EA009820B1 - Способ отделения и очистки цезия-131 от карбоната бария - Google Patents

Способ отделения и очистки цезия-131 от карбоната бария Download PDF

Info

Publication number
EA009820B1
EA009820B1 EA200700139A EA200700139A EA009820B1 EA 009820 B1 EA009820 B1 EA 009820B1 EA 200700139 A EA200700139 A EA 200700139A EA 200700139 A EA200700139 A EA 200700139A EA 009820 B1 EA009820 B1 EA 009820B1
Authority
EA
Eurasian Patent Office
Prior art keywords
solution
barium
carbonate
additional
steps
Prior art date
Application number
EA200700139A
Other languages
English (en)
Other versions
EA200700139A1 (ru
Inventor
Лейн Аллан Брэй
Гарретт Н. Браун
Дэвид Дж. Суонберг
Original Assignee
Айсорей Медикал, Инк.
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Айсорей Медикал, Инк. filed Critical Айсорей Медикал, Инк.
Publication of EA200700139A1 publication Critical patent/EA200700139A1/ru
Publication of EA009820B1 publication Critical patent/EA009820B1/ru

Links

Classifications

    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G4/00—Radioactive sources
    • G21G4/04—Radioactive sources other than neutron sources
    • G21G4/06—Radioactive sources other than neutron sources characterised by constructional features
    • G21G4/08—Radioactive sources other than neutron sources characterised by constructional features specially adapted for medical application
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B3/00—Extraction of metal compounds from ores or concentrates by wet processes
    • C22B3/20—Treatment or purification of solutions, e.g. obtained by leaching
    • C22B3/44—Treatment or purification of solutions, e.g. obtained by leaching by chemical processes
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G21G1/04—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators
    • G21G1/06—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators by neutron irradiation
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B26/00—Obtaining alkali, alkaline earth metals or magnesium
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B3/00—Extraction of metal compounds from ores or concentrates by wet processes
    • C22B3/04—Extraction of metal compounds from ores or concentrates by wet processes by leaching
    • C22B3/16—Extraction of metal compounds from ores or concentrates by wet processes by leaching in organic solutions
    • C22B3/1608—Leaching with acyclic or carbocyclic agents
    • C22B3/1616—Leaching with acyclic or carbocyclic agents of a single type
    • C22B3/165—Leaching with acyclic or carbocyclic agents of a single type with organic acids
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P10/00—Technologies related to metal processing
    • Y02P10/20—Recycling

Abstract

Настоящее изобретение относится к способу отделения и очистки цезия-131 (Cs-131) от бария (Ва). Cs-131, очищенный этим способом, можно использовать в исследовании и лечении рака, например, для использования в брахитерапии. Cs-131 особенно полезен в лечении быстрорастущих новообразований.

Description

Настоящее изобретение в целом относится к способу отделения цезия-131 (Ск-131) от бария (Ва). Ск-131, очищенный этим способом, можно использовать в исследовании и лечении рака, например, для использования в имплантируемых зернах для брахитерапии независимо от методов их изготовления.
Описание уровня техники
Лучевое лечение (радиотерапия) относится к лечению заболеваний, включая, главным образом, лечение новообразований, например рака, с помощью излучения. Радиотерапия используется для разрушения злокачественной или нежелательной ткани без излишнего повреждения соседних здоровых тканей.
Ионизирующее излучение можно использовать для избирательного разрушения раковых клеток, содержащихся в здоровой ткани. Злокачественные клетки обычно более чувствительны к излучению, чем здоровые клетки. Поэтому, применяя излучение в правильном объеме в течение идеального периода времени, можно разрушать все нежелательные раковые клетки, в то же время сохраняя здоровую ткань или минимизируя ее повреждение. В течение многих десятилетий локализованный рак лечили применением тщательно определенного количества ионизирующего излучения в течение надлежащего периода времени. Были разработаны различные методы облучения раковой ткани с минимальным повреждением соседней здоровой ткани. Такие методы включают использование пучков излучения высокой энергии, создаваемых линейными ускорителями и другими устройствами, предназначенными для использования в радиотерапии внешними пучками.
Другой метод радиотерапии включает брахитерапию. Здесь вещества в виде зерен, игл, проволок или катетеров, имплантируемых на постоянной или временной основе, направляются в раковое новообразование или вблизи него. Исторически, используемые радиоактивные материалы включают радон, радий и иридий-192. В последнее время начали использовать радиоактивные изотопы Ск-131, йод (1-125) и палладий (Рй-103). Примеры описаны в патентах США № 3351049; 4323055 и 4784116.
В течение последних 30 лет было опубликовано много статей об использовании 1-125 и Рй-103 в лечении медленно растущего рака простаты. Несмотря на демонстрируемые успехи в некоторых отношениях использования 1-125 и Рй-103, их применение обладает определенными недостатками и ограничениями. Хотя суммарной дозой можно управлять за счет количества и разнесения зерен, мощность дозы определяется периодом полураспада радиоизотопа (60 дней для 1-125 и 17 дней для Рй-103). Для использования более быстро растущих новообразований излучение нужно доставлять к раковым клеткам быстрее и более однородно, одновременно сохраняя все преимущества использования радиоизотопа, испускающего мягкое рентгеновское излучение. Такие формы рака возникают в мозгу, легких, поджелудочной железе, простате и других тканях.
Цезий-131 (Ск-131) - это радионуклидный продукт, который идеально подходит для использования в брахитерапии (лечении рака с использованием интерстициальных имплантатов, т.е. радиоактивных зерен). Короткое время полураспада Ск-131 обеспечивает эффективность зерен против быстрорастущих новообразований, например, обнаруживаемых в мозгу, легких и в других местах (например, рака простаты).
Цезий-131 возникает в результате радиоактивного распада облучаемого нейтронами Ва-130, встречающегося в природе (природный Ва содержит около 0,1% Ва-130) или обогащенного бария, содержащего дополнительный Ва-130, который захватывает нейтрон, превращаясь в Ва-131. Ва-131 распадается с периодом полураспада 11,5 дней до цезия-131, который, в свою очередь, распадается с периодом полураспада 9,7 дней до стабильного ксенона-130. Представление внутреннего роста Ва-131 в течение 7 дней в типичном реакторе с последующим распадом по выходе из реактора показано на фиг. 1. Также показано формирование Ск-131 с распадом Ва-131. Для отделения Ск-131 бариевую мишень доят несколько раз в течение выбранных интервалов, например от 7 до 14 дней, пока Ва-131 распадается до Ск-131, что указано на фиг. 2. С каждым доением радиоактивность Ск-131 и массовое отношение Ск к Ва снижается (меньше Ск-131) пока доение коровы не перестанет быть экономически целесообразным (как показано, спустя ~40 дней). Затем бариевую мишень можно возвратить в реактор для дальнейшего облучения (при наличии достаточного количества Ва-130) или выбросить.
Чтобы приносить пользу, Ск-131 должен быть исключительно чистым, не содержать других металлов (например, природного бария, кальция, железа, Ва-130 и т.д.) и радиоактивных ионов, включающих Ва-131. Типичные критерии приемлемой чистоты радионуклида для Ск-131 предписывают >99,9% Ск131 и <0,01% Ва-131.
При создании высокочистого Ск-131 из облученного бария ставится задача полностью выделить менее 7х10-7 г (0,7 мкг) Ск из каждого грамма (1000000 мкг) бариевой мишени. Типичный размер мишени может составлять от 30 до 60 г Ва(11), (природный Ва содержит около 0,1% Ва-130). Поскольку Ск131 формируется в кристаллической структуре ВаСО3 при распаде Ва-131, предполагается, что Ва мишень нужно сначала растворить, чтобы высвободить хорошо растворимый ион Ск(1).
В силу необходимости в высокочистом Ск-131 и различиях в современных подходах, отвечающих уровню техники, требуются усовершенствованные способы. Настоящее изобретение удовлетворяет эту необходимость, а также обеспечивает другие родственные преимущества.
- 1 009820
Сущность изобретения
В сущности, настоящее изобретение раскрывает способ создания и очистки Ск-131. Способ содержит этапы, на которых:
(a) растворяют облученный нейтронами барий, содержащий барий и Ск-131, в первом растворе, содержащем кислоту, благодаря чему барий и Ск-131 растворяются в первом растворе;
(b) добавляют первый раствор ко второму раствору, содержащему карбонат, в условиях скорости добавления и смешивания, достаточных для осаждения бария в твердом состоянии, благодаря чему Ск131 остается растворенным в объединенном растворе, образованном первым и вторым растворами; и (c) отделяют твердые частицы от объединенного раствора, содержащего Ск-131, тем самым очищая С8-131.
Согласно одному варианту осуществления твердые частицы, отделенные на этапе (с), подвергают этапам, на которых:
(ί) сохраняют твердые частицы, чтобы дополнительный Ск-131 мог формироваться в результате распада бария; и (ίί) повторяют этапы (а), (Ь) и (с) вышеописанного способа.
Согласно одному варианту осуществления способ имеет дополнительный этап (б), на котором (б) приводят в контакт объединенный раствор, содержащий Ск-131, со смолой, которая удаляет барий, тем самым удаляя след бария, если присутствует, из Ск-131. Согласно одному варианту осуществления способ имеет дополнительный этап (б), на котором (б) выпаривают объединенный раствор до начального высыхания, чтобы оставить остаток, содержащий Ск-131. Вариант осуществления может иметь дополнительные этапы (е) и (ί), на которых (е) приводят в контакт остаток с ΗΝΟ3, имеющей концентрацию по меньшей мере 90 мас.%, благодаря чему Ск-131 растворяется в кислом растворе и выпадает в твердый осадок; и (ί) отделяют твердые частицы от кислого раствора, содержащего Ск-131, тем самым удаляя след бария, если присутствует, из Ск-131.
Согласно одному варианту осуществления способ содержит этапы, на которых растворяют облученный карбонат бария, состоящий из природного или обогащенного Ва, включающий Ва-130, Ва-131 и Ск-131, образованный при распаде Ва-131, с использованием уксусной кислоты (НС2Н3О2). С использованием обратного удара для создания фильтруемого осадка растворенный ацетат бария добавляют в раствор (ΝΗ.·ι)2ί.Ό3, для осаждения Ва(1) в виде ВаСО3. Ск-131, который растворим в растворе карбоната ацетата, выделяют путем отделения твердых частиц Ва от раствора ацетата и выпаривания раствора до начального высыхания для удаления ацетата аммония и воды из продукта Ск-131. Остаток, содержащий Ск-131 и след Ва, повторно растворяют в очень малом объеме разведенной уксусной кислоты, и карбонат аммония [(ΝΗ4)^Ο3] добавляют в разведенную уксусную кислоту для осаждения дополнительного ВаСО3. Фильтрат, содержащий Ск-131, вновь выделяют для отделения его от малого следа ВаСО3.
При желании, фильтрат, содержащий 100% Ск-131 и след Ва, можно пропустить через «сетчатый» диск 3М Етроге™ 8г Ваб или На Ваб для удаления последних следов Ва. Окончательный раствор можно довести до сухости для удаления всяких следов нитрата и поместить в выбранный раствор. Первоначальную «корову» ВаСО3 повторно доят по мере возникновения дополнительного Ск-131 вследствие распада Ва-131. Когда он становится бесполезен, карбонат бария нагревают для удаления излишков воды и возвращают для дополнительного облучения или хранения.
Эти и другие аспекты настоящего изобретения явствуют из нижеследующего подробного описания и прилагаемых чертежей.
Краткое описание чертежей
Фиг. 1, озаглавленная Внутренний рост Ва-131 и Ск-131 при генерации в реакторе, - это диаграмма внутреннего роста Ва-131 в течение 7 дней в типичном реакторе с последующим распадом по выходе из реактора.
Фиг. 2, озаглавленная Моделированное доение мишени из Ва-131, - это диаграмма формирования Ск-131 с распадом Ва-131.
Фиг. 3, озаглавленная Логическая блок-схема процесса разделения Ск/Ва, - это логическая блоксхема процесса, представляющая предпочтительный вариант осуществления этапов процесса настоящего изобретения.
Подробное описание изобретения
Настоящее изобретение обеспечивает способ отделения и очистки Ск-131 от карбоната бария. Способ эффективен и экономичен. Согласно особенно предпочтительному варианту осуществления след Ва (если присутствует) удаляется. Создаются препараты Ск-131 доселе недоступной чистоты.
Как показано в этом описании, было неожиданно обнаружено, что порядок, в котором раствор мишени Ва (например, ацетат бария) объединяется с насыщенным карбонатом (например, карбонатом аммония), важен для осаждения Ва, но все же позволяет Ск оставаться в растворе. Неожиданно было обнаружено, что раствор, содержащий Ск, нужно медленно добавлять с перемешиванием в раствор карбоната (обратный удар), а не добавлять раствор карбоната в раствор, содержащий Ск (прямой удар). Использование карбоната аммония в настоящем изобретении имеет преимущество по сравнению с другими карбонатами (например, карбонатом натрия), поскольку аммоний можно удалять без необходимо
- 2 009820 сти ионообмена для замещения нелетучих катионов (например, натрия).
Может быть желательным усовершенствовать способ настоящего изобретения для удаления следа Ва, если присутствует, для очистки и превращения Ск-131 в сверхчистый конечный продукт. Специалисту в области традиционных способов с использованием ионообменных колонн очевидно, что ряд органических смол обладает способностью удалять след нежелательного Ва из продукта С'5-131. Примерами являются 1ВС 8ирегЬ1д® 620, Еюйгот 8г К.С5Ш®. Еюйгот Ьи Веди® и Еюйгот ТВИ Веди®.
Альтернативно, диски 3М Етрогс™ 8г Ваб или Вабшт Ваб уникально пригодны для удаления следа Ва и полезны для предпочтительного варианта осуществления настоящего изобретения. Диски получают и продают 3М, 81. Раи1, ΜΝ, и состоят из тонкой бумажной мембраны, содержащей катионообменную смолу, вставленной в диск или картридж, и могут быть предназначены для размещения в цилиндре шприца. Экстракционные диски 3М Етрогс™ для удаления следа Ва являются эффективной альтернативой традиционным методам приготовления радиохимических образцов, в которых используется мокрая химия или упакованные колонны.
Обменно-поглотительная смола размалывается в очень тонкий порошок с большой площадью поверхности и крепится на тонкой мембране в виде плотно упакованных, чувствительных к элементам частиц, удерживаемых в стабильной инертной матрице из фибрилл РТЕЕ (политрифторэтилена), которые отделяют, собирают и концентрируют радиоизотоп мишени на поверхности диска, согласно способу, описанному в патенте США № 5071610. Диски 3М Етрогс™ 8г Ваб и На Ваб доступны в продаже для количественного определения радиоактивного стронция (8г) или радия (Ва) в водных растворах. Как показано ниже, диски Вабшт Ваб и 81гои1шт Ваб пригодны также и для Ва.
В общем случае, раствор, содержащий нежелательный ион, пропускают через тонкий бумажный экстракционный диск, помещая раствор в цилиндр шприца и проталкивая раствор через диск с помощью плунжера. Для выполнения способа требуется от 10 с до 1 мин. Второй способ предусматривает размещение экстракционного диска на фриттированном или пористом фильтре и проталкивание раствора через диск под действием вакуума. Способ очень быстр и не требует системы ионообменных колонн. Исключение необходимости в колоночной хроматографии приводит к сокращению последующей обработки растворов, прошедших разделение.
После того как Ск-131 отделен от Ва, остаточную мишень из карбоната бария сохраняют, чтобы позволить внутренний рост дополнительного Ск-131 в кристаллической структуре твердого карбоната бария, вследствие распада Ва-131. Чтобы выдоить дополнительный Ск-131 из мишени или коровы, твердый карбонат бария растворяют в воде для освобождения С'5-131.
Согласно описанному выше, Ск-131 полезен, например, для радиотерапии (например, для лечения злокачественных опухолей). Когда нужно имплантировать радиоактивное вещество (например, Ск-131) в новообразование или рядом с ним для терапии (брахитерапии), Ск-131 можно использовать как часть изготовления вещества имплантата для брахитерапии (например, зерна). Использование Ск-131 в веществах имплантата для брахитерапии не зависит от метода производства веществ. Способ настоящего изобретения обеспечивает очищенный Ск-131 для этих и других целей.
Подробное описание определенных предпочтительных вариантов осуществления
Согласно предпочтительным аспектам изобретения предпочтительный вариант осуществления способа отделения и очистки Ск-131 первоначально описан со ссылкой на фиг. 3. Он содержит этапы 1 растворения некоторого количества облученной нейтронами мишени из соли ВаСОз в уксусной кислоте (НС2Н3О2). Эта мишень состоит из природного или обогащенного Ва, Ва-131 и Ск-131, сформированного путем радиоактивного распада Ва-131 (обычное облучение природного Ва дает ~7х10-7 г С§ на грамм Ва). Удельная активность Ск-131 равна ~1х 105 кюри на грамм цезия. Реакция с кислотой высвобождает цезий [С§-131С2Н3О2] из соли Ва и создает раствор, состоящий из ацетата бария [Ва(С2Н3О2)2], ацетата цезия (С§С2Н3О2), воды (Н2О) и газообразного диоксида углерода (СО2). Помимо ВаСО3, в качестве мишени можно использовать любую другую соль, что очевидно специалисту в данной области, ознакомившемуся с настоящим описанием, включая оксид бария (ВаО) и металлический барий. Однако форма карбоната устойчива к облучению нейтронами.
Использование уксусной кислоты для растворения ВаСО3 было выбрано для получения раствора, совместимого с последующими этапами. Однако специалисту в данной области, ознакомившемуся с настоящим описанием, очевидно, что можно использовать другие органические или неорганические кислоты. Ва(11) имеет ограниченную растворимость в большинстве минеральных кислот, например, НNО3, НС1, Н28О4. Реакция растворения представлена следующим уравнением:
ВаСО;-С8;СО;-4НС;Н;О; >Ва(С;Н;О;);-2СО;-2Н;О-2С8С;Н;О;
Растворенную мишень ацетата бария осаждают 2 с использованием насыщенного карбоната аммония [(NН4)2СО3], медленно добавляя раствор, содержащий С§, в раствор карбоната (обратный удар) с перемешиванием для осаждения Ва(11) в виде ВаСО3, позволяя С§ оставаться в растворе. Реакция осаждения представлена следующим уравнением:
2(1\1Н4)2СО3+Ва(С2Н3О2)2+2С8С2Н3О2>ВаСО3+С82СО3+4]\1Н4С2Н3О2
Осадок оставляют вывариваться с образованием фильтруемого осадка, который отделяется фильт
- 3 009820 рацией 3 или центрифугированием. Осадок промывается 4 с помощью Н2О или раствора (ΝΗ4)2ΟΘ3 для удаления дополнительных внедренных атомов Сз. Фильтрат и промывочные растворы выпариваются до начального высыхания 5. Твердые частицы, содержащие Сз-131 и след Ва, растворяют 6 в очень малом объеме разведенной уксусной кислоты. След Ва в растворе осаждают 7 с помощью карбоната аммония |(ΝΙ 14)2СО3| для нейтрализации и обеспечения избытка карбоната. По истечении ~30 мин раствор фильтруют через фильтр 0,45 мкм для удаления следов осажденного ВаСО3 и доводят до сухости 8. Конечный продукт Сз-131 берут на пробу для анализа 9 на Ва и Сз, чтобы определить, необходимо ли повторять этапы 6, 7, 8 и 9 для дальнейшего увеличения коэффициента очистки от Ва (Да) или (Нет). Сз-131, который был очищен, и твердые частицы растворяют в Н2О 20 в соответствии с критериями 10 приемлемой чистоты радионуклида. Необязательный этап дальнейшего удаления следа Ва состоит в добавлении ΗΝΟ3 15 с концентрацией 90 мас.% к твердым частицам с перемешиванием. Твердые частицы следа Ва^О3)2 удаляют методом фильтрации 16 или центрифугирования. Фильтрат анализируют для определения содержания следа Ва. Если дальнейшее удаление не требуется, образец выпаривают 19 до сухости и растворяют в Η2Ο 20 для обеспечения очищенного продукта 10 Сз-131. Если требуется дальнейшее удаление следа, твердые частицы 16 растворяют в ~10М ΗΝΟ3 17 и пропускают через мембрану 18 3М Етроге™ 8г Кай или Ка Кай. Окончательный раствор выпаривают до начального высыхания 19 и растворяют в Η2Ο 20 для получения очищенного продукта 10 Сз-131.
По мере возникновения дополнительного Сз-131, вследствие распада Ва-131, начальный ВаСО3 повторно доят 11. При невозможности экономичного выделения Сз-131 ВаСО3 нагревают 12 до 600850°С для удаления Н2О и подготовки мишени для повторного использования 13 в реакторе, или 14 выводят из производственного цикла.
Нижеследующие примеры приведены в целях иллюстрации, но не ограничения.
Примеры
Пример 1.
Удаление следа Ва.
Условия тестирования 3М Етроге™.
1. Готовят 4 мл раствора из 10М ΗNΟ3, содержащего 80λ Ва с концентрацией 1000 мкг/мл и Сз с концентрацией 1000 мкг/мл. Берут диск 8г Кай (3М Со., 8ΐ. Раи1, ΜΝ). Предварительное условие 10М ИУО3. Пропускают 1 мл раствора Ва через диск. Пропускают 1 мл 10М 11\О3 через диск в качестве промывки. Анализируют 2 мл эталонного раствора и 2 мл фильтрата на Ва и Сз.
2. Готовят 5 мл раствора из 10М НУО3, содержащего 100λ Ва с концентрацией 1000 мкг/мл и Сз с концентрацией 1000 мкг/мл. Берут диск Ка Кай (3М Со., 8ΐ. Раи1, ΜΝ). Предварительное условие 10М ИУО3. Пропускают 1 мл раствора Ва через диск. Пропускают 1 мл 10М 11\О3 через диск в качестве промывки. Анализируют 2 мл эталонного раствора и 2 мл фильтрата на Ва и Сз.
Таблица
Аналитические лабораторные результаты
1. ЮМ ΗΝΟ3 эталон Диск Зг Вас! Степень извлечения
Ва, 30 мкг/мл 0,38 мкг/мл 0,013
Сз, 20 22 1
2. ЮМ ΗΝΟ3 эталон Диск Ка Вас! Степень извлечения*
Ва, 30 мкг/мл 0,44 мкг/мл 0,015
Сз, 20 24 1
* ЕК = конечная/начальная степень извлечения
Вышеприведенные результаты показывают, что диск 8г Кай и диск Ка Кай одинаково эффективны в выделении Ва (степень извлечения = 0,015).
Пример 2.
Процесс разделения Сз/Ва.
Иллюстративный процесс разделения Сз/Ва.
Процесс отделения Сз-131 смоделировали с использованием нерадиоактивного ВаСО3 и эталонного раствора Сз. Кроме того, процесс подтвердили с использованием ~51 г облученного ВаСО3. Радиоактивный и нерадиоактивный методы дали аналогичные результаты. Типичный нерадиоактивный тест и результаты приведены ниже.
a) 39,74 г мишени ВаСО3 (27,66 г Ва) растворили в 100 мл воды с использованием 0,52 моль ледяной уксусной кислоты (17,4М).
b) Эталонный раствор цезия, содержащий 1000 мкг Сз, добавили к разведенному раствору для проведения Сз(1) через процесс отделения.
c) Образец разведенного раствора взяли для анализа на Ва и Сз.
й) Приблизительно 194 мл насыщенного 2,7М (NΗ4)2СО3 поместили в реакционный сосуд.
е) Разведенный раствор ацетата бария, содержащий Сз, медленно добавили (обратный удар) в
- 4 009820 раствор карбоната аммония с перемешиванием для осаждения Ва в виде ВаСО3, давая возможность Ск оставаться в растворе. Прямой удар (добавление карбоната к ацетату бария) создавал осадок, который не поддавался легкой фильтрации.
ί) Осадок оставляли вывариваться в течение 30 мин для образования фильтруемого осадка и отделяли методом фильтрации.
д) Хотя для осаждения Ва(11) выбрали (ХН4)2СО3, можно использовать другие соли угольной кислоты, что очевидно специалистам в данной области, включая №ьСО3. К2СО3 и Ь12СО3. Однако (ХН4)2СО3 был выбран потому, что его легко отделять от продукта Ск(1) выпариванием.
11) Осадок промывали двумя объемами по 50 мл Н2О, с фильтрацией, для удаления дополнительных внедренных атомов Ск. Хотя использовали воду, (ХН4)2СО3 или другие соли угольной кислоты могут быть полезными для улучшения отделения благодаря снижению растворимости бария в промывочном растворе.
ί) Фильтрат и промывочные растворы объединили (460 мл) и взяли образец для анализа на Ва и Ск.
_)) Начиная с 27,66 г Ва (2,8х107 мкг Ва), 2714 мкг Ва было найдено в фильтрате, для коэффициента очистки от Ва=~9,700, совместно с 97% Ск. Это равно приблизительно 0,01% Ва, остающегося с фильтратом и Ск.
k) Для удаления дополнительного Ва из продукта Ск фильтрат и промывочный раствор выпаривали до начального высыхания и растворили в 10 мл 0,1М уксусной кислоты. Приблизительно 1 мл 2,7М (ΝΗ4)2ί.Ό3, добавили в раствор для нейтрализации и получения избытка карбоната. По истечении ~30 мин раствор профильтровали через 0,45 мкм фильтр для удаления дополнительных следов осажденного ВаСО3. Отфильтрованный раствор взяли на пробу для анализа на Ва и Ск.
l) Начиная с ~2700 мкг Ва после 1-го отделения, 103 мкг Ва обнаружили во 2-м фильтрате для дополнительного Ва ΌΡ=~26 совместно с ~100% Ск. Общий Ва ΌΕ составлял 2,6х105 или ~0,0004% первоначального Ва, оставшегося в конечном продукте Ск.
т) Этап (к и 1) можно повторять с использованием малого объема (от 1 до 5 мл) раствора для дальнейшего уменьшения Ва в конечном продукте Ск.
п) При желании, фильтрат, содержащий 100% Ск-131 и след Ва, можно пропустить через «сетчатый» диск 3М Етроге™ 8г Даб или Да Даб для удаления последних следов Ва.
о) Окончательный раствор можно затем довести до сухости для удаления любых следов нитрата и поместить в выбранный раствор.
Все вышеупомянутые патенты США, опубликованные патентные заявки США, патентные заявки США, иностранные патенты, иностранные патентные заявки и непатентные публикации, относящиеся к этому описанию изобретения и/или перечисленные в информационном листе заявки, включены сюда посредством ссылки, в полном объеме.
Из вышеописанного следует, что хотя здесь в целях иллюстрации были описаны конкретные варианты осуществления изобретения, возможны различные модификации, не выходящие за рамки сущности и объема изобретения.

Claims (11)

  1. ФОРМУЛА ИЗОБРЕТЕНИЯ
    1. Способ очистки Ск-131, содержащий этапы, на которых:
    (a) растворяют облученную нейтронами соль бария, содержащую Ск-131, в первом растворе, содержащем кислоту, благодаря чему соли бария и Ск-131 растворяются в первом растворе;
    (b) добавляют первый раствор ко второму раствору, содержащему карбонат, в условиях скорости добавления и смешивания, достаточных для осаждения бария в твердом состоянии, благодаря чему Ск131 остается растворенным в объединенном растворе, образованном первым и вторым растворами; и (c) отделяют твердые частицы от объединенного раствора, содержащего Ск-131, тем самым очищая Ск-131.
  2. 2. Способ по п.1, в котором кислота на этапе (а) является уксусной кислотой.
  3. 3. Способ по п.1, в котором солью барий на этапе (а) является карбонат бария.
  4. 4. Способ по п.1, в котором карбонат на этапе (Ь) является карбонатом аммония.
  5. 5. Способ по п.1, в котором твердые частицы, отделенные на этапе (с), подвергают этапам, на которых:
    (ί) сохраняют твердые частицы, чтобы дополнительный Ск-131 мог образовываться в результате распада Ва-131, и (й) повторяют этапы (а), (Ь) и (с) по п.1.
  6. 6. Способ по любому из пп.1-5, включающий дополнительный этап (б), на котором приводят в контакт объединенный раствор, содержащий Ск-131, со смолой, которая удаляет следы бария из Ск-131.
  7. 7. Способ по любому из пп.1-5, включающий дополнительные этапы (6) и (е), при этом на этапе (б) выпаривают объединенный раствор, содержащий очищенный Ск-131, до начального высыхания, а на этапе (е) приводят в контакт очищенный Ск-131 с выбранным раствором.
  8. 8. Способ по п.6, имеющий дополнительные этапы (е) и (ί), при этом на этапе (е) выпаривают объе- 5 009820 диненный раствор, содержащий очищенный С§-131, до начального высыхания, а на этапе (ί) приводят в контакт очищенный Сз-131 с выбранным раствором.
  9. 9. Способ по любому из пп.1-5, имеющий дополнительный этап (б), на котором выпаривают объединенный раствор до начального высыхания, чтобы оставить остаток, содержащий С§-131.
  10. 10. Способ по п.9, согласно которому этапы (а), (Ь) и (с) повторяют, начиная с остатка на этапе (б).
  11. 11. Способ по п.9, имеющий дополнительные этапы (е) и (ί), при этом на этапе (е) приводят в контакт остаток с ΗΝΟ3, имеющей концентрацию по меньшей мере 90 мас.%, благодаря чему Сз-131 растворяется в кислом растворе и выпадает в твердый осадок, а на этапе (ί) отделяют твердые частицы от кислого раствора, содержащего Сз-131, тем самым удаляя след бария, если присутствует, из С§-131.
EA200700139A 2004-07-28 2005-07-27 Способ отделения и очистки цезия-131 от карбоната бария EA009820B1 (ru)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US59176504P 2004-07-28 2004-07-28
US63082704P 2004-11-23 2004-11-23
PCT/US2005/026612 WO2006038958A1 (en) 2004-07-28 2005-07-27 Method of separating and purifying cesium-131 from barium carbonate

Publications (2)

Publication Number Publication Date
EA200700139A1 EA200700139A1 (ru) 2007-08-31
EA009820B1 true EA009820B1 (ru) 2008-04-28

Family

ID=35708708

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
EA200700139A EA009820B1 (ru) 2004-07-28 2005-07-27 Способ отделения и очистки цезия-131 от карбоната бария

Country Status (5)

Country Link
US (1) US7531150B2 (ru)
EP (1) EP1774536A1 (ru)
CA (1) CA2576907C (ru)
EA (1) EA009820B1 (ru)
WO (1) WO2006038958A1 (ru)

Families Citing this family (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EA011724B1 (ru) 2004-06-28 2009-04-28 Айсорей Медикал, Инк. Способ отделения и очистки цезия-131 из нитрата бария
US7517508B2 (en) * 2004-07-26 2009-04-14 Isoray Medical, Inc. Method of separating and purifying Yttrium-90 from Strontium-90
US7316644B2 (en) * 2004-08-18 2008-01-08 Isoray Medical, Inc. Method for preparing particles of radioactive powder containing Cesium-131 for use in brachytherapy sources
WO2007100847A2 (en) * 2006-02-28 2007-09-07 Isoray Medical, Inc. Method for improving the recovery and purity of cesium-131 from irradiated barium carbonate
RU2008138579A (ru) * 2006-02-28 2010-04-10 Айсорей Медикал, Инк. (Us) Способ крупномасштабного производства цезия-131 с низким содержанием цезия-132
US8158088B2 (en) 2008-11-10 2012-04-17 Battelle Energy Alliance, Llc Extractant compositions for co-extracting cesium and strontium, a method of separating cesium and strontium from an aqueous feed, and calixarene compounds
US8270554B2 (en) 2009-05-19 2012-09-18 The United States Of America, As Represented By The United States Department Of Energy Methods of producing cesium-131
US8329122B1 (en) * 2009-07-01 2012-12-11 The United States Of America, As Represented By The Department Of Energy Method for production of an isotopically enriched compound
KR102311235B1 (ko) 2019-12-24 2021-10-13 한국원자력연구원 바륨의 분리 방법, 스트론튬 알지네이트, 및 이를 포함하는 바륨 분리용 흡착재
KR102608310B1 (ko) 2021-05-28 2023-12-01 한국원자력연구원 알지네이트 비드, 및 이를 이용한 바륨 흡착 알지네이트 비드의 제조 방법, 세슘의 제조 장치 및 세슘의 제조 방법

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3351049A (en) * 1965-04-12 1967-11-07 Hazleton Nuclear Science Corp Therapeutic metal seed containing within a radioactive isotope disposed on a carrier and method of manufacture
US6066302A (en) * 1999-04-28 2000-05-23 Bray; Lane A. Method of separation of Cesium-131 from Barium

Family Cites Families (40)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US1753287A (en) 1925-05-15 1930-04-08 Failla Gioacchino Method and means for applying radium emanation
US3706689A (en) 1968-05-03 1972-12-19 Nuclear Associates Inc Process for the preparation of a sr**90-y**90 beta source in a radiation hazard free manner
US4323055A (en) 1980-04-08 1982-04-06 Minnesota Mining And Manufacturing Company Radioactive iodine seed
US4702228A (en) 1985-01-24 1987-10-27 Theragenics Corporation X-ray-emitting interstitial implants
JPH01254900A (ja) 1988-04-05 1989-10-11 Daiichi Radio Isotope Kenkyusho:Kk ガスターゲツト装置およびそれを用いたラジオアイソトープの製造方法
US4994013A (en) 1988-07-28 1991-02-19 Best Industries, Inc. Pellet for a radioactive seed
US4891165A (en) 1988-07-28 1990-01-02 Best Industries, Inc. Device and method for encapsulating radioactive materials
US5071610A (en) 1990-02-23 1991-12-10 Minnesota Mining And Manufacturing Company Method of making a controlled pore composite polytetrafluoroethylene
US5342283A (en) 1990-08-13 1994-08-30 Good Roger R Endocurietherapy
US6099457A (en) 1990-08-13 2000-08-08 Endotech, Inc. Endocurietherapy
US5512256A (en) 1992-05-08 1996-04-30 Battelle Memorial Institute Method of separation of yttrium-90 from strontium-90
US5405309A (en) 1993-04-28 1995-04-11 Theragenics Corporation X-ray emitting interstitial implants
US5368736A (en) 1993-07-26 1994-11-29 The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy Process for the separation and purification of yttrium-90 for medical applications
US6503185B1 (en) 1994-10-27 2003-01-07 Novoste Corporation Method and apparatus for treating a desired area in the vascular system of a patient
US5683345A (en) 1994-10-27 1997-11-04 Novoste Corporation Method and apparatus for treating a desired area in the vascular system of a patient
US5899882A (en) 1994-10-27 1999-05-04 Novoste Corporation Catheter apparatus for radiation treatment of a desired area in the vascular system of a patient
US5591420A (en) 1995-08-25 1997-01-07 Battelle Memorial Institute Cesium titanium silicate and method of making
US6589502B1 (en) 1995-11-27 2003-07-08 International Brachytherapy S.A. Radioisotope dispersed in a matrix for brachytherapy
US5749042A (en) 1997-01-28 1998-05-05 Battelle Memorial Institute Bismuth generator method
US6139749A (en) 1997-11-20 2000-10-31 3M Innovative Properties Company Method for radioactive species analysis using a self-scintillating sheet material
US6060036A (en) 1998-02-09 2000-05-09 Implant Sciences Corporation Radioactive seed implants
EP1054707B1 (en) 1998-02-12 2005-04-27 Robert Robertson Encapsulated low-energy brachytherapy sources
DE19850203C1 (de) 1998-10-23 2000-05-31 Eurotope Entwicklungsgesellsch Radioaktive Jod-125-Seeds basierend auf Keramikträgern und Verfahren zur Herstellung dieser Seeds
EP1127355B1 (en) 1998-11-06 2006-03-01 GE Healthcare Limited Products and methods for brachytherapy
US6689043B1 (en) 1998-11-06 2004-02-10 Amersham Plc Products and methods for brachytherapy
US6471631B1 (en) 1998-11-27 2002-10-29 Syntheon, Llc Implantable radiation therapy device having controllable radiation emission
AU2815400A (en) 1999-02-25 2000-09-14 Nycomed Amersham Plc Medical tools and devices with improved ultrasound visibility
US6482143B1 (en) 1999-02-28 2002-11-19 Syntheon, Llc Raidoactive therapeutic seed having selective marker configuration
US6730013B1 (en) 1999-04-09 2004-05-04 Medi-Physics, Inc. Method and apparatus for loading delivery systems for brachytherapy seeds
US6679824B1 (en) 1999-04-28 2004-01-20 Medi-Physics, Inc. Products and methods for brachytherapy
FR2797477B1 (fr) 1999-08-09 2001-10-12 Cit Alcatel Palier magnetique du type rotule pour corps basculant
WO2001019456A1 (en) 1999-09-14 2001-03-22 Nucletron B.V. Radioactive brachytherapy source and material and manufacturing method therefore
US6309614B1 (en) 2000-04-14 2001-10-30 Pg Research Foundation, Inc. Method for isolating and purifying 90Y From 90strontium in multi-curie quantities
US6403916B1 (en) 2000-05-12 2002-06-11 Isostar International, Inc. System and automated method for producing welded end closures in thin-walled metal tubes
US6479920B1 (en) 2001-04-09 2002-11-12 Wisconsin Alumni Research Foundation Direct charge radioisotope activation and power generation
US6471632B1 (en) 2001-05-18 2002-10-29 Syntheon, Llc Radioactive therapeutic seeds
EP1429345A1 (fr) 2002-12-10 2004-06-16 Ion Beam Applications S.A. Dispositif et procédé de production de radio-isotopes
EA011724B1 (ru) 2004-06-28 2009-04-28 Айсорей Медикал, Инк. Способ отделения и очистки цезия-131 из нитрата бария
US7517508B2 (en) 2004-07-26 2009-04-14 Isoray Medical, Inc. Method of separating and purifying Yttrium-90 from Strontium-90
US7316644B2 (en) 2004-08-18 2008-01-08 Isoray Medical, Inc. Method for preparing particles of radioactive powder containing Cesium-131 for use in brachytherapy sources

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3351049A (en) * 1965-04-12 1967-11-07 Hazleton Nuclear Science Corp Therapeutic metal seed containing within a radioactive isotope disposed on a carrier and method of manufacture
US6066302A (en) * 1999-04-28 2000-05-23 Bray; Lane A. Method of separation of Cesium-131 from Barium

Non-Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
HARPER P. V. ET AL.: "ISOTOPES DECAYING BY ELECTRON CAPTURE: A NEW MODALITY IN BRACHYTHERAPY", PROGRESS IN ATOMIC ENERGY. GENEVA, 1 SEPTEMBER - 13 SEPTEMBER, 1958, PROCEEDINGS OF THE INTERNATIONAL CONFERENCE ON THE PEACEFUL USES OF ATOMIC ENERGY, GENEVA, UNITED NATIONS, CH, vol. VOL. 1 PROC. 2, September 1958 (1958-09), pages 417-422, XP002929324, page 417-page 418 *
KURATH D. E. ET AL.: "ION EXCHANGE REMOVAL OF CESIUM FROM SIMULATED AND ACTUAL HANFORD TANKS 241-SY-101 AND 241-SY-103", PROCEEDINGS OF THE INTERNATIONAL TOPICAL MEETING ON NUCLEAR AND HAZARDOUS WASTE MANAGEMENT, XX, XX, vol. 1, 1996, pages 222-228, XP008051675, page 223-page 225 *

Also Published As

Publication number Publication date
US20060024223A1 (en) 2006-02-02
EA200700139A1 (ru) 2007-08-31
CA2576907C (en) 2014-04-22
EP1774536A1 (en) 2007-04-18
US7531150B2 (en) 2009-05-12
WO2006038958A1 (en) 2006-04-13
CA2576907A1 (en) 2006-04-13

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EA009820B1 (ru) Способ отделения и очистки цезия-131 от карбоната бария
US5405309A (en) X-ray emitting interstitial implants
US7517508B2 (en) Method of separating and purifying Yttrium-90 from Strontium-90
US7479261B2 (en) Method of separating and purifying Cesium-131 from Barium nitrate
RU2432632C2 (ru) СПОСОБ ИЗВЛЕЧЕНИЯ ЧИСТОГО 225Ac ПОЛУЧАЕМОГО ИЗ ОБЛУЧЕННЫХ 226Ra-МИШЕНЕЙ
KR101573570B1 (ko) 방사성핵종의 제조방법
US6143431A (en) Production of Palladium-103
JP2003529517A (ja) 放射線照射ウラン溶液からモリブデン−９９を抽出する無機吸着剤、およびその使用方法
JP4524444B2 (ja) 放射性物質含有廃液処理方法と装置
RU2624636C1 (ru) Способ получения радионуклида лютеций-177
US3957945A (en) Chemical isolation of 82 Sr from proton-irradiated Mo targets
US7510691B2 (en) Method for improving the recovery of cesium-131 from barium carbonate
RU2768732C2 (ru) Способ получения изотопа
JPS60161598A (ja) 放射性ルテニウムを含む放射性廃液の処理方法
RU2436179C1 (ru) Стартовая композиция мишени на основе радия и способ ее изготовления
US20120142993A1 (en) Method for large scale production of cesium-131 with low cesium-132 content
CN1993773A (zh) 从碳酸钡中分离和纯化铯－131的方法
RU2760323C1 (ru) Композиция для изготовления радиофармпрепаратов на основе альфа-излучающих нуклидов: радия-223, радия-224, актиния-225 и их дочерних нуклидов
CA3164710A1 (en) Systems and methods for preparing tailored radioactive isotope solutions
CN1993772A (zh) 从硝酸钡中分离并纯化铯－131的方法
TW202235092A (zh) Ｒａ—２２６之回收方法、Ｒａ—２２６溛液之製造方法及Ａｃ—２２５溶液之製造方法
Deptula et al. Sorption technique of separation of thallium-201 from proton-irradiated thallium
JP2024515104A (ja) Ａｃ－２２５生成のためのチタニアに基づくジェネレータ
Lapshina et al. Chemical recovery of palladium-103 from irradiated silver target
JPS58199727A (ja) プルトニウム及びアメリシウムを含有する溶液からプルトニウム及びアメリシウムを回収し、該溶液を除染する方法

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A Lapse of a eurasian patent due to non-payment of renewal fees within the time limit in the following designated state(s)

Designated state(s): AM AZ BY KZ KG MD TJ TM