DK149769B - Analogifremgangsmaade til fremstilling af trans-4-(n-(substitueret-benzyliden)aminomethyl)-cyklohexan-1-carboxylsyre og derivater heraf - Google Patents

Analogifremgangsmaade til fremstilling af trans-4-(n-(substitueret-benzyliden)aminomethyl)-cyklohexan-1-carboxylsyre og derivater heraf Download PDF

Info

Publication number
DK149769B
DK149769B DK248181AA DK248181A DK149769B DK 149769 B DK149769 B DK 149769B DK 248181A A DK248181A A DK 248181AA DK 248181 A DK248181 A DK 248181A DK 149769 B DK149769 B DK 149769B
Authority
DK
Denmark
Prior art keywords
trans
carboxylic acid
aminomethyl
compound
cyclohexane
Prior art date
Application number
DK248181AA
Other languages
English (en)
Other versions
DK248181A (da
DK149769C (da
Inventor
Hitoshi Takita
Yutaka Mukaida
Sakuo Noda
Hidetoshi Kobayashi
Original Assignee
Kureha Chemical Ind Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from JP7505580A external-priority patent/JPS572256A/ja
Priority claimed from JP179081A external-priority patent/JPS57116035A/ja
Application filed by Kureha Chemical Ind Co Ltd filed Critical Kureha Chemical Ind Co Ltd
Publication of DK248181A publication Critical patent/DK248181A/da
Publication of DK149769B publication Critical patent/DK149769B/da
Application granted granted Critical
Publication of DK149769C publication Critical patent/DK149769C/da

Links

Classifications

    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/185Acids; Anhydrides, halides or salts thereof, e.g. sulfur acids, imidic, hydrazonic or hydroximic acids
    • A61K31/19Carboxylic acids, e.g. valproic acid
    • A61K31/195Carboxylic acids, e.g. valproic acid having an amino group

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)

Description

i 149769
Opfindelsen angår en analogifremgangsmåde til'fremstilling af en hidtil ukendt trans-4-[N-(substitueret-benzyliden)aminomethyl]-cyklohexan-1-carboxylsyre med den almene formel: m n 10 hvori X er hydroxyl, Y er methoxy, og m og n hver er 0 eller helt tal fra 1 til 5, og m + n er helt tal fra 1 til 5 eller et alkalimetal-, jordalkalimetal- eller ammoniumsalt eller en Cj-Cg-alkylester deraf,forudsat at den substituerede ben-zylidengruppe ikke er 3,4-dihydroxybenzyliden.
15 .
Nævnte salte kan således således f.eks. være natriumsalt, kaliumsalt, calsiumsalt, magnesiumsalt, ammoniumsalt eller primært, sekundært, tertiært eller kvaternært ammoniumsalt.
Nævnte estere kan f.eks. være en methyl-, ethyl- eller n- eller 20 isopropylester.
De hidtil ukendte forbindelser fremstilles ifølge opfindelsen ved, at man omsætter en benzaldehydforbindelse med den almene formel (II): 25 joV— h (II)
Yn m n 30 hvori X, Y, m og n har de ovenfor anførte betydninger med undtagelse af 3,4-dihydroxybenzaldehyd, med trans-4-amino-methylcyklohexan-1-carboxylsyre eller en C^-C^-alkylester deraf og om nødvendigt neutraliserer den derved opnåede syre med en base til dannelse af et alkalimetal-, jordalkalimetal-eller ammoniumsalt deraf.
2 U9769
Reaktionen mellem forbindelsen med formlen (II) og trans-4-amincrnethyl= cyklohexari-l-cårboxylsyrén. eller en ester heraf gennemføres i et organisk opløsningsmiddel ved en temperatur under 150°C, fortrinsvis ved 0-120°C under en atmosfære af inaktiv gas. Ved en tempe-5 ratur over 150°C falder udbyttet af det ønskede produkt på grund af forskellige sidereaktioner. Der kan anvendes et hvilket som helst organisk opløsningsmiddel til reaktionen, hvis blot det ikke deltager i reaktionen. En lavere alkohol, såsom methanol eller ethanol, benzen, toluen, dimethylformamid, acetonitril 10 eller lignende, anvendes hensigtsmæssigt ved omsætningen.
Da der under reaktionen foregår en dehydratisering, gennemføres reaktionen i nærværelse af dehydratiseringsmiddel, eller medens man fjerner det under reaktionen dannede vand ved tilbage-15 svalingen af opløsningsmidlet. Et anhydrid af en lavere alkohol, såsom vandfri methanol eller ethanol, kan anvendes som opløsningsmiddel og samtidigt som dehydratiseringsmiddel.
Forbindelser med formlen (I) (syre eller esterform) isoleres 20 ved at reaktionsblandingen efter reaktionen behandles ifølge en kendt metode.
De ifølge opfindelsen fremstillede forbindelser af saltform fremstilles ved hjælp af den sædvanlige fremgangsmåde til 25 neutralisation ved anvendelse af en base, såsom et hydroxid, carbonat eller bicarbonat af et alkalimetal- eller jordalkali-metal, f.eks. natrium, kalium, calcium eller magnesium, etc., ammoniak eller primær, sekundær eller tertiær amin eller kvaternær ammoniumsalt. Der opnås f.eks. et natriumsalt ved at neutra-30 lisere den fremstillede forbindelse (syreform) opnået ved hjælp af den ovennævnte reaktion med en alkoholisk eller vandig opløsning af natriumhydroxid under en atmosfære af inaktiv gas ved en temperatur under 100°C, sædvanligvis ved 0-50°C.
35 De ifølge opfindelsen fremstillede forbindelser udviser en hæmmende virkning på blodpladeaggregation og/eller bevægelsen af polynuclære leukocytter og en lav akut giftighed, som vist 149769 3 i eksempel 10. De omhandlede forbindelser er følgelig nyttige som lægemiddel mod forskellige sygdomme, såsom inflammation, thrombose, encephalorrhagi, hypertension, astma eller cancer, etc., specielt mod kroniske sygdomme, såsom rheumatisme eller 5 systemisk lupus erythematosus (SLE).
Forbindelserne kan administreres peroralt, rektalt eller ved injektion i forskellige doseringsformer som et præparat sammen med en farmaceutisk acceptabel bærer og/eller et hjælpestof.
10 I disse tilfælde kan der som aktiv bestanddel af et farmaceutisk produkt anvendes en blanding af to eller flere af de ifølge opfindelsen fremstillede forbindelser eller en blanding af en eller flere sådanne forbindelser med andre farmaceutisk aktive stoffer.
15
Præparatets doseringsform kan være som tablet, tablet til at tage under tungen, pulver, kapsel, sugetablet, vandig eller olieagtig opløsning, suspension, emulsion, sirup, vandig eller olieagtigt injektionspræparat. Et eksempel på den ovennævnte 20 bærer er vand, gelatine, lactose, stivelse, pektin, magnesium- stearat, stearinsyre, talkum, vegetabilsk olie, gummi arabicum, polyalkylenglycol, vaseline, sorbintantrioleat, polyoxyethylen-sorbitanmonooleat, alkylphenol, alifatiske alkoholer, poly-vinylpyrrolidon eller lignende. 1 præparatet kan der om nød-25 vendigt også indgå blødgøringsmiddel, aromastof, farvende middel, konserveringsmiddel, salt til osmoseregulering eller puffer, dvs. sædvanlige farmaceutiske hjælpestoffer.
Indholdet af forbindelserne i det farmaceutiske præparat kan 30 varieres passende, men det udgør 0,01-100 vægt%/ fortrinsvis 0,05-80 vægt% af præparatet.
Det farmaceutiske præparat administreres til et menneske eller dyr parenteralt, f.eks. rektalt ved injektion (hypodermisk, 35 intramuskulært eller intravenøst eller ved infusion), fortrins vis peroralt (f.eks. sublingualt, etc.).
. 4 .
(' 149769
Doseringsmængden af det farmaceutiske præparat er 0,1-500 mg, fortrinsvis 0,5-200 mg per dag per 1 kg legemsvægt i tilfældet 5 af peroral administration til et menneske og 0,01-200 mg, fortrinsvis 0,1-100 mg i tilfældet af parenteralt administration, og de farmaceutiske præparater administreres en eller fire gange dagligt. Den anvendte dosis af det farmaceutiske præparat afhænger imidlertid af alder, individuelle forhold, sygdoms-^ karakter, etc. hos menneske eller dyr, og der kan anvendes en dosis inden for det ovenfor anførte interval.
Opfindelsen beskrives nærmere i de efterfølgende eksempler.
15
Eksempel 1
Fremstilling af trans-4-[N-(2!-hydroxybenzyliden) amino= methyl]cyklohexan-l-carboxylsyre 1,550 g (12,7 mmol) 2-hydroxybenzaldehyd blev opløst i 30 ml 20 dehydratiseret og renset methanol, og den resulterende opløsning blev dryppet i 1,994 g (12,7 mmol) trans-4-aminomethyl= cyklohexan-l-carboxylsyre under atmosfærisk nitrogen, og den resulterede blandede opløsning blev tilbagesvalet under omrøring i 3 timer. Efter afkøling af reaktionsblandingen til 25 stuetemperatur blev det udfældede gule krystallinske materiale filtreret fra, vasket med methanol og vakuumtørret.
Der blev opnået 2,62 g trans-4-[N-=-( 2'-hydroxybenzyliden).-aminomethyl]cyklohexan-l-carboxylsyre i et udbytte på 83,6%.
De karakteristiske data for den ifølge opfindelsen opnåede 30 forbindelse var som følger: 5 (1) smp.: 151-153°C (målt ved hjælp af kapillarmetoden), (2) grundstofanalyse; C(%) H (%). N (%) teoretisk: 68,94 7,33 5f36 5 eksperimentelt; 69,1 7,2 5,4 (3) kernemagnetisk resonans-(NMRl spektrum i dimethyl= sulfoxid; δ = 0,95 - 2,0 (9H, m/, 2,0 - 2,15 (1H1, 3,45 (2H, d), 6,65 (IH), 10 6,94 (IH), 7,30 (IH), 7,42 (IH), 8,50 (IH), 13,0 (IH).
Eksempel 2
Fremstilling af natrium-trans·^-[N-(2'^hydroxybenzyliden)-15 aminomethyl]cyklohexan-l-carboxylat 1,305 g (5 mmol) af det i eksempel 1 opnåede trans-4-[N-(2f-hydroxybenzyliden). aminomethyl] cyklohexan-l-carboxylsyre blev under en nitrogenatmosfære sat til 50 ml (5 mmol) 0,1 N vandig opløsning af natriumhydroxid, og den resulte-20 rende blanding blev omrørt i 2 timer ved stuetemperatur til opnåelse af en gul opløsning. Den gule opløsning blev filtreret og derpå frysetørret, og der blev opnået 1,42 g natrium-trans-4-[N-(2!-hydroxybenzyliden)aminomethyl]-cyklohexan-l-carboxylat.
25 De karakteristiske data for det således opnåede natriumsalt var som følger: 1 2 smp.: over 230°C (målt ved hjælp af kapillarmetoden), 2 grundstofanalyse: 149769 6 C(%) Η (%) N(%) teoretisk: 68,63 6,78 4,71 eksperimentelt: 64,0 6,9 4,9 (3) Infrarødt (IR) absorptionsspektrum: 5 v (cm*"1) = 3400, 2920, 1633, 1620, 1580, 1540, 1500, 1420, 1290, 1048, 858, 752.
Eksempel 3
Fremstilling af trans-4-[Kr-(41 -hydroxybenzyliden) -20 ami nornethyl]cyklohexan-l-carboxylsyre
Reaktionen mellem 1,550 g (12,7 arnol) 4-hydroxybenzaldehyd og 1,994 g (12,7 mmol) trans-4-aminomethylcyklohexan-1-carboxy1= syre blev gennemført under tilbagesvaling i 5 timer i overensstemmelse med den i eksempel 1 beskrevne metode, og der 25 blev opnået 1,26 g trans-4-[N-(4'-hydroxybenzyliden)amino= methyl]cyklohexan-l-carboxylsyre i form af orange krystaller i et udbytte på 38,0%,
De karakteristiske data for den således ifølge opfindelsen opnåede forbindelse var som følger: 30 (1) smp.; 208°C under dekomponering (målt ved hjælp af kapillarmetoden), (2) grundstofanalyse: C(%1 H(%) N(%) teoretisk: 68,94 7,33 5,36
eksperimentelt: 64,0 7,1 5,5Q
(3) NMR-spektrum; 35 5 = 0,9 - 2,0 (9H, ml, 2,1 - 2,2 (1H1, 3,35 (,2g, dl, 6,80 (2H, db 7,55 (2H, d), 8,12 (IH, s).
149769 7
Eksempel 4
Fremstilling af trans··^- [Ν~(2 > ,3 '-dihydroxybenzyliden)-ami norne thyl ] c’yklohexa’n-l-carboxylsyre og natriumsalt deraf
Reaktionen mellem 1,753 g (12,7 utnol) 2,3-dihydroxybenzaldehyd 5 og 1,994 g (12, 7 mmol) trans^4-aminomethylcyklohexan-l-carboxylsyre blev gennemført i overensstemmelse med den i eksempel 1 beskrevne fremgangsmåde, og der blev opnået 2,53 g trans-4- [N- (2^31 -dihydroxybenzyliden).aminomethyl] -cyklohexan-l-=-carboxylsyre i form af gule krystaller med 10 et udbytte på 71,9%,
De karakteristiske data for den således ifølge opfindelsen opnåede forbindelse var som følger: (1) smp.: 190-192°C (målt ved hjælp af kapillarmetodenl (2) grundstofanalyse: 15 C(%) H(%} N (%} teoretisk: 64,97 6,91 5,05 eksperimentelt 64,6 6,9 4,9 (3) NMR-spektrum; δ = 0,97 - 2,00 (9H, m), 2,15 (IH), 20 3,65 (2H, d), 4,04 (2H), 6,53 - 6,88 (3H1, 8,45 (IH),.
Den således ifølge opfindelsen opnåede forbindelse blev yderligere neutraliseret med det ækvivalente natriumhydroxid til opnåelse af natrium-trans-4-[N-(2-,3!-dihydroxybenzyliden)-25 aminomethylJ cyklohexan-l-carboxylat.
8 148769
Eksempel 5
Fremstilling af trans-4-[N-(21,41-dihydroxybenzyliden)-aminomethyl]cyklohexan-l-carboxylsyre
Reaktionen mellem 1,753 g (12,7 nrool) 2,4-dihydroxybenzaldehyd 5 og 1,994 g (12,7 mmol) trans-4-aminomethylcyklohexan-l- qarboxylsyre blev gennemført i overensstemmelse med fremgangsmåden fra eksempel 1, og der blev opnået 3,02 g trans- 4-[N-(2',4'-dihydroxybenzyliden)aminomethyl]cyklohexan-1-carboxylsyre i form af orangegule krystaller med et udbytte 10 på 85,8%.
De karakteristiske data for den således ifølge opfindelsen opnåede forbindelse var som følger: (1) smp.: 225°C under dekomponering-'målt ved hjælp af kapillarmetoden), (2) grundstofarialyse: 15 C(%) H (%) N(%) teoretisk: 64,97 6,91 5,05 eksperimentelt: 64,5 7,1 5,3 (3) NMR-spektrum: δ = 1,06 - 1,85 (9H, m) , 2,01 (IH)., 20 2,52 (2H), 3,39 (2H), 6.17 (IH), 6,28 (Iff), 7.17 (IH), 8,29 (IH), 10 - 12 (IH).
Eksempel 6 25 Fremstilling af trans-4-[N- (2 t-methoxybenzyliden).amino= methyl]cyklohexan-l-carboxylsyre og natriumsalt deraf
Reaktionen mellem 1,727 g(12,7 ntnol) 2-methoxybenzaldehyd og 1,994 g (12,7 mmol) trans-4-aminomethylcyklohexan-l-carboxyl= 9 1A9769 syre blev gennemført i overensstemmelse med den i eksempel 1 beskrevne metode, og der blev opnået 2,21 g trans-4-[N-(2'-methoxybenzyliden)aminomethyl]cyklohexan-l-carboxylsyre i form af farveløse krystaller med et udbytte på 63,3%.
5 De karakteristiske data for den således ifølge opfindelsen opnåede forbindelse var som følger: (1) smp.: 174-175°C (målt ved hjælp af kapillarmetoden), (2) grundstofanalyse: C(%) H (%) N (%).
teoretisk: 69,79 7,69 5,09 eksperimentelt 69,7 7,9 5,2 (3) NMR'spektrum: 6 = 0,90 - 1,98 (9H, m) , 2,10 (IH)., 3,49 (2H, d), 3,83 (3H, s), 15 6,99 (IH), 7,22 (IH), 7,46 (IH), 7,83 (IH), 8,58 (IH).
Natriumsaltet af den således ifølge opfindelsen opnåede forbindelse blev desuden fremstillet ved at neutralisere 20 med den ækvivalente mængde natriumhydroxid og sintret ved ca. 170°C.
Eksempel 7
Fremstilling af trans-4-[N-(31,4'-dimethoxybenzyliden)-aminomethyl]cyklohexan-i-carboxylsyre 25 Reaktionen af 2,12 g (12,72 mmol) 3,4-dimethoxybenzaldehyd med 2,00 g (12,72 mmol) trans-4-aminomethylcyklohexan-l-carboxylsyre blev gennemført i methanol i overensstemmelse med fremgangsmåden ifølge eksempel 1, og der blev opnået 2,45 g trans-4-[Ν'(3',4'-dimethoxybenzyliden)aminomethyl]- 149769 ίο cyklohexan-l-carboxylsyre i form af farveløse krystalspåner med et udbytte på 63,1%.
De karakteristiske data for den således ifølge opfindelsen opnåede forbindelse var som følger: 5 (1) smp.: 196-199°C (målt ved hjælp af varm-plade-metoden), (2) grundstofanalyse: C(%) H (%) N(%) teoretisk: 66,86 7,59 4,59 eksperimentelt: 66,6 7,5 4,6 10 (3) NMR-spektrum: δ = 1,02 - 1,83 (9H, m), 1,90 - 2,18 (IH), 3,37 (2H, d), 3,79 (6H, s), 6,99 (IH, d), 7,24 (IH, d), 7,34 (IH, s), 8,17 (IH, s).
15 Eksempel 8
Fremstilling af trans-4-[N-(31 2, 4', 5'-trimethoxybenzyliden)-aminomethyl]cyklohexan-l-carboxylsyre
Reaktionen mellem 2,49 (12,72 mmol) 3,4,5-trimethoxybenzaldehyd og 2,00 g (12,72 mmol) trans-4-aminomethylcyklohexan-l-20 carboxylsyre blev gennemført i 60 ml methanol under tilbage svaling i 6,5 timer i overensstemmelse med fremgangsmåden ifølge eksempel 1, og der blev opnået 3,32 g trans-4-[N-(31,4 *,5 *-trimethoxybenzyliden)aminomethyl]cyklohexan-l-carboxylsyre i form af farveløse krystalnåle med et udbytte 25 på 77,8%.
De karakteristiske data for den således ifølge opfindelsen opnåede forbindelse var som følger: smp.: 176-180°C (målt ved hjælp af varm-plade-metoden), 2 grundstofanalyse: 149769 11 C(%) H(%) N (%} teoretisk: 64,46 7,51 4,18 eksperimentelt: 64,3 7,5 4,1 (3) NMR-spektrum: 5 6 = 1,00 - 1,90 (9H, m), 2,00 - 2,15 (IH), 3,40 (2H, d), 3,70 (3H, s}, 3,81 (6H, s), 7,06 (2H, si, 8,18 (IH, s) .
Eksempel 9 10 Fremstilling af trans-4-[N^(31-methoxy-41-hydroxybenzyliden)-aminomethyl] cyklohexan-l-carboxylsyre
Reaktionen mellem 12,7 mmol 3-methoxy-4-hydroxybenzaldehyd og 12,7 mmol trans-4-aminomethylcyklohexan-l-carboxylsyre blev gennemført i 60 .ml methanol i 10 timer i overensstemmelse 15 med fremgangsmåden fra eksempel 1. Reaktionsopløsningen blev filtreret,og methanol blev afdampet ved 110-120°C under reduceret tryk i 5 timer. Der blev opnået et gult pulver af trans-4-[N-(3'-methoxy-41-hydroxybenzyliden)aminomethyl]-cyklohexan-l-carboxylsyre med et udbytte på 80,2%.
20 De karakteristiske data for den således ifølge opfindelsen opnåede forbindelse var som følger: (1) snp.: 205-206°C under dekomponering (målt ved hjasip af kapillarmetoden), (2) grundstofanalyse: C(%) H(%) N(%) 25 teoretisk: 65,96 7,27 4,81 eksperimentelt 65,4 7,3 4,5 (3) IR-absorptionsspektrum vist i figur.
149769 12
Eksempel 10
Undersøgelse af farmakologiske virkninger og akut toksicitet
Farmakologiske virkninger og akut toksicitet af en ifølge opfindelsen fremstillet forbindelse blev undersøgt. I det 5 følgende er angivet de undersøgte prøver:
Prøve I: Natrium-trans-4-[N-(21-hydroxybenzyliden)amino= methyl]cyklohexan-l-carboxylat, der blev opnået i eksempel 2, II: Natrium-trans-4-[N-(2*,3'-dihydroxybenzyliden)amino= 10 methyl]cyklohexan-l-carboxylat, der blev opnået i eksempel 4, III: Natriumaalt af trans-4- [N- (2' ,4'-dihydroxybenzyliden) -aminomethyl]cyklohexan-l-carboxylsyre, der blev opnået i eksempel 5, 15 IV: Natrium-trans-4-[N-(2'-methoxybenzyliden)amino= methylJcyklohexan-l-carboxylat, der blev opnået i eksempel 6,
Sammenligningsprøve V: Indomethacin, VI: Romochlorcyklicin.
20 Sammenligningsprøverne V og VI, der har lignende farmakologiske virkninger som en ifølge opfindelsen fremstillet forbindelse, er i handelen i Japan.
Undersøgelsen blev gennemført i overensstemmelse med de herefter beskrevne metoder.
149769 13 (1) Metode til undersøgelse af hæmmende virkning på blod-pladeaggregation
Blodpladerig kanin-plasma (PRP blev anvendt til aggregationsundersøgelser. PRP blev fremstillet ved at centrifugere 5 blod opsamlet fra ørevenen på kanin og fortyndet til talkoncentration 300.000/μ1 med blodpladefattig plasma. Blod-pladeaggregation blev fremkaldt ved hjælp af natriumarachi= donat og overvåget (målt) med en fire-kanals-blodplade= aggregations-tracer PAT 4A (Niko Bioscience Co., Japan).
10 Aggregations-tracer-rør indeholdende 230 jil PRP blev forinkuberet ved 37°C i 5 min. ved hver prøve.
(2) Metode til undersøgelse af inhiberende virkning på bevægelse af polynuclære leukocytter
Bevægelse af polynuclære leukocytter hos rotte blev undersøgt 15 ved hjælp af Boyden-metoden (jvf. Japanese J. Clin. Med., 27(9), 172 (1969)) på følgende måde: Bn blanding af 10 volumen-dele kulturfiltrat af E. coli og 1 volumendel serum blev inkuberet ved 37°C i 1 time og fortyndet til 5 gange volumenet med fysiologisk saltopløsning, og den 20 resulterende blanding blev anvendt som tiltrækningsmiddel.
Efter forinkubering af den polynuclære leukocytsuspension med hver prøve i 10 min. blev de polynuclære leukocytters bevægelse undersøgt.
(3) Metode til undersøgelse for akut toksicitet 25 Akut toksicitet blev undersøgt ved peroralt at administrere en vandig opløsning af hver prøve til JCL-ICR hunmus 5-6 uger efter fødselen.
Resultaterne er angivet i tabellen.
149769 14
pH
•Η O' (!) +1 fi i β •η β a ¾ -- iti o <u 8 β d in m 43 S C g
— ~ >1 S
O' O'
M -H O' o tJ
i \ o o o o oo OSqjTO
Λ! O' o o o o mm β -H
0 -P B o o o o m fB β m <» 4-1 Q) ^ cm ro ro ro 4J ,¾ ra . o 4-i jo/*/^ tn β q) to 4-1 -H O C Ό -ri O) >
3 ϋ m h>mqM
ΛΉ P 3 HH «Ί ri! ω β «4 <U (1) 0,44 T3 cn η β a μ β
----·Η Φ > S <U
04 4-> Μ φ > Ό —g .® Λί ιη 3- Ο) θ' * ~ > ® 3 Μ g Ο (0004«» ΟΙ Ο Ό- β Ο 0,γΙ α) β ο σι ο σι σι t^o β O' ιμ 44 05 * οι ο) ο Η η a t n 0 tn Η+ι Η (Ο^-,^Όβ 0)4-1 ft ϋ d° S „ 6 « o s £(0-¾¾ >03- Χί H iq Ό Λ 0) ,¾ σι ιο 04 θ' ΐ0)Ο Λ(0β β 3 ο ro Ο «» 04 (400 1)4¾ ί4θ,+1 0) ο β ο οι-η tn θ>
1) Η Η αϊ +J > W
0 — Λ θ' ο) Ό > H4 α) s ι β Μ t n
β 3 +> ·Η 4J ' S
j ό pa a w 2 S c ~ & Η ns Τ-4 3 β ε Q) ου> ® β ϋ om04o ο οο β ο Β ο ιηφ
< ¢3 ο 04 γ-η «» 0¾ ί β QH
Ε4 tri β Η ·Η ·Η ο ^ _ |J1 >, -Ρ 43 Μ ,¾ ^ θ' ΰ r4 β 0 Ο Μ 4 0 Μ H) >4 ^ ffl\ so, s £ ϋ S'
S3 β β β > 0) S
Bi« οοοο om (i) g · tu j: ο Ϊ33 fd *—I Ή 0 3 Ή Ό β β ·η a ό ro tu ο β 3 β 0) Μ 4-1 ίΒ > ·Η 0) -----(d Ο > Η 43 0) β ο in n Φ β 44 «» 4J 0) Ό <u in >44 -14 44 ¾1 ,—i Ό n) Ό β 44 Ό Ή βΗ 5 <U Μ >, 1 ο Ο -Η .—. > Β U Η ' ο) -η a ο ο g <» α> ο ® Ό 4J 3 Ο 13 1-4 Ο 4J β^Όΐ
β - . τ GoO'fid'O
Η θ' Ο I Ο 2 ΙΟ Ο) Η ’S 0) Q) ·Η -Ρ a 0) Ο οοοο m ο α - to ο η a ιϋ OHO 0(400 - ο 0 O' r-4 1—I I—1 I—t -» Οι—I -—- - - Η ΟΏ Λ Ο. Λ Η 04 Π EQ β Η _ β φ φ -μ > Η 0 & Η Η > Η β β ΗΗΗΗ>> Ό ft 0 __ft

Claims (8)

149769 Som vist i tabellen haren ifølge opfindelsen ..fremstillet forbindelse hasrt-mende virkninger på blodpladeaggregation og polynuclear-leukocyt-be vægel se og en lav akut toksicitet. En ifølge opfindelsen fremstillet forbindelse kan følgelig anvendes som antiinflamma-5 torisk middel og som middel mod forskellige andre sygdomme. Det bekræftes desuden, at natriumsaltet af trans-4-[N-(3',4'-dimethoxybenzyliden) aminomethyl]cyklohexan-l-carboxylsyre, der blev opnået i eksempel 7, af trans-4-[N-(3',4',5*-tri= methoxybenzyliden) aminomethyl]cyklohexan-l-carboxylsyre, 10 der blev opnået i eksempel 8, og af trans-4-[N-(3'-methoxy-41-hydroxybenzyliden)aminomethyl]cyklohexan-l-carboxylsyre, der blev opnået i eksempel 9, udviser tilsvarende farmakologiske virkninger og lav akut toksicitet. Patentkrav .
1. Analogifremgangsmåde til fremstilling af trans- 4-[N-(substitueret-benzyliden)-aminomethyl]cyklohexan-l-carboxylsyre med den almene formel (I): CH = N - CH2—^ ^-COH (I) X ' Y m n hvori X er hydroxyl, Y er methoxy, og m og n hver er 0 eller helt tal fra 1 til 5, og m + n er helt tal fra 1 til 5 eller et alkalimetal-, jordalkalimetal- eller ammoniumsalt eller en Cj-C^-alkylester deraf, forudsat at den substituerede ben-zylidengruppe ikke er 3,4-dihydroxybenzyliden, kendetegnet ved, at man omsætter en benzaldehydforbindelse med den almene formel (II): 149769 \0y-ch {II) Χ^Λ 5 in n hvori X, Y, m og n har de ovenfor anførte betydninger med undtagelse af 3,4-dihydroxybenzaldehyd, med trans-4-amino-methylcyklohexan-l-carboxylsyre eller en C^-C^-alkylester deraf og om nødvendigt neutraliserer den derved opnåede syre med en base til dannelse af et alkalimetal-, jordalkalimetal-eller ammoniumsalt deraf.
2. Analogifremgangsmåde ifølge krav 1, kendetegnet ved, at X er hydroxylgruppen, og Y er hydrogen. 15
3. Analogifremgangsmåde ifølge krav 1, kendetegnet ved, at X er methoxygruppen, og Y er hydrogen.
4. Analogifremgangsmåde ifølge krav 1, kendetegnet ved, at X er hydroxylgruppen, og Y er methoxygruppen.
5. Analogifremgangsmåde ifølge krav 1 eller 2, kendetegnet ved, at benzaldehydforbindelsen er 2-hydroxybenz- 25 aldehyd.
6. Analogifremgangsmåde ifølge krav 1 eller 2, kendetegnet ved, at benzaldehydforbindelsen er 4-hydroxy-benzaldehyd. 30
7. Analogifremgangsmåde ifølge krav 1 eller 2, kendetegnet ved, at benzaldehydforbindelsen er 2,3-dihydroxy-benzaldehyd.
8. Analogifremgangsmåde ifølge krav 1 eller 2, kende tegnet ved, at benzaldehydforbindelsen er 2,4-dihydroxy-benzaldehyd.
DK248181A 1980-06-04 1981-06-04 Analogifremgangsmaade til fremstilling af trans-4-(n-(substitueret-benzyliden)aminomethyl)-cyklohexan-1-carboxylsyre og derivater heraf DK149769C (da)

Applications Claiming Priority (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP7505580 1980-06-04
JP7505580A JPS572256A (en) 1980-06-04 1980-06-04 Benzylideneaminocarboxylic acid derivative and its preparation
JP179081 1981-01-09
JP179081A JPS57116035A (en) 1981-01-09 1981-01-09 Novel benzylideneaminocarboxylic acid derivative and its preparation

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DK248181A DK248181A (da) 1981-12-05
DK149769B true DK149769B (da) 1986-09-29
DK149769C DK149769C (da) 1987-03-23

Family

ID=26335078

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DK248181A DK149769C (da) 1980-06-04 1981-06-04 Analogifremgangsmaade til fremstilling af trans-4-(n-(substitueret-benzyliden)aminomethyl)-cyklohexan-1-carboxylsyre og derivater heraf

Country Status (7)

Country Link
US (1) US4377594A (da)
EP (1) EP0041826B1 (da)
AU (1) AU542972B2 (da)
CA (1) CA1183150A (da)
DE (1) DE3161771D1 (da)
DK (1) DK149769C (da)
NO (1) NO152252C (da)

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS59193822A (ja) * 1983-04-15 1984-11-02 Kureha Chem Ind Co Ltd 腎炎治療剤
US4758591A (en) * 1983-12-26 1988-07-19 Kureha Kagaku Kogyo Kabushiki Kaisha Dialkanoyloxybenzylidene dialkanoate
EP0585130B1 (en) * 1992-08-27 1998-01-28 Shiseido Company Limited External preparation for skin containing a depigmentation agent
SE9300013L (sv) * 1992-12-30 1994-07-01 Kabi Pharmacia Ab Nytt förfarande och mellanprodukter för framställning av pro- läkemedel

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3563923A (en) * 1967-07-26 1971-02-16 Univ California Optically active adsorbents
US4071686A (en) * 1968-12-17 1978-01-31 U.S. Philips Corporation Novel benzylidene amino-oxyalkyl carboxylic acids and carboxylic acid derivatives
US3697589A (en) * 1970-10-12 1972-10-10 Geigy Chem Corp N-(4-carboxy-benzylidene)amines

Also Published As

Publication number Publication date
DK248181A (da) 1981-12-05
NO811887L (no) 1981-12-07
US4377594A (en) 1983-03-22
NO152252B (no) 1985-05-20
DK149769C (da) 1987-03-23
EP0041826A3 (en) 1982-07-21
CA1183150A (en) 1985-02-26
AU542972B2 (en) 1985-03-28
NO152252C (no) 1985-08-28
EP0041826B1 (en) 1983-12-28
DE3161771D1 (en) 1984-02-02
EP0041826A2 (en) 1981-12-16
AU7116881A (en) 1981-12-17

Similar Documents

Publication Publication Date Title
SU820659A3 (ru) Способ получени производных 4-амино- 5-АлКилСульфОНилОАНизАМидОВ, иХ СОлЕй,ОКиСЕй, лЕВО- и пРАВОВРАщАющиХизОМЕРОВ /иХ ВАРиАНТы/
US11420949B2 (en) Cystine diamide analogs for the prevention of cystine stone formation in cystinuria
JPH0150700B2 (da)
CA3049161A1 (en) Piperidine-2,6-dione derivatives and crohn&#39;s disease treating
JPS6229566A (ja) 新規グアニジノメチル安息香酸誘導体
US11504379B2 (en) Amide compound, and Pin1 inhibitor, therapeutic agent for inflammatory diseases and therapeutic agent for cancer that use the same
CN113620930A (zh) 一种含磺酰胺结构的化合物及其制备方法和应用、一种药物组合物及应用
DK149769B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af trans-4-(n-(substitueret-benzyliden)aminomethyl)-cyklohexan-1-carboxylsyre og derivater heraf
EP0086126A1 (fr) Dérivés d&#39;imidazolidine, leur préparation et leur application en thérapeutique
EP0046713A1 (en) Fluorinated pentene diamine derivatives
JP3032053B2 (ja) ウリジン誘導体及びこれを含有する医薬
CN113402414A (zh) 一种苯甲酸衍生物及其制法和药物用途
US2807617A (en) Acylpiperazines and methods of preparing the same
DE69409961T2 (de) Triarylethylenderivate zur therapeutischen verwendung
JPH0262544B2 (da)
EP0055145A1 (en) 4-(Aminomethyl)cyclohexane-1-carboxylic acid derivatives
DK152649B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af en 4-oen-(3&#39;,4&#39;-dihydroxybenzyliden)-aminomethylaacyklohexan-1-carboxylsyre og derivater deraf
CN114539204B (zh) 己糖激酶抑制剂及其合成方法和应用
JPH11505240A (ja) 減量用薬剤
EP0072761B1 (en) Decarboxylase-inhibiting fluorinated alkane diamine derivatives
JPH11302174A (ja) 細胞接着阻害剤
FR2544313A1 (fr) Les n-cycloalcoyl methyl-2 oxo-3 diaryl 5-6 as triazines, leur procede de fabrication et leur utilisation en tant que medicament
CN111285900B (zh) 基于紫檀芪和香荚兰乙酮的偶联分子dcz0847类化合物、其制备方法及用途
EP0072762B1 (en) Fluorinated diaminoalkene derivatives
JPH0251423B2 (da)

Legal Events

Date Code Title Description
PBP Patent lapsed