt und bei dem als dritte Schicht (c) ein thermoplastischer Kunststoff bis zum Anliegen und Verbinden mit der Schicht (b) blasgeformt wird, dadurch gekennzeichnet, daß in dem Zweischichtverbund (a, b) die erste Schicht (a) aus einem gasundurchlässigen oder wenig gasdurchlässigen Stoff mit der zweiten Schicht (b) aus einem thermoplastischen Haftvermittler fest verbunden ist, und daß der thermoplastische Kunststoff für die dritte Schicht (c) ein Polyethylen der Dichte 0,935 bis 0,965 g/cm3 und des Schmelzindex 0,01 bis 2 g/10 min (190°C/2,16 kp) ist.
2. Verwendung der nach Anspruch 1 hergestellten Hohlkörper zur Füllung und Aufbewahrung von Kohlenwasserstoffgemischen.
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Country Status (3)
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