CN1993772A - 从硝酸钡中分离并纯化铯－131的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供从钡(Ba)中分离并纯化铯－131(Cs－131)的方法。由所述方法纯化的铯－131的用途包括癌症的研究与治疗，例如用于近距离放射疗法。铯－131特别适用于治疗较快生长的肿瘤。
Description
发明背景
发明领域
本发明通常涉及从钡(Ba)中分离铯-131(Cs-131)的方法。通过所述方法纯化的Cs-131的用途包括癌症的研究与治疗，例如用在独立于加工方法的近距离放射疗法植入粒子中。
相关技术的描述
放射疗法(radiotherapy)涉及疾病的治疗，主要包括使用辐射对诸如癌症的肿瘤进行治疗。放射疗法被用于摧毁恶性的或有害的组织而不造成对周围健康组织的过度损伤。
可以使用电离辐射选择性地摧毁健康组织中的癌细胞。恶性细胞通常比健康细胞对辐射更加敏感。因此，通过在理想时间段内使用正确量的辐射可以摧毁所有不期望的癌细胞，而保留健康细胞或使健康组织的损坏最小化。多年来，经常通过在合适时间段使用精确量的电离辐射治愈局限性癌症。已经开发出了多种照射癌组织而使健康组织的损坏最小化的方法。这些方法包括使用来自线性加速器的高能辐射束以及其它用于外部线束放射疗法的装置。
辐射疗法的另一方法包括近距离放射疗法。此处，将粒子、针状、线型或导管形式的放射性物质永久或暂时地直接植入到癌症肿瘤中/癌症肿瘤附近。历史上，使用的放射性物质包括氡、镭和铱-192。最近使用放射性同位素铯-131(Cs-131)、碘(I-125)以及钯(Pd-103)。美国专利第3,351,049、4,323,055和4,784,116号中描述了实例。
在过去的30年中，已经公开了许多关于I-125和Pd-103应用在治疗缓慢生长的前列腺癌的文章。虽然关于I-125和Pd-103已经显示某些成功，但是其应用还是具有某些缺点和限制。虽然可以通过粒子的量和间距控制总剂量，但是放射性同位素的半衰期(I-125为60天和Pd-103为17天)决定了剂量率。对于较快生长的肿瘤，应该以更快、更均匀的速率对癌细胞进行辐射，而同时保留使用软X射线发射放射性同位素的所有优点。这样的癌存在于脑、肺、胰腺、前列腺和其它组织中。
铯-131是适于近距离放射疗法(使用组织内植入物即“放射性粒子”的癌症疗法)的理想的放射性核素产物。Cs-131的短半衰期使得粒子有效地对抗在脑、肺以及其它位置发现的较快生长的肿瘤(例如前列腺癌)。
通过放射性衰变由被中子照射的天然存在的Ba-130(天然的Ba含有约0.1％的Ba-130)或由含有更多Ba-130的浓缩钡制造铯-131，所述Ba-130捕获中子变成Ba-131。然后Ba-131以11.5天的半衰期衰变为铯-131，铯-131随后以9.7天的半衰期衰变为稳定的氙-130。图1显示了在常规反应器中在7天期间Ba-131增加，随后在离开反应器后衰变的曲线图。还显示了随着Ba-131衰变Cs-131的增加。为了分离Cs-131，如图2所示，当Ba-131衰变为Cs-131时，在所选的间隔，如7至14天，将钡靶“提取(milked)”若干次。对于每次“提取”，Cs-131的居里(Curies)以及Cs对Ba的克比例降低(越来越少的Cs-131)，直至继续“提取”已经没有经济价值为止(如图所示大约40天后)。然后可以将钡“靶”放回到反应器中以便进一步照射(如果存在足够的Ba-130)或者将钡“靶”丢弃。
为了应用，Cs-131必须特别纯净，不含其它金属(例如天然钡、钙、铁、Ba-130等)及包括Ba-131在内的放射性离子。对于Cs-131，通常的放射性核素纯度接受标准为＞99.9％的Cs-131以及＜0.01％Ba-131。
由被照射的钡制造高纯化的Cs-131的目的是从每克(1,000,000μg)钡“靶”中完全分离出低于7×10-7g(0.7μg)的Cs。通常的靶规模是30至＞600g的Ba(II)(天然的Ba含有约0.1％的Ba-130)。因为在Ba-131衰变期间，在BaCO3晶体结构中形成Cs-131，所以预想首先必须将钡“靶”溶解以释放极易溶解的Cs(I)离子。
因为需要高纯化的Cs-131以及现有技术中现有方法的缺陷，所以亟需改进的方法。
发明概述
简单地说，本发明公开了生产和纯化Cs-131的方法。
在一实施方案中，纯化Cs-131的方法包括如下步骤：(a)将含有钡和Cs-131的被中子照射的钡溶解在含酸的溶液中；(b)浓缩该溶液以留下溶液和固体；(c)将该溶液和固体与68wt％到至少90wt％的硝酸溶液接触，从而使Cs-131溶于所述酸溶液中，并使钡沉淀为固体；以及(d)将固体与含有Cs-131的酸溶液分离，从而纯化Cs-131。在另一实施方案中，对步骤(d)所得的固体重复步骤(c)和(d)，并将每一步骤(d)的酸溶液混合。在另一实施方案中，将步骤(d)的酸溶液蒸发至初干并重复步骤(c)和(d)。在另一实施方案中，对步骤(d)所得的固体进行下列步骤：(i)储存该固体以便由钡的衰变生成额外的Cs-131；(ii)加热下将该固体溶解在含有水的溶液中；以及(iii)重复步骤(b)、(c)和(d)。在另一实施方案中，对步骤(d)所得的含有Cs-131的酸溶液进行步骤(e)，其包括将该酸溶液与用于除钡的树脂接触。在另一实施方案中，对步骤(d)或步骤(e)所得的酸溶液进行额外的步骤，其包括从该含有Cs-131的酸溶液中除去La-140和Co-60。对于本方法的任何实施方案，可以将该含有纯化的Cs-131的溶液蒸发至初干，并且使用精选的溶液溶解该纯化的Cs-131。
在一实施方案中，所述方法包括将被照射的Ba(例如被照射的碳酸钡)溶解在酸与热水的溶液中的步骤，所述被照射的Ba包括含有Ba-130、Ba-131以及由Ba-131衰变得到的Cs-131的天然或浓缩的Ba，将该含有约68-90wt％(优选约85-90wt％)HNO3的溶液蒸发至接近初干，并从该含有Cs-131的少量酸溶液中分离固体。如果需要，使含有100％的所述Cs-131和痕量Ba的滤液通过Sr Rad或Ra Rad的3MEmporeTM“网”盘以除去最后的痕量Ba。然后可以蒸发所得溶液以从所述Cs-131中除去所述酸。通过常规化学方法从该水溶液中除去(如果存在的话)由Ba-138的照射产生的痕量的La-140(半衰期为40小时)以及由钡靶材料中的杂质产生的Co-60(半衰期为5.3年)以提供放射化学“超纯的”铯-131最终产物。当可由Ba-131的衰变获得额外的Cs-131时，对Ba进行“再提取”。当不再可行时，将硝酸钡转化为碳酸钡以便进一步照射或储存。
参考下列详细说明及附图，可以清楚地说明本发明的这些和其它方面。
附图的简要说明
题为“反应器产生的Ba-131和Cs-131的增长曲线”的图1是在常规反应器中在7天期间Ba-131增加，然后在离开反应器后衰变的曲线图。
题为“Ba-131靶的模拟‘提取’”的图2是随着Ba-131衰变Cs-131增加的曲线图。
题为“Cs/Ba分离过程的流程图”的图3是描述本发明方法步骤的优选实施方案的过程流程图。
题为“硝酸中Ba和Cs的分数回收率”的图4是Cs和Ba的分数回收率作为硝酸重量百分比浓度的函数的曲线图。
题为“硝酸中Ba和Cs的浓度(μg/mL)”的图5是Cs和Ba的质量溶解度(μg/mL)作为硝酸重量百分比浓度函数的曲线图。
发明的详细说明
本发明提供从硝酸钡中分离并纯化Cs-131的方法。所述方法是有效的以及经济的。在特别优选的实施方案中，除去了痕量的Ba(如果存在的话)。产生了迄今无法获得的纯净的Cs-131制品。
用于中子照射的钡靶可以是多种形式的Ba。优选的形式是钡盐。合适的Ba盐的实例是BaCO3和BaSO4。如果在与水或空气隔绝的靶封壳(capsule)中使用，那么其它可能的形式有BaO或金属Ba。
正如本文公开的那样，可以使用浓度为约68wt％到至少约90wt％的硝酸来从包含Ba-130和Ba-131的Ba中分离并纯化Cs-131。令人更加意外的是，随着硝酸浓度持续增加至约90wt％，Ba的溶解度持续降低，而不是在较低的硝酸浓度时达到Ba的最低溶解度。在本发明的背景下，可以使用的硝酸浓度范围通常是约68wt％至约90wt％，优选约85-90wt％。在一实施方案中，硝酸浓度为至少90wt％。本文公开的任何范围包括其全部整数范围(例如85-90wt％包括85-90wt％、86-90wt％、86-89wt％等)。
如果存在痕量的Ba，那么希望扩充本发明的方法以除去痕量的Ba以纯化Cs-131并将其转化为放射化学“超纯的”最终产物。常规离子交换柱方法领域的普通技术人员可以认识到，许多有机树脂具有从所述Cs-131产物中除去不希望的痕量Ba的潜力。IBC SuperLig620、Eichrom Sr Resin、Eichrom Ln Resin和Eichrom TRU Resin是几个实例。
或者，3M EmporeTM Sr Rad或Radium Rad盘(discs)尤其适合除去痕量的Ba，并且可以用于本发明的优选实施方案中。3M，St.Paul，MN制造并销售这些盘，这些盘包括含有阳离子交换树脂并被整合入盘或筒中的超薄(paper thin)膜，并且可被设计成放置在注射器的活塞筒上。用于除去痕量Ba的3M EmporeTM萃取盘是使用湿法化学或填充柱的常规放射化学样品制备方法的有效替代物。
将交换吸收树脂研磨至极细的高表面积粉末，并且根据美国专利第5,071,610号中描述的方法，“将其以处于稳定的惰性PTFE(聚三氟乙烯)原纤维基质中的紧密压缩的、元素选择性颗粒形式固定在薄膜中，所述PTFE原纤维分离、收集并浓缩盘表面上的目标放射性同位素”。商业上销售的3M EmporeTM Sr Rad和Ra Rad盘可以定量确定水溶液中的放射性的锶(Sr)或镭(Ra)。正如下面所显示的那样，对于Ba，Radium Rad和Strontium Rad盘同样可以良好地工作。
通常，通过将溶液置于注射器的活塞筒中，并利用注射器内芯使溶液通过超薄萃取盘，使含有不想要的离子的溶液通过该盘。所述方法在10秒至1分钟内完成。第二种方法是将萃取盘置于烧结的或多孔的过滤器上并通过真空使溶液通过盘。所述方法非常迅速并且不需离子交换柱系统。
此外，可能需要扩充本发明的方法以除去痕量的诸如钴-60和镧-140等放射化学剂。La-140(半衰期为40小时)来自Ba-138的照射以及Co-60(半衰期为5.26年)来自钡靶材料中的杂质。常规离子交换或载体沉淀方法领域的普通技术人员将会认识到，大量上述有机树脂或常规化学金属氢氧化物方法具有从水溶液中除去痕量的不想要的Co-60和La-140的潜力，以提供放射化学“超纯的”铯-131最终产物。
由Ba分离出Cs-131以后，储存残余的硝酸钡“靶”以使得在硝酸钡固体的晶体结构中增加额外的Cs-131。为了从“靶”或“母体”中“提取”额外的Cs-131，将硝酸钡固体溶于水中以释放Cs-131。1949年的第31版《化学与物理手册》列出了
Ba(NO3)2
的溶解度″34.2g/100mL H2O@100℃，以及8.7g/100mL H2O@20℃″。实验测试证实了这些溶解度数值。
如上所述，Cs-131可以用于放射疗法(例如用于治疗恶性肿瘤)。当期望在肿瘤中或肿瘤附近植入放射性物质(例如Cs-131)用于治疗(近距离放射疗法)时，Cs-131可以用作制造近距离放射疗法植入物质(例如粒子)的一部分。本发明的方法为这些和其它用途提供纯化的Cs-131。
某些优选实施方案的详细说明
根据本发明的优选方面，参考图3描述了分离并纯化Cs-131的方法的优选实施方案。单一靶(C)的重量可以根据可获得的靶以及装置的尺寸而变化(通常靶可以是30至＞600g)。多个靶(3至＞10)分别由(A)、(B)和(C)表示，其中(C)表示刚刚从反应器出来的、(B)表示被第二次提取的靶，以及(A)表示被提取过若干次的靶。所述方法包括如下步骤：1将一定量的被中子照射的
BaCO 3
盐靶溶于化学计量的硝酸(HNO3)和足量的水中2，在约100℃下得到
Ba(NO3)2
盐溶液。该靶包括天然或浓缩的Ba、Ba-131以及由Ba-131衰变得到的Cs-131(通常照射每克天然的Ba产生约7×10-7g的Cs)。Cs-131的放射性比度为每克Cs约1×105居里。借此酸性反应从Ba盐中释放出硝酸铯[Cs-131]NO3并产生含有硝酸钡Ba(NO3)2、CsNO3、水(H2O)和二氧化碳气体(CO2)的溶液。除了BaCO3以外，可以使用本领域技术人员认识到的任何其它靶盐，这包括氧化钡(BaO)、硫酸钡(BaSO4)、硝酸钡(Ba(NO3)2)以及金属钡。然而，对于中子照射，碳酸盐形式是稳定的。
选择使用硝酸溶解
BaCO 3
以得到与后续步骤相适应的溶液。然而，得到本公开的任意一名本领域普通技术人员将会意识到也可以使用其它有机或无机酸。在过量的诸如HCl、H2SO4等大多数无机酸中Ba(II)具有有限的溶解度。所述无机酸包括HNO3，并且该有限的溶解度是下述优选实施方案的详细说明的基础。下式代表所述溶解反应：
BaCO 3
+
Cs 2CO3
+4HNO3→Ba(NO3)2+2CO2↑+2H2O+2CsNO3因为Ba(NO3)2的有限的溶解度，所以在过量的水中加热进行反应。
浓缩所得的溶解的硝酸盐溶液以除去过量的H2O。使用足量的68-90wt％的HNO3调节所得溶液和固体，并搅拌或使用其它的搅动装置3，并加热至接近干燥4。将所得的含有可溶性[Cs-131]NO3组分的少量硝酸溶液冷却至25℃，并通过过滤或离心将大量不溶性
Ba(NO3)2沉淀盐与Cs-131滤液7分离6。如果其它预先溶解的靶5也同样得到处理，那么步骤2、3、4和6完成。串连使用两份或更多份所述不溶性
Ba(NO3)2
盐的68-90wt％的HNO3洗液8、9(A至B至C至Cs-131滤液)，以除去间隙(interstitial)溶液并提高Cs-131的总回收率。对硝酸滤液和含有Cs-131的冲洗液取样7以确定Cs-131产物的初始纯度。
蒸发仍然含有少量不想要的Ba(II)组分的Cs-131产物样品10至小体积(5至15mL)以除去过量的硝酸。
下式代表所述90wt％的硝酸的沉淀反应：
90wt％HNO3+Ba(NO3)2+CsNO3→Ba(NO3)2(沉淀的)+CsNO3+HNO3
将CsNO3和痕量的Ba以及HNO3稀释15至约10
MNO3。使溶液10通过3M EmporeTM Ra Rad或Sr Rad离子交换膜过滤器(3M Co.)11以除去痕量的Ba。蒸发12Cs-131溶液和HNO3至初干，以除去剩余的痕量硝酸。将纯化的Cs-131溶解13在水中，并再次蒸发14。
为了除去仍然污染Cs-131的不想要的Co-60和La-140。将固体14溶于含有Fe(NO3)3的水溶液15中。然后使用含有LiOH的溶液将溶液碱化(通常将pH调节至大于等于9)。搅拌溶液以生成与La(OH)3和Co(OH)2-3共沉淀的Fe(OH)3沉淀物。过滤16固体并蒸发17含有Cs-131的流出液至干燥。将“超纯的”Cs-131溶解18在蒸馏水中或按照最终用户20的特殊要求进行。
为了完成被洗涤的
Ba(NO3)2
固体20的额外的“提取”，在90至100℃下将含有由Ba-131衰变得到的额外Cs-131的“母体”21溶于水中2，并且再次重复3至9。当不再需要进一步回收Cs-131或进一步回收Cs-131已经不经济时22，将
Ba(NO3)2
排放至废物23或将其转化为BaCO324，并将其重新送回反应器中。
通过说明而非限制的方式提供下列实施例。
实施例
实施例1
硝酸中Ba和Cs的溶解度
完成了一系列的测试以确定作为硝酸浓度函数的Ba和Cs的溶解度。该研究的结果如图4所示，以下进行略述。
在多种温度下将10mL的50-90wt％的HNO3与约5.30g的Ba(NO3)2(相当于2.75g ba)和20μg的Cs(I)(相当于2Ci的Cs-131)接触不同的时间。过滤固体和溶液并分析所得滤液中的Ba和Cs。图4显示了Cs和Ba的分数回收率(fractional recovery)(最终的/起始的)。从图中可以明显地看出，在所评价的全部HNO3浓度中，Cs完全留在溶液中(最终/起始～1.0)。相反地，Ba(II)的分数回收率(最终/起始)从50wt％溶液中的4.7×10-4变化到90wt％溶液中的5.7×10-7。将图4的结果和图2的Ba-131和Cs-131模拟反应器生成相组合，当使用85wt％的酸时，第一“提取”将含有约～1Ci的Cs-131和3×10-6Ci的Ba-131。该Ba-131的水平为通常纯度规范所要求的水平的1/30。因为两种放射性同位素的半衰期近似相等，所以随后的提取将得到几乎相同比例的Cs-131/Ba-131。
以上述含水滤液中存在的Ba和Cs值作为其在每毫升滤液中的金属浓度(μg)的函数绘图，如图5所示。结果显示，在低于75wt％酸的测试条件下，溶液中Ba的浓度(μg/mL)高于Cs(μg/mL)。在～75wt％的酸时，两种金属浓度(μg/mL)近似相等。在更高的酸性下，Ba低于Cs。在90wt％时，Cs金属值为Ba金属值的10倍。接触时间从10分钟至2小时得到类似的结果。
实施例2
痕量Ba的除去
3M EmporeTM测试条件
1.配制4mL的含有1000μg Ba/mL和1000μg Cs/mL各80λ的10MHNO3溶液。取Sr Rad盘(3M Co.)。事先准备10M HNO3。使1mL的Ba溶液通过该盘。使1mL的10M HNO3作为冲洗液通过盘。分析2mL标准溶液和2mL流出液中的Ba和Cs。
2.配制5mL的含有1000μg Ba/mL和1000μg Cs/mL各100λ的10M HNO3溶液。取Ra Rad盘(3M Co.)。事先准备10M HNO3。使1mL的Ba溶液通过盘。使1mL的10M HNO3作为冲洗液通过盘。分析2mL标准溶液和2mL流出液中的Ba和Cs。
表1
实验室分析结果
1.标准的10M HNO3 Sr Rad盘 分数回收率
Ba，30μg/mL 0.38μg/mL 0.013
Cs，20 22 1
2.标准的10M HNO3 Ra Rad盘 分数回收率
Ba，30μg/mL 0.44μg/mL 0.015
Cs，20 24 1
*FR＝最终的/起始的，分数回收率
上述结果显示，在回收Ba方面，Sr Rad盘和Ra Rad盘同样有效(分数回收率＝0.015)。
实施例3
从硝酸铯中分离La-140/Co-60的方法
痕量La/Co分离方法
1.取10mL，1.57mol的含有Cs-131、Co-60和La-140的HNO3溶液并置于烧杯中。
2.将溶液蒸干以除去酸。使用10mL的H2O再次混悬所得固体并再次加热至干燥以确保除去酸。
3.向烧杯中加入5mL的0.04M Fe(NO3)3溶液并搅拌使固体溶解。浸湿固体5分钟。
4.搅拌下向烧杯中逐滴加入5mL的0.16M LiOH溶液以将离子沉淀为Fe(OH)3。之所以选择Li+氢氧化物，是因为与其它离子相比其对Cs+的干扰最低(Li＜Na＜K＜Rb＜NH4离子)。
5.使用小移液管将溶液和固体转移至带有25mm 0.45μm过滤器的25mL注射器中。将Cs-131滤液过滤至干净的烧杯中。
6.将滤液干燥并在10mL的H2O再次混悬。分析所得溶液。
表2
实验室分析结果
| 试样ID同位素 | 起始的毫居里/试样 | 最终的毫居里/试样 | 纯化系数(起始的/最终的) |
| Cs-131 | 1180 | 973 | 1.3 |
| La-140 | 1.97 | ＜0.0003 | ＞6567 |
| Co-60 | 0.0177 | ＜0.0002 | ＞88.5 |
7.使用常规的载体沉淀化学将由Ba-138的照射产生的痕量La-140(半衰期为40小时)、以及由钡靶材料中的杂质产生的痕量Co-60(半衰期为5.3年)从Cs-131的水溶液中除去，以提供放射化学“超纯的”Cs-131最终产物。
8.常规离子交换或载体沉淀方法领域的普通技术人员将会认识到，大量其它非离子金属也可以使用，例如铅、铈等。可以使用其它碱溶液来沉淀载体，例如NH4OH、NaOH或KOH等。此外，离子交换方法具有除去痕量的不想要的La-140和Co-60的潜在能力。EichromLn Resin只是一个实例。
实施例4
由Cs-131分离钡的方法
铯-131分离和纯化方法阶段：
处理新靶E、两个第二循环靶A和B以及两个第一循环靶C和D。
新靶(靶E)
1.处理约150g的BaCO3靶。
2.将“新”靶溶于化学剂量的(100mL)的15.7mol HNO3中。
3.溶解为硝酸盐形式后，在100℃下将硝酸盐溶于600mL H2O中。
4.完全溶解后，蒸发每一新硝酸盐靶至接近干燥，以160mL HNO3形成
Ba(NO3)2
盐和在约16mol硝酸溶液中的CsNO3的混合物。
5.通过过滤将HNO3溶液中的CsNO3与
Ba(NO3)2
盐固体分离，并合并形成Cs产物溶液。
第二至第三循环的Ba(NO3)2(靶D、C、B和A)
6.每一用于“再次提取”的
Ba(NO3)2
靶重约198.6g。
7.在100℃下将每一硝酸盐靶溶于600-750mL H2O中。
8.完全溶解后，蒸发每一硝酸盐靶至接近干燥，以160mL HNO3形成
Ba(NO3)2
盐和在约16mol硝酸溶液中的CsNO3的混合物。
9.通过过滤将每一HNO3溶液中(D、C、B和A)的CsNO3与Ba(NO3)2
盐固体分离，并合并形成Cs产物溶液。
洗涤固体以回收间隙(interstitial)的CsNO3
10.使用80mL的15.7mol HNO3串连洗涤(A至B至Cs产物瓶)来自第三循环(靶A和B)的
Ba(NO3)2
过滤固体两次，并在Cs产物瓶中合并滤液(上述的#5和#9)。
11.使用80mL的15.7mol HNO3串连洗涤(C至D至E至Cs产物瓶)来自第二循环(靶C和D)的
Ba(NO3)2
过滤固体和新靶E两次，并在Cs产物瓶中合并滤液(上述的#5、#9和#10)。
12.取样混合的Cs-131 HNO3产物溶液。然后将溶液加热蒸发至10至25mL以减小体积，并浓缩剩余的痕量钡(由于其有限的溶解度，其部分从酸溶液中析出形成
Ba)(NO3)2
。
13.使用3M47mm Ra Rad盘过滤浓缩的硝酸盐溶液，从溶液中除去任何残留的硝酸钡盐和痕量的Ba2+离子。
14.使Cs-131硝酸盐滤液溶液干燥以除去不想要的HNO3。
15.将含有Cs-131/Co-60/La-140的残余盐溶于10mL H2O中并再次使之干燥以除去任何残余的酸。
16.将固体溶于5mL 0.04mol Fe(NO3)3溶液中，并与5mL 0.16molLiOH混合以生成
Fe(OH) 3
沉淀。
17.使用带有25mm 0.45μm过滤器的25mL注射器分离含有Cs-131的溶液和
Fe(OH) 3
固体。将Cs-131滤液溶液加热至干燥。
18.使用10mL H2O将放射化学“超纯的”Cs-131产物形成溶液并采样(试样#2)。
表3
实验室分析结果
起始靶： E、D、C、B和A；887g的BaCO3
估计的总Cs-131活性，3,700mCi；(1)
估计的总Ba-131活性，8,150mCi；(1)
试样ID 起始#0 步骤#12 最终产物
同位素 毫居里 试样#1 试样#2
毫居里 毫居里 纯化系数
#0/#1 #1/#2 #0/#2
Cs-131 估计的 3,370 3,260 1.1 1.03 1.13
3,700
Ba-131 8,150 0.910 ＜0.005 8,900 182 ＞1.6E6
La-140 2.14 ＜0.0006 -- ＞1.1E4
Co-60 0.0162 ＜0.0002 -- ＞81
Au-198 0.0085 ＜0.0003 -- ＞28
其它同位素(2) -- -- -- --
(1)基于反应器性能估计。
(2)所关心的其它同位素例如Zn-65、Sb-124和Cs-137低于分析检测限。
本文将本说明书中提及的和/或申请数据单中罗列的全部上述美国专利、美国专利申请公开、美国专利申请、外国专利、外国专利申请以及非专利出版物的全部内容引入作为参考。
从上述说明可以理解，尽管为了说明的目的描述了本发明的具体实施方案，但是在不偏离本发明的精神和范围的条件下也可以对其进行各种修改。
Claims (14)
1.纯化Cs-131的方法，包括如下步骤：
(a)在含有酸的溶液中溶解含有钡和Cs-131的被中子照射的钡；
(b)浓缩所述溶液以留下溶液和固体；
(c)将所述溶液和固体与68wt％到至少90wt％的硝酸溶液接触，从而使Cs-131溶于所述酸溶液中，并使钡以固体沉淀；以及
(d)将所述固体与所述含有Cs-131的酸溶液分离，从而纯化Cs-131。
2.如权利要求1所述的方法，其中步骤(c)中所述硝酸的浓度为85-90wt％。
3.如权利要求1所述的方法，其中步骤(c)中所述硝酸的浓度为至少90wt％。
4.如权利要求1所述的方法，其中步骤(a)中所述的酸为硝酸。
5.如权利要求1所述的方法，其中对步骤(d)所得的固体重复步骤(c)和(d)，并将每一步骤(d)所得的酸溶液混合。
6.如权利要求1所述的方法，将步骤(d)所得的酸溶液蒸发至初干，并重复步骤(c)和(d)。
7.如权利要求1所述的方法，其中对步骤(d)所得的固体进行下列步骤：
(i)储存所述固体以便由钡的衰变生成额外的Cs-131；
(ii)加热下将所述固体溶解在含有水的溶液中；以及
(iii)重复权利要求1的步骤(b)、(c)和(d)。
8.如权利要求1至7中任一权利要求所述的方法，还包括步骤(e)，所述步骤(e)包括将所述含有Cs-131的酸溶液与用于除钡的树脂接触，借此如果所述Cs-131中存在痕量的钡，那么将其从Cs-131中除去。
9.如权利要求8所述的方法，其中所述树脂是3M EmporeTM SrRad或Radium Rad盘的形式。
10.如权利要求1至7所述的方法，还包括步骤(e)和(f)，所述步骤(e)包括将含有所述纯化的Cs-131的溶液蒸发至初干；所述步骤(f)包括使用精选的溶液溶解所述纯化的Cs-131。
11.如权利要求8所述的方法，还包括步骤(f)和(g)，所述步骤(f)包括将含有所述纯化的Cs-131的溶液蒸发至初干；所述步骤(g)包括使用精选的溶液溶解所述纯化的Cs-131。
12.如权利要求1至7中任一权利要求所述的方法，还包括步骤(e)，所述步骤(e)包括从所述含有Cs-131的酸溶液中除去La-140和Co-60。
13.如权利要求12所述的方法，还包括步骤(f)和(g)，所述步骤(f)包括将含有所述纯化的Cs-131的溶液蒸发至初干；所述步骤(g)包括使用精选的溶液溶解所述纯化的Cs-131。
14.如权利要求8所述的方法，还包括步骤(f)，所述步骤(f)包括从所述含有Cs-131的酸溶液中除去La-140和Co-60。
15.如权利要求14所述的方法，还包括步骤(g)和(h)，所述步骤(g)包括将含有所述纯化的Cs-131的溶液蒸发至初干；所述步骤(h)包括使用精选的溶液溶解所述纯化的Cs-131。
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