DK145544B - Analogifremgangsmaade til fremstilling af cephalosporinforbindelser - Google Patents

Analogifremgangsmaade til fremstilling af cephalosporinforbindelser Download PDF

Info

Publication number
DK145544B
DK145544B DK477177AA DK477177A DK145544B DK 145544 B DK145544 B DK 145544B DK 477177A A DK477177A A DK 477177AA DK 477177 A DK477177 A DK 477177A DK 145544 B DK145544 B DK 145544B
Authority
DK
Denmark
Prior art keywords
formula
compound
hydrogen
acid
compounds
Prior art date
Application number
DK477177AA
Other languages
English (en)
Other versions
DK477177A (da
DK145544C (da
Inventor
D A Berges
Original Assignee
Smithkline Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Smithkline Corp filed Critical Smithkline Corp
Publication of DK477177A publication Critical patent/DK477177A/da
Publication of DK145544B publication Critical patent/DK145544B/da
Application granted granted Critical
Publication of DK145544C publication Critical patent/DK145544C/da

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07KPEPTIDES
    • C07K5/00Peptides containing up to four amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof
    • C07K5/04Peptides containing up to four amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof containing only normal peptide links
    • C07K5/06Dipeptides
    • C07K5/06191Dipeptides containing heteroatoms different from O, S, or N
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • A61P31/04Antibacterial agents
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/547Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom
    • C07F9/6524Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom having four or more nitrogen atoms as the only ring hetero atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/547Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom
    • C07F9/6561Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom containing systems of two or more relevant hetero rings condensed among themselves or condensed with a common carbocyclic ring or ring system, with or without other non-condensed hetero rings
    • C07F9/65613Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom containing systems of two or more relevant hetero rings condensed among themselves or condensed with a common carbocyclic ring or ring system, with or without other non-condensed hetero rings containing the ring system (X = CH2, O, S, NH) optionally with an additional double bond and/or substituents, e.g. cephalosporins and analogs

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Proteomics, Peptides & Aminoacids (AREA)
  • Genetics & Genomics (AREA)
  • Biophysics (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Oncology (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Communicable Diseases (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Cephalosporin Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

(19) DANMARK
|j| 02) FREMLÆGGELSESSKRIFT (it) 145544 B
DIREKTORATET FOR PATENT- OG VAREMÆRKEVÆSENET
(21) Ansøgning nr. ^771/77 (51) irrt.CI.3 C 07 F 9/65 (22) Indleveringsdag 27. okt. 1977 (24) Løbedag 27. okt. 1977 (41) Aim. tilgængelig 3. maj 1978 (44) Fremlagt 6. dec. 1982 (86) International ansøgning nr. -(86) International indleveringsdag .
(85) Videreførelsesdag - (62) Stamansøgning nr. -
(30) Prioritet 2. nov. 1976, 737971, US
(71) Ansøger SMITHKLINE CORPORATION, Philadelphia, US.
(72) Opfinder David Alan Berges, US.
(74) Fuldmægtig Firmaet Chas. Hude.
(54) Analogifremgangs måde til frem» stilling af cephalosporinfor« bindeiser.
Den foreliggende opfindelse angår en analogifremgangsmåde til fremstilling af hidtil ukendte cephalosporinforbindelser, som har anti-bakteriel virkning, når de administreres parenteralt. Strukturerne af de biologisk aktive æphalosporinforbindelser fremstillet ifølge opfindelsen er ejendommelige ved at have en med et phosphonoalkyl eller fores-® stret phosphonoalkyl substitueret tetrazolylthiomethylgruppe i 3- cj- stillingen i cephemkernen.
S) -o
Forbindelserne, der fremstilles ifølge opfindelse, repræsenteres ved T— følgende strukturformel: 5 2 US544
/ΓΛ -Ϊ f 5 /S
V_/ A Z' X
XX N-f O =J-N x>L-gh2s -Γ
I \-N O
COOH I fl 2
KV” f~0R
OR3 hvor W er hydrogen eller methoxy, X er hydrogen, hydroxy, hydroxy= methyl, formamido eller ureido, A er NH2, OH, COOH, SOnH eller formyl= O *3 ^ oxy, R og R hver er hydrogen eller alkyl med fra et til fire car= bonatomer, og n er et til fem, eller et ugiftigt, farmaceutisk anvendeligt salt, solvat eller hydrat deraf eller.estere deraf.
Det vil ses, at 4-carboxylsyregruppen i forbindelserne af formlen I let kan forestres på i og for sig kendte måder. Disse estere indbefatter f.eks. simple alkyl·*og arylestere samt estere, der let spaltes i legemet til stamsyren, såsom ind any 1-, pivaloyloxymethyl··, acet= oxymethyl··, propionyloxymethyl··, glycyloxymethyl·-, phenylglycyloxymethyl-og thienylglycyloxymethylesterne. Når A er COOH, kan denne gruppe naturligvis forestres på lignende måde.
Cephalosporinderivater, der har 7-acylamidosubstituenter som ovenfor defineret er velkendte. Substitution med forskelligt substituerede S-heterocyklylthiomethylgrupper, herunder tetrazolylthio= methyl, i 3-stillingen i cephemkernen er også kendt. Men der kendes ikke cephalosporinforbindelser indeholdende 3-(phosphonoalkyl-eller forestret phosphonoalkylsubstitueret tetrazoly1-thiomethy1) som beskrevet i den foreliggende beskrivelse.
Fremgangsmåden ifølge opfindelsen er ejendommelig yed reaktion af en forbindelse med formlen X 0=1-N CH2OCCH3
COOH
3 U5544 hvor W, X og A er som ovenfor defineret, eller et salt deraf med en forbindelse af formlen
N-N
HS -ff 'N-N 0 I 2
(CH2)n-P -OR
OR3 2 3 hvor n, R og R er som ovenfor defineret, eller acylering af en forbindelse med formlen
W N-— N
W2i~Y ^ / 0=1-V^”CH2S \_N 0 I ' J1 2 COOR 1 n f OR3 2 3 4 hvor W, n, R og R er som ovenfor defineret, og R4 er hydrogen eller en beskyttende gruppe, med en om nødvendigt passende beskyttet forbindelse med formlen
ff s V— CH-COOH
hvor X og A er som ovenfor defineret, eller et aktiveret derivat deraf, om nødvendigt efterfulgt af fjernelse af den eller de beskyttende grupper og/eller syrning eller på anden måde omdannelse til den frie syre og eventuelt af omdannelse af produktet til ét ugiftigt, farmaceutisk anvendeligt salt eller omdannelse til estere ved forestring af carboxylsyregrupper.
De beskyttende grupper kan fjernes på i og for sig kendte måder, såsom med trifluoreddikesyre, når der anvendes t-butyl eller t-butoxy= carbonyl som beskyttende grupper. Det fremkomne salt omdannes til zwitterionproduktet eller til den frie syre ved hjælp af en basisk ionbytterharpiks, såsom polystyren-aminionbytterharpiks (f.eks.
Amberlite IR-45) eller ved at gøre en vandig opløsning af saltet basisk.
4 145544
Acyleringsmidleme, der anvendes som udgangsmaterialer, er enten kendte eller fremstilles på kendte måder.
73-Amino-3-(phosphonoalkyl- og forestret phosphonoalkyltetrazolyl= thiomethyl)cephalosporinudgangsmaterialer, hvor W er hydrogen, fremstilles ved reaktion af 7β-aminocephalosporansyre med en substitu-eret tetrazolthiol og derefter eventuelt forestring.
Når W er methoxy, fremstilles 73~amino-7a-methoxycephalosporinker-nen ved reaktion af den tilsvarende 73-amino^3-(substitueret tetra= 4 zolylthiomethyl)-cephalosporin, hvor W er hydrogen, og R er en beskyttende gruppe, såsom en t-butylgruppe, med 3,5-di-t-butyl-4-hydroxybenzaldehyd med azeotrop fjernelse af vand. Påfølgende behandling af det således dannede produkt med blydioxid og reaktion af det oxideredd mellemprodukt med methanol efterfulgt af spaltning af iminfunktionen med f.eks. Girard-reagens T (trimethylaminoaceto= hydrazidchlorid), efterfulgt af fjernelse af den eller de beskyttende grupper giver udgangsforbindeiserne. Når den ene eller beg-2 3 ge af R og R er hydrogen, beskyttes den eller de frie hydroxy1= grupper også, f.eks. som en t-butylester.
2 3
Dialkoxyphosphinylalkyltetrazolthiolerne, hvor R og R begge er alkyl, fremstilles ved reaktion af et dialkoxyphosphinylalkyldi= thiocarbamat, såsom methyl-1- (diethoxyphosphinyl)methyldithi'ocar= bamat, med et azid, såsom natriumazid. Dialkoxyphosphinylalkyldi= thiocarbamaterne fremstilles ved behandling af et dialkylamino= ålkylphosphonat, f.eks. diethylaminomethylphosphonat, med svovlkulstof og et alkylhalogenid, såsom methyliodid i nærværelse af en base, såsom kaliumhydroxid.
Aminoalkylphosphonsyredialkylesterne, der ikke er kendte, fremstilles ved behandling af et dialkylphthalimidoalkylphosphonat med hydrazin ved fremgangsmåden ifølge Yamauchi med flere, Bulletin Chemical Society, Japan 48:3285 (1975). Dialkylphthalimido= alkylphosphonaterne fremstilles via reaktion af et N-hydroxyalkyl= phthalimid med phosphortribromid efterfulgt af reaktion af det således dannede N-bromalkylphthalimid med et trialkylphosphit som beskrevet af Yamauchi med flere. Bulletin Chemical Society, Japan 45:2531 (1972).
κ 145544 b 2
Alkoxyhydroxyphosphinylalkyltetrazolthiolerne, hvor en af R og 3 R er hydrogen, og den anden er alkyl, fremstilles ved basisk hydrolyse af de tilsvarende dialkoxyphosphinylalkyltetrazolthioler.
2 3
Phosphonoalkyltetrazolthiolerne, hvor R og R begge er hydrogen, fremstilles ved behandling af de tilsvarende dialkoxyphosphinyl= alkyltetrazolthioler med en blanding af koncentreret saltsyre og eddikesyre.
Visse forbindelser, der fremstilles ifølge opfindelsen, er i stand til at danne salte med f.eks. alkalimetallerne, såsom natrium eller kalium, jordalkalimetallerne, såsom calcium, eller med ammoni= umkationen. Når A er NHj, kan forbindelserne eksistere som zwitter-ionen eller som enten et syresalt eller basesalt. Disse salte fremstilles ved standardmetoder under anvendelse af vidt forskellige ugiftige farmaceutisk anvendelige syrer og baser, der er velkendte.
Forbindelserne af formlen I og salte deraf kan eksistere som hy= drater, jvf. eksempel 1, 2 og 3, og som solvater, dvs. indeholdende det til reaktionen anvendte opløsningsmiddel.
Det vil ses, at på grund af det asymmetriske a-carbonatom i 7-acet= amidogruppen i formlen I, vil der eksistere optiske isomere. Race-miske eller opspaltede produkter fås afhængende af, om der som acy-leringsmiddel anvendes et racemisk eller opspaltet udgangsmateriale til fremstilling af cephalosporinkernen. De opspaltede udgangsmaterialer fås let af de racemiske forbindelser ved opspaltning på velkendte måder, herunder fraktioneret krystallisation af et salt dannet med en optisk aktiv syre eller base. Alle de isomere, herunder adskilte isomere og blandinger deraf, indbefattes af den foreliggende opfindelse.
Forbindelserne af formlen I har antibakteriel virkning over for både grampositive og gramnegative organismer. De minimale hæmningskoncentrationer (MIC) ligger fra 0,1 til >200 pg/ml ved afprøvning in vitro. Afprøvningsresultaterne for forbindelserne 73-D-mandel-syreamido-3-(l-diethoxyphosphinylmethyltetrazol-5-ylthiomethyl)- ,· 3-cephem-4-carboxylsyre-natriumsalt-hydrat (forbindelse A), 7&-D-mandelsyreamido-3-(l-ethoxyhydroxyphosphinylmethyltetrazol-5-yl= 6 145544 thiomethyl)-3-cephem-4-carboxylsyre-dinatriumsalt-hydrat (forbindelse B) og 7(3-D-mandelsyreainido-3-(l-phosphonomethyltetrazol-5-ylthiomethyl)-3-cephem-4-carboxylsyre (forbindelse C) er anført nedenfor. Resultater vist i parentes er de, der er opnået for cefazolin.
MIC (yg/ml)
Bakterie Forbindelse A Forbindelse B Forbindelse C
S. aureus 3,1, 6,3 (0,4) 6,3 (0,4) 6,3 (0,4) SK 127 S. aureus 0,8 (0,4) 1,6 (0,2) 3,1 (0,2) SK 23390 S. villaluz 50 (200) >200 (100) >200 (200) SK 70390
Strep, faecalis 12,5, 25 (6,3) 100, 50 (6,3) 200 (6,3) HH 34358 E. coli 6,3 (0,8) 0,4, 0,8 (0,8) 3,1 (0,8) SK 12140 E. coli 12,5 (1,6), 1,6 (0,8) 3,1 (0,8) HH 33779 6,3 (0,8)
Kleb. pneumo. 3,1, 1,6 (0,8) 0,4 (1,6) 1,6 (0,8) SK 4200
Kleb. pneumo. 3,1 (1,6) 0,4 (0,8) 0,8 (0,4) SK 1200
Salmonella 3,1 (0,8), 1,6 (0,8), 0,8 (0,4) ATCC 12176 1,6 (0,4) 0,2 (0,4) 'pseudo, aårug. >200 (>200) >200 (>200) >200 (>200) HH 63 '
Serratia mare. 25 (>200), 6,3 (>200), 3,1 (50) ATCC 13880 12,5 (50) 3,1 (50)
Proteus morgani 3,1 (200), 1,6 (200), 50 (100) 179 1,6 (100) 0,1 (100)
Entero. aerog. 12,5 (1,6) 3,1 (1,6) 6,3 (1,6) ATCC 13048
Entero. cloacae 3,1 (0,8) 0,8 (0,8) 1,6 (0,8) HH 31254
Proteus mirabilis 3,1, 1,6 (3,1) 1,6 (3,1) 0,4 (3,1) 444 145544
Ved in vivo-prøven med beskyttelse af mus udviste 7β-D-mandelsyreamido— 3- (l-ethoxyhydroxyphosphinylmethyltetrazol-5-ylthiomethyl)-3-cephem- 4- carboxylsyre-dinatriumsalt-hydrat værdier af ED^q på 1,02 mg/kg over for E. coli 12140 og 0,39 mg/kg overfor Kleb. pneumo. 4200 efter subkutan injektion. Cefazolin gav resultater på 4,4 mg/kg overfor E. coli 12140 og 7,2 mg/kg overfor Kleb. pneumo. 4200 efter subkutan administration.
Forbindelserne af formlen I sammensættes og administreres på samme måde som andre cephalosporiner. Doseringsplanen omfatter administration, fortrinsvis ved injektion af en aktiv, men ugiftig mængde af en forbindelse af formel X, valgt i et dosisinterval fra 100 til 1000 mg, idet den totale daglige dosis er fra 400 mg til 6 g. De nøjagtige doseringer afhænger af alderen og vægten af individet og den infektion, som behandles, og kan bestemmes af fagfolk på basis af data beskrevet i den foreliggende beskrivelse, sammenlignet med de data, der står til rådighed inden for kendt cephalosporinteknik,
De følgende eksempler illustrerer opfindelsen . Temperaturen er i °C, med mindre andet er anført..
Eksempel 1.
7b-D-mandelsyreamldo-3-(l-diethoxyphosphinylmethyltetrazol-5~ylthio= methyl)-3-cephem-4-carboxylsyre.
Svovlkulstof (0,88 ml, 1,11 g) blev sat dråbevis til en omrørt opløsning af 2,45 g (14,6 mmol) diethylaminomethylphosphonat og 0,82 g (14,6 mmol) kaliumhydroxid i 25 ml ethanol. Under tilsætningen steg reaktionsblandingens temperatur fra 26 til 33°C. En anden portion på 0,88 ml svovlkulstof blev tilsat, og blandingen blev omrørt ved 50°C i 1 time. Blandingen blev afkølet til omgivelsernes temperatur, og 2,08 g (14,6 mmol) methyliodid blev tilsat dråbevis, og den fremkomne blanding blev omrørt i 1 1/2 time. Blandingen blev inddampet til tørhed, remanensen blev opløst i vand, og den vandige opløsning blev ekstraheret to gange med ethylacetat. Ekstrakterne blev forenet, tørret (MgSO^) og inddampet til tørhed til dannelse af methyl-1-diethoxyphosphinylmethyldithiocarbamat.
...... -Bttfesai· 8 145544
Til en opløsning af 2,85 g (11,1 mmol) methyl-l-diethoxyphosphinyl= methyldithiocarbamat i 25 ml ethanol blev der sat en opløsning af 0,72 g (11, 1 mmol) natriumazid i 5 ml vand. Reaktionsblandingen blev opvarmet under tilbagesvaling i 2 1/2 time og derefter inddampet til næsten tørhed. 20 ml vand blev tilsat, og den vandige blanding blev lagdelt med 40 ml ethylacetat og syrnet til pH 2,2 ved tilsætning af 6N svovlsyre. Lagene blev adskilt, og den vandige fase blev ekstraheret to gange med ethylacetat. Ethylacetatopløsningerne blev forenet, tørret (MgSO^) og inddampet til tørhed til dannelse af 1-diethoxyphosphinylmethyltetrazol-5-thiol, NMR (CDC13 + CCl^J: δ 4,87 (d,2H,J=13), 4,52 (g,2H,J=7), 4,33 (q,2H,J=7,5), 1,43 (t,6H,J=7-8).
C6H13N4°3PS
Beregnet: 28,57% C; 5,20% H; 22,21% N
Fundet: 29,39% C; 5,42% H; 22,30% N.
Til en opløsning af 3,42 g (8,0 mmol) 7-D-mandelsyreamidocephalosporan= syre-natriumsalt i 75 ml vand blev der sat 2,52 g (10,0 mmol) 1-diethoxyphosphinylmethyltetrazol-5-thiol og 0,84 g (10,0 mmol) natrium= bicarbonat. Reaktionsblandingen blev omrørt ved ca. 70°C i 5 1/2 time, medens pH-værdien blev holdt på 7,2. Efter afkøling til omgivelsernes temperatur, blev blandingen ekstraheret to gange med ether. Den vandige fase blev lagdelt med ethylacetat og syrnet til pH 1,9. Lagene blev adskilt, og den vandige fase blev ekstraheret med ethylacetat. Ethylacetatopløsningerne blev forenet, tørret (MgSO^) og inddampet til tørhed til dannelse af en remanens, som blev opløst i ethylacetat. Et lille rumfang ether blev sat til ethylacetatopløsningen, og den blev filtreret. Filtratet blev sat til 200 ml hurtigt omrørt ether, og det faste stof, som dannedes, blev opsamlet ved filtrering, tørret i vakuum (Ρ2θ^) og kromatograferet på silicagel med 90:10:3 chloroform-ethanol-myresyre som eluant til dannelse af titelforbindelsen.
En opløsning af 7p-D-mandelsyreamido-3-(l-diethoxyphosphinylmethylte= trazol-5-ylthiomethyl)-3-cephem-4-carboxylsyre i methanol blev indstillet til pH 6,5 ved tilsætning af 5% vandig natriummethoxid og derefter filtreret. Ether blev sat til filtratet, og det faste materiale, som 9 145544 dannedes, blev opsamlet ved filtrering til dannelse af 7β-D-mandelsyre= amido-3-(l-diethoxyphosphinylmethyltetrazol-5-ylthiomethyl)-3-cephem- 4-carboxylsyre-natriumsalt, smeltepunkt 130°C under dekomponering.
C22H26N6°8PVNa'H2°
Beregnet: 41,37% C; 4,41% H; 13,16% N
Fundet: 41,80% C; 4,45% H; 12,48% N.
Eksempel 2.
7g-D-mandelsyreamido-3-(l-ethoxyhydroxyphoBphinylmethyltetrazol-5-yl= thiomethyl)-3-cephem-4-carboxylsyre.
En opløsning af 5,04 g (0,02 mol) 1-diethoxyphosphinylmethyltetrazol- 5-thiol i 80 ml ethanol blev behandlet med 40 ml (0,04 mol) IN kalium= hydroxidopløsning, og blandingen blev opvarmet under tilbagesvaling i 1,25 time. Inddampning af reaktionsblandingen til tørhed gav en remanens, som blev opløst i 40 ml 8:2:1 chloroform-ethanol-myresyre. Det faste stof, som dannedes, blev opsamlet og opløst i 25 ml vand.
Den vandige opløsning blev ført gennem en søjle af Dowex 50W-X8 sul= fonsyre ionbytterharpiks til dannelse efter inddampning af opløsningsmidlet af et fast materiale. Det faste materiale blev opløst i ether, og etheropløsningen blev filtreret og inddampet til tørhed til dannelse af l-ethoxyhydroxyphosphinylmethyltetrazol-5-thiol, smeltepunkt 119,5-122°C.
C4H9N4°3pS
Beregnet: 21,43% C; 4,08% H; 24,99% N
Fundet: 21,15% C; 4,04% Hj 24,77% N.
En blanding af 3,42 g (8,0 mmol) 7i3-D-mandelamidocephalosporansyre-natriumsalt, 2,5 g (11,2 mmol) l.-ethoxyhydroxyphosphinylmethyltetra= zol-5-thiol og 1,87 g (22,3 mmol) natriumbicarbonat i 100 ml vand blev opvarmet til 67°C og omrørt i 4,75 time, medens pH-værdien blev holdt på 6,9 ved tilsætning af natriumcarbonat. Blandingen blev afkølet til omgivelsernes temperatur, lagdelt med 100 ml ethylacetat og syrnet til pH 1,8 med 6N svovlsyre. Lagene blev adskilt, og den #.
10 145544 vandige fase blev ekstraheret med ethylacetat. Det vandige lag blev bibragt en pH-værdi på 7 ved tilsætning af vandig natriumbicarbonat og blev så kromatograferet på XAD-7 harpiks. Eluatet blev koncentreret i vakuum, filtreret og lyofiliseret til dannelse af titelforbindelsen som det tilsvarende dinatriumsalt, smeltepunkt 80-140°C under dekomponer ing .
C20H21N6°8PS2 * 2 Na ’ 3,5 H2°
Beregnet: 35,45% C; 4,16% H; 12,40% N
Fundet: 35,17% C; 3,72% H; 12,48% N.
Eksempel 3.
7 |3-D-mandelsyreamido-3-(l-phosdionomethyltetrazol-S-ylthiomethyl)-3-cephem-4-carboxylsyre.
En opløsning af 4,04 g (0,02 mol) l-diethoxyphosphinylmethyltetrazol- 5-thiol i 100 ml 1:1 eddikesyre-koncentreret saltsyre blev opvarmet . under tilbagesvaling i ca. 16 timer. Opløsningen blev inddampet til dannelse af en remanens, som blev kromatograferet på cellulose med .90:10 acetonitril-vand som eluant. De produktholdige fraktioner blev forenet og inddampet til et lille rumfang, og denne opløsning blev ledet gennem en Dowex 50W-X8 sulfonsyre ionbytterharpiks til dannelse af l-phosphonomethyltetrazol-5-thiol, smeltepunkt 185-186°C under dekomponering.
C2H5N4°3PS
Beregnet: '12,25% C; 2,57% H; 28,57% N
Fundet: 12,66% C; 2,60% H; 28,15% N.
En blanding af 1,92 g (45 mmol) 7-D-mandelamidocephalosporansyre-natriumsalt, 1,2 g (61 mmol) l-phosphonoriethyltetrazol-5-thiol, 1,01 g (120 mmol) natriumbicarbonat og 50 ml vand blev behandlet med tilstrækkelig meget 5% vandig natriumbicarbonatopløsning til at give en pH -værdi på 6,9 og blev så opvarmet til 67°C under omrøring i 4 timer. Reaktionsblandingen blev ledet gennem en XAD-7 ionbytterharpikssøjle, og de produktholdige fraktioner blev forenet og behandlet med Dowex 50W-X8 sulfonsyre ionbytterharpiks i vand for at bringe pH-værdien på 1,4. Harpiksen blev frafiltreret, og opløsningsmidlerne blev fjer

Claims (2)

1. Analogifremgangsmåde til fremstilling af cephalosporinforbindelser med formlen £Vl4—^ A=/* „IZI i COOH t N
? 2 ^Vn - lRT-°R hvor W er hydrogen eller methoxy, X er hydrogen, hydroxy, hydroxy= methyl, formamido eller ureido, A er NH~, OH, COOH, SO^H eller for= 2. i J myloxy, R og R hver er hydrogen eller alkyl med fra et til fire carbonatomer, og n er et til fem, eller et ugiftigt, farmaceutisk anvendeligt salt, solvat eller hydrat deraf eller estere deraf, k endete g n e t ved reaktion af en forbindelse med formlen 12 145544 /-λ n Η W AJif/\ >Λ—-/ ^ I 0 Ο-CH2OCCH3 COOH iivor W, X og A er som ovenfor defineret, eller et salt deraf med en forbindelse" ^.f' formlen N-N HS-V 'N-N 0 I . II 2 (Ca2>n - R - °R OR3 2 3 hvor n, R og R er som ovenfor defineret, eller acylering af en forbindelse med formlen W - ..S N-N ^2 -S N Λ O N. S/ CH2sX\N-N 0 T ,l . II 2 COOR4 I 3 hvor W, n, R2 og R2 er som ovenfor defineret, og R4 er hydrogen eller en beskyttende gruppe, med en om nødvendigt passende beskyttet forbindelse med formlen CH-COOH X hvor X og A er som ovenfor defineret, eller et aktiveret derivat deraf, om nødvendigt efterfulgt af fjernelse af den eller de beskyttende grupper og/eller syrning eller på anden måde omdannelse til den frie syre og eventuelt af omdannelse af produktet til et ugiftigt, farmaceutisk anvendeligt salt eller omdannelse til estere ved forestring af carboxylsyregrupper.
DK477177A 1976-11-02 1977-10-27 Analogifremgangsmaade til fremstilling af cephalosporinforbindelser DK145544C (da)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US05/737,971 US4112086A (en) 1976-11-02 1976-11-02 7β-Acylamino-3-(phosphonoalkyl and esterified phosphonoalkyl substituted tetrazolylthiomethyl)cephalosporins
US73797176 1976-11-02

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DK477177A DK477177A (da) 1978-05-03
DK145544B true DK145544B (da) 1982-12-06
DK145544C DK145544C (da) 1983-05-09

Family

ID=24966030

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DK477177A DK145544C (da) 1976-11-02 1977-10-27 Analogifremgangsmaade til fremstilling af cephalosporinforbindelser

Country Status (26)

Country Link
US (1) US4112086A (da)
JP (1) JPS5363394A (da)
AR (1) AR220108A1 (da)
AT (1) AT360646B (da)
AU (2) AU511413B2 (da)
BE (1) BE860168A (da)
CA (1) CA1100944A (da)
CH (2) CH633017A5 (da)
DE (1) DE2748531A1 (da)
DK (1) DK145544C (da)
ES (1) ES463678A1 (da)
FI (1) FI773246A7 (da)
FR (3) FR2369289A1 (da)
GB (3) GB1594496A (da)
HU (1) HU176880B (da)
IE (1) IE45974B1 (da)
IL (3) IL53223A (da)
IN (1) IN150272B (da)
IT (1) IT1089053B (da)
LU (1) LU78412A1 (da)
NL (1) NL7712083A (da)
NO (1) NO773746L (da)
PH (2) PH17388A (da)
PT (1) PT67197B (da)
SE (2) SE433852B (da)
ZA (1) ZA776010B (da)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS62255399A (ja) * 1986-04-24 1987-11-07 ビルテマジヤパン株式会社 ジヤツキ用ハンドル

Family Cites Families (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3998821A (en) * 1970-08-06 1976-12-21 Glaxo Laboratories Limited Process for preparing cephalosporin compounds
US4008226A (en) * 1972-01-14 1977-02-15 American Home Products Corporation Intermediates for preparing semi-synthetic cephalosporins and processes relating thereto
JPS4970989A (da) * 1972-11-15 1974-07-09
US3883520A (en) * 1973-08-17 1975-05-13 Smithkline Corp Substituted mercaptoacetamidocephalosporins
JPS5129492A (en) * 1974-09-04 1976-03-12 Sankyo Co Sefuarosuhorinjudotai no seiho
ZA76451B (en) * 1975-02-27 1977-01-26 Smithkline Corp New cephalosporin compounds
JPS51115493A (en) * 1975-03-18 1976-10-12 Smithkline Corp Novel cephalosporine compound

Also Published As

Publication number Publication date
AT360646B (de) 1981-01-26
AR220108A1 (es) 1980-10-15
GB1594495A (en) 1981-07-30
US4112086A (en) 1978-09-05
IL53223A (en) 1981-09-13
JPS5363394A (en) 1978-06-06
JPS622600B2 (da) 1987-01-20
SE447654B (sv) 1986-12-01
SE433852B (sv) 1984-06-18
CH633017A5 (de) 1982-11-15
BE860168A (fr) 1978-04-27
CA1100944A (en) 1981-05-12
IL60627A0 (en) 1980-09-16
GB1594494A (en) 1981-07-30
PH17388A (en) 1984-08-08
CH633018A5 (de) 1982-11-15
AU511413B2 (en) 1980-08-21
IL53223A0 (en) 1977-12-30
FR2379544B1 (da) 1982-07-02
FR2369289A1 (fr) 1978-05-26
FR2379545A1 (da) 1978-09-01
ZA776010B (en) 1978-05-30
DE2748531A1 (de) 1978-05-03
IT1089053B (it) 1985-06-10
DK477177A (da) 1978-05-03
IL60626A0 (en) 1980-09-16
SE8301335D0 (sv) 1983-03-11
FR2379545B1 (da) 1985-08-23
IN150272B (da) 1982-08-28
FR2379544A1 (fr) 1978-09-01
DK145544C (da) 1983-05-09
ATA777977A (de) 1980-06-15
LU78412A1 (da) 1978-01-31
IE45974L (en) 1978-05-02
SE7712303L (sv) 1978-05-03
FR2369289B1 (da) 1983-03-25
NL7712083A (nl) 1978-05-05
PT67197A (en) 1977-11-01
NO773746L (no) 1978-05-03
FI773246A7 (fi) 1978-05-03
IE45974B1 (en) 1983-01-12
PH13505A (en) 1980-06-03
HU176880B (en) 1981-05-28
SE8301335L (sv) 1983-03-11
PT67197B (en) 1979-03-23
GB1594496A (en) 1981-07-30
ES463678A1 (es) 1978-07-16
AU3015977A (en) 1979-05-03

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4048311A (en) 7-Acyl-3-(sulfonic acid and sulfamoyl substituted tetrazolyl thiomethyl)cephalosporins
US3840531A (en) Process for preparing 7-(alpha-hydroxy-alpha-phenyl)acetamido-3-(1-methyl-1h-tetrazol-5-ylthiomethyl)-3-cephem-4-carboxylic acid and derivatives thereof
US4025626A (en) 7-Acyl-3-(ureidoalkyl substituted tetrazolylthiomethyl)-cephalosporins
US4286089A (en) 7-Acyl-3-(substituted tetrazolyl thiomethyl)cephalosporins
US4220644A (en) 7-Acylamino-3-(substituted tetrazolyl thiomethyl) cephalosporins
DK145544B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af cephalosporinforbindelser
US4139701A (en) 7-Amino-3-(sulfonic acid and sulfamoyl substituted tetrazolythiomethyl)cephalosporin intermediates
US4067880A (en) Intermediates for preparing 7-acyl-3-(sulfoalkyl substituted oxadiazolylthiomethyl)cephalosporins
US4211703A (en) Phosphonoalkyl and esterified phosphonoalkyl substituted tetrazole thiols
US4101656A (en) 7β-Acylamino-3-(alkanesulfonamidoalkyl substituted tetrazolylthiomethyl) cephalosporins, antibacterial compositions containing them and methods of treating bacterial infections with them
US4005081A (en) 3-Heterothiomethyl-7α-methoxy-7β-tetrazolylmethylthioacetamido-3-cephem derivatives
US4126682A (en) 7-acyl-3-(carboxyalkyl and carbamoylalkyl substituted oxadiazolylthiomethyl) cephalosporins and antibacterial compositions and methods employing them
IE51358B1 (en) 1,2,4-triazinylthiomethyl-3-cephem sulfoxides,process for their preparation and pharmaceutical compositions containing them
US4189573A (en) 7-Amino-3-(phosphonoalkyl and esterified phosphonoalkyl substituted tetrazolylthiomethyl)cephalosporins
US4159373A (en) 7-Acyl-3-(sulfonic acid and sulfamoyl substituted tetrazolyl thiomethyl) cephalosporins
US4118491A (en) 7-Acyl-3-(sulfaminoalkyl substituted tetrazolylthiomethyl)cephalosporins, antibacterial compositions containing them and methods of treating bacterial infections with them
US4171362A (en) 7-Acylamino-3-(sulfaminoalkyl substituted tetrazolylthiomethyl)cephalosporins antibacterial compositions containing them and methods of treating bacterial infections with them
SE437025B (sv) 1-(2-sulfaminoetyl)-tetrazol-5-tiol till anvendning for framstellning av cefalosporinforeningar med antibakteriell aktivitet
US4171368A (en) 7-Acylamino-3-(sulfaminoalkyl substituted tetrazolylthiomethyl)cephalosporins, antibacterial compositions containing them and methods of treating bacterial infections with them
US4171433A (en) 7-Amino-3-(sulfaminoalkyl substituted tetrazolylthiomethyl)cephalosporin intermediates for preparing 7-acylamino cephalosporins
US4178288A (en) Sulfaminoalkyl substituted tetrazole thiol intermediates for preparing cephalosporins
CA1057739A (en) Pyridinylthiomethyl derivatives of cyanomethylthioacetyl cephalosporins
US4059591A (en) Ureidoalkyl substituted tetrazole thiol intermediates for preparing cephalosporins
IE43912B1 (en) 7-methoxycephalosporin derivatives and process for the preparation thereof
DE2724092A1 (de) Cephalosporine, verfahren zu deren herstellung und diese verbindungen enthaltende arzneimittel

Legal Events

Date Code Title Description
PBP Patent lapsed